JP4227417B2 - 燃料の処理方法 - Google Patents

Description

発明の詳細な説明

本発明は燃料の処理方法に関し、特に、ガソリン炭化水素燃料の脱色方法に関するものである。

炭化水素燃料は、一般的に粗製油から調達されるものであり、多くの用途、例えば輸送燃料、発電、加熱及び発光として用いられている。典型的には、粗製油を単純に蒸留することから入手することができる物質は、市場の使用に差し支えのない品質の物質を提供するために更なる工程を経る。そのような工程の例としては、ａ）高沸点物質のより低い沸点の生成物への分解及び水素添加分解、ｂ）より優れた燃焼特性を提供するための改質及び異性化、及びｃ）気体を液体に変換するためのアルキル化／重合が挙げられる。

これら標準的な工程に加え、不純物の除去又は変質によって製品特性を改良するための多くの方法、例えば、ｄ）硫黄分子を除去するためのハイドロトリートメント（Ｈｙｄｒｏｔｒｅａｔｍｅｎｔ）、ｅ）硫黄分子を変換／除去するためのメロックス（Ｍｅｒｏｘ）及び銅スイートニング、及びｆ）表面活性分子を除去するための白土処理、が存在する。

現行の処理及び精製工程の利用は、市場の使用に適した品質の製品を産出する。しかしながら、その製品は天然資源に由来するので、しばしば微量の色分子が残存し、又は更なる処理を介して形成され、最終製品に黄色／緑色又はその他の色が生じてしまう。そのような色は、高品質物質であるとする製品の市場承認に対して不利であり得、又は風習的又は義務目的のため、明確な色を生じさせるために色素を添加しなくてはならないという面倒な事態を引き起こし得る。

高沸点の色形成化合物を除去する蒸留を用いて、無色透明ガソリンを製造することは、知られている。

アスファルト−ケロシン溶液の脱色は、ケンイチヤマモトらによる、ＣＡ３２：４７６１ａ及びＣＡ３２：４７６１ｃに記載されている。活性炭素を含む多様な吸着剤が使用されている。酸性白土の脱色能力もまたＣＡ２５：２８４０に記載されている。ケロシン、ガソリン及び石油蒸留物の白土を用いた脱色はＣＡ２３：６９８ａに記載されている。ケイ酸水酸化アルミニウムを用いたテトラエチル鉛及び色物質の有鉛ガソリンからの除去はＣＡ３９：３６５９^２に記載されている。活性白土の使用もまたＣＡ３９：４４７０ｈに記載されている。分解ガソリンのアルミニウムクロロサルフェートによる脱色及び脱臭はＣＡ２２：４９８ａに記載されている。活性炭との接触による軽油の脱色はＪＰ６１３６３７０に記載されている。

ガソリンから微量の色分子を除去するための新規で単純な工業的方法が見出された。

本発明によれば、ガソリンである液体炭化水素燃料の脱色方法が提供され、該方法は液体ガソリンの少なくとも一部を脱色炭素に接触することからなる。

ガソリンを脱色炭素に接触させることは、インダン、ナフタリン、フェナントレン、ピレン、アルキルベンゼン及びそれらの混合物からなる群から選択される微量の不純物の少なくとも一部を除去することが見出された。

従って、本発明の更なる態様によると、液体炭化水素燃料、特にガソリンから、インダン、ナフタリン、フェナントレン、ピレン、アルキルベンゼン及びそれらの混合物からなる群から選択される微量の不純物の少なくとも一部を除去する方法であって、該方法が液体炭化水素燃料の少なくとも一部、特にガソリンを脱色炭素と接触させることからなる方法が提供される。燃料はディーゼル燃料又は望ましくはガソリンであってよい。燃料がディーゼル燃料である場合、燃料は公知のあらゆる種類のディーゼルエンジン、例えば、自動車用ディーゼルエンジン又は船用ディーゼルエンジンに燃料を供給するのに好適なものであってよい。燃料がガソリンの場合、燃料はあらゆる火花点火エンジン用の自動車用ガソリン又は航空用ガソリンであってよい。燃料はジェット燃料のような航空用タービンエンジン用又は地上のタービンエンジン用のケロシンであってよい。別の方法として、ケロシンは加熱又は発光のための燃料として使用されてもよく、透明な製品は従ってそれを識別するために導入される染料を有していてもよい。

本発明は、未処理のガソリンと比較して使用時にエンジン沈着物をほとんど生成しないガソリン製品を製造することを見出した。特に、使用時、本ガソリン製品は予想外に極めて減少した沈着物しか燃焼室に生成しない。少なくともある試験では、沈着物は、公知のガソリン清浄剤を用いることで達成されるより低いレベルに減少されることが見出された。その上、本ガソリン製品は、使用時、減少した沈着物しか吸気マニホルドに生成しない。これらの利点は、ガソリン清浄剤の使用の必要性を減少させ、又は撤廃しさえする。

従って、本発明の別の実施の形態によると、火花点火エンジンにおける、本発明によるガソリンの使用が提供され、エンジン沈着物を減少し、望ましくは、エンジン吸気システム、エンジン吸気バルブ、エンジン燃焼室及びエンジン排気システムから構成される群から選択される少なくとも１つの位置において形成されたエンジン沈着物を減少する。

また、本発明はエンジン沈着物の減少方法を提供し、これは火花点火エンジンにおいて本発明による方法によって製造されたガソリンを燃焼することからなり、望ましくは、エンジン吸気システム、エンジン吸気バルブ、エンジン燃焼室及びエンジン排気システムから構成される群から選択される少なくとも１つの位置において減少されたエンジン沈着物が形成される。

本発明のガソリンは、特にエンジン燃焼室中の沈着物を減少させることが見出されている。したがって有利には、本発明のガソリンは直接燃焼室中へ導入される直接ガソリン導入エンジンに使用されてもよい。

本発明はまた、液体ガソリンの硫黄含量を減少させ、ガソリン製品中の硫黄含量を非常に低くすることを達成するのに役に立ち得る。

本発明はまた、高沸点の色形成化合物を除去するための蒸留の必要なしに、無色透明ガソリンを製造する方法を提供する。

望ましくは、液体燃料（ガソリン）は炭素濾過床を通過させ、微量の色を除去する。しかしながら、脱色炭素の粒子を燃料（ガソリン）の中へ導入し、そして次にこれらの粒子を燃料（ガソリン）から処理の後除去することも可能であり得る。あらゆる炭素源が本発明で採用される脱色炭素を調製するために使用されてもよい。しかしながら、木、ココナッツ及び石炭製の炭素源がより好ましい。炭素は例えば、酸、アルカリ又は蒸気により処理を実行されてもよい。好適な脱色炭素は、化学技術のカーク−オスマー百科事典（Ｋｉｒｋ−Ｏｔｈｍｅｒ Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ）、第３版、第４巻、５６２乃至５６９頁に記載されている。望ましい脱色炭素はノーリット（Ｎｏｒｉｔ）、ジェネラルフィルトレーション、ＣＰＬカーボンリンク及びフェングループ（Ｆｅｎｇｒｏｕｐ）から入手することが可能である。

燃料（ガソリン）は粗製油から調達され得、例えばガソリンは粗製油蒸留物からなってもよい。望ましくは、燃料又はガソリンは粗製油蒸留物からなり、一つ又はそれ以上の以下の工程；ａ）分解及び水素添加分解、ｂ）改質及び異性化、ｃ）アルキル化／重合、により処理される。粗製油蒸留物はまた製品の品質を改良するために不純物の除去又は変質によって処理されてもよい。そのような処理ステップには、ｄ）硫黄分子を除去するためのハイドロトリートメント、ｅ）硫黄分子を変換／除去するためのメロックス（Ｍｅｒｏｘ）及び銅スイートニング、及びｆ）表面活性分子を除去するための白土処理、が挙げられる。燃料（ガソリン）はまた、例えば芳香族、エーテル又は例えばエタノール又はメタノールのようなバイオマス由来の物質の化学的製造方法といった他の源が由来の成分を含んでもよい。

望ましくは、燃料（ガソリン）は粗製油又は粗製油由来のパラフィン系フラクションの少なくとも一つからなる。燃料（ガソリン）は、少なくとも２０重量％、より望ましくは４０重量％このパラフィン系フラクションを包含してもよい。典型的には、本パラフィン系フラクションは４乃至２０炭素原子の飽和脂肪族炭化水素の少なくとも一つからなる。望ましくは、本脂肪族炭化水素は、４乃至１２の炭素原子からなる。これらの脂肪族炭化水素は直鎖状又は樹状であって良い。好適な直鎖状炭化水素には、ｎ−ブタン、ｎ−ペンタン、ｎ−ヘキサン、ｎ−へプタン、ｎ−へプタン、ｎ−オクタン、ｎ−ノナン、ｎ−デカン、ｎ−アンデカン（ｕｎｄｅｃａｎｅ）、ｎ−ドデカン、が挙げられる。好適な樹状鎖炭化水素は、アルキル鎖中に少なくとも１つの分岐（例えば２又は３分岐）を有する４乃至８炭素原子のアルカンを含む。好適な樹状アルカンの例には、イソ−ブタン、イソ−ペンタン、イソ−ヘキサン及びイソ−オクタンが挙げられる。

燃料（ガソリン）はまた、オレフィンを少なくとも一つ包含してもよい。望ましくは、しかしながら、燃料（ガソリン）のオレフィン含量は２０容量％未満、より望ましくは１０容量％未満である。オレフィンが燃料（ガソリン）中に存在する場合、オレフィンは５乃至１０、例えば６乃至８の炭素原子のアルケンであってよい。そのようなアルケンは直鎖又は樹状であってよい。好適な例には、ペンテン、イソ−ペンテン、ヘキセン、イソ−ヘキセン、ヘプテン又は２−メチルペンテン及びそれらの混合物が挙げられ得る。そのようなアルケンは、公知技術におけるあらゆる好適な方法、例えば粗製油からの残渣の触媒分解又は熱分解によって製造されてもよい。

燃料（ガソリン）はまた芳香族を包含し得る。望ましくは、しかしながら、燃料（ガソリン）の芳香族含量は、５０容量％未満、より望ましくは、３５容量％未満、更に望ましくは２５容量％未満、そして最も好ましくは１０容量％未満である。燃料中に存在し得る好適な芳香族化合物には、トルエン、ｏ−、ｍ−、ｐ−キシレン及びトリメチルベンゼンが挙げられる。芳香族化合物の混合物もまた、存在してもよい。そのような混合物は、例えばヘビーナフサから得られた触媒的に改質され又は分解されたガソリン由来であってよい。望ましくは、燃料（ガソリン）は実質的にベンゼンなし、例えば１容量％未満である。

燃料（ガソリン）はまた、少なくとも１つの酸素処理剤（ｏｘｙｇｅｎａｔｅ）を含んでもよい。好適な酸素処理剤には、例えばエタノール及びジアルキルエーテルのようなアルコール及びエーテルが挙げられる。望ましくは、非対称のエーテルが採用される。実施例にはメチルターシャリー−ブチルエーテル（ＭＴＢＥ）、エチルターシャリー−ブチルエーテル及びメチルターシャリー−アミルエーテルが挙げられる。望ましくは、燃料（ガソリン）中の酸素処理剤の量は１５容量％未満である。

望ましくは、燃料（ガソリン）の終点は２００℃未満であり、より望ましくは１８０℃未満、例えば１５５及び１７５℃の間である。

燃料（ガソリン）の硫黄含量は、望ましくは１０ｐｐｍ未満、より望ましくは５ｐｐｍ未満、更に望ましくは１ｐｐｍ未満、そして最も望ましくは０．５ｐｐｍ未満である。

本発明の燃料（ガソリン）は少なくとも８２の自動車オクタン価（ＭＯＮ）及び少なくとも９２のリサーチオクタン価（ＲＯＮ）を有し得る。望ましくは、燃料（ガソリン）は８５乃至９０のＭＯＮ及び９５乃至１００のＲＯＮを有している。

本発明の燃料（ガソリン）は、３０乃至１１０ｋＰａ、望ましくは３０乃至６０ｋＰａのリード蒸気圧（ＲＶＰ）を有していてもよい。

燃料（ガソリン）の密度は、０．６０ｇ／ｃｍ^３より大きい、望ましくは０．７０ｇ／ｃｍ^３より大きい、より望ましくは０．７２ｇ／ｃｍ^３より大きいとよい。望ましくは、燃料（ガソリン）の密度は、０．７７５ｇ／ｃｍ^３を超えない。

燃料（ガソリン）は、あらゆる好適な方法により、例えば適切な成分を混合することにより調製され得る。一つの実施の形態において、燃料（ガソリン）は、イソ−パラフィン（アルキレート）、水素化分解生成物及びイソメレート（ｉｓｏｍｅｒａｔｅ）を混合することにより調製される。採用されたイソ−パラフィンの量は、最終燃料（ガソリン）組成物の２０乃至８０容量％、望ましくは５０乃至７０容量％、例えば６０容量％を構成するほどであるとよい。採用された水素化分解生成物の量は、最終燃料（ガソリン）組成物の５乃至３５容量％、望ましくは１０乃至３０容量％、例えば２０容量％を構成するほどであるとよい。採用されたイソメレートの量は、最終燃料（ガソリン）組成物の１０乃至５０容量％、望ましくは２０乃至４０容量％、例えば３０容量％を構成するほどであるとよい。燃料（ガソリン）組成物中に、改質油及び／又は全範囲の触媒分解されたスピリット（Ｆｕｌｌ Ｒａｎｇｅ Ｃａｔａｌｙｔｉｃａｌｌｙ Ｃｒａｃｋｅｄ Ｓｐｉｒｉｔ：ＦＲＣＣＳ）を含むのも好ましいであろう。前者は０乃至４０容量％例えば２０容量％の量、後者は０乃至３０容量％例えば１５容量％の量採用されるとよい。

燃料（ガソリン）の一部は、燃料（ガソリン）を構成する一つ又はそれ以上の成分を個別に又は一緒に、それらを混合し燃料（ガソリン）最終製品を製造する前に、炭素と接触させることにより本発明によって処理されてもよい。あるいは、１つ又はそれ以上の成分を構成する燃料（ガソリン）はひとまとめに処理可能である。

燃料（ガソリン）はあらゆる火花点火エンジン用の自動車用ガソリン又は航空用ガソリンであってよい。

燃料（ガソリン）ガソリンは、例えばガソリン清浄剤のような従来の添加物を含んでいてもよい。清浄剤の例は、ＰＩＢアミン清浄剤である。望ましくは、本発明の処理の後、添加物の少なくとも一部が燃料（ガソリン）中に残り、又はガソリンに添加される。望ましくは、本発明のより調製されたガソリンは実質的に清浄剤なしである。

本発明の方法により処理される前に、ガソリンはＩＰ１７黄色／青色評価で５より高い黄色／５より高い青色、例えば７より高い黄色／７より高い青色を有し得る。一つの実施の形態において、ガソリンはＩＰ１７評価の９黄色／１０青色を有している。本発明による処理の後、ガソリンはＩＰ１７黄色／青色評価の５未満黄色／５未満青色、例えば３未満黄色／３未満青色、望ましくは１未満黄色／１未満青色を有し得る。一つの実施の形態において、ガソリンは、処理の後ＩＰ１７評価の０．７黄色／０．５青色を有している。その他の実施の形態において、ガソリンは、処理の後ＩＰ１７評価の０．１青色を有している。ガソリンは、本発明の処理の後、望ましくは無色透明である（注：ＩＰ１７は、石油学会色判定標準試験である）。

本発明の方法によると、炭素との接触前のガソリンのセーボルト色評価は１０未満であり得、炭素との接触後は２０より大きくてよい。

本発明のこれら及びその他の態様は、本発明の実施の形態を実施するために好適な装置の概略図である図１を参照して、ここに開示されている。

図１は、ガソリンタンク１０、フィルタユニット１２及びモニタリングユニット１４からなる装置を示している。ガソリンタンク１０は、２５００リットルのガソリンを収容可能である。フィルタユニット１２は２０５リットルのドラム缶で構成され、酸性−活性炭素粒子（１８０ｋｇ）のフィルタ床を内蔵している。モニタリングユニット１４は付加的なフィルタからなり、微量の炭素及び水を除去するために好適である。

運転中、ポンプ１６はタンク１０からフィルタユニット１２中へガソリンを汲み上げるために使用される。ガソリンはフィルタ床を一時間当たり１．１ｍ^３の速度で通過し流れる。圧力差が床を通過するのに利用され、ゲージ１８により測定されたように水１５ｃｍ未満に維持される。

開始において、フィルタユニット１２の温度は熱電対により監視される。フィルタユニット１２の温度を３０℃の閾値以下に維持し、より軽いガソリン成分が沸騰しないことを確実にすることが望ましい。しかしながら、もし閾値温度を越えると圧力救済バルブ２４は開口され得、如何なる超過圧力をも安全に放出する。ひとたびガソリンが完全にフィルタユニット１２を満たせば、定常状態操業が実行され、更なる温度上昇に直面しない。

ひとたび濾過されると、ガソリンはモニタリングユニット１４へ移送され、ここで製品に共留する如何なる微量な炭素粒子又は水をも除去される。圧力差はモニタリングユニット１４を通過するのに利用され、これはゲージ２２にて測定されたように水１５ｃｍ未満にて維持される。

次に、脱色された製品がモニタリングユニット１４から除去され、貯蔵タンク又はドラムへ移送される。

実施例１
この実施例において、５００ｍｌの標準的なガソリン（典型的な緑色の色合い）を石油学会標準試験色判定方法１７（ＩＰ１７）に基づいて試験した。この試験ではサンプルを赤色、黄色及び青色といった一連の基本色と比較する。数字が高いほど、サンプルはより着色している。

ガソリンを次に、約２０ｃｍの長さ、２ｃｍの直径の炭素を保持させたガラスシンターの濾過カラムを通過させた。濾過されたガソリンの色を更に、ＩＰ１７に基づいて測定した。結果を以下の表に示す。

試験 基準燃料、ガソリン 基準燃料粒状炭素後
色ＩＰ１７ ９．０黄色／１０．０青色 ０．７黄色／０．５青色
清浄剤 ６８ ４３
ｍｇ／１００ｍｌ

この試験は、炭素濾過後、緑色の色はほとんど全てサンプルから除去されたことを実証した。その上、驚いたことに、炭素濾過は全ての（ＰＩＢアミン型の）清浄剤を除去せず、燃料由来の有色の分子との特定の親和性を実証した。

実施例２
実施例１を酸性洗浄、活性炭素で繰り返した。

試験 基準燃料、ガソリン 基準燃料活性炭素後
色ＩＰ１７ ９．０黄色／１０．０青色 ０．１青色
清浄剤 ６８ ３２
ｍｇ／１００ｍｌ

微量の青色の色のみが残り、そして再び、全てのＰＩＢ清浄剤を除去しなかった。

更なる試験
以下の更なる脱色試験を、濃縮器、攪拌機及び温度計の装備された５００ｍｌフラスコを用いて実行した。１５０ｇのガソリンを、いろいろな源からのいろいろな活性炭素の一回分とともに初めに使用した。より大きなサンプルを処理する前に、この程度の規模の調整にて色除去の視覚的チェックを実行した。結果を以下の表１に示す。

出発物質のセーボルト分析は＋２であった。

表１の結果は、オールドリッチ炭素を使用前に摂氏１４０度にて７時間乾燥させることが必要であることを示している。試験を繰り返すと、滞留時間たった１時間の後、セーボルト色＋２３が達成された。色改良の点で最も成功した炭素サンプルは、どうやらノーリット（Ｎｏｒｉｔ）ＣＡ３である。一回分０．５％ｗ／ｖのガソリンにて、たった１時間の後、セーボルト＋２４が達成された。炭素のこの等級を使用することは、わずかに問題となる微粉の存在によるものと判明し得る。

次に最も成功した結果は、サトクリフスピークマン製のサンプルをほぼ同じ長さの時間、一回分０．３５％ｗ／ｖとより少ないガソリンにて達成された＋２０の色であった。ＢＰオイル製のＣＰＬ粒状炭素サンプルは、一回分０．１７％ｗ／ｖにて１４時間の滞留時間の後、セーボルト色＋１９を示した。この炭素がより多く添加されても、色は改良されなかった。これは、炭素は既に初めの一回分にて過度に存在していたことを示している。

炭素の混合物、例えばサトクリフスピークマン及びノーリット炭素サンプルの混合物を使用することも可能であろう。

エンジン試験
２０００リットルのガソリンを二つのロットに分け、それぞれ１０００リットルとした。１０００リットルを活性炭素に接触させ、脱色された製品を生じさせた。１０００リットルを基準燃料として一方に取っておいた。メルセデスエンジンを３００リットルの燃料にて走行させることを特徴とする（Ｍ１０２Ｅテスト）業界標準試験を用いて、二つの燃料のエンジン沈着物形成傾向について比較した。結果を表２に示す。

吸気システム（マニホルド、吸気ポート、吸気スロート及び吸気バルブチューリップ）における沈着物形成の視覚的評価が記録された。吸気バルブ（チューリップ沈着物（ｔｕｌｉｐ ｄｅｐｏｓｉｔｓ）、チューリップ溶解物（ｔｕｌｉｐ ｓｏｌｕｂｌｅｓ）、表面沈着物（ｆａｃｅ ｄｅｐｏｓｉｔｓ）及びバブルウェア（ｖａｌｖｅ ｗｅａｒ））及び燃焼室（ピストン冠及びシリンダーヘッド）の沈着物の重量が記録された。沈着物の厚さの測定が燃焼室（ピストン冠及びシリンダーヘッド）においてなされた。

表２の結果は、脱色されたガソリン燃料は標準燃料よりも優れたエンジン清潔度を提供することを示している。本発明の方法は、燃料を脱色するのみならず、エンジンの沈着物を形成する分子を選択的に除去する。

脱色されたガソリン燃料は、基準燃料プラス公知のガソリン清浄剤（例えばＢＡＳＦケロパー（Ｋｅｒｏｐｕｒ）３５４０Ｋ５のような通常の添加物３３０ｍｌｓ/ｍ^３）と同様の性能を提供し、燃焼室（ピストン冠及びシリンダーヘッド）の沈着物（これは非常にまれである）も減少させるという付加的な利点を備えている。ガソリン清浄剤は、既に「清浄な」脱色された燃料に対して付加的な利点はほとんどなく、時には（添加剤燃焼室中に炭素を引き起こし）沈着物をより激しくしてしまう。本発明の方法は従って、低い沈着物形成性ガソリン燃料を提供するものであり、もはやガソリン清浄剤を必ずしも必要としない。本発明の方法は、従来の清浄剤が達成することのできない燃焼室の沈着物を減少させる。

二つの燃料における注意深い硫黄の測定により、基準は４９ｐｐｍの硫黄を含むが、本ガソリン製品は４７ｐｐｍの硫黄を有することが実証された。本発明の方法は従って、硫黄分子が除去されるという、有用な「ポリッシングステップ」を提供する。これは、１０ｐｐｍ上限硫黄という非常に低い硫黄の規格を達成するにあたり重要であろう。更に将来的には硫黄含量２０％減少が示されるので。

脱色反応器からの使い果たされた炭素は除去され、脱離質量分析により分析された。結果は、炭素が、例えばインダン、ナフタリン、フェナントレン、ピレン及びアルキルベンゼンのような吸着された分子を有していることを示した。これらの物質の微量のみがガソリンに存在し、選択的な除去のための炭素の使用が、エンジン沈着物の形成を減少させるという利益を生じさせる。

本発明の実施の形態を実施するために好適な装置の概略図である。

Claims (6)

1. （ａ）適切な成分を共に混合し、２００℃未満の終点を有すると共に３０乃至１１０ｋＰａのリード蒸気圧を有する液体燃料のガソリンを調製し、（ｂ）１つ又はそれ以上の成分を構成する液体燃料のガソリンを、ひとまとめに脱色化する、木、ココナッツ又は石炭から調製される活性炭と接触させる工程からなる自動車用または航空用ガソリンである液体炭化水素燃料を調製する方法において、
   該炭素は燃料からインダン、ナフタリン、フェナントレン、ピレン、アルキルベンゼン及びそれらの混合物からなる群から選択される微量の不純物の少なくとも一部を除去することを特徴とする自動車用または航空用ガソリンである液体炭化水素燃料を調製する方法。
2. 燃料の硫黄含量を減少させる請求項１記載の方法。
3. 燃料が炭素濾過床を通過し微量の色を除去する請求項１または２記載の方法。
4. ガソリンが０．７７５ｇ／ｃｍ^３を超えない密度を有する請求項１乃至３の何れか一項に記載の方法。
5. ガソリンの石油学会色判定標準試験ＩＰ１７が炭素との接触前で５より高い黄色／５より高い青色、炭素との接触後で５未満黄色／５未満青色である請求項１乃至４の何れか一項に記載の方法。
6. ガソリンのセーボルト色評価が炭素との接触前で１０未満、炭素との接触後で２０より高い請求項１乃至５の何れか一項に記載の方法。

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