JP3330198B2 - 固体電解質型燃料電池 - Google Patents
固体電解質型燃料電池Info
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- fuel electrode
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/90—Selection of catalytic material
- H01M4/9041—Metals or alloys
- H01M4/905—Metals or alloys specially used in fuel cell operating at high temperature, e.g. SOFC
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、酸素イオン伝導度の
高い材料と電子伝導度の高い材料とを含む固体電解質型
燃料電池における燃料電極の構造に関するものである。
高い材料と電子伝導度の高い材料とを含む固体電解質型
燃料電池における燃料電極の構造に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】この種の燃料電池は、図３に模式的に示
すように、薄膜状の固体電解質１を挟んだ両側に、多孔
質膜である燃料電極２と空気電極３とを形成したもので
あり、燃料電極２側を流れる燃料ガス（例えば水素ガ
ス）と空気電極３側を流れる空気中の酸素とが、固体電
解質１を介して電気化学的に反応することにより、各電
極２，３を介して起電力を得ることができる。
すように、薄膜状の固体電解質１を挟んだ両側に、多孔
質膜である燃料電極２と空気電極３とを形成したもので
あり、燃料電極２側を流れる燃料ガス（例えば水素ガ
ス）と空気電極３側を流れる空気中の酸素とが、固体電
解質１を介して電気化学的に反応することにより、各電
極２，３を介して起電力を得ることができる。
【０００３】すなわち空気は空気電極３の内部を固体電
解質１の表面にまで拡散し、その空気に含まれる酸素が
イオン化して固体電解質１の内部を燃料電極２側に移動
する。また燃料電極２側では、水素ガスが燃料電極２の
内部を固体電解質１の表面にまで拡散し、ここで固体電
解質１を通って移動してきた酸素と反応する。このよう
な水素と酸素との電気化学的な反応により生じる起電力
が各電極２，３を介して外部に取り出される。
解質１の表面にまで拡散し、その空気に含まれる酸素が
イオン化して固体電解質１の内部を燃料電極２側に移動
する。また燃料電極２側では、水素ガスが燃料電極２の
内部を固体電解質１の表面にまで拡散し、ここで固体電
解質１を通って移動してきた酸素と反応する。このよう
な水素と酸素との電気化学的な反応により生じる起電力
が各電極２，３を介して外部に取り出される。
【０００４】上記の反応は、固体電解質１の活性度が優
れる１０００℃程度の高温度で行われるので、固体電解
質１としては、酸素イオン伝導度に優れることは勿論、
高温安定性に優れ、かつ導電性がないなどの特性が要求
される。そのため、従来、一般には、イットリアやカル
シアで安定化したジルコニア（ＹＳＺあるいはＣＳＺ）
が固体電解質として使用されている。
れる１０００℃程度の高温度で行われるので、固体電解
質１としては、酸素イオン伝導度に優れることは勿論、
高温安定性に優れ、かつ導電性がないなどの特性が要求
される。そのため、従来、一般には、イットリアやカル
シアで安定化したジルコニア（ＹＳＺあるいはＣＳＺ）
が固体電解質として使用されている。
【０００５】また燃料電極２は、起電力を外部に取り出
すための電極であるから、電子伝導度が高くかつ分極を
生じにくいことのほかに、高温の還元雰囲気に曝される
から、高温での安定性が要求され、また固体電解質１と
の間の熱応力やそれに起因する剥離を防止するために、
熱膨張率が固体電解質１の熱膨張率に近いことが望まれ
る。従来、これらの諸要求を満たすために、ＮｉＯ／Ｙ
ＳＺのサーメットを燃料電極として採用し、発電時の高
温還元雰囲気でＮｉＯをＮｉに変化させている。
すための電極であるから、電子伝導度が高くかつ分極を
生じにくいことのほかに、高温の還元雰囲気に曝される
から、高温での安定性が要求され、また固体電解質１と
の間の熱応力やそれに起因する剥離を防止するために、
熱膨張率が固体電解質１の熱膨張率に近いことが望まれ
る。従来、これらの諸要求を満たすために、ＮｉＯ／Ｙ
ＳＺのサーメットを燃料電極として採用し、発電時の高
温還元雰囲気でＮｉＯをＮｉに変化させている。
【０００６】さらに空気電極３は、強い酸化性雰囲気に
置かれるから、電子伝導度および酸素イオン伝導度が高
くかつ分極を生じにくいこと、あるいは固体電解質１と
の熱膨張率の差が小さいことなどのほかに、耐酸化性に
優れていることが要求される。そこで従来では、酸素電
極３をペロブスカイト型ランタン系複合酸化物によって
形成している。
置かれるから、電子伝導度および酸素イオン伝導度が高
くかつ分極を生じにくいこと、あるいは固体電解質１と
の熱膨張率の差が小さいことなどのほかに、耐酸化性に
優れていることが要求される。そこで従来では、酸素電
極３をペロブスカイト型ランタン系複合酸化物によって
形成している。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】上述したように燃料電
極や空気電極に要求される事項は単純ではなく、それぞ
れの電極に要求される諸事項のすべてを満足する材料
は、現在のところ発見されていない。そのため各電極に
は、上述した材料が採用されているのであるが、従来の
燃料電極および空気電極のそれぞれは、主に高温安定性
を主眼として選択された単一材料によって形成されてい
るから、電子伝導度や酸素イオン伝導度が必ずしも高く
なく、あるいは分極を生じ易いなど、発電能力の向上を
阻害する傾向を示す不都合があった。
極や空気電極に要求される事項は単純ではなく、それぞ
れの電極に要求される諸事項のすべてを満足する材料
は、現在のところ発見されていない。そのため各電極に
は、上述した材料が採用されているのであるが、従来の
燃料電極および空気電極のそれぞれは、主に高温安定性
を主眼として選択された単一材料によって形成されてい
るから、電子伝導度や酸素イオン伝導度が必ずしも高く
なく、あるいは分極を生じ易いなど、発電能力の向上を
阻害する傾向を示す不都合があった。
【０００８】この発明は、上記の事情を背景としてなさ
れたもので、燃料電池の発電能力を向上させることので
きる燃料電極の構造を提供することを目的とするもので
ある。
れたもので、燃料電池の発電能力を向上させることので
きる燃料電極の構造を提供することを目的とするもので
ある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】この発明は、上記の目的
を達成するために、固体電解質を挟んで、空気電極と、
燃料電極とが形成された固体電解質型燃料電池におい
て、前記燃料電極が、酸素イオン伝導度の高い材料と電
子伝導度の高い高電子伝導度材料と分極を抑制する（Ｃ
e Ｏ２）０．８（Ｓr Ｏ１．５）０．２もしくはＰr Ｏ
x とから形成され、その固体電解質側の部分で前記酸素
イオン伝導度の高い材料の配合割合が高くかつ固体電解
質とは反対側の部分で電子伝導度の高い前記高電子伝導
度材料の配合割合が高くなっており、かつ、前記高電子
伝導度材料に対する（Ｃe Ｏ２）０．８（Ｓr
Ｏ１．５）０．２もしくはＰr Ｏx の相対配合割合が、
前記固体電解質側で高くかつその固体電解質とは反対側
で低くなっていることを特徴とするものである。
を達成するために、固体電解質を挟んで、空気電極と、
燃料電極とが形成された固体電解質型燃料電池におい
て、前記燃料電極が、酸素イオン伝導度の高い材料と電
子伝導度の高い高電子伝導度材料と分極を抑制する（Ｃ
e Ｏ２）０．８（Ｓr Ｏ１．５）０．２もしくはＰr Ｏ
x とから形成され、その固体電解質側の部分で前記酸素
イオン伝導度の高い材料の配合割合が高くかつ固体電解
質とは反対側の部分で電子伝導度の高い前記高電子伝導
度材料の配合割合が高くなっており、かつ、前記高電子
伝導度材料に対する（Ｃe Ｏ２）０．８（Ｓr
Ｏ１．５）０．２もしくはＰr Ｏx の相対配合割合が、
前記固体電解質側で高くかつその固体電解質とは反対側
で低くなっていることを特徴とするものである。
【００１０】
【作用】この発明の電極の構造においては、燃料電極の
うち固体電解質に近い部分では、酸素イオン伝導度が高
いから、酸素と燃料ガスとの反応が促進される。またこ
れとは反対側の部分では、導電性が高くなるので、（Ｃ
e Ｏ ２ ） ０．８ （Ｓr Ｏ １．５ ） ０．２ もしくはＰr Ｏ
x による分極抑制作用と相まって、電極としての内部抵
抗が低くなり、換言すれば、内部損失が少なくなる。そ
の結果、燃料電池の全体としては、起電力の増大および
内部損失の低下によって発電能力が高くなる。
うち固体電解質に近い部分では、酸素イオン伝導度が高
いから、酸素と燃料ガスとの反応が促進される。またこ
れとは反対側の部分では、導電性が高くなるので、（Ｃ
e Ｏ ２ ） ０．８ （Ｓr Ｏ １．５ ） ０．２ もしくはＰr Ｏ
x による分極抑制作用と相まって、電極としての内部抵
抗が低くなり、換言すれば、内部損失が少なくなる。そ
の結果、燃料電池の全体としては、起電力の増大および
内部損失の低下によって発電能力が高くなる。
【００１１】
【実施例】つぎにこの発明を実施例に基づいて詳細に説
明する。図１はこの発明に係る燃料電極を模式的に示す
断面図であり、この燃料電極２０は、ＹＳＺからなる薄
膜状の固体電解質１０の一方の表面側に形成されてい
る。この燃料電極２０は、その組成の相違から第１層な
いし第３層２１，２２，２３の３層構造になっている。
すなわちこの燃料電極２０は、ＹＳＺとＰr Ｏx とＳＤ
ＣとＮｉとの４種類の材料を主たる材料として形成され
ており、第１層２１は、それらのうちＹＳＺとＰr Ｏx
とＮｉとを配合した組成であり、それらの割合は、ＹＳ
Ｚを最も多くし、Ｐr Ｏx を中程度の割合とし、さらに
Ｎｉを少量とした割合である。また第２層２２は、ＹＳ
ＺとＳＤＣとＮｉとを配合した組成であり、これらを共
に、中程度の配合割合としたものである。さらに第３層
２３は、第２層２２と同様に、ＹＳＺとＳＤＣとＮｉと
を配合した組成であり、それらの配合割合は、ＹＳＺを
少量とし、かつＳＤＣを中程度の割合とし、さらにＮｉ
の割合を最も多くした組成である。
明する。図１はこの発明に係る燃料電極を模式的に示す
断面図であり、この燃料電極２０は、ＹＳＺからなる薄
膜状の固体電解質１０の一方の表面側に形成されてい
る。この燃料電極２０は、その組成の相違から第１層な
いし第３層２１，２２，２３の３層構造になっている。
すなわちこの燃料電極２０は、ＹＳＺとＰr Ｏx とＳＤ
ＣとＮｉとの４種類の材料を主たる材料として形成され
ており、第１層２１は、それらのうちＹＳＺとＰr Ｏx
とＮｉとを配合した組成であり、それらの割合は、ＹＳ
Ｚを最も多くし、Ｐr Ｏx を中程度の割合とし、さらに
Ｎｉを少量とした割合である。また第２層２２は、ＹＳ
ＺとＳＤＣとＮｉとを配合した組成であり、これらを共
に、中程度の配合割合としたものである。さらに第３層
２３は、第２層２２と同様に、ＹＳＺとＳＤＣとＮｉと
を配合した組成であり、それらの配合割合は、ＹＳＺを
少量とし、かつＳＤＣを中程度の割合とし、さらにＮｉ
の割合を最も多くした組成である。
【００１２】ここでＳＤＣは、（ＣｅＯ２）０．８（Ｓ
ｒＯ１．５）０．２の化学式で示される材料であって、
分極を生じにくい（分極特性に優れ）、かつある程度の
酸素イオン伝導度および電子伝導度を有する電極材料で
ある。したがって第１層２１は、ＹＳＺの配合割合が多
いことにより、酸素イオン伝導度が高くなり、これに対
してＮｉの配合割合が少ないことにより、電子伝導度は
低くなる。すなわち、Ｎｉがこの発明における高電子伝
導度材料に相当する。またＰｒＯｘは酸素活性が高く、
これを中程度配合してあることにより分極が抑制され
る。
ｒＯ１．５）０．２の化学式で示される材料であって、
分極を生じにくい（分極特性に優れ）、かつある程度の
酸素イオン伝導度および電子伝導度を有する電極材料で
ある。したがって第１層２１は、ＹＳＺの配合割合が多
いことにより、酸素イオン伝導度が高くなり、これに対
してＮｉの配合割合が少ないことにより、電子伝導度は
低くなる。すなわち、Ｎｉがこの発明における高電子伝
導度材料に相当する。またＰｒＯｘは酸素活性が高く、
これを中程度配合してあることにより分極が抑制され
る。
【００１３】これに対して第１層２１とは反対側の第３
層２３は、ＹＳＺの配合割合が少なく、かつＮｉの配合
割合が多いので、酸素イオン伝導度は低くなるが、電子
伝導度が高くなる。またＳＤＣを中程度配合してあって
もＮｉの配合割合が多いことによりある程度、分極が生
じる。
層２３は、ＹＳＺの配合割合が少なく、かつＮｉの配合
割合が多いので、酸素イオン伝導度は低くなるが、電子
伝導度が高くなる。またＳＤＣを中程度配合してあって
もＮｉの配合割合が多いことによりある程度、分極が生
じる。
【００１４】これら第１層２１および第３層２３の中間
にある第２層２２は、ＹＳＺおよびＳＤＣならびにＮｉ
のそれぞれが中程度の配合割合であるから、酸素イオン
伝導度と電子伝導度とは、第１層２１と第３層２３との
中間の特性を示す。またこの第２層２２では、Ｎｉの配
合割合が中程度であるから、分極が抑制される。これら
第１層２１ないし第３層の組成および各特性をまとめて
示せば、図２の（Ａ）および（Ｂ）のとおりである。
にある第２層２２は、ＹＳＺおよびＳＤＣならびにＮｉ
のそれぞれが中程度の配合割合であるから、酸素イオン
伝導度と電子伝導度とは、第１層２１と第３層２３との
中間の特性を示す。またこの第２層２２では、Ｎｉの配
合割合が中程度であるから、分極が抑制される。これら
第１層２１ないし第３層の組成および各特性をまとめて
示せば、図２の（Ａ）および（Ｂ）のとおりである。
【００１５】したがって上記の燃料電極２０では、固体
電解質１０に近い部分で酸素イオン伝導度が高いことに
より、酸素イオンと燃料ガス（水素ガス）との反応が促
進され、また濃度分極が抑制されるから、発電効率が高
くなる。またこの部分での電子伝導度が低いものの、こ
の第１層２１より外側の第２層２２および第３層２３で
の電子伝導度が次第に高くなっているから、これらの部
分で燃料電極２０の全体としての導電性を高めることが
でき、換言すれば、内部抵抗が低くなっている。さらに
固体電解質１０に接触する第１層２１が、固体電解質１
の素材であるＹＳＺを多量に含んでいるから、その熱膨
張率が固体電解質１０の熱膨張率と近似し、したがって
これら両者の間での熱応力の増大やそれに伴う剥離を未
然に防止することができる。
電解質１０に近い部分で酸素イオン伝導度が高いことに
より、酸素イオンと燃料ガス（水素ガス）との反応が促
進され、また濃度分極が抑制されるから、発電効率が高
くなる。またこの部分での電子伝導度が低いものの、こ
の第１層２１より外側の第２層２２および第３層２３で
の電子伝導度が次第に高くなっているから、これらの部
分で燃料電極２０の全体としての導電性を高めることが
でき、換言すれば、内部抵抗が低くなっている。さらに
固体電解質１０に接触する第１層２１が、固体電解質１
の素材であるＹＳＺを多量に含んでいるから、その熱膨
張率が固体電解質１０の熱膨張率と近似し、したがって
これら両者の間での熱応力の増大やそれに伴う剥離を未
然に防止することができる。
【００１６】なお、上記の燃料電極２０を形成する方法
としては、溶射法やスラリー法など従来知られているセ
ラミックによる成膜法を採用することができる。またそ
の第１層２１の素材であるＰr Ｏx や第２層２２の素材
であるＳＤＣは、Ｎｉ−ＰrＯx やＮｉ−ＳＤＣの形で
ＹＳＺと共に用いられ、サーメットを形成する。
としては、溶射法やスラリー法など従来知られているセ
ラミックによる成膜法を採用することができる。またそ
の第１層２１の素材であるＰr Ｏx や第２層２２の素材
であるＳＤＣは、Ｎｉ−ＰrＯx やＮｉ−ＳＤＣの形で
ＹＳＺと共に用いられ、サーメットを形成する。
【００１７】
【００１８】
【００１９】
【００２０】上記の実施例では、燃料電極を３層構造と
した例について説明したが、この発明は上記の実施例に
限定されるものではないのであり、２層構造もしくは４
層以上の構造としても良く、また明確に区分される複数
層にせずに機能もしくは特性が連続的に変化する構造と
しても良い。
した例について説明したが、この発明は上記の実施例に
限定されるものではないのであり、２層構造もしくは４
層以上の構造としても良く、また明確に区分される複数
層にせずに機能もしくは特性が連続的に変化する構造と
しても良い。
【００２１】
【発明の効果】以上説明したようにこの発明の電極構造
によれば、燃料電池のうち固体電解質に近い部分での組
成とこれとは離れた部分での組成を異ならせ、発電効率
に直接的に関与する酸素イオン伝導度と集電効率に関与
する電子伝導度とを共に高くできるので、分極現象を抑
制できることと相まって、固体電解質型燃料電池の全体
としての発電効率を従来になく向上させることができ
る。
によれば、燃料電池のうち固体電解質に近い部分での組
成とこれとは離れた部分での組成を異ならせ、発電効率
に直接的に関与する酸素イオン伝導度と集電効率に関与
する電子伝導度とを共に高くできるので、分極現象を抑
制できることと相まって、固体電解質型燃料電池の全体
としての発電効率を従来になく向上させることができ
る。
【図１】この発明の係る燃料電極を模式的に示す部分断
面図である。
面図である。
【図２】その燃料電極の組成および特性をまとめて示す
図表である。
図表である。
【図３】固体電解質型燃料電池の原理的な構造を模式的
な部分断面図である。
な部分断面図である。
１０…固体電解質、 ２０…燃料電極、 ２１…第１
層、 ２２…第２層、２３…第３層。
層、 ２２…第２層、２３…第３層。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 山岡 悟 東京都江東区木場一丁目５番１号 株式 会社フジクラ内 審査官 原 賢一 (56)参考文献 特開 平４−104470（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/86 H01M 8/02 H01M 8/12
Claims (1)
- 【請求項１】 固体電解質を挟んで、空気電極と、燃料
電極とが形成された固体電解質型燃料電池において、 前記燃料電極が、酸素イオン伝導度の高い材料と電子伝
導度の高い高電子伝導度材料と分極を抑制する（Ｃe Ｏ
２）０．８（Ｓr Ｏ１．５）０．２もしくはＰr Ｏx と
から形成され、その固体電解質側の部分で前記酸素イオ
ン伝導度の高い材料の配合割合が高くかつ固体電解質と
は反対側の部分で電子伝導度の高い前記高電子伝導度材
料の配合割合が高くなっており、かつ、前記高電子伝導
度材料に対する（Ｃe Ｏ２）０．８（Ｓr Ｏ１．５）
０．２もしくはＰr Ｏx の相対配合割合が、前記固体電
解質側で高くかつその固体電解質とは反対側で低くなっ
ていることを特徴とする固体電解質型燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP21513293A JP3330198B2 (ja) | 1993-08-06 | 1993-08-06 | 固体電解質型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP21513293A JP3330198B2 (ja) | 1993-08-06 | 1993-08-06 | 固体電解質型燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0757746A JPH0757746A (ja) | 1995-03-03 |
| JP3330198B2 true JP3330198B2 (ja) | 2002-09-30 |
Family
ID=16667242
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP21513293A Expired - Lifetime JP3330198B2 (ja) | 1993-08-06 | 1993-08-06 | 固体電解質型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3330198B2 (ja) |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| NL1016458C2 (nl) * | 2000-10-23 | 2002-05-01 | Stichting En Onderzoek Ct Nede | Anodesamenstel. |
| JP5448382B2 (ja) * | 2008-07-22 | 2014-03-19 | 三菱重工業株式会社 | 固体電解質型燃料電池の発電膜の製造方法 |
| JP5383232B2 (ja) * | 2009-01-30 | 2014-01-08 | 三菱重工業株式会社 | 固体電解質型燃料電池の発電膜及びこれを備える固体電解質型燃料電池 |
| JP5674035B2 (ja) * | 2011-03-31 | 2015-02-18 | 独立行政法人産業技術総合研究所 | 中低温高効率電気化学セル及びそれらから構成される電気化学反応システム |
| WO2023203875A1 (ja) * | 2022-04-18 | 2023-10-26 | 日本碍子株式会社 | 電気化学セル |
| WO2023203870A1 (ja) * | 2022-04-18 | 2023-10-26 | 日本碍子株式会社 | 電気化学セル |
-
1993
- 1993-08-06 JP JP21513293A patent/JP3330198B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0757746A (ja) | 1995-03-03 |
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