JP3172731B2 - 高燃焼度燃料集合体用構造材及び燃料集合体 - Google Patents

高燃焼度燃料集合体用構造材及び燃料集合体

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    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、燃料の高燃焼度化が進
んでも被覆管の酸化の程度が小さく、燃料被覆管の機械
的健全性を維持できる高燃焼度燃料集合体用構造材及び
それを用いた燃料集合体に関するものである。
【0002】
【従来の技術】沸騰水型原子炉用燃料集合体の高燃焼度
化が検討されており、従来は約32GWd/tであった
燃料集合体取出平均燃焼度が現在までに約39GWd/
tに増加し、将来は約45GWd/tまで引き上げられ
ることが検討されている。
【0003】現在、我が国で主流となっている原子炉と
して沸騰水型原子炉、および加圧水型原子炉の2種類が
有る。沸騰水型原子炉は炉水を燃料で約280℃まで加
熱して蒸気を発生させ、直接発電用タービンを回転させ
て発電する仕組みである。一方、加圧水型原子炉は炉水
を燃料で320℃以上まで加熱し、加熱した水を蒸気発
生器の中の細管を通して、細管回りの水を加熱して蒸気
を発生し、その蒸気で発電用タービンを回転させて発電
する仕組みである。
【0004】また、以上のような構造の違いに基づく様
々な理由により、沸騰水型原子炉の炉水には酸素が相対
的に多く、一方、加圧水型原子炉では酸素が相対的に少
なくなっている。
【0005】このように、沸騰水型原子炉と加圧水型原
子炉では同じ原子炉であっても、炉水の温度や炉水中の
酸素の含有量などが異なり、その結果、ジルコニウム合
金製被覆管の酸化挙動は大きく異なると考えられてい
る。
【0006】具体的には、加圧水型原子炉の燃料被覆管
では、「均一腐食」と呼ばれる被覆管の全面に渡ってほ
ぼ一様な厚さの酸化膜が厚く生成し、被覆管肉厚がその
分薄くなって、高燃焼下での燃料の健全性を損なう恐れ
のあることが知られている。一方、沸騰水型原子炉の燃
料被覆管では、炉水の温度が低いことから、均一腐食は
あまり成長せず、代わりに、炉水中の酸素が多いことに
起因して発生すると考えられる瘤状の酸化膜が発生し、
加圧水型原子炉用燃料と同様に被覆管肉厚がその分薄く
なって、高燃焼度下での燃料の健全性を損なう恐れがあ
ると考えられていた。
【0007】以上のように沸騰水型原子炉では、被覆管
の酸化を低減し、高燃焼度下における燃料の健全性を維
持するためには、瘤状の酸化をいかに低減するかが重要
であり、そのために被覆管の化学組成や熱処理について
様々な研究、検討がなされてきており、燃料被覆管につ
いても瘤状酸化を低減する観点にのみ基づいた方法で製
造されていた。
【0008】具体的には、瘤状腐食は被覆管の製造工程
中で最低一度はジルコニウム合金を約830℃以上まで
加熱・急冷し、それ以降は必要最小限な熱処理に抑え、
極力熱を加えないようにする種々の提案がなされてい
る。図3は従来の被覆管の製造工程を示す工程図であ
る。
【0009】例えば、最終熱間加工後でかつ最終冷間加
工前に一旦830℃以上に加熱・急冷する方法(特公昭
61−45699号,図3(a))、ジルニウム合金製
品の表面のみをレーザービーム等で970℃以上に加熱
する方法(特開昭55−100947号)、第1回目の
冷間圧延と中間焼鈍以降で且つ最終冷間工程前に950
℃以上に加熱・冷却する方法(特開昭58−25467
号,図3(b))等が知られている。
【0010】
【発明が解決しようとする課題】ところで、燃焼度の増
加は、燃料集合体を構成する材料、特にジルコニウム合
金製燃料被覆管に対する負荷が増大することにつなが
る。即ち、被覆管は高燃焼度化に伴って、炉水との接触
時間や中性子照射量、及び熱的負荷が増大する。このこ
とは、被覆管と炉水とが反応して被覆管の酸化(Zr+
2H2 O→ZrO2+2H2 )が進行することを意味す
る。被覆管の酸化が進行すると被覆管の肉厚が減少し、
燃料被覆管としての機械的健全性が損なわれる可能性が
生じる。
【0011】しかしながら、前述の特公昭61−456
99号及び特開昭58−25467号で作製されたもの
は、従来の燃焼度では良好なものの、燃料の高燃焼度化
に伴い、逆に、酸化を加速することが明らかとなり、例
えば、前述の方法で得られた被覆管では、肉厚が酸化に
よって、その分薄くなり、燃料の健全性を損なう恐れの
あることが明らかになった。
【0012】本発明は、集合体燃焼度が、例えば42G
W/tを超える高燃焼度領域までの全ての範囲に渡っ
て、燃料集合体用構造材の酸化が最小限に抑えられ、燃
料の機械的健全性が保たれる高燃焼度燃料集合体用構造
材及びそれを用いた燃料集合体を得ることを目的とす
る。
【0013】
【課題を解決するための手段】本発明に係る高燃焼度燃
料集合体用構造材では、ジルコニウム合金のジルカロイ
によって形成され、該ジルカロイ2を830℃以上ま
で加熱・急冷した後の所定の熱処理が行われた沸騰水型
原子炉用の高燃焼度燃料集合体用構造材において、前記
高燃焼度が、約42GWd/t以上の燃料集合体平均燃
焼度であり、前記所定の熱処理の条件を定量化した次式
で表現されるΣAi値が2×10−19 以上2×10
−18 以下の範囲である。 ΣAi=t・exp(−Q/ RT) t;温度Tにおける保持時間(時間) T;焼鈍温度(K) Q;活性化エネルギー R;気体定数 Q/R;40000
【0014】更に好ましくは、前記ΣAi値が2×10
−19 以上1×10−18 以下の範囲である高燃焼度
燃料集合体用構造材、及びそれを用いた燃料集合体を開
示する。
【0015】
【作用】ジルコニウムは低温(862℃以下)において
安定なα相(稠密六方格子)及び高温(960℃)以上
においては安定なβ相(体心立方格子)を有し、これに
合金元素を添加することにより、α相からβ相に変態を
開始する温度(α+β遷移温度)が約30℃低下するこ
とが知られている。
【0016】このジルコニウム合金に所定の熱処理を加
えることによって酸化が抑制できることのメカニズム
は、未だ充分に解明されているわけではないが、AST
M STP 1023,1989およびANS&ENS
会議,1991によれば、830℃以上に加熱・急冷す
るとジルコニウム合金の成分である鉄,ニッケル,クロ
ムとジルコニウムとの金属間化合物がジルコニウム母材
中に溶け込み、その後の熱処理を抑えることによりこれ
ら金属間化合物の析出を防止することにより、ジルコニ
ウム合金の瘤状腐食に対する特性が向上すると考えられ
ている。
【0017】この事象は以下の式で示されるΣAi値で
定量化が可能であり、ΣAi値が10-18 以下、好まし
くは2×10-19 以下の時に優れた特性を示すと言われ
ていた。
【0018】 ΣAi=t・exp(−Q/ RT) …(1) t;温度Tにおける保持時間(時間) T;焼鈍温度(K)(830℃以上に加熱・冷却した後
の熱処理温度) Q;活性化エネルギー R;気体定数 Q/R;40000
【0019】例えば、前述の特公昭61−45699号
および特開昭58−25467号で作製された被覆管の
ΣAiは2×10-19 以下であり、特開昭55−100
947号のものでは1×10-19 である。
【0020】ところで、後述する図1に示す通り、この
ΣAi値は集合体燃焼度が約42GW/tを超える高燃
焼度領域では、燃料の高燃焼度化に伴い、逆に、酸化を
加速することが明らかとなった。
【0021】本発明では、ジルコニウムと、鉄,ニッケ
ル,クロムの何れか1種以上とのジルコニウム合金によ
って形成され、830℃近傍以上に加熱・急冷する熱処
理を与えられた高燃焼度燃料集合体用構造材において、
熱処理の条件が前記(1)式で表現されるΣAi値であ
り、該ΣAi値が2×10-19 以上2×10-18 以下の
範囲であるものであるため、集合体燃焼度が約42GW
/tを超える高燃焼度領域までの全ての範囲に渡って、
燃料集合体用構造材の酸化が最小限に抑えられ、燃料の
機械的健全性が保たれる。
【0022】即ち、後述する図2に示す通り、集合体燃
焼度が42GW/tのような高燃焼度領域では、前記Σ
Ai値と酸化膜厚との関係は、ΣAi値が2×10-19
以上2×10-18 以下(好ましくは2×10-19 以上1
×10-18 以下)の範囲で酸化膜厚が最小となる。この
ため、燃料集合体用構造材の酸化が最小限に抑えられ、
燃料の機械的健全性が保たれる。尚、本発明で得られた
高燃焼度燃料集合体用構造材は沸騰水型原子炉燃料集合
体の構成材として、燃料被覆管,燃料チャンネルボック
ス又は燃料スペーサを構成すれば良好に健全性を保つこ
とができる。
【0023】
【実施例】830℃加熱以降の加熱工程を種々に変化さ
せて、前記(1)式で示されるΣAi値を変化させたジ
ルカロイ−2製被覆管を作製した。これら種々のジルカ
ロイ−2製被覆管を燃料集合体に組み込んで沸騰水型原
子炉において照射試験を行った。燃料集合体の燃焼度は
42GWd/tとした。結果を次の表1に示す。
【0024】
【表1】
【0025】表1に示されたように、従来よりΣAi値
が10-18 以下、好ましくは2×10-19 以下の時に優
れた特性を示すと言われていたが、ΣAi値が最小であ
る実験例10では、酸化膜厚が70μmと肥大している
ことが判明した。
【0026】そこで、表1の実験例1(ΣAi=8×1
-18 ),実験例4(ΣAi=1×10-18 ),及び実
験例10(ΣAi=7×10-20 )を用いて、燃焼度を
変化させた時の酸化膜厚さの変化を測定した。図1はそ
の結果を示す線図であり、図に示されているように、Σ
Ai値が最小である実験例10は集合体燃焼度が小さい
時には酸化膜厚さはほとんど発生しないが、燃焼度が3
0GWd/tを越えるに従い、次第に酸化膜の発生を加
速することが明らかとなった。
【0027】ところで、図2は表1のΣAi値と酸化膜
厚との関係を示す線図である。図2に示されるように、
ΣAi値が2×10-19 以上で2×10-18 以下の範囲
で酸化膜が極小となり、そのなかでも2×10-19 以上
で1×10-18 以下の範囲が最も好ましいことが判る。
【0028】以上のように、熱処理の条件を前述の
(1)式で表現されるΣAi値が2×10-19 以上2×
10-18 以下の範囲とした被覆管とすることにより、集
合体燃焼度が約42GW/tを超える高燃焼度領域まで
の全ての範囲に渡って、被覆管の酸化が最小限に抑えら
れ、燃料の機械的健全性が保たれる。尚、ΣAi値の条
件は、燃料被覆管だけでなく、他の集合体用構造材(例
えば、燃料チャンネルボックス又は燃料スペーサ)にも
当然使用可能である。
【0029】
【発明の効果】以上説明した通り、本発明によれば、ジ
ルコニウムと、鉄,ニッケル,クロムの何れか1種以上
とのジルコニウム合金によって形成され、830℃近傍
以上に加熱・急冷する熱処理を与えられた高燃焼度燃料
集合体用構造材において、熱処理の条件が前記(1)式
で表現されるΣAi値であり、該ΣAi値が2×10-1
9 以上2×10-18 以下の範囲であるものであるため、
集合体燃焼度が約42GW/tを超える高燃焼度領域ま
での全ての範囲に渡って、燃料集合体用構造材の酸化が
最小限に抑えられ、燃料の機械的健全性が保たれる。例
えば、従来技術による燃料被覆管と比較して燃料被覆管
の酸化が3分の1から3分の2に減少し、燃料の機械的
健全性が向上する等の効果がある。。
【図面の簡単な説明】
【図1】燃焼度変化と酸化膜厚変化との関係を示す線図
である。
【図2】表1のΣAi値と酸化膜厚との関係を示す線図
である。
【図3】従来の被覆管の製造工程を示す工程図であり、
a図は最終熱間加工後でかつ最終冷間加工前に一旦83
0℃以上に加熱・急冷する工程、b図はジルニウム合金
製品の表面のみをレーザービーム等で970℃以上に加
熱する工程を示す。

Claims (3)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 ジルコニウム合金のジルカロイ2によっ
    て形成され、該ジルカロイ2を830℃以上まで加熱・
    急冷した後の所定の熱処理が行われた沸騰水型原子炉用
    の高燃焼度燃料集合体用構造材において、 前記高燃焼度が、約42GWd/t以上の燃料集合体平
    均燃焼度であり、 前記所定の熱処理の条件を定量化した次式で表現される
    ΣAi値が2×10−19 以上2×10−18 以下の
    範囲であることを特徴とした高燃焼度燃料集合体用構造
    材。 ΣAi=t・exp(−Q/ RT) t;温度Tにおける保持時間(時間) T;焼鈍温度(K) Q;活性化エネルギー R;気体定数 Q/R;40000
  2. 【請求項2】 前記請求項1に記載の構造材において、 前記ΣAi値が、2×10−19 以上1×10−18
    以下の範囲であることを特徴とした高燃焼度燃料集合体
    用構造材。
  3. 【請求項3】 前記請求項1又は請求項2に記載の構造
    材を用いた燃料集合体。
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