JP4261862B2 - 鉛蓄電池用セパレータ - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は密閉型鉛蓄電池用に用いて好適な、ガラス繊維を主体としたマット状シートよりなる鉛蓄電池用セパレータに関するもので、詳しくは、化成時および電池使用時に発生する微小短絡を抑制して、電池寿命の向上をもたらし、袋加工性にも優れた鉛蓄電池用セパレータに関する。
【0002】
【従来の技術】
従来、セパレータをU字状に折り曲げて正極板を包んだ構造で組み立てる形式の密閉型鉛蓄電池においては、充放電の繰り返しによって、セパレータ内で鉛の樹枝状結晶(デンドライト)が局部的に成長しセパレータ内を貫通することによって生じるいわゆるデンドライトショートのような微小短絡が起き始めると、徐々に正極板が膨張し、これによって正極板格子の底部がセパレータの折り曲げ部を圧迫し、セパレータはこの圧迫に耐え切れずに切断されることで、電池にとって致命的となり得る大きな短絡を発生させてしまうという問題があった。つまり、微小な短絡も、その積み重ねによって、副次的に大きな短絡を引き起こしてしまうのである。
【0003】
この問題を解決するため、本出願人は、特願2002−133339号を提案した。つまり、有機繊維の中でも繊維径が太く剛直で熱硫酸中でも劣化しにくいモノフィラメント状合成繊維の構成比を15〜30質量%と高めに設定することにより、セパレータの圧縮破断強度を80N以上として、充放電の繰り返しによって正極板の膨張が発生し正極板格子の底部がセパレータの折り曲げ部を圧迫しても、セパレータの切断を生じにくい、即ち、セパレータ切断部での大きな短絡を引き起こしにくい密閉型鉛蓄電池用セパレータを提案した。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、特願2002−133339号の考え方は、上記したような、セパレータ貫通部で発生する微小短絡が副次的に正極板の膨張を引き起こし更にセパレータの切断、即ち、大きな短絡を引き起こす、という一連の問題現象を食い止める対策として、微小短絡によって正極板の膨張が発生したとしても、セパレータの切断、即ち、セパレータ切断部での大きな短絡を引き起こしにくくする点に重点を置いた対策方法となっていた。つまり、セパレータの強度を高め、正極板の膨張に伴う正極板格子からの圧迫にも耐えられるようにすることで、セパレータの切断そのものを食い止めようとする考え方であるので、セパレータの切断を引き起こす原因(ステップ)となっているそれ以前の問題現象である正極板の膨張や、微小短絡の発生といった現象については、対策が不十分であった。
つまり、特願2002−133339号で取られた対策とは、セパレータの切断対策としてセパレータの圧縮破断強度を高めることに執着し過ぎたために、繊維径が太く剛直なモノフィラメント状合成繊維の構成比を15〜30質量%と高めに設定していたのだが、それが返って、セパレータの孔構造を単純かつ大きくし、セパレータ内で鉛の樹枝状結晶(デンドライト)が局部的に成長しセパレータ内を貫通することによって生じるいわゆるデンドライトショートのような微小短絡の発生を助長するという弊害を生む結果にもなっていた。
【0005】
なお、このように、セパレータ切断部で発生するような大きな短絡は即電池に致命傷(寿命)を与えることになるので大きな問題となっているのだが、前述したようなセパレータ貫通部で発生する微小短絡も、積み重なれば電池に致命傷(寿命)を与えることにはなり得る。特に、先に取り上げた例は、電池へのセパレータの組み込み形態において、セパレータをU字状に折り曲げて正極板を包む使用形態の場合であったが、実際には、正負極板間に単にセパレータを介挿させるだけの使用形態もあり得ることから、このような使用形態の場合には、U字状に折り曲げる使用形態の場合に発生するようなセパレータ切断部での大きな短絡の発生はないが、セパレータ貫通部で発生する微小短絡の積み重ねがいずれ電池に致命傷を与えることになる。つまり、このような使用形態の場合において、同様に長寿命化を狙うためには、セパレータの圧縮破断強度アップによるセパレータの切断そのものを防止する対策よりも、むしろ、セパレータ貫通部で発生する微小短絡そのものを防止する対策の方に重点を置く必要があることになる。
そこで、セパレータ貫通部で発生した微小短絡が副次的にセパレータの切断、即ち、大きな短絡を引き起こすという上記問題現象への対策の中で、セパレータの切断防止にのみ重点を置いていた従来の考え方を見直し、従来のセパレータの切断対策以外に、従来は疎かにされていた微小短絡の発生対策にも重点を置くようにし、この2つの対策が両立できるようなセパレータの検討に着手した。
【0006】
このようにすることで、上記のように、セパレータを正負極板間に単に介挿させるだけの使用形態の場合にはもちろん、セパレータ貫通部における微小短絡の発生が抑制されるためセパレータの長寿命化につながり、セパレータをU字状に折り曲げて正極板を包む使用形態の場合においても、従来のセパレータの切断対策に加えて、セパレータ切断部での大きな短絡の発生原因となる微小短絡の発生そのものについても対策を加えることで、微小短絡の発生そのものを減らし正極板の膨張現象そのものを抑制することができるので、正極板格子からのセパレータの折り曲げ部への圧迫が弱くなり、結果としてセパレータの切断され易さが大幅に改善されセパレータの長寿命化につながると考えられる。しかも、後者の場合には、セパレータの切断による大きな短絡の発生を防止する観点から見ると、二重の対策が施されたことになり信頼性が大幅に増すとともに、セパレータの圧縮破断強度アップによるセパレータの切断対策については、目標値を従来よりも低く設定する(緩和する)ことができるようになるメリットも生まれると考えられる。
【0007】
そこで、本発明は、ガラス繊維を主体としたマット状シートよりなる鉛蓄電池用セパレータにおいて、化成時および電池使用時に発生する微小短絡を抑制し、セパレータをU字状に折り曲げて正極板を包む使用形態の場合にも、セパレータを正負極板間に単に介挿させるだけの使用形態の場合においても、電池寿命を向上させることを目的とする。また、ガラス繊維主体のセパレータは、袋加工性が弱いという問題があったので、同時に袋加工性を向上させることを目的とする。
【0008】
【課題を解決するための手段】
本発明の鉛蓄電池用セパレータは、前記目的を達成するべく、請求項1に記載の通り、有機繊維、ガラス繊維、無機粉体を主構成とする鉛蓄電池用セパレータであって、前記有機繊維としてのモノフィラメント状合成繊維が15〜25質量%、前記有機繊維としてのC.S.F(カナディアン濾水度)が200〜400mlのパルプ状有機繊維が5〜20質量%、前記有機繊維としての熱融着性の芯鞘型有機繊維が2〜15質量%、比表面積が50〜500m 2 /gで二次粒子径が5〜12μmの前記無機粉体が15〜35質量%、残部が前記ガラス繊維であり、前記セパレータの圧縮破断強度が50N以上80N未満であることを特徴とする。
また、請求項2記載の鉛蓄電池用セパレータは、請求項1記載の鉛蓄電池用セパレータにおいて、前記無機粉体が20〜35質量%であることを特徴とする。
また、請求項3記載の鉛蓄電池用セパレータは、請求項1または2記載の鉛蓄電池用セパレータにおいて、前記セパレータは、密閉型鉛蓄電池用セパレータであることを特徴とする。
【0009】
【発明の実施の形態】
本発明の請求項1記載の鉛蓄電池用セパレータは、有機繊維としてモノフィラメント状合成繊維が10〜25質量%と、パルプ状有機繊維が5〜20質量%と、熱融着性の複合繊維が2〜15質量%、無機粉体が15〜35質量%、残部が前記ガラス繊維とすることが条件である。
このように、特願2002−133339号で提案した従来のセパレータよりも、無機粉体の構成比を多めに設定することで、セパレータの孔構造を複雑かつ小さくでき、セパレータ貫通部で発生する微小短絡を抑制できるようになった。これにより、充放電時の正極板の膨張が抑えられ、正極板格子からのセパレータの折り曲げ部への圧迫が弱くなり、セパレータの切断され易さが大幅に改善されるので、セパレータの切断対策としての圧縮破断強度の目標値を従来よりも大幅に緩めることが可能となった。これにより、圧縮破断強度を向上させるために配合するモノフィラメント状合成繊維の構成比を低く抑えることができるようになり、セパレータの孔構造を単純かつ大きくする弊害を低く抑えることができた。
【0010】
有機繊維としてモノフィラメント状合成繊維を10〜25質量%配合するのは、10質量%以上配合することにより圧縮破断強度を50N以上に向上でき、また、25質量%を超えて配合するとセパレータの孔構造が単純かつ大きくなり、微小短絡が発生しやすくなる問題があるからである。尚、圧縮破断強度を80N以上にすることが好ましいが、無機粉体の配合量を多めにして、セパレータの孔構造を複雑かつ小さくし、微小短絡を防止するようにすることで、圧縮破断強度を50N以上とするだけでも、セパレータの短絡を防止できることがわかった。
【0011】
また、有機繊維としてパルプ状有機繊維を5〜20質量%配合するのは、熱融着性の複合繊維と併用し、適正な比率で配合することにより、セパレータの孔径が大きくなるのを抑制しつつセパレータの孔構造を複雑化し鉛粉浸透などによる微小短絡の発生を抑えるとともに、電池組立時のセパレータの引張りによる破れを防止することができ、また、20質量%を超えて配合すると保液性能や吸液性能(吸液量、吸液速度)が低下し、これに伴い電池容量の低下が問題となるからである。
【0012】
また、有機繊維として熱融着性の複合繊維を2〜15質量%配合するのは、2質量%以上配合することにより袋加工性を向上することができると同時に、引張強さを向上することができ、また、15質量%を超えて配合すると保液性能や吸液性能(吸液量、吸液速度)が低下し、これに伴い電池容量の低下が問題となるからである。
【0013】
また、無機粉体を15〜35質量%配合するのは、15質量%以上配合することにより、セパレータの孔構造を複雑かつ小さくし、微小短絡を抑制することができ、また、35質量%を超えて配合するとセパレータの平均孔径が小さくなり過ぎ、充放電に伴う電解液の移動を妨げる虞があるからである。尚、無機粉体を20質量%以上配合することにより、より確実に微小短絡を抑制することができる。
【0014】
前記モノフィラメント状合成繊維としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル等が挙げられるが、水中への分散性や濡れ性の点からポリエステルが好ましく、平均繊度0.5〜2.5dtex(デシテックス)、平均繊維長が3〜5mm程度のものが使用できる。
【0015】
また、前記パルプ状有機繊維としては、叩解性アクリル繊維、天然繊維等が挙げられるが、耐酸性の点から叩解性アクリル繊維が好ましい。叩解性アクリル繊維の場合、C.S.F(カナディアン濾水度)が200〜400ml、平均繊維長が0.8〜3mmのものの使用が好ましい。尚、C.S.F(カナディアン濾水度)とは、JIS P 8121に規定のあるパルプの濾水度(カナダ標準形)測定法であり、叩解度の指標として用いた。
【0016】
また、前記熱融着性の複合繊維としては、ポリプロピレン−ポリエチレン、ポリエステル−ポリエチレン、ポリエステル−変性ポリエステル等の芯鞘型有機繊維が挙げられるが、水中への分散性や濡れ性の点からポリエステル−変性ポリエステルの芯鞘型有機繊維を選択するのが好ましい。さらには工程での温度管理上、鞘部の融点を70〜180℃とするものの使用が好ましい。なお、接着部分を増やすという観点からは繊度は細い方が良く、平均繊度は2.0dtex以下のものの使用が好ましい。
【0017】
また、無機粉体としては、シリカ、珪藻土等が使用できる。シリカの場合は、比表面積50〜500m2/g、二次粒子径5〜12μm程度のものを使用することができる。
【0018】
前記ガラス繊維としては、耐酸性に優れたCガラス組成で平均繊維径約0.5〜10μmのものが使用できる。
【0019】
前記セパレータの製造については、上記の有機繊維、ガラス繊維及び無機粉体を主体として、その他に添加剤等を加えて混合・分散し、酸性もしくは中性条件で通常の抄紙法により混抄することで、厚さ0.5〜2mm、坪量70〜400g/m2の鉛蓄電池用セパレータを得ることができる。
【0020】
【実施例】
本発明の密閉型鉛蓄電池用セパレータの実施例を比較例と共に説明する。
(実施例1)
ガラス繊維として平均繊維径1.0μmのCガラス組成の極細ガラス繊維32質量%と、モノフィラメント状合成繊維として平均繊度1.3dtex、平均繊維長5mmのモノフィラメント状ポリエステル合成繊維15質量%と、パルプ状有機繊維としてCSFが280ml、平均繊維長3mmの叩解性アクリル繊維15質量%と、熱融着性の複合繊維として平均繊度1.7dtex、平均繊維長5mm、芯成分がポリエステルで鞘成分が変性ポリエステルの芯鞘型有機繊維8質量%と、無機粉体として比表面積200m2/g、二次粒子径8μmのシリカ粉体30質量%とを混合・分散し中性条件で抄紙して、厚さ1.00mm、密度0.230g/cm3の密閉型鉛蓄電池用セパレータを得た。
【0021】
(実施例2)
ガラス繊維として平均繊維径1.0μmのCガラス組成の極細ガラス繊維37質量%と、モノフィラメント状合成繊維として平均繊度1.3dtex、平均繊維長5mmのモノフィラメント状ポリエステル合成繊維20質量%と、パルプ状有機繊維としてCSFが280ml、平均繊維長3mmの叩解性アクリル繊維15質量%と、熱融着性の複合繊維として平均繊度1.7dtex、平均繊維長5mm、芯成分がポリエステルで鞘成分が変性ポリエステルの芯鞘型有機繊維8質量%と、無機粉体として比表面積200m2/g、二次粒子径8μmのシリカ粉体20質量%とを混合・分散し中性条件で抄紙して、厚さ1.00mm、密度0.230g/cm3の密閉型鉛蓄電池用セパレータを得た。
【0022】
(比較例4)
ガラス繊維として平均繊維径1.0μmのCガラス組成の極細ガラス繊維37質量%と、モノフィラメント状合成繊維として平均繊度1.3dtex、平均繊維長5mmのモノフィラメント状ポリエステル合成繊維25質量%と、パルプ状有機繊維としてCSFが280ml、平均繊維長3mmの叩解性アクリル繊維15質量%と、熱融着性の複合繊維として平均繊度1.7dtex、平均繊維長5mm、芯成分がポリエステルで鞘成分が変性ポリエステルの芯鞘型有機繊維8質量%と、無機粉体として比表面積200m2/g、二次粒子径8μmのシリカ粉体を15質量%とを混合・分散し中性条件で抄紙して、厚さ1.00mm、密度0.230g/cm3の密閉型鉛蓄電池用セパレータを得た。
【0023】
(比較例1)
ガラス繊維として平均繊維径1.0μmのCガラス組成の極細ガラス繊維62質量%と、モノフィラメント状合成繊維として平均繊度1.3dtex、平均繊維長5mmのモノフィラメント状ポリエステル合成繊維15質量%と、パルプ状有機繊維としてCSFが280ml、平均繊維長3mmの叩解性アクリル繊維15質量%と、熱融着性の複合繊維として平均繊度1.7dtex、平均繊維長5mm、芯成分がポリエステルで鞘成分が変性ポリエステルの芯鞘型有機繊維8質量%とを混合・分散し中性条件で抄紙して、厚さ1.00mm、密度0.230g/cm3の密閉型鉛蓄電池用セパレータを得た。
【0024】
(比較例2)
ガラス繊維として平均繊維径1.0μmのCガラス組成の極細ガラス繊維47質量%と、パルプ状有機繊維としてCSFが280ml、平均繊維長3mmの叩解性アクリル繊維15質量%と、熱融着性の複合繊維として平均繊度1.7dtex、平均繊維長5mm、芯成分がポリエステルで鞘成分が変性ポリエステルの芯鞘型有機繊維8質量%と、無機粉体として比表面積200m2/g、二次粒子径8μmのシリカ粉体30質量%とを混合・分散し中性条件で抄紙して、厚さ1.00mm、密度0.230g/cm3の密閉型鉛蓄電池用セパレータを得た。
【0025】
(比較例3)
ガラス繊維として平均繊維径1.0μmのCガラス組成の極細ガラス繊維40質量%と、モノフィラメント状合成繊維として平均繊度1.3dtex、平均繊維長5mmのモノフィラメント状ポリエステル合成繊維15質量%と、パルプ状有機繊維としてCSFが280ml、平均繊維長3mmの叩解性アクリル繊維15質量%と、無機粉体として比表面積200m2/g、二次粒子径8μmのシリカ粉体30質量%とを混合・分散し中性条件で抄紙して、厚さ1.00mm、密度密度0.230g/cm3の密閉型鉛蓄電池用セパレータを得た。
【0026】
前記実施例1及び2並びに比較例1乃至4の各セパレータの特性試験を行い、その結果を表1に示した。
尚、試験方法については、次のようにした。
[袋加工性][袋加工部の切れ]
ギヤ噛み込みによるメカニカルシールによる袋加工を行い、評価を行った。
[引張強さ]
SBA S 0402に準じて測定を行った。
[圧縮破断強度]
SUS板上に試料を載せ、上部よりカッター刃を5mm/minの速度で降下させていき、カッター刃とSUS板との接触抵抗が200Ω以下となる時の荷重を測定し圧縮破断強度とした。
【0027】
【表1】
【0028】
(1)実施例1及び2と比較例1の比較から明らかなように、無機粉体を配合することで、微小短絡を抑制し電池を長寿命化できるとともに、セパレータの親水性(吸液速度)を向上することができた。
(2)実施例1及び2と比較例2の比較から明らかなように、モノフィラメント状合成繊維を配合することで、メカニカルシールによる袋加工時にギヤの端部で発生し易い切れを防止することができた。また、圧縮破断強度も向上することができた。
(3)実施例1及び2と比較例3の比較から明らかなように、パルプ状有機繊維と熱融着性の複合繊維を併用することでセパレータの引張強さが向上し、電池組立時の作業性が良くなった。
(4)袋加工性および引張強さ向上のための有機繊維をアクリル主体とすることで、セパレータ耳屑等を生産にリサイクルすることが可能になり、廃棄物を削減することができるとともに製造コストを削減することができた。
【0029】
【発明の効果】
このように、本発明の鉛蓄電池用セパレータによれば、有機繊維としてモノフィラメント状合成繊維が10〜25質量%と、パルプ状有機繊維が5〜20質量%と、熱融着性の複合繊維が2〜15質量%、無機粉体が15〜35質量%、残部が前記ガラス繊維の配合としたため、化成時および電池使用時に発生する微小短絡が抑制され、電池寿命が向上し、しかも、ガラス繊維主体のセパレータにも拘わらず、袋加工性も向上した鉛蓄電池用セパレータを提供できる。
Claims (3)
- 有機繊維、ガラス繊維、無機粉体を主構成とする鉛蓄電池用セパレータであって、前記有機繊維としてのモノフィラメント状合成繊維が15〜25質量%、前記有機繊維としてのC.S.F(カナディアン濾水度)が200〜400mlのパルプ状有機繊維が5〜20質量%、前記有機繊維としての熱融着性の芯鞘型有機繊維が2〜15質量%、比表面積が50〜500m 2 /gで二次粒子径が5〜12μmの前記無機粉体が15〜35質量%、残部が前記ガラス繊維であり、前記セパレータの圧縮破断強度が50N以上80N未満であることを特徴とする鉛蓄電池用セパレータ。
- 前記無機粉体が20〜35質量%であることを特徴とする請求項1記載の鉛蓄電池用セパレータ。
- 前記セパレータは、密閉型鉛蓄電池用セパレータであることを特徴とする請求項1または2記載の鉛蓄電池用セパレータ。
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