JP4268005B2

JP4268005B2 - 改質装置

Info

Publication number: JP4268005B2
Application number: JP2003340906A
Authority: JP
Inventors: 仁吉口; 孝一桑葉
Original assignee: Aisin Seiki Co Ltd; Toyota Motor Corp; Aisin Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp; Aisin Corp
Priority date: 2003-09-30
Filing date: 2003-09-30
Publication date: 2009-05-27
Anticipated expiration: 2023-09-30
Also published as: JP2005104778A

Description

本発明は、供給された燃料ガスおよび水蒸気から改質ガスを生成して該改質ガスを燃料電池に供給する改質装置に関する。

改質装置は供給された燃料ガス（例えば天然ガス、ＬＰガス、灯油などの炭化水素系燃料のガス）および水蒸気からいわゆる水素リッチな改質ガスを生成してこの改質ガスを燃料電池に供給するものである。燃料電池は供給された水素と酸素との化学反応によって発電するものである。改質装置としては、外部から供給された燃料と水蒸気との混合ガスから改質ガスを生成して導出する改質部と、この改質部を加熱する燃焼ガスを生成する燃焼部（バーナ）とから構成されているものが知られている。

このような改質装置の一形式として、燃焼部４で燃焼した後の燃焼排ガスが通る燃焼室５中に改質部６が設置され、この燃焼室５が耐熱性のセラミック系ファイバー材料などから形成された断熱部１０に全体を覆われたものがある。断熱部１０によって燃焼室５からの放熱を防止している（特許文献１）。

また他の一形式として、改質器１を構成する収納容器３には、バーナ６、原料ガス入口７、改質ガス出口８、及びバーナ排ガス出口９が設けられ、収納容器３の内面には断熱部材４が設置され、容器３内部には改質触媒を備えた改質管５が立設されたものがある。断熱部材４によって収納容器３からの放熱を防止している（特許文献２）。

また他の一形式として、内部を耐火断熱材１４で内張りした鋼製シェル１２を備えた反応容器内には、触媒床（改質部）２０が支持されるとともに触媒床２０を貫通する燃焼管３０が配置され、燃焼管３０内にはこの燃焼管３０に燃料を供給する燃料供給管３４が配置されたものがある。燃料供給管３４の外壁と燃焼管３０の内壁との間の空間に流入した空気と燃料供給管３４に供給された燃料は、火炎帯域５０で燃焼する。耐火断熱材１４によって反応容器からの放熱を防止している（特許文献３）。

また他の一形式として、円筒状に形成された改質部１が燃焼部３の上方を囲むように配置され、円筒状に形成された熱交換器４が改質部１を囲むように配置され、改質部１の外周側において、加熱ガス流路５の改質部加熱路５ｂと熱交換器４との間に断熱層１０ａを介在させて設けると共に、熱交換器４の外周側にも断熱層１０ｂを設けたものがある。断熱層１０ａによって改質部１や改質部加熱路５ｂから外周側への熱の発散量が低減されているため、燃焼部３にて生成された加熱ガスによる改質ガスの加熱効率を更に向上することができ、また断熱層１０ａ，１０ｂによって熱交換器４からの外部への熱の発散が抑制され、熱交換器４における加熱ガスと燃焼用空気との間の熱交換が効率良く行われる（特許文献４）。
特開２０００−３２７３０４号公報（第３、４頁、第１図）特開平０８−２７０８８７号公報（第２、３頁、第１図）特開平０５−０９６１４９号公報（第３、４頁、第１図）特開２０００−２８１３１０号公報（第６頁、第４図）

上述した特許文献１に示されている改質装置においては、断熱部１０によって燃焼室５からの放熱を防止しているが、燃焼室５内の熱が燃焼部４を通って外部に放散し、その分熱効率が低下するという問題があった。また特許文献２に示されている改質装置においても、断熱部材４によって収納容器３からの放熱を防止しているが、収納容器３内の熱がバーナ６を通って外部に放散し、その分熱効率が低下するという問題があった。また特許文献３に示されている改質装置においても、耐火断熱材１４によって反応容器からの放熱を防止しているが、反応容器内の熱は、燃料供給管３４、および燃料供給管３４の外壁と燃焼管３０の内壁との間から外部に放散し、その分熱効率が低下するという問題があった。また、特許文献４に示されている改質装置においても、断熱層１０ａによって改質部１や改質部加熱路５ｂから外周側への熱の発散量が低減され、また断熱層１０ａ，１０ｂによって熱交換器４からの外部への熱の発散が抑制されているが、加熱ガス流路５内の熱が加熱ガス流路５の壁面および燃焼部３から外部に放散し、その分熱効率が低下するという問題があった。

本発明は、上述した各問題を解消するためになされたもので、改質部を加熱する燃焼ガスの流路をできるだけ外部と断熱することにより、改質装置の熱効率を向上させることを目的とする。

上記の課題を解決するため、請求項１に係る発明の構成上の特徴は、外部から供給された燃料と水蒸気との混合ガスから改質ガスを生成して導出する改質部と、この改質部を加熱する燃焼ガスを生成する燃焼部と、供給された水を前記燃焼ガスによって加熱し前記水蒸気を生成して前記改質部に供給する蒸発部と、前記改質部から導出された前記改質ガスを前記混合ガスによって降温して導出する冷却部と、該冷却部から供給された前記改質ガス中の一酸化炭素を低減する一酸化炭素シフト反応部と、該一酸化炭素シフト反応部から供給された前記改質ガス中の一酸化炭素をさらに低減して燃料電池に供給する一酸化炭素浄化部とから構成される改質装置において、一酸化炭素浄化部および蒸発部を直接連結することにより、一酸化炭素浄化部および蒸発部を一体化して外側一体構造体を形成し、燃焼部は、可燃性燃料を導入して着火するバーナ本体と、内部にて可燃性燃料が燃焼するバーナ燃焼部とから構成され、このバーナ燃焼部を耐熱性断熱材で形成したことである。

上記の課題を解決するため、請求項２に係る発明の構成上の特徴は、外部から供給された燃料と水蒸気との混合ガスから改質ガスを生成して導出する改質部と、該改質部を加熱する燃焼ガスを生成する燃焼部と、供給された水を燃焼ガスによって加熱し水蒸気を生成して改質部に供給する蒸発部と、改質部から導出された改質ガスを混合ガスによって降温して導出する冷却部と、該冷却部から供給された改質ガス中の一酸化炭素を低減する一酸化炭素シフト反応部と、該一酸化炭素シフト反応部から供給された改質ガス中の一酸化炭素をさらに低減して燃料電池に供給する一酸化炭素浄化部とから構成される改質装置において、改質部、冷却部および一酸化炭素シフト反応部をこの順番に直列に並べて直接連結することにより、改質部、冷却部および一酸化炭素シフト反応部を一体化し内側一体構造体を形成し、基台に組み付け固定された蒸発部に設けた受け部上に内側一体構造体に設けた係止部を載置してその接合部分にて一点支持することにより、蒸発部に内側一体構造体を組み付け、燃焼部は、可燃性燃料を導入して着火するバーナ本体と、内部にて可燃性燃料が燃焼するバーナ燃焼部とから構成され、該バーナ燃焼部を耐熱性断熱材で形成したことである。

上記の課題を解決するため、請求項３に係る発明の構成上の特徴は、請求項１または請求項２において、一酸化炭素浄化部および蒸発部は、改質部、冷却部および一酸化炭素シフト反応部から空間をおいて配置されていることである。
上記の課題を解決するため、請求項４に係る発明の構成上の特徴は、請求項１乃至請求項３の何れか一項において、一酸化炭素浄化部は、隣接する内外二つの環状流路を備えた筒状に形成され、内側環状流路に水または水蒸気を流通させ、外側環状流路に改質ガスを流通させたことである。

上記のように構成した請求項１に係る発明においては、内部にて可燃性燃料が燃焼するバーナ燃焼部を耐熱性断熱材で形成したので、燃焼ガス、および燃焼ガスに加熱された改質部からの熱がバーナ燃焼部を通って外部に放散するのを可能な限り抑制することができる。また、燃焼部は常時１０００°以上の酸化雰囲気に曝されても、燃焼部を金属で形成した場合に酸化による溶損、腐食に伴う金属中の不純物の燃焼ガス中への溶出がなくなるので、外部に排出される燃焼ガス中の不純物濃度をほとんど０にすることができる。
さらに、一酸化炭素浄化部および蒸発部を直接連結することにより、一酸化炭素浄化部および蒸発部を一体化して外側一体構造体を形成している。

上記のように構成した請求項２に係る発明においては、内部にて可燃性燃料が燃焼するバーナ燃焼部を耐熱性断熱材で形成したので、燃焼ガス、および燃焼ガスに加熱された改質部からの熱がバーナ燃焼部を通って外部に放散するのを可能な限り抑制することができる。また、燃焼部は常時１０００°以上の酸化雰囲気に曝されても、燃焼部を金属で形成した場合に酸化による溶損、腐食に伴う金属中の不純物の燃焼ガス中への溶出がなくなるので、外部に排出される燃焼ガス中の不純物濃度をほとんど０にすることができる。
さらに、改質部、冷却部および一酸化炭素シフト反応部をこの順番に直列に並べて直接連結することにより、改質部、冷却部および一酸化炭素シフト反応部を一体化し内側一体構造体を形成し、基台に組み付け固定された蒸発部に設けた受け部上に内側一体構造体に設けた係止部を載置してその接合部分にて一点支持することにより、蒸発部に内側一体構造体を組み付けている。

上記のように構成した請求項３に係る発明においては、一酸化炭素浄化部および蒸発部は、改質部、冷却部および一酸化炭素シフト反応部から空間をおいて配置されている。
上記のように構成した請求項４に係る発明においては、一酸化炭素浄化部は、隣接する内外二つの環状流路を備えた筒状に形成され、内側環状流路に水または水蒸気を流通させ、外側環状流路に改質ガスを流通させている。

以下、本発明による改質装置の一実施の形態を適用した燃料電池システムについて説明する。図１はこの燃料電池システムの概要を示す概要図であり、図２は改質装置を示す拡大断面図である。

この燃料電池システムは、図１に示すように、燃料電池１０と燃料電池１０に必要な水素ガスを生成して供給する改質装置２０を備えている。燃料電池１０の燃料極には、改質装置２０から改質ガスが供給され、燃料電池１０の空気極には、外部からの空気が供給され、燃料電池１０において改質ガス中の水素ガスと空気中の酸素ガスとが反応して発電するようになっている。

改質装置２０は、蒸発部３０および一酸化炭素浄化部（以下、ＣＯ浄化部という。）４０を直接連結することにより一体化してなる外側一体構造体２１と、改質部６０、冷却部７０および一酸化炭素シフト反応部（以下、ＣＯシフト部という。）８０を直接連結することにより一体化してなる内側一体構造体２２とを備えている。外側一体構造体２１は基台１５に組み付け固定されている。内側一体構造体２２は、外側一体構造体の内側に配置され、外側一体構造体２１の受け部２１ａ（後述する）上に係止部２２ａ（後述する）を載置させてその接合部分にて１点支持されている。

蒸発部３０は、供給された水を燃焼ガスによって加熱し水蒸気を生成して後述する改質部７０に供給するものであり、主として図２に示すように、筒状（本実施の形態においては円筒状）に形成されている。蒸発部３０は、外側底板３５を基台１５上に当接させて設置固定され、改質部６０の外側に対向して空間をおいて同軸に配置されている。

この蒸発部３０は、外筒３１と、この外筒３１の内側に改質部６０に対向して空間をおいて同軸に配置された内筒３２と、両筒３１，３２の間に配設されて両筒３１，３２の間の空間を区画する筒状仕切り３３とを備えている。外筒３１の上端には、環状に形成された天板３４の外周端が接続されている。天板３４の下面には筒状仕切り３３が垂下している。筒状仕切り３３と内筒３２との間には、図３に示すように、筒状に形成された複数（例えば２つ）のフィン３９が両部材３３，３２に密接して同軸に嵌入されている。このフィン３９は、周方向に沿って波状に凹凸が形成されている。各フィン３９の間には、筒体３９ａが嵌入されている。

天板３４には筒状仕切り３３と外筒３１との間の環状部位に沿って複数の貫通孔３４ａが形成され、これら貫通孔３４ａが水を導出する水導出口である。内筒３２は天板３４から空間をおいて配置されており、この内筒３２の上端と天板３４との間によって燃焼ガスを導入する燃焼ガス導入口３２ａである。天板３４の上面には、環状に形成された受け部２１ａが固定されている。受け部２１ａは断熱材（例えばセラミック材、セラミックファイバ材）であることが好ましい。これにより、燃焼ガスの熱が冷却部７０に逃げていくのを防止することができる。

外筒３１、筒状仕切り３３および内筒３２の各下端には、それぞれ環状に形成された外側底板３５、環状仕切り３６および内側底板３７の外周端がそれぞれ接続されている。外側底板３５の内周端縁には、外筒３１、筒状仕切り３３および内筒３２より短い短筒３８が立設されている。短筒３８の外周壁面の上下方向中央および上端には、環状仕切り３６および内側底板３７の内周端がそれぞれ接続されている。外筒３１の下部には水を導入する水導入口３１ａが設けられている。環状仕切り３６には燃焼ガスを導出する燃焼ガス導出口３６ａが外側底板３５を貫通して設けられている。

このように構成された蒸発部３０においては、水導入口３１ａから導入された水は、外筒３１と筒状仕切り３３との間に形成された環状空間、すなわち供給された水が流通（通過）する流水路３０ａを通って、水導出口（複数の貫通孔３４ａ）から導出する。燃焼ガス導入口３２ａから導入された燃焼ガスは、筒状仕切り３３と内筒３２との間に形成された環状空間、すなわち燃焼部５０から供給された燃焼ガスが通過する燃焼ガス流路３０ｂを通って、燃焼ガス導出口３６ａから導出する。そして、筒状仕切り３３を介して水と燃焼ガスとの間で熱交換が行われ、水は燃焼ガスによって加熱され、燃焼ガスは降温する。

ＣＯ浄化部４０は、ＣＯシフト部８０から供給された改質ガス中の一酸化炭素をさらに低減して燃料電池１０に供給するものであり、主として図２に示すように、筒状（本実施の形態においては円筒状）に形成されている。このＣＯ浄化部４０は、蒸発部３０の天板３４に同軸かつ一体的に固定され、冷却部７０に対向して空間をおいて同軸に配置されている。

ＣＯ浄化部４０は、蒸発部３０の外筒３１と同径であり、かつ冷却部７０に対向して空間をおいて同軸に配置された外筒４１と、この外筒４１の内側に同軸に配置された内筒４２と、両筒４１，４２の間に配設されて両筒４１，４２の間の空間を区画する筒状仕切り４３とを備えている。外筒４１および内筒４２の下端は、蒸発部３０の天板３４の上面に接続されており、両筒４１，４２は蒸発部３０の天板３４に立設されている。外筒４１および内筒４２の各上端には、環状に形成された天板４４の外周端縁および内周端縁がそれぞれ接続されている。筒状仕切り４３の上下端には、環状に形成された上下環状仕切り板４５，４６の各内周端縁が接続されている。上下環状仕切り板４５，４６の各外周端縁は、外筒４１の内周壁面に接続されている。

蒸発部３０の天板３４に設けた貫通孔３４ａは、蒸発部３０においては水（または水蒸気）を導出する水導出口であるが、ＣＯ浄化部４０においては、水（または水蒸気）を導入する水導入口である。外筒４１の下部には下環状仕切り板４６の接続部位より上の位置に改質ガスを導出する改質ガス導出口４１ａが設けられ、外筒４１の上部には上環状仕切り板４５の接続部位より下の位置に改質ガスを導入する改質ガス導入口４１ｂが設けられている。天板４４には水（または水蒸気）を導出する水導出口４４ａが設けられている。

このように構成されたＣＯ浄化部４０においては、水導入口３４ａから導入された加熱された水（または水蒸気）は、筒状仕切り４３と内筒４２との間に形成された空間、すなわち供給された水（または水蒸気）が流通（通過）する流水路４０ａを通って、水導出口４４ａから導出する。改質ガス導入口４１ｂから導入された改質ガスは、外筒４１と筒状仕切り４３との間に形成された空間、すなわちＣＯシフト部８０から供給された改質ガスと空気（酸化空気）との混合ガスが通過する改質ガス流路４０ｂを通って、改質ガス導出口４１ａから導出する。そして、筒状仕切り４３を介して水と改質ガスとの間で熱交換が行われ、水は改質ガスによってさらに加熱され、改質ガスは降温する。また、改質ガス流路４０ｂ内においては、導入された混合ガス中の一酸化炭素は、酸素と反応して二酸化炭素になる。この反応は、上下環状仕切り板４５，４６の間に充填された触媒４０ｃ（例えば、ＲｕまたはＰｔ系の触媒）によって促進される。これにより、改質ガスは酸化反応によって一酸化炭素濃度がさらに低減されて（１０ｐｐｍ以下）導出され、燃料電池１０の燃料極に供給されるようになっている。

燃焼部５０は、改質部６０を加熱する燃焼ガスを生成するものであり、主として図２に示すように、蒸発部３０の内側に同軸に空間をおいて配置されている。この燃焼部５０は、バーナ本体５１とバーナ燃焼部５２とから構成されている。バーナ本体５１は、上下方向中央にフランジ５１ａが形成されている。このフランジ５１ａが、蒸発部３０の内側底板３７の内周端から内側に向けて凸設した環状フランジ３７ａに取り付け固定されている。これにより、バーナ本体５１の上半分が蒸発部３０の内側に挿入されて取り付けられる。バーナ本体５１の下部には燃焼用燃料、燃焼空気およびオフガスを導入するガス導入口５１ｂが設けられ、バーナ本体５１の上部には導入された燃焼用燃料またはオフガスに着火する着火手段である電極５１ｃが設けられている。バーナ燃焼部５２は、筒状に形成されており、バーナ本体５１の上部に外嵌され、改質部６０の凹部６０ａ内に空間をおいて内挿され、バーナ燃焼部５２の開口が改質部６０の凹部６０ａの底部（すなわち内側天板６５）に対向させて配置されている。バーナ燃焼部５２内において、着火手段によって着火された燃焼用燃料またはオフガスが燃焼する。このバーナ燃焼部５２は、耐熱性断熱材（例えば、セラミック材、セラミックファイバ材）で形成されている。

このように構成された燃焼部５０においては、ガス導入口５１ｂから導入された燃焼用燃料またはオフガスが燃焼されて、その燃焼ガスがバーナ燃焼部５２の開口端から導出される。そして、この燃焼ガスは、バーナ燃焼部５２と改質部６０の筒部の内壁面との間に形成された環状流路５６ａと、改質部６０の筒部の外壁面と断熱部材５５（後述する）との間に形成されて環状流路５６ａの下部と連通する環状流路５６ｂとを通って蒸発部３０の燃焼ガス流路３０ｂに導出される。

なお、蒸発部３０と改質部６０との間には蒸発部３０の内壁面、すなわち蒸発部３０の内筒３２の内周壁面および内側底板３７の上面を覆うように断熱部材５５が配置されている。断熱部材５５は、筒体５５ａと、筒体５５ａの下端に外周端が接続された環状底板５５ｂとが一体形成されたものである。環状底板５５ｂの内周端はバーナ燃焼部５２の下端に気密に密接している。

改質部６０は、外部から供給された燃料と水蒸気との混合ガスから改質ガスを生成して導出するものであり、主として図２に示すように、有底筒状（例えば有底円筒状）に形成されている。この改質部６０は、燃焼部５０のバーナ燃焼部５２と断熱部材５５の筒体５５ａとの間の環状空間に改質部６０の筒部が挿入され、蒸発部３０に取り囲まれるように配置されている。この改質部６０は、後述する冷却部７０の環状マニホールド７３の底板７３ｂに一体的に固定されている。

改質部６０の筒部は、外筒６１と、この外筒６１の内側に同軸に配置された内筒６２と、両筒６１，６２の間に配設されて両筒６１，６２の間の空間を仕切る筒状の中仕切り６３とを備えている。外筒６１および中仕切り６３は、冷却部７０の環状マニホールド７３の底板７３ｂから垂下している。冷却部７０の底板７３ｂに形成された貫通孔７３ｂ１は、燃料と水蒸気との混合ガスを導入する混合ガス導入口である。外筒６１の下端には環状に形成された底板６４の外周端が接続されている。底板６４の内周端縁には、内筒６２が立設されている。内筒６２の上端開口は内側天板６５によって覆蓋されている。中仕切り６３の下端は底板６４から空間をおいて配置されている。外筒６１と中仕切り６３との間には環状押さえ板６６が嵌着され、内筒６２には中央に開口６７ａが形成されている環状仕切り板６７が嵌着されている。開口６７ａはフィルタ６８で覆われている。開口６７ａは、改質ガスを導出する改質ガス導出口である。

環状押さえ板６６と環状仕切り板６７との間の改質部６０内には、触媒６０ａ（例えば、ＲｕまたはＮｉ系の触媒）が充填されており、混合ガス導入口７３ｂ１から導入された燃料と水蒸気との混合ガスが触媒６０ａによって反応し改質されて水素ガスと一酸化炭素ガスが生成されている（いわゆる水蒸気改質反応）。これと同時に、水蒸気改質反応にて生成された一酸化炭素と水蒸気が反応して水素ガスと二酸化炭素とに変成するいわゆる一酸化炭素シフト反応が生じている。これら生成されたガス（いわゆる改質ガス）は改質ガス導出口６７ａを通って冷却部７０に導出される。

冷却部７０は、改質部６０から導出された改質ガスを燃料と水蒸気との混合ガスによって降温して導出するものであり、主として図２に示すように、改質部６０と同軸に固定されている。冷却部７０は、蒸発部３０に設けた受け部２１ａに係止部２２ａとしての環状マニホールド７３の下部周縁が載置されて支持されている。冷却部７０は、ＣＯ浄化部４０の内部に空間をおいて対向させて配置され、すなわちＣＯ浄化部４０に取り囲まれるように配置されている。

冷却部７０は、円筒ハウジング７１を備えている。円筒ハウジング７１の上端および下端には、それぞれ環状マニホールド７２，７３の外周端が接続されている。環状マニホールド７２は、それぞれ環状に形成された天板７２ａおよび底板７２ｂと、天板７２ａおよび底板７２ｂの外周端に上下端が接続された外筒７２ｃと、天板７２ａおよび底板７２ｂの内周端に上下端が接続された内筒７２ｄとから構成されている。天板７２ａには、燃料と水蒸気との混合ガスを導入する混合ガス導入口７２ａ１が設けられている。底板７２ｂには、後述するマニホールド７６と連通する貫通孔７２ｂ１が設けられている。環状マニホールド７３も、環状マニホールド７２と同様に、それぞれ環状に形成された天板７３ａおよび底板７３ｂ、外筒７３ｃおよび内筒７３ｄから構成されている。天板７３ａには、後述するマニホールド７５と連通する貫通孔７３ａ１が設けられている。底板７３ｂには、改質部６０の外筒６１と中仕切り６３との間の環状部位に沿って複数の貫通孔７３ｂ１が形成されている。

両環状マニホールド７２，７３の開口７２ｅ，７３ｅの各周縁には断面方形状の内筒７４の上下端が接続されている。内筒７４の互いに対向する一対の側壁の外壁面には、縦長の箱状に形成された一対のマニホールド７５，７６が設けられている。両マニホールド７５，７６の上下端は環状マニホールド７２，７３にそれぞれ密着固定されている。内筒７４内には、両マニホールド７５，７６を連通する複数の熱交換パイプ７７が設けられている。熱交換パイプ７７の外周には表面積を大きくして熱伝達効果を向上するためのフィン７７ａが設けられている。

このように構成された冷却部７０においては、混合ガス導入口７２ａ１から導入された燃料と水蒸気の混合ガスは、環状マニホールド７２、貫通孔７２ｂ１、マニホールド７６、熱交換パイプ７７、マニホールド７５、貫通孔７３ａ１、環状マニホールド７３、および貫通孔７３ｂ１を通って改質部６０に導出される。一方、改質ガス導入口である環状マニホールド７３の開口７３ｅから導入された改質ガスは、内筒７４および環状マニホールド７２の開口７２ｅを通ってＣＯシフト部８０に導出される。そして、熱交換パイプ７７を介して混合ガスと改質ガスとの間で熱交換が行われ、混合ガスは改質ガスによって加熱され、改質ガスは降温する。

ＣＯシフト部８０は、冷却部７０から供給された改質ガス中の一酸化炭素を低減するものであり、主として図２に示すように、冷却部７０上に同軸に固定されている。ＣＯシフト部８０は、外筒８１と、外筒８１と同軸に配置された内筒８２を備えている。外筒８１および内筒８２の各下端縁には環状に形成された底板８３の外周縁および内周縁が一体的に取り付け固定されている。外筒８１の上端縁には円板状に形成された天板８４の外周縁が一体的に取り付け固定されている。天板８４と内筒８２の上端との間には隙間が形成されている。外筒８１の外周下部には改質ガスが導出される改質ガス導出口８１ａが設けられている。内筒８２の下方への延長部８２ａは、冷却部７０の環状マニホールド７２の天板７２ａ上に一体的に取り付け固定されている。延長部８２ａは冷却部７０から導出された改質ガスを導入する改質ガス導入口である。

ＣＯシフト部８０の内筒８２の下部には、円板状に形成されて多数の孔を有する第１支持部材８５が取り付けられ、この第１支持部材８５により内筒８２に充填された触媒８０ａ（例えば、Ｃｕ、Ｚｎ系の触媒）が支持されている。また、外筒８１と内筒８２の間の下方にも底板８３から距離を置いて環状円板に形成されて多数の孔を有する第２支持部材８６が取り付けられ、この第２支持部材８６により外筒８１と内筒８２との間に充填された触媒８０ａが支持されている。

このように構成されたＣＯシフト部８０においては、改質ガス導入口８２ａから導入された改質ガスは、内筒８２、および内筒８２と外筒８１との間の空間を通って改質ガス導出口８１ａから導出する。このとき、供給された改質ガスに含まれる一酸化炭素と水蒸気が触媒８０ａにより反応して水素ガスと二酸化炭素ガスとに変成するいわゆる一酸化炭素シフト反応が生じている。

上述のように構成された改質装置の定常運転時には、図１に示すように、蒸発部３０に供給された水は、流水路３０ａにおいて燃焼ガス流路３０ｂを流れる燃焼ガスによって加熱され、ＣＯ浄化部４０の流水路４０ａに導出される。ＣＯ浄化部４０の流水路４０ａに供給された水（または水蒸気）は、この流水路４０ａにおいてＣＯシフト部８０から供給されて改質ガス流路４０ｂを流れる改質ガスによって加熱され、冷却部７０のマニホールド７６に導出される。このとき、水（または水蒸気）には燃料が混合され、冷却部７０のマニホールド７６には、これらが混合された混合ガスが導出されている。

冷却部７０においては、導入された混合ガスが上述したように環状マニホールド７３へ到達する間に、改質部６０から供給されて内筒７４内を流れる改質ガスによって加熱され完全に気体化されて、改質部６０に導出される。改質部６０においては、導入された混合ガスが改質されて水素ガスと一酸化炭素ガスが生成されている。これと同時に、水蒸気改質反応にて生成された一酸化炭素と水蒸気が反応して水素ガスと二酸化炭素とに変成するいわゆる一酸化炭素シフト反応が生じている。これら生成されたガス（いわゆる改質ガス）は冷却部７０の内筒７４に導出される。冷却部７０の内筒７４内においては、改質ガスが内筒７４を通過する間に降温され、ＣＯシフト部８０に導出される。

そして、ＣＯシフト部８０においては、冷却部７０から供給された改質ガスがその中に含まれる一酸化炭素を低減されてＣＯ浄化部４０の改質ガス流路４０ｂに導出される。このとき、改質ガスには酸化反応用空気が混合され、ＣＯ浄化部４０の改質ガス流路４０ｂには、これらが混合された混合ガスが導出されている。ＣＯ浄化部４０の改質ガス流路４０ｂにおいては、混合ガスは酸化反応によって一酸化炭素濃度がさらに低減されて導出され、燃料電池１０の燃料極に供給されている。

また、ＣＯ浄化部４０と燃料電池１０の間には切替え装置９０が設けられており、定常運転時にはＣＯ浄化部４０を燃料電池１０に連通し、起動運転時には一酸化炭素濃度が高い改質ガスを燃料電池１０に供給しないようにするためＣＯ浄化部４０を燃焼部５０のバーナ本体５１に連通するように切り替えられている。これにより、起動運転時には、外部からの燃焼用燃料またはＣＯ浄化部４０から導出された改質ガスの少なくともどちらか一方がバーナ本体５１に供給されて燃焼され、定常運転時には、燃料電池１０で未使用の水素ガス（オフガス）がバーナ本体５１に供給されて燃焼される。

上述した説明から理解できるように、この実施の形態においては、内部にて可燃性燃料が燃焼するバーナ燃焼部５２を耐熱性断熱材で形成したので、バーナ燃焼部５２と改質部６０の筒部の内壁面との間に形成された環状流路５６ａを流れる燃焼ガス、および燃焼ガスに加熱された改質部６０からの熱がバーナ燃焼部５２を通って外部に放散するのを可能な限り抑制することができる。また、バーナ燃焼部５２は常時１０００°以上の酸化雰囲気に曝されても、バーナ燃焼部５２を金属で形成した場合に酸化による溶損、腐食に伴う金属中の不純物の燃焼ガス中への溶出がなくなるので、外部に排出される燃焼ガス中の不純物濃度をほとんど０にすることができる。

また、バーナ燃焼部５２の開口から導出された燃焼ガスは折り返されて環状流路５６ａを流れる。この燃焼ガスの熱は、バーナ燃焼部５２が耐熱性断熱材で形成されているためにバーナ燃焼部５２に伝達されないためバーナ燃焼部５２を通って外部に放散されることなく、改質部６０に伝達されて同改質部６０を加熱するため、燃焼ガスの熱エネルギーを無駄なく利用することにより改質装置２０の熱効率を向上させることができる。

また、蒸発部３０は筒状に形成され、改質部６０の外側に対向させて空間を置いて同軸に配置され、改質部６０と蒸発部３０の間に耐熱性断熱部材５５を設けたため、環状流路５６ａ，５６ｂを流れる燃焼ガスおよび改質部６０の熱を低温である蒸発部３０へ伝達するのを耐熱性断熱部材５５によって防止するので、燃焼ガスの熱エネルギーを無駄なく利用することにより改質装置２０の熱効率を向上させることができる。

なお、上述した実施の形態においては、改質部６０を有底円筒状に形成したが、有底筒状であれば、他の形状、例えば有底楕円筒状、有底方形筒状に形成するようにしてもよい。また、上述した実施の形態においては、蒸発部３０を円筒状に形成したが、筒状であれば、他の形状、例えば楕円筒状、方形筒状に形成するようにしてもよい。

本発明による改質装置による第１の実施の形態を適用した燃料電池システムの概要を示す概要図である。図１に示す改質装置の拡大断面図である。図２の３−３線に沿った断面図である。

符号の説明

１０…燃料電池、１５…基台、２０…改質装置、２１…外側一体構造体、２１ａ，２２ｂ…受け部、２１ｂ，２２ａ…係止部、２２…内側一体構造体、３０…蒸発部、３０ａ…流水路、３０ｂ…燃焼ガス流路、３１…外筒、３１ａ…水導入口、３２…内筒、３２ａ…燃焼ガス導入口、３３…筒状仕切り、３４…天板、３４ａ…貫通孔（水導出口）、３５…外側底板、３６…環状仕切り、３６ａ…燃焼ガス導出口、３７…内側底板、３８…短筒、３９…波状フィン、４０…一酸化炭素浄化部（ＣＯ浄化部）、４０ａ…流水路、４０ｂ…改質ガス流路、４０ｃ…触媒、４１…外筒、４１ａ…改質ガス導出口、４１ｂ…改質ガス導入口、４２…内筒、４３…筒状仕切り、４４…天板、４４ａ…水導出口、４５，４６…上下環状仕切り板、５０…燃焼部、５１…バーナ本体、５１ｂ…ガス導入口、５２…バーナ燃焼部、５５…断熱部材、５６ａ，５６ｂ…環状流路、６０…改質部、６０ａ…触媒、６０ｂ…凹部、６１…外筒、６２…内筒、６３…中仕切り、６４…底板、６５…内側天板、６６…環状押さえ板、６７…環状仕切り板、６７ａ…開口、７０…冷却部、７１…円筒ハウジング、７２，７３…環状マニホールド、７４…内筒、７５，７６…マニホールド、７７…熱交換パイプ、７７ａ…フィン、８０…一酸化炭素シフト反応部（ＣＯシフト部）、８０ａ…触媒、８１…外筒、８１ａ…改質ガス導出口、８２…内筒、８２ａ…延長部（改質ガス導入口）、８３…底板、８４…天板、９０…切替え装置。

Claims

外部から供給された燃料と水蒸気との混合ガスから改質ガスを生成して導出する改質部と、該改質部を加熱する燃焼ガスを生成する燃焼部と、供給された水を前記燃焼ガスによって加熱し前記水蒸気を生成して前記改質部に供給する蒸発部と、前記改質部から導出された前記改質ガスを前記混合ガスによって降温して導出する冷却部と、該冷却部から供給された前記改質ガス中の一酸化炭素を低減する一酸化炭素シフト反応部と、該一酸化炭素シフト反応部から供給された前記改質ガス中の一酸化炭素をさらに低減して燃料電池に供給する一酸化炭素浄化部とから構成される改質装置において、
前記一酸化炭素浄化部および蒸発部を直接連結することにより、前記一酸化炭素浄化部および蒸発部を一体化して外側一体構造体を形成し、
前記燃焼部は、可燃性燃料を導入して着火するバーナ本体と、内部にて前記可燃性燃料が燃焼するバーナ燃焼部とから構成され、該バーナ燃焼部を耐熱性断熱材で形成したことを特徴とする改質装置。
外部から供給された燃料と水蒸気との混合ガスから改質ガスを生成して導出する改質部と、該改質部を加熱する燃焼ガスを生成する燃焼部と、供給された水を前記燃焼ガスによって加熱し前記水蒸気を生成して前記改質部に供給する蒸発部と、前記改質部から導出された前記改質ガスを前記混合ガスによって降温して導出する冷却部と、該冷却部から供給された前記改質ガス中の一酸化炭素を低減する一酸化炭素シフト反応部と、該一酸化炭素シフト反応部から供給された前記改質ガス中の一酸化炭素をさらに低減して燃料電池に供給する一酸化炭素浄化部とから構成される改質装置において、
前記改質部、冷却部および一酸化炭素シフト反応部をこの順番に直列に並べて直接連結することにより、前記改質部、冷却部および一酸化炭素シフト反応部を一体化し内側一体構造体を形成し、
基台に組み付け固定された蒸発部に設けた受け部上に前記内側一体構造体に設けた係止部を載置してその接合部分にて一点支持することにより、前記蒸発部に前記内側一体構造体を組み付け、
前記燃焼部は、可燃性燃料を導入して着火するバーナ本体と、内部にて前記可燃性燃料が燃焼するバーナ燃焼部とから構成され、該バーナ燃焼部を耐熱性断熱材で形成したことを特徴とする改質装置。
請求項１または請求項２において、前記一酸化炭素浄化部および蒸発部は、前記改質部、冷却部および一酸化炭素シフト反応部から空間をおいて配置されていることを特徴とする改質装置。
請求項１乃至請求項３の何れか一項において、前記一酸化炭素浄化部は、隣接する内外二つの環状流路を備えた筒状に形成され、内側環状流路に前記水または水蒸気を流通させ、外側環状流路に前記改質ガスを流通させたことを特徴とする改質装置。