JP4196046B2 - 改質ガス中の一酸化炭素を低減する一酸化炭素除去装置、及び、一酸化炭素除去方法 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、原燃料と水成分を水蒸気改質反応させて生成した水素に富んだ改質ガスから一酸化炭素を低減する一酸化炭素除去方法、及び、この方法を採用した一酸化炭素除去装置に関するものである。
【0002】
【従来の技術】
水素に富んだ改質ガスは、燃料電池を用いたシステムにおいて、燃料用水素として利用されている。上記改質ガスは、メタノール等のアルコール系燃料やブタンガス、プロパンガス、メタンガス、液化石油ガス等の炭化水素系燃料を原燃料とし、これら原燃料を水成分と水蒸気改質反応させて生成する。上記水蒸気改質反応で生成した改質ガスは、ガス中に一酸化炭素(COと記す)を数%程度含んだ状態である。一方、燃料電池の電極として利用される白金は、一酸化炭素によって被毒され易いため、上記改質ガスは、ガス中の濃度を所定の低濃度まで下げる必要がある。
【0003】
また、上記燃料電池システムに用いられる各種燃料電池のうち、固体高分子型の燃料電池は、50〜100℃の低温で作動できることから注目されている。この固体高分子型の燃料電池は、高い出力密度から小型化、及び、起動時間の短縮化が期待されており、自動車、小型発電機、家庭用コージェネ等への利用が提案されている。上記固体高分子型の燃料電池は、作動温度が低いため、改質ガス中に含まれる一酸化炭素を数十ppm以下に低減させる必要がある。上記改質ガスは、水蒸気改質反応させ、その後にシフト反応で処理したとしても、一酸化炭素を1容量%程度含んでいる。そこで、燃料電池を用いたシステムにあっては、改質ガスを生成した後工程に、改質ガス中の一酸化炭素を低減する一酸化炭素除去装置を設けている。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】
上記一酸化炭素除去装置は、触媒層を有する一酸化炭素除去器に上記改質ガスと空気を導入して一酸化炭素の除去が行われる。上記触媒層は、空気中の酸素が一酸化炭素と選択的に酸化反応を行うことで、一酸化炭素が低減するものである。
2CO+O2 →2CO2
一酸化炭素と酸素は、改質ガス中の一酸化炭素を低減するための空気量は、一酸化炭素の反応当量よりやや多めの1.1〜3倍程度、多くても5.5倍程度の酸素を含む量が供給される。これは、酸素の供給量が多いと水素も消費してしまうためである。
【0005】
また、この選択酸化反応が行われるためには、触媒層の温度を所定の温度領域で行う必要がある。燃料電池システムが、稼動と停止を繰り返し行う用とに利用される、可搬型や家庭用コージェネに使用する場合、上記一酸化炭素除去装置の触媒層が所定の温度領域に達するまで、改質ガスを燃料電池に供給することができない。そのため、上記一酸化炭素除去装置は、素早く温度を上昇させることが要望されている。
【0006】
本発明は上記の事情に鑑みてなされたもので、その目的とするところは、触媒層を所定の温度領域に、より短時間で昇温することができる改質ガス中の一酸化炭素を低減する一酸化炭素除去装置、及び、一酸化炭素除去方法を提供することにある。
【0007】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、上記目的を達成するために鋭意研究を重ねた結果、触媒層の温度が低温の間は、従来は水素を消費させるので避けてきた、一酸化炭素との反応当量の5.5倍を超える酸素を含む空気を供給することによって、水素とも燃焼反応を起こさせ、この発熱を利用して触媒層の温度を昇温させると、触媒層が短時間に所定の温度領域に達することを見出し、本発明の完成に至ったものである。
【0008】
請求項1記載の一酸化炭素除去装置は、原燃料と水成分を水蒸気改質反応させて生成した水素に富んだ改質ガスから一酸化炭素を低減する一酸化炭素除去装置において、一酸化炭素と空気中の酸素とで酸化反応を行う触媒を含有した触媒層を形成した一酸化炭素除去器と、この一酸化炭素除去器に改質ガスを供給する改質ガス供給路と、この改質ガスに空気を供給する空気供給路と、上記空気供給路にエアー供給量を調整するエアー供給機と、上記触媒層の温度を測定し、この温度が所定温度より低い際にエアー供給機に、改質ガスに含有する一酸化炭素との反応当量の5.5倍を超え8倍以下の酸素を含む空気を供給するようにし、上記触媒層の温度が所定温度に達した後、改質ガスに供給する空気量を、一酸化炭素との反応当量の1.1倍以上、3倍以下に減ずるようにする手段を備えることを特徴とする。
【0009】
請求項2記載の一酸化炭素除去装置は、請求項1記載の一酸化炭素除去装置において、上記一酸化炭素除去器の触媒層が複数層で構成されており、改質ガスが流れる上流側の第1の触媒層が、多孔質担体の外表面にルテニウムと白金を担持した触媒からなる低温活性触媒で構成されることを特徴とする。
【0010】
請求項3記載の一酸化炭素除去装置は、請求項2記載の一酸化炭素除去装置において、上記低温活性触媒が、白金に対するルテニウムの重量比(Ru/Pt)が0.7以上、9.5以下であることを特徴とする。
【0011】
請求項4記載の一酸化炭素除去装置は、請求項2又は請求項3記載の一酸化炭素除去装置において、上記触媒層の温度を測定し、この温度が所定温度を超えた際に上記第1の触媒層を通過せずに他の触媒層に改質ガスを供給する切替え手段を備えたことを特徴とする。
【0012】
請求項5記載の一酸化炭素除去方法は、原燃料と水成分を水蒸気改質反応させて生成した水素に富んだ改質ガスから一酸化炭素を低減する一酸化炭素除去方法において、一酸化炭素と空気中の酸素とで酸化反応を行う触媒を含有した触媒層を有した一酸化炭素除去器と、この一酸化炭素除去器に改質ガスを供給する改質ガス供給路と、この改質ガスに空気を供給する空気供給路と、上記空気供給路にエアー供給量を調整するエアー供給機を備えた装置にあって、上記触媒層の温度を測定し、この温度が所定温度より低いかを判定し、温度が所定温度より低い際にエアー供給機から、改質ガスに含有する一酸化炭素との反応当量の5.5倍を超え8倍以下の酸素を含む空気を供給し、上記触媒層の温度が所定温度に達した後、改質ガスに供給する空気量を、一酸化炭素との反応当量の1.1倍以上、3倍以下に減ずることを特徴とする。
【0013】
【発明の実施の形態】
図1は、本発明の請求項1、5に係る発明に対応する実施の形態の一例を示した概略図である。
【0014】
一酸化炭素除去装置は、改質ガス中の一酸化炭素(CO)を低減するものである。上記一酸化炭素除去装置は、燃料電池システムに用いられ、なかでも、50〜100℃の低温で作動する固体高分子型の燃料電池を利用した燃料電池システムで用いられる。上記固体高分子型の燃料電池は、作動温度が低いため、改質ガス中に含まれる一酸化炭素を数十ppm以下に低減させる必要がある。
【0015】
上記改質ガスは、原燃料と水成分を水蒸気改質反応させて生成した水素に富んだものであり、原燃料と水成分を改質器21に導入して水蒸気改質反応させ、さらに、シフト器22でシフト反応によって、CO濃度を1容量%程度に低下させたものである。上記原燃料は、例えば、ブタンガス、プロパンガス、メタンガス、液化石油ガス等の炭化水素系の気体、灯油、軽油、ガソリン等の炭化水素系の液体、メタノール、エタノール等のアルコール系燃料が挙げられる。
【0016】
上記一酸化炭素除去装置は、一酸化炭素除去器1と、この一酸化炭素除去器1に改質ガスを供給する改質ガス供給路8と、改質ガスに空気を供給する空気供給路9と、上記空気供給路9にエアー供給機5を備える。上記エアー供給機5は、空気供給路9に供給するエアー供給量を調整する。上記エアー供給機5としては、上記エアーポンプが挙げられる。また、上記空気供給路9は、改質ガス供給路8に連結しても、一酸化炭素除去器1に連結していてもよい。
【0017】
上記一酸化炭素除去器1は、一酸化炭素と空気中の酸素とで酸化反応を行う触媒を含有した触媒層2を有している。上記触媒は、例えば、白金やルテニウム等をアルミナやジルコニア等に担持したものが挙げられる。
【0018】
上記一酸化炭素除去器1は、温度センサ3を具備し、触媒層2の温度を測定する。なお、温度センサ3は、触媒層2の温度を直接的に測定するものでも、一酸化炭素除去器1の外壁温度によって間接的に測定するものでもよい。上記一酸化炭素除去装置は、温度センサ3と制御器4が電気回線6を介して接続しており、測定した温度を制御器4に送信する。上記一酸化炭素除去装置は、この制御器4で、測定した触媒層2の温度が所定の温度より低いか否かを判定する。所定の触媒層2の温度は、触媒の種類によって決定される、酸化反応に好適な温度であり、例えば、触媒がルテニウム系の場合110℃以上、170℃以下である。上記一酸化炭素除去装置は、制御器4とエアー供給機5が電気回線7を介して接続しており、触媒層2の温度が所定温度より低い際に、制御器4からエアー供給機5に指示信号が送信され、この指示信号に基づいて、エアー供給機5が稼動して、改質ガス中に、含有する一酸化炭素との反応当量の5倍を超える酸素を含む空気を供給する。なお、5.5倍を超える酸素としては、6倍以上、8倍以下の程度が好適である。
【0019】
上記一酸化炭素除去装置は、改質ガス中に一酸化炭素との反応当量の5.5倍を超える酸素を含む空気を供給することによって、触媒層2で改質ガス中の水素と触媒が燃焼反応を起こし、この発熱を利用して触媒層2の温度を昇温させるものである。その結果、上記一酸化炭素除去装置は、触媒層2が短時間に所定の温度領域に達することができるものである。また、上記一酸化炭素除去装置は、触媒層2の温度が所定温度に達した後、改質ガスに供給する空気量を、一酸化炭素との反応当量の1.1〜3倍程度に減ずるものである。
【0020】
次に、図2は、本発明の請求項2、3、5に係る発明に対応する実施の形態の一例を示した概略図である。上述の実施の形態と異なる点のみ説明する。
【0021】
上記一酸化炭素除去装置は、一酸化炭素除去器1の触媒層が二層で構成しており、改質ガスが流れる上流側の第1の触媒層2aが、多孔質担体の外表面にルテニウムと白金を担持した触媒からなる低温活性触媒で構成している。また、改質ガスが流れる下流側の第2の触媒層2bは、上述のCO選択酸化反応の触媒が例示される。
【0022】
上記低温活性触媒は、白金に対するルテニウムの重量比(Ru/Pt)が0.7以上、9.5以下のものが例示され、多孔質担体の外表面から100μm以内に局在しているものが、好適である。上記多孔質担体としては、アルミナが好適である。上記低温活性触媒は、比較的低温域、具体的には110〜150℃の温度範囲で優れたCO選択酸化活性を示すものである。
【0023】
上記一酸化炭素除去装置は、所定の触媒層2の温度をこの低温活性触媒に適する温度域範囲であるかを判定し、制御器4からエアー供給機5に指示信号を送信し、この指示信号に基づいて、エアー供給機5が稼動して、改質ガス中に、含有する一酸化炭素との反応当量の5.5倍を超える酸素を含む空気を供給する。
【0024】
上記一酸化炭素除去装置は、上流側に低温活性触媒からなる触媒層2aを備えるので、比較的低温で一酸化炭素を低減する酸化反応を開始することができるものである。その結果、上記一酸化炭素除去装置は、触媒層2が短時間に所定の温度領域に達することができる。
【0025】
次に、図3は、本発明の請求項4、5に係る発明に対応する実施の形態の一例を示した概略図である。上述の実施の形態と異なる点のみ説明する。
【0026】
上記一酸化炭素除去装置は、2個の一酸化炭素除去器1を有し、第1の一酸化炭素除去器1aに低温活性触媒からなる触媒層2aを備え、第2の一酸化炭素除去器1bに他のCO選択酸化反応の触媒からなる触媒層2bを備える。上記一酸化炭素除去装置は、改質ガス供給路8に切替装置10、11を備え、改質ガスが第1の一酸化炭素除去器1aを通った後に第2の一酸化炭素除去器1bに導入される第1経路8aと、改質ガスが第1の一酸化炭素除去器1aを通過せずに第2の一酸化炭素除去器1bに導入される第2経路8bとを形成している。また、上記一酸化炭素除去装置は、制御器4と切替装置10、11が電気回線12、13を介して接続している。上記一酸化炭素除去装置は、第2の一酸化炭素除去器1bの触媒層2bの温度が所定温度より低い際に、制御器4から切替装置10、11に指示信号が送信され、改質ガスが第1経路8aを通過するように切替えられる。また、上記一酸化炭素除去装置は、第2の一酸化炭素除去器1bの触媒層2bの温度が所定温度に達した際に、制御器4から切替装置10、11に指示信号が送信され、改質ガスが第1の一酸化炭素除去器1aを通過せずに第2の一酸化炭素除去器1bに導入される第2経路8bに切替えられる。
【0027】
上記一酸化炭素除去装置は、触媒層の温度によって改質ガスが流れる経路を切替えることができるので、比較的低温で一酸化炭素を低減する酸化反応を開始することができるとともに、発電中は触媒層の区域を減少させることによって、発熱で温度域を超える恐れのある触媒層の温度を調整し易くしているものである。
【0028】
【実施例】
本発明の効果を以下によって確認した。
【0029】
(実施例1)
触媒に、反応温度が140℃のルテニウム―アルミナ触媒を用いた。改質ガスは、ブタンガスを原燃料とし改質器で水蒸気改質反応させ、及びシフト器でシフト反応によって、CO濃度を0.7容量%になったものを用いた。エアー供給機を稼動して、一酸化炭素との反応当量の6倍(モル比:O2 /CO=3.0)の酸素を含む空気を供給した。5℃より開始し、22分経過したところで、上記改質ガスを流し、出口のCO濃度が50ppm以下となるまでの時間を測定した。CO濃度が50ppm以下は、この触媒の触媒反応が安定したときの値として事前に測定しておいた値である。改質ガスを流してから6分後に、CO濃度が50ppm以下となった。
【0030】
(比較例1)
実施例1において、一酸化炭素との反応当量の5倍(モル比:O2 /CO=2.5)の酸素を含む空気を供給した以外は、実施例1と同様にして測定を行った。改質ガスを流してから11分後に、CO濃度が50ppm以下となった。
【0031】
(結果)
改質ガスを流してらCO濃度が50ppm以下となるのに、実施例1は6分を要し、比較例1は11分を要した。実施例1は比較例に比べ5分も早く触媒層を所定の温度領域に達したことが確認された。
【0032】
【発明の効果】
請求項1〜4記載の一酸化炭素除去装置は、触媒層で改質ガス中の水素と触媒が燃焼反応を起こし、この発熱を利用して触媒層の温度を昇温させるものである。その結果、上記一酸化炭素除去装置は、触媒層が短時間に所定の温度領域に達することができる。
【0033】
請求項5記載の一酸化炭素除去方法は、触媒層で改質ガス中の水素と触媒が燃焼反応を起こし、この発熱を利用して触媒層の温度を昇温させる。その結果、上記一酸化炭素除去方法は、触媒層を短時間に所定の温度領域に達する。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明に対応する実施の形態の一例を示す概略図である。
【図2】本発明に対応する他の実施の形態の一例を示す概略図である。
【図3】本発明に対応する他の実施の形態の一例を示す概略図である。
【符号の説明】
1、1a、1b 一酸化炭素除去器
2、2a、2b 触媒層
3 温度センサ
4 制御器
5 エアー供給機
8 改質ガス供給路
9 空気供給路
Claims (5)
- 原燃料と水成分を水蒸気改質反応させて生成した水素に富んだ改質ガスから一酸化炭素を低減する一酸化炭素除去装置において、一酸化炭素と空気中の酸素とで酸化反応を行う触媒を含有した触媒層を形成した一酸化炭素除去器と、この一酸化炭素除去器に改質ガスを供給する改質ガス供給路と、この改質ガスに空気を供給する空気供給路と、上記空気供給路にエアー供給量を調整するエアー供給機と、上記触媒層の温度を測定し、この温度が所定温度より低い際にエアー供給機に、改質ガスに含有する一酸化炭素との反応当量の5.5倍を超え8倍以下の酸素を含む空気を供給するようにし、上記触媒層の温度が所定温度に達した後、改質ガスに供給する空気量を、一酸化炭素との反応当量の1.1倍以上、3倍以下に減ずるようにする手段を備えることを特徴とする一酸化炭素除去装置。
- 上記一酸化炭素除去器の触媒層が複数層で構成されており、改質ガスが流れる上流側の第1の触媒層が、多孔質担体の外表面にルテニウムと白金を担持した触媒からなる低温活性触媒で構成されることを特徴とする請求項1記載の一酸化炭素除去装置。
- 上記低温活性触媒が、白金に対するルテニウムの重量比(Ru/Pt)が0.7以上、9.5以下であることを特徴とする請求項2記載の一酸化炭素除去装置。
- 上記触媒層の温度を測定し、この温度が所定温度を超えた際に上記第1の触媒層を通過せずに他の触媒層に改質ガスを供給する切替え手段を備えたことを特徴とする請求項2又は請求項3記載の一酸化炭素除去装置。
- 原燃料と水成分を水蒸気改質反応させて生成した水素に富んだ改質ガスから一酸化炭素を低減する一酸化炭素除去方法において、一酸化炭素と空気中の酸素とで酸化反応を行う触媒を含有した触媒層を有した一酸化炭素除去器と、この一酸化炭素除去器に改質ガスを供給する改質ガス供給路と、この改質ガスに空気を供給する空気供給路と、上記空気供給路にエアー供給量を調整するエアー供給機を備えた装置にあって、上記触媒層の温度を測定し、この温度が所定温度より低いかを判定し、温度が所定温度より低い際にエアー供給機から、改質ガスに含有する一酸化炭素との反応当量の5.5倍を超え8倍以下の酸素を含む空気を供給し、上記触媒層の温度が所定温度に達した後、改質ガスに供給する空気量を、一酸化炭素との反応当量の1.1倍以上、3倍以下に減ずることを特徴とする一酸化炭素除去方法。
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