JP3312366B2 - ナトリウム−硫黄電池 - Google Patents
ナトリウム−硫黄電池Info
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- positive electrode
- solid electrolyte
- electrode structure
- electrolyte tube
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、ナトリウム−硫黄電
池、とくに、固体電解質管の破損防止および寿命の改善
に好適なナトリウム−硫黄電池に関する。
池、とくに、固体電解質管の破損防止および寿命の改善
に好適なナトリウム−硫黄電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】ナトリウム−硫黄電池は、ナトリウムイ
オンのみを通過させる固体電解質管を介してその内側に
負極活物質である溶融ナトリウムを挿入し、その外側に
正極活物質である溶融硫黄及び多硫化ナトリウムを設
け、約３００〜３５０℃で充放電が行なわれる二次電池
である。
オンのみを通過させる固体電解質管を介してその内側に
負極活物質である溶融ナトリウムを挿入し、その外側に
正極活物質である溶融硫黄及び多硫化ナトリウムを設
け、約３００〜３５０℃で充放電が行なわれる二次電池
である。
【０００３】上記電池が冷却されると、電気伝導体に正
極活物質である硫黄を充填して形成された正極構造体
は、溶融状態の硫黄または多硫化ナトリウムが固体電解
質管の外周で凝固する。これに対して、硫黄または多硫
化ナトリウムは前記固体電解質管を形成しているβ”−
アルミナよりも熱膨張率が高くすなわち収縮量が大き
い。そのため、前記固体電解質管は、前記硫黄または多
硫化ナトリウムの収縮によって圧縮応力を発生する。ま
た、該圧縮応力が前記固体電解質管全体に均一に作用す
るならば問題ないが、現実には、前記正極構造体製造時
の偏肉、前記固体電解質管と前記固体電解質管の外周を
覆っている正極容器との偏心および前記正極構造体の密
度不均一や凝固速度の不均一などによって、前記固体電
解質管に対して周方向に不均一な外力となって作用す
る。そのため、該固体電解質管に局部的な引張応力が作
用して破損による電池全体の破壊を招く恐れがある。そ
こで従来は、前記固体電解質管の破損を防止するため、
たとえば、特開昭６１−１５６６４０号公報に記載され
ているように、正極構造体の軸方向を分割したり、切り
込みをいれたり、粉砕などを行なって硫黄の収縮により
正極構造体から固体電解質管に発生する締め付け力を軽
減し、固体電解質管を低応力にする方法が提案されてい
る。
極活物質である硫黄を充填して形成された正極構造体
は、溶融状態の硫黄または多硫化ナトリウムが固体電解
質管の外周で凝固する。これに対して、硫黄または多硫
化ナトリウムは前記固体電解質管を形成しているβ”−
アルミナよりも熱膨張率が高くすなわち収縮量が大き
い。そのため、前記固体電解質管は、前記硫黄または多
硫化ナトリウムの収縮によって圧縮応力を発生する。ま
た、該圧縮応力が前記固体電解質管全体に均一に作用す
るならば問題ないが、現実には、前記正極構造体製造時
の偏肉、前記固体電解質管と前記固体電解質管の外周を
覆っている正極容器との偏心および前記正極構造体の密
度不均一や凝固速度の不均一などによって、前記固体電
解質管に対して周方向に不均一な外力となって作用す
る。そのため、該固体電解質管に局部的な引張応力が作
用して破損による電池全体の破壊を招く恐れがある。そ
こで従来は、前記固体電解質管の破損を防止するため、
たとえば、特開昭６１−１５６６４０号公報に記載され
ているように、正極構造体の軸方向を分割したり、切り
込みをいれたり、粉砕などを行なって硫黄の収縮により
正極構造体から固体電解質管に発生する締め付け力を軽
減し、固体電解質管を低応力にする方法が提案されてい
る。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】前記従来技術では、正
極構造体にたとえ軸方向の分割、切り込みを施したとし
ても、一度正極構造体が昇温すると、硫黄が融けたさい
に炭素繊維が再度交叉することについての配慮がされて
おらず、固体電解質管の防止効果が少ない上に、電気伝
導体としての性能も低下するという問題があった。
極構造体にたとえ軸方向の分割、切り込みを施したとし
ても、一度正極構造体が昇温すると、硫黄が融けたさい
に炭素繊維が再度交叉することについての配慮がされて
おらず、固体電解質管の防止効果が少ない上に、電気伝
導体としての性能も低下するという問題があった。
【０００５】本発明の目的は、正極構造体の熱変形によ
り降温時、固体電解質が破損するのを防止可能とするナ
トリウム−硫黄電池を提供することにある。
り降温時、固体電解質が破損するのを防止可能とするナ
トリウム−硫黄電池を提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
めに、本発明のナトリウム−硫黄電池においては、正極
構造体を、その半径方向の線膨張係数と、周方向の線膨
張係数との比が３倍もしくはそれ以上になるように構成
したものである。
めに、本発明のナトリウム−硫黄電池においては、正極
構造体を、その半径方向の線膨張係数と、周方向の線膨
張係数との比が３倍もしくはそれ以上になるように構成
したものである。
【０００７】
【作用】本発明によれば、正極構造体を、その半径方向
の線膨張係数と、周方向の線膨張係数との比が３倍もし
くはそれ以上になるように構成したので、これによっ
て、実験による解析の結果、前記正極構造体の内周の線
膨張係数と、固体電解質管の外周の線膨張係数との比が
１もしくはそれ以下になって、前記固体電解質管の収縮
速度に対して前記正極構造体の収縮速度が同一もしくは
それ以下となる。したがって、前記正極構造体からの前
記固体電解質管に力がかかるのを防止することができ、
固体電解質管が破損するのを防止するとともに電池の寿
命を延ばすことができる。
の線膨張係数と、周方向の線膨張係数との比が３倍もし
くはそれ以上になるように構成したので、これによっ
て、実験による解析の結果、前記正極構造体の内周の線
膨張係数と、固体電解質管の外周の線膨張係数との比が
１もしくはそれ以下になって、前記固体電解質管の収縮
速度に対して前記正極構造体の収縮速度が同一もしくは
それ以下となる。したがって、前記正極構造体からの前
記固体電解質管に力がかかるのを防止することができ、
固体電解質管が破損するのを防止するとともに電池の寿
命を延ばすことができる。
【０００８】
【実施例】以下、本発明の一実施例を示す図１乃至図４
について説明する。図１はナトリウム−硫黄電池を示す
縦断斜視図，図２はナトリウム−硫黄電池を示す縦断面
図，図３は正極構造体を示す斜視図，図４は正極構造体
の半径方向線膨張係数と、周方向の線膨張係数との比
と、正極構造体と固体電解質管との線膨張係数の比との
関係曲線図である。
について説明する。図１はナトリウム−硫黄電池を示す
縦断斜視図，図２はナトリウム−硫黄電池を示す縦断面
図，図３は正極構造体を示す斜視図，図４は正極構造体
の半径方向線膨張係数と、周方向の線膨張係数との比
と、正極構造体と固体電解質管との線膨張係数の比との
関係曲線図である。
【０００９】図１および図２において、１は負極活物質
である溶融ナトリウム，２は固体電解質管にして、β”
−アルミナにて形成され、内部に前記溶融ナトリウム１
を設けている。３は正極構造体にして、電気伝導体７で
ある炭素繊維フエルトと、正極活物質である硫黄８とか
ら形成されている。４は外部端子でもある正極容器にし
て、ステンレスなどにて形成され、その内部の固体電解
質管２との間に前記正極構造体３を設け、上方開口部を
α−アルミナからなる絶縁リング６を介して取付け負極
容器５にて密封されている。前記正極構造体３は、図３
に示すように、電気伝導体７となるフエルトを円筒状に
形成している。ところで、正極構造体３は、前述のよう
に、正極活物質である硫黄８と電気伝導体７である炭素
繊維フエルトとから構成されているが、これら二つの物
質の線膨張係数が１桁以上も違うため、前記正極構造体
３の内部に有する硫黄８と電気伝導体７との分布状態
は、該正極構造体３の線膨張係数の決定に大きな影響を
与えることになる。また、電気伝導体７には一般に炭素
繊維フエルトが使用されているが、該炭素繊維フエルト
のうち、どの方向にどの位の繊維フエルトが向いている
かによって降温時の前記硫黄８の収縮をどれだけ阻害す
るかが決定し、該正極構造体３の線膨張係数が変化す
る。そこで、本発明は、前記正極構造体３から固体電解
質管２に加わる力を極力小さく抑えるため、前記正極構
造体３をつぎのように構成している。すなわち、図４に
示すように、前記正極構造体３の内周側に発生する線膨
張係数をΔＲ1とし、前記固体電解質管２の外周に発生
する線膨張係数をΔＲ2としたとき、これら正極構造体
３の線膨張係数ΔＲ1と固体電解質管２の線膨張係数Δ
Ｒ2との比を１以上にした場合には、前記固体電解質管
２に対して前記正極構造体３の熱収縮が大きいため、前
記正極構造体３が前記固体電解質管２に対してタガ締め
応力が発生し、該タガ締め応力が周方向に不均一に発生
したときには、前記固体電解質管２が破損する可能性が
ある。また前記正極構造体３の線膨張係数ΔＲ1と、前
記固体電解質管２の線膨張係数ΔＲ2との比を１以下に
した場合には、前記正極構造体３の収縮よりも前記固体
電解質管２の収縮の方が大きいため、前記正極構造体３
の界面が前記固体電解質管２よりはく離して、前記固体
電解質管２に応力が作用しないことになる。また、前記
固体電解質管２の線膨張係数ΔＲ2はほぼ一定であるの
に対して前記正極構造体３の線膨張係数ΔＲ1は前記の
ように変化する。しかも、前記正極構造体３の線膨張係
数ΔＲ1は、これを形成する素材たとえば炭素繊維フエ
ルトの半径方向に向いているものと、円周方向に向いて
いるものとの組合わせによって変化する。そこで、本実
施例では、図４に示すように、前記正極構造体３の線膨
張係数ΔＲ1が、前記固体電解質管２の線膨張係数ΔＲ2
との比を１にするために、該正極構造体３内の半径方向
に向いている炭素繊維フエルトによる線膨張係数と周方
向に向いている炭素繊維フエルトの線膨張係数との比Ｋ
をいくらにしたらよいかを実験により解析した結果、前
記２つの方向に向いている炭素繊維フエルトの比ＫをＫ
＝３にしたとき、前記正極構造体３の線膨張係数ΔＲ1
と、前記固体電解質管２の線膨張係数ΔＲ2との比が１
になることがわかった。その理由は、前記２つの方向に
向いている炭素繊維フエルトの比ＫをＫ＜３にした場合
には、前記正極構造体３が前記固体電解質管２に対し圧
縮応力が作用し、Ｋ＞３にした場合には、前記正極構造
体３が前記固体電解質管２から離れる方向に作用し、Ｋ
＝３にした場合には前記正極構造体３および前記固体電
解質管２の線膨張係数が互いに同一速度で、同一量作用
するからである。前記の実験による解析結果に基いて、
前記正極構造体３内の半径方向に向いている炭素繊維フ
エルトによる線膨張係数と、周方向に向いている炭素繊
維フエルトによる線膨張係数との比ＫがＫ＝３になるよ
うに炭素繊維フエルトを組合せて形成する。このとき、
該炭素繊維フエルトの円筒部外周面と内周面との厚さ
が、焼結後前記正極容器４と、前記固体電解質管２との
間よりも大きくなるような大きさに形成して焼結する。
焼結後、該炭素繊維フエルトを圧縮成形した状態で、該
炭素繊維フエルト内に溶融した前記硫黄８を充填する。
その後、該正極構造体を前記固体電解質管と正極容器と
の間に挿入し電池を構成する。
である溶融ナトリウム，２は固体電解質管にして、β”
−アルミナにて形成され、内部に前記溶融ナトリウム１
を設けている。３は正極構造体にして、電気伝導体７で
ある炭素繊維フエルトと、正極活物質である硫黄８とか
ら形成されている。４は外部端子でもある正極容器にし
て、ステンレスなどにて形成され、その内部の固体電解
質管２との間に前記正極構造体３を設け、上方開口部を
α−アルミナからなる絶縁リング６を介して取付け負極
容器５にて密封されている。前記正極構造体３は、図３
に示すように、電気伝導体７となるフエルトを円筒状に
形成している。ところで、正極構造体３は、前述のよう
に、正極活物質である硫黄８と電気伝導体７である炭素
繊維フエルトとから構成されているが、これら二つの物
質の線膨張係数が１桁以上も違うため、前記正極構造体
３の内部に有する硫黄８と電気伝導体７との分布状態
は、該正極構造体３の線膨張係数の決定に大きな影響を
与えることになる。また、電気伝導体７には一般に炭素
繊維フエルトが使用されているが、該炭素繊維フエルト
のうち、どの方向にどの位の繊維フエルトが向いている
かによって降温時の前記硫黄８の収縮をどれだけ阻害す
るかが決定し、該正極構造体３の線膨張係数が変化す
る。そこで、本発明は、前記正極構造体３から固体電解
質管２に加わる力を極力小さく抑えるため、前記正極構
造体３をつぎのように構成している。すなわち、図４に
示すように、前記正極構造体３の内周側に発生する線膨
張係数をΔＲ1とし、前記固体電解質管２の外周に発生
する線膨張係数をΔＲ2としたとき、これら正極構造体
３の線膨張係数ΔＲ1と固体電解質管２の線膨張係数Δ
Ｒ2との比を１以上にした場合には、前記固体電解質管
２に対して前記正極構造体３の熱収縮が大きいため、前
記正極構造体３が前記固体電解質管２に対してタガ締め
応力が発生し、該タガ締め応力が周方向に不均一に発生
したときには、前記固体電解質管２が破損する可能性が
ある。また前記正極構造体３の線膨張係数ΔＲ1と、前
記固体電解質管２の線膨張係数ΔＲ2との比を１以下に
した場合には、前記正極構造体３の収縮よりも前記固体
電解質管２の収縮の方が大きいため、前記正極構造体３
の界面が前記固体電解質管２よりはく離して、前記固体
電解質管２に応力が作用しないことになる。また、前記
固体電解質管２の線膨張係数ΔＲ2はほぼ一定であるの
に対して前記正極構造体３の線膨張係数ΔＲ1は前記の
ように変化する。しかも、前記正極構造体３の線膨張係
数ΔＲ1は、これを形成する素材たとえば炭素繊維フエ
ルトの半径方向に向いているものと、円周方向に向いて
いるものとの組合わせによって変化する。そこで、本実
施例では、図４に示すように、前記正極構造体３の線膨
張係数ΔＲ1が、前記固体電解質管２の線膨張係数ΔＲ2
との比を１にするために、該正極構造体３内の半径方向
に向いている炭素繊維フエルトによる線膨張係数と周方
向に向いている炭素繊維フエルトの線膨張係数との比Ｋ
をいくらにしたらよいかを実験により解析した結果、前
記２つの方向に向いている炭素繊維フエルトの比ＫをＫ
＝３にしたとき、前記正極構造体３の線膨張係数ΔＲ1
と、前記固体電解質管２の線膨張係数ΔＲ2との比が１
になることがわかった。その理由は、前記２つの方向に
向いている炭素繊維フエルトの比ＫをＫ＜３にした場合
には、前記正極構造体３が前記固体電解質管２に対し圧
縮応力が作用し、Ｋ＞３にした場合には、前記正極構造
体３が前記固体電解質管２から離れる方向に作用し、Ｋ
＝３にした場合には前記正極構造体３および前記固体電
解質管２の線膨張係数が互いに同一速度で、同一量作用
するからである。前記の実験による解析結果に基いて、
前記正極構造体３内の半径方向に向いている炭素繊維フ
エルトによる線膨張係数と、周方向に向いている炭素繊
維フエルトによる線膨張係数との比ＫがＫ＝３になるよ
うに炭素繊維フエルトを組合せて形成する。このとき、
該炭素繊維フエルトの円筒部外周面と内周面との厚さ
が、焼結後前記正極容器４と、前記固体電解質管２との
間よりも大きくなるような大きさに形成して焼結する。
焼結後、該炭素繊維フエルトを圧縮成形した状態で、該
炭素繊維フエルト内に溶融した前記硫黄８を充填する。
その後、該正極構造体を前記固体電解質管と正極容器と
の間に挿入し電池を構成する。
【００１０】上記のようにして組立てられた電池を昇温
すると、前記正極構造体３内の前記硫黄８が溶けるとと
もに、前記炭素繊維フエルトが圧縮状態より開放され、
復元力により前記正極容器４および前記固体電解質管２
に密着する。このとき、該炭素繊維フエルトの圧縮状態
の開放および復元力により前記固体電解質管２に０．１
ＭＰａ程度の圧縮応力が作用するがこの程度の圧縮応力
では、前記固体電解質管２の強度上問題になる大きさで
はない。また降温時には、電池の作動温度３００〜３５
０℃から前記硫黄８の融点１２０℃までの範囲は、該硫
黄８が液相であるが、さらに降温になるのにともなって
該硫黄８が固化するとともに、前記正極構造体３の強度
も増大しながら収縮する。このとき、前記正極構造体３
の内周面は前記固体電解質管２の外径と同じ速度で収縮
するので、前記固体電解質管２には、前記正極構造体３
からの降温のさいの力が働かない。
すると、前記正極構造体３内の前記硫黄８が溶けるとと
もに、前記炭素繊維フエルトが圧縮状態より開放され、
復元力により前記正極容器４および前記固体電解質管２
に密着する。このとき、該炭素繊維フエルトの圧縮状態
の開放および復元力により前記固体電解質管２に０．１
ＭＰａ程度の圧縮応力が作用するがこの程度の圧縮応力
では、前記固体電解質管２の強度上問題になる大きさで
はない。また降温時には、電池の作動温度３００〜３５
０℃から前記硫黄８の融点１２０℃までの範囲は、該硫
黄８が液相であるが、さらに降温になるのにともなって
該硫黄８が固化するとともに、前記正極構造体３の強度
も増大しながら収縮する。このとき、前記正極構造体３
の内周面は前記固体電解質管２の外径と同じ速度で収縮
するので、前記固体電解質管２には、前記正極構造体３
からの降温のさいの力が働かない。
【００１１】
【発明の効果】本発明によれば、正極構造体を、その半
径方向の線膨張係数と、周方向の線膨張係数との比が３
倍もしくはそれ以上になるように構成したので、これに
よって、実験による解析の結果、前記正極構造体の内周
の線膨張係数と、固体電解質管の外周の線膨張係数との
比が１もしくはそれ以下になって、前記固体電解質管の
収縮速度に対して前記正極構造体の収縮速度が同一もし
くはそれ以下となる。したがって、前記正極構造体から
前記固体電解質管に力がかかるのを防止することがで
き、固体電解質管が破損するのを防止することができか
つ寿命を延ばすことができる。
径方向の線膨張係数と、周方向の線膨張係数との比が３
倍もしくはそれ以上になるように構成したので、これに
よって、実験による解析の結果、前記正極構造体の内周
の線膨張係数と、固体電解質管の外周の線膨張係数との
比が１もしくはそれ以下になって、前記固体電解質管の
収縮速度に対して前記正極構造体の収縮速度が同一もし
くはそれ以下となる。したがって、前記正極構造体から
前記固体電解質管に力がかかるのを防止することがで
き、固体電解質管が破損するのを防止することができか
つ寿命を延ばすことができる。
【図１】本発明の一実施例を示す縦断斜視図。
【図２】図１の縦断面図。
【図３】図１に示す正極構造体の斜視図。
【図４】正極構造体の半径方向と周方向との線膨張係数
の比と、正極構造体と固体電解質管との線膨張係数の比
との関係曲線図。
の比と、正極構造体と固体電解質管との線膨張係数の比
との関係曲線図。
１…負極活物質，２…固体電解質管，３…正極構造体，
４…正極容器，５…負極容器，６…絶縁リング，７…電
気伝導体，８…硫黄。
４…正極容器，５…負極容器，６…絶縁リング，７…電
気伝導体，８…硫黄。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 水野 貞男 茨城県日立市幸町三丁目１番１号 株式 会社 日立製作所 日立工場内 (72)発明者 舘 靖雄 茨城県日立市幸町三丁目１番１号 株式 会社 日立製作所 日立工場内 (72)発明者 宇佐美 三郎 茨城県日立市幸町三丁目１番１号 株式 会社 日立製作所 日立工場内 (72)発明者 西本 亘 東京都千代田区内幸町一丁目１番３号 東京電力 株式会社内 (72)発明者 丸山 正 東京都千代田区内幸町一丁目１番３号 東京電力 株式会社内 (56)参考文献 特開 平３−145069（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−253172（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−73578（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 10/39
Claims (1)
- 【請求項１】 正極容器と、該正極容器内に配置され、
内部にナトリウムを充填する固体電解質管と、該固体電
解質管と前記正極容器との間に配置され、正極活物質で
ある硫黄及び電気伝導体とから形成された正極構造体と
を設けたナトリウム−硫黄電池において、前記固体電解
質管がβ”−アルミナで形成され且つ前記電気伝導体が
炭素繊維フェルトで形成され、前記正極構造体の半径方
向の線膨張係数と、周方向の線膨張係数との比が３倍も
しくはそれ以上になるように構成したことを特徴とする
ナトリウム−硫黄電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP28451392A JP3312366B2 (ja) | 1992-10-22 | 1992-10-22 | ナトリウム−硫黄電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP28451392A JP3312366B2 (ja) | 1992-10-22 | 1992-10-22 | ナトリウム−硫黄電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06140075A JPH06140075A (ja) | 1994-05-20 |
| JP3312366B2 true JP3312366B2 (ja) | 2002-08-05 |
Family
ID=17679475
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP28451392A Expired - Fee Related JP3312366B2 (ja) | 1992-10-22 | 1992-10-22 | ナトリウム−硫黄電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3312366B2 (ja) |
-
1992
- 1992-10-22 JP JP28451392A patent/JP3312366B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH06140075A (ja) | 1994-05-20 |
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