JP3322923B2 - 一酸化炭素及び水素の製造方法 - Google Patents
一酸化炭素及び水素の製造方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、一酸化炭素及び水素の
製造方法に係り、詳しくは、炭化水素ガス、又は炭化水
素ガス及び炭酸ガスから一酸化炭素ガス及び水素ガス
（一酸化炭素と水素の含有比率が概略１対１の所謂オキ
ソガスも含む）を製造する方法に適用することができ、
特に、不要な炭酸ガスを大量に系内循環させることなく
炭酸ガス分離装置及びガス圧縮機でのエネルギー消費量
を減らしてプロセス全体のユーティリティズの使用額及
び建設費を大幅に節減することができる一酸化炭素及び
水素の製造方法に関する。
製造方法に係り、詳しくは、炭化水素ガス、又は炭化水
素ガス及び炭酸ガスから一酸化炭素ガス及び水素ガス
（一酸化炭素と水素の含有比率が概略１対１の所謂オキ
ソガスも含む）を製造する方法に適用することができ、
特に、不要な炭酸ガスを大量に系内循環させることなく
炭酸ガス分離装置及びガス圧縮機でのエネルギー消費量
を減らしてプロセス全体のユーティリティズの使用額及
び建設費を大幅に節減することができる一酸化炭素及び
水素の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、脂肪酸、酢酸、蟻酸、アクリル
酸、アクリル酸エステル、ホスゲン、メタノール等のＣ
1 化学の原料である一酸化炭素又はオキソ合成の原料で
あるオキソガスを炭化水素ガス、又は炭化水素ガス及び
炭酸ガスから製造する方法については、各種提案されて
いる。この種の方法としては、例えば図４に示すよう
に、炭化水素ガス、又は炭化水素ガス及び炭酸ガスと水
蒸気との混合蒸気を水蒸気改質反応炉31で水蒸気改質し
て、水素ガスと炭酸ガス及び一酸化炭素ガスとの混合ガ
スを生成し、この混合ガスを冷却器32及び気液分離器33
を経て凝縮水を分離し、炭酸ガス分離装置34に導入し、
混合ガスから炭酸ガスと水素ガス及び一酸化炭素ガスと
に分離し、炭酸ガスはガス圧縮機35にて昇圧した後、水
蒸気改質反応炉31に戻し、一酸化炭素ガスに変換する。
酸、アクリル酸エステル、ホスゲン、メタノール等のＣ
1 化学の原料である一酸化炭素又はオキソ合成の原料で
あるオキソガスを炭化水素ガス、又は炭化水素ガス及び
炭酸ガスから製造する方法については、各種提案されて
いる。この種の方法としては、例えば図４に示すよう
に、炭化水素ガス、又は炭化水素ガス及び炭酸ガスと水
蒸気との混合蒸気を水蒸気改質反応炉31で水蒸気改質し
て、水素ガスと炭酸ガス及び一酸化炭素ガスとの混合ガ
スを生成し、この混合ガスを冷却器32及び気液分離器33
を経て凝縮水を分離し、炭酸ガス分離装置34に導入し、
混合ガスから炭酸ガスと水素ガス及び一酸化炭素ガスと
に分離し、炭酸ガスはガス圧縮機35にて昇圧した後、水
蒸気改質反応炉31に戻し、一酸化炭素ガスに変換する。
【０００３】一方、炭酸ガス分離装置34で分離された水
素ガス及び一酸化炭素ガスは、各々を目的成分とする場
合には、深冷分離装置或いは圧力振動分離装置（PSA:Pr
essure Swing Adsorption)等により水素ガス及び一酸化
炭素ガスとに精製分離され、また、オキソガスを製造す
る場合には、そのまま製品となる。後者のオキソガスを
製造する場合は、製品オキソガスの一酸化炭素と水素の
比率に見合うように原料炭酸ガスが適宜制御されて系内
に導入される。
素ガス及び一酸化炭素ガスは、各々を目的成分とする場
合には、深冷分離装置或いは圧力振動分離装置（PSA:Pr
essure Swing Adsorption)等により水素ガス及び一酸化
炭素ガスとに精製分離され、また、オキソガスを製造す
る場合には、そのまま製品となる。後者のオキソガスを
製造する場合は、製品オキソガスの一酸化炭素と水素の
比率に見合うように原料炭酸ガスが適宜制御されて系内
に導入される。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記し
たような従来の一酸化炭素及び水素の製造方法では、炭
化水素ガスと水蒸気との水蒸気改質反応を行うと、Ｃｍ
Ｈｎ＋ｍＨ2 Ｏ→（1/2ｎ＋ｍ）Ｈ2 ＋ｍＣＯの改質反
応及びＣＯ＋Ｈ2 Ｏ→ＣＯ2 ＋Ｈ2 のシフト反応とが起
きるため、水蒸気改質反応炉出口のガス組成が水素ガ
ス、炭酸ガス、一酸化炭素ガスの混合ガスとなってしま
い、水素ガス及び一酸化炭素ガスを目的成分とすると、
炭酸ガスを大量に系内循環させ、シフト反応を抑える必
要がある。このように、不要な炭酸ガスが大量に系内循
環すると、エネルギー消費量及び建設費の増大という問
題が生じる。
たような従来の一酸化炭素及び水素の製造方法では、炭
化水素ガスと水蒸気との水蒸気改質反応を行うと、Ｃｍ
Ｈｎ＋ｍＨ2 Ｏ→（1/2ｎ＋ｍ）Ｈ2 ＋ｍＣＯの改質反
応及びＣＯ＋Ｈ2 Ｏ→ＣＯ2 ＋Ｈ2 のシフト反応とが起
きるため、水蒸気改質反応炉出口のガス組成が水素ガ
ス、炭酸ガス、一酸化炭素ガスの混合ガスとなってしま
い、水素ガス及び一酸化炭素ガスを目的成分とすると、
炭酸ガスを大量に系内循環させ、シフト反応を抑える必
要がある。このように、不要な炭酸ガスが大量に系内循
環すると、エネルギー消費量及び建設費の増大という問
題が生じる。
【０００５】そこで本発明は、不要な炭酸ガスを大量に
系内循環させることなく炭酸ガス分離装置及びガス圧縮
機でのエネルギー消費量を大幅に減らすことができ、プ
ロセス全体のユーティリティズの使用額及び建設費を大
幅に節減することができる一酸化炭素及び水素の製造方
法を提供することを目的とする。
系内循環させることなく炭酸ガス分離装置及びガス圧縮
機でのエネルギー消費量を大幅に減らすことができ、プ
ロセス全体のユーティリティズの使用額及び建設費を大
幅に節減することができる一酸化炭素及び水素の製造方
法を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明による一酸化炭素
及び水素の製造方法は上記目的達成のため、炭化水素ガ
ス、又は炭化水素ガス及び炭酸ガスを原料ガスとし、該
原料ガスと水蒸気との水蒸気改質反応により一酸化炭素
ガス及び水素ガスを製造する水蒸気改質反応工程の後
に、炭酸ガスと水素ガスから一酸化炭素ガスと水を生成
する逆シフト反応工程を設け、この逆シフト反応工程で
は金属硫化物触媒を使用するものである。さらに、前記
逆シフト反応工程での反応条件は、反応温度を３５０〜
６００℃とし、反応圧力を５〜２０ｋｇ／ｃｍ 2 ｇとし
たものである。
及び水素の製造方法は上記目的達成のため、炭化水素ガ
ス、又は炭化水素ガス及び炭酸ガスを原料ガスとし、該
原料ガスと水蒸気との水蒸気改質反応により一酸化炭素
ガス及び水素ガスを製造する水蒸気改質反応工程の後
に、炭酸ガスと水素ガスから一酸化炭素ガスと水を生成
する逆シフト反応工程を設け、この逆シフト反応工程で
は金属硫化物触媒を使用するものである。さらに、前記
逆シフト反応工程での反応条件は、反応温度を３５０〜
６００℃とし、反応圧力を５〜２０ｋｇ／ｃｍ 2 ｇとし
たものである。
【０００７】本発明において、使用する逆シフト反応触
媒には、ルテニウム（Ｒｕ) やロジウム（Ｒｕ) 等の貴
金属触媒或いは硫化モリブデンや硫化タングステン等の
金属硫化物触媒或いは市販の逆シフト反応を起こす金属
触媒が挙げられるが、このうちイオウ化合物により被毒
されない硫化モリブデンや硫化タングステン等の金属硫
化物触媒を使用する場合が好ましい。
媒には、ルテニウム（Ｒｕ) やロジウム（Ｒｕ) 等の貴
金属触媒或いは硫化モリブデンや硫化タングステン等の
金属硫化物触媒或いは市販の逆シフト反応を起こす金属
触媒が挙げられるが、このうちイオウ化合物により被毒
されない硫化モリブデンや硫化タングステン等の金属硫
化物触媒を使用する場合が好ましい。
【０００８】
【作用】本発明では、逆シフト反応触媒を充填した反応
器で逆シフト反応ＣＯ2 ＋Ｈ2→ＣＯ＋Ｈ2 Ｏを行なう
逆シフト反応器を水蒸気改質装置内に組込んで構成し、
水蒸気改質反応工程の後に炭酸ガスと水素ガスから一酸
化炭素ガスと水蒸気を生成する逆シフト反応工程を行う
ようにしたため、従来の逆シフト反応を行わないで単に
水蒸気改質反応を行う場合よりもシフト反応を抑えて炭
酸ガスの系内循環量を大幅に減らすことができるととも
に、水蒸気改質反応炉、炭酸ガス分離装置及びガス圧縮
機でのエネルギー消費量を大幅に減らすことができる。
このため、プロセス全体のユーティリティズの使用額及
び建設費を大幅に節減することができる。
器で逆シフト反応ＣＯ2 ＋Ｈ2→ＣＯ＋Ｈ2 Ｏを行なう
逆シフト反応器を水蒸気改質装置内に組込んで構成し、
水蒸気改質反応工程の後に炭酸ガスと水素ガスから一酸
化炭素ガスと水蒸気を生成する逆シフト反応工程を行う
ようにしたため、従来の逆シフト反応を行わないで単に
水蒸気改質反応を行う場合よりもシフト反応を抑えて炭
酸ガスの系内循環量を大幅に減らすことができるととも
に、水蒸気改質反応炉、炭酸ガス分離装置及びガス圧縮
機でのエネルギー消費量を大幅に減らすことができる。
このため、プロセス全体のユーティリティズの使用額及
び建設費を大幅に節減することができる。
【０００９】
【実施例】以下、本発明を図面に基づいて説明する。図
１は本発明の一実施例に則した製造装置の構成を示す概
略図である。図１に示す如く、原料炭化水素ガスはスチ
ーム及び炭酸ガス分離装置からのリサイクル炭酸ガス
（原料炭酸ガスも一緒に入ることもある）とともに原料
供給ライン１を通って水蒸気改質反応炉２に導入され、
この水蒸気改質反応炉２で水素ガス、炭酸ガス及び一酸
化炭素ガスに改質される。なお、この時水素ガス、炭酸
ガス及び一酸化炭素ガスの生成比率は、概略65〜75％、
10〜15％、10〜15％となる。ここでは、吸熱反応である
ので、外部から燃料を焚き加熱する。
１は本発明の一実施例に則した製造装置の構成を示す概
略図である。図１に示す如く、原料炭化水素ガスはスチ
ーム及び炭酸ガス分離装置からのリサイクル炭酸ガス
（原料炭酸ガスも一緒に入ることもある）とともに原料
供給ライン１を通って水蒸気改質反応炉２に導入され、
この水蒸気改質反応炉２で水素ガス、炭酸ガス及び一酸
化炭素ガスに改質される。なお、この時水素ガス、炭酸
ガス及び一酸化炭素ガスの生成比率は、概略65〜75％、
10〜15％、10〜15％となる。ここでは、吸熱反応である
ので、外部から燃料を焚き加熱する。
【００１０】次に、水蒸気改質反応炉２からの水素ガ
ス、炭酸ガス及び一酸化炭素ガス等の混合ガスは、スチ
ームの発生原料を予熱した後、冷却器３を介して気液分
離器４に流入し、この気液分離器４で水分を除去した
後、改質ガスと熱交換し、水蒸気改質加熱炉コンベクシ
ョン部で昇温した後、逆シフト反応器５に送られる。こ
の逆シフト反応器５での反応条件は、反応温度を300 〜
600 ℃（一酸化炭素への転化率及び装置材質の選定等の
点で好ましくは400 〜500 ℃) とし、反応圧力を５〜30
kg/cm2g(一酸化炭素への転化率及び装置材質の選定等の
点で好ましくは７〜20kg/cm2g)とし、空塔速度（ＳＶ)
を1,000 〜15,000Hr-1として、この吸熱反応により、全
炭酸ガスの15〜30％が一酸化炭素に変換された。そし
て、この逆シフト反応器５で炭酸ガスと水素ガスから一
酸化炭素ガスと水を生成し、生成混合ガスは、冷却器６
で水を分離した後、気液分離器７を介して炭酸ガス分離
装置８に導入される。この炭酸ガス分離装置８では、炭
酸ガスと水素ガス及び一酸化炭素ガスに分離され、炭酸
ガスはガス圧縮機９で昇圧した後（原料に炭酸ガスを使
用する場合は、一緒に圧縮する）、水蒸気改質反応炉２
にリサイクルされる。
ス、炭酸ガス及び一酸化炭素ガス等の混合ガスは、スチ
ームの発生原料を予熱した後、冷却器３を介して気液分
離器４に流入し、この気液分離器４で水分を除去した
後、改質ガスと熱交換し、水蒸気改質加熱炉コンベクシ
ョン部で昇温した後、逆シフト反応器５に送られる。こ
の逆シフト反応器５での反応条件は、反応温度を300 〜
600 ℃（一酸化炭素への転化率及び装置材質の選定等の
点で好ましくは400 〜500 ℃) とし、反応圧力を５〜30
kg/cm2g(一酸化炭素への転化率及び装置材質の選定等の
点で好ましくは７〜20kg/cm2g)とし、空塔速度（ＳＶ)
を1,000 〜15,000Hr-1として、この吸熱反応により、全
炭酸ガスの15〜30％が一酸化炭素に変換された。そし
て、この逆シフト反応器５で炭酸ガスと水素ガスから一
酸化炭素ガスと水を生成し、生成混合ガスは、冷却器６
で水を分離した後、気液分離器７を介して炭酸ガス分離
装置８に導入される。この炭酸ガス分離装置８では、炭
酸ガスと水素ガス及び一酸化炭素ガスに分離され、炭酸
ガスはガス圧縮機９で昇圧した後（原料に炭酸ガスを使
用する場合は、一緒に圧縮する）、水蒸気改質反応炉２
にリサイクルされる。
【００１１】なお、一般的な炭酸ガス分離装置として
は、ＭＥＡ（モノエタノールアミン）溶液による炭酸ガ
ス化学吸収するアミンガードシステム２法や、熱炭酸カ
リ溶液による炭酸ガス化学吸収するベンフィード法等が
あり、化学吸収した炭酸ガスの脱離に際し、何ずれのプ
ロセスも運転圧力を常圧まで落とすため、炭酸ガスを水
蒸気改質反応炉にリサイクルする場合は、ガス圧縮する
必要がある。
は、ＭＥＡ（モノエタノールアミン）溶液による炭酸ガ
ス化学吸収するアミンガードシステム２法や、熱炭酸カ
リ溶液による炭酸ガス化学吸収するベンフィード法等が
あり、化学吸収した炭酸ガスの脱離に際し、何ずれのプ
ロセスも運転圧力を常圧まで落とすため、炭酸ガスを水
蒸気改質反応炉にリサイクルする場合は、ガス圧縮する
必要がある。
【００１２】一方、炭酸ガス分離装置８で分離された水
蒸ガス及び一酸化炭素ガスは、水素ガス及び一酸化炭素
ガスを各々目的成分とする場合には、深冷分離装置或い
は圧力振動分離装置等に導き精製分離されるし、オキソ
ガスを目的成分とする場合には、そのまま製品となる。
さて、図２、３に示す本発明と比較例の製造プロセスバ
ランスから明らかなように、図２（ａ）、（ｂ）に示す
本発明では、2,000Nm3/Hr のオキソガス（Ｈ2／ＣＯ＝
1.06）製造プロセスに逆シフト反応器を導入した場合
は、図３（ａ）、（ｂ）に示す従来製造プロセスに比較
し、炭酸ガスリサイクル量を激減させることができると
ともに、水蒸気改質反応炉２、炭酸ガス分離装置８及び
ガス圧縮機９でのエネルギー消費量を大幅に減少させる
ことができた。そして、プロセス全体のユーティリティ
ズの使用額を概略２割節減すまことができるとともに、
プロセス全体の建設費を概略１割節減することができ
た。
蒸ガス及び一酸化炭素ガスは、水素ガス及び一酸化炭素
ガスを各々目的成分とする場合には、深冷分離装置或い
は圧力振動分離装置等に導き精製分離されるし、オキソ
ガスを目的成分とする場合には、そのまま製品となる。
さて、図２、３に示す本発明と比較例の製造プロセスバ
ランスから明らかなように、図２（ａ）、（ｂ）に示す
本発明では、2,000Nm3/Hr のオキソガス（Ｈ2／ＣＯ＝
1.06）製造プロセスに逆シフト反応器を導入した場合
は、図３（ａ）、（ｂ）に示す従来製造プロセスに比較
し、炭酸ガスリサイクル量を激減させることができると
ともに、水蒸気改質反応炉２、炭酸ガス分離装置８及び
ガス圧縮機９でのエネルギー消費量を大幅に減少させる
ことができた。そして、プロセス全体のユーティリティ
ズの使用額を概略２割節減すまことができるとともに、
プロセス全体の建設費を概略１割節減することができ
た。
【００１３】
【発明の効果】本発明によれば、不要な炭酸ガスを大量
に系内循環させることなく炭酸ガス分離装置及びガス圧
縮機でのエネルギー消費量を大幅に減らすことができ、
プロセス全体のユーティリティズの使用額及び建設費を
大幅に節減することができるという効果がある。
に系内循環させることなく炭酸ガス分離装置及びガス圧
縮機でのエネルギー消費量を大幅に減らすことができ、
プロセス全体のユーティリティズの使用額及び建設費を
大幅に節減することができるという効果がある。
【図１】本発明の一実施例に則した製造装置の構成を示
す概略図である。
す概略図である。
【図２】本発明の一実施例に則した製造プロセスバラン
スを示す図である。
スを示す図である。
【図３】比較例に則した製造プロセスバランスを示す図
である。
である。
【図４】従来例の製造装置の構成を示す概略図である。
１ 原料供給ライン ２ 水蒸気改質反応炉 ３ 冷却器 ４ 気液分離器 ５ 逆シフト反応器 ６ 冷却器 ７ 気液分離器 ８ 炭酸ガス分離装置 ９ ガス圧縮機
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C01B 3/38 C01B 3/40 C01B 31/18 B01J 27/04 C09K 3/02
Claims (2)
- 【請求項１】炭化水素ガス、又は炭化水素ガス及び炭酸
ガスを原料ガスとし、該原料ガスと水蒸気との水蒸気改
質反応により一酸化炭素ガス及び水素ガスを製造する水
蒸気改質反応工程の後に、炭酸ガスと水素ガスから一酸
化炭素ガスと水を生成する逆シフト反応工程を設け、こ
の逆シフト反応工程では金属硫化物触媒を使用すること
を特徴とする一酸化炭素及び水素の製造方法。 - 【請求項２】 前記逆シフト反応工程での反応条件は、反
応温度を３５０〜６００℃とし、反応圧力を５〜２０ｋ
ｇ／ｃｍ2ｇとしたことを特徴とする請求項１に記載の
一酸化炭素及び水素の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33338492A JP3322923B2 (ja) | 1992-12-15 | 1992-12-15 | 一酸化炭素及び水素の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33338492A JP3322923B2 (ja) | 1992-12-15 | 1992-12-15 | 一酸化炭素及び水素の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06211502A JPH06211502A (ja) | 1994-08-02 |
| JP3322923B2 true JP3322923B2 (ja) | 2002-09-09 |
Family
ID=18265519
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP33338492A Expired - Lifetime JP3322923B2 (ja) | 1992-12-15 | 1992-12-15 | 一酸化炭素及び水素の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3322923B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN104593041A (zh) * | 2013-10-30 | 2015-05-06 | 中国石油化工股份有限公司 | 一种劣质重油改质和制氢联合加工方法 |
Families Citing this family (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4681101B2 (ja) * | 2000-05-30 | 2011-05-11 | 三菱重工業株式会社 | ガソリン、軽油および灯油用合成ガスの製造方法 |
| JP4533515B2 (ja) * | 2000-08-16 | 2010-09-01 | 三菱重工業株式会社 | 合成ガスの製造方法 |
| FR2825995B1 (fr) * | 2001-06-15 | 2004-07-09 | Inst Francais Du Petrole | Installation et procede de production de gaz de synthese comprenant un reacteur de vaporeformage et un reacteur de conversion du co2 chauffe par un gaz chaud |
| JP4613180B2 (ja) * | 2007-02-23 | 2011-01-12 | 岩谷産業株式会社 | 高一酸化炭素濃度合成ガスの製造方法及び製造装置 |
| WO2011065194A1 (ja) | 2009-11-27 | 2011-06-03 | 株式会社村田製作所 | 逆シフト反応用触媒およびそれを用いた合成ガスの製造方法 |
| JP6491413B2 (ja) * | 2013-09-13 | 2019-03-27 | 積水化学工業株式会社 | 有機物質の製造方法及び有機物質の製造装置 |
| CN104528647B (zh) * | 2015-01-12 | 2017-05-31 | 上海启元空分技术发展股份有限公司 | 一种合成气分离制取氢气及高纯一氧化碳的方法和装置 |
-
1992
- 1992-12-15 JP JP33338492A patent/JP3322923B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN104593041A (zh) * | 2013-10-30 | 2015-05-06 | 中国石油化工股份有限公司 | 一种劣质重油改质和制氢联合加工方法 |
| CN104593041B (zh) * | 2013-10-30 | 2016-05-25 | 中国石油化工股份有限公司 | 一种劣质重油改质和制氢联合加工方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH06211502A (ja) | 1994-08-02 |
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