JP3133301B2 - 固体高分子型燃料電池 - Google Patents

固体高分子型燃料電池

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    • Y02E60/50Fuel cells

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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃料および酸化剤
から電気化学反応を利用しエネルギーを取り出す固体高
分子型燃料電池に関する。
【0002】
【従来の技術】固体高分子型燃料電池は、電解質膜と触
媒、並びに、外部から供給された反応種が接する反応界
面で生ずる電気的エネルギーを取り出すものである。従
って、反応界面をできるだけ大きくして、大きな電流を
取り出すことが電池容量を大きくできる。
【0003】しかし、電池の大きさは、反応界面の幾何
学面積の物理的な制限からは限られてくる。そのためコ
ンパクトで高性能な電池を得るためには、単位面積当た
りの出力密度を増加させる必要がある。こうした電池で
は、電池本体容積を相対的に小さく設計できるため、電
池作製に要する材料コストの低減が可能となる。
【0004】さらに、固体高分子型燃料電池の有力な用
途と考えられている車載用電源としては、電池のコンパ
クト化により生じた空間を、居住空間やクラッシャブル
ゾーンの拡大に割り当てることも可能になる。
【0005】従って、電池の出力密度の向上は、実用化
に際しての重要な技術課題と位置付けられる。こうした
固体高分子型燃料電池としては、熱圧着工程を工夫し、
触媒を電解質膜中に三次元的に食い込ませたもの(特開
平9−63622号公報)や、電極中の反応界面を増大
させたもの(特開平7−296818号公報)が提案さ
れている。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記従来技術
では、触媒と電解質膜の一体化工程が複雑になり、製造
コストが高くなると云った問題や、電池内での電解質膜
の締め付け力の不足や、電池運転に伴う湿潤/乾燥条件
のサイクリングにより、性能低下が顕著になると云った
問題が生じていた。そのため製作が簡便で、コストアッ
プを伴わない高性能固体高分子型燃料電池が望まれてい
た。
【0007】本発明の目的は、コンパクトで出力密度の
大きな固体高分子型燃料電池を簡便な手法により提供す
ることにある。
【0008】
【課題を解決するための手段】〔1〕 イオン伝導性を
有する電解質膜と、該電解質膜の表裏面に密着配置され
た電極と、該電極の片面に配置されガスを導く電極拡散
層と、ガスを導くリブを有し隣り合う電池に供給される
ガスの混合を防ぎ、電極面内の集電や電池厚さ方向の導
通を確保し、単電池の外殻を形成するアノードセパレー
タおよびカソードセパレータを有する固体高分子型燃料
電池であって、アノードセパレータリブ面とカソードセ
パレータリブ面とを電池厚さ方向に投影して得られる電
池リブ面積Rと電極有効面積Eとが、R≧0.85Eを
満足するよう構成したセパレータを用いたことを特徴と
する固体高分子型燃料電池。
【0009】〔2〕 アノードセパレータのリブ幅をA
r、リブピッチをAp、並びに、カソードセパレータの
リブ幅をCr、リブピッチをCpとしたとき、Ar>C
r、かつ、Ap<Cpを満足するよう構成したセパレー
タを用いた前記の固体高分子型燃料電池。
【0010】
【発明の実施の形態】以下、本発明について、従来技術
を参酌しながら説明する。従来、貴金属系の触媒(電
極)と電解質膜を接合する手法としては、100℃以上
の高温で、数十kg/cm2以上の締め付け圧力で接合
するホットプレス法が一般的であった。
【0011】しかし、ホットプレス法は電解質膜に与え
る熱的ダメージと低生産性のため、近年では印刷・塗布
による電極電解質膜一体化手法に代わりつゝある。この
場合、電極と一体化された電解質膜(以下、一体化電極
と云う)の両面に、ガスを有効に供給する電極拡散層を
積層する形式となる。
【0012】電池は、反応ガスのセル外漏洩防止、電池
部材の接触抵抗低減のため、ある程度の締め付け圧力を
必要とする。また、セパレータには外部から導入された
反応ガスを電極面内に供給するための溝が形成されてお
り、溝と溝の間の凸状突起(以下、リブと云う)の先端
平面部で、電極拡散層および電極電解質膜に加えられる
締め付け圧力を伝達している。
【0013】接触抵抗を低減させるためには、電池を均
一に締め付ける必要があり、そのためにはリブの幅を上
記の溝に対し相対的に広く形成し、リブ面積を増大させ
るのが有効である。しかし、溝の幅が細くなると、電極
内の電気化学反応点にガスをスムーズに供給できなかっ
たり、供給ガスに高圧力が必要となり、その構造が複雑
になり、高コスト化につながると云う問題が生ずる。従
って、一般的にはこれらの条件をバランスさせた形状の
セパレータが設計されている。
【0014】しかし、電池部材の締め付け圧力の均一化
については、固体高分子型燃料電池の一セルを形成する
アノードセパレータおよびカソードセパレータを、発電
状態に組み合わせた状態を前提に論議されることは極め
て少なかった。
【0015】図2のAに示されるとおり、一体化電極4
および電極拡散層3,5において、アノードセパレータ
1およびカソードセパレータ2の溝同士で締め付けられ
る部分Aには、その圧力がほとんど加わらない。そのた
め抵抗成分が大きく、電気化学反応に対しA部はほとん
ど預かることができない可能性があった。
【0016】また、図3は、リブ幅とリブ溝がほぼ等し
く、かつ、アノードセパレータとカソードセパレータを
電解質膜を挟んで対称に設計した単電池において、アノ
ードセパレータリブ面とカソードセパレータリブ面を、
電池厚さ方向に投影したときにできるアノードセパレー
タリブとカソードセパレータリブの積層時投影面7の面
積を、電極有効面積6と共に示した図である。
【0017】この図3の例から分かるように、電極有効
面積6の約50%は、アノードセパレータリブ面とカソ
ードセパレータリブ面とは互いに対向していないのであ
る。
【0018】しかし、図1に示したように、少なくとも
両セパレータ1,2の溝同士が対向する部分を無くす、
即ち、一体化電極4および電極拡散層3,5の各部分が
相手側のセパレータのリブ部分に対面するセパレータ構
造とすることで、その締め付け圧力を、ある程度確保で
きるためその接触抵抗が減少し、電気化学反応に寄与さ
せることができる。その結果、電池性能を向上できるこ
とを本発明者らは見出したのである。
【0019】図4は、上記構造のセパレータを組み合わ
せたときのアノードセパレータリブとカソードセパレー
タリブの積層時投影面7を、電池厚さ方向に投影した場
合にできる面積を電極有効面積6と共に示した図であ
る。
【0020】この場合、一体化電極・電極拡散層構造体
のどの任意部分においてもアノードセパレータもしくは
カソードセパレータのリブ部分の少なくとも一方と対向
している。即ち、図3で見られる空白部が図4では全く
存在しないのである。
【0021】上記を踏まえ、さらにリブやリブ溝の幅を
変化させ、電池性能について検討を行った結果、電極拡
散層とアノードセパレータリブおよびカソードセパレー
タリブの接触面を、電池厚さ方向に投影して得られる電
池リブ面積Rと、電極有効面積Eとが、R≧0.85E
を満たすセパレータとし、アノードセパレータのリブ幅
をAr、リブピッチをAp、カソードセパレータのリブ
幅をCr、リブピッチをCpとするとき、Ar>Cr、
かつ、Ap<Cpを満たすセパレータを用いることで、
固体高分子型燃料電池の単位面積当りの出力密度を向上
できることが分かった。
【0022】次に、本発明を更に詳細に説明するため実
施例と比較例を示す。
【0023】〔実施例 1〕一辺の長さがaの正方形を
した電極に対し、リブ幅1.25a/50、リブ溝0.7
5a/50のアノードセパレータA1を作製した。その
形状を図5に示す。
【0024】また、リブ幅a/50、リブ溝a/50の
カソードセパレータC1を作製した。その形状を図6に
示す。
【0025】また、両セパレータは、最外側のリブおよ
びリブ溝の幅を調節することで発電状態に組み立てた場
合に、アノードセパレータのリブ溝部分にカソードセパ
レータのリブが対面する構造とした。
【0026】一体化電極4とアノード側電極拡散層5、
カソード側電極拡散層3とアノードセパレータ2および
カソードセパレータ1をそれぞれ積層し、試験用単電池
J1を組み立てた。その断面図を図1に示す。
【0027】この単電池を80℃の恒温槽に入れ、バブ
ラーを介して加湿した水素および空気をそれぞれ利用率
0.7相当量および0.4相当量で供給し、発電試験を行
った。
【0028】〔実施例 2〕セパレータの最外側のリブ
あるいはリブ溝の幅のみを調節し、アノードセパレータ
およびカソードセパレータを発電状態に組み立てたと
き、アノードセパレータリブ面およびカソードセパレー
タリブ面を、図7に示すように電池厚さ方向に投影して
得られる電池リブ面積R2と電極有効面積Eとが、R2
=0.85EとなるアノードセパレータA2およびカソ
ードセパレータC2を作製した。
【0029】一体化電極4とアノード側電極拡散層5、
カソード側電極拡散層3とアノードセパレータA2およ
びカソードセパレータC2を、それぞれ積層し、試験用
単電池J2を組み立てた。その断面図を図8に示す。
【0030】この単電池を80℃の恒温槽に入れ、バブ
ラーを介して加湿した水素および空気を、それぞれ利用
率0.7相当量および0.4で供給し、発電試験を行っ
た。
【0031】〔実施例 3〕実施例1で用いたカソード
セパレータC1と同じ構造のアノードセパレータA3、
同じく、アノードセパレータA1と同じ構造のカソード
セパレータC3を作製した。
【0032】なお、本実施例において、発電状態に組み
立てたときの電池リブ投影面積と電極有効面積の比は実
施例1と同じである。一体化電極4とアノード側電極拡
散層5、カソード側電極拡散層3と、アノードセパレー
タA3およびカソードセパレータC3をそれぞれ積層
し、試験用単電池J3を作製した。その断面図を図9に
示す。
【0033】この試験用単電池J3を80℃の恒温槽に
入れ、バブラーを介して加湿した水素および空気を、そ
れぞれ利用率0.7相当量および0.4相当量で供給し、
発電試験を行った。
【0034】
【0035】
【0036】
【0037】〔比較例 1〕一辺の長さがaの正方形を
した電極に対し、リブ幅1.25a/50、リブ溝0.7
5a/50のアノードセパレータA11を作製した。
【0038】また、リブ幅a/50、リブ溝a/50の
カソードセパレータC11を作製した。
【0039】各セパレータは、最外側のリブおよびリブ
溝の幅を調節することにより、発電状態に組み立てた場
合のアノードセパレータのリブ部分にカソードセパレー
タのリブが面する構造とした。その場合の電池リブ投影
面積は、アノードセパレータのリブ投影面積に等しい。
【0040】一体化電極4とアノード側電極拡散層5、
カソード側電極拡散層3とアノードセパレータおよびカ
ソードセパレータをそれぞれ積層し、試験用単電池H1
を作製した。その断面図を図10に示す。
【0041】この単電池H1を80℃の恒温槽に入れ、
バブラーを介して加湿した水素および空気を,それぞれ
利用率0.7相当量および0.4相当量で供給し、発電試
験を行った。
【0042】〔比較例 2〕一辺の長さがaの正方形を
した電極に対し、リブ幅a/50、リブ溝a/50のア
ノードセパレータA12を作製した。
【0043】また、リブ幅、リブ溝共にA12に等しい
カソードセパレータC12を作製した。
【0044】各セパレータは最外側のリブおよびリブ溝
の幅を調節することにより、発電状態に組み立てた場合
にアノードセパレータのリブ部分にカソードセパレータ
のリブが面する構造としている。アノードセパレータの
リブ投影面積はカソードセパレータのリブ投影面積と等
しく、さらに両者は電池リブ投影面積に等しくなる。
【0045】一体化電極4とアノード側電極拡散層5、
カソード側電極拡散層3とアノードセパレータおよびカ
ソードセパレータをそれぞれ積層し試験用単電池H2を
組み立てた。その断面図を図2に示す。
【0046】この単電池H2を80℃の恒温槽に入れ、
バブラーを介して加湿した水素および空気を,それぞれ
利用率0.7相当量および0.4相当量で供給し、発電試
験を行った。
【0047】図11に実施例1、実施例2、および、比
較例1の各試験用電池の電流密度とセル電圧の関係を示
す。
【0048】これらの電池に用いたセパレータは、アノ
ードリブおよびカソードリブのリブ溝の幅がどれも共通
し、組み立てた場合にリブ同士の相対位置関係が異なる
ものである。
【0049】図11からは、各直線の傾きはセル抵抗に
関係があり、一般的に抵抗が大きい電池は直線の傾きが
大きいと云う傾向がある。つまり比較例1よりも実施例
1,2の方かセル抵抗が小さく、高性能を示すことが分
かった。特に、実施例1のものは最も性能が優れてい
た。
【0050】図12は、実施例1、実施例2、および、
比較例1の発電状態に組み立てた場合の電池リブ投影面
積の電極有効面積に対する比と、図11における電流密
度1A/cm2時のセル電圧との関係を示すグラフであ
る。参照のため、比較例2の結果も示した。
【0051】図12の結果より、同じ構造のセパレータ
を用いても発電状態に組み立てた場合の電池リブ投影面
積の電極有効面積に対する比が85%以上で高性能とな
り、比較例2に代表される従来性能をはるかに凌ぐこと
が分かった。
【0052】
【0053】
【0054】
【0055】図12からは、実施例1が最も高性能なこ
とが分かった。この理由としては、水素よりもガス拡散
性の悪い酸素(空気)を、セパレータリブピッチを拡大
することによって、より直接的に電極中の反応活性点に
送り込むことができるためと考える。即ち、セパレータ
のリブは、Ar>Cr、かつ、Ap<Cpなる構造がよ
り好ましいと云うことができる。
【0056】
【発明の効果】本発明によれば、コンパクトで出力密度
の大きな固体高分子型燃料電池を簡便な手法で作製する
ことができる。
【0057】一体化電極および電極拡散層の各任意部分
が片方のセパレータの溝部分に相対していても、対向す
る他方がリブ部分に面するようなセパレータ配置構造と
することで、締め付け圧力が電極面の任意の点で確保さ
れるために接触抵抗が減少し、電池の電気化学反応に寄
与する電極面積が増大し、電池性能を向上することがで
きる。
【図面の簡単な説明】
【図1】試験用単電池J1の断面図である。
【図2】試験用単電池H2の断面図である。
【図3】試験用単電池H2のアノード側リブ面とカソー
ド側リブ面を電池厚さ方向に投影したときにできる面積
を電極有効面積と共に示した図である。
【図4】試験用単電池J1のアノード側リブ面とカソー
ド側リブ面を電池厚さ方向に投影した場合にできる面積
を電極有効面積と共に示した図である。
【図5】アノードセパレータA1の平面図である。
【図6】カソードセパレータC1の平面図である。
【図7】試験用単電池J2のアノード側リブ面とカソー
ド側リブ面を電池厚さ方向に投影したときにできる面積
を電極有効面積と共に示した図である。
【図8】試験用単電池J2の断面図である。
【図9】試験用単電池J3の断面図である。
【図10】試験用単電池H1の断面図である。
【図11】実施例1,2、比較例1,2の電池の電流密
度とセル電圧の関係を示す図である。
【図12】単電池とした場合の厚さ方向へのリブ投影面
積の電極有効面積に対する比とセル電圧の関係を示す図
である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 加茂 友一 茨城県日立市大みか町七丁目1番1号 株式会社日立製作所 日立研究所内 (56)参考文献 特開 平6−333581(JP,A) 実開 昭62−26865(JP,U)

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 イオン伝導性を有する電解質膜と、該電
    解質膜の表裏面に密着配置された電極と、該電極の片面
    に配置されガスを導く電極拡散層と、ガスを導くリブを
    有し隣り合う電池に供給されるガスの混合を防ぎ、電極
    面内の集電や電池厚さ方向の導通を確保し、単電池の外
    殻を形成するアノードセパレータおよびカソードセパレ
    ータを有する固体高分子型燃料電池であって、 アノードセパレータリブ面とカソードセパレータリブ面
    とを電池厚さ方向に投影して得られる電池リブ面積Rと
    電極有効面積Eとが、R≧0.85Eを満足し、前記両
    リブの各頂部は互いにその一部が対向するよう構成され
    ていることを特徴とする固体高分子型燃料電池。
  2. 【請求項2】 前記アノードセパレータのリブの幅をA
    、リブピッチをAp、カソードセパレータのリブの幅
    をCr、リブピッチをCpとしたとき、Ar>Cr、
    つ、Ap<Cpである請求項1に記載の固体高分子型燃
    料電池。
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