JP4232458B2 - リチウムイオンポリマー二次電池 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ポリマー電解質層を介装して正極シート及び負極シートを積層したリチウムイオンポリマー二次電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来、この種の二次電池として、帯状の負極集電体の片面に負極活物質層を形成することにより負極が構成され、帯状の正極集電体の片面に正極活物質層を形成することにより正極が構成され、上記負極及び正極をこれらの間に固体電解質層を介装して積層することにより積層電極体が構成され、更に上記負極及び正極にそれぞれリード線が取付けられた固体電解質電池が開示されている（例えば、特許文献１参照）。この固体電解質電池では、上記負極と正極とを互いに負極活物質層側と正極活物質層側とを対向させ、かつ負極及び正極間にゲル状電解質層を介装して積層した状態で折畳むことにより形成される。また負極又は正極の長手方向の端部が負極又は正極の幅方向の寸法よりも大きくなされた絶縁部材により被覆される。
【０００３】
このように構成された固体電解質電池では、負極又は正極の長手方向の端部を負極又は正極の幅方向の寸法よりも大きくなされた絶縁部材により被覆したので、積層された負極と正極との長手方向の端部付近における接触が防止され、絶縁性が保持される。この結果、電池作製時における電池内部の電気的短絡を防ぐことができるようになっている。
【０００４】
【特許文献１】
特開２０００−１７３６５７号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、上記特許文献１に示された固体電解質電池では、負極及び正極の幅方向の端部で、負極集電体箔及び負極活物質層間で、或いは正極集電体箔及び正極活物質層間で剥離が生じるおそれがあり、これにより二次電池のサイクル特性が低下する不具合があった。
また、上記特許文献１に示された固体電解質電池では、負極集電体箔及び正極集電体箔の側面が露出しているため、積層電極体を折畳んだときに負極集電体箔及び正極集電体箔の上記露出する側面同士が接触して短絡するおそれがあった。
【０００６】
本発明の第１の目的は、集電体箔及び活物質層の側縁をポリマー電解質層にて被覆することにより、集電体箔及び活物質層の剥離を抑制でき、これにより電池容量の低下を防止できるとともに、サイクル特性、放電容量及び出力特性を向上できる、リチウムイオンポリマー二次電池を提供することにある。
本発明の第２の目的は、集電体箔の側縁をポリマー電解質層にて被覆することにより、正極シート及び負極シートの短絡を防止できる、リチウムイオンポリマー二次電池を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
請求項１に係る発明は、図１及び図２に示すように、帯状の正極集電体箔１４の表面に正極活物質層１５が形成され１回折り又は２回以上の葛折りにより折畳まれかつ一方の側縁１１ａに正極端子１６が接続された正極シート１１と、正極シート１１の折畳み面積に相応した面積を有する負極集電体箔１７の表面に負極活物質層１８が形成され上記折畳まれる正極シート１１の間にポリマー電解質層１２を介して挟持されかつ一方の側縁１３ａに負極端子１９が接続された負極シート１３とを備えたリチウムイオンポリマー二次電池の改良である。
その特徴ある構成は、帯状の正極活物質層１５を上に向けた正極シート１１上に、ポリマー電解質層１２を下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、この状態で熱圧着された積層体２４を葛折りにて折畳むことにより、隣合う負極集電体箔１７の裏面同士が互いに密着するように構成され、ポリマー電解質層１２が、負極シート１３の表面に形成された負極側第１電解質層１２ａと、負極側第１電解質層１２ａに連設され負極シート１３の他方の側縁１３ｂの端面に形成された負極側第２電解質層１２ｂと、負極側第２電解質層１２ｂに連設され上記互いに密着する負極集電体箔１７の裏面間に所定の厚さで所定の幅だけ進入する負極側第３電解質層１２ｃとを有するところにある。
【０００８】
この請求項１に記載されたリチウムイオンポリマー二次電池では、負極シート１３の他方の側縁１３ｂをポリマー電解質層１２にて被覆することにより、負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の剥離を抑制できるので、電池容量の低下を防止でき、電池１０のサイクル特性を向上できる。また負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池１０の放電容量及び出力特性を向上できる。更に負極シート１３の他方の側縁１３ｂの上面を負極側第１電解質層１２ａにて被覆し、他方の側縁１３ｂの端面を負極側第２電解質層１２ｂにて被覆し、更に他方の側縁１３ｂの裏面を負極側第３電解質層１２ｃにて被覆するので、負極シート１３の他方の側縁１３ｂが全く露出しなくなり、正極シート１１の折畳みによる正極シート１１及び負極シート１３の接触を確実に阻止できる。
【０００９】
請求項２に係る発明は、図９及び図１０に示すように、帯状の正極活物質層１５を上に向けた正極シート１１上に、ポリマー電解質層１２を下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、この状態で熱圧着された積層体２４を葛折りにて折畳むことにより、隣合う正極集電体箔１４の裏面同士が互いに密着するように構成され、ポリマー電解質層４２が、正極シート１１の表面に形成された正極側第１電解質層４２ａと、正極側第１電解質層４２ａに連設され正極シート１１の他方の側縁１１ｂの端面に形成された正極側第２電解質層４２ｂと、正極側第２電解質層４２ｂに連設され上記互いに密着する正極集電体箔１４の裏面間に所定の厚さで所定の幅だけ進入する正極側第３電解質層４２ｃとを有することを特徴とする。
この請求項２に記載されたリチウムイオンポリマー二次電池では、正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層４２にて被覆することにより、正極集電体箔１４及び正極活物質層１５の剥離を抑制できるので、電池容量の低下を防止でき、電池４０のサイクル特性を向上できる。また正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池４０の放電容量及び出力特性を向上できる。更に正極シート１１の他方の側縁１１ｂの上面を正極側第１電解質層４２ａにて被覆し、他方の側縁１１ｂの端面を正極側第２電解質層４２ｂにて被覆し、更に他方の側縁１１ｂの裏面を正極側第３電解質層４２ｃにて被覆するので、正極シート１１の他方の側縁１１ｂが全く露出しなくなり、正極シート１１の折畳みによる正極シート１１及び負極シート１３の接触を確実に阻止できる。
【００１０】
請求項３に係る発明は、図１４及び図１５に示すように、帯状の正極活物質層１５を上に向けた正極シート１１上に、ポリマー電解質層１２を下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、この状態で熱圧着された積層体２４を葛折りにて折畳むことにより、隣合う負極集電体箔１７の裏面同士が互いに密着し、隣合う正極集電体箔１４の裏面同士が互いに密着するように構成され、ポリマー電解質層５２が、負極シート１３の表面に形成された負極側第１電解質層１２ａと、負極側第１電解質層１２ａに連設され負極シート１３の他方の側縁１３ｂの端面に形成された負極側第２電解質層１２ｂと、負極側第２電解質層１２ｂに連設され上記互いに密着する負極集電体箔１７の裏面間に所定の厚さで所定の幅だけ進入する負極側第３電解質層１２ｃと、正極シート１１の表面に形成された正極側第１電解質層４２ａと、正極側第１電解質層４２ａに連設され正極シート１１の他方の側縁１１ｂの端面に形成された正極側第２電解質層４２ｂと、正極側第２電解質層４２ｂに連設され上記互いに密着する正極集電体箔１４の裏面間に所定の厚さで所定の幅だけ進入する正極側第３電解質層４２ｃとを有することを特徴とする。
この請求項３に記載されたリチウムイオンポリマー二次電池では、負極シート１３の他方の側縁１３ｂ及び正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層５２にて被覆することにより、負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の剥離と、正極集電体箔１４及び正極活物質層１５の剥離とを抑制できるので、電池容量の低下を上記請求項１又は２より確実に防止でき、電池５０のサイクル特性を上記請求項１又は２より向上できる。また負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂ及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池５０の放電容量及び出力特性を上記請求項１又は２より向上できる。更に負極シート１３の他方の側縁１３ｂの上面を負極側第１電解質層１２ａにて被覆し、他方の側縁１３ｂの端面を負極側第２電解質層１２ｂにて被覆し、更に他方の側縁１３ｂの裏面を負極側第３電解質層１２ｃにて被覆するので、負極シート１３の他方の側縁１３ｂが全く露出しなくなるとともに、正極シート１１の他方の側縁１１ｂの上面を正極側第１電解質層４２ａにて被覆し、他方の側縁１１ｂの端面を正極側第２電解質層４２ｂにて被覆し、更に他方の側縁１１ｂの裏面を正極側第３電解質層４２ｃにて被覆するので、正極シート１１の他方の側縁１１ｂが全く露出しなくなる。この結果、正極シート１１の折畳みによる正極シート１１及び負極シート１３の接触を上記請求項１又は２より確実に阻止できる。
【００１７】
【発明の実施の形態】
次に本発明の第１の実施の形態を図面に基づいて説明する。
図１〜図３に示すように、リチウムイオンポリマー二次電池１０は、１回折り又は２回以上の葛折りにより折畳まれる帯状の正極シート１１と、この折畳まれる正極シート１１の間にポリマー電解質層１２を介して挟持された１枚又は２枚以上の負極シート１３とを備える。正極シート１１は、帯状の正極集電体箔１４と、この正極集電体箔１４の表面に形成された帯状の正極活物質層１５とを有する。正極活物質層１５の幅は正極集電体箔１４の幅より小さく形成される（図１及び図３）。即ち、正極活物質層１５は、その一方の側縁１５ａが正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａから所定の幅だけ幅方向内側に位置し、かつ他方の側縁１５ｂが正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂに一致するように形成される。また正極シート１１の一方の側縁１１ａ、即ち正極活物質層１５の形成されていない正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａには、正極端子１６が接続される。
【００１８】
負極シート１３は、負極集電体箔１７と、この負極集電体箔１７の表面に形成された負極活物質層１８とを有し、正極集電体箔１４の折畳み面積に相応した面積を有する。また負極活物質層１８の幅は負極集電体箔１７の幅より小さく形成される（図１及び図３）。即ち、負極活物質層１８は、その一方の側縁１８ａが負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａから所定の幅だけ幅方向内側に位置し、かつ他方の側縁１８ｂが負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂに一致するように形成される。更に負極シート１３の一方の側縁１３ａ、即ち負極活物質層１８の形成されていない負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａには、負極端子１９が接続される。なお、正極活物質層１５の一方の側縁１５ａと負極シート１３の他方の側縁１３ｂとが一致し、かつ負極活物質層１８の一方の側縁１８ａと正極シート１１の他方の側縁１１ｂとが一致するように正極シート１１及び負極シート１３が積層される。換言すれば、正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａが負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂから突出し、負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａが正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂから突出するように正極シート１１及び負極シート１３が積層される。
【００１９】
一方、ポリマー電解質層１２は、負極シート１３の表面から他方の側縁１３ｂにわたって形成される。この実施の形態では、ポリマー電解質層１２は、負極シート１３の表面に形成された負極側第１電解質層１２ａと、負極側第１電解質層１２ａに連設され負極シート１３の他方の側縁１３ｂの端面に形成された負極側第２電解質層１２ｂと、負極側第２電解質層１２ｂに連設され負極シート１３の裏面に所定の幅及び厚さに形成された負極側第３電解質層１２ｃとを有する。負極側第１電解質層１２ａは、その一方の側縁が負極活物質層１８の一方の側縁１８ａから所定の幅だけ幅方向外側の負極集電体箔１７上に位置し、かつ他方の側縁が負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂに一致するように、即ち負極活物質層１８の表面及び一方の側縁１８ａの端面を被覆するように形成される。また負極側第２電解質層１２ｂは負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面を被覆するように形成される。
【００２０】
更に負極側第３電解質層１２ｃは、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面に、幅が０．５〜２０ｍｍ、好ましくは３〜１２ｍｍとなり、厚さが２〜１００μｍ、好ましくは１０〜６０μｍとなるように形成される。負極側第３電解質層１２ｃの幅を０．５〜２０ｍｍの範囲に限定したのは、０．５ｍｍ未満では負極シート１３を介装する正極シート１１の折畳み時の折りずれにより正極シート１１と負極シート１３とが短絡するおそれがあり、２０ｍｍを越えるとエネルギ密度の低下を招くとともに、負極シート１３を介装する正極シート１１の折畳み時の折りずれが２０ｍｍを越えることはあり得ないからである。また負極側第３電解質層１２ｃの厚さを２〜１００μｍの範囲に限定したのは、２μｍ未満では負極側第３電解質層１２ｃの材質が弱く、折りずれが発生したときにこの第３電解質層が切れてしまい、負極シート１３が正極シート１１に短絡するおそれがあり、１００μｍを越えると負極シート１３を介装する正極シート１１の折畳み時に第３負極側電解質層１２ｃが形成された負極シート１３の端部のみが厚くなってしまい、真空パックする際に最外部付近の正極シートが折れたり、隙間なく容器に収容できなくなるからである。
【００２１】
なお、正極集電体箔１４としてはＡｌ箔が挙げられ、正極活物質層１５の活物質としてはＬｉＣｏＯ2が挙げられる。また負極集電体箔１７としてはＣｕ箔が挙げられ、負極活物質層１８の活物質としては炭素系の活物質が挙げられる。更にポリマー電解質層１２のポリマーとしてはポリエチレンオキシド、ポリフッ化ビニリデン等が挙げられ、ポリマー電解質層１２の電解液としてはエチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、γ-ブチロラクトン等を含む混合液が挙げられる。
【００２２】
このように構成されたリチウムイオンポリマー二次電池１０の製造方法を図１〜図８に基づいて説明する。
▲１▼ 正極シート１１の作製
先ず正極活物質層１５に含まれる活物質をＮ−メチルピロリドン溶液等に分散混合して正極活物質スラリーを調製する。次にこのスラリーを帯状の正極集電体箔１４の上面に、ドクタブレード法やスクリーン印刷法などにより連続塗布して乾燥する（図７（ｂ））。このとき正極活物質層１５の一方の側縁１５ａを正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａから所定の幅だけ幅方向内側にずらし、かつ正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂを正極集電体箔１４の他方の側縁１４ａに一致させた状態で、正極活物質層１５を正極集電体箔１４の上面に帯状に形成する。これにより正極シート１１が作製される。
【００２３】
▲２▼ 帯状の負極シート１３の作製
先ず負極活物質層１８に含まれる活物質をＮ−メチルピロリドン溶液等に分散混合して負極活物質スラリーを調製する。次にこのスラリーを帯状の負極集電体箔１７の上面に、ドクターブレード法やスクリーン印刷法などにより連続塗布して乾燥する（図６（ｂ））。このとき負極活物質層１８の一方の側縁１８ａを負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａから所定の幅だけ幅方向内側にずらし、かつ負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂを負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂに一致させた状態で、負極活物質層１８を負極集電体箔１７の上面に帯状に形成する。これにより帯状の負極シート１３が作製される。
【００２４】
▲３▼ 負極シート１３へのポリマー電解質層１２の形成
先ずポリマー、電解液及びリチウム金属塩を混合してなり、粘度が０．５〜４５Ｐ（ポアズ）である電解質スラリー２１（図４及び図５）を調製する。次いでこのスラリーを帯状の負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の表面及び側縁にドクタブレード法により連続塗布する。このとき図４及び図５に示すように、電解質スラリー２１を扁平ノズル２２ａを有する塗布機用タンク２２に貯留し、扁平ノズル２２ａの一端を負極活物質層１８の一方の側縁１８ａから所定の幅だけ幅方向外側の負極集電体箔１７上に位置させ、かつ扁平ノズル２２ａの他端を負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂから所定の幅だけ幅方向外側のローラ２３上に位置させた状態で、負極集電体箔１７をその長手方向に移動させながら、扁平ノズル２２ａから電解質スラリー２１を連続的に吐出する。これにより電解質スラリー２１が、負極集電体箔１７の表面の一部、負極活物質層１８の全表面、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面、負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面及び負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面に連続塗布される。ここで電解質スラリー２１が負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面にも塗布されるのは、上記スラリー２１の粘度が０．５〜４５Ｐと比較的低いため、このスラリー２１が負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面にも回り込むためである。なお、図５の符号２３ａはローラ２３外周面に付着したスラリー２１を掻き落とすためのスクレーパである。
【００２５】
次に上記連続塗布された電解質スラリー２１を乾燥することにより、負極集電体箔１７の表面の一部及び負極活物質層１８の全表面を被覆する負極側第１電解質層１２ａと、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面を被覆する負極側第２電解質層１２ｂと、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面を被覆する負極側第３電解質層１２ｃとからなるポリマー電解質層１２を形成する（図６（ｃ））。更に帯状の負極シート１３を帯状のポリマー電解質層１２とともに所定の長さに切断することにより、ポリマー電解質層１２を有する最終形状の負極シート１３が作製される（図６（ｄ））。
【００２６】
▲４▼ 正極シート１１及び負極シート１３の熱圧着
先ず帯状の正極活物質層１５を上に向けた正極シート１１上に、ポリマー電解質層２１を下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、積層体２４を作製する（図８）。次に所定の温度に加熱されかつ実線矢印の方向に回転する一対のローラ２５，２５間に、上記積層体２４を破線矢印で示す方向から挿入する。これによりポリマー電解質層１２を介装した状態で正極シート１１及び負極シート１３が熱圧着される。なお、帯状の正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａが複数枚の負極シート１３の他方の側縁１３ｂから突出し、複数枚の負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａが帯状の正極シート１１の他方の側縁１１ｂから突出するように、正極シート１１上に負極シート１３が配置される。
【００２７】
▲５▼ 積層体２４の折畳み
上記熱圧着された積層体２４を葛折りにより折畳む。即ち、図３に示すように、帯状の正極シート１１のうち負極シート１３の配置されていない部分を、交互にジグザグに折曲げて折畳む。このとき帯状の正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａは複数枚の負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂから突出した状態で積層され、複数枚の負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａは帯状の正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂから突出した状態で積層される。このように折畳まれた積層体２４では、折畳んで重ねられた正極シート１１の間に、この折畳み面積に相応した面積を有する複数枚の負極シート１３がポリマー電解質層１２を介して挟持される。なお、複数枚の負極シート１３の他方の側縁１３ｂからは正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａがジグザグに折曲った状態で突出し、この突出部には止め金具２６が貫通されるとともに、この止め金具２６により正極端子１６の一端が突出部に固着される（図１及び図３）。また正極シート１１の他方の側縁１１ｂからは複数枚の負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａがそれぞれ突出し、これらの突出部には止め金具２７が貫通されるとともに、この止め金具２７により負極端子１９の一端が突出部に固着される。
【００２８】
▲６▼ 折畳まれた積層体２４の密封
上記折畳まれかつ正極端子１６及び負極端子１９を有する積層体２４は、ポリプロピレンがラミネートされたアルミニウム箔からなる一対のパッケージシート２８，２８により密封される（図１〜図３）。具体的には、上記折畳まれかつ正極端子１６及び負極端子１９を有する積層体２４は、真空雰囲気中で、しかも正極端子１６の他端及び負極端子１９の他端はパッケージシート２８，２８外に突出させた状態で、一対のパッケージシート２８，２８の周囲を熱圧着することにより密封される。このようにして作製されたリチウムイオンポリマー二次電池１０は、パッケージシート２８，２８から突出する正極端子１６の他端及び負極端子１９の他端を電池１０の端子として使用することにより所望の電力を得ることができる。
【００２９】
このように製造されたリチウムイオンポリマー二次電池１０では、負極シート１３の他方の側縁１３ｂをポリマー電解質層１２にて被覆する、即ち負極側第１電解質層１２ａの他方の側縁にて負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの上面を被覆し、負極側第２電解質層１２ｂにて負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面を被覆し、更に負極側第３電解質層１２ｃにて負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面を被覆することにより、負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の剥離を抑制できる。この結果、電池容量の低下を防止でき、負極活物質層１８の乾燥を抑制できるので、電池１０のサイクル特性を向上できる。また負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池１０の放電容量及び出力特性を向上できる。
【００３０】
更に負極シート１３の他方の側縁１３ｂをポリマー電解質層１２にて被覆することにより、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂ及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂが露出しなくなる。この結果、積層体２４を折畳んで組立てたときに、正極シート１１及び負極シート１３が接触しなくなるので、電池１０内での短絡を防止できる。
【００３１】
図９〜図１３は本発明の第２の実施の形態を示す。図９〜図１３において図１〜図８と同一符号は同一部品を示す。
この実施の形態では、ポリマー電解質層４２が、負極シート１３ではなく、正極シート１１の表面から他方の側縁１１ｂにわたって形成される（図９、図１２及び図１３）。このポリマー電解質層４２は、正極シート１１の表面に形成された正極側第１電解質層４２ａと、正極側第１電解質層４２ａに連設され正極シート１１の他方の側縁１１ｂの端面に形成された正極側第２電解質層４２ｂと、正極側第２電解質層４２ｂに連設され正極シート１１の裏面に所定の幅及び厚さに形成された正極側第３電解質層４２ｃとを有する。正極側第１電解質層４２ａは、その一方の側縁が正極活物質層１５の一方の側縁１５ａから所定の幅だけ幅方向外側の正極集電体箔１４上に位置し、かつ他方の側縁が正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂに一致するように、即ち正極活物質層１５の表面及び一方の側縁１５ａの端面を被覆するように形成される。また正極側第２電解質層４２ｂは正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの端面を被覆するように形成される。
【００３２】
更に正極側第３電解質層４２ｃは、正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの裏面に、幅が０．５〜２０ｍｍ、好ましくは３〜１２ｍｍとなり、厚さが２〜１００μｍ、好ましくは１０〜６０μｍとなるように形成される。正極側第３電解質層４２ｃの幅を０．５〜２０ｍｍの範囲に限定したのは、第１の実施の形態の負極側第３電解質層の幅を０．５〜２０ｍｍの範囲に限定した理由と同様である。また正極側第３電解質層４２ｃの厚さを２〜１００ｍｍの範囲に限定したのは、第１の実施の形態の負極側第３電解質層の厚さを２〜１００ｍｍの範囲に限定した理由と同様である。上記以外は第１の実施の形態と同一に構成される。
【００３３】
このように構成されたリチウムイオンポリマー二次電池４０の製造方法を説明する。
▲１▼ 正極シート１１の作製
正極シート１１は第１の実施の形態の正極シートと同様にして作製される（図１２（ｂ））。
▲２▼ 正極シート１１へのポリマー電解質層４２の形成
先ずポリマー、電解液及びリチウム金属塩を混合してなり、粘度が０．５〜４５Ｐである電解質スラリーを調製する。次いでこのスラリーを帯状の正極集電体箔１４及び正極活物質層１５の表面及び側縁にドクタブレード法により連続塗布する。このとき電解質スラリーを、第１の実施の形態と同一の扁平ノズルを有する塗布機用タンクに貯留し、扁平ノズルの一端を正極活物質層１５の一方の側縁１５ａから所定の幅だけ幅方向外側の正極集電体箔１４上に位置させ、かつ扁平ノズルの他端を正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂから所定の幅だけ幅方向外側のローラ上に位置させた状態で、正極集電体箔１４をその長手方向に移動させながら、扁平ノズルから電解質スラリーを連続的に吐出する。これにより電解質スラリーが、正極集電体箔１４の表面の一部、正極活物質層１５の全表面、正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面、正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの端面及び正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの裏面に連続塗布される。ここで電解質スラリーが正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの裏面にも塗布されるのは、上記スラリーの粘度が０．５〜４５Ｐと比較的低いため、このスラリーが正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの裏面にも回り込むためである。
【００３４】
次に上記連続塗布された電解質スラリーを乾燥することにより、正極集電体箔１４の表面の一部及び正極活物質層１５の全表面を被覆する正極側第１電解質層４２ａと、正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの端面を被覆する正極側第２電解質層４２ｂと、正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの裏面を被覆する正極側第３電解質層４２ｃとからなるポリマー電解質層４２を形成する（図１２（ｃ））。これによりポリマー電解質層４２を有する正極シート１１が作製される。
【００３５】
▲３▼ 負極シート１３の作製
帯状の負極シート１３は第１の実施の形態の帯状の負極シートと同様にして作製され（図１１（ｂ））、この帯状の負極シート１３を所定の長さに切断することにより、最終形状の複数枚の負極シート１３が作製される（図１１（ｃ））。
▲４▼ 正極シート１１及び負極シート１３の熱圧着
先ずポリマー電解質層４２を上に向けた正極シート１１上に、負極活物質層１８を下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、積層体４４を作製する（図１３）。次に所定の温度に加熱されかつ実線矢印の方向に回転する一対のローラ２５，２５間に、上記積層体４４を破線矢印で示す方向から挿入する。これによりポリマー電解質層４２を介装した状態で正極シート１１及び負極シート１３が熱圧着される。なお、帯状の正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａが複数枚の負極シート１３の他方の側縁１３ｂから突出し、複数枚の負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａが帯状の正極シート１１の他方の側縁１１ｂから突出するように、正極シート１１上に負極シート１３が配置される。
▲５▼ 積層体４４の折畳み及びこの折畳まれた積層体４４の密封
上記積層体４４の折畳み作業及びこの折畳まれた積層体４４の密封作業は、第１の実施の形態と同様に行われる。
【００３６】
このように製造されたリチウムイオンポリマー二次電池４０では、正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層４２にて被覆する、即ち正極側第１電解質層４２ａの他方の側縁にて正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの上面を被覆し、正極側第２電解質層４２ｂにて正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの端面を被覆し、更に正極側第３電解質層４２ｃにて正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの裏面を被覆することにより、正極集電体箔１４及び正極活物質層１５の剥離を抑制できる。この結果、電池容量の低下を防止でき、正極活物質層１５の乾燥を抑制できるので、電池４０のサイクル特性を向上できる。また正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池４０の放電容量及び出力特性を向上できる。
【００３７】
更に正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層４２にて被覆することにより、正極シート１１の他方の側縁１１ｂが露出しなくなる。この結果、積層体４４を折畳んで組立てたときに、正極シート１１及び負極シート１３が接触しなくなるので、電池４０内での短絡を防止できる。
【００３８】
図１４〜図１８は本発明の第３の実施の形態を示す。図１４〜図１８において図１〜図１３と同一符号は同一部品を示す。
この実施の形態では、ポリマー電解質層５２が、負極シート１３の表面から他方の側縁１３ｂにわたって形成され、かつ正極シート１１の表面から他方の側縁１１ｂにわたって形成される。ポリマー電解質層５２は、第１の実施の形態と同一の負極側第１電解質層１２ａ、負極側第２電解質層１２ｂ及び負極側第３電解質層１２ｃと、第２の実施の形態と同一の正極側第１電解質層４２ａ、正極側第２電解質層４２ｂ及び正極側第３電解質層４２ｃとを有する。上記以外は第１の実施の形態と同一に構成される。
【００３９】
このように構成されたリチウムイオンポリマー二次電池５０の製造方法を説明する。
▲１▼ 正極シート１１の作製及び正極シート１１へのポリマー電解質層５２の形成
正極シート１１は第２の実施の形態と同様にして作製され、この正極シート１１には第２の実施の形態と同様にして正極側第１電解質層４２ａ、正極側第２電解質層４２ｂ及び正極側第３電解質層４２ｃがそれぞれ形成される。
▲２▼ 負極シート１３の作製及び負極シート１３へのポリマー電解質層５２の形成
負極シート１３は第１の実施の形態と同様にして作製され、この負極シート１３には第１の実施の形態と同様にして負極側第１電解質層１２ａ、負極側第２電解質層１２ｂ及び負極側第３電解質層１２ｃがそれぞれ形成される。
【００４０】
▲３▼ 正極シート１１及び負極シート１３の熱圧着
正極側第１電解質層４２ａを上に向けた正極シート１１上に、負極側第１電解質層１２ａを下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、積層体５４を作製した後（図１８）、第１の実施の形態と同様にして正極シート１１及び負極シート１３をポリマー電解質層５２を介して熱圧着する。
▲４▼ 積層体５４の折畳み及び折畳まれた積層体５４の密封
上記積層体５４の折畳み作業及びこの折畳まれた積層体５４の密封作業は、第１の実施の形態と同様に行われる。
【００４１】
このように製造されたリチウムイオンポリマー二次電池５０では、負極シート１３の他方の側縁１３ｂ及び正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層５２にて被覆する、即ち負極側第１電解質層１２ａの他方の側縁にて負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの上面を被覆し、負極側第２電解質層１２ｂにて負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面を被覆し、負極側第３電解質層１２ｃにて負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面を被覆し、正極側第１電解質層４２ａの他方の側縁にて正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの上面を被覆し、正極側第２電解質層４２ｂにて正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの端面を被覆し、更に正極側第３電解質層４２ｃにて正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの裏面を被覆することにより、負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の剥離と、正極集電体箔１４及び正極活物質層１５の剥離とを抑制できる。この結果、電池容量の低下を防止でき、負極活物質層１８及び正極活物質１５層の乾燥を抑制できるので、電池５０のサイクル特性を第１又は第２の実施の形態の電池より向上できる。また負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂ及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池５０の放電容量及び出力特性を第１又は第２の実施の形態の電池より向上できる。
【００４２】
更に負極シート１３の他方の側縁１３ｂ及び正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層５２にて被覆することにより、負極シート１３の他方の側縁１３ｂ及び正極シート１１の他方の側縁１１ｂが露出しなくなる。この結果、積層体５４を折畳んで組立てたときに、正極シート１１及び負極シート１３が接触しなくなるので、電池５０内での短絡を確実に防止できる。
【００４３】
図１９は本発明の第４の実施の形態を示す。図１９において図１と同一符号は同一部品を示す。
この実施の形態では、ポリマー電解質層６２が負極シート１３の表面から他方の側縁１３ｂにわたって形成され、負極シート１３の表面に形成された負極側第１電解質層１２ａと、負極側第１電解質層１２ａに連設され負極シート１３の他方の側縁１３ｂの端面に形成された負極側第２電解質層１２ｂとを有する。なお、この実施の形態では、第１の実施の形態において負極シートの裏面に形成された負極側第３電解質層は形成されない。上記以外は第１の実施の形態と同一に構成される。
【００４４】
このように構成されたリチウムイオンポリマー二次電池６０の製造方法を説明する。
▲１▼ 正極シート１１の作製
正極シート１１は第１の実施の形態と同様にして作製される。
▲２▼ 帯状の負極シート１３の作製
帯状の負極シート１３は第１の実施の形態と同様にして作製される。
【００４５】
▲３▼ 負極シート１３へのポリマー電解質層６２の形成
先ずポリマー、電解液及びリチウム金属塩を混合してなり、粘度が４５〜８０Ｐである電解質スラリーを調製する。次いでこのスラリーを、第１の実施の形態と同様にして、帯状の負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の表面及び側縁にドクタブレード法により連続塗布する。これにより電解質スラリーが、負極集電体箔１７の表面の一部、負極活物質層１８の全表面、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面に連続塗布される。ここで電解質スラリーが負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面に回り込まないのは、上記スラリーの粘度が４５〜８０Ｐと比較的高いためである。
【００４６】
次に上記連続塗布された電解質スラリーを乾燥することにより、負極集電体箔１７の表面の一部及び負極活物質層１８の全表面を被覆する負極側第１電解質層１２ａと、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面を被覆する負極側第２電解質層１２ｂとからなるポリマー電解質層６２を形成する。更に帯状の負極シート１３を帯状のポリマー電解質層６２とともに所定の長さに切断することにより、ポリマー電解質層６２を有する最終形状の負極シート１３が作製される。
【００４７】
▲４▼ 正極シート１１及び負極シート１３の熱圧着
正極活物質層１５を上に向けた正極シート１１上に、負極側第１電解質層１２ａを下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、積層体を作製した後、第１の実施の形態と同様にして正極シート１１及び負極シート１３をポリマー電解質層６２を介して熱圧着する。
▲５▼ 積層体の折畳み及び折畳まれた積層体の密封
上記積層体の折畳み作業及びこの折畳まれた積層体の密封作業は、第１の実施の形態と同様に行われる。
【００４８】
このように製造されたリチウムイオンポリマー二次電池６０では、負極シート１３の他方の側縁１３ｂをポリマー電解質層６２にて被覆する、即ち負極側第１電解質層１２ａの他方の側縁にて負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの上面を被覆し、負極側第２電解質層１２ｂにて負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面を被覆することにより、負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の剥離を抑制できる。この結果、電池容量の低下を防止でき、負極活物質層１８の乾燥を抑制できるので、電池６０のサイクル特性を向上できる。また負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池６０の放電容量及び出力特性を向上できる。
【００４９】
更に負極シート１３の他方の側縁１３ｂをポリマー電解質層６２にて被覆することにより、負極シート１３の他方の側縁１３ｂの端面が露出しなくなる。この結果、積層体を折畳んで組立てたときに、正極シート１１及び負極シート１３が接触しなくなるので、電池６０内での短絡を防止できる。
【００５０】
図２０は本発明の第５の実施の形態を示す。図２０において図９と同一符号は同一部品を示す。
この実施の形態では、ポリマー電解質層７２が正極シート１１の表面から他方の側縁にわたって形成され、正極シート１１の表面に形成された正極側第１電解質層４２ａと、正極側第１電解質層４２ａに連設され正極シート１１の他方の側縁１１ｂの端面に形成された正極側第２電解質層４２ｂとを有する。なお、この実施の形態では、第２の実施の形態において正極シートの裏面に形成された正極側第３電解質層は形成されない。上記以外は第２の実施の形態と同一に構成される。
【００５１】
このように構成されたリチウムイオンポリマー二次電池７０の製造方法を説明する。
▲１▼ 正極シート１１の作製
正極シート１１は第１の実施の形態と同様にして作製される。
▲２▼ 正極シート１１へのポリマー電解質層７２の形成
先ずポリマー、電解液及びリチウム金属塩を混合してなり、粘度が４５〜８０Ｐである電解質スラリーを調製する。次いでこのスラリーを、第２の実施の形態と同様にして、帯状の正極集電体箔１４及び正極活物質層１５の表面及び側縁にドクタブレード法により連続塗布する。これにより電解質スラリーが、正極集電体箔１４の表面の一部、正極活物質層１５の全表面、正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの端面に連続塗布される。ここで電解質スラリーが正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの裏面に回り込まないのは、上記スラリーの粘度が４５〜８０Ｐと比較的高いためである。次に上記連続塗布された電解質スラリーを乾燥することにより、正極集電体箔１４の表面の一部及び正極活物質層１５の全表面を被覆する正極側第１電解質層４２ａと、正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ａの端面を被覆する正極側第２電解質層４２ｂとからなるポリマー電解質層７２を形成する。これによりポリマー電解質層７２を有する帯状の正極シート１１が作製される。
【００５２】
▲３▼ 負極シート１３の作製
負極シート１３は第２の実施の形態と同様にして作製される。
▲４▼ 正極シート１１及び負極シート１３の熱圧着
正極側第１電解質層４２ａを上に向けた正極シート１１上に、負極活物質層１８を下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、積層体を作製した後、第１の実施の形態と同様にして正極シート１１及び負極シート１３をポリマー電解質層７２を介して熱圧着する。
▲５▼ 積層体の折畳み及び折畳まれた積層体の密封
上記積層体の折畳み作業及びこの折畳まれた積層体の密封作業は、第１の実施の形態と同様に行われる。
【００５３】
このように製造されたリチウムイオンポリマー二次電池７０では、正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層７２にて被覆する、即ち正極側第１電解質層４２ａの他方の側縁にて正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの上面を被覆し、正極側第２電解質層４２ｂにて正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの端面を被覆することにより、正極集電体箔１４及び正極活物質層１５の剥離を抑制できる。この結果、電池容量の低下を防止でき、正極活物質層１５の乾燥を抑制できるので、電池７０のサイクル特性を向上できる。また正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池７０の放電容量及び出力特性を向上できる。
【００５４】
更に正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層７２にて被覆することにより、正極シート１１の他方の側縁１１ｂの端面が露出しなくなる。この結果、積層体を折畳んで組立てたときに、正極シート１１及び負極シート１３が接触しなくなるので、電池７０内での短絡を防止できる。
【００５５】
図２１は本発明の第６の実施の形態を示す。図２１において図１４と同一符号は同一部品を示す。
この実施の形態では、ポリマー電解質層８２が、負極シート１３の表面から他方の側縁１３ｂにわたって形成され、かつ正極シート１１の表面から他方の側縁１１ｂにわたって形成される。ポリマー電解質層８２は、第４の実施の形態のポリマー電解質層と同一の負極側第１電解質層１２ａ及び負極側第２電解質層１２ｂと、第５の実施の形態のポリマー電解質層と同一の正極側第１電解質層４２ａ及び正極側第２電解質層４２ｂとを有する。なお、この実施の形態では、第３の実施の形態において負極シートの裏面に形成された負極側第３電解質層と正極シートの裏面に形成された正極側第３電解質層とは形成されない。上記以外は第３の実施の形態と同一に構成される。
【００５６】
このように構成されたリチウムイオンポリマー二次電池８０の製造方法を説明する。
▲１▼ 正極シート１１の作製及び正極シート１１へのポリマー電解質層８２の形成
正極シート１１は第５の実施の形態と同様にして作製され、この正極シート１１には第５の実施の形態と同様にして正極側第１電解質層４２ａ及び正極側第２電解質層４２ｂがそれぞれ形成される。
▲２▼ 負極シート１３の作製及び負極シート１３へのポリマー電解質層８２の形成
負極シート１３は第４の実施の形態と同様にして作製され、この負極シート１３には第４の実施の形態と同様にして負極側第１電解質層１２ａ及び負極側第２電解質層１２ｂがそれぞれ形成される。
【００５７】
▲３▼ 正極シート１１及び負極シート１３の熱圧着
正極側第１電解質層４２ａを上に向けた正極シート１１上に、負極側第１電解質層１２ａを下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、積層体を作製した後、第１の実施の形態と同様にして正極シート１１及び負極シート１３をポリマー電解質層８２を介して熱圧着する。
▲４▼ 積層体の折畳み及び折畳まれた積層体の密封
上記積層体の折畳み作業及びこの折畳まれた積層体の密封作業は、第１の実施の形態と同様に行われる。
【００５８】
このように製造されたリチウムイオンポリマー二次電池８０では、負極シート１３の他方の側縁１３ｂ及び正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層８２にて被覆する、即ち負極側第１電解質層１２ａの他方の側縁にて負極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの上面を被覆し、負極側第２電解質層１２ｂにて負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面を被覆し、正極側第１電解質層４２ａの他方の側縁にて正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの上面を被覆し、更に正極側第２電解質層４２ｂにて正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの端面を被覆することにより、負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の剥離と、正極集電体箔１４及び正極活物質層１５の剥離とを抑制できる。この結果、電池容量の低下を防止でき、負極活物質層１８及び正極活物質層１５の乾燥を抑制できるので、電池８０のサイクル特性を第４又は第５の実施の形態の電池より向上できる。また負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂ及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池８０の放電容量及び出力特性を第４又は第５の実施の形態の電池より向上できる。
【００５９】
更に負極シート１３の他方の側縁１３ｂ及び正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層８２にて被覆することにより、負極シート１３の他方の側縁１３ｂの端面と、正極シート１１の他方の側縁１１ｂの端面とが露出しなくなる。この結果、積層体を折畳んで組立てたときに、正極シート１１及び負極シート１３が接触しなくなるので、電池８０内での短絡を確実に防止できる。
【００６０】
【実施例】
次に本発明の実施例を比較例とともに詳しく説明する。
＜実施例１＞
先ず帯状の正極シート１１を作製した（図７）。即ち、ＬｉＣｏＯ2粉末１９４ｇと黒鉛粉末（商品名；ケッチェンブラック）６ｇを、ポリフッ化ビニリデンのＮ−メチルピロリドン溶液に分散混合して、正極活物質スラリーを作製した後に、この正極活物質スラリーを、幅が２０ｃｍであり長さが３０ｍであるＡｌ製の正極集電体箔１４の上面に、ドクターブレード法により連続塗布し乾燥して、帯状の正極集電体箔１４上面に帯状の正極活物質層１５を形成した。
【００６１】
一方、複数枚の負極シート１３を作製した（図６）。即ち、幅が２０ｃｍであり長さが３０ｍであるＣｕ製の負極集電体箔１７の上面に、鱗片状天然黒鉛粉末５００ｇをポリフッ化ビニリデンのＮ−メチルピロリドン溶液に分散混合した負極活物質スラリーを、ドクタブレード法により間欠塗布し乾燥して、帯状の負極集電体箔１７上面に帯状の負極活物質層１８を形成した。次に１８０ｇのフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（エルフアトケム製、Ｋｙｎａｒ２８１０；ヘキサフルオロプロピレン１２ｗｔ％含有品）を１０００ｇのジメチルカーボネートに５０℃で溶解し、更に電解液として１モル／リットルの濃度となるように６フッ化リンリチウム（ＬｉＰＦ6）が溶解した３６０ｇのエチレンカーボネート・プロピレンカーボネート混合溶液（重量比で２：１）を撹拌混合して、粘度が２２Ｐである電解質スラリーを調製した。この電解質スラリーを、負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の上面及び他方の側縁に、ドクターブレード法により連続塗布した（図４及び図５）。
【００６２】
このとき電解質スラリー２１を扁平ノズル２２ａを有する塗布機用タンク２２に貯留し、扁平ノズル２２ａの一端を負極活物質層１８の一方の側縁１８ｂから所定の幅だけ幅方向外側の負極集電体箔１７上に位置させ、かつ扁平ノズル２２ａの他端を負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂから所定の幅だけ幅方向外側のローラ２３上に位置させた状態で、負極集電体箔１７をその長手方向に移動させながら、扁平ノズル２２ａから電解質スラリー２１を連続的に吐出した。これにより電解質スラリー２１が、負極集電体箔１７の表面の一部、負極活物質層１８の全表面、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面、負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面及び負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面に連続塗布された。ここで電解質スラリー２１の粘度が２２Ｐと低かったため、上記スラリー２１が負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面にも回り込んだ。
【００６３】
上記連続塗布された電解質スラリー２１を乾燥することにより、負極集電体箔１７の表面の一部及び負極活物質層１８の全表面を被覆する負極側第１電解質層１２ａと、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面を被覆する負極側第２電解質層１２ｂと、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面を被覆する負極側第３電解質層１２ｃとからなるポリマー電解質層１２が形成された（図６（ｃ））。ここで負極側第３電解質層１２ｃの幅は５ｍｍであり、厚さは３５μｍであった。更にポリマー電解質層１２が形成された帯状の負極シート１３を、ポリマー電解質層１２とともに切断して、ポリマー電解質層１２を有する幅及び長さがそれぞれ１０ｃｍ及び１２ｃｍである１０枚の負極シート１３を得た（図６（ｄ））。
【００６４】
上記正極活物質層１５を上に向けた正極シート１１上に、ポリマー電解質層１２を下に向けた複数枚の負極シート１３を、所定の間隔をあけて配置して熱圧着することにより積層体２４を作製した（図８）。この積層体２４を、図３に示すように、帯状の正極シート１１のうち負極シート１３の配置されていない部分を、交互にジグザグに折曲げて折畳んだ。これにより正極シート１１は幅及び長さがそれぞれ１１ｃｍ及び１２ｃｍである折畳み面積を有するように折畳まれ、この正極シート１１の間に、幅及び長さがそれぞれ１０ｃｍ及び１２ｃｍである１０枚の負極シート１３がポリマー電解質層１２を介して挟持された。更に正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａに正極端子１６を接続し、負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａに負極端子１９を接続した後に、これらの端子１６，１９が突出するように上記積層体２４を一対のパッケージシート２８，２８により密封した。このリチウムイオンポリマー二次電池１０を実施例１とした。
【００６５】
＜比較例１＞
ポリマー電解質層が、負極集電体箔の表面の一部及び負極活物質層の全表面を被覆する負極側第１電解質層負極側第１電解質層のみからなること以外を、実施例１と同様にしてリチウムイオンポリマー二次電池を作製した。この電池を比較例１とした。
【００６６】
＜比較試験１及び評価＞
実施例１及び比較例１のリチウムイオンポリマー二次電池の容量保持率のサイクル特性を充放電試験機により測定した。この結果を図２２に示す。
図２２から明らかなように、実施例１におけるリチウムイオンポリマー二次電池のサイクル特性における勾配は、比較例１における勾配に比較して緩やかであり、実施例１の容量保持率のサイクル特性は比較例１の容量保持率のサイクル特性より向上していることが判った。これは、実施例１では負極集電体箔の他方の側縁と負極集電体の他方の側縁との間に剥離が発生しなかったためであると考えられる。
【００６７】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明によれば、ポリマー電解質層を、負極側第１電解質層及び負極側第２電解質層により構成し、負極側第１電解質層を負極シートの表面に形成し、更に負極側第２電解質層を負極側第１電解質層に連設しかつ負極シートの他方の側縁の端面に形成したので、負極シートの他方の側縁がポリマー電解質層にて被覆され、負極集電体箔及び負極活物質層の剥離を抑制できる。この結果、電池容量の低下を防止できるので、電池のサイクル特性を向上できるとともに、電池の放電容量及び出力特性を向上できる。また負極活物質層の他方の側縁もリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池の放電容量及び出力特性を向上できるとともに、負極シートの他方の側縁が露出しなくなるので、積層体の折畳みによる正極シート及び負極シートの接触を阻止でき、電池内での短絡を防止できる。
【００６８】
またポリマー電解質層を、正極側第１電解質層及び正極側第２電解質層により構成し、正極側第１電解質層を正極シートの表面に形成し、更に正極側第２電解質層を正極側第１電解質層に連設しかつ正極シートの他方の側縁の端面に形成すれば、正極シートの他方の側縁がポリマー電解質層にて被覆され、正極集電体箔及び正極活物質層の剥離を抑制できるので、上記と同様の効果が得られる。また正極活物質層の他方の側縁もリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池の放電容量及び出力特性を向上できるとともに、正極シートの他方の側縁が露出しなくなるので、積層体の折畳みによる正極シート及び負極シートの接触を阻止でき、電池内での短絡を防止できる。
【００６９】
またポリマー電解質層を、上記負極側第１電解質層、負極側第２電解質層、正極側第１電解質層及び正極側第２電解質層により構成すれば、負極シートの他方の側縁及び正極シートの他方の側縁がポリマー電解質層にて被覆され、負極集電体箔及び負極活物質層の剥離と、正極集電体箔及び正極活物質層の剥離とを抑制できるので、電池容量の低下を防止でき、負極シートの他方の側縁又は正極シートの他方の側縁のいずれか一方をポリマー電解質層にて被覆したものより、電池のサイクル特性を向上できるとともに、電池の放電容量及び出力特性を向上できる。また負極活物質層の他方の側縁もリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、負極シートの他方の側縁又は正極シートの他方の側縁のいずれか一方をポリマー電解質層にて被覆したものより、電池の放電容量及び出力特性を向上できるとともに、負極シートの他方の側縁及び正極シートの他方の側縁が露出しなくなるので、積層体の折畳みによる正極シート及び負極シートの接触を確実に阻止でき、電池内での短絡を確実に防止できる。
【００７０】
また負極側第２電解質層に連設された負極側第３電解質層を負極シートの裏面に所定の幅及び厚さに形成すれば、負極シートの他方の側縁の上面が負極側第１電解質層にて被覆され、他方の側縁の端面が負極側第２電解質層にて被覆され、更に他方の側縁の裏面が負極側第３電解質層にて被覆されるので、負極シートの他方の側縁が全く露出しなくなり、正極シートの折畳みによる正極シート及び負極シートの接触を確実に阻止できる。
【００７１】
更に正極側第２電解質層に連設された正極側第３電解質層を正極シートの裏面に所定の幅及び厚さに形成すれば、正極シートの他方の側縁の上面が正極側第１電解質層にて被覆され、他方の側縁の端面が正極側第２電解質層にて被覆され、他方の側縁の裏面が正極側第３電解質層にて被覆されるので、正極シートの他方の側縁が全く露出しなくなり、正極シートの折畳みによる正極シート及び負極シートの接触を確実に阻止できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明第１実施形態のリチウムイオンポリマー二次電池を示す図２のＡ−Ａ線断面図。
【図２】図１のＢ−Ｂ線断面図。
【図３】その電池の密封直前の状態を示す分解斜視図。
【図４】ドクタブレード法により負極集電体箔に電解質スラリーを塗布している状態を示す要部斜視図。
【図５】図４のＣ−Ｃ線断面図。
【図６】負極シートの製造工程を示す図。
【図７】正極シートの製造工程を示す図。
【図８】負極シートを正極シートに熱圧着する直前の状態を示す斜視図。
【図９】本発明第２実施形態を示す図１０のＤ−Ｄ線断面図。
【図１０】図９のＥ−Ｅ線断面図。
【図１１】負極シートの製造工程を示す図。
【図１２】正極シートの製造工程を示す図。
【図１３】負極シートを正極シートに熱圧着する直前の状態を示す斜視図。
【図１４】本発明第３実施形態を示す図１５のＦ−Ｆ線断面図。
【図１５】図１４のＧ−Ｇ線断面図。
【図１６】負極シートの製造工程を示す図。
【図１７】正極シートの製造工程を示す図。
【図１８】負極シートを正極シートに熱圧着する直前の状態を示す斜視図。
【図１９】本発明第４実施形態を示す図１に対応する断面図。
【図２０】本発明第５実施形態を示す図９に対応する断面図。
【図２１】本発明第６実施形態を示す図１４に対応する断面図。
【図２２】実施例１及び比較例１のリチウムイオンポリマー二次電池の容量保持率のサイクル特性を示す図。
【符号の説明】
１０，４０，５０，６０，７０，８０ リチウムイオンポリマー二次電池
１１ 正極シート
１１ａ 正極シートの一方の側縁
１１ｂ 正極シートの他方の側縁
１２，４２，５２，６２，７２，８２ ポリマー電解質層
１２ａ 負極側第１電解質層
１２ｂ 負極側第２電解質層
１２ｃ 負極側第３電解質層
１３ 負極シート
１３ａ 負極シートの一方の側縁
１３ｂ 負極シートの他方の側縁
１４ 正極集電体箔
１４ａ 正極集電体箔の一方の側縁
１４ｂ 正極集電体箔の他方の側縁
１５ 正極活物質層
１５ａ 正極活物質層の一方の側縁
１５ｂ 正極活物質層の他方の側縁
１６ 正極端子
１７ 負極集電体箔
１７ａ 負極集電体箔の一方の側縁
１７ｂ 負極集電体箔の他方の側縁
１８ 負極活物質層
１８ａ 負極活物質層の一方の側縁
１８ｂ 負極活物質層の他方の側縁
１９ 負極端子
２１ 電解質スラリー
２２ 塗布機用タンク
２２ａ 扁平ノズル
４２ａ 正極側第１電解質層
４２ｂ 正極側第２電解質層
４２ｃ 正極側第３電解質層
【発明の属する技術分野】
本発明は、ポリマー電解質層を介装して正極シート及び負極シートを積層したリチウムイオンポリマー二次電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来、この種の二次電池として、帯状の負極集電体の片面に負極活物質層を形成することにより負極が構成され、帯状の正極集電体の片面に正極活物質層を形成することにより正極が構成され、上記負極及び正極をこれらの間に固体電解質層を介装して積層することにより積層電極体が構成され、更に上記負極及び正極にそれぞれリード線が取付けられた固体電解質電池が開示されている（例えば、特許文献１参照）。この固体電解質電池では、上記負極と正極とを互いに負極活物質層側と正極活物質層側とを対向させ、かつ負極及び正極間にゲル状電解質層を介装して積層した状態で折畳むことにより形成される。また負極又は正極の長手方向の端部が負極又は正極の幅方向の寸法よりも大きくなされた絶縁部材により被覆される。
【０００３】
このように構成された固体電解質電池では、負極又は正極の長手方向の端部を負極又は正極の幅方向の寸法よりも大きくなされた絶縁部材により被覆したので、積層された負極と正極との長手方向の端部付近における接触が防止され、絶縁性が保持される。この結果、電池作製時における電池内部の電気的短絡を防ぐことができるようになっている。
【０００４】
【特許文献１】
特開２０００−１７３６５７号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、上記特許文献１に示された固体電解質電池では、負極及び正極の幅方向の端部で、負極集電体箔及び負極活物質層間で、或いは正極集電体箔及び正極活物質層間で剥離が生じるおそれがあり、これにより二次電池のサイクル特性が低下する不具合があった。
また、上記特許文献１に示された固体電解質電池では、負極集電体箔及び正極集電体箔の側面が露出しているため、積層電極体を折畳んだときに負極集電体箔及び正極集電体箔の上記露出する側面同士が接触して短絡するおそれがあった。
【０００６】
本発明の第１の目的は、集電体箔及び活物質層の側縁をポリマー電解質層にて被覆することにより、集電体箔及び活物質層の剥離を抑制でき、これにより電池容量の低下を防止できるとともに、サイクル特性、放電容量及び出力特性を向上できる、リチウムイオンポリマー二次電池を提供することにある。
本発明の第２の目的は、集電体箔の側縁をポリマー電解質層にて被覆することにより、正極シート及び負極シートの短絡を防止できる、リチウムイオンポリマー二次電池を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
請求項１に係る発明は、図１及び図２に示すように、帯状の正極集電体箔１４の表面に正極活物質層１５が形成され１回折り又は２回以上の葛折りにより折畳まれかつ一方の側縁１１ａに正極端子１６が接続された正極シート１１と、正極シート１１の折畳み面積に相応した面積を有する負極集電体箔１７の表面に負極活物質層１８が形成され上記折畳まれる正極シート１１の間にポリマー電解質層１２を介して挟持されかつ一方の側縁１３ａに負極端子１９が接続された負極シート１３とを備えたリチウムイオンポリマー二次電池の改良である。
その特徴ある構成は、帯状の正極活物質層１５を上に向けた正極シート１１上に、ポリマー電解質層１２を下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、この状態で熱圧着された積層体２４を葛折りにて折畳むことにより、隣合う負極集電体箔１７の裏面同士が互いに密着するように構成され、ポリマー電解質層１２が、負極シート１３の表面に形成された負極側第１電解質層１２ａと、負極側第１電解質層１２ａに連設され負極シート１３の他方の側縁１３ｂの端面に形成された負極側第２電解質層１２ｂと、負極側第２電解質層１２ｂに連設され上記互いに密着する負極集電体箔１７の裏面間に所定の厚さで所定の幅だけ進入する負極側第３電解質層１２ｃとを有するところにある。
【０００８】
この請求項１に記載されたリチウムイオンポリマー二次電池では、負極シート１３の他方の側縁１３ｂをポリマー電解質層１２にて被覆することにより、負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の剥離を抑制できるので、電池容量の低下を防止でき、電池１０のサイクル特性を向上できる。また負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池１０の放電容量及び出力特性を向上できる。更に負極シート１３の他方の側縁１３ｂの上面を負極側第１電解質層１２ａにて被覆し、他方の側縁１３ｂの端面を負極側第２電解質層１２ｂにて被覆し、更に他方の側縁１３ｂの裏面を負極側第３電解質層１２ｃにて被覆するので、負極シート１３の他方の側縁１３ｂが全く露出しなくなり、正極シート１１の折畳みによる正極シート１１及び負極シート１３の接触を確実に阻止できる。
【０００９】
請求項２に係る発明は、図９及び図１０に示すように、帯状の正極活物質層１５を上に向けた正極シート１１上に、ポリマー電解質層１２を下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、この状態で熱圧着された積層体２４を葛折りにて折畳むことにより、隣合う正極集電体箔１４の裏面同士が互いに密着するように構成され、ポリマー電解質層４２が、正極シート１１の表面に形成された正極側第１電解質層４２ａと、正極側第１電解質層４２ａに連設され正極シート１１の他方の側縁１１ｂの端面に形成された正極側第２電解質層４２ｂと、正極側第２電解質層４２ｂに連設され上記互いに密着する正極集電体箔１４の裏面間に所定の厚さで所定の幅だけ進入する正極側第３電解質層４２ｃとを有することを特徴とする。
この請求項２に記載されたリチウムイオンポリマー二次電池では、正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層４２にて被覆することにより、正極集電体箔１４及び正極活物質層１５の剥離を抑制できるので、電池容量の低下を防止でき、電池４０のサイクル特性を向上できる。また正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池４０の放電容量及び出力特性を向上できる。更に正極シート１１の他方の側縁１１ｂの上面を正極側第１電解質層４２ａにて被覆し、他方の側縁１１ｂの端面を正極側第２電解質層４２ｂにて被覆し、更に他方の側縁１１ｂの裏面を正極側第３電解質層４２ｃにて被覆するので、正極シート１１の他方の側縁１１ｂが全く露出しなくなり、正極シート１１の折畳みによる正極シート１１及び負極シート１３の接触を確実に阻止できる。
【００１０】
請求項３に係る発明は、図１４及び図１５に示すように、帯状の正極活物質層１５を上に向けた正極シート１１上に、ポリマー電解質層１２を下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、この状態で熱圧着された積層体２４を葛折りにて折畳むことにより、隣合う負極集電体箔１７の裏面同士が互いに密着し、隣合う正極集電体箔１４の裏面同士が互いに密着するように構成され、ポリマー電解質層５２が、負極シート１３の表面に形成された負極側第１電解質層１２ａと、負極側第１電解質層１２ａに連設され負極シート１３の他方の側縁１３ｂの端面に形成された負極側第２電解質層１２ｂと、負極側第２電解質層１２ｂに連設され上記互いに密着する負極集電体箔１７の裏面間に所定の厚さで所定の幅だけ進入する負極側第３電解質層１２ｃと、正極シート１１の表面に形成された正極側第１電解質層４２ａと、正極側第１電解質層４２ａに連設され正極シート１１の他方の側縁１１ｂの端面に形成された正極側第２電解質層４２ｂと、正極側第２電解質層４２ｂに連設され上記互いに密着する正極集電体箔１４の裏面間に所定の厚さで所定の幅だけ進入する正極側第３電解質層４２ｃとを有することを特徴とする。
この請求項３に記載されたリチウムイオンポリマー二次電池では、負極シート１３の他方の側縁１３ｂ及び正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層５２にて被覆することにより、負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の剥離と、正極集電体箔１４及び正極活物質層１５の剥離とを抑制できるので、電池容量の低下を上記請求項１又は２より確実に防止でき、電池５０のサイクル特性を上記請求項１又は２より向上できる。また負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂ及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池５０の放電容量及び出力特性を上記請求項１又は２より向上できる。更に負極シート１３の他方の側縁１３ｂの上面を負極側第１電解質層１２ａにて被覆し、他方の側縁１３ｂの端面を負極側第２電解質層１２ｂにて被覆し、更に他方の側縁１３ｂの裏面を負極側第３電解質層１２ｃにて被覆するので、負極シート１３の他方の側縁１３ｂが全く露出しなくなるとともに、正極シート１１の他方の側縁１１ｂの上面を正極側第１電解質層４２ａにて被覆し、他方の側縁１１ｂの端面を正極側第２電解質層４２ｂにて被覆し、更に他方の側縁１１ｂの裏面を正極側第３電解質層４２ｃにて被覆するので、正極シート１１の他方の側縁１１ｂが全く露出しなくなる。この結果、正極シート１１の折畳みによる正極シート１１及び負極シート１３の接触を上記請求項１又は２より確実に阻止できる。
【００１７】
【発明の実施の形態】
次に本発明の第１の実施の形態を図面に基づいて説明する。
図１〜図３に示すように、リチウムイオンポリマー二次電池１０は、１回折り又は２回以上の葛折りにより折畳まれる帯状の正極シート１１と、この折畳まれる正極シート１１の間にポリマー電解質層１２を介して挟持された１枚又は２枚以上の負極シート１３とを備える。正極シート１１は、帯状の正極集電体箔１４と、この正極集電体箔１４の表面に形成された帯状の正極活物質層１５とを有する。正極活物質層１５の幅は正極集電体箔１４の幅より小さく形成される（図１及び図３）。即ち、正極活物質層１５は、その一方の側縁１５ａが正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａから所定の幅だけ幅方向内側に位置し、かつ他方の側縁１５ｂが正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂに一致するように形成される。また正極シート１１の一方の側縁１１ａ、即ち正極活物質層１５の形成されていない正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａには、正極端子１６が接続される。
【００１８】
負極シート１３は、負極集電体箔１７と、この負極集電体箔１７の表面に形成された負極活物質層１８とを有し、正極集電体箔１４の折畳み面積に相応した面積を有する。また負極活物質層１８の幅は負極集電体箔１７の幅より小さく形成される（図１及び図３）。即ち、負極活物質層１８は、その一方の側縁１８ａが負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａから所定の幅だけ幅方向内側に位置し、かつ他方の側縁１８ｂが負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂに一致するように形成される。更に負極シート１３の一方の側縁１３ａ、即ち負極活物質層１８の形成されていない負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａには、負極端子１９が接続される。なお、正極活物質層１５の一方の側縁１５ａと負極シート１３の他方の側縁１３ｂとが一致し、かつ負極活物質層１８の一方の側縁１８ａと正極シート１１の他方の側縁１１ｂとが一致するように正極シート１１及び負極シート１３が積層される。換言すれば、正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａが負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂから突出し、負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａが正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂから突出するように正極シート１１及び負極シート１３が積層される。
【００１９】
一方、ポリマー電解質層１２は、負極シート１３の表面から他方の側縁１３ｂにわたって形成される。この実施の形態では、ポリマー電解質層１２は、負極シート１３の表面に形成された負極側第１電解質層１２ａと、負極側第１電解質層１２ａに連設され負極シート１３の他方の側縁１３ｂの端面に形成された負極側第２電解質層１２ｂと、負極側第２電解質層１２ｂに連設され負極シート１３の裏面に所定の幅及び厚さに形成された負極側第３電解質層１２ｃとを有する。負極側第１電解質層１２ａは、その一方の側縁が負極活物質層１８の一方の側縁１８ａから所定の幅だけ幅方向外側の負極集電体箔１７上に位置し、かつ他方の側縁が負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂに一致するように、即ち負極活物質層１８の表面及び一方の側縁１８ａの端面を被覆するように形成される。また負極側第２電解質層１２ｂは負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面を被覆するように形成される。
【００２０】
更に負極側第３電解質層１２ｃは、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面に、幅が０．５〜２０ｍｍ、好ましくは３〜１２ｍｍとなり、厚さが２〜１００μｍ、好ましくは１０〜６０μｍとなるように形成される。負極側第３電解質層１２ｃの幅を０．５〜２０ｍｍの範囲に限定したのは、０．５ｍｍ未満では負極シート１３を介装する正極シート１１の折畳み時の折りずれにより正極シート１１と負極シート１３とが短絡するおそれがあり、２０ｍｍを越えるとエネルギ密度の低下を招くとともに、負極シート１３を介装する正極シート１１の折畳み時の折りずれが２０ｍｍを越えることはあり得ないからである。また負極側第３電解質層１２ｃの厚さを２〜１００μｍの範囲に限定したのは、２μｍ未満では負極側第３電解質層１２ｃの材質が弱く、折りずれが発生したときにこの第３電解質層が切れてしまい、負極シート１３が正極シート１１に短絡するおそれがあり、１００μｍを越えると負極シート１３を介装する正極シート１１の折畳み時に第３負極側電解質層１２ｃが形成された負極シート１３の端部のみが厚くなってしまい、真空パックする際に最外部付近の正極シートが折れたり、隙間なく容器に収容できなくなるからである。
【００２１】
なお、正極集電体箔１４としてはＡｌ箔が挙げられ、正極活物質層１５の活物質としてはＬｉＣｏＯ2が挙げられる。また負極集電体箔１７としてはＣｕ箔が挙げられ、負極活物質層１８の活物質としては炭素系の活物質が挙げられる。更にポリマー電解質層１２のポリマーとしてはポリエチレンオキシド、ポリフッ化ビニリデン等が挙げられ、ポリマー電解質層１２の電解液としてはエチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、γ-ブチロラクトン等を含む混合液が挙げられる。
【００２２】
このように構成されたリチウムイオンポリマー二次電池１０の製造方法を図１〜図８に基づいて説明する。
▲１▼ 正極シート１１の作製
先ず正極活物質層１５に含まれる活物質をＮ−メチルピロリドン溶液等に分散混合して正極活物質スラリーを調製する。次にこのスラリーを帯状の正極集電体箔１４の上面に、ドクタブレード法やスクリーン印刷法などにより連続塗布して乾燥する（図７（ｂ））。このとき正極活物質層１５の一方の側縁１５ａを正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａから所定の幅だけ幅方向内側にずらし、かつ正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂを正極集電体箔１４の他方の側縁１４ａに一致させた状態で、正極活物質層１５を正極集電体箔１４の上面に帯状に形成する。これにより正極シート１１が作製される。
【００２３】
▲２▼ 帯状の負極シート１３の作製
先ず負極活物質層１８に含まれる活物質をＮ−メチルピロリドン溶液等に分散混合して負極活物質スラリーを調製する。次にこのスラリーを帯状の負極集電体箔１７の上面に、ドクターブレード法やスクリーン印刷法などにより連続塗布して乾燥する（図６（ｂ））。このとき負極活物質層１８の一方の側縁１８ａを負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａから所定の幅だけ幅方向内側にずらし、かつ負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂを負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂに一致させた状態で、負極活物質層１８を負極集電体箔１７の上面に帯状に形成する。これにより帯状の負極シート１３が作製される。
【００２４】
▲３▼ 負極シート１３へのポリマー電解質層１２の形成
先ずポリマー、電解液及びリチウム金属塩を混合してなり、粘度が０．５〜４５Ｐ（ポアズ）である電解質スラリー２１（図４及び図５）を調製する。次いでこのスラリーを帯状の負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の表面及び側縁にドクタブレード法により連続塗布する。このとき図４及び図５に示すように、電解質スラリー２１を扁平ノズル２２ａを有する塗布機用タンク２２に貯留し、扁平ノズル２２ａの一端を負極活物質層１８の一方の側縁１８ａから所定の幅だけ幅方向外側の負極集電体箔１７上に位置させ、かつ扁平ノズル２２ａの他端を負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂから所定の幅だけ幅方向外側のローラ２３上に位置させた状態で、負極集電体箔１７をその長手方向に移動させながら、扁平ノズル２２ａから電解質スラリー２１を連続的に吐出する。これにより電解質スラリー２１が、負極集電体箔１７の表面の一部、負極活物質層１８の全表面、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面、負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面及び負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面に連続塗布される。ここで電解質スラリー２１が負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面にも塗布されるのは、上記スラリー２１の粘度が０．５〜４５Ｐと比較的低いため、このスラリー２１が負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面にも回り込むためである。なお、図５の符号２３ａはローラ２３外周面に付着したスラリー２１を掻き落とすためのスクレーパである。
【００２５】
次に上記連続塗布された電解質スラリー２１を乾燥することにより、負極集電体箔１７の表面の一部及び負極活物質層１８の全表面を被覆する負極側第１電解質層１２ａと、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面を被覆する負極側第２電解質層１２ｂと、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面を被覆する負極側第３電解質層１２ｃとからなるポリマー電解質層１２を形成する（図６（ｃ））。更に帯状の負極シート１３を帯状のポリマー電解質層１２とともに所定の長さに切断することにより、ポリマー電解質層１２を有する最終形状の負極シート１３が作製される（図６（ｄ））。
【００２６】
▲４▼ 正極シート１１及び負極シート１３の熱圧着
先ず帯状の正極活物質層１５を上に向けた正極シート１１上に、ポリマー電解質層２１を下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、積層体２４を作製する（図８）。次に所定の温度に加熱されかつ実線矢印の方向に回転する一対のローラ２５，２５間に、上記積層体２４を破線矢印で示す方向から挿入する。これによりポリマー電解質層１２を介装した状態で正極シート１１及び負極シート１３が熱圧着される。なお、帯状の正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａが複数枚の負極シート１３の他方の側縁１３ｂから突出し、複数枚の負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａが帯状の正極シート１１の他方の側縁１１ｂから突出するように、正極シート１１上に負極シート１３が配置される。
【００２７】
▲５▼ 積層体２４の折畳み
上記熱圧着された積層体２４を葛折りにより折畳む。即ち、図３に示すように、帯状の正極シート１１のうち負極シート１３の配置されていない部分を、交互にジグザグに折曲げて折畳む。このとき帯状の正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａは複数枚の負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂから突出した状態で積層され、複数枚の負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａは帯状の正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂから突出した状態で積層される。このように折畳まれた積層体２４では、折畳んで重ねられた正極シート１１の間に、この折畳み面積に相応した面積を有する複数枚の負極シート１３がポリマー電解質層１２を介して挟持される。なお、複数枚の負極シート１３の他方の側縁１３ｂからは正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａがジグザグに折曲った状態で突出し、この突出部には止め金具２６が貫通されるとともに、この止め金具２６により正極端子１６の一端が突出部に固着される（図１及び図３）。また正極シート１１の他方の側縁１１ｂからは複数枚の負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａがそれぞれ突出し、これらの突出部には止め金具２７が貫通されるとともに、この止め金具２７により負極端子１９の一端が突出部に固着される。
【００２８】
▲６▼ 折畳まれた積層体２４の密封
上記折畳まれかつ正極端子１６及び負極端子１９を有する積層体２４は、ポリプロピレンがラミネートされたアルミニウム箔からなる一対のパッケージシート２８，２８により密封される（図１〜図３）。具体的には、上記折畳まれかつ正極端子１６及び負極端子１９を有する積層体２４は、真空雰囲気中で、しかも正極端子１６の他端及び負極端子１９の他端はパッケージシート２８，２８外に突出させた状態で、一対のパッケージシート２８，２８の周囲を熱圧着することにより密封される。このようにして作製されたリチウムイオンポリマー二次電池１０は、パッケージシート２８，２８から突出する正極端子１６の他端及び負極端子１９の他端を電池１０の端子として使用することにより所望の電力を得ることができる。
【００２９】
このように製造されたリチウムイオンポリマー二次電池１０では、負極シート１３の他方の側縁１３ｂをポリマー電解質層１２にて被覆する、即ち負極側第１電解質層１２ａの他方の側縁にて負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの上面を被覆し、負極側第２電解質層１２ｂにて負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面を被覆し、更に負極側第３電解質層１２ｃにて負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面を被覆することにより、負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の剥離を抑制できる。この結果、電池容量の低下を防止でき、負極活物質層１８の乾燥を抑制できるので、電池１０のサイクル特性を向上できる。また負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池１０の放電容量及び出力特性を向上できる。
【００３０】
更に負極シート１３の他方の側縁１３ｂをポリマー電解質層１２にて被覆することにより、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂ及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂが露出しなくなる。この結果、積層体２４を折畳んで組立てたときに、正極シート１１及び負極シート１３が接触しなくなるので、電池１０内での短絡を防止できる。
【００３１】
図９〜図１３は本発明の第２の実施の形態を示す。図９〜図１３において図１〜図８と同一符号は同一部品を示す。
この実施の形態では、ポリマー電解質層４２が、負極シート１３ではなく、正極シート１１の表面から他方の側縁１１ｂにわたって形成される（図９、図１２及び図１３）。このポリマー電解質層４２は、正極シート１１の表面に形成された正極側第１電解質層４２ａと、正極側第１電解質層４２ａに連設され正極シート１１の他方の側縁１１ｂの端面に形成された正極側第２電解質層４２ｂと、正極側第２電解質層４２ｂに連設され正極シート１１の裏面に所定の幅及び厚さに形成された正極側第３電解質層４２ｃとを有する。正極側第１電解質層４２ａは、その一方の側縁が正極活物質層１５の一方の側縁１５ａから所定の幅だけ幅方向外側の正極集電体箔１４上に位置し、かつ他方の側縁が正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂに一致するように、即ち正極活物質層１５の表面及び一方の側縁１５ａの端面を被覆するように形成される。また正極側第２電解質層４２ｂは正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの端面を被覆するように形成される。
【００３２】
更に正極側第３電解質層４２ｃは、正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの裏面に、幅が０．５〜２０ｍｍ、好ましくは３〜１２ｍｍとなり、厚さが２〜１００μｍ、好ましくは１０〜６０μｍとなるように形成される。正極側第３電解質層４２ｃの幅を０．５〜２０ｍｍの範囲に限定したのは、第１の実施の形態の負極側第３電解質層の幅を０．５〜２０ｍｍの範囲に限定した理由と同様である。また正極側第３電解質層４２ｃの厚さを２〜１００ｍｍの範囲に限定したのは、第１の実施の形態の負極側第３電解質層の厚さを２〜１００ｍｍの範囲に限定した理由と同様である。上記以外は第１の実施の形態と同一に構成される。
【００３３】
このように構成されたリチウムイオンポリマー二次電池４０の製造方法を説明する。
▲１▼ 正極シート１１の作製
正極シート１１は第１の実施の形態の正極シートと同様にして作製される（図１２（ｂ））。
▲２▼ 正極シート１１へのポリマー電解質層４２の形成
先ずポリマー、電解液及びリチウム金属塩を混合してなり、粘度が０．５〜４５Ｐである電解質スラリーを調製する。次いでこのスラリーを帯状の正極集電体箔１４及び正極活物質層１５の表面及び側縁にドクタブレード法により連続塗布する。このとき電解質スラリーを、第１の実施の形態と同一の扁平ノズルを有する塗布機用タンクに貯留し、扁平ノズルの一端を正極活物質層１５の一方の側縁１５ａから所定の幅だけ幅方向外側の正極集電体箔１４上に位置させ、かつ扁平ノズルの他端を正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂから所定の幅だけ幅方向外側のローラ上に位置させた状態で、正極集電体箔１４をその長手方向に移動させながら、扁平ノズルから電解質スラリーを連続的に吐出する。これにより電解質スラリーが、正極集電体箔１４の表面の一部、正極活物質層１５の全表面、正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面、正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの端面及び正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの裏面に連続塗布される。ここで電解質スラリーが正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの裏面にも塗布されるのは、上記スラリーの粘度が０．５〜４５Ｐと比較的低いため、このスラリーが正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの裏面にも回り込むためである。
【００３４】
次に上記連続塗布された電解質スラリーを乾燥することにより、正極集電体箔１４の表面の一部及び正極活物質層１５の全表面を被覆する正極側第１電解質層４２ａと、正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの端面を被覆する正極側第２電解質層４２ｂと、正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの裏面を被覆する正極側第３電解質層４２ｃとからなるポリマー電解質層４２を形成する（図１２（ｃ））。これによりポリマー電解質層４２を有する正極シート１１が作製される。
【００３５】
▲３▼ 負極シート１３の作製
帯状の負極シート１３は第１の実施の形態の帯状の負極シートと同様にして作製され（図１１（ｂ））、この帯状の負極シート１３を所定の長さに切断することにより、最終形状の複数枚の負極シート１３が作製される（図１１（ｃ））。
▲４▼ 正極シート１１及び負極シート１３の熱圧着
先ずポリマー電解質層４２を上に向けた正極シート１１上に、負極活物質層１８を下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、積層体４４を作製する（図１３）。次に所定の温度に加熱されかつ実線矢印の方向に回転する一対のローラ２５，２５間に、上記積層体４４を破線矢印で示す方向から挿入する。これによりポリマー電解質層４２を介装した状態で正極シート１１及び負極シート１３が熱圧着される。なお、帯状の正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａが複数枚の負極シート１３の他方の側縁１３ｂから突出し、複数枚の負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａが帯状の正極シート１１の他方の側縁１１ｂから突出するように、正極シート１１上に負極シート１３が配置される。
▲５▼ 積層体４４の折畳み及びこの折畳まれた積層体４４の密封
上記積層体４４の折畳み作業及びこの折畳まれた積層体４４の密封作業は、第１の実施の形態と同様に行われる。
【００３６】
このように製造されたリチウムイオンポリマー二次電池４０では、正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層４２にて被覆する、即ち正極側第１電解質層４２ａの他方の側縁にて正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの上面を被覆し、正極側第２電解質層４２ｂにて正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの端面を被覆し、更に正極側第３電解質層４２ｃにて正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの裏面を被覆することにより、正極集電体箔１４及び正極活物質層１５の剥離を抑制できる。この結果、電池容量の低下を防止でき、正極活物質層１５の乾燥を抑制できるので、電池４０のサイクル特性を向上できる。また正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池４０の放電容量及び出力特性を向上できる。
【００３７】
更に正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層４２にて被覆することにより、正極シート１１の他方の側縁１１ｂが露出しなくなる。この結果、積層体４４を折畳んで組立てたときに、正極シート１１及び負極シート１３が接触しなくなるので、電池４０内での短絡を防止できる。
【００３８】
図１４〜図１８は本発明の第３の実施の形態を示す。図１４〜図１８において図１〜図１３と同一符号は同一部品を示す。
この実施の形態では、ポリマー電解質層５２が、負極シート１３の表面から他方の側縁１３ｂにわたって形成され、かつ正極シート１１の表面から他方の側縁１１ｂにわたって形成される。ポリマー電解質層５２は、第１の実施の形態と同一の負極側第１電解質層１２ａ、負極側第２電解質層１２ｂ及び負極側第３電解質層１２ｃと、第２の実施の形態と同一の正極側第１電解質層４２ａ、正極側第２電解質層４２ｂ及び正極側第３電解質層４２ｃとを有する。上記以外は第１の実施の形態と同一に構成される。
【００３９】
このように構成されたリチウムイオンポリマー二次電池５０の製造方法を説明する。
▲１▼ 正極シート１１の作製及び正極シート１１へのポリマー電解質層５２の形成
正極シート１１は第２の実施の形態と同様にして作製され、この正極シート１１には第２の実施の形態と同様にして正極側第１電解質層４２ａ、正極側第２電解質層４２ｂ及び正極側第３電解質層４２ｃがそれぞれ形成される。
▲２▼ 負極シート１３の作製及び負極シート１３へのポリマー電解質層５２の形成
負極シート１３は第１の実施の形態と同様にして作製され、この負極シート１３には第１の実施の形態と同様にして負極側第１電解質層１２ａ、負極側第２電解質層１２ｂ及び負極側第３電解質層１２ｃがそれぞれ形成される。
【００４０】
▲３▼ 正極シート１１及び負極シート１３の熱圧着
正極側第１電解質層４２ａを上に向けた正極シート１１上に、負極側第１電解質層１２ａを下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、積層体５４を作製した後（図１８）、第１の実施の形態と同様にして正極シート１１及び負極シート１３をポリマー電解質層５２を介して熱圧着する。
▲４▼ 積層体５４の折畳み及び折畳まれた積層体５４の密封
上記積層体５４の折畳み作業及びこの折畳まれた積層体５４の密封作業は、第１の実施の形態と同様に行われる。
【００４１】
このように製造されたリチウムイオンポリマー二次電池５０では、負極シート１３の他方の側縁１３ｂ及び正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層５２にて被覆する、即ち負極側第１電解質層１２ａの他方の側縁にて負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの上面を被覆し、負極側第２電解質層１２ｂにて負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面を被覆し、負極側第３電解質層１２ｃにて負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面を被覆し、正極側第１電解質層４２ａの他方の側縁にて正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの上面を被覆し、正極側第２電解質層４２ｂにて正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの端面を被覆し、更に正極側第３電解質層４２ｃにて正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの裏面を被覆することにより、負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の剥離と、正極集電体箔１４及び正極活物質層１５の剥離とを抑制できる。この結果、電池容量の低下を防止でき、負極活物質層１８及び正極活物質１５層の乾燥を抑制できるので、電池５０のサイクル特性を第１又は第２の実施の形態の電池より向上できる。また負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂ及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池５０の放電容量及び出力特性を第１又は第２の実施の形態の電池より向上できる。
【００４２】
更に負極シート１３の他方の側縁１３ｂ及び正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層５２にて被覆することにより、負極シート１３の他方の側縁１３ｂ及び正極シート１１の他方の側縁１１ｂが露出しなくなる。この結果、積層体５４を折畳んで組立てたときに、正極シート１１及び負極シート１３が接触しなくなるので、電池５０内での短絡を確実に防止できる。
【００４３】
図１９は本発明の第４の実施の形態を示す。図１９において図１と同一符号は同一部品を示す。
この実施の形態では、ポリマー電解質層６２が負極シート１３の表面から他方の側縁１３ｂにわたって形成され、負極シート１３の表面に形成された負極側第１電解質層１２ａと、負極側第１電解質層１２ａに連設され負極シート１３の他方の側縁１３ｂの端面に形成された負極側第２電解質層１２ｂとを有する。なお、この実施の形態では、第１の実施の形態において負極シートの裏面に形成された負極側第３電解質層は形成されない。上記以外は第１の実施の形態と同一に構成される。
【００４４】
このように構成されたリチウムイオンポリマー二次電池６０の製造方法を説明する。
▲１▼ 正極シート１１の作製
正極シート１１は第１の実施の形態と同様にして作製される。
▲２▼ 帯状の負極シート１３の作製
帯状の負極シート１３は第１の実施の形態と同様にして作製される。
【００４５】
▲３▼ 負極シート１３へのポリマー電解質層６２の形成
先ずポリマー、電解液及びリチウム金属塩を混合してなり、粘度が４５〜８０Ｐである電解質スラリーを調製する。次いでこのスラリーを、第１の実施の形態と同様にして、帯状の負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の表面及び側縁にドクタブレード法により連続塗布する。これにより電解質スラリーが、負極集電体箔１７の表面の一部、負極活物質層１８の全表面、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面に連続塗布される。ここで電解質スラリーが負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面に回り込まないのは、上記スラリーの粘度が４５〜８０Ｐと比較的高いためである。
【００４６】
次に上記連続塗布された電解質スラリーを乾燥することにより、負極集電体箔１７の表面の一部及び負極活物質層１８の全表面を被覆する負極側第１電解質層１２ａと、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面を被覆する負極側第２電解質層１２ｂとからなるポリマー電解質層６２を形成する。更に帯状の負極シート１３を帯状のポリマー電解質層６２とともに所定の長さに切断することにより、ポリマー電解質層６２を有する最終形状の負極シート１３が作製される。
【００４７】
▲４▼ 正極シート１１及び負極シート１３の熱圧着
正極活物質層１５を上に向けた正極シート１１上に、負極側第１電解質層１２ａを下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、積層体を作製した後、第１の実施の形態と同様にして正極シート１１及び負極シート１３をポリマー電解質層６２を介して熱圧着する。
▲５▼ 積層体の折畳み及び折畳まれた積層体の密封
上記積層体の折畳み作業及びこの折畳まれた積層体の密封作業は、第１の実施の形態と同様に行われる。
【００４８】
このように製造されたリチウムイオンポリマー二次電池６０では、負極シート１３の他方の側縁１３ｂをポリマー電解質層６２にて被覆する、即ち負極側第１電解質層１２ａの他方の側縁にて負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの上面を被覆し、負極側第２電解質層１２ｂにて負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面を被覆することにより、負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の剥離を抑制できる。この結果、電池容量の低下を防止でき、負極活物質層１８の乾燥を抑制できるので、電池６０のサイクル特性を向上できる。また負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池６０の放電容量及び出力特性を向上できる。
【００４９】
更に負極シート１３の他方の側縁１３ｂをポリマー電解質層６２にて被覆することにより、負極シート１３の他方の側縁１３ｂの端面が露出しなくなる。この結果、積層体を折畳んで組立てたときに、正極シート１１及び負極シート１３が接触しなくなるので、電池６０内での短絡を防止できる。
【００５０】
図２０は本発明の第５の実施の形態を示す。図２０において図９と同一符号は同一部品を示す。
この実施の形態では、ポリマー電解質層７２が正極シート１１の表面から他方の側縁にわたって形成され、正極シート１１の表面に形成された正極側第１電解質層４２ａと、正極側第１電解質層４２ａに連設され正極シート１１の他方の側縁１１ｂの端面に形成された正極側第２電解質層４２ｂとを有する。なお、この実施の形態では、第２の実施の形態において正極シートの裏面に形成された正極側第３電解質層は形成されない。上記以外は第２の実施の形態と同一に構成される。
【００５１】
このように構成されたリチウムイオンポリマー二次電池７０の製造方法を説明する。
▲１▼ 正極シート１１の作製
正極シート１１は第１の実施の形態と同様にして作製される。
▲２▼ 正極シート１１へのポリマー電解質層７２の形成
先ずポリマー、電解液及びリチウム金属塩を混合してなり、粘度が４５〜８０Ｐである電解質スラリーを調製する。次いでこのスラリーを、第２の実施の形態と同様にして、帯状の正極集電体箔１４及び正極活物質層１５の表面及び側縁にドクタブレード法により連続塗布する。これにより電解質スラリーが、正極集電体箔１４の表面の一部、正極活物質層１５の全表面、正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの端面に連続塗布される。ここで電解質スラリーが正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの裏面に回り込まないのは、上記スラリーの粘度が４５〜８０Ｐと比較的高いためである。次に上記連続塗布された電解質スラリーを乾燥することにより、正極集電体箔１４の表面の一部及び正極活物質層１５の全表面を被覆する正極側第１電解質層４２ａと、正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ａの端面を被覆する正極側第２電解質層４２ｂとからなるポリマー電解質層７２を形成する。これによりポリマー電解質層７２を有する帯状の正極シート１１が作製される。
【００５２】
▲３▼ 負極シート１３の作製
負極シート１３は第２の実施の形態と同様にして作製される。
▲４▼ 正極シート１１及び負極シート１３の熱圧着
正極側第１電解質層４２ａを上に向けた正極シート１１上に、負極活物質層１８を下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、積層体を作製した後、第１の実施の形態と同様にして正極シート１１及び負極シート１３をポリマー電解質層７２を介して熱圧着する。
▲５▼ 積層体の折畳み及び折畳まれた積層体の密封
上記積層体の折畳み作業及びこの折畳まれた積層体の密封作業は、第１の実施の形態と同様に行われる。
【００５３】
このように製造されたリチウムイオンポリマー二次電池７０では、正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層７２にて被覆する、即ち正極側第１電解質層４２ａの他方の側縁にて正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの上面を被覆し、正極側第２電解質層４２ｂにて正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの端面を被覆することにより、正極集電体箔１４及び正極活物質層１５の剥離を抑制できる。この結果、電池容量の低下を防止でき、正極活物質層１５の乾燥を抑制できるので、電池７０のサイクル特性を向上できる。また正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池７０の放電容量及び出力特性を向上できる。
【００５４】
更に正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層７２にて被覆することにより、正極シート１１の他方の側縁１１ｂの端面が露出しなくなる。この結果、積層体を折畳んで組立てたときに、正極シート１１及び負極シート１３が接触しなくなるので、電池７０内での短絡を防止できる。
【００５５】
図２１は本発明の第６の実施の形態を示す。図２１において図１４と同一符号は同一部品を示す。
この実施の形態では、ポリマー電解質層８２が、負極シート１３の表面から他方の側縁１３ｂにわたって形成され、かつ正極シート１１の表面から他方の側縁１１ｂにわたって形成される。ポリマー電解質層８２は、第４の実施の形態のポリマー電解質層と同一の負極側第１電解質層１２ａ及び負極側第２電解質層１２ｂと、第５の実施の形態のポリマー電解質層と同一の正極側第１電解質層４２ａ及び正極側第２電解質層４２ｂとを有する。なお、この実施の形態では、第３の実施の形態において負極シートの裏面に形成された負極側第３電解質層と正極シートの裏面に形成された正極側第３電解質層とは形成されない。上記以外は第３の実施の形態と同一に構成される。
【００５６】
このように構成されたリチウムイオンポリマー二次電池８０の製造方法を説明する。
▲１▼ 正極シート１１の作製及び正極シート１１へのポリマー電解質層８２の形成
正極シート１１は第５の実施の形態と同様にして作製され、この正極シート１１には第５の実施の形態と同様にして正極側第１電解質層４２ａ及び正極側第２電解質層４２ｂがそれぞれ形成される。
▲２▼ 負極シート１３の作製及び負極シート１３へのポリマー電解質層８２の形成
負極シート１３は第４の実施の形態と同様にして作製され、この負極シート１３には第４の実施の形態と同様にして負極側第１電解質層１２ａ及び負極側第２電解質層１２ｂがそれぞれ形成される。
【００５７】
▲３▼ 正極シート１１及び負極シート１３の熱圧着
正極側第１電解質層４２ａを上に向けた正極シート１１上に、負極側第１電解質層１２ａを下に向けた複数枚の負極シート１３を所定の間隔をあけて配置し、積層体を作製した後、第１の実施の形態と同様にして正極シート１１及び負極シート１３をポリマー電解質層８２を介して熱圧着する。
▲４▼ 積層体の折畳み及び折畳まれた積層体の密封
上記積層体の折畳み作業及びこの折畳まれた積層体の密封作業は、第１の実施の形態と同様に行われる。
【００５８】
このように製造されたリチウムイオンポリマー二次電池８０では、負極シート１３の他方の側縁１３ｂ及び正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層８２にて被覆する、即ち負極側第１電解質層１２ａの他方の側縁にて負極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの上面を被覆し、負極側第２電解質層１２ｂにて負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面を被覆し、正極側第１電解質層４２ａの他方の側縁にて正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの上面を被覆し、更に正極側第２電解質層４２ｂにて正極集電体箔１４の他方の側縁１４ｂの端面及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂの端面を被覆することにより、負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の剥離と、正極集電体箔１４及び正極活物質層１５の剥離とを抑制できる。この結果、電池容量の低下を防止でき、負極活物質層１８及び正極活物質層１５の乾燥を抑制できるので、電池８０のサイクル特性を第４又は第５の実施の形態の電池より向上できる。また負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂ及び正極活物質層１５の他方の側縁１５ｂもリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池８０の放電容量及び出力特性を第４又は第５の実施の形態の電池より向上できる。
【００５９】
更に負極シート１３の他方の側縁１３ｂ及び正極シート１１の他方の側縁１１ｂをポリマー電解質層８２にて被覆することにより、負極シート１３の他方の側縁１３ｂの端面と、正極シート１１の他方の側縁１１ｂの端面とが露出しなくなる。この結果、積層体を折畳んで組立てたときに、正極シート１１及び負極シート１３が接触しなくなるので、電池８０内での短絡を確実に防止できる。
【００６０】
【実施例】
次に本発明の実施例を比較例とともに詳しく説明する。
＜実施例１＞
先ず帯状の正極シート１１を作製した（図７）。即ち、ＬｉＣｏＯ2粉末１９４ｇと黒鉛粉末（商品名；ケッチェンブラック）６ｇを、ポリフッ化ビニリデンのＮ−メチルピロリドン溶液に分散混合して、正極活物質スラリーを作製した後に、この正極活物質スラリーを、幅が２０ｃｍであり長さが３０ｍであるＡｌ製の正極集電体箔１４の上面に、ドクターブレード法により連続塗布し乾燥して、帯状の正極集電体箔１４上面に帯状の正極活物質層１５を形成した。
【００６１】
一方、複数枚の負極シート１３を作製した（図６）。即ち、幅が２０ｃｍであり長さが３０ｍであるＣｕ製の負極集電体箔１７の上面に、鱗片状天然黒鉛粉末５００ｇをポリフッ化ビニリデンのＮ−メチルピロリドン溶液に分散混合した負極活物質スラリーを、ドクタブレード法により間欠塗布し乾燥して、帯状の負極集電体箔１７上面に帯状の負極活物質層１８を形成した。次に１８０ｇのフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（エルフアトケム製、Ｋｙｎａｒ２８１０；ヘキサフルオロプロピレン１２ｗｔ％含有品）を１０００ｇのジメチルカーボネートに５０℃で溶解し、更に電解液として１モル／リットルの濃度となるように６フッ化リンリチウム（ＬｉＰＦ6）が溶解した３６０ｇのエチレンカーボネート・プロピレンカーボネート混合溶液（重量比で２：１）を撹拌混合して、粘度が２２Ｐである電解質スラリーを調製した。この電解質スラリーを、負極集電体箔１７及び負極活物質層１８の上面及び他方の側縁に、ドクターブレード法により連続塗布した（図４及び図５）。
【００６２】
このとき電解質スラリー２１を扁平ノズル２２ａを有する塗布機用タンク２２に貯留し、扁平ノズル２２ａの一端を負極活物質層１８の一方の側縁１８ｂから所定の幅だけ幅方向外側の負極集電体箔１７上に位置させ、かつ扁平ノズル２２ａの他端を負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂから所定の幅だけ幅方向外側のローラ２３上に位置させた状態で、負極集電体箔１７をその長手方向に移動させながら、扁平ノズル２２ａから電解質スラリー２１を連続的に吐出した。これにより電解質スラリー２１が、負極集電体箔１７の表面の一部、負極活物質層１８の全表面、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面、負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面及び負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面に連続塗布された。ここで電解質スラリー２１の粘度が２２Ｐと低かったため、上記スラリー２１が負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面にも回り込んだ。
【００６３】
上記連続塗布された電解質スラリー２１を乾燥することにより、負極集電体箔１７の表面の一部及び負極活物質層１８の全表面を被覆する負極側第１電解質層１２ａと、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの端面及び負極活物質層１８の他方の側縁１８ｂの端面を被覆する負極側第２電解質層１２ｂと、負極集電体箔１７の他方の側縁１７ｂの裏面を被覆する負極側第３電解質層１２ｃとからなるポリマー電解質層１２が形成された（図６（ｃ））。ここで負極側第３電解質層１２ｃの幅は５ｍｍであり、厚さは３５μｍであった。更にポリマー電解質層１２が形成された帯状の負極シート１３を、ポリマー電解質層１２とともに切断して、ポリマー電解質層１２を有する幅及び長さがそれぞれ１０ｃｍ及び１２ｃｍである１０枚の負極シート１３を得た（図６（ｄ））。
【００６４】
上記正極活物質層１５を上に向けた正極シート１１上に、ポリマー電解質層１２を下に向けた複数枚の負極シート１３を、所定の間隔をあけて配置して熱圧着することにより積層体２４を作製した（図８）。この積層体２４を、図３に示すように、帯状の正極シート１１のうち負極シート１３の配置されていない部分を、交互にジグザグに折曲げて折畳んだ。これにより正極シート１１は幅及び長さがそれぞれ１１ｃｍ及び１２ｃｍである折畳み面積を有するように折畳まれ、この正極シート１１の間に、幅及び長さがそれぞれ１０ｃｍ及び１２ｃｍである１０枚の負極シート１３がポリマー電解質層１２を介して挟持された。更に正極集電体箔１４の一方の側縁１４ａに正極端子１６を接続し、負極集電体箔１７の一方の側縁１７ａに負極端子１９を接続した後に、これらの端子１６，１９が突出するように上記積層体２４を一対のパッケージシート２８，２８により密封した。このリチウムイオンポリマー二次電池１０を実施例１とした。
【００６５】
＜比較例１＞
ポリマー電解質層が、負極集電体箔の表面の一部及び負極活物質層の全表面を被覆する負極側第１電解質層負極側第１電解質層のみからなること以外を、実施例１と同様にしてリチウムイオンポリマー二次電池を作製した。この電池を比較例１とした。
【００６６】
＜比較試験１及び評価＞
実施例１及び比較例１のリチウムイオンポリマー二次電池の容量保持率のサイクル特性を充放電試験機により測定した。この結果を図２２に示す。
図２２から明らかなように、実施例１におけるリチウムイオンポリマー二次電池のサイクル特性における勾配は、比較例１における勾配に比較して緩やかであり、実施例１の容量保持率のサイクル特性は比較例１の容量保持率のサイクル特性より向上していることが判った。これは、実施例１では負極集電体箔の他方の側縁と負極集電体の他方の側縁との間に剥離が発生しなかったためであると考えられる。
【００６７】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明によれば、ポリマー電解質層を、負極側第１電解質層及び負極側第２電解質層により構成し、負極側第１電解質層を負極シートの表面に形成し、更に負極側第２電解質層を負極側第１電解質層に連設しかつ負極シートの他方の側縁の端面に形成したので、負極シートの他方の側縁がポリマー電解質層にて被覆され、負極集電体箔及び負極活物質層の剥離を抑制できる。この結果、電池容量の低下を防止できるので、電池のサイクル特性を向上できるとともに、電池の放電容量及び出力特性を向上できる。また負極活物質層の他方の側縁もリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池の放電容量及び出力特性を向上できるとともに、負極シートの他方の側縁が露出しなくなるので、積層体の折畳みによる正極シート及び負極シートの接触を阻止でき、電池内での短絡を防止できる。
【００６８】
またポリマー電解質層を、正極側第１電解質層及び正極側第２電解質層により構成し、正極側第１電解質層を正極シートの表面に形成し、更に正極側第２電解質層を正極側第１電解質層に連設しかつ正極シートの他方の側縁の端面に形成すれば、正極シートの他方の側縁がポリマー電解質層にて被覆され、正極集電体箔及び正極活物質層の剥離を抑制できるので、上記と同様の効果が得られる。また正極活物質層の他方の側縁もリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、電池の放電容量及び出力特性を向上できるとともに、正極シートの他方の側縁が露出しなくなるので、積層体の折畳みによる正極シート及び負極シートの接触を阻止でき、電池内での短絡を防止できる。
【００６９】
またポリマー電解質層を、上記負極側第１電解質層、負極側第２電解質層、正極側第１電解質層及び正極側第２電解質層により構成すれば、負極シートの他方の側縁及び正極シートの他方の側縁がポリマー電解質層にて被覆され、負極集電体箔及び負極活物質層の剥離と、正極集電体箔及び正極活物質層の剥離とを抑制できるので、電池容量の低下を防止でき、負極シートの他方の側縁又は正極シートの他方の側縁のいずれか一方をポリマー電解質層にて被覆したものより、電池のサイクル特性を向上できるとともに、電池の放電容量及び出力特性を向上できる。また負極活物質層の他方の側縁もリチウムイオンの吸蔵及び放出に寄与するので、負極シートの他方の側縁又は正極シートの他方の側縁のいずれか一方をポリマー電解質層にて被覆したものより、電池の放電容量及び出力特性を向上できるとともに、負極シートの他方の側縁及び正極シートの他方の側縁が露出しなくなるので、積層体の折畳みによる正極シート及び負極シートの接触を確実に阻止でき、電池内での短絡を確実に防止できる。
【００７０】
また負極側第２電解質層に連設された負極側第３電解質層を負極シートの裏面に所定の幅及び厚さに形成すれば、負極シートの他方の側縁の上面が負極側第１電解質層にて被覆され、他方の側縁の端面が負極側第２電解質層にて被覆され、更に他方の側縁の裏面が負極側第３電解質層にて被覆されるので、負極シートの他方の側縁が全く露出しなくなり、正極シートの折畳みによる正極シート及び負極シートの接触を確実に阻止できる。
【００７１】
更に正極側第２電解質層に連設された正極側第３電解質層を正極シートの裏面に所定の幅及び厚さに形成すれば、正極シートの他方の側縁の上面が正極側第１電解質層にて被覆され、他方の側縁の端面が正極側第２電解質層にて被覆され、他方の側縁の裏面が正極側第３電解質層にて被覆されるので、正極シートの他方の側縁が全く露出しなくなり、正極シートの折畳みによる正極シート及び負極シートの接触を確実に阻止できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明第１実施形態のリチウムイオンポリマー二次電池を示す図２のＡ−Ａ線断面図。
【図２】図１のＢ−Ｂ線断面図。
【図３】その電池の密封直前の状態を示す分解斜視図。
【図４】ドクタブレード法により負極集電体箔に電解質スラリーを塗布している状態を示す要部斜視図。
【図５】図４のＣ−Ｃ線断面図。
【図６】負極シートの製造工程を示す図。
【図７】正極シートの製造工程を示す図。
【図８】負極シートを正極シートに熱圧着する直前の状態を示す斜視図。
【図９】本発明第２実施形態を示す図１０のＤ−Ｄ線断面図。
【図１０】図９のＥ−Ｅ線断面図。
【図１１】負極シートの製造工程を示す図。
【図１２】正極シートの製造工程を示す図。
【図１３】負極シートを正極シートに熱圧着する直前の状態を示す斜視図。
【図１４】本発明第３実施形態を示す図１５のＦ−Ｆ線断面図。
【図１５】図１４のＧ−Ｇ線断面図。
【図１６】負極シートの製造工程を示す図。
【図１７】正極シートの製造工程を示す図。
【図１８】負極シートを正極シートに熱圧着する直前の状態を示す斜視図。
【図１９】本発明第４実施形態を示す図１に対応する断面図。
【図２０】本発明第５実施形態を示す図９に対応する断面図。
【図２１】本発明第６実施形態を示す図１４に対応する断面図。
【図２２】実施例１及び比較例１のリチウムイオンポリマー二次電池の容量保持率のサイクル特性を示す図。
【符号の説明】
１０，４０，５０，６０，７０，８０ リチウムイオンポリマー二次電池
１１ 正極シート
１１ａ 正極シートの一方の側縁
１１ｂ 正極シートの他方の側縁
１２，４２，５２，６２，７２，８２ ポリマー電解質層
１２ａ 負極側第１電解質層
１２ｂ 負極側第２電解質層
１２ｃ 負極側第３電解質層
１３ 負極シート
１３ａ 負極シートの一方の側縁
１３ｂ 負極シートの他方の側縁
１４ 正極集電体箔
１４ａ 正極集電体箔の一方の側縁
１４ｂ 正極集電体箔の他方の側縁
１５ 正極活物質層
１５ａ 正極活物質層の一方の側縁
１５ｂ 正極活物質層の他方の側縁
１６ 正極端子
１７ 負極集電体箔
１７ａ 負極集電体箔の一方の側縁
１７ｂ 負極集電体箔の他方の側縁
１８ 負極活物質層
１８ａ 負極活物質層の一方の側縁
１８ｂ 負極活物質層の他方の側縁
１９ 負極端子
２１ 電解質スラリー
２２ 塗布機用タンク
２２ａ 扁平ノズル
４２ａ 正極側第１電解質層
４２ｂ 正極側第２電解質層
４２ｃ 正極側第３電解質層
Claims (3)
- 帯状の正極集電体箔(14)の表面に正極活物質層(15)が形成され１回折り又は２回以上の葛折りにより折畳まれかつ一方の側縁(11a)に正極端子(16)が接続された正極シート(11)と、前記正極シート(11)の折畳み面積に相応した面積を有する負極集電体箔(17)の表面に負極活物質層(18)が形成され前記折畳まれる正極シート(11)の間にポリマー電解質層(12)を介して挟持されかつ一方の側縁(13a)に負極端子(19)が接続された負極シート(13)とを備えたリチウムイオンポリマー二次電池において、
帯状の前記正極活物質層 (15) を上に向けた正極シート (11) 上に、前記ポリマー電解質層 (12) を下に向けた複数枚の負極シート (13) を所定の間隔をあけて配置し、この状態で熱圧着された積層体 (24) を葛折りにて折畳むことにより、隣合う負極集電体箔 (17) の裏面同士が互いに密着するように構成され、
前記ポリマー電解質層(12)が、
前記負極シート(13)の表面に形成された負極側第１電解質層(12a)と、
前記負極側第１電解質層(12a)に連設され前記負極シート(13)の他方の側縁(13b)の端面に形成された負極側第２電解質層(12b)と、
前記負極側第２電解質層 (12b) に連設され前記互いに密着する負極集電体箔 (17) の裏面間に所定の厚さで所定の幅だけ進入する負極側第３電解質層 (12c) と
を有することを特徴とすることを特徴とするリチウムイオンポリマー二次電池。 - 帯状の正極集電体箔(14)の表面に正極活物質層(15)が形成され１回折り又は２回以上の葛折りにより折畳まれかつ一方の側縁(11a)に正極端子(16)が接続された正極シート(11)と、前記正極シート(11)の折畳み面積に相応した面積を有する負極集電体箔(17)の表面に負極活物質層(18)が形成され前記折畳まれる正極シート(11)の間にポリマー電解質層(42)を介して挟持されかつ一方の側縁(13a)に負極端子(19)が接続された負極シート(13)とを備えたリチウムイオンポリマー二次電池において、
帯状の前記正極活物質層 (15) を上に向けた正極シート (11) 上に、前記ポリマー電解質層 (12) を下に向けた複数枚の負極シート (13) を所定の間隔をあけて配置し、この状態で熱圧着された積層体 (24) を葛折りにて折畳むことにより、隣合う正極集電体箔 (14) の裏面同士が互いに密着するように構成され、
前記ポリマー電解質層(42)が、
前記正極シート(11)の表面に形成された正極側第１電解質層(42a)と、
前記正極側第１電解質層(42a)に連設され前記正極シート(11)の他方の側縁(11b)の端面に形成された正極側第２電解質層(42b)と、
前記正極側第２電解質層 (42b) に連設され前記互いに密着する正極集電体箔 (14) の裏面間に所定の厚さで所定の幅だけ進入する正極側第３電解質層 (42c) と
を有することを特徴とすることを特徴とするリチウムイオンポリマー二次電池。 - 帯状の正極集電体箔(14)の表面に正極活物質層(15)が形成され１回折り又は２回以上の葛折りにより折畳まれかつ一方の側縁(11a)に正極端子(16)が接続された正極シート(11)と、前記正極シート(11)の折畳み面積に相応した面積を有する負極集電体箔(17)の表面に負極活物質層(18)が形成され前記折畳まれる正極シート(11)の間にポリマー電解質層(52)を介して挟持されかつ一方の側縁(13a)に負極端子(19)が接続された負極シート(13)とを備えたリチウムイオンポリマー二次電池において、
帯状の前記正極活物質層 (15) を上に向けた正極シート (11) 上に、前記ポリマー電解質層 (12) を下に向けた複数枚の負極シート (13) を所定の間隔をあけて配置し、この状態で熱圧着された積層体 (24) を葛折りにて折畳むことにより、隣合う負極集電体箔 (17) の裏面同士が互いに密着し、隣合う正極集電体箔 (14) の裏面同士が互いに密着するように構成され、
前記ポリマー電解質層(52)が、
前記負極シート(13)の表面に形成された負極側第１電解質層(12a)と、
前記負極側第１電解質層(12a)に連設され前記負極シート(13)の他方の側縁(13b)の端面に形成された負極側第２電解質層(12b)と、
前記負極側第２電解質層 (12b) に連設され前記互いに密着する負極集電体箔 (17) の裏面 間に所定の厚さで所定の幅だけ進入する負極側第３電解質層 (12c) と、
前記正極シート(11)の表面に形成された正極側第１電解質層(42a)と、
前記正極側第１電解質層(42a)に連設され前記正極シート(11)の他方の側縁(11b)の端面に形成された正極側第２電解質層(42b)と、
前記正極側第２電解質層 (42b) に連設され前記互いに密着する正極集電体箔 (14) の裏面間に所定の厚さで所定の幅だけ進入する正極側第３電解質層 (42c) と
を有することを特徴とすることを特徴とするリチウムイオンポリマー二次電池。
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