JP3554343B2 - シート状エチレン分解触媒およびエチレン分解装置 - Google Patents
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Description
【産業上の利用分野】
本発明は、青果物の呼吸作用の進行に伴って発生するエチレンを分解するためのシート状触媒およびその触媒を使用するエチレン分解装置に関する。
【0002】
【従来の技術】
エチレンガスは青果物の呼吸作用の進行に伴って発生し、このエチレンガスの作用により青果物の完熟および老化が促進され、日持ちが悪くなる。
したがって、収穫後の青果物の鮮度を移送期間中もしくは貯蔵期間中充分に保持するため、これらから発生するエチレンガスを効率よく除去することが好ましい。
貯蔵中の青果物の鮮度保持方法としては、エチレンガスを活性炭、ゼオライト等の吸着剤で除去する方法と、酸化触媒によって分解除去する方法が広く行われている。
しかしながら、青果物は一般に湿度が高く炭酸ガス濃度も高い状態で貯蔵されているので、吸着剤による方法では共存する水分および炭酸ガスの影響でエチレンガスの高い吸着除去が困難である。さらに、吸着されたエチレンが脱着する恐れもあるので、吸着方法により十分なエチレン除去効率を維持することは期待できない。またエチレンの除去性能を維持するためには吸着剤をたびたび取り替えなければならないという不利がある。
エチレンガスの分解除去触媒としては、例えば特開平2−312541号公報には、過マンガン酸カリウムを活性アルミナに担持した保鮮剤が開示されているが、過マンガン酸カリウムはエチレン除去性能は優れているものの毒物であるためその取扱いに問題がある。
また、特開昭63−63339号公報には、パラジウムおよび/または塩化パラジウムと硫酸とを付着させた活性炭からなる鮮度保持剤が開示されているが、鮮度保持剤をヒ−タ−等の加温手段で加温する必要があり少なからず青果物の鮮度に悪影響を与える恐れがある。
特開平1−252244号公報には、酸化チタンを含んで構成されるパウダ−状光触媒に光を照射して励起させエチレンを分解し、農産物の鮮度を保持するための鮮度保持方法および装置が開示されているが、さらなるエチレン除去性能の改善が期待される。そして、これら以外に、出願人はエチレン分解触媒において本発明に近い技術を知らない。
一方、特開平1−139139号、特開平2−107339号、特開平1−293876号、特開平1−139139号、特開平2−280818号、特開平3−94814号各公報の発明は、いずれも脱臭に関する発明であり、エチレン除去に関するものではなく、本発明とは何の関係もないが、一応簡単に列挙しておく。
特開平1−139139号公報には、無機繊維特にガラス繊維よりなる織布ないし不織布からなる多孔体に光触媒微粒子を含浸担持させて多孔体表面に被覆膜を形成し、処理空気を多孔体の多孔質壁を通過させるように構成した空気の脱臭・殺菌装置が開示されている。
さらに特開平2−107339号公報には、反応ガスおよび光が流通可能な三次元網状構造体に光触媒活性成分として酸化チタンを担持した光触媒によって、脂肪族化合物、硫黄化合物および窒素化合物よりなる群のうち少なくとも1種を含有する悪臭ガスを除去する空気循環系の悪臭除去に好適な空気脱臭装置が開示されている。
特開平1−293876号公報および特開平1−139139号公報には内側表面が光触媒で被覆された筒状体を管状の紫外線光源を囲むように同軸的に設置した脱臭・殺菌装置が開示されている。
また、特開平2−280818号公報には、波長250nmで紫外線強度が2.0mW/cm2以上の紫外線を半導体触媒に照射し、大気中の悪臭成分を分解する光触媒による脱臭方法が開示されており、半導体触媒は、光源表面に塗布するか、光源の周囲に支持体を設けてそれに塗布または、含浸するなどして使用すると教示されている。さらに実施例には、幅30.3mm、長さ120mm、厚さ0.5mmのアルミナ−シリカ質のセラミックペ−パにチタニアゾルを含浸した後、400−700℃でアナタ−ゼ型二酸化チタンを約300g/m2担持して作成した光触媒が開示されている。
特開平3−94814号公報には、半導体を担持した波板状の光触媒を用いた脱臭方法が開示されている。
さて、本発明者は、先にエチレンガスをさらに効率よく除去するため、特定の粒子径を有する酸化チタン微粒子を反応ガスおよび光が流通可能な白色多孔質担体に担持させ特定温度で焼成することによって疎水性を持ちエチレンガスを飛躍的に効率よく除去できる白色エチレン分解触媒を見いだし、特願平4−354314号を出願した。しかしながら、該担体がハニカム構造体や三次元網状構造体を有しているため担持方法が難しく、担体自体の価格が高価であるのに相まって、結局触媒全体の価格を高いものとしていた。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】
そこで、本発明の目的は、製法が簡単で安価であるにもかかわらず、光により極めて高いエチレン分解能を有するシート状エチレン分解触媒を提供する点にある。
【0004】
【構成】
本発明の第1は、高反射率表面をもつシート状担体に、
(イ)100〜500オングストロームの結晶粒子径を有する酸化チタン微粒子より なる光触媒成分100重量部と
(ロ)光の透過性の良いバインダー10〜30重量部
よりなる光触媒層を前記シート状担体1cm 2 当り0.3〜5.0mgの割合で担持 させたことを特徴とするシート状エチレン分解触媒に関する。
【0005】
本発明のエチレン分解触媒の一成分は高反射率表面をもつシート状担体であってその1つとしては、白色の紙状物がある。他の1つは鏡やアルミニウムシートのように高い反射率表面を構成する鏡面を有するシート状物である。前記紙状物の構成要素は、例えばコ−ジライト、アルミナ、シリカアルミナ、チタニアシリカ、ジルコニア、ゼオライト、セピオライト等の白色無機物または天然、半合成あるいは合成高分子よりなる有機物である。また、前記シート状物としては、鏡面をもつ金属シートあるいは合成樹脂シートやフイルムなどに金属を蒸着したいわゆる金属蒸着シート等を例示することができる。これらの金属シート類は、耐水性に優れており、シ−トの厚さを選択することによって任意の機械強度をもたせることができさらに簡便に成形加工できる。なお、金属箔使用の場合は、紙、合成樹脂シートなどの補強材を裏面に積層して使用してもよい。
いずれのシート状担体も、触媒の担持前あるいは担持後に耐水化処理を行うことができる。
【0006】
本発明のエチレン分解触媒のもう一つの成分は光触媒成分であって、金属酸化物半導体系光触媒としての酸化チタンである。酸化チタンの結晶粒子経は100〜500オングストローム、好ましくは150〜300オングストロームのものが特に光によるエチレン分解能が優れている。光触媒成分の担持量は光源の強さに依存するが、バインダーとの合計でシート状担体の面積(cm2)当たり0.3〜5.0mg(触媒層の厚さに換算すると3〜50μm)、好ましくは0.5〜3.0mg(触媒層の厚さに換算すると5〜30μm)である。バインダーは、光の透過率のよいシリカ系バインダーが好ましく、触媒成分の重量の10〜30%の量で使用する。
【0007】
前記シ−ト状エチレン分解触媒は、つぎのようにして製造することができる。すなわち、結晶粒子径100〜500オングストローム、好ましくは結晶粒子径150〜300オングストロームの酸化チタン微粒子と、酸化チタンの重量の10〜30%のバインダーと水とを混合しスラリー液を調整し、該スラリー液を高反射率表面をもつシート状担体に塗布することにより、前記シート状エチレン分解触媒を製造する。シート状担体に塗布する方法は、浸漬法、エアスプレ−法等の既存の方法で簡便に効率よく行える。
【0008】
本発明の第2は、光によるエチレン分解装置に関するものであって、(a)光源、(b)光源をとりまき、内面が触媒成分の層である前記シート状エチレン分解触媒の筒状体および(c)前記筒状体内にエチレン含有ガスを導入する手段よりなるものである。
シート状エチレン分解触媒筒状体は、円筒状、多面柱状などを採ることができる。また、シートに波状を形成してから筒状にして使用することにより表面積の拡大を計ることもできる。なお、光の利用効率は低下するが、筒状に加工しないシート状エチレン分解触媒をそのまま使用することを制限する物ではない。
エチレン含有ガスのガス拡散効率を良くしエチレン分解に必要な触媒の量(受光面積)を確保するために、光源と触媒表面との距離は少なくとも10mm以上、好ましくは20mm以上必要である。即ち、直径15mmの棒状ランプを用いる場合には、筒状体の直径は、35mm以上、好ましくは55mm以上必要である。
【0009】
光源としては、酸化チタンを光科学的に励起させるものであればよく、3.2eV以上のバンドギャップを有し、波長が388nm以下の紫外線を放出し、触媒成分に光エネルギーを供給するものであればよい。
【0010】
【実施例】
以下の実施例により本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例によって何ら限定されるものではない。
実施例1
イオン交換水4000gに60重量%の濃硝酸10gを加えた溶液に、バインダ−として1000gの日産化学工業社製のスノーテックス−0(SiO2を20%含有)を加えて混合した。この溶液に1000gの日本アエロジル社製酸化チタン粉末P−25をターボミキサーで混合しながら加え、SiO2を3.3重量%、TiO2を16.7重量%含有するスラリー溶液6000gを得た。
150mm×173mmに切断したニチアス(株)製白色シリカアルミナペーパに、前記スラリー溶液をエア−スプレ−法により均一に塗布した後、150℃の温度でで3時間乾燥して、TiO2とSiO2との合計量で2.0mg/cm2を担持したシ−ト状触媒を得た。
得られたシ−ト状触媒を、直径55mm、長さ150mmの筒状体に丸めた触媒Aを調製した。
【0011】
実施例2
白色シリカアルミナペーパに代え150mm×173mmに切断したアルミニウムシ−トを用いたほかは実施例1と同様にして、TiO2とSiO2との合計量で2.1mg/cm2を担持したシ−ト状触媒を調製し、直径55mm、長さ150mmの筒状体に丸めた触媒Bを得た。
【0012】
実施例3
白色シリカアルミナペーパに代え150mm×173mmに切断した白色乾式コピー用紙を用いたたほかは実施例1と同様にして、TiO2とSiO2との合計量で1.9mg/cm2を担持したシ−ト状触媒を調製し、直径55mm、長さ150mmの筒状体に丸めた触媒Cを得た。
【0013】
比較例1(黒色紙の使用)
白色シリカアルミナペーパに代え実施例2の150mm×173mmに切断した白色乾式コピー紙を乾式コピー機で全面黒色に印刷した黒色紙を用いたほかは実施例1と同様にして、TiO2とSiO2との合計量で1.9mg/cm2を担持したシ−ト状触媒を調製し、直径55mm、長さ150mmの筒状体に丸めた触媒Xを得た。
【0014】
比較例2(ハニカム担体の使用)
200セルの白色コージライトハニカム担体(縦50mm,横150mm,高さ15mm)を、実施例1で調製したスラリ−溶液に浸漬し、取り出し、余剰のスラリーを空気を吹き付けて除去した後、150℃の温度で6時間乾燥した。同様の操作を再度繰返し行い乾燥した担体を550℃の温度で1時間焼成し、触媒の容積1リッター当り61g(4.0mg/cm2に相当)のTiO2を200セルのハニカム担体に担持した板状体を調製した。この板状体の3枚を用いて、長さ150mmの筒状体よりなる触媒Yを得た。
【0015】
エチレン分解能評価試験
波長が254nmの紫外線を放出する6Wの東芝社製紫外線殺菌ランプ(GL−6)を、載架した筒状試料触媒の中心軸上に挿入載架し、その下方部に大気の循環用のファンを設置した16リッターのガラスケースに、99.6%のエチレン1.6mlを注入し、ガラスケース内のエチレン濃度を100ppmに調整した。試料触媒を設置した後、試料触媒のエチレン吸着性能を見るため、最初の十分間はファンにより大気を循環させるのみで該ランプを点燈しないで、エチレン濃度の変化を測定したが、エチレン濃度は変化せずエチレンは試料触媒には吸着されていないことがわかった。
10分経過した後、該ランプを点灯し、点灯後90分経過後のエチレン濃度を測定しその結果を表1に示す。
【0016】
【表1】
表1より明らかに、本発明の高反射率表面をもつ白色セラミックペ−パ−、アルミニウムシ−トおよび白色コピ−紙を担体とする触媒A、触媒Bおよび触媒Cが比較例1の黒色コピ−紙を担体とする触媒Xに比べて、極めて優れたエチレン分解能を有することが裏付けられ、また白色ハニカム担体に多量のTiO2を担持した比較例2の触媒Yと比較しても遜色のないエチレン分解能を示すことも明かである。
【0017】
実施例4
実施例1と同様な方法で、150mm×173mmの白色セラミックペ−パ−、アルミニウムシ−トおよび白色コピ−紙を担体にそれぞれ触媒の担持量(TiO2とSiO2との合計量)を変えて担持し、上述のエチレン分解能評価試験を行いその結果を表2に示す。
【表2】
表2より明らかに、本発明の白色セラミックペ−パ−、アルミニウムシ−トおよび白色コピ−紙を用いたいずれの触媒についても、触媒層の厚さが、約20μm以上(担持量に換算すると約2mg/cm2以上)であれば、エチレン分解能が優れていることが裏付けられる。
【0018】
実施例2で得られた触媒B(TiO2の担持量2.1mg/cm2)の円筒の直径を変えて(すなわち、触媒面積を変えて)前述のエチレン分解能評価試験を東芝製(GL−6)6W紫外線殺菌ランプおよびプリンス社製(QGULR−11)12Wの紫外線殺菌ランプを用いて行い受光面積(触媒量)の影響を測定した。なおエチレン分解能が良好であるので点灯時間を短縮し点灯後50分経過後のエチレン濃度を測定しその結果を表3に示す。
【表3】
表3より明らかに、光源が6Wの場合には光源からの距離が20mm以上(円筒直径55以上)でエチレン分解能はほぼ一定になり、光源が12Wの場合には光源からの距離が40mm以上(円筒直径95以上)でエチレン分解能はほぼ一定になることが裏付けられる。このことは、エチレン分解能はTiO2の量(光源からの距離)および光源の強さに依存するものの、光源から特定の距離以上ではエチレン分解能は光源の強さに応じたほぼ一定の値を示すことを裏付けるものである。
【0019】
実施例5
実施例2で得られた触媒B(TiO2の担持量2.1mg/cm2)のTiO2の担持量を4.6mg/cm2に増やし、かつ、触媒を担持した円筒の直径を変えて、同様にプリンス社製(QGULR−11)12Wの紫外線殺菌ランプを用いて点灯後50分経過後のエチレン濃度を測定し、エチレン分解能評価試験を行いその結果を表4に示す。
(以下余白)
【表4】
表4より明らかに、光源からの距離が40mm以上(円筒直径95以上)でエチレン分解能はほぼ一定になることが裏付けられ、エチレン分解能も触媒の担持量に伴い増加していることが裏付けられる。
【0020】
【効果】
本発明は、平成4年12月15日に出願した本出願人の多孔質担体を用いた発明に較べて、シート状の簡便な担体を用いたものであるにもかかわらず、それに匹敵する効果を奏する。
したがって、本発明の触媒は青果物から発生するエチレンを除去し、青果物の鮮度保持期間を延長するのに極めて有効である。
Claims (8)
- 高反射率表面をもつシート状担体に、
(イ)100〜500オングストロームの結晶粒子径を有する酸化チタン微粒子より なる光触媒成分100重量部と
(ロ)光の透過性の良いバインダー10〜30重量部
よりなる光触媒層を前記シート状担体1cm 2 当り0.3〜5.0mgの割合で担持 させたことを特徴とするシート状エチレン分解触媒。 - 高反射率表面をもつシート状担体が紙状物またはシート状物である請求項1記載のシート状エチレン分解触媒。
- 前記紙状物がコ−ジライト、アルミナ、シリカアルミナ、チタニアシリカ、ジルコニア、ゼオライトもしくはセピオライトからなる白色無機物または天然、半合成あるいは合成高分子よりなる白色有機物よりなるものである請求項2記載のシート状エチレン分解触媒。
- 前記シート状物が金属シ−トである請求項2記載のシート状エチレン分解触媒。
- 前記金属シ−トがアルミシ−トである請求項4記載のシート状エチレン分解触媒。
- 酸化チタン微粒子が150〜300オングストロームの結晶粒子径を有する請求項1、2、3、4または5記載のシート状エチレン分解触媒。
- バインダ−がシリカ系バインダーである請求項1、2、3、4、5または6記載のシート状エチレン分解触媒。
- (a)光源、(b)光源をとりまき、内面が触媒成分の層である請求項1、2、3、4、5、6または7記載のシート状エチレン分解触媒の筒状体および(c)前記筒状体内にエチレン含有ガスを導入する手段よりなることを特徴とするエチレン分解装置。
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