JP3282495B2 - 非水電解液二次電池 - Google Patents
非水電解液二次電池Info
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- JP3282495B2 JP3282495B2 JP12006996A JP12006996A JP3282495B2 JP 3282495 B2 JP3282495 B2 JP 3282495B2 JP 12006996 A JP12006996 A JP 12006996A JP 12006996 A JP12006996 A JP 12006996A JP 3282495 B2 JP3282495 B2 JP 3282495B2
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は新規な活物質を用い
た非水電解液二次電池に関するものである。詳しくは本
発明は、リチウム塩を含む非水電解液を用いるリチウム
二次電池に関するものである。
た非水電解液二次電池に関するものである。詳しくは本
発明は、リチウム塩を含む非水電解液を用いるリチウム
二次電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】リチウム塩を含む非水電解液を用いるリ
チウム二次電池は公知である。その代表的なものの一つ
では、正極活物質としてＬｉＣｏＯ2 又はＬｉＭｎ2 Ｏ
4 を用い、負極活物質としてリチウム、リチウム合金又
はリチウムを放出・吸蔵する物質が用いられている。こ
の二次電池は、電圧が高く、かつ充放電容量も比較的大
きいが、サイクル特性に難点があり、更なる改良が望ま
れている。
チウム二次電池は公知である。その代表的なものの一つ
では、正極活物質としてＬｉＣｏＯ2 又はＬｉＭｎ2 Ｏ
4 を用い、負極活物質としてリチウム、リチウム合金又
はリチウムを放出・吸蔵する物質が用いられている。こ
の二次電池は、電圧が高く、かつ充放電容量も比較的大
きいが、サイクル特性に難点があり、更なる改良が望ま
れている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、新規な活物
質を用いることにより大きな充放電容量、優れたサイク
ル特性及びレート特性（充放電容量の充放電電流密度依
存性）を示すリチウム二次電池を提供しようとするもの
である。
質を用いることにより大きな充放電容量、優れたサイク
ル特性及びレート特性（充放電容量の充放電電流密度依
存性）を示すリチウム二次電池を提供しようとするもの
である。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明に係る非水電解液
二次電池は、ＬｉＣｒＴｉＯ4 で表わされる複合酸化物
を、正極又は負極のいずれかの活物質として用いたもの
である。この複合酸化物の存在は以前から知られてはい
たが、二次電池の活物質として優れた性能を示すこと
は、本発明者により初めて見出されたものである。
二次電池は、ＬｉＣｒＴｉＯ4 で表わされる複合酸化物
を、正極又は負極のいずれかの活物質として用いたもの
である。この複合酸化物の存在は以前から知られてはい
たが、二次電池の活物質として優れた性能を示すこと
は、本発明者により初めて見出されたものである。
【０００５】
【発明の実施の形態】本発明について更に詳細に説明す
ると、本発明で二次電池の活物質として用いるＬｉＣｒ
ＴｉＯ4 で表わされる複合酸化物は、スピネル構造をし
た立方晶の結晶構造を有している。このものを正極の活
物質として用いた場合には、放電によりリチウムが結晶
中に挿入され、充電によりリチウムが結晶中から抜き取
られる。また、このものを負極の活物質として用いた場
合には、上記とは逆に、充電によりリチウムが結晶中に
挿入され、放電によりリチウムが結晶中から抜き取られ
る。そして、正極、負極いずれの活物質として用いた場
合でも、初期放電容量が大きく、かつサイクル特性及び
レート特性の双方に優れた二次電池が構成できる。本発
明で用いるＬｉＣｒＴｉＯ4は常法により製造すること
ができ、酸化クロムや各種のクロム塩等のクロム源、水
酸化リチウム、炭酸リチウム、硝酸リチウム等のリチウ
ム源、及び二酸化チタン等のチタン源を所定のモル比と
なるように配合し、よく粉砕・混合したのち高温に加熱
して反応させればよい。この活物質を正極又は負極とし
て用いる場合には、常法により、この活物質に導電剤と
バインダーとを均一に混合してプレス成形したり、集電
体上に塗布すればよい。
ると、本発明で二次電池の活物質として用いるＬｉＣｒ
ＴｉＯ4 で表わされる複合酸化物は、スピネル構造をし
た立方晶の結晶構造を有している。このものを正極の活
物質として用いた場合には、放電によりリチウムが結晶
中に挿入され、充電によりリチウムが結晶中から抜き取
られる。また、このものを負極の活物質として用いた場
合には、上記とは逆に、充電によりリチウムが結晶中に
挿入され、放電によりリチウムが結晶中から抜き取られ
る。そして、正極、負極いずれの活物質として用いた場
合でも、初期放電容量が大きく、かつサイクル特性及び
レート特性の双方に優れた二次電池が構成できる。本発
明で用いるＬｉＣｒＴｉＯ4は常法により製造すること
ができ、酸化クロムや各種のクロム塩等のクロム源、水
酸化リチウム、炭酸リチウム、硝酸リチウム等のリチウ
ム源、及び二酸化チタン等のチタン源を所定のモル比と
なるように配合し、よく粉砕・混合したのち高温に加熱
して反応させればよい。この活物質を正極又は負極とし
て用いる場合には、常法により、この活物質に導電剤と
バインダーとを均一に混合してプレス成形したり、集電
体上に塗布すればよい。
【０００６】本発明に係る非水電解液二次電池は、正極
又は負極の活物質として上述の複合酸化物を用いる以外
は、常法に従って製作することができる。正極の活物質
として上述の複合酸化物を用いる場合には、負極として
リチウム金属が用いられる。またリチウム金属に代え
て、リチウム−アルミニウムなどのリチウム合金や、リ
チウムを放出・吸蔵する物質、例えば炭素などを用いて
もよい。また、負極の活物質として上述の複合酸化物を
用いる場合には、正極はリチウムを放出・吸蔵する物
質、例えば下記の一般式（１）又は（２）で表わされる
リチウムを含む酸化物で構成する。
又は負極の活物質として上述の複合酸化物を用いる以外
は、常法に従って製作することができる。正極の活物質
として上述の複合酸化物を用いる場合には、負極として
リチウム金属が用いられる。またリチウム金属に代え
て、リチウム−アルミニウムなどのリチウム合金や、リ
チウムを放出・吸蔵する物質、例えば炭素などを用いて
もよい。また、負極の活物質として上述の複合酸化物を
用いる場合には、正極はリチウムを放出・吸蔵する物
質、例えば下記の一般式（１）又は（２）で表わされる
リチウムを含む酸化物で構成する。
【０００７】
【化３】 ＬｉＭ1 1-x Ｍ2 x Ｏ2 （１）
【０００８】（１）式において、Ｍ1 はニッケル、コバ
ルト又はマンガンを表わし、Ｍ2 はＭ1 以外の２価又は
３価の金属元素、例えばニッケル、コバルト、マンガ
ン、クロム、鉄、アルミニウムなどを表わす。ｘは０≦
ｘ＜１となる数を表わす。（１）式で表わされる物質の
いくつかを例示すると、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、
ＬｉＭｎＯ2 、ＬｉＮｉ1-x Ｃｏx Ｏ2 （０＜ｘ＜
１）、ＬｉＮｉ1-x Ａｌx Ｏ 2 （０＜ｘ＜１）などが挙
げられる。
ルト又はマンガンを表わし、Ｍ2 はＭ1 以外の２価又は
３価の金属元素、例えばニッケル、コバルト、マンガ
ン、クロム、鉄、アルミニウムなどを表わす。ｘは０≦
ｘ＜１となる数を表わす。（１）式で表わされる物質の
いくつかを例示すると、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、
ＬｉＭｎＯ2 、ＬｉＮｉ1-x Ｃｏx Ｏ2 （０＜ｘ＜
１）、ＬｉＮｉ1-x Ａｌx Ｏ 2 （０＜ｘ＜１）などが挙
げられる。
【０００９】
【化４】 ＬｉＭｎ2-x ＭX Ｏ4 （２）
【００１０】（２）式において、Ｍは２価又は３価の金
属元素、例えばニッケル、コバルト、クロム、鉄、アル
ミニウムなどを表わす。ｘは０≦ｘ≦１なる数を表わ
す。（２）式で表わされる物質のいくつかを例示する
と、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 、ＬｉＭｎ2- x Ａｌx Ｏ4 （０＜ｘ
≦１）、ＬｉＭｎ2-x Ｃｏx Ｏ4 （０＜ｘ≦１）などが
挙げられる。上記（１）式及び（２）式において、ｘは
０．０５≦ｘ≦０．３であるのが好ましい。
属元素、例えばニッケル、コバルト、クロム、鉄、アル
ミニウムなどを表わす。ｘは０≦ｘ≦１なる数を表わ
す。（２）式で表わされる物質のいくつかを例示する
と、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 、ＬｉＭｎ2- x Ａｌx Ｏ4 （０＜ｘ
≦１）、ＬｉＭｎ2-x Ｃｏx Ｏ4 （０＜ｘ≦１）などが
挙げられる。上記（１）式及び（２）式において、ｘは
０．０５≦ｘ≦０．３であるのが好ましい。
【００１１】電解液としては、リチウム塩を極性溶媒に
溶解した非水電解液が用いられる。極性溶媒としては、
エチレンカーボネート、プロピレンカーボネートなどの
アルキレンカーボネートが好ましい。これらのアルキレ
ンカーボネートは常温で固体であったり高粘度なので、
通常は他の有機溶媒で稀釈して用いられる。稀釈用溶媒
としては、１，２−ジメトキシエタン、ジメチルカーボ
ネート、ジエチルカーボネートなどの低粘度の極性溶媒
を用いるのが好ましい。リチウム塩としては、ＬｉＰＦ
6 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣｌＯ4 などが用いられる。
溶解した非水電解液が用いられる。極性溶媒としては、
エチレンカーボネート、プロピレンカーボネートなどの
アルキレンカーボネートが好ましい。これらのアルキレ
ンカーボネートは常温で固体であったり高粘度なので、
通常は他の有機溶媒で稀釈して用いられる。稀釈用溶媒
としては、１，２−ジメトキシエタン、ジメチルカーボ
ネート、ジエチルカーボネートなどの低粘度の極性溶媒
を用いるのが好ましい。リチウム塩としては、ＬｉＰＦ
6 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣｌＯ4 などが用いられる。
【００１２】
【実施例】以下に実施例により本発明をさらに具体的に
説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるもので
はない。 ＬｉＣｒＴｉＯ4 複合酸化物の調製；炭酸リチウム、酸
化クロム（Ｃｒ2 Ｏ3 ）及び二酸化チタンを、モル比で
１：１：２の比率で配合し、乳鉢でよく混合した。この
混合物を大気中６５０℃で２４時間加熱し、さらに７５
０℃に昇温して４８時間加熱したのち放冷した。生成物
は、粉末Ｘ線回折により、立方晶の単相であることを確
認した。
説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるもので
はない。 ＬｉＣｒＴｉＯ4 複合酸化物の調製；炭酸リチウム、酸
化クロム（Ｃｒ2 Ｏ3 ）及び二酸化チタンを、モル比で
１：１：２の比率で配合し、乳鉢でよく混合した。この
混合物を大気中６５０℃で２４時間加熱し、さらに７５
０℃に昇温して４８時間加熱したのち放冷した。生成物
は、粉末Ｘ線回折により、立方晶の単相であることを確
認した。
【００１３】ＬｉＣｒＴｉＯ4 を活物質とする電極の調
製；上記で調製したＬｉＣｒＴｉＯ4 とアセチレンブラ
ック（導電剤）及びポリテトラフルオロエチレン樹脂
（バインダー）とを、７５：２０：５（重量比）で配合
し、よく混合した。この混合物０．１ｇを直径１６ｍｍ
の成形型に均一な厚さとなるように入れ、１ｔｏｎ／ｃ
ｍ2 でプレスして電極を調製した。
製；上記で調製したＬｉＣｒＴｉＯ4 とアセチレンブラ
ック（導電剤）及びポリテトラフルオロエチレン樹脂
（バインダー）とを、７５：２０：５（重量比）で配合
し、よく混合した。この混合物０．１ｇを直径１６ｍｍ
の成形型に均一な厚さとなるように入れ、１ｔｏｎ／ｃ
ｍ2 でプレスして電極を調製した。
【００１４】ＬｉＣｒＴｉＯ4 を正極活物質とする二次
電池の製作とその特性の評価；電池ケース内に、多孔性
ポリプロピレンフィルムのセパレーターを挟んで、正極
として上記で調製したＬｉＣｒＴｉＯ4 電極、負極とし
て直径１６ｍｍ、厚さ０．４ｍｍのリチウム金属を配置
し、これに電解液を加えてケースを密封し、二次電池を
製作した。非水電解液としては、プロピレンカーボネー
トと１，２−ジメトキシエタンとの１：１（容量比）混
合液に、過塩素酸リチウムを１モル／リットルとなるよ
うに溶解したものを用いた。
電池の製作とその特性の評価；電池ケース内に、多孔性
ポリプロピレンフィルムのセパレーターを挟んで、正極
として上記で調製したＬｉＣｒＴｉＯ4 電極、負極とし
て直径１６ｍｍ、厚さ０．４ｍｍのリチウム金属を配置
し、これに電解液を加えてケースを密封し、二次電池を
製作した。非水電解液としては、プロピレンカーボネー
トと１，２−ジメトキシエタンとの１：１（容量比）混
合液に、過塩素酸リチウムを１モル／リットルとなるよ
うに溶解したものを用いた。
【００１５】この電池の初期放電容量は１５０ｍＡｈ／
ｇ、充放電２００サイクル目の放電容量の維持率は９
９．３％であった。なお、放電容量は正極活物質１ｇ当
りの数値である。またサイクル試験は、充放電電流２ｍ
Ａ、電圧範囲は１．０Ｖから１．８Ｖの間で、定電流充
放電方式で行なった。この電池の充放電電圧曲線を図１
に示す。この図からＬｉＣｒＴｉＯ4 を正極活物質とす
るこの電池は、約１．５Ｖの極めて一定した電圧を与え
ることがわかる。また、この電池のレート特性を図２に
示す。
ｇ、充放電２００サイクル目の放電容量の維持率は９
９．３％であった。なお、放電容量は正極活物質１ｇ当
りの数値である。またサイクル試験は、充放電電流２ｍ
Ａ、電圧範囲は１．０Ｖから１．８Ｖの間で、定電流充
放電方式で行なった。この電池の充放電電圧曲線を図１
に示す。この図からＬｉＣｒＴｉＯ4 を正極活物質とす
るこの電池は、約１．５Ｖの極めて一定した電圧を与え
ることがわかる。また、この電池のレート特性を図２に
示す。
【００１６】ＬｉＣｒＴｉＯ4 を負極活物質とする二次
電池の製作とその特性の評価；ＬｉＣｏＯ2 とアセチレ
ンブラック（導電剤）及びポリテトラフルオロエチレン
樹脂（バインダー）とを、７５：２０：５（重量比）で
配合し、よく混合した。この混合物０．１２５ｇを直径
１６ｍｍの成形型に均一な厚さとなるように入れ、１ｔ
ｏｎ／ｃｍ2 でプレス成形して電極を調製した。
電池の製作とその特性の評価；ＬｉＣｏＯ2 とアセチレ
ンブラック（導電剤）及びポリテトラフルオロエチレン
樹脂（バインダー）とを、７５：２０：５（重量比）で
配合し、よく混合した。この混合物０．１２５ｇを直径
１６ｍｍの成形型に均一な厚さとなるように入れ、１ｔ
ｏｎ／ｃｍ2 でプレス成形して電極を調製した。
【００１７】電池ケース内に多孔性ポリプロピレンフィ
ルムのセパレーターを挟んで、正極として上記のＬｉＣ
ｏＯ2 電極、負極としてＬｉＣｒＴｉＯ4 電極を配置し
た。これに上記と同じ電解液を加えてケースを密封し、
二次電池を製作した。この電池の初期放電容量は１４０
ｍＡｈ／ｇ、充放電２００サイクル目の放電容量の維持
率は９０．７％であった。なお。放電容量は負極活物質
１ｇ当りの数値である。またサイクル試験は、放電電流
２ｍＡ、電圧範囲は１．５Ｖから２．７Ｖの間で、定電
流充放電方式で行なった。この電池の充放電電圧曲線を
図３に示す。この図からＬｉＣｒＴｉＯ4 を負極活物質
とするこの電池は、約２．５Ｖのほぼ一定した電圧を与
えることがわかる。
ルムのセパレーターを挟んで、正極として上記のＬｉＣ
ｏＯ2 電極、負極としてＬｉＣｒＴｉＯ4 電極を配置し
た。これに上記と同じ電解液を加えてケースを密封し、
二次電池を製作した。この電池の初期放電容量は１４０
ｍＡｈ／ｇ、充放電２００サイクル目の放電容量の維持
率は９０．７％であった。なお。放電容量は負極活物質
１ｇ当りの数値である。またサイクル試験は、放電電流
２ｍＡ、電圧範囲は１．５Ｖから２．７Ｖの間で、定電
流充放電方式で行なった。この電池の充放電電圧曲線を
図３に示す。この図からＬｉＣｒＴｉＯ4 を負極活物質
とするこの電池は、約２．５Ｖのほぼ一定した電圧を与
えることがわかる。
【００１８】
【発明の効果】本発明に係るＬｉＣｒＴｉＯ4 を正極又
は負極活物質とする電池は、充放電容量、サイクル特性
及びレート特性のいずれにも優れている。
は負極活物質とする電池は、充放電容量、サイクル特性
及びレート特性のいずれにも優れている。
【図１】正極活物質としてＬｉＣｒＴｉＯ4 を用い、負
極としてリチウム金属を用いて構成した電池の充放電電
圧曲線である。
極としてリチウム金属を用いて構成した電池の充放電電
圧曲線である。
【図２】正極活物質としてＬｉＣｒＴｉＯ4 を用い、負
極としてリチウム金属を用いて構成した電池の充放電容
量の充放電電流密度依存性を示す図である。
極としてリチウム金属を用いて構成した電池の充放電容
量の充放電電流密度依存性を示す図である。
【図３】正極活物質としてＬｉＣｏＯ2 を用い、負極活
物質としてＬｉＣｒＴｉＯ4 を用いて構成した電池の充
放電電圧曲線である。
物質としてＬｉＣｒＴｉＯ4 を用いて構成した電池の充
放電電圧曲線である。
Claims (4)
- 【請求項１】 正極活物質がＬｉＣｒＴｉＯ4で示され
る複合酸化物であり、負極活物質がリチウム、リチウム
合金及びリチウムを放出・吸蔵する物質から選ばれたも
のであり、電解液がリチウム塩を含む非水電解液であ
り、電池電圧が約１．５Ｖであることを特徴とする非水
電解液二次電池。 - 【請求項２】 正極活物質がリチウムを放出・吸蔵する
物質であり、負極活物質がＬｉＣｒＴｉＯ4で示される
複合酸化物であり、電解液がリチウム塩を含む非水電解
液であることを特徴とする非水電解液二次電池。 - 【請求項３】 リチウムを放出・吸蔵する物質が、下記
（１）式及び（２）式よりなる群から選ばれたものであ
ることを特徴とする請求項２記載の非水電解液二次電
池。 【化１】 ＬｉＭ1 1-xＭ2 xＯ2 （１）
（式中、Ｍ1 はニッケル、コバルト、マンガンから選ば
れる元素であり、Ｍ2 はＭ1 とは異なる２価又は３価の
金属元素であり、０≦ｘ＜１である） 【化２】 ＬｉＭｎ2-xＭx Ｏ4 （２）
（式中、Ｍはマンガン以外の２価又は３価の金属元素で
あり、０≦ｘ≦１である） - 【請求項４】 非水電解液がアルキレンカーボネートと
他の有機溶媒との混合物にリチウム塩を溶解したもので
あることを特徴とする請求項１ないし３のいずれかに記
載の非水電解液二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12006996A JP3282495B2 (ja) | 1996-05-15 | 1996-05-15 | 非水電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12006996A JP3282495B2 (ja) | 1996-05-15 | 1996-05-15 | 非水電解液二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09306491A JPH09306491A (ja) | 1997-11-28 |
| JP3282495B2 true JP3282495B2 (ja) | 2002-05-13 |
Family
ID=14777128
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP12006996A Expired - Fee Related JP3282495B2 (ja) | 1996-05-15 | 1996-05-15 | 非水電解液二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3282495B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3625680B2 (ja) | 1999-03-25 | 2005-03-02 | 三洋電機株式会社 | リチウム二次電池 |
| JP5131887B2 (ja) * | 2001-07-25 | 2013-01-30 | 独立行政法人物質・材料研究機構 | ラムスデライト型結晶構造を有するリチウムクロムチタン酸化物からなるリチウム二次電池用電極活物質、その製造方法、及び該酸化物を用いたリチウム二次電池 |
| JP2011129366A (ja) * | 2009-12-17 | 2011-06-30 | Toyota Central R&D Labs Inc | 非水系リチウム二次電池 |
| CN115000397A (zh) * | 2022-04-19 | 2022-09-02 | 中国第一汽车股份有限公司 | 一种固态电池正极材料及其制备方法和固态电池正极 |
-
1996
- 1996-05-15 JP JP12006996A patent/JP3282495B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH09306491A (ja) | 1997-11-28 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090301 Year of fee payment: 7 |
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