JP3195430B2 - 延伸フィルム - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の技術分野】本発明は、延伸法によって成形され
たオレフィン重合体組成物からなる延伸フィルムに関す
る。

【０００２】

【発明の技術的背景】従来より、高密度ポリエチレン、
直鎖状低密度ポリエチレン、ポリプロピレンなどに代表
されるオレフィン重合体は、透明性に優れるとともに、
剛性、衝撃強度などの機械的強度に優れており、各種部
品などとして利用されている。特にオレフィン重合体
は、ＯＰＰフィルム（配向フィルム）などの延伸フィル
ムとして広く利用されている。

【０００３】ところでこのようなオレフィン重合体は、
一般的にメルトテンション（溶融張力、ＭＴ）が低く、
延伸工程を伴う押出成形法によってフィルムに成形する
際に、サージング（波打ち）等を起こして延伸中にフィ
ルムが切れたり延伸後のフィルム厚薄精度が悪くなった
りすることがあった。

【０００４】また一般的に高いメルトテンションを有す
るオレフィン重合体は、メルトフローレートは小さく、
このため成形安定性に優れる高いメルトテンションを有
するオレフィン重合体は、メルトフローレートが低く、
成形条件が限定されて特に高速で成形することは困難で
あった。

【０００５】例えば、ポリプロピレンを延伸工程を伴う
押出成形法によって所望形状に成形する際には、ポリプ
ロピレンはメルトテンション（溶融張力、ＭＴ）が低い
ため、延伸前の原反中央部が薄くなり延伸後のフィルム
厚薄精度が悪くなったり、延伸時に切断して良好なフィ
ルムが得られない問題点があった。また、ポリプロピレ
ンのメルトテンションとメルトフローレート（ＭＦＲ）
は、通常次の（１）式の関係にある。

【０００６】 log ［ＭＴ］＝−０．８log 「ＭＦＲ」＋０．２４ 式（Ｉ） このため、従来、フィルムの押出成形においては、使用
するポリプロピレンのメルトフローレートを低くするこ
とでメルトテンションを高めて成形の安定性をはかって
いた。

【０００７】しかしながら、最近、延伸装置の大型化、
高速化に伴い、低ＭＦＲ品では溶融押出時の押出量不足
および樹脂発熱の増大による樹脂の劣化が激しくなりゲ
ルやフィッシュアイが問題となっている。

【０００８】このため安定性に優れ、かつ高速で延伸フ
ィルムに成形することができるような高いメルトテンシ
ョンを有するオレフィン重合体の出現が望まれていた。
本発明者らは、上記のような従来技術に鑑みて、安定性
に優れかつ高速で延伸フィルムに成形できるようなオレ
フィン重合体を得るべく鋭意研究を行った。その結果、
α−オレフィン・ポリエン共重合体とオレフィン重合体
とからなるα−オレフィン・ポリエン共重合体含有オレ
フィン重合体を含むオレフィン重合体組成物は、高いメ
ルトフローレートでも高いメルトテンションを有し、成
形安定性に優れ、かつ高速で延伸成形できることを見出
して、本発明を完成するに至った。

【０００９】

【発明の目的】本発明は、延伸成形安定性に優れ、かつ
高速で延伸成形できるような特定のオレフィン重合体組
成物からなる延伸フィルムを提供することを目的として
いる。

【００１０】

【発明の概要】本発明によれば、 ［Ｉ］(i)a)α−オレフィンから誘導される構成単位を
９９．９９９〜７０モル ％の量で、 b)両末端にオレフィン性二重結合を有するポリエン化合
物から誘導され る構成単位を０．００１〜３０モル％の
量で 含有する α−オレフィン・ポリエン共重合体を０．
００１〜１５重量％の 量で、 (ii)オレフィン重合体を９９．９９９〜８５重量％の量
で 含有するα−オレフィン・ポリエン共重合体含有オレ
フィン重合体：０．００５〜９９重量％と、 ［II］オレフィン重合体：１〜９９．９９５重量％とか
らなるオレフィン重合体組成物で形成されてなる延伸フ
ィルムが提供される。

【００１１】このようなα−オレフィン・ポリエン共重
合体含有重合体［Ｉ］は、たとえば、 ［Ａ］遷移金属化合物触媒成分および ［Ｂ］周期律表第Ｉ族〜第III 族から選ばれる金属を含
む有機金属化合物触媒成分に、α−オレフィンとポリエ
ン化合物とが該［Ａ］遷移金属化合物触媒成分１ｇ当り
０．０１〜２０００ｇの量で共重合されてなり、α−オ
レフィン・ポリエン共重合体(i) を含有する予備重合触
媒に、オレフィンを重合または共重合させてオレフィン
重合体(ii)を形成させて製造することができる。

【００１２】

【発明の具体的説明】以下、本発明に係るオレフィン重
合体組成物からなる延伸フィルムについて具体的に説明
するが、まずこの延伸フィルムを構成するオレフィン重
合体組成物について詳しく説明する。

【００１３】本発明に係る延伸フィルムを形成している
オレフィン重合体組成物は、［Ｉ］α−オレフィン・ポ
リエン共重合体含有重合体と、［II］オレフィン重合体
とからなる。

【００１４】このα−オレフィン・ポリエン共重合体含
有重合体［Ｉ］は、(i) α−オレフィン・ポリエン共重
合体と、(ii)オレフィン重合体とからなる。

【００１５】このようなα−オレフィン・ポリエン共重
合体含有重合体［Ｉ］は、たとえば、［Ａ］遷移金属化
合物触媒成分と［Ｂ］有機金属化合物触媒成分とに、α
−オレフィンとポリエン化合物とが共重合されてなるα
−オレフィン・ポリエン共重合体(i) を含有する予備重
合触媒に、オレフィンを重合または共重合させてオレフ
ィン重合体(ii)を形成させて得られる。

【００１６】上記のようなα−オレフィン・ポリエン共
重合体(i) を形成する際に用いられるα−オレフィンと
ポリエン化合物について説明する。本発明で用いられる
α−オレフィンとしては、炭素数２〜２０のα−オレフ
ィンが挙げられ、具体的に、エチレン、プロピレン、1-
ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、3-メチル-1-ブテ
ン、3-メチル-1-ペンテン、4-メチル-1-ペンテン、1-オ
クテン、1-デセン、1-ドデセン、1-テトラデセン、1-ヘ
キサデセン、1-オクタデセン、1-エイコセンなどが挙げ
られる。これらは、単独であるいは組み合わせて用いら
れる。

【００１７】このα−オレフィンは、後述するオレフィ
ン重合体(ii)を形成するα−オレフィンと同一であって
も、異なっていてもよい。これらのうち、エチレン、プ
ロピレン、1-ブテン、4-メチル-1- ペンテン、3-メチル
-1- ブテン、1-エイコセンなどが好ましく用いられる。

【００１８】またポリエン化合物としては、具体的に以
下のような化合物が挙げられる。4-メチル-1,4-ヘキサ
ジエン、5-メチル-1,4-ヘキサジエン、6-メチル-1,6-オ
クタジエン、7-メチル-1,6-オクタジエン、6-エチル-1,
6-オクタジエン、6-プロピル-1,6-オクタジエン、6-ブ
チル-1,6-オクタジエン、6-メチル-1,6-ノナジエン、7-
メチル-1,6-ノナジエン、6-エチル-1,6-ノナジエン、7-
エチル-1,6-ノナジエン、6-メチル-1,6-デカジエン、7-
メチル-1,6-デカジエン、6-メチル-1,6-ウンデカジエ
ン、1,4-ヘキサジエン、1,5-ヘキサジエン、1,6-オクタ
ジエン、1,6-ヘプタジエン、1,7-オクタジエン、1,8-ノ
ナジエン、1,9-デカジエン、1,13- テトラデカジエン、
1,5,9-デカトリエン、ブタジエン、イソプレンなどの脂
肪族ポリエン化合物、ビニルシクロヘキセン、ビニルノ
ルボルネン、エチリデンノルボルネン、ジシクロペンタ
ジエン、シクロオクタジエン、2,5-ノルボルナジエン、
1,4-ジビニルシクロヘキサン、1,3-ジビニルシクロヘキ
サン、1,3-ジビニルシクロペンタン、1,5-ジビニルシク
ロオクタン、1-アリル-4-ビニルシクロヘキサン、1,4-
ジアリルシクロヘキサン、1-アリル-5-ビニルシクロオ
クタン、1,5-ジアリルシクロオクタン、1-アリル-4-イ
ソプロペニルシクロヘキサン、1-イソプロペニル-4-ビ
ニルシクロヘキサン、1-イソプロペニル-3-ビニルシク
ロペンタンなどの脂環族ポリエン化合物、ジビニルベン
ゼン、ビニルイソプロペニルベンゼンなどの芳香族ポリ
エン化合物など。

【００１９】これらは、単独であるいは組み合わせて用
いられる。本発明では、上記のようなポリエン化合物の
うち、炭素数が７以上であり、かつ両末端にオレフィン
性二重結合を有するポリエン化合物が好ましく、さらに
両末端にオレフィン性二重結合を有する脂肪族または脂
環族ポリエン化合物がより好ましく挙げられる。

【００２０】具体的には、1,6-ヘプタジエン、1,7-オク
タジエン、1,9-デカジエン、1,13-テトラデカジエン、
1,5,9-デカトリエン、1,4-ジビニルシクロヘキサン、1,
3-ジビニルシクロペンタン、1,5-ジビニルシクロオクタ
ン、1-アリル-4-ビニルシクロヘキサン、1,4-ジアリル
シクロヘキサン、1,3,4-トリビニルシクロヘキサンなど
が好ましく挙げられる。

【００２１】これらのうちでも、炭素数が８以上、好ま
しくは炭素数が１０以上の脂肪族ポリエン化合物が好ま
しく、特に炭素数が１０以上の直鎖状脂肪族ポリエン化
合物が好ましい。

【００２２】α−オレフィン・ポリエン共重合体(i) を
形成するに際しては、上記のようなα−オレフィンとポ
リエン化合物のうち、エチレン／1,7-オクタジエン、エ
チレン／1,9-デカジエン、エチレン／1,13-テトラデカ
ジエン、エチレン／1,5,9-デカトリエン、プロピレン／
1,7-オクタジエン、プロピレン／1,9-デカジエン、プロ
ピレン／1,13-テトラデカジエン、プロピレン／1,5,9-
デカトリエン、ブテン／1,9-デカジエン、ブテン／1,5,
9-デカトリエン、4-メチル-1- ペンテン／1,9-デカジエ
ン、3-メチル-1- ブテン／1,9-デカジエン、1-エイコセ
ン／1,9-デカジエン、プロピレン／1,4-ジビニルシクロ
ヘキサン、ブテン／1,4-ジビニルシクロヘキサンの組み
合わせで共重合させることが好ましい。

【００２３】このようなα−オレフィン・ポリエン共重
合体(i) では、α−オレフィンから誘導される構成単位
が、好ましくは９９.９９９〜７０モル％、さらに好ま
しくは９９．９９５〜７５モル％、より好ましくは９
９.９９〜８０モル％、特に好ましくは９９.９５〜８５
モル％の量で、ポリエン化合物から誘導される構成単位
が、好ましくは０.００１〜３０モル％、さらに好まし
くは０.００５〜２５モル％、より好ましくは０.０１〜
２０モル％、特に好ましくは０.０５〜１５モル％の量
で含有されていることが望ましい。

【００２４】またα−オレフィン・ポリエン共重合体
(i) は、本発明の目的を損なわない範囲で、後述する他
のオレフィンから誘導される単位を含有していてもよ
い。この場合には、該オレフィンから誘導される構成単
位は、通常３０モル％未満、好ましくは２０モル％以
下、特に好ましくは１５モル％以下の量で含有される。

【００２５】なお上記のようなα−オレフィン・ポリエ
ン共重合体(i)の組成比は、重合時に消費されるα−オ
レフィンおよびポリエン化合物の量を測定することによ
り算出することができる。具体的にはポリエンから誘導
される構成単位［Ｐモル％］は、下記のように算出され
る。

【００２６】

【数１】

【００２７】（ここで、［Ｐ₀］：重合時に供給される
ポリエン化合物のモル数 ［Ｐ_r］：未反応ポリエン化合物のモル数 ［α₀］：重合時に供給されるα−オレフィンのモル数 ［α_r］：未反応α−オレフィンのモル数） 上記［α_r］および［Ｐ_r］は、重合器中に残存する未反
応のα−オレフィンおよびポリエン化合物をガスクロマ
トグラフィーなどを用いて測定することによって決定さ
れる。

【００２８】またα−オレフィン・ポリエン共重合体含
有重合体を形成しているオレフィン重合体(ii)を形成す
る際に用いられるオレフィンとしては、前述の炭素数２
〜２０のα−オレフィンが挙げられる。

【００２９】さらにスチレン、ジメチルスチレンなどの
置換スチレン類、アリルベンゼン、アリルトルエンなど
の置換アリルベンゼン類、ビニルナフタレン、置換ビニ
ルナフタレン類、アリルナフタレン、置換アリルナフタ
レン類などの芳香族ビニル化合物、ビニルシクロヘキサ
ン、置換ビニルシクロヘキサン類、ビニルシクロペンタ
ン、置換ビニルシクロペンタン類、ビニルシクロヘプタ
ン、置換ビニルシクロヘプタン類、アリルノルボルナン
などの脂環族ビニル化合物、シクロペンテン、シクロヘ
プテン、ノルボルネン、5-メチル-2-ノルボルネン、テ
トラシクロドデセン、2-メチル-1,4,5,8-ジメタノ-1,2,
3,4,4a,5,8,8a-オクタヒドロナフタレンなどの環状オレ
フィン、アリルトリメチルシラン、アリルトリエチルシ
ラン、4-トリメチルシリル-1-ブテン、6-トリメチルシ
リル-1-ヘキセン、8-トリメチルシリル-1-オクテン、10
- トリメチルシリル-1-デセンなどのシラン系不飽和化
合物、さらに前述したポリエン化合物が挙げられる。

【００３０】これらは、単独であるいは組み合わせて用
いられる。これらのうち、エチレン、プロピレン、1-ブ
テン、3-メチル-1-ブテン、3-メチル-1-ペンテン、4-メ
チル-1-ペンテン、ビニルシクロヘキサン、ジメチルス
チレン、アリルトリメチルシラン、アリルナフタレンな
どが好ましく用いられる。

【００３１】このようなα−オレフィン・ポリエン共重
合体含有重合体［Ｉ］では、α−オレフィン・ポリエン
共重合体(i) を通常０．００１〜９９重量％、好ましく
は０．００５〜９０重量％、特に好ましくは０．０１〜
８８重量％の量で、オレフィン重合体(ii)が、９９．９
９９〜１重量％、好ましくは９９．９９５〜１０重量
％、特に好ましくは９９．９９〜１２重量％の量で含有
している。

【００３２】このような本発明で用いられるα−オレフ
ィン・ポリエン共重合体含有重合体［Ｉ］のうちでも、
α−オレフィン・ポリエン共重合体(i) を０．００１〜
１５重量、好ましくは０．００８〜１０重量％の量で、
オレフィン重合体(ii)を９９．９９９〜８５重量％、好
ましくは９９．９９２〜９０重量％の量で含有してなる
ものが特に好ましい。

【００３３】本発明で用いられるα−オレフィン・ポリ
エン共重合体含有重合体［Ｉ］は、ＡＳＴＭ Ｄ１２３
８Ｅに準拠して測定されるメルトフローレート（ＭＦ
Ｒ）が５０００以下、好ましくは０．０１〜３０００ｇ
／10分、より好ましくは０．０２〜２０００ｇ／10分、
特に好ましくは０．０５〜１０００ｇ／10分である。

【００３４】また１３５℃デカリン中で測定される極限
粘度〔η〕が、０．０５〜２０dl／ｇ、好ましくは０．
１〜１５dl／ｇ、特に好ましくは０．２〜１３dl／ｇで
ある。

【００３５】このようなα−オレフィン・ポリエン共重
合体含有重合体［Ｉ］は、高いメルトテンション（溶融
張力、ＭＴ）を有している。本発明で用いられるα−オ
レフィン・ポリエン共重合体含有重合体［Ｉ］におい
て、メルトフローレート（ＭＦＲ）との関係で表される
メルトテンション（ＭＴ）は、具体的に以下のとおりで
ある。

【００３６】たとえば、α−オレフィン・ポリエン共重
合体含有重合体［Ｉ］を形成するα−オレフィン・ポリ
エン共重合体(i) がエチレン・ポリエン共重合体であ
り、オレフィン重合体(ii)がポリプロピレンである場合
には、このα−オレフィン・ポリエン共重合体含有重合
体［Ｉ］は、 log ［ＭＴ］≧ −０.８log ［ＭＦＲ］＋ ０.３ 好ましくは、 log ［ＭＴ］≧ −０.８log ［ＭＦＲ］＋ ０.５ さらに好ましくは、 log ［ＭＴ］≧ −０.８log ［ＭＦＲ］＋ ０.７ 特に好ましくは、 log ［ＭＴ］≧ −０.８log ［ＭＦＲ］＋ ０.８ の関係式を満たしている。

【００３７】またα−オレフィン・ポリエン共重合体含
有重合体［Ｉ］を形成しているα−オレフィン・ポリエ
ン共重合体(i) が炭素数３以上のα−オレフィンとポリ
エンとの共重合体であり、オレフィン重合体(ii)がポリ
プロピレンである場合には、このα−オレフィン・ポリ
エン共重合体含有重合体［Ｉ］は、 log ［ＭＴ］≧ −０.８log ［ＭＦＲ］＋ ０.３０ 好ましくは、 log ［ＭＴ］≧ −０.８log ［ＭＦＲ］＋ ０.３５ さらに好ましくは、 log ［ＭＴ］≧ −０.８log ［ＭＦＲ］＋ ０.４０ で示される式を満たしている。

【００３８】また、たとえばα−オレフィン・ポリエン
共重合体含有重合体［Ｉ］が上記のようなエチレン・ポ
リエン共重合体(i) とポリエチレン(ii)からなり、この
オレフィン重合体の密度が約０．９２ｇ／cm³、ＭＦＲ
が１ｇ／10分であるとき、このオレフィン重合体のメル
トテンションは、２．５ｇ以上好ましくは３．５ｇ以
上、より好ましくは４．０ｇ以上、更に好ましくは４．
５ｇ以上、特に好ましくは５．０ｇ以上である。

【００３９】本発明で用いられるα−オレフィン・ポリ
エン共重合体含有重合体［Ｉ］のメルトテンション（Ｍ
Ｔ）は、上記のようなメルトフローレート（ＭＦＲ）と
の関係式を満たすとともに、極限粘度（〔η〕）との間
では下記式を満たしている。

【００４０】たとえばα−オレフィン・ポリエン共重合
体含有重合体［Ｉ］を形成するα−オレフィン・ポリエ
ン共重合体(i) がエチレン・ポリエン共重合体であり、
オレフィン重合体(ii)がポリプロピレンである場合に
は、このα−オレフィン・ポリエン共重合体含有重合体
［Ｉ］は、 log ［ＭＴ］≧ ３．７log ［〔η〕］− １．５ 好ましくは、 log ［ＭＴ］≧ ３．７log ［〔η〕］− １．３ さらに好ましくは、 log ［ＭＴ］≧ ３．７log ［〔η〕］− １．１ 特に好ましくは、 log ［ＭＴ］≧ ３．７log ［〔η〕］− １．０ で示される関係を満たしている。

【００４１】またα−オレフィン・ポリエン共重合体含
有重合体［Ｉ］を形成するα−オレフィン・ポリエン共
重合体(i) が炭素数３以上のα−オレフィンとポリエン
との共重合体であり、オレフィン重合体(ii)がポリプロ
ピレンである場合には、このα−オレフィン・ポリエン
共重合体含有重合体［Ｉ］は、 log ［ＭＴ］≧ ３．７log ［〔η〕］− １．５０ 好ましくは、 log ［ＭＴ］≧ ３．７log ［〔η〕］− １．４５ 特に好ましくは、 log ［ＭＴ］≧ ３．７log ［〔η〕］− １．４０ で示される関係を満たしている。

【００４２】また、たとえばα−オレフィン・ポリエン
共重合体含有重合体［Ｉ］が上記のようなエチレン・ポ
リエン共重合体(i) とポリエチレン(ii)とからなり、こ
のオレフィン重合体の密度が０．９２ｇ／cm³ 、極限粘
度〔η〕が１．８dl／ｇであるとき、このオレフィン重
合体のメルトテンションは、２．５ｇ以上、好ましくは
３．５ｇ以上、より好ましくは４．０ｇ以上、さらに好
ましくは４．５ｇ以上、特に好ましくは５．０ｇ以上で
ある。

【００４３】なおメルトテンションは、以下のように測
定する。東洋精機製作所製ＭＴ測定装置を用いて、ポリ
マー溶融温度（ポリプロピレンの場合は２３０℃）に保
持されたシリンダー内に、オリフィス、ポリマー７ｇ、
ピストンの順に挿入する。５分後、１０mm／分の速度で
ピストンを押し下げ、シリンダー底部のオリフィスより
溶融ポリマーを押し出す。押し出されたストランドをフ
ィラメント状に引き、荷重検出器のプーリーを通し、速
度２５ｍ／分の巻き取りローラーで巻き取る。この時、
プーリーにかかる応力を測定し、この値をポリマーのメ
ルトテンションとする。

【００４４】次に、上記のようなα−オレフィン・ポリ
エン共重合体含有重合体［Ｉ］を製造する際に用いられ
る［Ａ］遷移金属化合物触媒成分について説明する。本
発明では、［Ａ］遷移金属化合物触媒成分として、周期
律表第III 〜VIII族から選ばれる遷移金属を含む化合物
が挙げられ、好ましくはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｎｂ、Ｔ
ａ、ＣｒおよびＶから選ばれる少なくとも１種の遷移金
属を含む化合物が挙げられる。

【００４５】このような［Ａ］遷移金属化合物触媒成分
としては、あらゆる公知の触媒成分が挙げられるが、具
体的に、たとえばチタンおよびハロゲンを含む固体状チ
タン触媒成分が挙げられる。さらに具体的には、このよ
うな固体状チタン触媒成分の一例として、チタン、マグ
ネシウム、ハロゲンおよび必要に応じて電子供与体(a)
を含有する固体状チタン触媒成分［A-1］が挙げられ
る。

【００４６】このような固体状チタン触媒成分［A-1］
の調製方法については、たとえば、以下に例示するよう
な公報にその詳細が記載されている。 特公昭４６−３４０９２号、特公昭５３−４６７９９
号、特公昭６０−３３２３号、特公昭６３−５４２８９
号、特開平１−２６１４０４号、特開平１−２６１４０
７号、特公昭４７−４１６７６号、特公昭４７−４６２
６９号、特公昭４８−１９７９４号、特開昭６０−２６
２８０３号、特開昭５９−１４７００４号、特開昭５９
−１４９９１１号、特開平１−２０１３０８号、特開昭
６１−１５１２１１号、特開昭５３−５８４９５号、特
開昭５３−８７９９０号、特開昭５９−２０６４１３
号、特開昭５８−２０６６１３号、特開昭５８−１２５
７０６号、特開昭６３−６８６０６号、特開昭６３−６
９８０６号、特開昭６０−８１２１０号、特開昭６１−
４０３０６号、特開昭５１−２８１１８９号、特開昭５
０−１２６５９０号、特開昭５１−９２８８５号、特公
昭５７−４５２４４号、特公昭５７−２６６１３号、特
公昭６１−５４８３号、特開昭５６−８１１号、特公昭
６０−３７８０４号、特公昭５９−５０２４６号、特開
昭５８−８３００６号、特開昭４８−１６９８６号、特
開昭４９−６５９９９号、特開昭４９−８６４８２号、
特公昭５６−３９７６７号、特公昭５６−３２３２２
号、特開昭５５−２９５９１号、特開昭５３−１４６２
９２号、特開昭５７−６３３１０号、特開昭５７−６３
３１１号、特開昭５７−６３３１２号、特開昭６２−２
７３２０６号、特開昭６３−６９８０４号、特開昭６１
−２１１０９号、特開昭６３−２６４６０７号、特開昭
６０−２３４０４号、特開昭６０−４４５０７号、特開
昭６０−１５８２０４号、特開昭６１−５５１０４号、
特開昭２−２８２０１号、特開昭５８−１９６２１０
号、特開昭６４−５４００５号、特開昭５９−１４９９
０５号、特開昭６１−１４５２０６号、特開昭６３−３
０２号、特開昭６３−２２５６０５号、特開昭６４−６
９６１０号、特開平１−１６８７０７号、特開昭６２−
１０４８１０号、特開昭６２−１０４８１１号、特開昭
６２−１０４８１２号、特開昭６２−１０４８１３号な
ど。

【００４７】この固体状チタン触媒成分［A-1］は、た
とえばチタン化合物、マグネシウム化合物および必要に
応じて電子供与体(a) を用い、これら化合物を接触させ
ることにより調製される。

【００４８】固体状チタン触媒成分［A-1］の調製に用
いられるチタン化合物としては、たとえば、四価のチタ
ン化合物あるいは三価のチタン化合物が挙げられる。こ
のような四価のチタン化合物としては、次式で示される
化合物が挙げられる。

【００４９】Ｔi(ＯＲ）_gＸ_4-g 式中、Ｒは炭化水素基であり、Ｘはハロゲン原子であ
り、０≦ｇ≦４である。このような化合物として、具体
的には、ＴiＣl₄ 、ＴiＢr₄、ＴiＩ₄ などのテトラハロ
ゲン化チタン、Ｔi(ＯＣＨ₃)Ｃl₃ 、Ｔi(ＯＣ₂Ｈ₅)Ｃl₃
、Ｔi(Ｏn-Ｃ₄Ｈ₉)Ｃl₃ 、Ｔi(ＯＣ₂Ｈ₅)Ｂr₃、Ｔi(Ｏ
-iso-Ｃ₄Ｈ₉)Ｂr₃などのトリハロゲン化アルコキシチタ
ン、Ｔi(ＯＣＨ₃)₂Ｃl₂ 、Ｔi(ＯＣ₂Ｈ₅)₂Ｃl₂ 、Ｔi
(Ｏn-Ｃ₄Ｈ₉)₂Ｃl₂ 、Ｔi(ＯＣ₂Ｈ₅)₂Ｂr₂などのジハロ
ゲン化ジアルコキシチタン、Ｔi(ＯＣＨ₃)₃Ｃl、Ｔi(Ｏ
Ｃ₂Ｈ₅)₃Ｃl、Ｔi(Ｏn-Ｃ₄Ｈ₉)₃Ｃl、Ｔi(ＯＣ₂Ｈ₅)₃Ｂ
r などのモノハロゲン化トリアルコキシチタン、Ｔi(Ｏ
ＣＨ₃)₄ 、Ｔi(ＯＣ₂Ｈ₅)₄ 、Ｔi(Ｏn-Ｃ₄Ｈ₉)₄ 、Ｔi
(Ｏ-iso-Ｃ₄Ｈ₉)₄ 、Ｔi(Ｏ-2-エチルヘキシル)₄などの
テトラアルコキシチタンなどを例示することができる。

【００５０】これらの中で好ましいものは、テトラハロ
ゲン化チタンであり、特に四塩化チタンが好ましい。こ
れらのチタン化合物は単独で用いてもよく、２種以上を
組み合わせて用いてもよい。あるいは炭化水素、ハロゲ
ン化炭化水素に希釈して用いてもよい。

【００５１】また三価のチタン化合物としては三塩化チ
タンが用いられる。このような三塩化チタンとしては、
たとえば四塩化チタンを、水素や金属マグネシウム、金
属アルミニウム、金属チタンなどの金属あるいは有機マ
グネシウム化合物、有機アルミニウム化合物、有機亜鉛
化合物などの有機金属化合物と接触させて還元して得ら
れる三塩化チタンが好ましく用いられる。

【００５２】固体状チタン触媒成分［A-1］の調製に用
られるマグネシウム化合物としては、還元能を有するマ
グネシウム化合物および還元能を有しないマグネシウム
化合物が挙げられる。

【００５３】還元能を有するマグネシウム化合物として
は、たとえば下式で表わされる有機マグネシウム化合物
が挙げられる。 Ｘ_n ＭｇＲ_2-n 式中、ｎは０≦ｎ＜２であり、Ｒは水素または炭素数１
〜２０のアルキル基、アリール基またはシクロアルキル
基であり、ｎが０である場合２個のＲは同一でも異なっ
ていてもよく、Ｘはハロゲンである。

【００５４】このような還元能を有する有機マグネシウ
ム化合物としては、具体的には、ジメチルマグネシウ
ム、ジエチルマグネシウム、ジプロピルマグネシウム、
ジブチルマグネシウム、ジアミルマグネシウム、ジヘキ
シルマグネシウム、ジデシルマグネシウム、オクチルブ
チルマグネシウム、エチルブチルマグネシウムなどのジ
アルキルマグネシウム化合物、エチル塩化マグネシウ
ム、プロピル塩化マグネシウム、ブチル塩化マグネシウ
ム、ヘキシル塩化マグネシウム、アミル塩化マグネシウ
ムなどのアルキルマグネシウムハライド、ブチルエトキ
シマグネシウム、エチルブトキシマグネシウム、オクチ
ルブトキシマグネシウムなどのアルキルマグネシウムア
ルコキシド、その他ブチルマグネシウムハイドライドな
どが挙げられる。

【００５５】また、還元能を有しないマグネシウム化合
物の具体的な例としては、塩化マグネシウム、臭化マグ
ネシウム、沃化マグネシウム、弗化マグネシウムなどの
ハロゲン化マグネシウム、メトキシ塩化マグネシウム、
エトキシ塩化マグネシウム、イソプロポキシ塩化マグネ
シウム、ブトキシ塩化マグネシウム、オクトキシ塩化マ
グネシウムなどのアルコキシマグネシウムハライド、フ
ェノキシ塩化マグネシウム、メチルフェノキシ塩化マグ
ネシウムなどのアリロキシマグネシウムハライド、エト
キシマグネシウム、イソプロポキシマグネシウム、ブト
キシマグネシウム、n-オクトキシマグネシウム、2-エチ
ルヘキソキシマグネシウムなどのアルコキシマグネシウ
ム、フェノキシマグネシウム、ジメチルフェノキシマグ
ネシウムなどのアリロキシマグネシウム、ラウリン酸マ
グネシウム、ステアリン酸マグネシウムなどのマグネシ
ウムのカルボン酸塩などが挙げられる。その他マグネシ
ウム金属、水素化マグネシウムを用いることもできる。

【００５６】これら還元能を有しないマグネシウム化合
物は、上述した還元能を有するマグネシウム化合物から
誘導した化合物、あるいは触媒成分の調製時に誘導した
化合物であってもよい。還元能を有しないマグネシウム
化合物を、還元能を有するマグネシウム化合物から誘導
するには、たとえば、還元能を有するマグネシウム化合
物を、ポリシロキサン化合物、ハロゲン含有シラン化合
物、ハロゲン含有アルミニウム化合物、エステル、アル
コール、ハロゲン含有化合物、あるいはＯＨ基や活性な
炭素−酸素結合を有する化合物と接触させればよい。

【００５７】なお、上記の還元能を有するマグネシウム
化合物および還元能を有しないマグネシウム化合物は、
後述する有機金属化合物、たとえばアルミニウム、亜
鉛、ホウ素、ベリリウム、ナトリウム、カリウムなどの
他の金属との錯化合物、複化合物を形成していてもよ
く、あるいは他の金属化合物との混合物であってもよ
い。さらにマグネシウム化合物は単独であってもよく、
上記の化合物を２種以上組み合わせて用いてもよく、ま
た液状状態で用いても固体状態で用いてもよい。マグネ
シウム化合物が固体である場合、電子供与体(a) として
後述するアルコール類、カルボン酸類、アルデヒド類、
アミン類、金属酸エステル類などを用いて液体状態にす
ることができる。

【００５８】固体状チタン触媒成分［A-1］の調製に用
いられるマグネシウム化合物としては、上述した以外に
も多くのマグネシウム化合物が使用できるが、最終的に
得られる固体状チタン触媒成分［A-1］中において、ハ
ロゲン含有マグネシウム化合物の形をとることが好まし
く、従ってハロゲンを含まないマグネシウム化合物を用
いる場合には、調製の途中でハロゲン含有化合物と接触
反応させることが好ましい。

【００５９】これらの中でも、還元能を有しないマグネ
シウム化合物が好ましく、特にハロゲン含有マグネシウ
ム化合物が好ましく、さらに、これらの中でも塩化マグ
ネシウム、アルコキシ塩化マグネシウム、アリロキシ塩
化マグネシウムが好ましい。

【００６０】固体状チタン触媒成分［A-1］の調製にお
いては、好ましくは電子供与体(a)が用いられる。この
ような電子供与体(a) としては、アルコール類、フェノ
ール類、ケトン類、アルデヒド類、カルボン酸類、有機
酸ハライド類、有機酸または無機酸のエステル類、エー
テル類、ジエーテル類、酸アミド類、酸無水物類、アル
コキシシランなどの含酸素電子供与体、アンモニア類、
アミン類、ニトリル類、ピリジン類、イソシアネート類
などの含窒素電子供与体が挙げられる。より具体的に
は、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノー
ル、ペンタノール、ヘキサノール、2-エチルヘキサノー
ル、オクタノール、ドデカノール、オクタデシルアルコ
ール、オレイルアルコール、ベンジルアルコール、フェ
ニルエチルアルコール、クミルアルコール、イソプロピ
ルアルコール、イソプロピルベンジルアルコールなどの
炭素数１〜１８のアルコール類やトリクロロメタノール
やトリクロロエタノール、トリクロロヘキサノールなど
の炭素数１〜１８のハロゲン含有アルコール類、フェノ
ール、クレゾール、キシレノール、エチルフェノール、
プロピルフェノール、ノニルフェノール、クミルフェノ
ール、ナフトールなどの低級アルキル基を有してもよい
炭素数６〜２０のフェノール類、アセトン、メチルエチ
ルケトン、メチルイソブチルケトン、アセトフェノン、
ベンゾフェノン、ベンゾキノンなどの炭素数３〜１５の
ケトン類、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、
オクチルアルデヒド、ベンズアルデヒド、トルアルデヒ
ド、ナフトアルデヒドなどの炭素数２〜１５のアルデヒ
ド類、ギ酸メチル、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ビニ
ル、酢酸プロピル、酢酸オクチル、酢酸シクロヘキシ
ル、プロピオン酸エチル、酪酸メチル、吉草酸エチル、
クロル酢酸メチル、ジクロル酢酸エチル、メタクリル酸
メチル、クロトン酸エチル、シクロヘキサンカルボン酸
エチル、安息香酸メチル、安息香酸エチル、安息香酸プ
ロピル、安息香酸ブチル、安息香酸オクチル、安息香酸
シクロヘキシル、安息香酸フェニル、安息香酸ベンジ
ル、トルイル酸メチル、トルイル酸エチル、トルイル酸
アミル、エチル安息香酸エチル、アニス酸メチル、アニ
ス酸エチル、エトキシ安息香酸エチル、γ-ブチロラク
トン、δ-バレロラクトン、クマリン、フタリド、炭酸
エチルなどの炭素数２〜１８の有機酸エステル類、アセ
チルクロリド、ベンゾイルクロリド、トルイル酸クロリ
ド、アニス酸クロリドなどの炭素数２〜１５の酸ハライ
ド類、メチルエーテル、エチルエーテル、イソプロピル
エーテル、ブチルエーテル、アミルエーテル、テトラヒ
ドロフラン、アニソール、ジフェニルエーテルなどの炭
素数２〜２０のエーテル類、酢酸N,N-ジメチルアミド、
安息香酸N,N-ジエチルアミド、トルイル酸N,N-ジメチル
アミドなどの酸アミド類、トリメチルアミン、トリエチ
ルアミン、トリブチルアミン、トリベンジルアミン、テ
トラメチルエチレンジアミンなどのアミン類、アセトニ
トリル、ベンゾニトリル、トリニトリルなどのニトリル
類、ピリジン、メチルピリジン、エチルピリジン、ジメ
チルピリジンなどのピリジン類、無水酢酸、無水フタル
酸、無水安息香酸などの酸無水物などを例示することが
できる。

【００６１】また有機酸エステルとしては、下記一般式
で表される骨格を有する多価カルボン酸エステルを好ま
しい例として挙げることができる。

【００６２】

【化１】

【００６３】（式中、Ｒ¹は置換または非置換の炭化水
素基、Ｒ²、Ｒ⁵、Ｒ⁶は水素または置換または非置換の
炭化水素基、Ｒ³、Ｒ⁴は、水素あるいは置換または非置
換の炭化水素基であり、好ましくはその少なくとも一方
は置換または非置換の炭化水素基である。また、Ｒ³と
Ｒ⁴とは互いに連結されて環状構造を形成していてもよ
い。炭化水素基Ｒ¹〜Ｒ⁶が置換されている場合の置換基
は、Ｎ、Ｏ、Ｓなどの異原子を含み、たとえば、Ｃ−Ｏ
−Ｃ、ＣＯＯＲ、ＣＯＯＨ、ＯＨ、ＳＯ₃Ｈ、−Ｃ−Ｎ
−Ｃ−、ＮＨ₂などの基を有する。） このような、多価カルボン酸エステルとしては、具体的
には、脂肪族ポリカルボン酸エステル、脂環族ポリカル
ボン酸エステル、芳香族ポリカルボン酸エステル、異節
環ポリカルボン酸エステルなどが挙げられる。

【００６４】好ましい具体例としては、マレイン酸n-ブ
チル、メチルマロン酸ジイソブチル、シクロヘキセンカ
ルボン酸ジn-ヘキシル、ナジック酸ジエチル、テトラヒ
ドロフタル酸ジイソプロピル、フタル酸ジエチル、フタ
ル酸ジイソブチル、フタル酸ジn-ブチル、フタル酸ジ2-
エチルヘキシル、3,4-フランジカルボン酸ジブチルなど
が挙げられる。

【００６５】特に好ましい多価カルボン酸エステルとし
ては、フタル酸エステル類を例示することができる。さ
らにポリエーテル化合物として下記一般式で表される化
合物が挙げられる。

【００６６】

【化２】

【００６７】（ただし式中、ｎは２≦ｎ≦１０の整数で
あり、Ｒ¹ 〜Ｒ²⁶は炭素、水素、酸素、ハロゲン、窒
素、硫黄、リン、ホウ素およびケイ素から選ばれる少な
くとも１種の元素を有する置換基であり、任意のＲ¹ 〜
Ｒ²⁶、好ましくはＲ¹ 〜Ｒ²ⁿは共同してベンゼン環以外
の環を形成していてもよく、主鎖中に炭素以外の原子が
含まれていてもよい。） 好ましい具体例としては、2,2-ジイソブチル-1,3-ジメ
トキシプロパン、2-イソプロピル-2-イソペンチル-1,3-
ジメトキシプロパン、2,2-ジシクロヘキシル-1,3-ジメ
トキシプロパン、2,2-ビス（シクロヘキシルメチル）-
1,3-ジメトキシプロパンなどを例示することができる。

【００６８】上記のような電子供与体(a) は２種以上併
用することができる。なお、本発明で用いられる固体状
チタン触媒成分［A-1］は、調製時に、上記のような化
合物に加えて、担体化合物および反応助剤などとして用
いられる珪素、リン、アルミニウムなどを含む有機およ
び無機化合物などを接触させて調製してもよい。

【００６９】このような担体化合物としては、Ａl
₂Ｏ₃ 、ＳiＯ₂ 、Ｂ₂Ｏ₃ 、ＭｇＯ、ＣaＯ、ＴiＯ₂ 、
ＺnＯ、ＳnＯ₂ 、ＢaＯ、ＴhＯ、スチレン−ジビニルベ
ンゼン共重合体などの樹脂などが用いられる。この中で
Ａl₂Ｏ₃ 、ＳiＯ₂ 、スチレン−ジビニルベンゼン共重
合体が好ましい。

【００７０】本発明で用いられる固体状チタン触媒成分
［A-1］は、上記したようなチタン化合物、マグネシウ
ム化合物および好ましくは電子供与体(a) を接触させて
調製される。

【００７１】これら化合物を用いた固体状チタン触媒成
分［A-1］の調製方法は、特に限定されるものではない
が、四価のチタン化合物を用いる場合について、この方
法を数例挙げて以下に簡単に述べる。 (1) マグネシウム化合物、電子供与体(a) および炭化水
素溶媒から成る溶液を、有機金属化合物と接触反応させ
て固体を析出させた後、または析出させながらチタン化
合物と接触反応させる方法。 (2) マグネシウム化合物と電子供与体(a) から成る錯体
を有機金属化合物と接触反応させた後チタン化合物を接
触反応させる方法。 (3) 無機担体と有機マグネシウム化合物の接触物に、チ
タン化合物を接触反応させる方法。この際、予め上記接
触物をハロゲン含有化合物、電子供与体(a) および／ま
たは有機金属化合物と接触反応させてもよい。 (4) マグネシウム化合物、電子供与体(a) 、場合によっ
ては更に炭化水素溶媒を含む溶液と無機または有機担体
との混合物から、マグネシウム化合物の担持された無機
または有機担体を得、次いでチタン化合物を接触させる
方法。 (5) マグネシウム化合物、チタン化合物、電子供与体
(a) 、場合によっては更に炭化水素溶媒を含む溶液と無
機または有機担体との接触により、マグネシウム、チタ
ンの担持された［A-1］固体状チタン触媒成分を得る方
法。 (6) 液状状態の有機マグネシウム化合物をハロゲン含有
チタン化合物と接触反応させる方法。 (7) 液状状態の有機マグネシウム化合物をハロゲン含有
化合物と接触反応後、チタン化合物を接触させる方法。 (8) アルコキシ基含有マグネシウム化合物をハロゲン含
有チタン化合物と接触反応する方法。 (9) アルコキシ基含有マグネシウム化合物および電子供
与体(a) から成る錯体をチタン化合物と接触反応する方
法。 (10)アルコキシ基含有マグネシウム化合物および電子供
与体(a) から成る錯体を有機金属化合物と接触後チタン
化合物と接触反応させる方法。 (11)マグネシウム化合物と、電子供与体(a) と、チタン
化合物とを任意の順序で接触、反応させる方法。この反
応は、各成分を電子供与体(a) および／または有機金属
化合物やハロゲン含有ケイ素化合物などの反応助剤で予
備処理してもよい。 (12)還元能を有しない液状のマグネシウム化合物と、液
状チタン化合物とを、必要に応じて電子供与体(a) の存
在下で反応させて固体状のマグネシウム・チタン複合体
を析出させる方法。 (13) (12)で得られた反応生成物に、チタン化合物をさ
らに反応させる方法。 (14) (11)あるいは(12)で得られる反応生成物に、電子
供与体(a) およびチタン化合物をさらに反応させる方
法。 (15)マグネシウム化合物とチタン化合物と必要に応じて
電子供与体(a) とを、粉砕して得られた固体状物を、ハ
ロゲン、ハロゲン化合物および芳香族炭化水素のいずれ
かで処理する方法。なお、この方法においては、マグネ
シウム化合物のみを、あるいはマグネシウム化合物と電
子供与体(a) とからなる錯化合物を、あるいはマグネシ
ウム化合物とチタン化合物を粉砕する工程を含んでもよ
い。また、粉砕後に反応助剤で予備処理し、次いでハロ
ゲンなどで処理してもよい。反応助剤としては、有機金
属化合物あるいはハロゲン含有ケイ素化合物などが挙げ
られる。 (16)マグネシウム化合物を粉砕した後、チタン化合物と
接触・反応させる方法。この際、粉砕時および／または
接触・反応時に電子供与体(a) や、反応助剤を用いても
よい。 (17)上記(11)〜(16)で得られる化合物をハロゲンまたは
ハロゲン化合物または芳香族炭化水素で処理する方法。 (18)金属酸化物、有機マグネシウムおよびハロゲン含有
化合物との接触反応物を、チタン化合物および必要に応
じて電子供与体(a) と接触させる方法。 (19)有機酸のマグネシウム塩、アルコキシマグネシウ
ム、アリーロキシマグネシウムなどのマグネシウム化合
物を、チタン化合物および／またはハロゲン含有炭化水
素および必要に応じて電子供与体(a) と反応させる方
法。 (20)マグネシウム化合物とアルコキシチタンとを少なく
とも含む炭化水素溶液とチタン化合物および／または電
子供与体(a) とを接触させる方法。この際必要に応じて
ハロゲン含有ケイ素化合物などのハロゲン含有化合物を
さらに接触させてもよい。 (21)還元能を有しない液状状態のマグネシウム化合物と
有機金属化合物とを反応させて固体状のマグネシウム・
金属（アルミニウム）複合体を析出させ、次いで、チタ
ン化合物および必要に応じて電子供与体(a) を反応させ
る方法。

【００７２】このような固体状チタン触媒成分［A-1］
の調製は、通常−７０℃〜２００℃、好ましくは−５０
℃〜１５０℃の温度で行われる。このようにして得られ
る固体状チタン触媒成分［A-1］は、チタン、マグネシ
ウム、ハロゲンおよび好ましくは電子供与体(a) を含有
している。

【００７３】この固体状チタン触媒成分［A-1］におい
て、ハロゲン／チタン（原子比）は、２〜２００、好ま
しくは４〜９０であり、マグネシウム／チタン（原子
比）は、１〜１００、好ましくは２〜５０であることが
望ましい。

【００７４】また好ましくは電子供与体(a) は、通常、
電子供与体(a) ／チタン（モル比）が、０. ０１〜１０
０、好ましくは０. ０５〜５０の割合で含有される。本
発明では、上記のような固体状チタン触媒成分［A-1］
については、チタン化合物を用いる例について説明した
が、上記のチタン化合物において、チタンをジルコニウ
ム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタルまたは
クロムに代えて例示することもできる。

【００７５】本発明では、［Ａ］遷移金属化合物触媒成
分として挙げられる固体状チタン触媒成分の他の一例と
して、従来公知の［A-2］三塩化チタン系触媒成分を用
いることもできる。

【００７６】このような［A-2］三塩化チタン系触媒成
分の調製方法については、たとえば、以下に例示するよ
うな公報にその詳細が記載されている。 特開昭６３−１７２７４号、特開昭６４−３８４０９
号、特開昭５６−３４７１１号、特開昭６１−２８７９
０４号、特開昭６３−７５００７号、特開昭６３−８３
１０６号、特開昭５９−１３６３０号、特開昭６３−１
０８００８号、特開昭６３−２７５０８号、特開昭５７
−７０１１０号、特開昭５８−２１９２０７号、特開平
１−１４４４０５号、特開平１−２９２０１１号、特開
平１−２９２０１１号など。

【００７７】このような［A-2］三塩化チタン系触媒成
分としては、前述の三塩化チタンを例示することができ
る。また、このような三塩化チタンは、前述の電子供与
体(a) および／または四価のチタン化合物とともに、あ
るいはこれらと接触させた後に用いることもできる。

【００７８】さらに本発明では、［Ａ］遷移金属化合物
触媒成分として、［A-3］メタロセン化合物を用いるこ
ともできる。このような［A-3］メタロセン化合物の調
製方法については、たとえば、以下に例示する公報にそ
の詳細が記載されている。

【００７９】特開昭６３−６１０１０号、特開昭６３−
１５２６０８号、特開昭６３−２６４６０６号、特開昭
６３−２８０７０３号、特開昭６４−６００３号、特開
平１−９５１１０号、特開平３−６２８０６号、特開平
１−２５９００４号、特開昭６４−４５４０６号、特開
昭６０−１０６８０８号、特開昭６０−１３７９１１
号、特開昭５８−１９３０９号、特開昭６０−３５００
６号、特開昭６０−３５００７号、特開昭６１−２９６
００８号、特許公表６３−５０１３６９号、特開昭６１
−２２１２０７号、特開昭６２−１２１７０７号、特開
昭６３−６６２０６号、特開平２−２２３０７号、特開
平２−１７３１１０号、特開平２−３０２４１０号、特
開平１−１２９００３号、特開平１−２１０４０４号、
特開平３−６６７１０号、特開昭３−７０７１０号、特
開平１−２０７２４８号、特開昭６３−２２２１７７
号、特開昭６３−２２２１７８号、特開昭６３−２２２
１７９号、特開平１−１２４０７号、特開平１−３０１
７０４号、特開平１−３１９４８９号、特開平３−７４
４１２号、特開昭６１−２６４０１０号、特開平１−２
７５６０９号、特開昭６３−２５１４０５号、特開昭６
４−７４２０２号、特開平２−４１３０３号、特開平２
−１３１４８８号、特開平３−５６５０８号、特開平３
−７０７０８号、特開平３−７０７０９号など。

【００８０】このような［A-3］メタロセン化合物とし
ては、具体的に次式に示される化合物が挙げられる。 ＭＬ_x ［式中、ＭはＺr、Ｔi、Ｈf、Ｖ、Ｎb、ＴaおよびＣrか
らなる群から選ばれる遷移金属であり、Ｌは遷移金属に
配位する配位子であり、少なくとも１個のＬはシクロペ
ンタジエニル骨格を有する配位子であり、シクロペンタ
ジエニル骨格を有する配位子以外のＬは、炭素数１〜１
２の炭化水素基、アルコキシ基、アリーロキシ基、トリ
アルキルシリル基、ＳＯ₃Ｒ基（ただしＲはハロゲンな
どの置換基を有していてもよい炭素数１〜８の炭化水素
基）、ハロゲン原子または水素原子であり、ｘは遷移金
属の原子価である。］シクロペンタジエニル骨格を有す
る配位子としては、たとえば、シクロペンタジエニル
基、メチルシクロペンタジエニル基、ジメチルシクロペ
ンタジエニル基、トリメチルシクロペンタジエニル基、
テトラメチルシクロペンタジエニル基、ペンタメチルシ
クロペンタジエニル基、エチルシクロペンタジエニル
基、メチルエチルシクロペンタジエニル基、プロピルシ
クロペンタジエニル基、メチルプロピルシクロペンタジ
エニル基、ブチルシクロペンタジエニル基、メチルブチ
ルシクロペンタジエニル基、ヘキシルシクロペンタジエ
ニル基などのアルキル置換シクロペンタジエニル基ある
いはインデニル基、4,5,6,7-テトラヒドロインデニル
基、フルオレニル基などを例示することができる。これ
らの基は、ハロゲン原子、トリアルキルシリル基などで
置換されていてもよい。

【００８１】これらの遷移金属に配位する配位子の中で
は、アルキル置換シクロペンタジエニル基が特に好まし
い。上記一般式で表される化合物がシクロペンタジエニ
ル骨格を有する基を２個以上含む場合には、そのうち２
個のシクロペンタジエニル骨格を有する基同士は、エチ
レン、プロピレンなどのアルキレン基、イソプロピリデ
ン、ジフェニルメチレンなどの置換アルキレン基、シリ
レン基またはジメチルシリレン基、ジフェニルシリレン
基、メチルフェニルシリレン基などの置換シリレン基な
どを介して結合されていてもよい。

【００８２】シクロペンタジエニル骨格を有する配位子
以外の配位子Ｌとしては、具体的に下記のようなものが
挙げられる。炭素数１〜１２の炭化水素基としては、ア
ルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アラルキル
基などが挙げられ、より具体的には、アルキル基として
は、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル
基、ブチル基などが例示され、シクロアルキル基として
は、シクロペンチル基、シクロヘキシル基などが例示さ
れ、アリール基としては、フェニル基、トリル基などが
例示され、アラルキル基としては、ベンジル基、ネオフ
ィル基などが例示される。

【００８３】またアルコキシ基としては、メトキシ基、
エトキシ基、ブトキシ基などが例示され、アリーロキシ
基としては、フェノキシ基などが例示され、ハロゲンと
しては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素などが例示され
る。

【００８４】ＳＯ₃Ｒで表される配位子としては、p-ト
ルエンスルホナト基、メタンスルホナト基、トリフルオ
ロメタンスルホナト基などが例示される。このようなシ
クロペンタジエニル骨格を有する配位子を含む［A-3］
メタロセン化合物は、たとえば遷移金属の原子価が４で
ある場合、より具体的には下記式で示される。

【００８５】Ｒ² _kＲ³ _lＲ⁴ _mＲ⁵ _nＭ （式中、Ｍは上記遷移金属であり、Ｒ²はシクロペンタ
ジエニル骨格を有する基（配位子）であり、Ｒ³、Ｒ⁴お
よびＲ⁵はシクロペンタジエニル骨格を有する基、アル
キル基、シクロアルキル基、アリール基、アラルキル
基、アルコキシ基、アリーロキシ基、トリアルキルシリ
ル基、ＳＯ₃Ｒ基、ハロゲン原子または水素原子であ
り、ｋは１以上の整数であり、ｋ＋ｌ＋ｍ＋ｎ＝４であ
る。）本発明では上記式Ｒ² _kＲ³ _lＲ⁴ _mＲ⁵ _nＭにおいて、
Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴およびＲ⁵のうち少なくとも２個すなわち
Ｒ²およびＲ³がシクロペンタジエニル骨格を有する基
（配位子）であるメタロセン化合物が好ましく用いられ
る。これらのシクロペンタジエニル骨格を有する基はエ
チレン、プロピレンなどのアルキレン基、イソプロピリ
デン、ジフェニルメチレンなどの置換アルキレン基、シ
リレン基またはジメチルシリレン、ジフェニルシリレ
ン、メチルフェニルシリレン基などの置換シリレン基な
どを介して結合されていてもよい。またＲ⁴およびＲ⁵は
シクロペンタジエニル骨格を有する基、アルキル基、シ
クロアルキル基、アリール基、アラルキル基、アルコキ
シ基、アリーロキシ基、トリアルキルシリル基、ＳＯ₃
Ｒ、ハロゲン原子または水素原子である。

【００８６】以下に、Ｍがジルコニウムである遷移金属
化合物について具体的な化合物を例示する。ビス（イン
デニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（インデニル）
ジルコニウムジブロミド、ビス（インデニル）ジルコニ
ウムビス（p-トルエンスルホナト）ビス（4,5,6,7-テト
ラヒドロインデニル）ジルコニウムジクロリド、ビス
（フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、エチレンビ
ス（インデニル）ジルコニウムジクロリド、エチレンビ
ス（インデニル）ジルコニウムジブロミド、エチレンビ
ス（インデニル）ジメチルジルコニウム、エチレンビス
（インデニル）ジフェニルジルコニウム、エチレンビス
（インデニル）メチルジルコニウムモノクロリド、エチ
レンビス（インデニル）ジルコニウムビス（メタンスル
ホナト）、エチレンビス（インデニル）ジルコニウムビ
ス（p-トルエンスルホナト）、エチレンビス（インデニ
ル）ジルコニウムビス（トリフルオロメタンスルホナ
ト）、エチレンビス（4,5,6,7-テトラヒドロインデニ
ル）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（シク
ロペンタジエニル-フルオレニル）ジルコニウムジクロ
リド、イソプロピリデン（シクロペンタジエニル-メチ
ルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ジ
メチルシリレンビス（シクロペンタジエニル）ジルコニ
ウムジクロリド、ジメチルシリレンビス（メチルシクロ
ペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ジメチルシ
リレンビス（ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニ
ウムジクロリド、ジメチルシリレンビス（トリメチルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ジメチ
ルシリレンビス（インデニル）ジルコニウムジクロリ
ド、ジメチルシリレンビス（インデニル）ジルコニウム
ビス（トリフルオロメタンスルホナト）、ジメチルシリ
レンビス（4,5,6,7-テトラヒドロインデニル）ジルコニ
ウムジクロリド、ジメチルシリレン（シクロペンタジエ
ニル-フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェ
ニルシリレンビス（インデニル）ジルコニウムジクロリ
ド、メチルフェニルシリレンビス（インデニル）ジルコ
ニウムジクロリド、ビス（シクロペンタジエニル）ジル
コニウムジクロリド、ビス（シクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムジブロミド、ビス（シクロペンタジエニル）
メチルジルコニウムモノクロリド、ビス（シクロペンタ
ジエニル）エチルジルコニウムモノクロリド、ビス（シ
クロペンタジエニル）シクロヘキシルジルコニウムモノ
クロリド、ビス（シクロペンタジエニル）フェニルジル
コニウムモノクロリド、ビス（シクロペンタジエニル）
ベンジルジルコニウムモノクロリド、ビス（シクロペン
タジエニル）ジルコニウムモノクロリドモノハイドライ
ド、ビス（シクロペンタジエニル）メチルジルコニウム
モノハイドライド、ビス（シクロペンタジエニル）ジメ
チルジルコニウム、ビス（シクロペンタジエニル）ジフ
ェニルジルコニウム、ビス（シクロペンタジエニル）ジ
ベンジルジルコニウム、ビス（シクロペンタジエニル）
ジルコニウムメトキシクロリド、ビス（シクロペンタジ
エニル）ジルコニウムエトキシクロリド、ビス（シクロ
ペンタジエニル）ジルコニウムビス（メタンスルホナ
ト）、ビス（シクロペンタジエニル）ジルコニウムビス
（p-トルエンスルホナト）、ビス（シクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムビス（トリフルオロメタンスルホナ
ト）、ビス（メチルシクロペンタジエニル）ジルコニウ
ムジクロリド、ビス（ジメチルシクロペンタジエニル）
ジルコニウムジクロリド、ビス（ジメチルシクロペンタ
ジエニル）ジルコニウムエトキシクロリド、ビス（ジメ
チルシクロペンタジエニル）ジルコニウムビス（トリフ
ルオロメタンスルホナト）、ビス（エチルシクロペンタ
ジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（メチルエチ
ルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビ
ス（プロピルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジク
ロリド、ビス（メチルプロピルシクロペンタジエニル）
ジルコニウムジクロリド、ビス（ブチルシクロペンタジ
エニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（メチルブチル
シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス
（メチルブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムビ
ス（メタンスルホナト）、ビス（トリメチルシクロペン
タジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（テトラメ
チルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、
ビス（ペンタメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウ
ムジクロリド、ビス（ヘキシルシクロペンタジエニル）
ジルコニウムジクロリド、ビス（トリメチルシリルシク
ロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド。

【００８７】なお上記例示において、シクロペンタジエ
ニル環の二置換体は1,2-および1,3-置換体を含み、三置
換体は1,2,3-および1,2,4-置換体を含む。またプロピ
ル、ブチルなどのアルキル基は、n-、i-、sec-、tert-
などの異性体を含む。

【００８８】また上記のようなジルコニウム化合物にお
いて、ジルコニウムを、チタン、ハフニウム、バナジウ
ム、ニオブ、タンタルまたはクロムに置換えた化合物を
用いることもできる。

【００８９】これらの化合物は単独で用いてもよいし、
２種以上を組み合わせて用いてもよい。また、炭化水素
あるいはハロゲン化炭化水素に希釈して用いてもよい。
本発明では、メタロセン化合物［A-3］として、中心の
金属原子がジルコニウムであり、少なくとも２個のシク
ロペンタジエニル骨格を含む配位子を有するジルコノセ
ン化合物が好ましく用いられる。

【００９０】また、上記のような［A-3］メタロセン化
合物は、粒子状担体化合物と接触させて、担体に担持さ
せて用いることもできる。担体化合物としては、ＳiＯ
₂ 、Ａl₂Ｏ₃ 、Ｂ₂Ｏ₃ 、ＭｇＯ、ＺrＯ₂ 、ＣaＯ、Ｔi
Ｏ₂ 、ＺnＯ、ＳnＯ₂ 、ＢaＯ、ＴhＯなどの無機担体化
合物、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ-1-ブテ
ン、ポリ4-メチル-1-ペンテン、スチレン-ジビニルベン
ゼン共重合体などの樹脂を用いることができる。

【００９１】これらの担体化合物は、二種以上組み合わ
せて用いることもできる。これらのうち、ＳiＯ₂ 、Ａl
₂Ｏ₃ 、ＭｇＯが好ましく用いられる。次に、本発明に
係る予備重合触媒［Ｉ］を形成する周期律表第Ｉ族〜第
III 族から選ばれる金属を含む有機金属化合物触媒成分
［Ｂ］について説明する。

【００９２】このような有機金属化合物触媒成分［Ｂ］
としては、たとえば、［B-1］有機アルミニウム化合
物、第Ｉ族金属とアルミニウムとの錯アルキル化合物、
第II族金属の有機金属化合物などを用いることができ
る。

【００９３】このような［B-1］有機アルミニウム化合
物としては、たとえば、下記式で示される有機アルミニ
ウム化合物を例示することができる。 Ｒ^a _nＡlＸ_3-n （式中、Ｒ^a は炭素数１〜１２の炭化水素基であり、Ｘ
はハロゲンまたは水素であり、ｎは１〜３である。）上
記式において、Ｒ^a は炭素数１〜１２の炭化水素基たと
えばアルキル基、シクロアルキル基またはアリール基で
あるが、具体的には、メチル基、エチル基、n-プロピル
基、イソプロピル基、イソブチル基、ペンチル基、ヘキ
シル基、オクチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシ
ル基、フェニル基、トリル基などである。このような有
機アルミニウム化合物としては、具体的には以下のよう
な化合物が用いられる。

【００９４】トリメチルアルミニウム、トリエチルアル
ミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブ
チルアルミニウム、トリオクチルアルミニウム、トリ2-
エチルヘキシルアルミニウムなどのトリアルキルアルミ
ニム。

【００９５】イソプレニルアルミニウムなどのアルケニ
ルアルミニウム。ジメチルアルミニウムクロリド、ジエ
チルアルミニウムクロリド、ジイソプロピルアルミニウ
ムクロリド、ジイソブチルアルミニウムクロリド、ジメ
チルアルミニウムブロミドなどのジアルキルアルミニウ
ムハライド。

【００９６】メチルアルミニウムセスキクロリド、エチ
ルアルミニウムセスキクロリド、イソプロピルアルミニ
ウムセスキクロリド、ブチルアルミニウムセスキクロリ
ド、エチルアルミニウムセスキブロミドなどのアルキル
アルミニウムセスキハライド。

【００９７】メチルアルミニウムジクロリド、エチルア
ルミニウムジクロリド、イソプロピルアルミニウムジク
ロリド、エチルアルミニウムジブロミドなどのアルキル
アルミニウムジハライド。

【００９８】ジエチルアルミニウムハイドライド、ジイ
ソブチルアルミニウムハイドライドなどのアルキルアル
ミニウムハイドライド。また［B-1］有機アルミニウム
化合物として、下記式で示される化合物を用いることも
できる。

【００９９】Ｒ^a _nＡlＹ_3-n 上記式において、Ｒ^a は上記と同様であり、Ｙは−ＯＲ
^b 基、−ＯＳiＲ^c ₃基、−ＯＡlＲ^d ₂基、−ＮＲ^e ₂基、−
ＳiＲ^f ₃基または−Ｎ（Ｒ^g ）ＡlＲ^h ₂基であり、ｎは１
〜２であり、Ｒ^b 、Ｒ^c 、Ｒ^d およびＲ^h はメチル基、
エチル基、イソプロピル基、イソブチル基、シクロヘキ
シル基、フェニル基などであり、Ｒ^eは水素、メチル
基、エチル基、イソプロピル基、フェニル基、トリメチ
ルシリル基などであり、Ｒ^f およびＲ^g はメチル基、エ
チル基などである。

【０１００】このような［B-1］有機アルミニウム化合
物としては、具体的には、以下のような化合物が用いら
れる。 (i) Ｒ^a _nＡl（ＯＲ^b）_3-n ジメチルアルミニウムメトキシド、ジエチルアルミニウ
ムエトキシド、ジイソブチルアルミニウムメトキシドな
ど、 (ii) Ｒ^a _nＡl（ＯＳiＲ^c ₃）_3-n Ｅt₂Ａl（ＯＳiＭe₃） （iso-Ｂu)₂Ａl（ＯＳiＭe₃） （iso-Ｂu)₂Ａl（ＯＳiＥt₃）など、 (iii) Ｒ^a _nＡl（ＯＡlＲ^d ₂）_3-n Ｅt₂ＡlＯＡlＥt₂ （iso-Ｂu ）₂ＡlＯＡl（iso-Ｂu)₂ など、 (iv) Ｒ^a _nＡl（ＮＲ^e ₂）_3-n Ｍe₂ＡlＮＥt₂ Ｅt₂ＡlＮＨＭe Ｍe₂ＡlＮＨＥt Ｅt₂ＡlＮ（Ｍe₃Ｓi)₂ （iso-Ｂu)₂ ＡlＮ（Ｍe₃Ｓi ）₂ など、 (v) Ｒ^a _nＡl（ＳiＲ^f ₃）_3-n （iso-Ｂu)₂ ＡlＳiＭe₃など、 (vi) Ｒ^a _nＡl〔Ｎ（Ｒ^g）−ＡlＲ^h ₂〕_3-n Ｅt₂ＡlＮ（Ｍe）−ＡlＥt₂ （iso-Ｂu)₂ＡlＮ（Ｅt）Ａl（iso-Ｂu)₂ など。

【０１０１】また上記のような［B-1］有機アルミニウ
ム化合物として、Ｒ^a ₃Ａl 、Ｒ^a _nＡl（ＯＲ^b）_3-n 、Ｒ
^a _nＡl（ＯＡlＲ^d ₂）_3-n で表わされる有機アルミニウム
化合物を好適な例として挙げることができる。

【０１０２】第Ｉ族金属とアルミニウムとの錯アルキル
化物としては、下記一般式で表される化合物を例示でき
る。 Ｍ¹ＡlＲ^j ₄ （但し、Ｍ¹ はＬi 、Ｎａ、Ｋであり、Ｒ^j は炭素数１
〜１５の炭化水素基である） 具体的には、ＬiＡl（Ｃ₂Ｈ₅）₄ 、ＬiＡl（Ｃ₇Ｈ₁₅）₄
などが挙げられる。

【０１０３】第II族金属の有機金属化合物としては、下
記一般式で表される化合物を例示できる。 Ｒ^kＲ^lＭ² （但し、Ｒ^k 、Ｒ^l は炭素数１〜１５の炭化水素基ある
いはハロゲンであり、互いに同一でも異なっていてもよ
いが、いずれもハロゲンである場合は除く。Ｍ²はＭ
ｇ、Ｚｎ、Ｃｄである） 具体的には、ジエチル亜鉛、ジエチルマグネシウム、ブ
チルエチルマグネシウム、エチルマグネシウムクロリ
ド、ブチルマグネシウムクロリドなどが挙げられる。

【０１０４】これらの化合物は、２種以上組み合わせて
用いることもできる。このような［B-2］有機アルミニ
ウムオキシ化合物としては、具体的には一般式(1) およ
び(2) で表されるアルミノオキサン類を例示することが
できる。

【０１０５】

【化３】

【０１０６】（一般式(1) および(2) において、Ｒはメ
チル基、エチル基、プロピル基、ブチル基などの炭化水
素基であり、好ましくはメチル基、エチル基、とくに好
ましくはメチル基であり、ｍは２以上、好ましくは５〜
４０の整数である。） ここで、このアルミノオキサンは式（ＯＡl（Ｒ¹））で
表わされるアルキルオキシアルミニウム単位および式
（ＯＡl（Ｒ²））で表わされるアルキルオキシアルミニ
ウム単位［ここで、Ｒ¹ およびＲ² はＲと同様の炭化水
素基を例示することができ、Ｒ¹ およびＲ² は相異なる
基を表わす］からなる混合アルキルオキシアルミニウム
単位から形成されていてもよい。その場合には、メチル
オキシアルミニウム単位（ＯＡl（ＣＨ₃ ））を３０モ
ル％以上、好ましくは５０モル％以上、特に好ましくは
７０モル％以上の割合で含む混合アルキルオキシアルミ
ニウム単位から形成されたアルミノオキサンが好適であ
る。

【０１０７】本発明で用いられる［B-2］有機アルミニ
ウムオキシ化合物は、従来公知のアルミノオキサンであ
ってもよく、また本出願人らによって見出されたベンゼ
ン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物であってもよ
い。

【０１０８】このようなアルミノオキサンの製造法とし
て、たとえば次の方法を例示することができる。 (1) 吸着水を含有する化合物あるいは結晶水を含有する
塩類、たとえば塩化マグネシウム水和物、硫酸銅水和
物、硫酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩
化第１セリウム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、ト
リアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物
を添加して反応させる方法。 (2) ベンゼン、トルエン、エチルエーテル、テトラヒド
ロフランなどの媒体中でトリアルキルアルミニウムなど
の有機アルミニウム化合物に直接水を作用させる方法。 (3) デカン、ベンゼン、トルエンなどの媒体中でトリア
ルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物に、
ジメチルスズオキシド、ジブチルスズオキシドなどの有
機スズ化合物を反応させる方法。

【０１０９】これらの方法のうちでは、(1) の方法を採
用するのが好ましい。なお、該アルミノオキサンは、少
量のアルミニウム以外の有機金属成分を含有していても
差しつかえない。また回収された上記アルミノオキサン
の溶液から溶媒あるいは未反応有機アルミニウム化合物
を蒸留して除去した後、溶媒に再溶解してもよい。

【０１１０】アルミノオキサンの製造の際に用いられる
有機アルミニウム化合物としては、具体的に、トリメチ
ルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリプロピ
ルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリ
n-ブチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、
トリsec-ブチルアルミニウム、トリtert- ブチルアルミ
ニウム、トリペンチルアルミニウム、トリヘキシルアル
ミニウム、トリオクチルアルミニウム、トリデシルアル
ミニウム等のトリアルキルアルミニウム、トリシクロヘ
キシルアルミニウム、トリシクロオクチルアルミニウム
等のトリシクロアルキルアルミニウム、ジメチルアルミ
ニウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジエ
チルアルミニウムブロミド、ジイソブチルアルミニウム
クロリド等のジアルキルアルミニウムハライド、ジエチ
ルアルミニウムハイドライド、ジイソブチルアルミニウ
ムハイドライド等のジアルキルアルミニウムハイドライ
ド、ジメチルアルミニウムメトキシド、ジエチルアルミ
ニウムエトキシド等のジアルキルアルミニウムアルコキ
シド、ジエチルアルミニウムフェノキシド等のジアルキ
ルアルミニウムアリーロキシド等が挙げられる。

【０１１１】また下記一般式で表わされるイソプレニル
アルミニウムを用いることもできる。 （i-Ｃ₄Ｈ₉)x Ａly (Ｃ₅Ｈ₁₀)z （式中、ｘ、ｙ、ｚは正の数であり、ｚ≧２ｘであ
る。）これらのうち、トリアルキルアルミニウムが特に
好ましい。

【０１１２】上記の有機アルミニウム化合物は、単独で
あるいは組合せて用いられる。またアルミノオキサンの
製造の際に用いられる溶媒としては、ベンゼン、トルエ
ン、キシレン、クメン、シメン等の芳香族炭化水素、ペ
ンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデ
カン、ヘキサデカン、オクタデカン等の脂肪族炭化水
素、シクロペンタン、シクロヘキサン、シクロオクタ
ン、メチルシクロペンタン等の脂環族炭化水素、ガソリ
ン、灯油、軽油等の石油留分あるいは上記芳香族炭化水
素、脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素のハロゲン化物と
りわけ塩素化物、臭素化物等の炭化水素溶媒、エチルエ
ーテル、テトラヒドロフラン等のエーテル類が挙げられ
る。これらのうち特に芳香族炭化水素が好ましく用いら
れる。

【０１１３】なお前記［Ａ］遷移金属化合物触媒成分が
［A-1］固体状チタン触媒成分または［A-2］三塩化チタ
ン系触媒成分である場合には、［Ｂ］有機金属化合物触
媒成分は［B-1］有機アルミニウム化合物であることが
好ましく、［Ａ］遷移金属化合物触媒成分が［A-3］メ
タロセン化合物である場合には、［Ｂ］有機金属化合物
触媒成分は［B-2］有機アルミニウムオキシ化合物であ
ることが好ましい。

【０１１４】またこのような［Ａ］遷移金属化合物触媒
成分および［Ｂ］有機金属化合物触媒成分にα−オレフ
ィンとポリエン化合物とを予備重合させるに際して、必
要に応じて前述した電子供与体(a) または下記のような
電子供与体(b) を用いてもよい。

【０１１５】このような電子供与体(b) としては、下記
一般式で示される有機ケイ素化合物を用いることができ
る。 Ｒ_nＳi（ＯＲ’）_4-n （式中、ＲおよびＲ’は炭化水素基であり、０＜ｎ＜４
である） 上記のような一般式で示される有機ケイ素化合物として
は、具体的には、下記のような化合物が挙げられる。

【０１１６】トリメチルメトキシシラン、トリメチルエ
トキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジ
エトキシシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、
t-ブチルメチルジメトキシシラン、t-ブチルメチルジエ
トキシシラン、t-アミルメチルジエトキシシラン、ジフ
ェニルジメトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシ
ラン、ジフェニルジエトキシシラン、ビスo-トリルジメ
トキシシラン、ビスm-トリルジメトキシシラン、ビスp-
トリルジメトキシシラン、ビスp-トリルジエトキシシラ
ン、ビスエチルフェニルジメトキシシラン、ジシクロヘ
キシルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメト
キシシラン、シクロヘキシルメチルジエトキシシラン、
エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラ
ン、ビニルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシ
ラン、n-プロピルトリエトキシシラン、デシルトリメト
キシシラン、デシルトリエトキシシラン、フェニルトリ
メトキシシラン、γ-クロルプロピルトリメトキシシラ
ン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリエトキシシ
ラン、ビニルトリエトキシシラン、t-ブチルトリエトキ
シシラン、n-ブチルトリエトキシシラン、iso-ブチルト
リエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、γ-
アミノプロピルトリエトキシシラン、クロルトリエトキ
シシラン、エチルトリイソプロポキシシラン、ビニルト
リブトキシシラン、シクロヘキシルトリメトキシシラ
ン、シクロヘキシルトリエトキシシラン、2-ノルボルナ
ントリメトキシシラン、2-ノルボルナントリエトキシシ
ラン、2-ノルボルナンメチルジメトキシシラン、ケイ酸
エチル、ケイ酸ブチル、トリメチルフェノキシシラン、
メチルトリアリロキシ(allyloxy)シラン、ビニルトリス
（β-メトキシエトキシシラン）、ビニルトリアセトキ
シシラン、ジメチルテトラエトキシジシロキサン、シク
ロペンチルトリメトキシシラン、2-メチルシクロペンチ
ルトリメトキシシラン、2,3-ジメチルシクロペンチルト
リメトキシシラン、シクロペンチルトリエトキシシラ
ン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、ビス（2-メチ
ルシクロペンチル）ジメトキシシラン、ビス（2,3-ジメ
チルシクロペンチル）ジメトキシシラン、ジシクロペン
チルジエトキシシラン、トリシクロペンチルメトキシシ
ラン、トリシクロペンチルエトキシシラン、ジシクロペ
ンチルメチルメトキシシラン、ジシクロペンチルエチル
メトキシシラン、ヘキセニルトリメトキシシラン、ジシ
クロペンチルメチルエトキシシラン、シクロペンチルジ
メチルメトキシシラン、シクロペンチルジエチルメトキ
シシラン、シクロペンチルジメチルエトキシシラン。

【０１１７】これらのうち、エチルトリエトキシシラ
ン、n-プロピルトリエトキシシラン、t-ブチルトリエト
キシシラン、ビニルトリエトキシシラン、フェニルトリ
エトキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、ジフェニ
ルジメトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラ
ン、ビスp-トリルジメトキシシラン、p-トリルメチルジ
メトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、
シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、2-ノルボルナ
ントリエトキシシラン、2-ノルボルナンメチルジメトキ
シシラン、フェニルトリエトキシシラン、ジシクロペン
チルジメトキシシラン、ヘキセニルトリメトキシシラ
ン、シクロペンチルトリエトキシシラン、トリシクロペ
ンチルメトキシシラン、シクロペンチルジメチルメトキ
シシランなどが好ましく用いられる。

【０１１８】これらの有機ケイ素化合物は、２種以上組
み合わせて用いることもできる。さらに本発明では、電
子供与体(b) として、2,6-置換ピペリジン類、2,5-置換
ピペリジン類、N,N,N',N'-テトラメチルメチレンジアミ
ン、N,N,N',N'-テトラエチルメチレンジアミンなどの置
換メチレンジアミン類、1,3-ジベンジルイミダゾリジ
ン、1,3-ジベンジル-2- フェニルイミダゾリジンなどの
置換メチレンジアミン類などの含窒素電子供与体、トリ
エチルホスファイト、トリn-プロピルホスファイト、ト
リイソプロピルホスファイト、トリn-ブチルホスファイ
ト、トリイソブチルホスファイト、ジエチルn-ブチルホ
スファイト、ジエチルフェニルホスファイトなどの亜リ
ン酸エステル類などリン含有電子供与体、2,6-置換テト
ラヒドロピラン類、2,5-置換テトラヒドロピラン類など
の含酸素電子供与体を用いることもできる。

【０１１９】上記のような電子供与体(b) は、単独であ
るいは２種以上組み合わせて用いられる。本発明では、
α−オレフィン・ポリエン共重合体含有重合体［Ｉ］を
形成するに際して、まず上記のような［Ａ］遷移金属化
合物触媒成分および［Ｂ］有機金属化合物触媒成分に前
述したα−オレフィンとポリエン化合物とを共重合させ
てα−オレフィン・ポリエン共重合体(i) を含有する予
備重合触媒を形成する。

【０１２０】本発明では、［Ａ］遷移金属化合物触媒成
分および［Ｂ］有機金属化合物触媒成分に、α−オレフ
ィンとポリエン化合物とを予備重合させるに際して、ポ
リエン化合物は、α−オレフィン１モルに対して通常
０．０００１〜１０モル、好ましくは０．０００５〜５
モル、特に好ましくは０．００１〜２モルの量で用いる
ことが好ましい。

【０１２１】このα−オレフィンとポリエン化合物との
共重合は、溶解重合、懸濁重合などの液相重合法あるい
は気相重合法のいずれにおいても実施することができ
る。重合を液相で実施するときは、該重合を後述する不
活性溶媒の共存下に行うことができる。また重合時に用
いるオレフィンおよびポリエン化合物自体を溶媒として
重合することや実質的に溶媒のない状態で重合すること
もできる。

【０１２２】本発明では、この予備共重合を後述する不
活性溶媒の共存下に行なうことができ、該不活性溶媒に
上記オレフィンおよびポリエン化合物および触媒成分を
加え、比較的温和な条件下で行なうことが好ましい。こ
の際、生成した予備重合体が重合媒体に溶解する条件下
に行なってもよいし、溶解しない条件下に行なってもよ
いが、好ましくは溶解しない条件下で行う。

【０１２３】本発明では、上記のような予備重合触媒
は、より具体的には、下記のようにして調製することが
できる。 ｉ） 不活性溶媒中で、［Ａ］遷移金属化合物触媒成
分、［Ｂ］有機金属化合物触媒成分および必要に応じて
電子供与体を予め接触させて予備重合触媒を形成して、
この触媒にα−オレフィンと上記ポリエン化合物とを共
重合させて予備重合触媒を形成させる方法。 ii） α−オレフィンとポリエン化合物との混合物中
で、［Ａ］遷移金属化合物触媒成分、［Ｂ］有機金属化
合物触媒成分および必要に応じて電子供与体とを予め接
触させて触媒を形成し、この触媒にα−オレフィンとポ
リエン化合物とを共重合させて予備重合触媒を形成させ
る方法。

【０１２４】上記不活性溶媒としては、具体的には、プ
ロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オク
タン、デカン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素、
シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタ
ンなどの脂環族炭化水素、ベンゼン、トルエン、キシレ
ンなどの芳香族炭化水素、α−オレフィンクロリド、ク
ロルベンゼンなどのハロゲン化炭化水素、あるいはこれ
らの混合物などが挙げられる。

【０１２５】これらのうちでは、とくに脂肪族炭化水素
を用いることが好ましい。予備重合は、バッチ式、連続
式、半連続式のいずれにおいても行うことができる。

【０１２６】予備重合における触媒成分の濃度は、用い
られる触媒成分によっても異なるが、遷移金属化合物触
媒成分の濃度は、重合容積１リットル当り、遷移金属原
子換算で、通常約０. ００１〜５０００ミリモル、好ま
しくは約０. ０１〜１０００ミリモル、特に好ましくは
０. １〜５００ミリモルである。

【０１２７】有機金属化合物触媒成分は、遷移金属化合
物触媒成分１ｇ当り０.０１〜２０００ｇ、好ましくは
０.０３〜１０００ｇ、さらに好ましくは０.０５〜２０
０ｇの重合体が生成するような量で用いられ、遷移金属
化合物触媒成分中の遷移金属原子１モル当り、通常約
０.１〜１０００モル、好ましくは約０. ５〜５００モ
ル、特に好ましくは１〜１００モルの量で用いられる。

【０１２８】また電子供与体が用いられる場合には、電
子供与体は、遷移金属化合物触媒成分中の遷移金属原子
１モル当り０. ０１〜５０モル、好ましくは０. ０５〜
３０モル、さらに好ましくは０.１〜１０モルの量で用
いられる。

【０１２９】予備重合の際の反応温度は、通常約−２０
〜＋１００℃、好ましくは約−２０〜＋８０℃、さらに
好ましくは約−１０〜＋４０℃であることが望ましい。
なお予備重合においては、水素などの分子量調節剤を用
いることもできる。

【０１３０】本発明に係る予備重合触媒は、上記のよう
な［Ａ］遷移金属化合物触媒成分および［Ｂ］有機金属
化合物触媒成分に、遷移金属化合物触媒成分１ｇ当り、
０.０１〜２０００ｇ好ましくは０.０３〜１０００ｇ、
さらに好ましくは０.０５〜２００ｇの量でα−オレフ
ィンとポリエン化合物とを共重合させることにより得ら
れる。

【０１３１】このようなα−オレフィン・ポリエン共重
合体(i) を含有する予備重合触媒は、通常、懸濁状態で
得られる。このような予備重合触媒は、次工程の重合に
おいて、懸濁状態のままで用いることもできるし、懸濁
液から予備重合触媒を分離して用いることもできる。

【０１３２】上記懸濁状態で得られた予備重合触媒は、
後述する本重合工程において、有機金属化合物触媒成分
または電子供与体をさらに添加しなくてもよい場合があ
る。なお本発明では、上記の予備共重合に先立って、
［Ａ］遷移金属化合物触媒成分および［Ｂ］有機金属化
合物触媒成分にオレフィンを予め予備重合させておくこ
ともできる。

【０１３３】このオレフィンとしては、前述したオレフ
ィンが用いられるが、これらのうち好ましくはα−オレ
フィン、より好ましくはプロピレンが用いられる。この
ように予備共重合に先立って、オレフィン重合用触媒に
オレフィンを予め予備重合させると、具体的にたとえば
次のような効果が得られる。すなわち上記のように予備
共重合に先立って、オレフィン重合用触媒にオレフィン
を予め予備重合させると、粒径分布、粒度分布などの粒
子形状に優れた予備重合触媒が得られる。

【０１３４】本発明では、次いで上記のようにして得ら
れる予備重合触媒に前述したオレフィンを重合または共
重合させてオレフィン重合体(ii)を形成する。オレフィ
ン重合体(ii)を形成するに際しては、予備重合触媒は、
重合容積１リットル当り遷移金属原子に換算して、通常
は約０. ００１〜１００ミリモル、好ましくは約０. ０
０５〜２０ミリモルの量で用いられる。

【０１３５】この際、予備重合触媒とともに必要に応じ
てさらに［Ｂ］有機金属化合物触媒成分または電子供与
体を用いてもよい。有機金属化合物触媒成分［Ｂ］が用
いられる場合には、有機金属化合物触媒成分［Ｂ］は、
該触媒成分［Ｂ］中の金属原子が、重合系中の予備重合
触媒中の遷移金属原子１モルに対し、通常約１〜２００
０モル、好ましくは約２〜５００モルとなるような量で
用いられる。また電子供与体が用いられる場合には、電
子供与体は、有機金属化合物触媒成分［Ｂ］中の金属原
子１モルに対し、通常約０.００１モル〜１０モル、好
ましくは０. ０１モル〜５モルの量で用いられる。

【０１３６】重合時に、水素を用いれば、得られる重合
体の分子量を調節することができ、メルトフローレート
の大きい重合体が得られる。本発明では、オレフィンの
重合を、溶解重合、懸濁重合などの液相重合法あるいは
気相重合法いずれの方法においても実施することができ
る。またバッチ式、半連続式、連続式の何れの方法にお
いても行なうことができる。

【０１３７】重合がスラリー重合の反応形態を採る場
合、反応溶媒としては、上述の不活性有機溶媒を用いる
こともできるし、反応温度において液状のオレフィンを
用いることもできる。

【０１３８】重合条件は重合時に用いられるオレフィン
によっても異なるが、重合温度は、通常−２０〜３００
℃、好ましくは約−２０〜１５０℃、さらに好ましくは
−１０〜１３０℃であり、重合圧力は、通常常圧〜１０
０Kg／cm² 、好ましくは約２〜５０Kg／cm² である。

【０１３９】さらにこのオレフィンの重合を、２段以上
に分けて行うこともできる。この際各段の反応条件は同
一であっても異なっていてもよい。このように形成され
るオレフィン重合体(ii)は、オレフィンの単独重合体、
２種以上のオレフィンからなるランダム共重合体または
ブロック共重合体であってよい。

【０１４０】次に、オレフィン重合体組成物中に含まれ
る［II］オレフィン重合体について説明する。本発明で
用いられるオレフィン重合体［II］としては、従来知ら
れている炭素数２〜２０のα−オレフィン重合体または
共重合体を広く用いることができる。具体的には、たと
えば、高密度ポリα−オレフィン、低密度ポリα−オレ
フィン、直鎖状低密度ポリα−オレフィン、ポリプロピ
レン、ポリブテン、ポリ（4-メチル-1-ペンテン）、ポ
リペンテン、α−オレフィン／プロピレン共重合体、α
−オレフィン／ブテン共重合体、プロピレン／ブテン共
重合体、α−オレフィン／プロピレン／ブテン共重合
体、4-メチル-1-ペンテン／オレフィン共重合体、α−
オレフィン／環状オレフィン共重合体、α−オレフィン
／プロピレン／ポリエン化合物共重合体、種々のプロピ
レン系ブロック共重合体、プロピレン系ランダム共重合
体あるいはこれらの混合物などが挙げられる。

【０１４１】これらのうち、オレフィン重合体［II］と
しては、α−オレフィン・ポリエン共重合体含有重合体
［Ｉ］に含まれるオレフィン重合体(ii)を形成するオレ
フィンと同じオレフィンの重合体が好ましく用いられ
る。

【０１４２】本発明に係る延伸フィルムを形成するオレ
フィン重合体組成物は、上記のようなα−オレフィン・
ポリエン共重合体含有重合体［Ｉ］を、０．００５〜９
９重量％、好ましくは０．０１〜９０重量％、より好ま
しくは０．０３〜８５重量％、特に好ましくは０．０５
〜８０重量％の量で、上記のようなオレフィン重合体
［II］を、９９．９９５〜１重量％、好ましくは９９．
９９〜１０重量％、より好ましくは９９．９７〜１５重
量％、特に好ましくは９９．９５〜２０重量％の量で含
有している。

【０１４３】このオレフィン重合体組成物は、上記のよ
うな量のα−オレフィン・ポリエン共重合体含有重合体
［Ｉ］とオレフィン重合体［II］とをブレンドすること
によって調製される。具体的には、一般的にポリマーを
混練する際に広く用いられている装置を用いて、α−オ
レフィン・ポリエン共重合体含有重合体［Ｉ］とオレフ
ィン重合体［II］とを１００〜３５０℃、好ましくは１
５０〜３００℃の温度で混練する。

【０１４４】本発明に係る延伸フィルムを形成するオレ
フィン重合体組成物は、従来公知のたとえば上記のよう
なオレフィン重合体［II］に比べて高いメルトテンショ
ンを有している。

【０１４５】具体的には、このようなオレフィン重合体
組成物では、メルトフローレートとメルトテンションと
は、以下の関係式を満足している。オレフィン重合体
［II］がポリプロピレンである場合には、オレフィン重
合体組成物は、通常、 log ［ＭＴ］≧ −０.８log ［ＭＦＲ］＋０.２８ 好ましくは、 log ［ＭＴ］≧ −０.８log ［ＭＦＲ］＋０.３０ さらに好ましくは、 log ［ＭＴ］≧ −０.８log ［ＭＦＲ］＋０.３３ で示される関係を満たしている。

【０１４６】なお上記ポリプロピレン（オレフィン重合
体［II］）単味では、メルトフローレートとメルトテン
ションとは、通常、 log ［ＭＴ］＝ −０.８log ［ＭＦＲ］＋０.２４ で示される関係を満たしている。

【０１４７】また極限粘度［η］との関係で表されるメ
ルトテンションは、通常、 log ［ＭＴ］＝ ３.７log ［η］−１.６ で示される。

【０１４８】本発明に係る延伸フィルムは、上記のよう
なオレフィン重合体組成物を用いて延伸法によって成形
することによって成形されるが、このオレフィン重合体
組成物は高いメルトテンションを有しているため、安定
性に優れかつ高速で成形することができる。

【０１４９】本発明に係る延伸フィルムは、その厚さが
通常５〜２００μｍ、好ましくは１０〜１２０μｍであ
る。本発明に係る延伸フィルムは、二軸延伸フィルムの
場合には、通常２０〜７０倍、好ましくは４０〜６０
倍、一軸延伸フィルムの場合には通常は２〜１０倍、好
ましくは２〜６倍である。

【０１５０】本発明に係る延伸フィルムを、上記のよう
なオレフィン重合体組成物から製造するには、従来公知
の延伸装置を用いることができる。たとえば、テンダー
法（縦横延伸、横縦延伸）、同時二軸延伸法、一軸延伸
法などが挙げられる。

【０１５１】また成形条件も、従来公知の条件を採用す
ることができる。例えば上記オレフィン重合体組成物が
プロピレン系重合体組成物である場合、２２０〜２８０
℃、好ましくは２４０〜２７０℃で溶融押出し、縦方向
に２〜１０倍、好ましくは２〜６倍に延伸することによ
り延伸フィルムを製造する方法を例示することができ
る。

【０１５２】また本発明に係る延伸フィルムを形成して
いるオレフィン重合体組成物は、フェノール系安定剤、
有機ホスファイト系安定剤、チオエーテル系安定剤、ヒ
ンダードアミン系安定剤、高級脂肪酸金属塩の少なくと
も１種以上を含んでいることが好ましい。

【０１５３】このような化合物は、オレフィン重合体組
成物１００重量部に対して、それぞれ０.００５〜５重
量部、好ましくは０.０１〜０.５重量部の量で用いられ
ることが望ましい。

【０１５４】フェノール系安定剤としては、従来公知の
ものが特に限定されることなく用いられるが、具体的に
は以下のような化合物が用いられる。2,6-ジ-t- ブチル
-4- メチルフェノール、2,6-ジ-t- ブチル-4- エチルフ
ェノール、2,6-ジシクロヘキシル-4- メチルフェノー
ル、2,6-ジイソプロピル-4- エチルフェノール、2,6-ジ
-t- アミル-4- メチルフェノール、2,6-ジ-t- オクチル
-4-n- プロピルフェノール、2,6-ジシクロヘキシル-4-n
- オクチルフェノール、2-イソプロピル-4- メチル-6-t
- ブチルフェノール、2-t-ブチル-2- エチル-6-t- オク
チルフェノール、2-イソブチル-4- エチル-5-t- ヘキシ
ルフェノール、2-シクロヘキシル-4-n- ブチル-6- イソ
プロピルフェノール、スチレン化混合クレゾール、dl−
α−トコフェノール、t-ブチルヒドロキノン、2,2'- メ
チレンビス(4- メチル-6-t- ブチルフェノール) 、4,4'
- ブチリデンビス(3- メチル-6-t- ブチルフェノール)
、4,4'- チオビス(3- メチル-6-t- ブチルフェノール)
、2,2'- チオビス(4- メチル-6-t- ブチルフェノール)
、4,4'- メチレンビス(2,6- ジ-t- ブチルフェノール)
、2,2'- メチレンビス[6-(1-メチルシクロヘキシル)-p
-クレゾール] 、2,2'- エチリデンビス(4,6- ジ-t- ブ
チルフェノール) 、2,2'- ブチリデンビス(2-t- ブチル
-4- メチルフェノール) 、1,1,3-トリス(2- メチル-4-
ヒドロキシ-5-t- ブチルフェニル) ブタン、トリエチレ
ングリコール- ビス[3-(3-t-ブチル-5- メチル-4- ヒド
ロキシフェニル) プロピオネート] 、1,6-ヘキサンジオ
ール- ビス[3-(3,5-ジ-t- ブチル-4- ヒドロキシフェニ
ル)プロピオネート] 、2,2'- チオジエチレンビス[3-
(3,5-ジ-t- ブチル-4- ヒドロキシフェニル) プロピオ
ネート] 、N,N'- ヘキサメチレンビス(3,5- ジ-t- ブチ
ル-4- ヒドロキシ- ヒドロシンナミド) 、3,5-ジ-t- ブ
チル-4- ヒドロキシベンジルホスホネート- ジエチルエ
ステル、1,3,5-トリス(2,6- ジメチル-3- ヒドロキシ-4
-t- ブチルベンジル) イソシアヌレート、1,3,5-トリス
[(3,5-ジ-t- ブチル-4- ヒドロキシフェニル) プロピオ
ニルオキシエチル] イソシアヌレート、トリス(4-t- ブ
チル-2,6- ジメチル-3- ヒドロキシベンジル) イソシア
ヌレート、2,4-ビス(n- オクチルチオ)-6-(4- ヒドロキ
シ-3,5- ジ-t- ブチルアニリノ)-1,3,5-トリアジン、テ
トラキス[ メチレン-3-(3,5-ジ-t- ブチル-4- ヒドロキ
シフェニル) プロピオネート] メタン、ビス(3,5- ジ-t
- ブチル-4- ヒドロキシベンジルホスホン酸エチル) カ
ルシウム、ビス(3,5- ジ-t- ブチル-4- ヒドロキシベン
ジルホスホン酸エチル) ニッケル、ビス[3,3- ビス(3-t
- ブチル-4- ヒドロキシフェニル) ブチリックアシド]
グリコールエステル、N,N'- ビス[3-(3,5-ジ-t- ブチル
-4- ヒドロキシフェニル) プロピオニル] ヒドラジン、
2,2'- オギザミドビス[ エチル-3-(3,5-ジ-t- ブチル-4
- ヒドロキシフェニル) プロピオネート] 、ビス[2-t-
ブチル-4- メチル-6-(3-t-ブチル-5- メチル-2- ヒドロ
キシベンジル) フェニル] テレフタレート、1,3,5-トリ
メチル-2,4,6- トリス(3,5- ジ-t- ブチル-4- ヒドロキ
シベンジル) ベンゼン、3,9-ビス[1,1- ジメチル-2-(β
-(3-t-ブチル-4- ヒドロキシ-5- メチルフェニル）プロ
ピオニルオキシ) エチル]-2,4,8,10- テトラオキサスピ
ロ[5,5] ウンデカン、2,2-ビス[4-(2-(3,5- ジ-t- ブチ
ル-4- ヒドロキシヒドロシンナモイルオキシ))エトキシ
フェニル] プロパン、およびステアリル−β−（4-ヒド
ロキシ-3,5-ジ-tert-ブチルフェノール）プロピオネー
トなどのβ-(3,5-ジ-t- ブチル-4- ヒドロキシフェニ
ル) プロピオン酸アルキルエステルなどが挙げられる。

【０１５５】これらのうちでも2,6-ジ-tert-ブチル-4-
メチルフェノール、ステアリル−β−（4-ヒドロキシ-
3,5-ジ-tert-ブチルフェノール）プロピオネート、2,2'
-エチリデンビス（4,6-ジ-tert-ブチルフェノール）、
テトラキス［メチレン-3-（3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒド
ロキシフェニル）プロピオネート］メタンが好ましい。

【０１５６】またホスファイト系安定剤としては、具体
的には以下のような化合物が用いられる。トリオクチル
ホスファイト、トリラウリルホスファイト、トリストリ
デシルホスファイト、トリスイソデシルホスファイト、
フェニルジイソオクチルホスファイト、フェニルジイソ
デシルホスファイト、フェニルジ（トリデシル）ホスフ
ァイト、ジフェニルイソオクチルホスファイト、ジフェ
ニルイソデシルホスファイト、ジフェニルトリデシルホ
スファイト、トリフェニルホスファイト、トリス（ノニ
ルフェニル）ホスファイト、トリス（2,4-ジ-t-ブチル
フェニル）ホスファイト、トリス（ブトキシエチル）ホ
スファイト、テトラトリデシル-4,4'-ブチリデンビス
（3-メチル-6-t-ブチルフェノール）−ジホスファイ
ト、4,4'- イソプロピリデン−ジフェノールアルキルホ
スファイト（ただし、アルキルは炭素数１２〜１５程
度）、4,4'-イソプロピリデンビス（2-t-ブチルフェノ
ール）・ジ（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス
（ビフェニル）ホスファイト、テトラ（トリデシル）-
1,1,3-トリス（2-メチル-5-t-ブチル-4-ヒドロキシフェ
ニル）ブタンジホスファイト、トリス（3,5-ジ-t-ブチ
ル-4-ヒドロキシフェニル）ホスファイト、水素化-4,4'
-イソプロピリデンジフェノールポリホスファイト、ビ
ス（オクチルフェニル）・ビス［4,4'-ブチリデンビス
（3-メチル-6-t-ブチルフェノール）］・1,6-ヘキサン
オールジホスファイト、ヘキサトリデシル-1,1,3-トリ
ス（2-メチル-4-ヒドロキシ-5-t-ブチルフェノール）ジ
ホスファイト、トリス［4,4'-イソプロピリデンビス（2
-t-ブチルフェノール）］ホスファイト、トリス（1,3-
ジステアロイルオキシイソプロピル）ホスファイト、9,
10- ジヒドロ-9-ホスファフェナンスレン-10-オキサイ
ド、テトラキス（2,4-ジ-t-ブチルフェニル）-4,4'- ビ
フェニレンジホスフォナイト、ジステアリルペンタエリ
スリトールジホスファイト、ジ（ノニルフェニル）ペン
タエリスリトールジホスファイト、フェニル・4,4'-イ
ソプロピリデンジフェノール・ペンタエリスリトールジ
ホスファイト、ビス（2,4-ジ-t-ブチルフェニル）ペン
タエリスリトールジホスファイト、ビス（2,6-ジ-t-ブ
チル-4-メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホス
ファイト、およびフェニルビスフェノール-A-ペンタエ
リスリトールジホスファイト。

【０１５７】これらのうちでも、トリス（2,4-ジ-tert-
ブチルフェニル）ホスファイト、トリス（ノニルフェニ
ル）ホスファイトおよびテトラキス（2,4-ジ-tert-ブチ
ルフェニル）-4,4'-ビフェニレンジホスフォナイトが好
ましく、さらにトリス（2,4-ジ-t-ブチルフェニル）ホ
スファイトが特に好ましい。

【０１５８】有機チオエーテル系安定剤としては、ジア
ルキルチオジプロピオネートおよびアルキルチオプロピ
オン酸の多価アルコールエステルを用いることが好まし
い。ここで使用されるジアルキルチオジプロピオネート
としては、炭素数６〜２０のアルキル基を有するジアル
キルチオジプロピオネートが好ましい。また、アルキル
チオプロピオン酸の多価アルコールエステルとしては、
炭素数４〜２０のアルキル基を有するアルキルチオプロ
ピオン酸の多価アルコールエステルが好ましい。この場
合に多価アルコールエステルを構成する多価アルコール
の例としては、グリセリン、トリメチロールエタン、ト
リメチロールプロパン、ペンタエリスリトールおよびト
リスヒドロキシエチルイソシアヌレートを挙げることが
できる。

【０１５９】このようなジアルキルチオジプロピオネー
トの具体的な例としては、ジラウリルチオジプロピオネ
ート、ジミリスチルチオジプロピオネートおよびジステ
アリルチオジプロピオネートを挙げることができる。

【０１６０】また、アルキルチオプロピオン酸の多価ア
ルコールエステルの例としては、グリセリントリブチル
チオプロピオネート、グリセリントリオクチルチオプロ
ピオネート、グリセリントリラウリルチオプロピオネー
トおよびグリセリントリステアリルチオプロピオネー
ト；トリメチロールエタントリブチルチオプロピオネー
ト、トリメチロールエタントリオクチルチオプロピオネ
ート、トリメチロールエタントリラウリルチオプロピオ
ネートおよびトリメチロールエタントリステアリルチオ
プロピオネート；ペンタエリスリトールテトラブチルチ
オプロピオネート、ペンタエリスリトールテトラオクチ
ルチオプロピオネート、ペンタエリスリトールテトララ
ウリルチオプロピオネートおよびペンタエリスリトール
テトラステアリルチオプロピオネートを挙げることがで
きる。

【０１６１】これらの中でも、ジラウリルチオジプロピ
オネート、ジステアリルチオジプロピオネート、ペンタ
エリスリトールテトララウリルチオプロピオネートを使
用することが好ましい。

【０１６２】ヒンダードアミン系安定剤としては、具体
的には、以下のような化合物が用いられる。ビス（2,2,
6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）セバケート、コハク
酸ジメチル-1-（2-ヒドロキシエチル）-4-ヒドロキシ-
2,2,6,6- テトラメチルピペリジン重縮合物、ポリ［［6
-（1,1,3,3-テトラメチルブチル）イミノ-1,3,5-トリア
ジン-2,4-ジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリ
ジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチ
ル-4-ピペリジル）イミノ］、テトラキス（2,2,6,6-テ
トラメチル-4-ピペリジル）-1,2,3,4-ブタンテトラカル
ボキシレート、2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジルベ
ンゾエート、ビス−（1,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリ
ジル）-2-（3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロキシベンジ
ル）-2-n- ブチルマロネート、ビス−（N-メチル-2,2,
6,6- テトラメチル-4-ピペリジル）セバケート、1,1'-
（1,2-エタンジイル）ビス（3,3,5,5-テトラメチルピペ
ラジノン）、（ミックスト2,2,6,6-テトラメチル-4-ピ
ペリジル／トリデシル）-1,2,3,4-ブタンテトラカルボ
キシレート、（ミックスト1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-
ピペリジル／トリデシル）-1,2,3,4-ブタンテトラカル
ボキシレート、ミックスト｛2,2,6,6-テトラメチル-4-
ピペリジル／β,β,β',β'-テトラメチル-3,9-［2,4,
8,10-テトラオキサスピロ（5,5）ウンデカン］ジエチ
ル｝-1,2,3,4-ブタンテトラカルボキシレート、ミック
スト｛1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル／β,β,
β',β'-テトラメチル-3,9-［2,4,8,10-テトラオキサス
ピロ（5,5）ウンデカン］ジエチル｝-1,2,3,4-ブタンテ
トラカルボキシレート、N,N'-ビス（3-アミノプロピ
ル）エチレンジアミン-2,4-ビス［N-ブチル-N-（1,2,2,
6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）アミノ］-6-クロロ-
1,3,5-トリアジン縮合物、ポリ［6-N-モルホリル-1,3,5
-トリアジン-2,4-ジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-4
-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テ
トラメチル-4-ピペリジル）イミド］、N,N'-ビス（2,2,
6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）ヘキサメチレンジア
ミンと1,2-ジブロモエタンとの縮合物、［N-（2,2,6,6-
テトラメチル-4-ピペリジル）-2-メチル-2-（2,2,6,6-
テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］プロピオンアミ
ドを挙げることができる。

【０１６３】これらのヒンダードアミン系安定剤のうち
では、特に下記の化合物が好ましい。コハク酸ジメチル
-1-（2-ヒドロキシエチル）-4-ヒドロキシ-2,2,6,6-テ
トラメチルピペリジン重縮合物、ポリ［6-（1,1,3,3-テ
トラメチルブチル）イミノ-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイ
ル］［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミ
ノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペ
リジル）イミノ］、テトラキス（2,2,6,6-テトラメチル
-4-ピペリジル）-1,2,3,4-ブタンテトラカルボキシレー
ト、ビス−（1,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）-2-
（3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロキシベンジル）-2-n-ブ
チルマロネート、1,1'-（1,2-エタンジイル）ビス（3,
3,5,5-テトラメチルピペラジノン）、（ミックスト2,2,
6,6-テトラメチル-4-ピペリジル／トリデシル）-1,2,3,
4-ブタンテトラカルボキシレート、（ミックスト1,2,2,
6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル／トリデシル）-1,2,3,
4-ブタンテトラカルボキシレート、ミックスト｛2,2,6,
6-テトラメチル-4-ピペリジル／β,β,β',β'-テトラ
メチル-3,9-［2,4,8,10-テトラオキサスピロ（5,5）ウ
ンデカン］ジエチル｝-1,2,3,4-ブタンテトラカルボキ
シレート、ミックスト｛1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピ
ペリジル／β,β,β',β'-テトラメチル-3,9-［2,4,8,1
0-テトラオキサスピロ（5,5）ウンデカン］ジエチル｝-
1,2,3,4-ブタンテトラカルボキシレート、N,N'-ビス（3
-アミノプロピル）エチレンジアミン-2,4-ビス［N-ブチ
ル-N-（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）アミ
ノ］-6-クロロ-1,3,5-トリアジン縮合物、ポリ［6-N-モ
ルホリル-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイル］［（2,2,6,6-
テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン
［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミド］、
N,N'-ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）ヘキ
サメチレンジアミンと1,2-ジブロモエタンとの縮合物、
［N-（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）-2-メチル
-2-（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］プ
ロピオンアミド。

【０１６４】高級脂肪酸金属塩としては、ステアリン
酸、オレイン酸、ラウリン酸、カプリン酸、アラキジン
酸、パルミチン酸、ベヘニン酸、12-ヒドロキシステア
リン酸、リシノール酸、モンタン酸などの高級脂肪酸の
マグネシウム塩、カルシウム塩、バリウム塩などのアル
カリ土類金属塩、カドミウム塩、亜鉛塩、鉛塩、ナトリ
ウム塩、カリウム塩、リチウム塩などのアルカリ金属塩
などが用いられる。具体的には、以下のような化合物が
用いられる。

【０１６５】ステアリン酸マグネシウム、ラウリン酸マ
グネシウム、パルミチン酸マグネシウム、ステアリン酸
カルシウム、オレイン酸カルシウム、ラウリン酸カルシ
ウム、ステアリン酸バリウム、オレイン酸バリウム、ラ
ウリン酸バリウム、アラキジン酸バリウム、ベヘニン酸
バリウム、ステアリン酸亜鉛、オレイン酸亜鉛、ラウリ
ン酸亜鉛、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸ナトリ
ウム、パルミチン酸ナトリウム、ラウリン酸ナトリウ
ム、ステアリン酸カリウム、ラウリン酸カリウム、12-
ヒドロキシステアリン酸カルシウム、モンタン酸カルシ
ウムなど。

【０１６６】本発明に係る延伸フィルムは、さらに、他
の耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、
アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天
然油、合成油、ワックスなどを含んでいてもよい。

【０１６７】また、本発明に係る延伸フィルムは、本発
明の目的を損なわない範囲で、シリカ、ケイ藻土、アル
ミナ、酸化チタン、酸化マグネシウム、軽石粉、軽石バ
ルーン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、塩
基性炭酸マグネシウム、ドロマイト、硫酸カルシウム、
チタン酸カリウム、硫酸バリウム、亜硫酸カルシウム、
タルク、クレー、マイカ、アスベスト、ガラス繊維、ガ
ラスフレーク、ガラスビーズ、ケイ酸カルシウム、モン
モリロナイト、ベントナイト、グフファイト、アルミニ
ウム粉、硫化モリブデン、ボロン繊維、炭化ケイ素繊
維、ポリエチレン繊維、ポリプロピレン繊維、ポリエス
テル繊維、ポリアミド繊維等の充填剤を含んでいてもよ
い。

【０１６８】

【発明の効果】本発明に係る延伸フィルムは、高いメル
トテンションを有する特定のオレフィン重合体組成物か
らなり、高速成形が可能であるとともに、成形安定性に
優れ厚薄精度も高い。

【０１６９】以下、本発明を実施例により説明するが、
本発明はこれら実施例に限定されるものではない。

【０１７０】

【実施例１】 「固体状チタン触媒成分［Ａ］の調製」４．５ｍ³の反
応器中に、無水塩化マグネシウム２４０Kg、デカン１１
００リットルおよび2-エチルヘキシルアルコール９９０
Kgを装入し、１３０℃で加熱して均一溶液とした後、こ
の溶液中に無水フタル酸５４Kgを添加し、さらに、１３
０℃にて攪拌し、無水フタル酸を溶解させた。このよう
にして得られた均一溶液を室温に冷却した後、−２５℃
に保持した四塩化チタン６．７ｍ³中に攪拌しながらこ
の全均一溶液を滴下装入した。装入終了後の温度は約−
２０℃であった。この混合液の温度を４時間かけて１１
０℃に昇温し、１１０℃に達したところでフタル酸ジイ
ソブチル（ＤＩＢＰ）１３Kgを添加し、これより２時間
同温度にて攪拌保持した。

【０１７１】反応終了後、熱濾過にて固体部を採取し、
この固体部を７．３ｍ³の四塩化チタンに再懸濁させた
後、再び１１０℃で２時間、加熱した。反応終了後、再
び熱濾過にて固体部を採取し、１１０℃のデカンおよび
ヘキサンにて溶液中に遊離のチタン化合物が検出されな
くなるまで充分洗浄した。

【０１７２】以上の操作によって固体状チタン触媒成分
［Ａ］を得た。このようにして得られた固体状チタン触
媒成分［Ａ］の組成は、チタン２．２重量％、塩素６１
重量％、マグネシウム１９重量％、ＤＩＢＰ１２．７重
量％であった。

【０１７３】「固体状チタン触媒成分［Ａ］の予備重
合」８０リットルの攪拌機付き反応器に窒素雰囲気下精
製ヘキサン４０リットル、トリエチルアルミニウム０．
９モルおよび上記固体状チタン触媒成分［Ａ］をチタン
原子換算で０．３モル添加した後２０℃の温度でプロピ
レンを１．６６Kg反応器に供給し、２時間予備重合を行
なった。

【０１７４】反応終了後、反応器内を窒素で置換し、上
澄液の除去および精製ヘキサンの添加からなる洗浄操作
を３回行ない予備重合触媒［Ｂ］を得た。次いで、０℃
で精製ヘキサン６８．４リットル、1,9-デカジエン１．
６リットル、ジエチルアルミニウムエトキシド２．１モ
ル添加した後、エチレンをこの反応器に供給した。重合
反応中は０℃に保持し、エチレンが４６５０リットル反
応したところでエチレンの供給を停止した。

【０１７５】エチレンの供給が終了したところで反応器
内を窒素で置換し、上澄液の除去および精製ヘキサンの
添加からなる洗浄操作を５回行ない予備重合触媒［Ｃ］
を得た。該予備重合触媒［Ｃ］は、精製ヘキサンで再懸
濁して保存した。

【０１７６】このようにして得られた予備重合触媒
［Ｃ］では、遷移金属化合物触媒成分１ｇ当り１０．２
ｇのエチレン／1,9-デカジエン共重合体が生成してい
た。 「重合」８０リットルの攪拌機付き反応器に窒素雰囲気
下精製ヘキサン５０リットルを装入した後、６０℃に昇
温しトリエチルアルミニウム５モル、シクロヘキシルメ
チルジメトキシシラン（ＣＭＭＳ）１モルおよび上記予
備重合触媒成分［Ｃ］をチタン原子換算で０．１モル、
水素を０．３リットル添加した後、プロピレンを反応器
に供給し重合を９０分間行なった。重合温度は７０℃、
圧力は２Kg／cm²に保持した。

【０１７７】少量の塩酸を加えたイソブチルアルコール
を大量に加えることで重合反応を停止し供給するガスを
窒素に切り換えた後、触媒残渣を除くため６０℃で３０
分攪拌を続けた。

【０１７８】攪拌終了後、生成固体を含むスラリーを濾
過することでポリマーを分離し、７０℃で減圧乾燥し
て、１６．４Kgのエチレン・ポリエン共重合体含有重合
体［Ｉ］を得た。エチレン・ポリエン共重合体含有重合
体［Ｉ］のＭＦＲは８．０dg／min.、［η］は１．９６
dl／ｇ、エチレン・ポリエン共重合体含有率は１７．７
重量％であった。

【０１７９】「ポリプロピレン組成物の製造」エチレン
・ポリエン共重合体含有重合体［Ｉ］を２５重量部、ス
テアリン酸カルシウム１重量部、3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒ
ドロキシトルエン１重量部、テトラキス［メチレン（3,
5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシ）ヒドロシンナメート］メ
タン１重量部、プロピレン単独重合体（ＭＦＲ＝２．０
dg／min.、［η］は２．６４dl／ｇ、沸騰ヘプタン抽出
残率９８．５％）１０００重量部を混合し、４０mmφ押
出機で造粒ペレット化した。得られたポリプロピレン組
成物のメルトテンション（ＭＴ）は７．９ｇであり、Ｍ
ＦＲは２．１dg／min.、［η］は２．６１dl／ｇ、エチ
レン・ポリエン共重合体含有率は０．４８重量％であっ
た。

【０１８０】「延伸フィルムの成形」上記のポリプロピ
レン組成物のペレットを口径９０mmのシート押出機にて
２８０℃で押出し、３０℃の冷却ロールにて１．５mm厚
シートとした。次いで得られたシートをテンター式逐次
二軸延伸装置にて縦方向に延伸温度１４５℃で、５倍延
伸を行ない、引き続いて槽内温度１７０℃のテンター中
で横方向に１０倍延伸を行ない厚さ約３０μｍの二軸延
伸フィルムを得た。また、この際、成形速度は４０ｍ／
分までゲルの発生なく上げることができた。厚薄精度は
目視で判定した。

【０１８１】表１に結果を示す。

【０１８２】

【実施例２】 「ポリプロピレン組成物の製造」エチレン・ポリエン共
重合体含有重合体［Ｉ］を３０重量部、ステアリン酸カ
ルシウム１重量部、3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシトル
エン１重量部、テトラキス［メチレン（3,5-ジ-t-ブチ
ル-4-ヒドロキシ）ヒドロシンナメート］メタン１重量
部、プロピレン単独重合体（ＭＦＲ＝３．０dg／min.、
［η］は２．４２dl／ｇ、沸騰ヘプタン抽出残率９８．
０％）１０００重量部を混合し、２０mmφ押出機で造粒
ペレット化した。

【０１８３】得られたポリプロピレン組成物のメルトテ
ンション（ＭＴ）は５．３ｇであり、ＭＦＲは３．１dg
／min.、［η］は２．４０dl／ｇ、エチレン・ポリエン
共重合体含有率は０．５７重量％であった。

【０１８４】「延伸フィルムの成形」上記のポリプロピ
レン組成物のペレットを用いて、実施例１と同様にして
成形を行ない、厚さ約３０μｍの二軸延伸フィルムを得
た。またこの際、成形速度は３８ｍ／分までゲルの発生
なく上げることができた。厚薄精度は目視で判定し、表
１に結果を示す。

【０１８５】

【比較例１】 「延伸フィルムの成形」エチレン・ポリエン共重合体含
有重合体［Ｉ］を用いなかった以外は、実施例１と同様
にして行い、厚さ約３０μｍの二軸延伸フィルムを得
た。またこの際、成形速度は２５ｍ／分までゲルの発生
なく上げることができたが、２５ｍ／分以上では大型の
ゲルが発生して、延伸時に切断し安定してフィルムが得
られなかった。厚薄精度は目視で判定し、表１に結果を
示す。実施例１で使用したプロピレン単独重合体のＭＴ
は１．３ｇであった。

【０１８６】

【比較例２】 「延伸フィルムの成形」エチレン・ポリエン共重合体含
有重合体［Ｉ］を用いなかった以外は、実施例２と同様
にして行なった。しかし、原反の厚薄精度が悪く、中央
部が薄くなり、延伸時に切断し、安定してフィルムを成
形することができなかった。実施例２で使用したプロピ
レン単独重合体のＭＴは０．８５ｇであった。

【０１８７】

【表１】

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ Ｂ２９Ｌ 7:00 Ｂ２９Ｌ 7:00 Ｃ０８Ｌ 23:02 Ｃ０８Ｌ 23:02 (31)優先権主張番号 特願平3−204467 (32)優先日 平成３年８月14日(1991．8．14) (33)優先権主張国 日本（ＪＰ） (72)発明者 木 岡 護 山口県玖珂郡和木町和木六丁目１番２号 三井石油化学工業株式会社内 (56)参考文献 特開 平２−311507（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−32105（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−117905（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−194659（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−194793（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−200849（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−214178（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−222121（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−222122（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−237930（ＪＰ，Ａ) 米国特許5021382（ＵＳ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C08J 5/18 C08F 4/654 C08F 10/00 - 10/14 C08L 23/02 - 23/36 ＣＡ（ＳＴＮ) ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ)

Claims (4)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ［Ｉ］(i)a)α−オレフィンから誘導され
   る構成単位を９９．９９９〜７０モル％の量で、 b)両末端にオレフィン性二重結合を有するポリエン化合
   物から誘導される構成単位を０．００１〜３０モル％の
   量で含有するα−オレフィン・ポリエン共重合体を０．
   ００１〜１５重量％の量で、 (ii)オレフィン重合体を９９．９９９〜８５重量％の量
   で含有するα−オレフィン・ポリエン共重合体含有オレ
   フィン重合体：０．００５〜９９重量％と、 ［II］オレフィン重合体：１〜９９．９９５重量％とか
   らなるオレフィン重合体組成物で形成されていることを
   特徴とする延伸フィルム。
2. 【請求項２】 前記α−オレフィン・ポリエン共重合体含
   有オレフィン重合体［Ｉ］が、 ［Ａ］遷移金属化合物触媒成分および ［Ｂ］周期律表第Ｉ族〜第III 族から選ばれる金属を含
   む有機金属化合物触媒成分に、 α−オレフィンとポリエン化合物とが、該［Ａ］遷移金
   属化合物触媒成分１ｇ当り０．０１〜２０００ｇの量で
   共重合されてなり、α−オレフィン・ポリエン共重合体
   (i)を含有する予備重合触媒に、 オレフィンを重合または共重合させてオレフィン重合体
   (ii)を形成させてなるα−オレフィン・ポリエン共重合
   体含有重合体であることを特徴とする請求項１に記載の
   延伸フィルム。
3. 【請求項３】 ポリエン化合物が、両末端にオレフィン性
   二重結合を有する脂肪族ポリエン化合物および／または
   脂環族ポリエン化合物であり、かつ炭素数が７以上であ
   ることを特徴とする請求項１または２に記載の延伸フィ
   ルム。
4. 【請求項４】 オレフィン重合体(ii)が、ポリプロピレン
   またはポリエチレンであることを特徴とする請求項１ま
   たは２に記載の延伸フィルム。