JP3516693B2 - 完全内部マニホルド付き燃料電池スタック - Google Patents

完全内部マニホルド付き燃料電池スタック

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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、内部マニホルドを有す
る燃料電池スタック、及び内部マニホルドを有する内部
リホーム式燃料電池に関し、特にそのためのアノード/
集電体/セパレーター板/集電体/カソードから成り、
電解質と組合わせたときに電解質と電極との間にウエッ
トシールを有するようになるサブアセンブリーに関す
る。このサブアセンブリーは、組立ての容易性及び長期
安定性を与え、またそのセパレーター板のデザインは、
燃料電池スタックの高さに沿って間隔を置いて配置され
かつアノード室から分離された内部リホーミング室を設
けることを可能とする。本発明は、特に溶融炭酸塩燃料
電池、及び溶融炭酸塩ではなく固体導体と固体酸化物と
の混成物を採用する燃料電池に適する。
【0002】
【従来の技術】一般に、燃料電池の電気出力ユニット
は、不活性なもしくは二極性の電気伝導性鉄系金属セパ
レーター板によって分離された複数の個々の電池のスタ
ックからなる。所望の燃料電池エネルギー出力を達成す
るために、各電池は、互いにサンドイッチ状にされ、単
一のスタック状ユニットに固定される。各個の電池は、
一般に、アノード及びカソードの電極、共通の電解質タ
イル、及び燃料とオキシダントのガス源を含んでいる。
燃料ガス及びオキシダントガスの両者は、マニホルドを
介してセパレーター板及び電解質タイルの間の各々の反
応成分室(アノード室及びカソード室)へ導入される。
燃料ガスとオキシダントガスとを分離しそしてガス漏れ
を防止するための電解質と他の電池部材との間の接触領
域は、「ウエットシール」として知られている。燃料電
池の早期故障の主たる要因は、ウエットシール領域にお
ける腐食と疲労である。かかる故障は、高温での腐食性
電解質の接触及び電池の熱サイクル中の大きな温度変動
に起因する大きな熱ストレスにより加速され、結晶内及
び結晶間クラッキングによる構造脆弱化を招来する。こ
のような欠陥は燃料ガス及び/またはオキシダントガス
の望ましくない混合及び系外へのガス漏れを引き起こ
し、意図する酸化反応及び還元反応を阻害して、電池の
電流発生の低下及び最終的な停止を生じさせる。約50
0ないし700℃の範囲の燃料電池運転条件において
は、溶融炭酸塩電解質は、強度面から燃料電池のハウジ
ング及びセパレーター板のために必要とされる鉄系金属
に対して非常に腐食性である。溶融炭酸塩燃料電池のス
タックの高温運転は、ウエットシール領域における腐食
の問題及び熱ストレスの問題の両方を増大させ、このこ
とは隣り合う材質の熱膨張係数が異なる場合に特に顕著
である。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、電池部材の
デザインの故に、組み立て燃料電池スタックの各電池へ
出入りする燃料ガス及びオキシダントガスのための完全
に内部化されたマニホルドを提供すものであり、このよ
うな完全内部マニホルド化は組立ての容易性、長期耐久
性、及び燃料電池運転の安定性を与える。また本発明
は、リホーミング触媒を疲弊させずに炭化水素含有燃料
を電池スタック内でリホーミングするための独立したリ
ホーミング室のための内部マニホルドをも提供する。そ
のようなリホーミング室用の内部マニホルドを設けるこ
とによって、メタンを一酸化炭素及び水素へリホーミン
グする吸熱反応が、電池スタック内部で有利に実施され
る。
【0004】商業的に実行できる溶融炭酸塩燃料電池ス
タックは、それぞれが0.743平方メートル(8平方
フィート)程度の平面面積を有する約600個までの電
池単位を含み得る。そのような個々の電池のスタックに
おいて、セパレーター板は個々の電池を分離し、燃料及
びオキシダントの各々を一組のセパレーター板の間に導
入するようにし、その燃料はセパレーター板の一方の面
と電解質マトリックスのアノード側との間に入れられ、
オキシダントはセパレーター板の他方の面と第2の(す
なわち、別の)電解質マトリックスのカソード側との間
に入れられる。
【0005】燃料電池の開発において強調されてきたこ
とは、燃料電池スタックから物理的に分離可能なチャン
ネルマニホルドを使用することにより、燃料ガスとオキ
シダントガスを外部マニホルディングすること(すなわ
ち、燃料電池スタックの外部のマニホルドによって燃料
ガス及びオキシダントガスを集配すること)である。し
かしながら、各電池のそれらのガスの入口及び出口は、
電池スタックの外面上にクランプ留めされなければなら
ないそれぞれの入口マニホルド及び出口マニホルドに開
口していなければならない。電気ショートを防ぐため
に、金属マニホルドと電池スタックとの間を絶縁しなけ
ればならない。外部マニホルディングには、マニホルド
/マニホルドガスケット/電池スタックの界面における
適切なガスシールを維持すると同時に、電池スタックの
電位勾配に沿ってガスケット内での溶融炭酸塩の吸入排
出を防止するという重大な問題が存在する。電池スタッ
クから金属マニホルドを絶縁するために種々の組合わせ
が使用されてきているが、高温溶融炭酸塩の燃料電池運
転条件下で、気密性で、電気絶縁性であると同時に、溶
融炭酸塩に対して不透過性であるスライディングシール
を得ることが困難であるために、満足すべき解決はまだ
見出されていない。マニホールディング及びシールディ
ングの問題は、電池スタックにおいて、より多くの電池
単位及びより大きな平面積を使用する場合は、より厳し
くなる。より多くの電池単位が使用される場合には、電
池スタックの高さに沿って、シール領域において炭酸塩
を動かす電位が増加し、そして電池の平面積が増加する
と、マニホルド/マニホルドガスケット/電池スタック
の間にシール(密封)された整合表面を維持するため
に、各成分部材の直線性公差及び各成分部材の側面整列
を維持するのが極めて困難となる。
【0006】600の電池単位を含む電池スタックは、
約3メートル(約10フィート)の高さにもなり、外部
マニホルドの必要とされる剛性、及び電池スタックヘ外
部マニホルドを押付けるのに必要とされる締付け力の適
用の重大な問題が生じる。電池組立て条件と電池運転条
件との間の熱勾配、区々の熱膨張、及び外部マニホルド
に使用される材料の必要強度のために、精密な公差及び
非常に困難な工学技能の問題が生じる。
【0007】従来は、溶融炭酸塩燃料電池単位のスタッ
クは、ウエットシールを形成しまた吸気及び排気のため
のマニホルドを備えるために、セパレーター板の周縁の
周りにスぺーサー細長材を用いて構成されてきた。高温
燃料電池のウエットシール領域の環境における様々なシ
ール手段が以下の米国特許に開示されている。米国特許
第4,579,788号はウエットシール用細長材を粉
末冶金技術を利用して製作することを教示している。米
国特許第3,723,186号は電解質自体が、その電
解質と枠またはハウジングとの間に不活性シールを作る
ようにその周縁領域において不活性材料から構成される
ことを教示している。米国特許第4,160,067号
はウエットシール領域における燃料電池ハウジングまた
はセパレーター板への不活性材料の蒸着または含浸を教
示している。米国特許第3,867,206号は電解質
飽和マトリックスと電解質で飽和された電極周縁端部と
の間のウエットシールを教示している。米国特許第4,
761,348号はオキシダントガス及び燃料ガスから
アノード及びカソードを隔離するようなガスシール機能
を付与するためのガス不透過性材料の周縁レールを教示
している。米国特許第4,329、403号は電極から
電解質の内方へ向けて熱膨張係数が一層漸進的に変わる
ための移行的電解質組成を教示している。米国特許第
3,514,333号は薄いアルミニウムシーリングガ
スケットを使用することにより高温燃料電池中のアルカ
リ金属炭酸塩電解質を収容することを教示している。上
記の米国特許のいずれも、燃料電池スタックにおける内
部の燃料及びオキシダントの周囲をシールすることを扱
ってはいない。
【0008】リン酸燃料電池(約150℃ないし220
℃で作動する)の、電池構成要素の多孔質材料の周縁の
細孔を炭化ケイ素及び/または窒化ケイ素で充填するこ
とによるガスシーリングは、米国特許第4,781,7
27号に教示されており;支持板縁部の隙間空間を含浸
することによるガスシーリングは、米国特許第4,78
6,568号及び第4,824,739号に教示されて
いる。米国特許第4,259,389号に教示されてい
るポリテトラフルオロエチレンでの顆粒状不活性材料の
結合、米国特許第3,012,0867号に教示されて
るポリエチレンのガスケット及び米国特許第3,58
9,941号に教示されてる“O”リングシールのよう
な、低温電解質電池において遭遇するシーリング及び腐
食の問題の解決は、高温溶融炭酸塩燃料電池のためには
適当ではない。
【0009】米国特許第4,510,213号は、電池
単位の活性部分を取囲んで個々の電池のガス室への燃料
及びオキシダントのマニホルドを与える遷移枠を教示し
ているが、それらのマニホルドは電池のセパレーター板
も電解質タイルも貫通していない。その遷移枠は、隣同
士の電池の間の複雑な絶縁を必要とし、数個の別々の複
雑な部材から作られる。米国特許第4,708,916
号は、溶融炭酸塩燃料電池のための燃料の内部マニホル
ディング及び外部マニホルディングを教示しており、何
組かの燃料マニホルドが個々の電池の中央部分及び両端
部において電極ならびに電解質及びセパレーター板を貫
通して、短縮された燃料流路を形成している。端部の燃
料マニホルドはセパレーター板の肉厚を増した縁部壁領
域内にあるが、中央部の燃料マニホルドは肉厚を増した
中央領域を貫通し、炭酸塩で含浸されたシーリングテー
プまたは独立の円筒状導管インサートがカソードを貫通
し延在する形で備えられている。
【0010】電池の対向縁に沿った複数のマニホルド孔
を燃料及びオキシダントガスの並流または向流を与える
ように使用される内部マニホルディングが試みられてい
る。燃料用のこれらのマニホルド孔は対向縁に沿った広
幅のウエットシール領域に配置されたが、マニホルドは
電解質の外側に位置する複雑な構造であるか、または電
解質の少なくとも1つを貫通する。しかしながら、例え
ば米国特許第4,769,298号に示されるように、
隣接するマニホルド孔は燃料及びオキシダントのために
使用され、これは短いウエットシール域を横切る短い通
路及びガスの漏洩をもたらし、そして必然的に拡幅され
た周縁シール領域が電池の活性面積を縮小させる。
【0011】同様に、内部マニホルディング化をしよう
とする従来の試みでは、電池の4つの全ての縁のそれぞ
れに、拡幅された周縁ウエットシール領域に沿って複数
のマニホルド孔を用いて交差流動させた。しかしなが
ら、前述のように隣接する燃料マニホルドを及びオキシ
ダントマニホルドの間の短い通路、同様な複雑な構造、
及びマニホルド孔は、ガスの漏洩を生じさせ、さらに電
池活性面積を縮小させた。
【0012】燃料としてガス化生成物を使用する場合、
燃料電池内で内部リホーミング(改質)により燃料の水
素含量を増加させるように炭化水素成分をリホーム(改
質)するのが好ましい。しかしながら、従来の改質触媒
は、その活性サイトが炭酸塩の薄膜によって被覆される
ために、溶融炭酸塩電解質で被毒することが知られてい
る。1985年5月19−22日、アリゾナ州タクソン
(Tucson)で開催された1985燃料電池セミナ
ー(Fuel Cell Seminor)でのMch
hael Tarjanyi, Lawrence P
aetsch,Randolph Bernaed,
Hosein Ghezel−Ayaghの「直接燃料
電池のための内部リホーミング触媒の開発(Devel
opment of Internal Reform
ing Catalystsfor Direct F
uel Cell)」の第177−181頁参照。
【0013】さらに、溶融炭酸塩燃料電池の長期の耐久
性を損なう別の問題点は、溶融炭酸塩電解質による多孔
性アノード構造体の変形;集電体、セパレーター板等の
アノード側ハードウエアーの溶融炭酸塩電解質による腐
食及びそれによる電解質の損失;多孔質アノードを介し
てのガスのクロスオーバー;及びアノードとカソードの
溶解による電解質の損失である。燃料電池に長期間の安
定性及び耐久性を与えるために、これらの1または2以
上の問題点を解決するための多くの試みがなされてき
た。
【0014】燃料電池のアノード室への燃料供給流の水
素含量を増加させることは、幾つかの特許に示されてい
る。米国特許第3,266,938号には複数の高温燃
料電池を直列に配置し、それによってその直列の第1の
アノード室からの排ガスを電池の外部で吸熱リホーミン
グ反応により接触リホームして追加の水素を生成させ、
次いで直列中の第2の電池のアノード室に通す。その第
2の電池のアノード室からの排ガスは電池の外部での接
触発熱転換反応に付され、さらに水素を生成させてか
ら、直列中の第3の燃料電池のアノード室に供される。
そのリホーミング反応及び転換反応は、燃料電池のアノ
ード室への燃料供給物により大きな水素含量を与えるた
めに燃料電池の外部で行われる。米国特許第4,52
2,894号では、接触酸化及び水蒸気リホーミングに
より液状炭化水素供給物の水素含量を増加させることが
教示されており、その接触酸化によって生じる熱エネル
ギーは燃料電池外部でのリホーミングのために使用さ
れ、燃料電池のアノード室への燃料供給物流中に高い水
素含量を与える。
【0015】米国特許第3,488,226号では、液
状炭化水素の低温、低圧水蒸気リホーミングにより、溶
融炭酸塩燃料電池のアノード室用の燃料供給物中の水素
を増加させることが教示されており、ここでリホーミン
グは燃料電池の外部で行われ、ヒートシンクとして作用
する。1つの具体例では、リホーミング触媒は、燃料電
池のアノード室内に置くこともできる。どの具体例にお
いても、燃料電池からの廃熱は、水素発生のための吸熱
リホーミング反応を維持するのに直接使用する。米国特
許第4,702,973号では、溶融炭酸塩燃料電池用
の2室式アノード構造が教示され、ここで、水素イオン
に対して不透過性で電解質に対して透過性である金属箔
によって、溶融炭酸塩電解質は汚染燃料ガス及びリホー
ミング触媒から隔離されている。
【0016】
【発明の要約】本発明は、完全な内部マニホルド付き燃
料電池スタック、特に高温溶融炭酸塩燃料電池スタック
での使用に適した完全な内部マニホルド付き燃料電池ス
タックを提供する。本発明の完全な内部マニホルド付き
燃料電池スタックは、平らな構成要素を有するいずれの
電池のためにも適しており、特に溶融炭酸塩燃料電池及
び固体導体及び固体酸化物の組合せを使用する燃料電池
のために適当である。複数の燃料電池単位からほぼ矩形
(横断面)の燃料電池スタックが製造され、個々の燃料
電池単位は、アノード、カソード、片面でそのアノード
に接しそして他面でカソードに接する電解質、及び1つ
の電池のアノードと隣接電池のカソードとの間で電池単
位同士を分離するセパレーター板を含み、そのセパレー
ター板の片面とアノードとの間にアノード室が形成され
そしてセパレーター板の他面とカソードとの間にカソー
ド室が形成されている。燃料電池単位は積み重ねられ、
セパレーター板形状と同じ内部形状を有する両端板が備
えられて各端部において半電池を形成し、そして電池ス
タックを剛体構造とするためにクランプ止めされる。本
発明の燃料電池スタックにおいて、電解質、電極、集電
体及びセパレーター板は、ほぼ同じ全体寸法を有して、
燃料電池スタックの周縁領域まで延在していてよい。セ
パレーター板は、その面から延在する平坦な周縁シール
構造を有し、それはセパレーター板の周縁全体にわたっ
て両面において集電体及び/または電極と接して、周縁
シールを形成している。アノード、アノード集電体、セ
パレーター板、カソード集電体及びカソードからなるサ
ブアッセンブリーは、制御された条件下で組み立てるこ
とができ、次いでそのようなサブアッセンブリーは、電
池スタックを完成する時に電池の電解質及び電解質マト
リックスと組合せられることができる。
【0017】本発明はまた、燃料電池スタック内で炭化
水素質燃料をリホーミングして追加の水素燃料を与え、
またその吸熱的リホーミング反応のために熱エネルギー
を引き出し、それによって燃料電池の発熱的電気化学反
応による加熱故に必要とされる燃料電池スタックの所望
の冷却を与えるための、別個の室を有する完全な内部マ
ニホルド付き燃料電池スタックも提供できる。本発明は
特に高温溶融炭酸塩電解質燃料電池での応用に適し、溶
融アルカリ炭酸塩の場合に触媒を容易に抑止する電解質
からリホーミング触媒を隔離する。
【0018】電解質、電極、集電体及びセパレーター板
がそれらを貫通する複数の整列穴を所望の位置に有し、
セパレーター板の各穴はセパレーター板の平面から延在
してセパレーター板の各面で集電体及び/または電極に
接する平坦なマニホルドシール構造によって取り囲ま
れ、各穴を取り囲むセパレーター板と集電体及び/又は
電極との間のシールを形成し、かくして各穴を通り抜け
電池スタックを貫通する1本のガスマニホルドが形成さ
れる。延在マニホルドシール構造を貫通する導管ないし
孔は、セパレーター板の片面上で燃料マニホルドとアノ
ード室との間にガス連通を与え、また延在マニホルドシ
ール構造を貫通する導管ないし孔は、セパレーター板の
他面上で酸素マニホルドとカソード室との間にガス連通
を与える。この構造は、燃料電池スタック中の燃料電池
単位のそれぞれへの、及び燃料電池単位のそれぞれから
の燃料及びオキシダントの完全な内部マニホルド化が与
えられる。同じような方式で、炭化水素質の反応ガス及
びスチームが、燃料電池スタック全体にわたって散在す
るリホーミング室へ供給されることができ、各リホーミ
ング室から出る水素富化リホーミング済み生成ガスは下
流側のアノード室への供給のために燃料マニホルドへ送
られる。
【0019】スタックの端板は、それらの内側はセパレ
ーター板の形状と同じ形状であり、燃料電池スタックの
マニホルドの各組に対する供給及び排出のための手段が
備えられている。端板接合部分における個々のマニホル
ドの組への、または個々のマニホルドの組からの燃料ガ
ス、オキシダントガス、炭化水素質反応ガス及びスチー
ムの供給及び排出のための外部(燃料電池スタックの
外)の手段は、いずれの公知手段によって備えてもよ
い。ここに「マニホルドの組」」とは、第1の組が1ま
たはそれ以上の燃料入口をなし、第2の組が1またはそ
れ以上の使用済み燃料排出口をなし、第3の組が1また
はそれ以上のオキシダント入口をなし、第4の組が1又
はそれ以上の使用済みオキシダント排出口をなし、そし
て第5の組が反応ガス入口をなすことを意味する。セパ
レーター板、集電体、電極及び電解質を貫いてマニホル
ドを形成している穴は、円形、正方形、長方形、三角形
または任意のその他の所望の形状及び寸法であってよ
い。そのような各穴は単一の穴として言及されるが、所
望のガス分配を与えるためにバッフル装置を備えてもよ
い。電池の活性領域全面にわたって所望のガス流量及び
流動パターンを与えるために電池構成部材を貫く任意の
数のマニホルドを備えてよい。本発明では、隣接マニホ
ルドの縁同士を少なくとも約6.35mm(約0.25
インチ)離して各マニホルド周囲でセパレーター板と集
電体及び/または電極との間に直接にシールを与えるこ
とが重要である。本発明はまた、内部マニホルドの領域
の外にあるセパレーター板と集電体及び/または電極と
の間に直接に連続する周縁シールを備える。
【0020】一つの好ましい実施例において、本発明に
よるセパレーター板は、燃料電池の活性領域において波
形及び/またはくぼみを設けられた薄いプレス加工金属
板であり、そのセパレーター板の片面に完全な周縁を形
成するようにプレス加工され、そしてそのセパレーター
板の他面に薄い金属の立上げシール構造を有するマニホ
ルドシール構造を溶接されて、完全な周縁及び他面上に
セパレーター板と集電体または電極との間のマニホルド
シールを形成するようにされる。延在シール領域を設け
るために棒状体、粉末冶金法により形成される細帯状体
等の任意の構造を使用できる。片面にアノード集電体及
び/またはアノードそして他面にカソード集電体及び/
またはカソードを有するセパレーター板から成るサブ−
アセンブリー(半組立て品)は、マニホルドシール構造
と周縁シール構造の領域においてそれらの金属構成部材
を一緒に溶接またはろう接することにより製造できる。
【0021】好ましい実施例においては、延在マニホル
ドシール構造を貫通しておりマニホルドと、アノード
室、カソード室、並びにリホーミング室との間のガス連
通を与える導管または孔は、適切な波形の金属によって
与えられる開口であってよく、あるいはシート状金属ま
たは棒状構造を貫く孔であってよい。
【0022】本発明は、一つのガス導管を隣接するガス
導管から確実にシールする技法を与えるものであり、そ
れによって溶融炭酸塩燃料電池スタックのような、高温
かつ腐食性の燃料電池へのガス供給及びそのような燃料
電池からのガス除去を完全に内部装着されたマニホルド
で行うための有効な手段を与える。本発明の構造の使用
によって、多重電池スタックへの炭酸塩供給のための有
効、多彩な手段をも与える。
【0023】本発明の構造は、炭化水素質燃料ガスをリ
ホーミングしてアノード室へ富水素燃料を与えると共
に、電気化学によって生じる熱エネルギーをそのリホー
ミング反応を駆動しそして燃料電池スタックを冷却する
ために有利に利用する、燃料電池スタック内に散在さ
れ、完全に内部装着マニホルド付きリホーミング室をも
与える。
【0024】本発明は、燃料電池構成要素部材、殊にセ
パレーター板、アノード集電体及び/またはアノード、
ならびにカソード集電体及び/またはカソードのサブ−
アセンブリー(半組立て品)の大量生産可能な形状を与
え、及び制御された条件下でのコスト効率的製作をでき
るようにする。本発明のサブ−アセンブリーの使用は、
燃料電池スタックの組立てを容易にし、また燃料電池ス
タックの種々の寸法に対してモジュール化ができるよう
にする。
【0025】本発明はまた、内部リホーミングを伴う完
全内部マニホルド付き燃料電池、殊に溶融アルカリ金属
炭酸塩燃料電池スタックを使用して電気を発生する方法
を与える。
【0026】本発明の好ましい実施態様においては、燃
料とオキシダントを完全内部マニホルド付き燃料電池ス
タック中を、米国特許第5,045,413号(Ful
lyinternal manifolded fue
l cell stack)明細書に記載されているよ
うに流す。同様に、燃料、オキシダント、反応ガス及び
スチームを米国特許第5,077,148号(Full
y internal manifolded and
internal reformed fuel c
ell stack)明細書に記載されているように完
全内部マニホルド付きでかつ内部リホーミング式の燃料
電池スタック内を流す。これらの米国特許明細書は、電
極及び集電体をセパレーター板に設けられた凹所に有
し、電解質に接して延在するマニホルドウエットシール
構造及び周縁ウエットシール構造を起立させることによ
りウエットシールを電解質とセパレーター板との間に形
成させて、一般的に耐流体性(liquid−tigh
t)であるが、完全に内部に設けられた所望の燃料マニ
ホルド、オキシダントマニホルド、反応体マニホルド及
び排気マニホルドと連通するアノード室、カソード室及
びリホーミング室を与える発明の実施態様がより詳細に
記載されている。この出願明細書においてより詳細に記
載される態様は、セパレーター板の周縁領域にまで延在
する電極及び集電体を有するものに向けられており、こ
のような構成は許容される製造公差を大きくし、セパレ
ーター板、集電体及び電極のサブ−アセンブリー(半組
立て)をより実用的なものとする。この出願明細書にお
いて、より詳細に記載される態様においては、内部マニ
ホルドのそれぞれを取り囲むシール領域及び周縁シール
領域において、電解質と集電体及び/または電極との間
にウエットシールが生じる。
【0027】本発明は、完全な内部マニホルド付きの燃
料電池スタックに関する。好ましい実施態様において
は、電解質タイル、電極、集電体、及びセパレーター板
はそれぞれ、配列したマニホルド導管によって貫通され
ている。これらの構成部材のそれぞれは、ほぼ同じ外形
寸法であり、電極及び集電体は電池周縁付近まで延在し
ている。これらの態様は、セパレーター板の凹所内に緊
密に電極及び集電体を嵌め込むのに必要とされる非常に
厳密な公差(前記米国特許第5,045,413号、第
5,077,148号参照)の問題を解決する。これら
の態様はまた、アノード/集電体/セパレーター板/集
電体/カソードを予め組立てるサブ−アセンブリーを簡
単化し、実用的にする。これらの構成部材の予備組立て
は、電池スタックの組立てのための部材の数をそのよう
な予め組立てられたサブ−アセンブリーと電解質の数に
まで著しく削減することにより、燃料電池スタックの組
立てを非常に促進する。本発明は好ましくは、薄いシー
トのセパレーター板を使用し、そのセパレーター板はそ
の片面から延在するプレス加工シール領域とその他面か
ら延在する薄いシート成形物とを有して、マニホルドシ
ール領域及び周縁シール領域を形成する。薄いシートの
シール領域は緊密なシールを与える限定された柔軟性及
び弾性を付与する。
【0028】本発明の燃料電池スタックは、前記の二つ
の米国特許明細書に記載されているように、燃料ガス及
びオキシダントガスの流動を電池スタックの完全な内部
において行う。前記の米国特許明細書に記載されるよう
にセパレーター板と一緒に電池の縁部まで延在する電解
質の角部領域に、マニホルド孔を備え得る。電解質の周
縁の周りで各面に従来のウエットシールを形成する電解
質及びセパレーター板の各面での接触によって、流体の
封じ込めが維持される。マニホルド孔とアノード室及び
カソード室との間の流体連通を与える所望の開口を介し
て、所望のガス流動を得ることができると同時に、電解
質とセパレーター板との間の従来のウエットシールによ
ってマニホルド孔のシールが達成される。本明細書にお
いてさらに詳しく記載される態様は、セパレーター板の
周縁領域にまで延在する電解質及び集電体を有し、従っ
て、電極及び集電体におけるマニホルド孔のマッチング
(位置の一致)を必要とし、そして前記の米国特許にお
いて開示されている態様におけるように電解質とセパレ
ーター板との間ではなく、電解質と電極との間にウエッ
トシールを与える。
【0029】セパレーター板、電解質タイル、電極及び
集電体におけるマッチング(位置の一致)したマニホル
ド孔は、ガスの供給及び排気のために燃料電池スタック
の全高にわたって連続しているマニホルド導管を形成す
る。本発明は、燃料電池スタック中の全ての電池へ内部
的に伸びているマニホルド導管が単一の外部開口から供
給されるものであるが、従来の外部マニホルド付き燃料
電池スタックは各個の燃料電池への、及び各個の燃料電
池からの、外部開口を必要としてきた。ガスは、一方の
半電池として作用する1つの端板を通して燃料電池スタ
ックへ供給され、そしてもう1つの半電池として作用す
る同様な他の端板を通して排出される。
【0030】流体が燃料電池スタックへ供給され、それ
から排出される方式は、多様な形態でなされ得る。ガス
シールは、セパレーター板の周縁付近と、各個の電池及
び燃料電池スタック内に散在するリホーミング室内の所
望の位置へガスを導くために所望される各ガスマニホル
ド領域との両方において、従来のウエットシール方法で
電解質と電極との間をシールすることのよって達成され
る。ウエットシールは、セパレーター板の両側に起立し
ている対応するシール構造によって、これらの領域に形
成される。
【0031】前記両米国特許明細書のそれぞれの第1図
に示されるように、電解質20及びセパレーター板40
は、電池の外縁まで延在し、ウエットシール領域43及
び44においてそれらの周縁あたりで互いにシールされ
ている。個々の溶融炭酸塩燃料電池単位は、セパレータ
ー板40の片面から離されたアノード26を有し、矢印
38で示された燃料マニホルド穴24から供給されるア
ノード室を備えている。セパレーター板40の他面に
は、カソード27がセパレーター板40から離れて設け
られ、矢印39により示されるようにオキシダントマニ
ホルド穴25と連通してカソード室を形成している。電
解質20及びセパレーター板40は、電池の外縁まで延
在して周縁ウエットシール領域43及び44を形成し、
流体封じ込めのために電解質とセパレーター板との間に
ウエットシールを与えるようになる。燃料マニホルドウ
エットシール領域45及びオキシダントウエットシール
領域46は電解質/セパレーター板間のウエットシール
によってマニホルドのシーリングを行い、セパレーター
板の両面のアノード室及びカソード室への流体の所望の
導入を行う。シーリングのためにはさらなる追加のガス
ケットは使用されず、電池単位は炭酸塩テープの使用を
包含する多様な炭酸塩電解質技術に順応できる。
【0032】本明細書の第1図(一定尺度で描写されて
いない)は、本発明による周縁シール領域を詳細に示す
ものであり、薄いシートのセパレーター板40は波形と
されており、波形の一方の面の頂部をカソード37の穴
30付き集電体28に隣接させ、そして電池のカソード
面上の集電体28に隣接して位置する平らな薄いシート
状のセパレーター板周縁シール領域44を持つように成
形されている。薄い金属細長材から成形されたセパレー
ター板シール細長片41は、セパレーター板40のアノ
ード側の面に溶接点42で溶接され、またはその他の方
法で接合され、電池のアノード26側の穴31付きアノ
ード集電体29に隣接して位置する平らなセパレーター
板シール細長片周縁シール領域43を与えている。
【0033】セパレーター板及びシール細長片の位置を
逆にしてもよいこと、及びセパレーター板シール細長片
シール領域43とセパレーター板シール領域の間隔が個
々の電池の間隔要件に合わせて形成され得ることは容易
に明らかであろう。これら電池の構成部材の各々がほぼ
電池の周縁のところまで延在しているが、セパレーター
板の立上り部分によって形成されるウエットシール領域
での電解質と電極及び/または集電体との間にウエット
シールを形成するのに充分なシール領域43及び44の
重複がある限り、構成部材の寸法は臨界的ではない。同
様なウエットシールは、セパレーター板の両面の同様な
立上りシール構造によって各々のマニホルドの周りに形
成される。多孔質電極には、ウエットシール領域におい
て、ろう付け材のような高融点物質を充填して、電池の
運転条件下での電極を介しての液状電解質の漏洩を防止
できる。ウエットシールは、電池スタックが一体に緊結
される時に、セパレーター板の両面の立上りウエットシ
ール領域からの圧力によってセパレーター板の周縁及び
各内部マニホルドの周りに形成される。
【0034】我々は、狭いウエットシール領域の方が広
いウエットシール領域よりも良く機能することを見出し
た。立上りウエットシール領域は、セパレーター板と同
じ薄い約0.254〜1.27mm(0.010〜0.
050インチ)、好ましくは約0.381〜0.635
mm(0.015〜0.025インチ)の材料で構成さ
れるのが望ましい。また、漏れの原因となる弛みや撓み
を避けるためにウエットシールの幅を約2.54cm
(1インチ)より小さい値に限定することを見出した。
立上りウエットシールの幅は、好ましくは、内部ブリッ
ジングや内部支持の必要をなくすために約6.35〜1
9.05mm(0.25〜0.75インチ)である。さ
らに我々は、幅2.54cm(約1インチ)以下のウエ
ットシールが電池昇温(ヒートアップ)中にグリーン電
解質マトリックステープからの必要とされる結合剤の完
全除去を生じさせ、電解質マトリックス中における良好
な炭酸塩電解質保持を可能とすることを見出した。約
2.54cm(1インチ)を越えるウエットシール幅は
電池運転中に漏れを起こし易いシールをもたらす、残留
炭素質物質やより少量の炭酸塩電解質の存在を示す。再
び、シールのために追加のガスケットは使用されず、電
池単位は炭酸塩テープの使用を含め、多様な炭酸塩添加
技術に適応し得る。
【0035】炭酸塩テープを用いるときには、炭酸塩テ
ープ及び電解質マトリックスは、電池周縁まで延在し、
炭酸塩テープが溶融する時には炭酸塩テープの厚さに比
例して電池間距離は減少するが、全ての電池構成部材の
シーリング及び整合はいつも維持される。炭酸塩テープ
の溶融に先立っての電池の昇温(ヒートアップ)中に、
炭酸塩テープ及び電解質マトリックス(例えばLiAl
2)は、それぞれのシーリング表面に隣接して延在し
そしてゴム状結合剤を含むので、各マニホルド孔24及
び25の周りにシーリングが維持される。炭酸塩の溶融
に先立って生じる結合剤の焼尽中に、ガスの流れは維持
され、シーリングが得られる。結合剤が焼尽しそして電
池温度が炭酸塩の融点にまで上昇されると、溶融してい
る炭酸塩は、多孔質マトリックス(例:LiAlO2
テープ及び電極によって吸収される。炭酸塩テープが溶
融するにつれて電池間スペースは減少するが、室温から
約650℃の運転温度までの全ての段階において、シー
ルは維持される。シール領域における薄いシート状金属
の制限された柔軟性及び弾性が電池シールの維持を助け
る。
【0036】図2は、本発明の一態様に従う溶融炭酸塩
燃料電池スタックの燃料電池単位の斜視分解図である。
図2において、40はセパレーター板、27はカソー
ド、28はカソード集電体、20は電解質、26はアノ
ード、29はアノード集電体である。セパレーター板4
0、電極26及び27、集電体28及び29、並びに電
解質20は、燃料電池の周縁領域まで延在しており、セ
パレーター板40の両面においてウエットシールを形成
する。つまり、電解質20とカソード27及び/または
カソード集電体28との間、そして電解質20とアノー
ド26及びアノード集電体との間において、周縁部全体
をめぐってウエットシールが形成される。このウエット
シール構造43はセパレーター板40の面から上下両方
へ伸びて、セパレーター板40の両面において集電体2
8、29及び/または電極26、27との接触がなされ
る。セパレーター板40、電極26及び27、集電体2
8及び29、電解質タイル20のそれぞれには、対応す
る燃料マニホルド孔24、24(一つは供給用、一つは
除去用)及びオキシダントマニホルド孔25、25(一
つは供給用、一つは除去用)が貫かれている。図2に示
されたマニホルド孔は、容易に形成されるストレートの
薄板マニホルドウエットシール領域を与える好ましい三
角形であるが、マニホルド孔は円形、矩形または任意の
所望の形状であってよい。図2に示されるマニホルド孔
は個々に単一開口であるが、電池の反応剤室を横切って
ガス流動を導くために所望されるように、個々の開口内
にパーティションを用いることができる。燃料マニホル
ドウエットシール領域45及びオキシダントマニホルド
ウエットシール領域46は、セパレーター板40の面か
ら上下両方向へ伸び、セパレーター板40の両面におい
て集電体及び/または電極と接触して電解質とそれに隣
接する集電体及び/または電極との間にウエットシール
を形成し、前記の周縁ウエットシールの場合と同様にガ
ス導管を画定する。
【0037】図2に最も良く示されているように、オキ
シダントマニホルド孔25は、オキシダントマニホルド
ウエットシール46によってシールされて、オキシダン
ト供給開口48及びオキシダント排出開口48’のよる
カソード室(図示されるようにセパレーター板の上面に
隣接している)へのオキシダント流、及びカソード室か
らのオキシダント流のみを与え、アノード室への、また
はアノード室からのガス流を阻止している。他方、燃料
マニホルド孔24は、燃料マニホルドウエットシール4
5によってシールされ、燃料供給開口47及び燃料排出
開口47’によるアノード室(図示されるようにセパレ
ーター板の下面に隣接している)への燃料流及びアノー
ド室からの燃料流のみを与え、カソード室への、及びカ
ソード室からのガス流を阻止している。マニホルドウエ
ットシールは、ストレートのプレス加工シート状金属構
造のように示されているが、それらはガス流動を防ぐた
めの任意の形状または構造であってよい。このマニホル
ドウエットシールは、燃料マニホルド孔24とオキシダ
ントマニホルド孔25との間に二重ウエットシールを形
成する。
【0038】セパレーター板40は、所望の物理的強度
及びガス分離を与える適当な材料から構成され得る。セ
パレーター板は、望ましくは非常に薄い、約0.254
ないし約1.27mm、好ましくは約0.38ないし
約0.635mmである。多くの電池スタックにおい
て、鉄系金属の腐食を防止するために、ステンレス鋼を
カソード面でそしてニッケルまたは銅をアノード面で使
用するバイメタルセパレーター板を用いるのが好まし
い。そのニッケルまたは銅は、セパレーター板の厚味の
約10%にクラッド、積層またはメッキしたものであり
得る。またセパレータ−板を、タイプ300系のステン
レス鋼のような種々の合金から加工してもよい。セパレ
ーター板は、ガス室非反応性セパレーターを与え、そし
て内部荷重負担部材として燃料電池に構造強度を与える
という二重の機能を果たす。強度を与えまた電極に隣接
する良好なガス循環を与えるために、活性領域において
波形及び/またはくぼみの付いた横断面形状を有するセ
パレーター板を使用するのが好ましいが、本発明の原理
は、周縁シール領域を与えまた内部マニホルド孔の周囲
にシールを与え、同時に燃料電池の運転のために必要と
される内部マニホルドへの及び内部マニホルドからのガ
ス流動を許容するような構造とされた平らなセパレータ
ー板にも応用される。
【0039】薄い打抜き加工されたステンレス鋼板は、
出版物“Modern Designs For Ef
fective Heat Transfer”(ニュ
ーヨーク州10020、ニューヨーク、1270アベニ
ュー・オブ・ジ・アメリカス、American He
at Reclaiming Corp.)及び“Su
perchanger Plate and Fram
e Heat Exchanger”(テキサス州76
307、ウイチタ・フォールス、Tranter
Inc.)によって例示されるよう
に、熱交換技術において使用されてきている。これらの
熱交換器は、両端枠の間に一緒にボルト付けされて、板
の片面に熱媒体の通過のためのチャンネルそして板の他
面に冷媒体の通過のためのチャンネルを与える一連のガ
スケット付きのエンボスまたはプレス加工された金属板
を使用する。しかし燃料電池スタックセパレーター板
は、溶融アルカリ金属塩燃料電池運転条件下でのシーリ
ング及び腐食の非常に異なる問題、そして二つの流体が
隣接セパレーター板の間を隔絶関係で通過しなければな
らないので、異なるマニホルド形状、シーリング及び流
体連通手段の問題を呈する。熱交換器においては、隣接
する熱交換板の間を一つの流体が通過するだけである。
しかし、本発明による燃料電池スタックの電極上の流体
流動の技術は、ヘリングボーン、洗濯板、ストレート波
形及び混合波形のようなプレート熱交換器のデザイン技
法及びパターンを有利に利用できる。
【0040】セパレーター板の両側における同方向流れ
及び反対方向流れに関する我々の前述の先行出願におい
てより詳細に示され、説明された本発明におけるセパレ
ーター板の具体例に加えて、図4に本発明に有用な別の
態様のセパレータ−板を示す。図4に示されたセパレー
ター板は、10,000cm2すなわち34インチx5
7インチの程度の商業的に実用できる大きな面積の電池
を作る時に所望のガス流動を与える四つの類似の繰返し
領域を有する。図4は、矢印で示されたように燃料を供
給する燃料供給マニホルド孔224付きのセパレーター
板を示し、燃料はアノード室を介して電池の活性領域を
横切って、燃料排出マニホルド孔224Aへ向かう。オ
キシダントは、オキシダント供給マニホルド孔225を
介してセパレーター板240の反対側へ供給されカソー
ド室を通ってオキシダント排出マニホルド孔225Aへ
向かう。流体の漏洩を防止するために、電解質と、対応
するアノードまたはカソード及び/またはその集電体と
の間で、燃料マニホルド孔のそれぞれは、ウエットシー
ル245によってシールされ、そしてオキシダントマニ
ホルド孔のそれぞれは、ウエットシール246によって
シールされている。同様に、電池の周縁全体は、電解質
と対応するアノードまたはカソード及び/またはその集
電体との間でシールされている。図4は、本発明による
大規模燃料電池スタックのために適当な集電体形状を示
しているが、多数の他の形状も適当であることは了解さ
れよう。
【0041】図3には、図2の電池単位を備えた燃料電
池スタックの一実施態様が示されている。ここでは、燃
料電池の軸方向に沿って内部に分散配置するのに適当な
リホーミング室が備えられている。リホーミング室は、
アノードセパレーター/リホーマー板40”とカソード
セパレーター/リホーマー板40’との間に設けられ
る。セパレーター板40、カソード27、カソード集電
体28、電解質20、アノード26、及びアノード集電
体29は、反応ガス用マニホルド孔50を備えている点
を除き、図2に関して説明したものと類似している。反
応ガスマニホルドウエットシール領域51は、前述のオ
キシダント及び燃料マニホルドについて説明したのと同
様に、セパレーター板40の面から両面で伸びて、電解
質20と隣接電極との間にウエットシールを形成し、反
応ガスマニホルドを画定するために接触を与える。反応
ガス用マニホルド孔50の径は、電池の部材のそれぞれ
のものと同じであり、反応ガス用マニホルドウエットシ
ール領域51の平坦な面が、一方の面で電解質20とカ
ソード27及び/またはカソード集電体との間で接触
し、かつ電解質20とアノード26及び/またはアノー
ド集電体28との間で接触して反応ガス用マニホルド孔
50のまわりにウエットシールを形成せしめる。延在す
る反応ガス用マニホルドウエットシール領域の側壁は、
セパレーター板において連続的であり、従ってアノード
室またはカソード室への反応用ガスの進入を許さない。
アノードセパレーター/リホーマー板40”は、セパレ
ーター板において示されているオキシダント供給開口4
8及びオキシダント排出開口48’が存在しない点のみ
セパレーター板40と異なり、従ってオキシダントマニ
ホルドのいずれかとアノードセパレーター/リホーマー
板40”の上面に隣接するリホーミング室との間に連通
がない。延在する反応ガス用マニホルドウエットシール
領域51の側壁における反応用ガス開口53は、反応ガ
ス用マニホルド孔50とリホーミング室とを連通させる
ために備えられる。同様に、カソードセパレーター/リ
ホーマー板40’の下側は、延在する使用済み燃料用マ
ニホルド孔ウエットシール領域45の連続的な側面を与
えるように改変して、使用済み燃料マニホルド24とリ
ホーミング室との間の連通をブロックする。このとき、
使用済み燃料マニホルド24は備えられない。反応ガス
供給用開口53は、反応ガスマニホルド50とアノード
セパレーター/リホーマー板40”とカソードセパレー
ター/リホーマー板40’との間に形成されているリホ
ーミング室との間を連通させる。標準的なセパレーター
板40’にこれらの改変を加えて、完全に内部マニホル
ド化された反応用ガス及びスチーム供給方式のリホーミ
ング室は、燃料電池のスタック内に間隔を置いて散在さ
せることができる。既に詳述したのと同様にして、カソ
ードセパレーター/リホーマー板を前以て組立てておい
て、対応する電極及び集電体を備えたカソードセパレー
ター/リホーマー板の半アセンブリーを形成することも
できる。
【0042】燃料電池スタックが組み立てられるとき、
周縁のウエットシール領域とアノードセパレーター/リ
ホーマー板40”の全てのウエットシール領域は、カソ
ードセパレーター/リホーマー板40’から延在する対
応するウエットシール領域と接触し、強固な金属/金属
シールを形成し、このシールはウエットシール領域での
限られた柔軟性と弾性のためにマニホルドを板40”と
板40’の間の空間に形成されるリホーミング室から効
果的にシールする。所望によっては、リホーミング室を
形成する延在ウエットシール領域をさらにセパレーター
板40上まで伸ばし、セパレーター/リホーマー板の間
の空間をより大きくして、リホーミング室の容積をより
大きくすることができる。所望の場合にリホーミング室
の容積を大きくするもう一つの方法は、横壁を溶接によ
りマニホルドウエットシールの領域と周縁のウエットシ
ール領域のそれぞれにまで伸ばすことによりリホーミン
グ室の深さを所要の大きさにでき、一方、リホーミング
室の包囲とリホーマー室を通る所望のシールされた通路
を与える。リホーミング室が上記のように補充的に深く
された場合に、金属製導電性ピラーをセパレーター/リ
ホーマー板の間の所望の位置に設けることができ、リホ
ーミング室の構造に弾性を付与し、導電性を付与するこ
とができる。同様な方法で、対応する集電体と電極を含
むリホーミング室構造全体を燃料電池スタックの組立て
前に予め組立てることができる。
【0043】軸方向に複数のリホーミング室が散在する
燃料電池スタックの基本的な構成は、それぞれのリホー
ミング室が2つの離れたセパレーター/リホーマー板に
より構成され、1つはアノード室に面したセパレーター
板の面の外側に位置し、2つめはカソード室に面したセ
パレーター板の他方の面の外側に位置し、2つのセパレ
ーター/リホーマーたはそれらの端部で密封した状態
で接合され、リホーミング室、延在マニホルドウエット
シール構造を通る反応ガス供給マニホルドとホーミン
グ室とを結ぶ反応ガスとスチームの配管、及び延在マニ
ホルドウエットシール構造を通る燃料ガス供給マニホル
ドと結ぶ富水素生成ガスの配管を囲い込み、反応ガス、
スチーム及び、燃料電池のそれぞれのリホーミング室か
らの生成ガスの完全な内部マニホルド化をもたらす。
【0044】担持されたニッケルのような通常のリホー
ミング触媒は、石炭、シェールのような天然有機炭化水
素材料のガス化によって、または嫌気消化によって得ら
れた天然ガスまたは燃料のような炭化水素物質からの水
素の製造のための公知のスチームリホーミング反応の実
施のため、リホーミング室において使用できる。メタン
含有ガス源は、反応性炭化水素ガスをリホーミング室へ
供給するために使用できる。
【0045】矢印で示されるように、炭化水素質反応ガ
ス及びスチームは、反応性ガスマニホルド50からリホ
ーミング室に供給され、そのリホーミング室内のリホー
ミング触媒の上を通過し、燃料供給マニホルド24内に
直接供給される生成ガスの水素含量を高める。この方法
において、燃料供給マニホルドを通過する燃料の水素含
量は電池の軸に沿って高められる。
【0046】本発明によって実施されるような燃料電池
スタックを完全に内部マニホルド化することが可能であ
ることは、電気化学的燃料電池を所望により冷却しなが
ら、高められた水素含量の燃料を電池スタックの軸に沿
って燃料供給マニホルドに供給しつつそのリホーミング
反応を実施するために電気化学的に発生した熱を利用す
る燃料電池スタック内において、リホーミング室の散在
配置を可能とさせる。燃料電池電極からのリホーミング
室の分離は、溶融炭酸塩電解質によって通常のリホーミ
ング触媒が被毒するのを防止する。燃料電池スタック内
の炭化水素室物質のリホーミングと一緒にその完全に内
部マニホルド化された燃料電池は、改善された燃料:電
気の総合電池効率をあたえる。本発明によれば、天然ガ
スは、上述のように各約5〜10個の電池単位の間に一
つのリホーミング室を配置することによって電気化学的
反応のために富水素燃料を供給する反応剤として使用で
きる。
【0047】リホーミング室の使用は、図2に示される
ようなセパレーター板配置に関して上に説明したが、上
記と同様な方法でリホーミング室に連通する反応性ガス
マニホルドとして内部マニホルドのあるものを指定する
ことにより広範囲なセパレーター板配置に適用できる。
本発明による内部リホーミング室を与える本質的な要素
は、所望のように配置されそして端部プレートを通して
のみ外部供給及び排出管に接続されうる内部マニホルド
を介して燃料供給及び排出、オキシダント供給及び排出
そして反応ガス供給をなす完全内部マニホルド化された
燃料電池スタックである。
【0048】電解質と電極及び/または集電体との間の
ウエットシールの使用により、燃料マニホルドとセパレ
ーター板のアノード面のみとの間、及びオキシダントマ
ニホルドとセパレーター板の反対側のカソード面のみと
の間の連通は、もしも外部マニホルドが使用されるなら
ば必須である多孔質ガスケットなしで達成されうる。主
要なウエットシールは電解質と電極との間にあるが、電
解質といくつかの領域において電解質を越えて延在する
集電体との間に幾分かのウエットシールが存在してよ
く、また電解質及びセパレーター板のウエットシール領
域が集電体または電極によって完全には覆われていない
場合には、電解質及びセパレーター板のウエットシール
領域の間に幾分かのウエットシールが存在しうる。さら
にリホーミング室は、前述のように燃料電池スタックの
軸に沿って散在させることができる。さらには、各ガス
マニホルドのシール領域は、腐食及びその他の吸上げ作
用現象を低減するためにアルミニウム化できる。
【0049】本発明の完全に内部マニホルド化の採用に
より、電解質部材の炭酸塩テープの溶融からもたらされ
る電池間距離の変化が工場組立て現場で起こり、かかる
溶融が生じてしまうと、さらなる電池間距離の変化は無
くなる。工場から搬出される電池スタックの高さは、使
用現場での圧力容器内での運転中の高さと同じであろ
う。リホーミング室の高さは、始動時または電池運転中
に変化しないであろう。従って、燃料電池スタック運転
中に必要とされる処置は、活性領域及びシール領域での
電池を支える力を維持することが必要であることだけで
ある。
【0050】本発明の電池形状及び電池スタックの利点
を主として溶融炭酸塩電解質燃料電池に関して説明して
きたが、これらの利点は固体酸化物電解質における酸素
イオン及び/または酸素空位の移動による内部伝導を与
える固体伝導体/固体電解質燃料電池に容易に応用でき
る。イットリウム・ドープ・ジルコニア、酸化物イオン
を伝導する種々のペロヴスカイト化合物のような多数の
適当な固体酸化物電解質、及びイットリウム・ドープ・
バリウム蝋膏のような固体プロトン伝導体が知られてい
る。本発明の燃料電池スタック形状は、これらのタイプ
の固体伝導体/固体酸化物燃料電池に殊に有利である。
【0051】以上の明細書において、本発明を一定の好
ましい具体例と関連して述べ、例示の目的で多くの詳細
事項を示してきたが、当業者には本発明にさらなる追加
の態様が包含されることは明らかであろう。
【図面の簡単な説明】
【図1】図1は、本発明の1実施態様に従う燃料電池の
周縁のウエットシール領域の側断面図である。
【図2】図2は、本発明の1実施態様に従う燃料電池ス
タックの一つの電池単位の分解斜視図である。
【図3】図3は、本発明の1実施態様に従う内部リホー
ミング室を有する燃料電池スタックの一部省略分解斜視
図である。
【図4】図4は、本発明に従う十分に内部マニホルド化
した燃料電池スタックのマニホルド板の別の態様の正面
図である。
【符号の説明】
20 電解質 24 燃料用マニホルド孔 25 オキシダント用マニホルド孔 26 アノード 27 カソード 28 カソード集電体 29 アノード集電体 40 セパレーター板 50 反応ガス用マニホルド
フロントページの続き (72)発明者 フランク・シー・ショーラ アメリカ合衆国イリノイ州60067,パラ ティン,オールド・プラム・グローブ・ ロード 5500 (72)発明者 ランディー・ジェイ・ペトリ アメリカ合衆国インディアナ州46322, ハイランド,イーダー・ストリート 3223 (72)発明者 マーク・ジー・ロウソン アメリカ合衆国イリノイ州60402,バー ウィン,ケニルウォース・アベニュー 3644 (56)参考文献 特開 平3−74057(JP,A) 特開 平2−226667(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) H01M 8/00 - 8/24

Claims (15)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 複数の燃料電池単位を含み、各燃料電池
    単位がアノード及びカソード、該アノードの電解質対向
    面と一方の面で接しかつ該カソードの電解質対向面と他
    方の面で接している電解質、並びにアノードとカソード
    との間でそれら燃料電池単位同士を分離するセパレータ
    ー板にしてセパレーター板のアノード対向面とアノード
    との間にアノード室を形成すると共にセパレーター板の
    反対側のカソード対向面と隣接の燃料電池単位のカソー
    ドのセパレーター対向面との間にカソード室を形成する
    該セパレーター板を含んで成り;該アノード室が燃料ガ
    ス供給口及び流出口と気体連通し、該カソード室がオキ
    シダントガス供給口及び流出口と気体連通している燃料
    電池スタックにおいて: (イ) 該電解質及び該セパレーター板が燃料電池スタ
    ックの周縁領域まで延在しており; (ロ) 該セパレーター板がそれらの周囲全体にわたっ
    て、それらの各面において2.54cmより少ない幅の
    電解質と接するように延在する平らな周囲ウエットシー
    ル構造を有して、燃料電池の運転条件下では2.54c
    より少ない幅の周囲ウエットシールを形成し; (ハ) 該電解質及び該セパレーター板が各々複数の整
    列した穴を有し; (ニ) セパレーター板の穴が、セパレーター板の各面
    において2.54cmより少ない幅の電解質と接するよ
    うに延在する平らなマニホルドウエットシール構造によ
    り取り囲まれて運転条件下で2.54cmより少ない幅
    のマニホルドウエットシールを形成して、該燃料電池ス
    タックを貫いて延在する複数の気体マニホルド、該延在
    マニホルドウエットシール構造を貫通して一組のマニホ
    ルドと該セパレーター板の一方の面のアノード室との間
    に燃料ガス連通を与える導管、及び該延在マニホルドウ
    エットシール構造を貫通して別の一組のマニホルドと該
    セパレーター板の他方の面のカソード室との間にオキシ
    ダントガス連通を与える導管を形成させ、それにより該
    燃料電池スタック中の各燃料電池単位への及び各燃料電
    池単位からの燃料ガス及びオキシダントガスの完全な内
    部マニホルドシステムを与え; (ホ) 該燃料電池スタックには、その軸に沿って、各
    々が2枚のセパレーター/リホーマー板により形成され
    た複数のリホーミング室が挿入配置されており; (ヘ) 該セパレーター/リホーマー板の一方の形状
    が、アノード室の1つに対向する前記セパレーター板の
    アノード対向面と同じ形状であり、そして該セパレータ
    ー/リホーマー板の他方の形状が、カソード室の1つに
    対向する前記セパレーター板のカソード対向面と同じ形
    状であり; (ト) 該セパレター/リホーマー板が、それらの縁部
    において密封接合されて、(i)1つのリホーミング
    室、(ii)該延在マニホルドウエットシール構造を貫
    通して第3のマニホルドの組から該リホーミング室への
    反応ガス及びスチームの連通を与える導管及び(ii
    i)該延在マニホルドウエットシール構造を貫通して前
    記燃料ガス供給マニホルドへの水素富化生成ガスの連通
    を与える導管、を包囲しており、それにより燃料電池ス
    タックの各リホーミング室への反応ガス及びスチーム
    の、並びに各リホーミング室からの生成ガスの、完全な
    内部マニホルドシステムが与えられている; ことを特徴とする前記燃料電池スタック。
  2. 【請求項2】 複数の燃料電池単位を含み、各燃料電池
    単位がアノード及びカソード、該アノードの電解質対向
    面と一方の面で接しかつ該カソードの電解質対向面と他
    方の面で接している電解質、並びにアノードとカソード
    との間でそれら燃料電池単位同士を分離するセパレータ
    ー板にしてセパレーター板のアノード対向面とアノード
    との間にアノード室を形成すると共にセパレーター板の
    反対側のカソード対向面と隣接の燃料電池単位のカソー
    ドのセパレーター対向面との間にカソード室を形成する
    該セパレーター板を含んで成り;該アノード室が燃料ガ
    ス供給口及び流出口と気体連通し、該カソード室がオキ
    シダントガス供給口及び流出口と気体連通している燃料
    電池スタックにおいて: (イ) 該電解質、該セパレーター板、該アノード、及
    び該カソードが燃料電池スタックの周縁領域まで延在し
    ており; (ロ) 該セパレーター板が、一方の面において2.5
    4cmより少ない幅のカソードと接するように延在する
    平らな周囲ウエットシール構造を有し、もう一方の面に
    おいて2.54cmより少ない幅のアノードと接するよ
    うに延在する平らな周囲ウエットシール構造を有し;周
    囲ウエットシール構造はセパレータ板の周 囲全体にわた
    って、燃料電池の運転条件下で2.54cmより少ない
    幅の周囲ウエットシールを形成し; (ハ) 該電解質、該セパレーター板、該カソード、及
    び該アノードが各々複数の整列した穴を有し; (ニ) セパレーター板の穴が、一方の面において2.
    54cmより少ない幅のカソードと接するように延在す
    る平らなマニホルドウエットシール構造を有し、もう一
    方の面において2.54cmより少ない幅のアノードと
    接するように延在する平らなマニホルドウエットシール
    構造を有し;マニホルドウエットシール構造は、運転条
    件下で2.54cmより少ない幅のマニホルドウエット
    シールを形成して、該燃料電池スタックを貫いて延在す
    る複数の気体マニホルド、該延在マニホルドウエットシ
    ール構造を貫通して一組のマニホルドと該セパレーター
    板の一方の面のアノード室との間に燃料ガス連通を与え
    る導管、及び該延在マニホルドウエットシール構造を貫
    通して別の一組のマニホルドと該セパレーター板の他方
    の面のカソード室との間にオキシダントガス連通を与え
    る導管を形成させ、それにより該燃料電池スタック中の
    各燃料電池単位への及び各燃料電池単位からの燃料ガス
    及びオキシダントガスの完全な内部マニホルドシステム
    を与え; (ホ) 該燃料電池スタックには、その軸に沿って、各
    々が2枚のセパレーター/リホーマー板により形成され
    た複数のリホーミング室が挿入配置されており; (ヘ) 該セパレーター/リホーマー板の一方の形状
    が、アノード室の1つに対向する前記セパレーター板の
    アノード対向面と同じ形状であり、そして該セパレータ
    ー/リホーマー板の他方の形状が、カソード室の1つに
    対向する前記セパレーター板のカソード対向面と同じ形
    状であり; (ト) 該セパレター/リホーマー板が、それらの縁部
    において密封接合されて、(i)1つのリホーミング
    室、(ii)該延在マニホルドウエットシール構造を貫
    通して第3のマニホルドの組から該リホーミング室への
    反応ガス及びスチームの連通を与える導管及び(ii
    i)該延在マニホルドウエットシール構造を貫通して前
    記燃料ガス供給マニホルドへの水素富化生成ガスの連通
    を与える導管、を包囲しており、それにより燃料電池ス
    タックの各リホーミング室への反応ガス及びスチーム
    の、並びに各リホーミング室からの生成ガスの、完全な
    内部マニホ ルドシステムが与えられている; ことを特徴とする前記燃料電池スタック。
  3. 【請求項3】 アノード及びカソードの少なくとも一方
    とセパレーター板との間に集電が配置されている請求
    に記載の燃料電池スタック。
  4. 【請求項4】複数の燃料電池単位を含み、各燃料電池単
    位がアノード及びカソード、該アノードの電解質対向面
    と一方の面で接しかつ該カソードの電解質対向面と他方
    の面で接している電解質、並びにアノードとカソードと
    の間でそれら燃料電池単位同士を分離するセパレーター
    板にしてセパレーター板のアノード対向面とアノードと
    の間にアノード室を形成すると共にセパレーター板の反
    対側のカソード対向面と隣接の燃料電池単位のカソード
    のセパレーター対向面との間にカソード室を形成する該
    セパレーター板、及び、電極と該セパレータとの間に配
    置される少なくとも1つの集電体を含んで成り;該アノ
    ード室が燃料ガス供給口及び流出口と気体連通し、該カ
    ソード室がオキシダントガス供給口及び流出口と気体連
    通している燃料電池スタックにおいて: (イ) 該電解質、該セパレーター板、該アノード、該
    カソード、及び該少なくとも1つの集電体が燃料電池ス
    タックの周縁領域まで延在しており; (ロ) 該セパレーター板が、一方の面において2.5
    4cmより少ない幅のカソード又はカソード集電体と接
    するように延在する平らな周囲ウエットシール構造を有
    し;もう一方の面において2.54cmより少ない幅の
    アノード又はアノード集電体と接するように延在する平
    らな周囲ウエットシール構造を有し;周囲ウエットシー
    ル構造はセパレータ板の周囲全体にわたって、燃料電池
    の運転条件下で2.54cmより少ない幅の周囲ウエッ
    トシールを形成し; (ハ) 該電解質、該セパレーター板、該カソード、該
    アノード、該集電体が各々複数の整列した穴を有し; (ニ) セパレーター板の穴が、一方の面において2.
    54cmより少ない幅のカソード又はカソード集電体と
    接するように延在する平らなマニホルドウエットシール
    構造を有し、もう一方の面において2.54cmより少
    ない幅のアノード又はアノード集電体と接するように延
    在する平らなマニホルドウエットシール構造を有し;マ
    ニホルドウエットシール構造は、運転条件下で2.54
    cmより少ない幅のマニホルドウエットシールを形成し
    て、該燃料電池スタックを貫いて延在する複数の気体マ
    ニホルド、該延在マニホルドウエットシール構造を貫通
    して一組のマニホルドと該セパレーター板の一方の面の
    アノード室との間に燃料ガス連通を与える導管、及び該
    延在マニホルドウエットシール構造を貫通して別の一組
    のマニホルドと該セパレーター板の他方の面のカソード
    室との間にオキシダントガス連通を与える導管を形成さ
    せ、それにより該燃料電池スタック中の各燃料電池単位
    への及び各燃料電池単位からの燃料ガス及びオキシダン
    トガスの完全な内部マニホルドシステムを与え;
    (ホ) 該燃料電池スタックには、その軸に沿って、各
    々が2枚のセパレーター/リホーマー板により形成され
    た複数のリホーミング室が挿入配置されており; (ヘ) 該セパレーター/リホーマー板の一方の形状
    が、アノード室の1つに対向する前記セパレーター板の
    アノード対向面と同じ形状であり、そして該セパレータ
    ー/リホーマー板の他方の形状が、カソード室の1つに
    対向する前記セパレーター板のカソード対向面と同じ形
    状であり; (ト) 該セパレター/リホーマー板が、それらの縁部
    において密封接合されて、 (i)1つのリホーミング
    室、(ii)該延在マニホルドウエットシール構造を貫
    通して第3のマニホルドの組から該リホーミング室への
    反応ガス及びスチームの連通を与える導管及び(ii
    i)該延在マニホルドウエットシール構造を貫通して前
    記燃料ガス供給マニホルドへの水素富化生成ガスの連通
    を与える導管、を包囲しており、それにより燃料電池ス
    タックの各リホーミング室への反応ガス及びスチーム
    の、並びに各リホーミング室からの生成ガスの、完全な
    内部マニホルドシステムが与えられている;ことを特徴
    とする前記燃料電池スタック。
  5. 【請求項5】 燃料電池スタックの両端板がそれらの内
    側面においてセパレーター板と同一の形状とされ、燃料
    電池スタックの各端部において半電池をなしている請求
    1乃至4の何れかに記載の燃料電池スタック。
  6. 【請求項6】 セパレーター板及びセパレター/リホー
    マー板が厚さ0.254mm〜1.27mmのプレス加
    工金属板である請求項1乃至5の何れかに記載の燃料電
    池スタック。
  7. 【請求項7】 セパレーター板の一方の面上の平らな周
    囲ウエットシール構造が、セパレーター板の該一方の面
    上に延在周囲ウエットシールを形成するようなセパレー
    ター板のプレス加工形状物を備え、そしてセパレーター
    板の他方の面上には延在周囲ウエットシールを形成する
    プレス加工金属板形状物を固定して備えた請求項1乃至
    4の何れかに記載の燃料電池スタック。
  8. 【請求項8】 セパレーター板の一方の面上の延在マニ
    ホルドウエットシール構造が、セパレーター板の該一方
    の面上に延在マニホルドウエットシールを形成するよう
    なセパレーター板のプレス加工形状物を備え、そしてセ
    パレーター板の他方の面上には延在マニホルドウエット
    シールを形成するプレス加工金属板形状物を固定して
    えた請求項1乃至4の何れかに記載の燃料電池スタッ
    ク。
  9. 【請求項9】 リホーミング室が、5〜10個の隣接燃
    料電池単位の群と群との間に挿入配置されている請求項
    1乃至4の何れかに記載の燃料電池スタック。
  10. 【請求項10】 セパレーター板が厚さ0.254mm
    〜1.27mmのプレス加工金属板である請求項1乃至
    4の何れかに記載の燃料電池スタック。
  11. 【請求項11】 ウエットシールの幅が、6.35mm
    〜19.05mmである請求項1乃至4の何れかに記載
    の燃料電池スタック。
  12. 【請求項12】 セパレーター板がアノードに面する側
    をニッケル及び銅からなる群から選択される金属で被覆
    又はクラッドされている請求項1乃至4の何れかに記載
    の燃料電池スタック。
  13. 【請求項13】 電解質が固体イオン導体及び固体酸化
    物から成る請求項1乃至4の何れかに記載の燃料電池ス
    タック。
  14. 【請求項14】 電解質がアルカリ金属炭酸塩を含む請
    求項1乃至4の何れかに記載の燃料電池スタック。
  15. 【請求項15】 電解質がアルカリ金属炭酸塩のテープ
    及びそのアルカリ金属炭酸塩を保持するためのマトリッ
    クステープの形で燃料電池スタック中に組込まれている
    請求項1乃至4の何れかに記載の燃料電池スタック。
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