JP4400889B2

JP4400889B2 - 材料変換器収納用容器および材料変換装置

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Publication number: JP4400889B2
Application number: JP2006101799A
Authority: JP
Inventors: 広一朗菅井
Original assignee: Kyocera Corp
Current assignee: Kyocera Corp
Priority date: 2006-04-03
Filing date: 2006-04-03
Publication date: 2010-01-20
Anticipated expiration: 2023-03-27
Also published as: JP2006202770A

Description

本発明は、水素改質器等の材料変換器を収容して使用するための小型化・軽量化に対応可能な材料変換器収納用容器、およびそれを用いた小型化・軽量化に対応可能な水素改質装置等の材料変換装置に関するものである。

近年、低温で動作する小型燃料電池の開発が活発に進められている。これら小型燃料電池の用途としては、携帯電話，ＰＤＡ，ノートパソコン，デジタルカメラやビデオ等の出力が数Ｗ〜数十Ｗの携帯電子機器用の電源としての用途が考えられる。燃料電池とは、燃料と酸化剤を電極に供給することによって化学エネルギーを電気エネルギーに変換するシステムである。燃料の代表は水素（Ｈ_２）であり、酸化剤の代表が酸素（Ｏ_２）であり、アノード（燃料極）に水素を、カソード（酸素極）に酸素を供給する。酸素は空気に含まれているため簡単に供給できるが、アノードに供給する水素は自然界には存在せず、燃料として製造しなければならない。

小型で低出力用途向けの燃料電池としてＤＭＦＣ（ＤｉｒｅｃｔＭｅｔｈａｎｏｌＦｕｅｌＣｅｌｌ）がある。これは、メタノールを水素に改質せずに直接電解質のセルに供給して反応させる燃料電池である。液体燃料のメタノールは取り扱いやすく、改質器を必要としないことから、システムの簡略化が容易なため、開発が活発化している。ただし、ＤＭＦＣには、メタノールが高分子固体電解質膜を透過するクロスオーバーという現象があり、といった深刻な問題がある。ＤＭＦＣでは通常、電解質にＰＥＦＣ（ＰｏｌｙｍｅｒＥｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅＦｕｅｌＣｅｌｌ）と同じパーフルオロスルホン酸系ポリマが使われるが、このポリマはメタノールを透過しやすい性質を持っているため、未反応のメタノールがカソードに到着してしまう。カソードに到着したメタノールはＯ_２と反応してＣＯ_２とＨ_２Ｏを生成する。この際の反応はすべて熱エネルギーとなって発電には寄与せずロスとなる。また、メタノールの存在下でカソードの電極電位が下がってしまい、これに加えて、アノードでは、メタノールが電極のＰｔに付着し酸化反応を起こす際にＣＯが発生し、ＣＯがＰｔに吸着することにより電極電位が上がって、結果として取り出せる電位が減ってしまう。したがって、小型で低出力用途向けの燃料電池としては、８０℃程度の低い運転動作と５０〜６０％の高いエネルギー変換効率を持ち、小型・軽量であることから、メタノール等を改質することによって得られる水素（Ｈ_２）を燃料とするＰＥＦＣが優れていると考えられる。

水素燃料はメタノール等の水素を含む液体燃料（アルコール類）を改質することによって得られる。改質は、改質可能な液体燃料（アルコール類）を水蒸気と結合させて水素を発生させるプロセスである。例えば、次の化学反応式（１）に示すような水蒸気改質反応（式中では、液体燃料としてメタノールを使用）を引き起こして、水素ガス（Ｈ_２）を生成する。なお、この改質反応により生成される水素以外の微量の生成物（主に、ＣＯ_２）は、大気中に排出される。

ＣＨ_３ＯＨ＋Ｈ_２Ｏ → ３Ｈ_２＋ＣＯ_２・・・（１）
この改質可能な燃料混合物を、通常は白金またはニッケル化合物であり、ペレット状またはボード状アルミナの上に担持された改質用触媒を用いて改質する。改質器は、触媒保持体と、同保持体の外周を覆う金属製パイプと、両者間に配置した保持シール材とからなり、保持シール材としては、通常、セラミックファイバー等の無機繊維のみからなるものが用いられている。この保持シール材は、例えば自動車の走行中等において触媒保持体が金属製パイプと当接した際の破損を防ぐため、また金属製シェルと触媒保持体との間から炭化水素化合物がリークすることを防ぐために用いられている。

上記化学反応式（１）に示すような水蒸気改質反応は、一般に、２００〜３００℃程度の温度条件（燃料改質条件に相当する）で促進されるため、従来の改質部においては、燃料ガスを空気により燃焼させ、発生した燃焼熱（ΔＨ）が改質部に供給されていたが、ＰＥＦＣを汎用の化学電池のようなポータブル電源として適用する場合にあっては、改質部を半導体製造の技術を応用した、例えば、シリコン基板（またはシリコンチップ）上に構成することができるため、改質部が形成される領域のシリコン基板上に、抵抗層等からなる薄膜ヒーターを形成することにより熱源として機能し、簡易かつ小型化が可能な構成で、上記水蒸気改質反応を良好に促進することができる。
特開２００１−２６６９１０号公報特開２００２−３１９４２７号公報

しかしながら、携帯電子機器に改質器を搭載するためには、従来の大型燃料電池用改質器とは異なった、コンパクト性，簡便性，安全性に優れる材料変換器収納用容器が必要になる。また、汎用の化学電池のようなポータブル電源として適用するためには、材料変換器収納用容器の外部は、携帯性に問題がない程度の低い温度に保たれる必要があり、一方で、材料変換器収納用容器の内部は、水蒸気改質反応は吸熱反応であるため、燃料改質条件に相当する高い温度で安定に保温されるような断熱構造が必要となる。

また、電気化学反応により負荷に供給される駆動電源（電圧／電流）は、ＰＥＦＣの燃料極に供給される水素ガス（Ｈ_２）の量に依存する。したがって、改質部に供給される液体燃料の量および改質部の温度を制御することにより、負荷に供給される電気エネルギーを任意に調整することができる。そのためには、材料変換器収納用容器に、改質部が形成されるシリコン基板上の抵抗層等からなる薄膜ヒーターに入力する電流を制御する配線が必要となる。

本発明は以上のような従来の技術の問題点に鑑み完成されたものであり、その目的は、材料変換器を収納可能な、小型で堅牢な材料変換器収納用容器であり、また、容器内を断熱し、温度勾配の均一化を図ることで、高効率制御が可能な材料変換装置を構成することができる材料変換器収納用容器およびそれを用いた材料変換装置を提供することにある。

本発明の材料変換器収納用容器は、上面に材料変換器を収容する凹部を有する基体と、この基体を貫通して外面から前記凹部にかけて形成された、前記材料変換器への原料供給路および前記材料変換器からの変換材料排出路と、前記基体の外面から前記凹部にかけて配設された、この凹部側の端部に前記材料変換器の入力電極または出力電極が、前記外面側の端部に外部電気回路の配線がそれぞれ電気的に接続される複数の配線導体と、前記基体の前記凹部の周囲の上面に前記凹部を覆って取着される、前記凹部を気密に封止する蓋体を具備し、前記原料供給路から供給される原料が炭化水素系燃料であり、前記材料変換器が改質器であり、前記変換材料排出路から排出される変換材料が水素であり、前記蓋体は、前記凹部の周囲の上面に溶接により取着されていることを特徴とするものである。

本発明の材料変換器収納用容器によれば、材料変換器を収容できる材料変換器収納用容器であって、液体または気体からなる原料を供給する原料供給路と改質された後の変換材料（燃料ガスとしての水素等）が排出される変換材料排出路とを具備し、凹部を有する基体と蓋体とで材料変換器を内部に収納して気密に封止することができる。これにより、材料変換器が露出して損傷を受けることがなく、また、材料変換器に無用な電気的接触をしないで済むので、信頼性および安全性の高い材料変換装置を得ることができる。

さらに、基体の外面側の端部に外部電気回路の配線が、基体の凹部側の端部に材料変換器の入力電極および出力電極がそれぞれ電気的に接続される複数の配線導体を具備しているため、外部電気回路から、燃料改質条件に相当する温度になるように、材料変換器にある薄膜ヒーターに電流を流して制御することが可能となり、改質効率を向上させることが可能である。

また、本発明の材料変換器収納用容器は、上記構成において、前記凹部の内面および前記蓋体の前記凹部に対向する下面の少なくとも一方に、輻射熱反射用被膜が形成されていることを特徴とするものである。さらに、この構成において、前記基体が、セラミックスから成り、前記基体の凹部の周囲の上面に鉄合金で作られたシールリングが接合されており、前記輻射熱反射用被膜が、メタライズ金属膜またはメッキ金属膜またはメタライズ金属膜にメッキ金属膜を被着したものであることを特徴とするものである。

これによれば、材料変換器収納用容器の材料変換器を収納する部分の内面に輻射熱反射用被膜が形成されているときには、またこの輻射熱反射用被膜が、放射率の低いメタライズ金属膜またはメッキ金属膜またはメタライズ金属膜にメッキ金属膜を被着したものであるときには、材料変換器で発生した高温の熱が輻射して材料変換器収納用容器に伝わることを抑制することができ、材料変換器収納用容器の外表面の温度上昇を抑制することができるので、材料変換器収納用容器の外表面を携帯性に問題なく低い温度に保つことが可能である。また、材料変換器の熱が収納用容器から容器外部へ逃げることが抑制されるため、材料変換器を燃料改質条件に相当する高い温度で安定に保つことが容易になり、効率的に改質を行なうことが可能となる。また、基体がセラミックスから成るときには、材料変換器収納用容器の基体の構成材料としてセラミックスを主成分とした緻密質焼結体を用いることから、液体または気体からなる原料および改質後の燃料ガスが材料変換器収納用容器の外へ漏れることを確実に抑制することができる。

また、本発明の材料変換装置は、上記構成の本発明の材料変換器収納用容器の前記凹部内に該凹部の表面に接触させないように材料変換器を位置し、この材料変換器の原料供給口に前記原料供給路を、変換材料排出口に前記変換材料排出路をそれぞれ接続するとともに、前記材料変換器の入力電極および出力電極に前記配線導体をそれぞれ電気的に接続し、前記基体の前記凹部の周囲の上面に前記凹部を覆って前記蓋体を取着して成ることを特徴とするものである。

本発明の材料変換装置によれば、本発明の材料変換器収納用容器を用いて構成されることから、以上のような本発明の材料変換器収納用容器による特長を備えた、原料となる材料や変換後の材料の漏れを防ぎ、材料変換器収納用容器内を断熱して温度勾配の均一化を図ることも可能となるため、収納する材料変換器を長期にわたり安定して作動させることが可能な、小型・堅牢で高効率な材料変換装置を得ることができる。

また、本発明の材料変換器収納用容器および材料変換装置は、前記原料供給路から供給される原料が炭化水素系燃料であり、前記材料変換器が改質器であり、前記変換材料排出路から排出される変換材料が水素であることを特徴とするものである。

これによれば、ＰＥＦＣの燃料として必要な水素（水素ガス）を改質するための材料変換装置となり、例えば、メタン，エタン，プロパン，ブタン，都市ガス，ＬＰガス，天然ガス，その他の炭化水素ガス（２種以上の炭化水素の混合ガスを含む）やメタノール等のアルコール類を、水蒸気により改質して、水素リッチな改質ガスを生成させる材料変換装置となる。

また、本発明の材料変換装置は、上記構成において、前記凹部内が真空排気されて前記蓋体により気密に封止されていることを特徴とするものである。

これによれば、本発明の材料変換器収納用容器を用いた材料変換装置の断熱構造を真空断熱構造とすることとなり、断熱部分のコンパクト化を図ることができ、小型化に有効な材料変換装置となる。これにより、材料変換器の薄膜ヒーターに電流を印加後に、材料変換器の温度をすばやく上昇させて燃料改質条件に相当する高い温度に短時間で設定することが可能になるため、携帯電子機器の電源を安定的かつ短時間で始動することができる材料変換装置となる。

従って、本発明の材料変換器収納用容器および材料変換装置によれば、燃料となる材料や改質後の材料の漏れを防ぎ、材料変換器収納用容器内を断熱して温度勾配の均一化を図ることも可能となるため、収納する材料変換器を長期にわたり安定して作動させることが可能な、小型・堅牢で高効率な材料変換装置を得ることができる。

また、本発明の材料変換器収納用容器によれば、凹部の内面および蓋体の凹部に対向する下面の少なくとも一方に、輻射熱反射用被膜が形成されているときには、さらに、この輻射熱反射用被膜が、メタライズ金属膜またはメッキ金属膜またはメタライズ金属膜にメッキ金属膜を被着したものであるときには、材料変換器で発生した高温の熱が輻射して材料変換器収納用容器に伝わることを抑制することができ、材料変換器収納用容器の外表面の温度上昇を抑制することができるので、材料変換器収納用容器の外表面を携帯性に問題なく低い温度に保つことが可能である。また、材料変換器の熱が収納用容器から容器外部へ逃げることが抑制されるため、材料変換器を燃料改質条件に相当する高い温度で安定に保つことが容易になり、効率的に改質を行なうことが可能となる。また、基体がセラミックスから成り、凹部の周囲の上面に鉄合金で作られたシールリングが接合されているときには、材料変換器収納用容器の基体の構成材料としてセラミックスを主成分とした緻密質焼結体を用いることから、液体または気体からなる原料および改質後の燃料ガスが材料変換器収納用容器の外へ漏れることを確実に抑制することができる。

また、本発明の材料変換器収納用容器および材料変換装置によれば、原料供給路から供給される原料が炭化水素系燃料であり、材料変換器が改質器であり、変換材料排出路から排出される変換材料が水素であることから、ＰＥＦＣの燃料として必要な水素（水素ガス）を改質するための材料変換装置となり、例えば、メタン，エタン，プロパン，ブタン，都市ガス，ＬＰガス，天然ガス，その他の炭化水素ガス（２種以上の炭化水素の混合ガスを含む）やメタノール等のアルコール類を、水蒸気により改質して、水素リッチな改質ガスを生成させる材料変換装置となる。

また、本発明の材料変換装置によれば、凹部内が真空排気されて蓋体により気密に封止されているときには、本発明の材料変換器収納用容器を用いた材料変換装置の断熱構造を真空断熱構造とすることとなり、断熱部分のコンパクト化を図ることができ、小型化に有効な材料変換装置となる。これにより、材料変換器の薄膜ヒーターに電流を印加後に、材料変換器の温度をすばやく上昇させて燃料改質条件に相当する高い温度に短時間で設定することが可能になるため、携帯電子機器の電源を安定的かつ短時間で始動することができる材料変換装置となる。

従って、本発明の材料変換器収納用容器および材料変換装置によれば、燃料となる材料や改質後の材料の漏れを防ぎ、材料変換器収納用容器内を断熱して温度勾配の均一化を図ることも可能となるため、収納する材料変換器を長期にわたり安定して作動させることが可能な、小型・堅牢で高効率な材料変換装置を得ることができた。

次に、本発明を添付図面に基づき詳細に説明する。

図１は本発明の材料変換器収納用容器および材料変換装置について実施の形態の一例を示す断面図である。図１において、１は材料変換装置、２は材料変換器収納用容器、３は材料変換器、４は原料供給口、５は原料排出口、６は基体、７は入力電極、８は出力電極、９は配線導体、１０は蓋体、１１は貫通孔、１２は管部材、１３は第２の管部材、１４は輻射熱反射用被膜であり、１５は原料供給路、１６は変換材料排出路を示している。

材料変換器３は、微小ケミカルデバイスとして、半導体製造技術を適用して、例えば、シリコン，石英，ガラス，シリコンを含む重合体等の基材に、エッチング法により細い溝を形成して液体流路が作製される。そして、操作中の液体の蒸発防止等を目的として、ガラス板等のカバーを陽極接合等により表面に密着させて使用される。また、材料変換器３内には温度調節機構、例えば抵抗層等からなる薄膜ヒーターを形成し、表面には、薄膜ヒーターへ電流を供給する端子として入力電極７および出力電極８が形成されることにより、簡易かつ小型化が可能な構成とされている。例えば代表的な材料変換器３である水素改質器であれば、一般に、２００〜３００℃程度の温度条件（燃料改質条件に相当する）に調整することで、原料供給口４から導入される液体燃料（アルコール類）を水蒸気と結合させて、原料排出口５から水素を発生させる水蒸気改質反応を良好に促進することができる。

材料変換器収納用容器２は、上面に凹部を有する基体６とこの凹部を覆って取着される蓋体１０とを具備しており、凹部内に材料変換器３を搭載して気密に封止する役割を持ち、例えば、酸化アルミニウム（Ａｌ_２Ｏ_３）質焼結体，ムライト（３Ａｌ_２Ｏ_３・２ＳｉＯ_２）質焼結体，炭化珪素（ＳｉＣ）質焼結体，窒化アルミニウム（ＡｌＮ）質焼結体，窒化珪素（Ｓｉ_３Ｎ_４）質焼結体，ガラスセラミックス焼結体等のセラミックス材料で形成されている。

なお、ガラスセラミックス焼結体はガラス成分とフィラー成分とから成るが、ガラス成分としては、例えばＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３系，ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ａｌ_２Ｏ_３系，ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ａｌ_２Ｏ_３−ＭＯ系（但し、ＭはＣａ，Ｓｒ，Ｍｇ，ＢａまたはＺｎを示す），ＳｉＯ_２−Ａｌ_２Ｏ_３−Ｍ^１Ｏ−Ｍ^２Ｏ系（但し、Ｍ^１およびＭ^２は同一または異なってＣａ，Ｓｒ，Ｍｇ，ＢａまたはＺｎを示す），ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ａｌ_２Ｏ_３−Ｍ^１Ｏ−Ｍ^２Ｏ系（但し、Ｍ^１およびＭ^２は前記と同じである），ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ｍ^３ _２Ｏ系（但し、Ｍ^３はＬｉ，ＮａまたはＫを示す），ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ａｌ_２Ｏ_３−Ｍ^３ _２Ｏ系（但し、Ｍ^３は前記と同じである），Ｐｂ系ガラス，Ｂｉ系ガラス等が挙げられる。

また、フィラー成分としては、例えばＡｌ_２Ｏ_３，ＳｉＯ_２，ＺｒＯ_２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、ＴｉＯ_２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、Ａｌ_２Ｏ_３およびＳｉＯ_２から選ばれる少なくとも１種を含む複合酸化物（例えばスピネル，ムライト，コージェライト）等が挙げられる。

材料変換器収納用容器２は凹部を有する基体６と蓋体１０とを具備しており、基体６の凹部の周囲に凹部を覆って蓋体１０を取着することによって凹部を気密に封止するため、半田や銀ろう等の金属接合材料で接合する方法，エポキシ等の樹脂材料で接合する方法，凹部の周囲の上面に鉄合金等で作られたシールリング等を接合してシームウェルドやエレクトロンビームやレーザ等で溶接する方法等によって、基体６に蓋体１０が取着される。なお、蓋体１０にも基体６と同様の凹部を形成しておいてよい。さらに、シームウェルドやエレクトロンビームやレーザ等で溶接する場合は、真空雰囲気中でこれらの溶接作業を行なうことにより、基体６と蓋体１０とから成る容器の内部を真空にすることが可能となる。

基体６および蓋体１０は、それぞれ厚みを薄くし、材料変換装置１の薄型化・低背化を可能とするためには、機械的強度である曲げ強度が２００ＭＰａ以上であることが好ましい。

基体６および蓋体１０は、基体６の凹部内部を気密封止するものであるので、例えば相対密度が９５％以上の緻密質からなる酸化アルミニウム質焼結体で形成されていることが好ましい。その場合であれば、例えば、まず酸化アルミニウム粉末に希土類酸化物粉末や焼結助剤を添加・混合して、酸化アルミニウム質焼結体原料粉末を調製する。次いで、この酸化アルミニウム質焼結体原料粉末に有機バインダおよび分散媒を添加・混合してスラリーとし、このスラリーからドクターブレード法によって、あるいは原料粉末に有機バインダを加え、プレス成形・圧延成形等によって、所定の厚みのグリーンシートを作製する。そして、このグリーンシートに対して、金型による打ち抜き・マイクロドリル・レーザ等により、貫通孔１１となる貫通孔、ならびに配線導体９を配設するための貫通孔を形成する。

なお、貫通孔１１のサイズとしては、液体または気体からなる材料の供給・排出を確実に行なえるようにφ０．２ｍｍ以上とし、材料である流体の圧力損失を抑え、小型化にも対応するためには、φ５ｍｍ以下とすることが好ましい。

配線導体９は、酸化を防ぐために、タングステンおよびモリブデンの少なくとも一方で形成されているのが好ましく、その場合であれば、例えば、タングステンおよびモリブデンの少なくとも一方の粉末１００重量部に対して、Ａｌ_２Ｏ_３を３〜２０質量部，Ｎｂ_２Ｏ_５を０．５〜５質量部の割合で添加して成る導体ペーストを調製する。この導体ペーストをグリーンシートの表面に所定パターンで印刷塗布するとともに、貫通孔内に充填して、貫通導体としてのヴィア導体を形成することによって、配線導体９が配設される。

これらの導体ペースト中には、基体６との密着性を高めるために、酸化アルミナ粉末や、基体６を形成する酸化物セラミックス成分と同一の組成物粉末を０．０５〜２体積％の割合で添加することも可能である。

なお、基体６の表面および内層の配線導体９の形成は、上記のように貫通孔へ導体ペーストを充填してヴィア導体を形成する前後あるいはそれと同時に、同様の導体ペーストをグリーンシートに対しスクリーン印刷やグラヴィア印刷等の方法で所定パターンに印刷塗布することによって行なわれる。

その後、導体ペーストを印刷し充填した所定枚数のグリーンシートを位置合わせして積層圧着した後、この積層体を、例えば非酸化性雰囲気中にて焼成最高温度が１２００〜１５００度の温度で焼成して、目的とするセラミックスから成る基体６と蓋体１０および基体６に配設された配線導体９を得る。

基体６および蓋体１０は、材料変換器３の薄膜ヒーターで発生した熱が輻射して基体６および蓋体１０の温度が上昇するのを抑制するために、輻射率が低い白色の酸化アルミニウム質焼結体で形成することが好ましい。

また、基体６は、その厚みを０．２ｍｍ以上とすることが好ましい。厚みが０．２ｍｍ未満では、強度が被覆しがちなため、基体６に蓋体１０を取着したときに発生する応力により、基体６に割れ等が発生しやすくなる傾向がある。他方、厚みが５ｍｍを超えると、基体６が大型化して小型携帯機器に搭載するのに不適切となり、また、熱容量が大きくなるため、材料変換器３の温度をすばやく上昇させて燃料改質条件に相当する高い温度に設定することが困難となる傾向がある。

配線導体９は、材料変換器３に電気的に接続されて、材料変換器３の入力電極７および出力電極８に電流・電圧を外部から印加し、あるいは外部へ取り出すための導電路として機能する。

配線導体９には、その露出する表面にニッケルから成る良導電性で、かつ耐蝕性およびロウ材との濡れ性が良好な金属をメッキ法により被着させておくと、配線導体９と、入力電極７および出力電極８との、ならびに外部電気回路との電気的接続を良好とすることができる。従って、配線導体９は、その露出する表面にニッケルから成る良導電性で、かつ耐蝕性およびロウ材との濡れ性が良好な金属をメッキ法により被着させておくことが好ましい。

そして、配線導体９と材料変換器３の入力電極７および出力電極８との電気的な接続は、銀ロウや金合金等のろう材を介して強固に接着させ、薄膜ヒーターへ電流を供給させる等の構成によって行なえばよい。

本発明の材料変換器収納用容器２においては、原料供給路および変換材料排出路の少なくとも一方が、基体６に形成された貫通孔１１と、この貫通孔１１の凹部側の開口に接続された管部材１２とから成り、さらに、貫通孔１１の基体６の外面側の開口に第２の管部材１３が接続されていることが好ましい。これにより、燃料となる材料や改質後の材料の漏れを防ぎ、燃料電池等への接続が容易となる。

このような管部材１２および第２の管部材１３は、サイズおよび形状としては、液体または気体からなる材料の供給・排出を確実に行なえるように内径がφ０．２ｍｍ以上の円管とし、材料である流体の圧力損失を抑えて、かつ小型化にも対応するためには、内径がφ５ｍｍ以下の円管とすることが好ましい。さらに、管部材１２および第２の管部材１３の基体６の貫通孔１１の開口と接合される部分の断面形状としては、通常は円形状とすればよいが、これに限定はされず、貫通孔１１を覆うサイズであれば、液体または気体からなる原料および改質後の燃料ガスを外へ漏らさずに供給・排出することができるものであれば、角形状のもの、例えば、正方形状や長方形状としてもよい。また、肉厚は原料としての材料の供給や変換後の材料の排出のための圧力で変形しないような厚みが必要であるが、携帯端末等では通常は０．１ｍｍ以上であれば良い。また、流れ方向の長さは０．１ｍｍ以上あれば、材料変換器３からの熱が基体６に流れるのを少なく抑えることができ、熱の遮断が図れるようになる。

管部材１２および第２の管部材１３を構成する材料としては、基体６との熱膨張差が小さい鉄合金やタングステン合金，モリブデン合金等が好ましい。

管部材１２および第２の管部材１３と基体６と接合は、半田や銀ろう等の金属接合材料やガラス材料で接合する方法を採用すればよく、これにより、確実に気密に封止することが可能となる。

基体６の貫通孔１１にこれら管部材１２および第２の管部材１３を接続することにより、原料供給路１５および変換材料排出路１６が形成され、不要な高い圧で液漏れ等が発生することが無く、原料や改質後の燃料ガスを効率的に循環させることが可能となる材料変換器収納用容器２および材料変換装置１が得られる。

また、管部材１２の熱伝導率は、基体６の熱伝導率より小さいことが好ましい。管部材１２の熱伝導率を基体６の熱伝導率より小さいものとすることにより、外部のＰＥＦＣと容器内部の材料変換器３とを結ぶ導管内で熱としてのエネルギーが失われにくいため、材料変換器３の薄膜ヒーターの発熱量を低減することができ、また、材料変換器３で発生した熱が管部材１２を通じて基体６に伝導しにくいため、材料変換器３の温度を安定させて均一な温度に容易に保つことができる。

さらに、本発明の材料変換器収納用容器２においては、凹部の内面および蓋体１０の凹部に対向する下面の少なくとも一方に、輻射熱反射用被膜１４が形成されていることが好ましい。この輻射熱反射用被膜１４には、メタライズ金属膜またはメッキ金属膜またはメタライズ金属膜にメッキ金属膜を被着したものを用いることができる。これによれば、材料変換器３で発生した高温の熱が輻射して材料変換器収納用容器２に伝わることを抑制することができ、材料変換器収納用容器２の外表面の温度上昇を抑制することができるので、材料変換器収納用容器２の外表面を携帯性に問題なく低い温度に保つことが可能となり、また、材料変換器３の熱が材料変換器収納用容器２から容器外部へ逃げることが抑制されるため、材料変換器３を例えば燃料改質条件に相当する高い温度で安定に保つことが容易になり、効率的に改質を行なうことが可能となる。

この輻射熱反射用被膜１４としては、タングステンやモリブデン等のメタライズ金属膜、または良導電性で耐蝕性が良好なニッケル等のメッキ金属膜、またはそれらメタライズ金属膜にそれらメッキ金属膜を被着したもので形成するとよい。

さらに、輻射熱反射用被膜１４は輻射率を小さくする必要があり、輻射率は０．２以下であることが好ましい。これには、輻射熱反射用被膜１４の表面を平滑にし、白色に見える光沢のある被膜とすればよい。

そして、材料変換器収納用容器２の基体６の凹部に材料変換器３を収容して、材料変換器３の原料供給口４に原料供給路１５を、変換材料排出口５に変換材料排出路１６をそれぞれ接続するとともに、材料変換器３の入力電極７および出力電極８に配線導体９をそれぞれ電気的に接続し、基体６の凹部の周囲の上面に基体６の凹部を覆って蓋体１０を取着することによって、また必要に応じて基体６の凹部内が真空排気されて蓋体１０により気密に封止されることによって、図１に示すような本発明の材料変換装置１が完成する。

以上の構成により、図１に示すような、材料変換器３を収納可能な、小型で堅牢な本発明の材料変換器収納用容器２が得られ、また、この容器内を断熱して温度勾配の均一化を図ることができ、高効率制御が可能な本発明の材料変換装置１を得ることができる。

また、上記材料変換器収納用容器において、原料供給路および変換材料排出路の少なくとも一方が、基体に形成された貫通孔と、この貫通孔の凹部側の開口に接続された管部材とから成るときには、さらに、貫通孔の外面側の開口に第２の管部材が接続されているときには、液体または気体からなる原料を第２の管部材，貫通孔，管部材，原料供給口の順に通して凹部内の材料変換器に導入し、改質された後の例えば燃料ガス（水素）を、変換材料排出口，管部材，貫通孔，第２の管部材の順に通して、ＰＥＦＣ等へ供給することが可能である。また、材料変換器収納用容器の基体の構成材料としてセラミックスを主成分とした緻密質焼結体を用い、材料変換器と材料変換器収納用容器の継ぎ手として管部材を用いるものとすることにより、液体または気体からなる原料および改質後の燃料ガスが材料変換器収納用容器の外へ漏れることを確実に抑制することができる。

さらに、上記材料変換器収納用容器において、管部材の熱伝導率が基体より小さいときには、外部のＰＥＦＣと容器内部の材料変換器とを結ぶ導管内で熱としてのエネルギーが失われにくいため、材料変換器の薄膜ヒーターの発熱量を低減することができる。また、材料変換器で発生した熱が管部材を通じて基体に伝導しにくいため、材料変換器の温度が安定し、均一な温度に容易に保つことができる。

なお、本発明は以上の実施の形態の例に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の変更を加えることは何ら差し支えない。

例えば、材料変換器を収容する凹部および原料供給路，変換材料排出路，配線導体を形成するのはセラミックスから成る基体に限られるものではなく、セラミックスから成る蓋体にこれら基体についての機能を持たせて、凹部を形成したり原料供給路，変換材料排出路や配線導体を形成することも可能であり、材料変換装置の設置方法に応じて適宜変更することにより、要求される小型化や低背化への対応が可能となる。

本発明の材料変換装置の実施の形態の一例を示す断面図である。

符号の説明

１：材料変換装置
２：材料変換器収納用容器
３：材料変換器
４：原料供給口
５：変換材料排出口
６：基体
７：入力電極
８：出力電極
９：配線導体
１０：蓋体
１１：貫通孔
１２：管部材
１３：第２の管部材
１４：輻射熱反射用皮膜
１５：原料供給路
１６：変換材料排出路

Claims

上面に材料変換器を収容する凹部を有する基体と、該基体を貫通して外面から前記凹部にかけて形成された、前記材料変換器への原料供給路および前記材料変換器からの変換材料排出路と、前記基体の外面から前記凹部にかけて配設された、該凹部側の端部に前記材料変換器の入力電極または出力電極が、前記外面側の端部に外部電気回路の配線がそれぞれ電気的に接続される複数の配線導体と、前記基体の前記凹部の周囲の上面に前記凹部を覆って取着される、前記凹部を気密に封止する蓋体とを具備し、前記原料供給路から供給される原料が炭化水素系燃料であり、前記材料変換器が改質器であり、前記変換材料排出路から排出される変換材料が水素であり、前記蓋体は、前記凹部の周囲の上面に溶接により取着されていることを特徴とする材料変換器収納用容器。
前記凹部の内面および前記蓋体の前記凹部に対向する下面の少なくとも一方に、輻射熱反射用被膜が形成されていることを特徴とする請求項１記載の材料変換器収納用容器。
前記炭化水素系燃料は、炭化水素およびアルコールの少なくとも一方を含むことを特徴とする請求項１記載の材料変換器収納用容器。
前記基体がセラミックスから成り、前記基体の前記凹部の周囲の上面に鉄合金で作られたシールリングが接合されており、前記輻射熱反射用被膜が、メタライズ金属膜またはメッキ金属膜またはメタライズ金属膜にメッキ金属膜を被着したものであることを特徴とする請求項２記載の材料変換器収納用容器。
請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の材料変換器収納用容器の前記凹部内に該凹部の表面に接触させないように材料変換器を位置し、該材料変換器の原料供給口に前記原料供給路を、変換材料排出口に前記変換材料排出路をそれぞれ接続するとともに、前記材料変換器の入力電極および出力電極に前記配線導体をそれぞれ電気的に接続し、前記基体の前記凹部の周囲の上面に前記凹部を覆って前記蓋体を取着して成ることを特徴とする材料変換装置。
前記凹部内が真空排気されて前記蓋体により気密に封止されていることを特徴とする請求項５記載の材料変換装置。