JP3230770B2 - 熱可塑性エラストマー表皮シート - Google Patents
熱可塑性エラストマー表皮シートInfo
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Description
皮シートに関し、さらに詳しくは、真空性成形性に優
れ、自動車内装材などの用途に好適な熱可塑性エラスト
マー表皮シートに関する。
は、表皮シート、たとえば自動車内装材の表皮シートと
して広く使用されてきた。しかしながら、塩化ビニル樹
脂表皮シートを使用した自動車内装材は、耐寒性、耐熱
老化性、耐光性、耐フォギング性、軽量性に問題があっ
た。そこで、これらの特性が良好なポリオレフィン系熱
可塑性エラストマー表皮シートが、塩化ビニル樹脂表皮
シートの代替品として有望視されてきた。
エラストマー表皮シートは、塩化ビニル樹脂表皮シート
に比べて、真空成形性が劣るという問題があった。した
がって、塩化ビニル樹脂表皮シートと同等ないしそれ以
上に、真空成形性に優れる熱可塑性エラストマー表皮シ
ートの出現が望まれていた。
問題点を解決しようとするものであって、塩化ビニル樹
脂表皮シートと同等ないしそれ以上に、真空成形性に優
れた熱可塑性エラストマー表皮シートを提供することを
目的としている。
シートは、α- オレフィン系共重合体ゴム(A)90〜
75重量部およびポリオレフィン系樹脂(B)10〜2
5重量部[ただし、(A)および(B)の合計量は10
0重量部とする]を含有する部分的に架橋された熱可塑
性エラストマー[I]:20〜80重量部と、α- オレ
フィン系共重合体ゴム(A)60〜45重量部およびポ
リオレフィン系樹脂(B)40〜55重量部[ただし、
(A)および(B)の合計量は100重量部とする]を
含有する部分的に架橋された熱可塑性エラストマー[I
I]:80〜20重量部[ただし、[I]および[I
I]の合計量は100重量部とする]とを含有する熱可
塑性エラストマー組成物で構成されていることを特徴と
している。
は、熱可塑性エラストマー[I]および熱可塑性エラス
トマー[II]の合計量100重量部に対して、ポリオ
レフィン系樹脂(C)を5〜100重量部含有していて
もよい。
塩化ビニル樹脂表皮シートと同等ないしそれ以上に、真
空成形性に優れている。
ストマー表皮シートについて具体的に説明する。
ートは、α- オレフィン系共重合体ゴム(A)およびポ
リオレフィン系樹脂(B)の含有量を異にする2種類の
部分的に架橋された熱可塑性エラストマー[I]および
[II]を含有する熱可塑性エラストマー組成物で構成
されてなる。
2種類の熱可塑性エラストマーのほかに、ポリオレフィ
ン系樹脂(C)を含有していてもよい。α- オレフィン系共重合体ゴム(A) 本発明で用いられる熱可塑性エラストマー[I]および
[II]を構成するα- オレフィン系共重合体ゴム
(A)は、たとえばエチレン・プロピレン共重合体ゴ
ム、プロピレン・エチレン共重合体ゴム、エチレン・プ
ロピレン・非共役ジエン共重合体ゴム、プロピレン・エ
チレン・非共役ジエン共重合体ゴム、エチレン・ブタジ
エン共重合体ゴム、プロピレン・ブタジエン共重合体ゴ
ムのようなα-オレフィンを主成分とする無定形の弾性
共重合体であって、有機ペルオキシドと混合し、加熱下
に混練することにより架橋して流動性が低下し、あるい
は流動しなくなるゴムである。
ジエン、1,4- ヘキサジエン、ジシクロオクタジエ
ン、メチレンノルボルネン、エチリデンノルボルネンな
どを指称する。
も、エチレン・プロピレン・非共役ジエン共重合体ゴ
ム、特にエチレン・プロピレン・エチリデンノルボルネ
ン共重合体ゴムが好ましい。エチレン・プロピレン・非
共役ジエン共重合体ゴムを熱可塑性エラストマー[I]
および[II]の構成成分として用いると、得られる熱
可塑性エラストマー表皮シートは、耐熱性、引張り特性
および反発弾性に優れた熱可塑性エラストマー成形物を
提供することができる。
体ゴム(A)のムーニー粘度[ML 1+4 (100℃)]
は、10〜120、特に40〜80の範囲にあることが
好ましい。上記のようなムーニー粘度を有するα- オレ
フィン共重合体ゴム(A)を用いることにより、得られ
る熱可塑性エラストマー表皮シートは、引張り特性に優
れた熱可塑性エラストマー成形物を提供することができ
る。
(A)のヨウ素価(不飽和度)は16以下であることが
好ましい。ポリオレフィン系樹脂(B) 本発明で用いられる熱可塑性エラストマー[I]および
[II]を構成するポリオレフィン系樹脂(B)は、た
とえばエチレンまたはプロピレンの単独重合体、または
エチレンもしくはプロピレンと少量の他の重合性単量体
との共重合体、たとえばプロピレン・エチレン共重合
体、プロピレン・1- ブテン共重合体、プロピレン・1
- ヘキセン共重合体、プロピレン・4- メチル・1- ペ
ンテン共重合体などが挙げられる。
具体的には、酢酸ビニル、アクリル酸エチル、メタクリ
ル酸などが挙げられる。本発明においては、ポリオレフ
ィン系樹脂(B)のメルトインデックス(ASTM-D-1238-
65T、230℃)は、0.1〜100、特に5〜50の範囲
内にあることが好ましい。
可塑性エラストマー[I]においては、上記α- オレフ
ィン系共重合体ゴム(A)およびポリオレフィン系樹脂
(B)の合計量100重量部に対して、α- オレフィン
系共重合体ゴム(A)は90〜75重量部、好ましくは
85〜75重量部の割合で用いられ、ポリオレフィン系
樹脂(B)は10〜25重量部、好ましくは15〜25
重量部の割合で用いられる。
れた熱可塑性エラストマー[II]においては、上記α
- オレフィン系共重合体ゴム(A)およびポリオレフィ
ン系樹脂(B)の合計量100重量部に対して、α- オ
レフィン系共重合体ゴム(A)は60〜45重量部、好
ましくは55〜45重量部の割合で用いられ、ポリオレ
フィン系樹脂(B)は40〜55重量部、好ましくは4
5〜55重量部の割合で用いられる。
I]は、たとえば、上述したα- オレフィン系共重合体
ゴム(A)とポリオレフィン系樹脂(B)とのブレンド
物を、有機ペルオキシドの存在下に、動的に熱処理して
部分的に架橋することにより得ることができる。
状態で混練することをいう。上記有機ペルオキシドとし
ては、具体的には、ジクミルペルオキシド、ジ-tert-ブ
チルペルオキシド、2,5-ジメチル-2,5- ジ-(tert-ブチ
ルペルオキシ)ヘキサン、2,5-ジメチル-2,5- ジ-(ter
t-ブチルペルオキシ)ヘキシン-3、1,3-ビス(tert- ブ
チルペルオキシイソプロピル)ベンゼン、1,1-ビス(te
rt- ブチルペルオキシ)-3,3,5-トリメチルシクロヘキサ
ン、n-ブチル-4,4- ビス(tert- ブチルペルオキシ)バ
レレート、ベンゾイルペルオキシド、p-クロロベンゾイ
ルペルオキシド、2,4-ジクロロベンゾイルペルオキシ
ド、tert- ブチルペルオキシベンゾエート、tert- ブチ
ルペルベンゾエート、tert- ブチルペルオキシイソプロ
ピルカーボネート、ジアセチルペルオキシド、ラウロイ
ルペルオキシド、tert- ブチルクミルペルオキシドなど
を挙げることができる。
2,5-ジメチル-2,5- ジ(tert- ブチルペルオキシ)ヘキ
サン、2,5-ジメチル-2,5- ジ-(tert-ブチルペルオキ
シ)ヘキシン-3、1,3-ビス(tert- ブチルペルオキシイ
ソプロピル)ベンゼン、1,1-ビス(tert- ブチルペルオ
キシ)-3,3,5- トリメチルシクロヘキサンおよびn-ブチ
ル-4,4- ビス(tert- ブチルペルオキシ)バレレートが
好ましく、中でも、1,3-ビス(tert- ブチルペルオキシ
イソプロピル)ベンゼンが最も好ましい。
び(B)成分の合計量100重量部に対して0.05〜
3重量部、好ましくは0.1〜1重量部、さらに好まし
くは0.1〜0.5重量部の割合で用いられる。有機ペ
ルオキシドを上記のような割合で用いると、耐熱性、引
張特性、弾性回復および反撥弾性等のゴム的性質に優れ
た熱可塑性エラストマー[I]および[II]が得られ
る。
用いる。中でも非開放型の装置を用いるのが好ましく、
また混練は、窒素や炭酸ガス等の不活性ガス雰囲気下で
行なうことが好ましい。混練は、使用する有機ペルオキ
シドの半減期が1分未満となる温度、通常150〜28
0℃、好ましくは170〜240℃で1〜20分、好ま
しくは1〜10分間行なえばよい。また加えられる剪断
力は、剪断速度で通常10〜104sec-1、好ましくは1
02 〜103sec-1とするのがよい。
による部分架橋処理に際し、硫黄、p-キノンジオキシ
ム、p,p'- ジベンゾイルキノンジオキシム、N-メチル-
N,4- ジニトロソアニリン、ニトロベンゼン、ジフェニ
ルグアニジン、トリメチロールプロパン-N,N'-m-フェニ
レンジマレイミドの如き架橋助剤;ジビニルベンゼン;
トリアリルシアヌレート;エレチングリコールジメタク
リレート、ジエチレングリコールジメタクリレート、ポ
リエチレングリコールジメタクリレート、トリメチロー
ルプロパントリメタクリレート、アリルメタクリレート
の如き多官能性メタクリレートモノマー;ビニルブチラ
ートまたはビニルステアレートの如き多官能性ビニルモ
ノマーを配合することができる。
架橋反応が期待できる。特に、ジビニルベンゼンは、取
扱い易さ、前記被処理物の主成分たるα- オレフィン系
共重合体ゴム(A)およびポリオレフィン系樹脂(B)
との相溶性が良好であり、かつ、有機ペルオキシド可溶
化作用を有し、有機ペルオキシドの分散助剤として働く
ため、熱処理による架橋効果が均質で、流動性と物性と
のバランスのとれた熱可塑性エラストマーが得られるた
め最も好ましい。
剤、多官能性メタクリレートモノマー、多官能性ビニル
モノマー等の化合物の配合量は、被処理物全体100重
量部に対して、0.1〜2重量部、特に0.3〜1重量
部の範囲が好ましい。この範囲内で上記化合物を配合す
ることにより、流動性に優れ、かつ、加工成形する際の
熱履歴により物性の変化をもたらさない熱可塑性エラス
トマー[I]および[II]が得られる。
ために、トリエチルアミン、トリブチルアミン、2,4,6-
トリス(ジメチルアミノ)フェノール等の三級アミン
や、アルミニウム、コバルト、バナジウム、銅、カルシ
ウム、ジルコニウム、マンガン、マグネシウム、鉛、水
銀等のナフテン酸塩などの分解促進剤を使用することも
できる。
たは[II]を製造する際に、鉱物油系軟化剤を、本発
明の目的を損なわない範囲で用いることができる。上述
したように、有機ペルオキシドの存在下に、α- オレフ
ィン共重合体ゴム(A)とポリオレフィン系樹脂(B)
とを動的に熱処理することによって、部分的に架橋され
た熱可塑性エラストマー[I]または[II]が得られ
る。
マーが部分的に架橋されたとは、下記の方法で測定した
ゲル含量が20%以上、好ましくは20〜99.5%、
特に好ましくは45〜98%の範囲内にある場合をい
う。 [ゲル含量の測定]熱可塑性エラストマーの試料を10
0mg秤取し、これを0.5mm×0.5mm×0.5
mmの細片に裁断したものを、密閉容器中にて30ml
のシクロヘキサンに、23℃で48時間浸漬した後、試
料を濾紙上に取出し、室温で72時間以上、恒量となる
まで乾燥する。
のすべてのシクロヘキサン不溶性成分の重量およびシク
ロヘキサン浸漬前の試料中のポリオレフィン系樹脂成分
の重量を減じたものを、「補正された最終重量 (Y)」
とする。
ゴムの重量、[すなわち、試料の重量から(1)α- オ
レフィン系共重合体ゴム以外のシクロヘキサン可溶性成
分(たとえば、鉱油や可塑剤)、(2)ポリオレフィン
系樹脂成分および(3)ポリマー成分以外のシクロヘキ
サン不溶性成分の合計重量を減じたもの]を、「補正さ
れた初期重量 (X)」とする。
る。 ゲル含量[重量%]=[補正された最終重量(Y)/補
正された初期重量(X)]×100熱可塑性エラストマー組成物 本発明で用いられる熱可塑性エラストマー組成物におい
ては、熱可塑性エラストマー[I]および熱可塑性エラ
ストマー[II]の合計量100重量部に対して、熱可
塑性エラストマー[I]は20〜80重量部、好ましく
は30〜70重量部の割合で用いられ、熱可塑性エラス
トマー[II]は80〜20重量部、好ましくは70〜
30重量部の割合で用いられる。
性エラストマー[II]が上記のような割合からなる熱
可塑性エラストマー組成物は、塩化ビニル樹脂表皮シー
トと同等ないしそれ以上に、真空成形性に優れた熱可塑
性エラストマー表皮シートを提供することができる。
ラストマー組成物中に、上記熱可塑性エラストマー
[I]および[II]のほかに、ポリオレフィン系樹脂
(C)を含有させてもよい。
したポリオレフィン系樹脂(B)と同じであるが、本発
明においては、ポリオレフィン系樹脂(C)のメルトイ
ンデックス(ASTM-D-1238-65T、230℃)は、0.1〜5
0、特に0.4〜20の範囲内にあることが好ましい。
(C)は、熱可塑性エラストマー[I]および熱可塑性
エラストマー[II]の合計量100重量部に対して、
5〜100重量部、好ましくは10〜80重量部、さら
に好ましくは20〜50重量部の割合で用いられる。
な割合で用いると、得られる熱可塑性エラストマー組成
物は、塩化ビニル樹脂表皮シートと同等ないしそれ以上
に、真空成形時に延展性に優れた熱可塑性エラストマー
表皮シートを提供することができる。
マー組成物中に、本発明の目的を損なわない範囲内にお
いて、ガラス繊維、チタン酸カリウム繊維、カーボン繊
維等の繊維状フィラー;炭酸カルシウム、ケイ酸カルシ
ウム、クレー、カリオン、タルク、シリカ、ケイソウ
土、雲母粉、アスベスト、アルミナ、硫酸バリュウム、
硫酸アルミニウム、硫酸カルシウム、塩基性炭酸マグネ
シウム、二硫化モリブデン、グラファイト、ガラスビー
ズ、シラスバルーン等の無機充填材;およびカーボンブ
ラック、酸化チタン、亜鉛華、べんがら、群青、紺青、
アゾ顔料、ニトロソ顔料、レーキ顔料、フタロシアニン
顔料等の着色材を配合することができる。
トマー組成物中に、フェノール系、サルファイト系、フ
ェニルアルカン系、フォスファイト系あるいはアミン系
安定剤の如き公知の耐熱安定剤、老化防止剤、耐候安定
剤、帯電防止剤、金属セッケン、ワックス等の滑剤など
を、ポリオレフィン系樹脂あるいはα- オレフィン系共
重合体ゴムで通常使用される程度の量で配合することが
できる。
マー組成物中に、酸化アンチモン、水酸化アルミニウム
等の無機系難燃剤;デカブロモジフェニールエーテル、
塩素化ポリエチレン等のハロゲン系難燃剤を配合するこ
とができる。
する際に、鉱物油系軟化剤を配合することができる。本
発明において、耐光安定剤ならびに難燃剤は、上記熱可
塑性エラストマー組成物の製造を通じて配合されるが、
難燃剤については、有機ペルオキシドの存在下における
動的熱処理の後、続いてないし別途に押出機やバンバリ
ーミキサー等の混練機により配合することが好ましい。
のような熱可塑性エラストマー組成物を用いて、たとえ
ば従来公知のT−ダイ押出法あるいはカレンダー法によ
り得ることができる。
ートは、通常、ポリオレフィン樹脂発泡体からなるクッ
ション材料とラミネートされた後、真空成形される。
シートは、塩化ビニル樹脂表皮シートと同等ないしそれ
以上に真空成形性に優れ、耐寒性、耐熱老化性、耐光
性、耐フォギング性および軽量性に優れた成形体を提供
することができるという効果を有する。
可塑性エラストマー表皮シートは、ドア等の自動車内装
材料などの用途に広く用いることができる。以下、本発
明を実施例により説明するが、本発明は、これら実施例
に限定されるものではない。
塑性エラストマー表皮シートの真空成形性(絞残り性、
Rだれ性)の評価方法を下記に示す。 [評価方法] (1)絞残り性 表皮シートの展開率が250%になる凸引き真空成形金
型を用いて真空成形を下記の条件で行ない、あらかじめ
シート表面に付けられていた絞の残り性を5段階表示し
た。
ートの表面温度が120℃になるようにヒーターセット
する。5段階表示 5・・・ 絞が全く消えていない状態 4・・・ 絞がやや消えている状態 3・・・ 絞が消えている状態 2・・・ 絞が殆ど消えている状態 1・・・ 絞が完全に消えている状態 (2)Rだれ性 半径5mm(5R)の稜線を有する凸引き真空成形金型
を用いて真空成形を下記の条件で行ない、真空成形され
たシート裏面の半径(R)を測定し、Rだれ性を5段階
表示した。
ートの表面温度が120℃になるようにヒーターセット
する。5段階表示 5・・・ R≦7mm 4・・・ 7mm<R≦9mm 3・・・ 9mm<R≦11mm 2・・・ 11mm<R≦13mm 1・・・ R>13mm
なわち上記熱可塑性エラストマー[I](以下、「TP
E(I)」と称する)と、熱可塑性エラストマー[I
I](以下、「TPE(II)」と称する)のペレット
を下記のようにして製造した。
三元共重合体ゴム[エチレン単位/プロピレン単位(モ
ル比):78/22、ヨウ素価:15、ムーニー粘度M
L1+4 (100℃):70]80重量部と、(ii)ア
イソタクチックポリプロピレン樹脂[メルトインデック
ス:13(230℃)]20重量部と、(iii)ナフ
テン系プロセスオイル30重量部とを、バンバリーミキ
サーを用いて窒素雰囲気下、180℃で5分間混練した
後、得られた混練物をシートカッターで切断して角ペレ
ットを得た。
して、(iv)1,3-ビス(tert- ブチルペルオキシイソ
プロピル)ベンゼン20重量部、ジビニルベンゼン30
重量部およびパラフィン系鉱油50重量部よりなる混合
物1重量部を添加してヘンシェルミキサーで混練し、押
出機で窒素雰囲気下、220℃で押出し、熱可塑性エラ
ストマー[TPE(I)]のペレットを製造した。
レン・プロピレン・エチリデンノルボルネン三元共重合
体を50重量部、(ii)アイソタクチックポリプロピ
レン樹脂を50重量部とした以外は、TPE(I)のペ
レット製造と同様にして、熱可塑性エラストマー[TP
E(II)]のペレットを製造した。
(II)のペレット40重量部とをヘンシェルミキサー
でブレンドした後、(株)東芝製90mmφT−ダイ押
出成形機を用いて、スクリューがフルフライト、L/D
22、押出温度220℃、T−ダイがコートハンガーダ
イ、引取速度5m/分でシート状に押出し、溶融状態に
あるシート表面をロール温度60℃の絞加工用ロール側
に接触させ、0.4mm厚の絞付きシートを製造した。
いて、真空成形性(絞残り性、Rだれ性)を上記評価方
法に従って評価した。その結果を第1表に示す。
PE(I)のペレット40重量部とTPE(II)のペ
レット60重量部とした以外は、実施例1と同様にして
0.4mm厚の絞付きシートを製造した。
いて、真空成形性(絞残り性、Rだれ性)を上記評価方
法に従って評価した。その結果を第1表に示す。
PE(I)のペレットのみを用い、TPE(II)のペ
レットを用いなかった以外は、実施例1と同様にして
0.4mm厚さの絞付きシートを製造した。
いて、真空成形性(絞残り性、Rだれ性)を上記評価方
法に従って評価した。その結果を第1表に示す。
PE(I)のペレットを用いずにTPE(II)のペレ
ットのみを用いた以外は、実施例1と同様にして0.4
mm厚の絞付きシートを製造した。
いて、真空成形性(絞残り性、Rだれ性)を上記評価方
法に従って評価した。その結果を第1表に示す。
レン・プロピレン・エチリデンノルボルネン三元共重合
体を70重量部、(ii)アイソタクチックポリプロピ
レン樹脂を30重量部とした以外は、TPE(I)のペ
レット製造と同様にして、熱可塑性エラストマー[TP
E(III)]のペレットを製造した。
II)のみを用いた以外は、実施例1と同様にして0.
4mm厚の絞付きシートを製造した。
いて、真空成形性(絞残り性、Rだれ性)を上記評価方
法に従って評価した。その結果を第1表に示す。
PE(I)のペレット60重量部とTPE(II)のペ
レット40重量部と低圧法低密度ポリエチレン[密度
0.920g/cm3、メルトインデックス2.1]
(以下、「PE(I)」と称する)30重量部とを用い
た以外は、実施例1と同様にして0.4mm厚の絞付き
シートを製造した。
いて、真空成形性(絞残り性、Rだれ性)を上記評価方
法に従って評価した。その結果を第1表に示す。
PE(I)のペレット100重量部とPE(1)30重
量部を用いた以外は、実施例1と同様にして0.4mm
厚の絞付きシートを製造した。
いて、真空成形性(絞残り性、Rだれ性)を上記評価方
法に従って評価した。その結果を第1表に示す。
PE(II)のペレット100重量部とPE(1)30
重量部を用いた以外は、実施例1と同様にして0.4m
m厚の絞付きシートを製造した。
いて、真空成形性(絞残り性、Rだれ性)を上記評価方
法に従って評価した。その結果を第1表に示す。
Claims (2)
- 【請求項1】α- オレフィン系共重合体ゴム(A)90
〜75重量部およびポリオレフィン系樹脂(B)10〜
25重量部[ただし、(A)および(B)の合計量は1
00重量部とする]を含有する部分的に架橋された熱可
塑性エラストマー[I]:20〜80重量部と、 α- オレフィン系共重合体ゴム(A)60〜45重量部
およびポリオレフィン系樹脂(B)40〜55重量部
[ただし、(A)および(B)の合計量は100重量部
とする]を含有する部分的に架橋された熱可塑性エラス
トマー[II]:80〜20重量部[ただし、[I]お
よび[II]の合計量は100重量部とする]とを含有
する熱可塑性エラストマー組成物で構成されていること
を特徴とする熱可塑性エラストマー表皮シート。 - 【請求項2】前記熱可塑性エラストマー組成物が、熱可
塑性エラストマー[I]および熱可塑性エラストマー
[II]の合計量100重量部に対して、ポリオレフィ
ン系樹脂(C)を5〜100重量部含有していることを
特徴とする請求項1に記載の熱可塑性エラストマー表皮
シート。
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