JP3239707B2 - 誘電体磁器組成物 - Google Patents
誘電体磁器組成物Info
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はマイクロ波、ミリ波など
の高周波領域において誘電体共振器として利用される誘
電体磁器組成物及び温度補償用の電子機器用磁器コンデ
ンサとして利用される誘電体磁器組成物に関するもので
ある。
の高周波領域において誘電体共振器として利用される誘
電体磁器組成物及び温度補償用の電子機器用磁器コンデ
ンサとして利用される誘電体磁器組成物に関するもので
ある。
【０００２】
【従来の技術】近年、自動車電話、携帯電話、衛星放送
等、マイクロ波領域の電磁波を利用する通信機器におい
て誘電体共振器や誘電体フィルタ等に、誘電体磁器が使
用されている。このような誘電体部品に誘電体磁器組成
物を使用するには、用途やデバイスにあう適切な誘電率
を有することの他に、マイクロ波領域で低損失であるこ
と、及び共振周波数の温度変化が小さいこと、すなわち
誘電率の温度変化が小さいことが重要である。従来、こ
のような用途には、ＢａＯ−ＴｉＯ2系のものが知られ
ており、特公昭５８−２０９０５号公報等に開示されて
いる。また、ＮｂやＴａを含むＢａ（Ｚｎ1/3Ｔａ2/3）
Ｏ3に代表される複合ペロブスカイト系のものが特に高
いＱを示すことが特開昭５３−３５４５４号公報等に開
示されている。
等、マイクロ波領域の電磁波を利用する通信機器におい
て誘電体共振器や誘電体フィルタ等に、誘電体磁器が使
用されている。このような誘電体部品に誘電体磁器組成
物を使用するには、用途やデバイスにあう適切な誘電率
を有することの他に、マイクロ波領域で低損失であるこ
と、及び共振周波数の温度変化が小さいこと、すなわち
誘電率の温度変化が小さいことが重要である。従来、こ
のような用途には、ＢａＯ−ＴｉＯ2系のものが知られ
ており、特公昭５８−２０９０５号公報等に開示されて
いる。また、ＮｂやＴａを含むＢａ（Ｚｎ1/3Ｔａ2/3）
Ｏ3に代表される複合ペロブスカイト系のものが特に高
いＱを示すことが特開昭５３−３５４５４号公報等に開
示されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記Ｂ
ａＯ−ＴｉＯ2系はＱ値の向上のために、仮焼物を酸溶
液で処理したり、焼成後更にアニール処理をしたりする
特殊で複雑な製造プロセスが必要であった。さらに焼成
条件によって結晶相が影響を受けやすく、このために誘
電特性が変化しやすい問題点を有しており、特性の制御
が困難であった。また、上記のＢａ（Ｚｎ1/3Ｔａ2/3）
Ｏ3に代表される複合ペロブスカイト系のものは誘電率
が小さく、共振器の小型化への要求に十分応えたもので
はなかった。そして焼成温度が１５００℃程度以上と高
温度であり、５０時間以上の長時間の焼成時間を必要と
することから量産性が悪く、焼成に要するエネルギーに
よる製造コストが大きいという問題点を有していた。
ａＯ−ＴｉＯ2系はＱ値の向上のために、仮焼物を酸溶
液で処理したり、焼成後更にアニール処理をしたりする
特殊で複雑な製造プロセスが必要であった。さらに焼成
条件によって結晶相が影響を受けやすく、このために誘
電特性が変化しやすい問題点を有しており、特性の制御
が困難であった。また、上記のＢａ（Ｚｎ1/3Ｔａ2/3）
Ｏ3に代表される複合ペロブスカイト系のものは誘電率
が小さく、共振器の小型化への要求に十分応えたもので
はなかった。そして焼成温度が１５００℃程度以上と高
温度であり、５０時間以上の長時間の焼成時間を必要と
することから量産性が悪く、焼成に要するエネルギーに
よる製造コストが大きいという問題点を有していた。
【０００４】本発明は上記問題点を解決するものであ
り、適切な大きさの誘電率、高い無負荷Ｑ値及び小さい
共振周波数の温度係数を有し、しかも共振周波数の温度
係数を零を中心に任意に変化することが可能な誘電体磁
器組成物を提供することを目的とするものである。
り、適切な大きさの誘電率、高い無負荷Ｑ値及び小さい
共振周波数の温度係数を有し、しかも共振周波数の温度
係数を零を中心に任意に変化することが可能な誘電体磁
器組成物を提供することを目的とするものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】この目的を達成するため
に本発明の誘電体磁器組成物は一般式Ｓｍ（Ｔｉ 1-x Ｓ
ｎ x ）ＮｂＯ 6 （ただし０≦ｘ≦０．６）で表される主成
分１００重量部に対して、副成分としてＣｒ，Ｍｎ，Ｆ
ｅ，Ｃｏ，Ｎｉ及びＣｕの酸化物から少なくとも１種以
上を各々Ｃｒ 2 Ｏ 3 ，ＭｎＯ 2 ，Ｆｅ 2 Ｏ 3 ，Ｃｏ 2 Ｏ 3 ，Ｎ
ｉＯ及びＣｕＯに換算して１．０重量部（ただし０重量
部を除く）以下の範囲で含有させたものである。
に本発明の誘電体磁器組成物は一般式Ｓｍ（Ｔｉ 1-x Ｓ
ｎ x ）ＮｂＯ 6 （ただし０≦ｘ≦０．６）で表される主成
分１００重量部に対して、副成分としてＣｒ，Ｍｎ，Ｆ
ｅ，Ｃｏ，Ｎｉ及びＣｕの酸化物から少なくとも１種以
上を各々Ｃｒ 2 Ｏ 3 ，ＭｎＯ 2 ，Ｆｅ 2 Ｏ 3 ，Ｃｏ 2 Ｏ 3 ，Ｎ
ｉＯ及びＣｕＯに換算して１．０重量部（ただし０重量
部を除く）以下の範囲で含有させたものである。
【０００６】
【作用】上記構成によって、２５以上の誘電率（εr）
と２５０００以上のＱ・ｆ積、及び絶対値が１００ｐｐ
ｍ／℃以下の共振周波数の温度係数（τf）を有し、し
かも共振周波数の温度係数を零を中心に任意に変化する
ことが可能な誘電体磁器組成物を実現できることとな
る。
と２５０００以上のＱ・ｆ積、及び絶対値が１００ｐｐ
ｍ／℃以下の共振周波数の温度係数（τf）を有し、し
かも共振周波数の温度係数を零を中心に任意に変化する
ことが可能な誘電体磁器組成物を実現できることとな
る。
【０００７】
（実施例１）以下、本発明の第１の実施例について詳細
に説明する。
に説明する。
【０００８】出発原料には化学的に高純度のＳｍ2Ｏ3、
ＴｉＯ2、ＳｎＯ2及びＮｂ2Ｏ5粉末を所定の組成比にな
るように秤量し、これらの粉末をポリエチレン製のボー
ルミルに入れ、安定化ジルコニア製の玉石及び純水を加
え約２０時間湿式混合した。湿式混合後、脱水乾燥し、
この乾燥粉末を高アルミナ質のルツボに入れ、空気中で
１１００℃にて２時間仮焼した。次に、この仮焼粉末
を、混合時と同じボールミルに純水とともに入れ、約２
０時間の湿式粉砕後、脱水乾燥した。次に、この粉砕粉
末に、有機バインダーを加え、均質に混合した後３２メ
ッシュのふるいを通して整粒し、金型と油圧プレスを用
いて成形圧力１ｔｏｎ／ｃｍ2で直径１３ｍｍ、厚み５
〜７ｍｍに成形した。次いで、成形体をジルコニア粉末
を敷いたアルミナ質のサヤに入れ、空気中にて１３００
〜１５００℃の焼成温度で２〜５０時間焼成し、（表
１）の試料番号１〜１２に示す組成の誘電体磁器を得
た。
ＴｉＯ2、ＳｎＯ2及びＮｂ2Ｏ5粉末を所定の組成比にな
るように秤量し、これらの粉末をポリエチレン製のボー
ルミルに入れ、安定化ジルコニア製の玉石及び純水を加
え約２０時間湿式混合した。湿式混合後、脱水乾燥し、
この乾燥粉末を高アルミナ質のルツボに入れ、空気中で
１１００℃にて２時間仮焼した。次に、この仮焼粉末
を、混合時と同じボールミルに純水とともに入れ、約２
０時間の湿式粉砕後、脱水乾燥した。次に、この粉砕粉
末に、有機バインダーを加え、均質に混合した後３２メ
ッシュのふるいを通して整粒し、金型と油圧プレスを用
いて成形圧力１ｔｏｎ／ｃｍ2で直径１３ｍｍ、厚み５
〜７ｍｍに成形した。次いで、成形体をジルコニア粉末
を敷いたアルミナ質のサヤに入れ、空気中にて１３００
〜１５００℃の焼成温度で２〜５０時間焼成し、（表
１）の試料番号１〜１２に示す組成の誘電体磁器を得
た。
【０００９】
【表１】
【００１０】次に、得られた焼結体のうち焼結体密度が
最高になる温度で焼成した焼結体について両面を研磨
し、マイクロ波での誘電特性を測定した。測定は、誘電
体共振器によって行い、誘電率（εr）、Ｑ・ｆ積、共
振周波数の温度係数（τf）を算出した。誘電率及びＱ
値の測定において、共振周波数は３．５〜７．０ＧＨｚ
であった。共振周波数の温度係数（τf）は−２５〜８
５℃の範囲で測定した。
最高になる温度で焼成した焼結体について両面を研磨
し、マイクロ波での誘電特性を測定した。測定は、誘電
体共振器によって行い、誘電率（εr）、Ｑ・ｆ積、共
振周波数の温度係数（τf）を算出した。誘電率及びＱ
値の測定において、共振周波数は３．５〜７．０ＧＨｚ
であった。共振周波数の温度係数（τf）は−２５〜８
５℃の範囲で測定した。
【００１１】上記測定結果を１〜１２の試料番号別に
（表１）に示す。（表１）において、＊印を付したもの
は本発明の請求の範囲外の比較例である。本発明の誘電
体磁器組成物の組成範囲を限定した理由を（表１）を参
照しながら説明する。（表１）から明らかなように、一
般式としてＳｍ（Ｔｉ1-xＳｎx）ＮｂＯ6と表したと
き、Ｔｉの一部をＳｎで置換することによって、Ｑ値を
大きく変化させずに誘電率を４６から２５へ、共振周波
数の温度係数を負方向へシフトさせることが可能であ
る。Ｓｎの置換量（ｘ）が０．００≦ｘ≦０．６０の組
成範囲内の誘電体磁器組成物（＊印を付していないも
の）は、２５以上の誘電率と２５０００以上の高いＱ・
ｆ積及び絶対値が１００ｐｐｍ／℃以下の範囲の共振周
波数の温度係数を有し、しかも共振周波数の温度係数を
零を中心に広範囲にわたって任意に変化することが可能
であることがわかる。特に、Ｓｎの置換量（ｘ）が０．
４０のときには、誘電率が３１．７、Ｑ・ｆ積が３２０
８０で共振周波数の温度係数がほぼ零（＋０．８）の組
成がある。そして、Ｓｎの置換量（ｘ）が０．６０を越
えると、焼結性が低下してポーラスな磁器しか得られな
くなる。このとき誘電率が２５以下に低下するとともに
焼結体の抗折強度が１．０ｔ／ｃｍ2以下になり、機械
的強度の大きな低下を招き実用的でなくなる。このよう
にして組成範囲は限定されるのである。
（表１）に示す。（表１）において、＊印を付したもの
は本発明の請求の範囲外の比較例である。本発明の誘電
体磁器組成物の組成範囲を限定した理由を（表１）を参
照しながら説明する。（表１）から明らかなように、一
般式としてＳｍ（Ｔｉ1-xＳｎx）ＮｂＯ6と表したと
き、Ｔｉの一部をＳｎで置換することによって、Ｑ値を
大きく変化させずに誘電率を４６から２５へ、共振周波
数の温度係数を負方向へシフトさせることが可能であ
る。Ｓｎの置換量（ｘ）が０．００≦ｘ≦０．６０の組
成範囲内の誘電体磁器組成物（＊印を付していないも
の）は、２５以上の誘電率と２５０００以上の高いＱ・
ｆ積及び絶対値が１００ｐｐｍ／℃以下の範囲の共振周
波数の温度係数を有し、しかも共振周波数の温度係数を
零を中心に広範囲にわたって任意に変化することが可能
であることがわかる。特に、Ｓｎの置換量（ｘ）が０．
４０のときには、誘電率が３１．７、Ｑ・ｆ積が３２０
８０で共振周波数の温度係数がほぼ零（＋０．８）の組
成がある。そして、Ｓｎの置換量（ｘ）が０．６０を越
えると、焼結性が低下してポーラスな磁器しか得られな
くなる。このとき誘電率が２５以下に低下するとともに
焼結体の抗折強度が１．０ｔ／ｃｍ2以下になり、機械
的強度の大きな低下を招き実用的でなくなる。このよう
にして組成範囲は限定されるのである。
【００１２】（実施例２）以下、本発明の第２の実施例
について詳細に説明する。
について詳細に説明する。
【００１３】出発原料には化学的に高純度のＳｍ2Ｏ3、
ＴｉＯ2、ＳｎＯ2、Ｎｂ2Ｏ5、Ｃｒ 2Ｏ3、ＭｎＯ2、Ｆ
ｅ2Ｏ3、Ｃｏ2Ｏ3、ＮｉＯ及びＣｕＯ粉末を所定の組成
比になるように秤量し、次に、実施例１と同様にして、
焼結体を作成し、特性を評価した。その結果を１３〜２
７の試料番号別に（表２）に示す。
ＴｉＯ2、ＳｎＯ2、Ｎｂ2Ｏ5、Ｃｒ 2Ｏ3、ＭｎＯ2、Ｆ
ｅ2Ｏ3、Ｃｏ2Ｏ3、ＮｉＯ及びＣｕＯ粉末を所定の組成
比になるように秤量し、次に、実施例１と同様にして、
焼結体を作成し、特性を評価した。その結果を１３〜２
７の試料番号別に（表２）に示す。
【００１４】
【表２】
【００１５】（表２）において、＊印を付したものは本
発明の請求の範囲外の比較例である。この（表２）から
明らかなように、本実施例による誘電体磁器組成物は、
副成分としてＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ及びＣｕの
酸化物からなる群の中から選ばれた少なくとも１種以上
を添加含有することによって、焼結性が向上して緻密に
焼結し、Ｑ・ｆ積を低下させず高誘電率化が図られるこ
とがわかる。また、副成分を添加させることによって、
無添加の場合に比較して共振周波数の温度係数の制御範
囲が更にマイナス側へ広がりデバイス設計の自由度も大
きくなる効果も有している。組成範囲を限定した理由を
（表２）を参照しながら説明する。まず、副成分を含有
させることで、焼結性が向上する。このために主成分組
成物におけるＳｎの置換量（ｘ）＝０．８０の範囲まで
緻密な焼結体を得ることが可能になる。この範囲を越え
てＴｉの一部をＳｎで置換すると実施例１と同様にポー
ラスな磁器しか得られなくなる。そして副成分の添加量
が、Ｃｒ2Ｏ3、ＭｎＯ2、Ｆｅ2Ｏ3、Ｃｏ2Ｏ3、ＮｉＯ
及びＣｕＯに換算して、１．０重量部（ただし０重量部
を除く）以下の範囲であればＱ・ｆ積と温度特性を大き
く変化させずに高い誘電率が得られる効果がある。また
実施例には示していないが副成分を２種以上添加させて
も総量が１．０重量部以下の範囲であれば、同様の効果
がある。そして実施例の中には、Ｓｎの置換量（ｘ）が
０．４０のときには、誘電率が３４．２、Ｑ・ｆ積が３
０４８０で共振周波数の温度係数がほぼ零（＋２．６）
の組成がある。副成分の添加量が１．０重量部を越える
と、二次相が粒界部から析出してきてＱ・ｆ積が大きく
低下するため添加量は限られる。このようにして組成範
囲が限定されるのである。なお、主成分をあらかじめ仮
焼し、副成分を添加しても同様の効果を得ることができ
る。
発明の請求の範囲外の比較例である。この（表２）から
明らかなように、本実施例による誘電体磁器組成物は、
副成分としてＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ及びＣｕの
酸化物からなる群の中から選ばれた少なくとも１種以上
を添加含有することによって、焼結性が向上して緻密に
焼結し、Ｑ・ｆ積を低下させず高誘電率化が図られるこ
とがわかる。また、副成分を添加させることによって、
無添加の場合に比較して共振周波数の温度係数の制御範
囲が更にマイナス側へ広がりデバイス設計の自由度も大
きくなる効果も有している。組成範囲を限定した理由を
（表２）を参照しながら説明する。まず、副成分を含有
させることで、焼結性が向上する。このために主成分組
成物におけるＳｎの置換量（ｘ）＝０．８０の範囲まで
緻密な焼結体を得ることが可能になる。この範囲を越え
てＴｉの一部をＳｎで置換すると実施例１と同様にポー
ラスな磁器しか得られなくなる。そして副成分の添加量
が、Ｃｒ2Ｏ3、ＭｎＯ2、Ｆｅ2Ｏ3、Ｃｏ2Ｏ3、ＮｉＯ
及びＣｕＯに換算して、１．０重量部（ただし０重量部
を除く）以下の範囲であればＱ・ｆ積と温度特性を大き
く変化させずに高い誘電率が得られる効果がある。また
実施例には示していないが副成分を２種以上添加させて
も総量が１．０重量部以下の範囲であれば、同様の効果
がある。そして実施例の中には、Ｓｎの置換量（ｘ）が
０．４０のときには、誘電率が３４．２、Ｑ・ｆ積が３
０４８０で共振周波数の温度係数がほぼ零（＋２．６）
の組成がある。副成分の添加量が１．０重量部を越える
と、二次相が粒界部から析出してきてＱ・ｆ積が大きく
低下するため添加量は限られる。このようにして組成範
囲が限定されるのである。なお、主成分をあらかじめ仮
焼し、副成分を添加しても同様の効果を得ることができ
る。
【００１６】また、実施例における誘電体磁器の作製方
法では、Ｓｍ2Ｏ3、ＴｉＯ2、ＳｎＯ2、Ｎｂ2Ｏ5、Ｃｒ
2Ｏ3、ＭｎＯ2、Ｆｅ2Ｏ3、Ｃｏ2Ｏ3、ＮｉＯ及びＣｕ
Ｏを使用したが、この方法に限定されるものではなく、
所望の組成比になるように、Ｓｍ2Ｔｉ2Ｏ7などの化合
物、或いは炭酸塩、水酸化物などを使用しても同程度の
特性を得ることができる。
法では、Ｓｍ2Ｏ3、ＴｉＯ2、ＳｎＯ2、Ｎｂ2Ｏ5、Ｃｒ
2Ｏ3、ＭｎＯ2、Ｆｅ2Ｏ3、Ｃｏ2Ｏ3、ＮｉＯ及びＣｕ
Ｏを使用したが、この方法に限定されるものではなく、
所望の組成比になるように、Ｓｍ2Ｔｉ2Ｏ7などの化合
物、或いは炭酸塩、水酸化物などを使用しても同程度の
特性を得ることができる。
【００１７】さらに、副成分の添加量が少量の時は水溶
液にして添加すると均一に混合しやすい。
液にして添加すると均一に混合しやすい。
【００１８】
【発明の効果】以上のように本発明によれば、一般式Ｓ
ｍ（Ｔｉ 1-x Ｓｎ x ）ＮｂＯ 6 （ただし０≦ｘ≦０．６）
で表される主成分１００重量部に対して、副成分として
Ｃｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ及びＣｕの酸化物から少
なくとも１種以上を各々Ｃｒ 2 Ｏ 3 ，ＭｎＯ 2 ，Ｆｅ
2 Ｏ 3 ，Ｃｏ 2 Ｏ 3 ，ＮｉＯ及びＣｕＯに換算して１．０重
量部（ただし０重量部を除く）以下の範囲で含有させた
誘電体磁器組成物にすることにより、２５以上の誘電
率、２５０００以上のＱ・ｆ積及び絶対値が１００ｐｐ
ｍ／℃以下の小さい共振周波数の温度係数を有する優れ
た誘電体磁器組成物が実現できることとなる。
ｍ（Ｔｉ 1-x Ｓｎ x ）ＮｂＯ 6 （ただし０≦ｘ≦０．６）
で表される主成分１００重量部に対して、副成分として
Ｃｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ及びＣｕの酸化物から少
なくとも１種以上を各々Ｃｒ 2 Ｏ 3 ，ＭｎＯ 2 ，Ｆｅ
2 Ｏ 3 ，Ｃｏ 2 Ｏ 3 ，ＮｉＯ及びＣｕＯに換算して１．０重
量部（ただし０重量部を除く）以下の範囲で含有させた
誘電体磁器組成物にすることにより、２５以上の誘電
率、２５０００以上のＱ・ｆ積及び絶対値が１００ｐｐ
ｍ／℃以下の小さい共振周波数の温度係数を有する優れ
た誘電体磁器組成物が実現できることとなる。
【００１９】したがって、本発明の誘電体磁器組成物を
用いたマイクロ波用誘電体共振器及び温度補償用磁器コ
ンデンサは、通信機器、電気機器の小型化及び高性能化
に寄与する。
用いたマイクロ波用誘電体共振器及び温度補償用磁器コ
ンデンサは、通信機器、電気機器の小型化及び高性能化
に寄与する。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 СЫЧ．А．М．ｅｔ ａｌ．，「И ССЛЕДОВАНИЕ ЭЛЕКТР ОФИЗИЧЕСКИХ СВОЙСТ В ТИТАНОНИОБАТОВ Р ЕДКОЗЕМЕЛЬНЫХ ЭЛЕМ ЕНТОВ」НЕОРГАНИЧЕСК ИЕ МА ТЕРИАЛЫ（1977）, 第13巻，第３号，第471−475頁 (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C04B 35/42 - 35/50 ＣＡ（ＳＴＮ) ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ)
Claims (1)
- 【請求項１】 一般式Ｓｍ（Ｔｉ1-xＳｎx）ＮｂＯ
6（ただし０≦ｘ≦０．６）で表される主成分１００重
量部に対して、副成分としてＣｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，
Ｎｉ及びＣｕの酸化物から少なくとも１種以上を各々Ｃ
ｒ 2 Ｏ 3 ，ＭｎＯ 2 ，Ｆｅ 2 Ｏ 3 ，Ｃｏ 2 Ｏ 3 ，ＮｉＯ及びＣ
ｕＯに換算して１．０重量部（ただし０重量部を除く）
以下の範囲で含有させた誘電体磁器組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22984695A JP3239707B2 (ja) | 1995-09-07 | 1995-09-07 | 誘電体磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22984695A JP3239707B2 (ja) | 1995-09-07 | 1995-09-07 | 誘電体磁器組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0971459A JPH0971459A (ja) | 1997-03-18 |
| JP3239707B2 true JP3239707B2 (ja) | 2001-12-17 |
Family
ID=16898609
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP22984695A Expired - Fee Related JP3239707B2 (ja) | 1995-09-07 | 1995-09-07 | 誘電体磁器組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3239707B2 (ja) |
-
1995
- 1995-09-07 JP JP22984695A patent/JP3239707B2/ja not_active Expired - Fee Related
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| СЫЧ．А．М．ｅｔ ａｌ．，「ИССЛЕДОВАНИЕ ЭЛЕКТРОФИЗИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ТИТАНОНИОБАТОВ РЕДКОЗЕМЕЛЬНЫХ ЭЛЕМЕНТОВ」НЕОРГАНИЧЕСКИЕ МА ТЕРИАЛЫ（１９７７），第１３巻，第３号，第４７１−４７５頁 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0971459A (ja) | 1997-03-18 |
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