JP3313033B2 - 光学用フィルムの製造方法 - Google Patents

光学用フィルムの製造方法

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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は光学用フィルムの作
製方法に関し、更に詳しくは耐熱性を要求されるフレキ
シブル液晶表示素子用透明電極基板として有用な光学的
位相差が小さく、かつ光学的主軸の均一な耐熱性光学用
フィルムの製造に関するものである。
【0002】
【従来の技術】従来、液晶表示素子用透明電極基板には
ガラス基板が使用されてきたが、ガラス基板を用いた液
晶表示素子においては、ガラス基板自体が厚いため液晶
表示素子体の薄型化が困難であると共に、軽量化しにく
いという欠点があり、更に、可撓性、耐衝撃性の点で問
題があった。
【0003】このガラス基板液晶表示素子の持つ欠点を
改善する方法として、プラスチックフィルムを用いて液
晶パネルを連続的に作製することにより、液晶パネル加
工費のコストダウン、液晶パネルの量産化、軽量化、耐
衝撃性の向上が検討されている。例えば、特開昭53−
68099号公報及び特開昭54−126559号公報
には、ガラス基板の代わりに導電性酸化金属物質を蒸着
した長尺のポリエステルフィルムを用いて液晶表示素子
パネルを連続して製造することが示されているが、セル
加工工程での耐熱性、実装した場合の光学的特性におい
て優れているとは言いがたいものであった。
【0004】この問題を解決するため、耐熱性、光学等
方性に優れた熱可塑性樹脂フィルムをこれらの用途に応
用すべく研究を進めたところ、溶融押し出し製膜工程に
おいて発生する分子配向に起因するフィルムの複屈折率
の増大、及びフィルム面内並びに厚み方向における屈折
率楕円体の光学的主軸の振れ幅の増加が重大な欠点とな
ることがわかった。例えば、TN型液晶表示素子では偏
光板により直線偏光にされた入射光が、透明電極フィル
ムの複屈折性及びそのフィルム面内の偏差から部分的に
異なる楕円偏光になるため、コントラストの低下、表示
ムラを生じさせている。更にSTN(Super Twisted Ne
matic)型液晶表示素子では透明電極フィルムの複屈折
性より発現する光学的位相差からTN型液晶表示素子以
上に高精細な表示が得られないばかりでなく、液晶分子
より発生するレターデーションもあることから、光学位
相差を補償するための偏光板、位相差板及び透明電極フ
ィルムによる液晶セルの組み合わせの最適化が非常に煩
雑なものとなっている。
【0005】更に、熱可塑性樹脂フィルムを用いた液晶
セルが実用化されるにつれ、表示面積が大型化し、電極
同志を均一間隔に保つ、いわゆるギャップ維持のため、
基材として変形し難いことが要求され、基材厚みが当初
の100μm厚から300μmを越える場合が出てきて
いる。この際、厚み方向の複屈折性が一層重要になり、
特に今後の主流になる反射型カラーモードでは、色ズレ
の原因と成るため、早急な改善が望まれている。
【0006】光学用材料の位相差を改善する方法とし
て、特殊な2価フェノールを構造単位とする特殊ポリカ
ーボネートを用いる方法(特開昭63−108024号
公報)、固有複屈折が正の材料と負の材料をブレンドす
る方法(T. Inoue et al.,Journal of Polymer Scienc
e,Part B, 25, 1629(1987).)、固有複屈折が正のポリ
カーボネートと負のポリスチレンをグラフト共重合させ
る方法(日経ニューマテリアル、1988年9月26日
号、60〜62頁の記事)、極性基を有したノルボルネ
ン系樹脂を用いる方法(機能材料、1993年1月号、
40〜52頁の記事)などが提案されているが、いずれ
も耐熱性、光学特性が共に優れているとは言いがたく、
光学的主軸の均一化がなされていなかった。
【0007】押し出し法にて押し出されたフィルムが冷
却ロールで冷却固化され巻き取られる瞬間までの短時間
の間に、ダイス内で生じるせん断応力や、ダイスリップ
から出た樹脂が延伸されることによる流れ方向及び厚み
方向に生じる温度分布によりフィルム内で発生する面内
及び厚み方向での分子配向を避けることができなかっ
た。この傾向はフィルム厚みが厚ければ厚いほど顕著に
なる性質があり、表示画面の大型化に伴い重大な欠点と
成っていた。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的とすると
ころはフィルムの平滑性に優れ、複屈折率が小さい、つ
まり光学的位相差の小さいフィルムであり、フィルム面
内並びに厚み方向の屈折率楕円体の光学的主軸の均一性
が非常に高く、液晶表示パネル用として使用できる耐熱
性光学用フィルムの製造方法を提供するものである。
【0009】
【課題を解決するための手段】この点に鑑み鋭意検討し
た結果、本発明は、厚み方向の温度分布を最大限に少な
くし、分子レベルでの固化する速度を遅く均一化する事
で厚み方向の分子配向が押さえられる事を見出したもの
である。
【0010】即ち、ガラス転移点が190℃以上である
熱可塑性樹脂を押し出し法にてフィルム化する際に、リ
ップ先端のゾーンを1.013×105Pa未満の減圧
下にし、かつ雰囲気温度をダイスリップ先端樹脂温度よ
、100℃以上下がらないように温度を保って成形す
る光学用フィルムの製造方法であり、更に好ましい態様
は、押し出されたフィルムを2本のロールの間で、流れ
方向に一定の張力を掛けて熱処理する際、2本のロール
の間隔がフィルムの幅より大きく、かつフィルムのTg
よりも10℃〜30℃低い温度で熱処理し、熱処理後の
フィルム面内の複屈折率が1×10-4以下で、かつ熱処
理後のフィルム面内の屈折率楕円体の光学的主軸の振れ
幅が±10°以下であり、熱処理後のフィルム厚み方向
の複屈折率が1×10-3以下で、かつ熱処理後のフィル
ム厚み方向の屈折率楕円体の光学的主軸の振れ幅が±1
0゜以下であり、熱可塑性樹脂がポリサルホン、ポリエ
ーテルサルホン、ポリエーテルイミド及びポリアリレー
トの群から選ばれる少なくとも一種である光学用フィル
ムの製造方法である。
【0011】
【発明の実施の形態】更に詳細に説明すると、ダイスリ
ップ先端から冷却ロール間において、フィルムが流れる
間隙を除きこの区間の内部を1.013×105Pa未
満の減圧下に保ち、この区間の雰囲気温度をダイスリッ
プ先端樹脂温度より、100℃以上下がらないように温
度を保って成形することにより、厚み方向の分子運動の
自由度が増し、保温効果が増すことによって冷却ロール
に接触するまでに応力緩和が得られるようになったもの
である。
【0012】通常の溶融押し出し法のダイリップ先端ゾ
ーンは輻射熱により加熱されているが、基本的には大気
中への押し出しであるため空気を媒体とした熱放散によ
り急激な温度低下が起こり、フィルム表面とフィルム内
部での温度分布が生じている。更に、冷却ロールへの接
触で完全に分子配向が固化される。従って、完全に分子
配向が完了する直前までのフィルム内の分子配向はこの
温度分布に起因した状態で引き出される為、冷却ロール
に接触するまではダイリップ内の樹脂温度を維持させる
ことが理想である。この為、断熱材によるリップ先端ゾ
ーンの保温、外部よりの加温が厚み方向の複屈折低減の
ためには必要不可欠になる。この際、溶融樹脂の特性に
より異なるが、リップ先端の樹脂温度に対し−100℃
の範囲内に保持する事が望ましく、好ましくは−50℃
の範囲内が最も複屈折性には良好である。
【0013】この為の具体的な方法としては、リップ先
端から冷却ロールまでの区間をフィルムが流れる間隙を
除き断熱材で覆い、例えばフィルム表面から各50mm
程離れた部分に断熱材表面を設置する。更にこの内部を
真空ポンプで排気し、1.013×105Pa未満の減
圧ゾーンにすることが保温する方法として最も経済的で
現実的で有ることを見出したものである。1.013×
105Paを越える雰囲気では外部からの加熱が必要で
あり装置の大型化に繋がる欠点が有る。又−100℃を
越える温度低下が有る場合は、厚み方向の複屈折性の低
減効果は小さいものになり目的を達成しない。
【0014】この様にして厚み方向の分子配向を極力抑
えたフィルムを主として面内方向の分子配向を除くた
め、ドライヤーを配置したロールトウロールの熱処理機
を用いて連続的に熱処理する。この際、ロール間隔をL
MD、フィルム幅をLTDとするとき、ロール間で熱処理さ
れるフィルムにニ軸延伸性が付与されないように、LMD
/LTD>1.0にする必要がある。またフィルムの外観
が損なわれないように熱処理するために、フィルムに適
度な張力がかかるようにロールを駆動させる必要があ
る。そのフィルムを構成する分子鎖がミクロブラウン運
動を開始し、フィルムの線膨張率が上昇を始める温度
(以下Tg- という)からガラス転移点(以下Tgとい
う)より低い温度、好ましくはTgよりも10℃〜30
℃低い温度で押し出しフィルムを熱処理することで、そ
の外観が良好で、フィルムの面内複屈折率が1×10-4
以下であり、光学的主軸の振れ幅が±10°以下であ
り、フィルムの厚み方向の複屈折率が1×10-3以下で
あり、厚み方向の屈折率楕円体の光学的主軸の振れ幅が
±10°以下である耐熱性光学用フィルムを製造する事
が出来る。尚、複屈折の定義として、屈折率の3成分を
Nx>Ny>Nzの関係とした時、面内複屈折をNx−
Ny、厚み方向複屈折をNx−Nzとする。
【0015】フィルムをLMD/LTD≦1.0の条件で熱
処理した場合は、ロール間隔が短いためフィルム幅方向
の収縮に制約ができ、フィルム面内において同時二軸的
な引っ張り応力が発生する。そのために高分子鎖は理想
的な一軸配向が抑制され、フィルムの幅方向に高分子鎖
の配向角分布が発現する。屈折率楕円体の光学的主軸は
分子鎖配向角に大きく依存するため、フィルムをLMD
TD≦1.0の条件にで熱処理すると、分子鎖配向の自
由度が一方向に制御されないため光学的主軸の均一化が
なされない。
【0016】押し出しフィルムをLMD/LTD>1.0の
条件にて連続的に熱処理する時、Tg以上の高温で熱処
理した場合は、フィルムを構成する高分子鎖は流動性に
富むためにフィルム流れ方向の分子鎖配向が容易に起こ
り、光学的主軸の均一化はなされるものの、フィルム延
伸により複屈折率の増加が起こる。熱処理の温度がフィ
ルムのTg-より低すぎても、分子鎖のミクロブラウン
運動が凍結し、局所的な分子振動をするのみであるた
め、熱処理による分子鎖配向が起こり難くなり、光学的
主軸の均一化がなされない場合がある。
【0017】光学的主軸の振れ幅は、分子鎖配向のバラ
ツキを示し、±10°以下、好ましくは±5°以下であ
る。この光学的主軸の振れ幅が大きすぎると、直線偏光
した光がフィルムを透過する際に、透過光の偏光状態に
偏差が生じ、部分的な光の漏れが発現する。その結果、
TN及びSTN型の液晶表示素子に重要な光シャター機
能が電極基板フィルムにより損なわれるため好ましくな
い。
【0018】本発明におけるTgが190℃以上の熱可
塑性樹脂としてはポリサルホン、ポリエーテルサルホ
ン、ポリエーテルイミド、ポリアリレート及びこれらを
ブレンドした樹脂をあげることができる。また本発明に
おける樹脂は、添加剤として少量の安定剤、滑剤、染料
等が含まれていてもさしつかえない。
【0019】本発明における耐熱性光学用フィルムの厚
さは10μm〜500μm、更には50μm〜400μ
mであることが加工性、可撓性の面から好ましい。本発
明におけるフィルムの表面粗さは0.5μm以下である
ことが好ましく、更には0.1μm以下であることが好
ましい。表面粗さが0.5μmより大きいとSTN型液
晶表示素子では透明電極フィルムの光学的位相差により
生じる表示ムラよりも、電極フィルム表面の凹凸による
液晶セルギャップの変化から生じる表示ムラが顕著に確
認される。
【0020】本発明のフィルムの光学的物性は次の方法
により測定した。 (1)複屈折率 オリンパス光学(株)製偏光顕微鏡BH2とベレックコ
ンペンセーターを用い、波長550nmでの光学的位相
差を測定し、更にフィルムの厚みを測定することにより
波長550nmでの複屈折率を測定した。 (2)光学的主軸 光弾性測定装置により光弾性感度を測定した後に、ベレ
ックコンペンセーターを用い屈折率楕円体の増相軸と遅
相軸を調べることにより光学的主軸を測定した。
【0021】
【実施例】以下本発明を実施例、比較例によって説明す
る。 《実施例1》住友化学工業(株)のポリエーテルサルホ
ン樹脂:ビクトレックスPES4100G(Tg=22
6℃)を溶融押し出し法で、ダイリップ先端ゾーンをフ
ィルムが流れる間隙を除き遮蔽し、0.8×105Pa
の減圧下にし、ダイリップ先端樹脂温度(290℃)よ
り−45℃の雰囲気温度でフィルム化した。得られたフ
ィルムの特性を表1に示す。このフィルムをLMD/LTD
=11、処理温度を206℃、ライン速度を1.0M/
min、フィルム張力を1.0kg/巾(フィルム巾:
630mm)の条件で連続処理した。熱処理後のポリエ
ーテルサルホンフィルムの特性を表1に示す。
【0022】《実施例2》実施例1と同様な方法により
0.9×105Paの減圧下にし、ダイリップ先端樹脂
温度(290℃)より−90℃の雰囲気温度でフィルム
化した。得られたフィルムの特性を表1に示す。このフ
ィルムをLMD/LTD=11、処理温度を216℃、ライ
ン速度を1.0M/min、フィルム張力を1.2kg
/巾(フィルム巾:630mm)の条件で連続処理し
た。熱処理後のポリエーテルサルホンフィルムの特性を
表1に示す。
【0023】《実施例3》実施例1と同様な方法により
0.6×105Paの減圧下にし、ダイリップ先端樹脂
温度(290℃)より−90℃の雰囲気温度でフィルム
化した。得られたフィルムの特性を表1に示す。このフ
ィルムをLMD/LTD=23、処理温度を216℃、ライ
ン速度を0.4M/min、フィルム張力を1.2kg
/巾(フィルム巾:300mm)の条件で連続処理し
た。連続熱処理後ポリエーテルサルホンフィルムの特性
を表1に示す。
【0024】《比較例1》実施例1と同一ロットの材料
を用いたが、ダイリップ先端ゾーンを減圧下にはせず、
環境温度もコントロールせずフィルム化した。得られた
フィルムの特性を表1に示す。このフィルムをLMD/L
TD=23、処理温度を226℃、ライン速度を0.4M
/min、フィルム張力を1.2kg/巾(フィルム
巾:300mm)の条件で連続処理した。連続熱処理後
のポリエーテルサルホンフィルムの特性を表1に示すが
光学的位相差が確認され、得られたフィルムを透明電極
として実装した液晶表示パネルはコントラストが充分で
はなく視認性の良いものではなかった。
【0025】《比較例2》実施例1と同様な方法により
0.8×105Paの減圧下にし、ダイリップ先端樹脂
温度(290℃)より−45℃の雰囲気温度でフィルム
化した。得られたフィルムの特性を表1に示す。このフ
ィルムをLMD/LTD=1、処理温度を206℃、ライン
速度を1.0M/min、フィルム張力を1.0kg/
巾(フィルム巾:630mm)の条件で連続熱処理し
た。連続熱処理後のポリエーテルサルホンフィルムの特
性を表1に示すが、熱処理の効果は認められないもので
あった。得られたフィルムを透明電極として実装した液
晶表示パネルは透過光の偏光状態に偏差が生じ、コント
ラストが不十分で視認性の良いものではなかった。
【0026】
【表1】
【0027】
【発明の効果】本発明により光学的異方性が小さく、屈
折率楕円体の光学的主軸の均一な耐熱性光学用フィルム
を連続で作製することができ、液晶表示素子加工におい
てもフィルム電極全面を有効に使用してパネルを量産化
することができる。また、本発明により得られた耐熱性
光学用フィルムはフレキシブル液晶表示素子用透明電極
フィルムとして液晶表示パネルに実装した場合に表示ム
ラのない高精細な表示を示した。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI // B29L 7:00 B29L 7:00 (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) B29C 47/00 - 47/96 B29C 71/02 C08J 5/18 CEZ G02F 1/1335 510

Claims (5)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 ガラス転移点が190℃以上である熱可
    塑性樹脂を押し出し法にてフィルム化する際に、リップ
    先端のゾーンを1.013×105Pa未満の減圧下に
    し、かつ雰囲気温度をダイスリップ先端樹脂温度より
    100℃以上下がらないように温度を保って成形するこ
    とを特徴とする光学用フィルムの製造方法。
  2. 【請求項2】 押し出されたフィルムを2本のロールの
    間で、流れ方向に一定の張力を掛けて熱処理する際、2
    本のロールの間隔がフィルムの幅より大きく、かつフィ
    ルムのTgよりも10℃〜30℃低い温度で熱処理する
    ことを特徴とする請求項1記載の光学用フィルムの製造
    方法。
  3. 【請求項3】 該熱処理後のフィルム面内の複屈折率が
    1×10-4以下で、かつ熱処理後のフィルム面内の屈折
    率楕円体の光学的主軸の振れ幅が±10°以下であるこ
    とを特徴とする請求項1または2記載の光学用フィルム
    の製造方法。
  4. 【請求項4】 該熱処理後のフィルム厚み方向の複屈折
    率が1×10-3以下で、かつ熱処理後のフィルム厚み方
    向の屈折率楕円体の光学的主軸の振れ幅が±10゜以下
    であることを特徴とする請求項1、2または3記載の光
    学用フィルムの製造方法。
  5. 【請求項5】 該熱可塑性樹脂がポリサルホン、ポリエ
    ーテルサルホン、ポリエーテルイミド及びポリアリレー
    トの群から選ばれる少なくとも一種であることを特徴と
    する請求項1、2、3または4記載の光学用フィルムの
    製造方法。
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