JP3077402B2 - 液晶デバイスの製造方法 - Google Patents

液晶デバイスの製造方法

Info

Publication number
JP3077402B2
JP3077402B2 JP04205082A JP20508292A JP3077402B2 JP 3077402 B2 JP3077402 B2 JP 3077402B2 JP 04205082 A JP04205082 A JP 04205082A JP 20508292 A JP20508292 A JP 20508292A JP 3077402 B2 JP3077402 B2 JP 3077402B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
liquid crystal
crystal device
light
substrate
layer
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP04205082A
Other languages
English (en)
Other versions
JPH0651292A (ja
Inventor
洋 小川
宣 藤沢
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
DIC Corp
Original Assignee
Dainippon Ink and Chemicals Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Dainippon Ink and Chemicals Co Ltd filed Critical Dainippon Ink and Chemicals Co Ltd
Priority to JP04205082A priority Critical patent/JP3077402B2/ja
Publication of JPH0651292A publication Critical patent/JPH0651292A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP3077402B2 publication Critical patent/JP3077402B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、大面積になし得る液晶
デバイスの製造方法に関し、更に詳しくは、視野の遮
断、開放及び明かりもしくは照明光の透過制限、遮断、
透過を電気的に操作し得るものであって、建物の窓やシ
ョーウインドウなどで視野遮断のスクリーンや、採光コ
ントロールのカーテンに利用されると共に、文字や図形
を表示し、高速応答性を以って電気的に表示を切り換え
ることによって、OA機器のディスプレイやプロジェク
ション用デバイス等のハイインフォーメーション表示体
や広告板、案内板、装飾表示板等として利用される液晶
デバイスの製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】液晶デバイスの実用化に要求される重要
な特性である低電圧駆動特性、高コントラスト、時分割
駆動を可能にするために、特開平1−198725号公
報及び特開平2−85822号公報には、液晶材料が連
続層を形成し、この連続層中に、三次元網目状の高分子
物質を形成して成る調光層を有する液晶デバイスが開示
されている。
【0003】このような液晶デバイスは、電極層を有す
る透明な2枚の基板間に、液晶材料、光重合性組成物及
び光重合開始剤を含有する調光層形成材料を介在させ、
調光層形成材料を等方性液体状態に保持した状態におい
て光を照射し、前記光重合性組成物を重合させることに
よって、前述のような液晶材料と透明性高分子物質から
成る調光層を有する液晶デバイスを製造することができ
るものであり、通常、活性光線を照射する場合、調光層
形成材料を介在させた基板を非反射体上に配置してい
た。
【0004】また、特開平3−91718号公報には、
基板の両面に照射装置を設置して光を照射する方法が開
示されている。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、基板の
片側に光照射を行なう従来の方法では、調光層の厚み方
向において、均一な三次元網目状構造を形成することは
困難であり、特性的にも好ましいとはいえないものであ
った。
【0006】また、例えば、アクティブ駆動用パネルに
おいては、基板上にアクティブ素子やブラックマトリク
ス等が形成されており、活性光線を照射しても光線が透
過せず、前記重合性組成物を重合する場合に問題となっ
ていた。
【0007】それらの問題を解決する方法としては、例
えば、前述の如く基板の両面から活性光線を照射する方
法が開示されているが、2台の照射装置を必要とするた
め、装置が大型であり、しかも高価なものであり実用的
ではなかった。
【0008】本発明が解決しようとする課題は、活性光
線を有効に利用でき、調光層中に均一な三次元網目状構
造を有する透明性高分子物質を形成し、更には、ブラッ
クマトリクス等の活性光線を遮蔽する部分も効率的に活
性光線を照射することができる液晶デバイスの製造方法
を提供することにある。
【0009】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決するために鋭意検討した結果、本発明に至った。
即ち、本発明は、電極層を有する少なくとも一方が透明
な2枚の基板間に、液晶材料、光重合性組成物及び光重
合開始剤を含有する調光層形成材料を介在させた後、活
性光線を照射して前記光重合性組成物を重合させること
により、液晶材料と透明性高分子物質から成る調光層を
形成してなる液晶デバイスの製造方法において、調光層
形成材料を介在させた基板を、活性光線を反射可能な反
射面上に配置して、活性光線を照射することを特徴とす
る液晶デバイスの製造方法を提供する。
【0010】本発明の製造方法は、照射光のみならず、
反射面によって反射された反射光も有効に利用すること
ができるので、均一な三次元網目状構造を形成すること
ができる。
【0011】本発明で使用する基板は、堅固な材料、例
えば、ガラス、金属等であってもよく、柔軟性を有する
材料、例えば、プラスチックフィルムの如きものであっ
ても良い。そして、基板は2枚が対向して適当な間隔を
隔て得るものであり、2枚の基板は透明性を有し、その
2枚の間に挟持される液晶層及び透明性高分子物質を有
する層から成る調光層を外界から視覚させるものでなけ
ればならない。
【0012】この基板には、目的に応じて透明、不透明
の適宜な電極が、その全面又は部分的に配置される。但
し、プラスチックフィルムの如き柔軟性を有する材料の
場合には、堅固な材料、例えば、ガラス、金属等に固定
したうえで本発明の製造方法に用いることができる。
【0013】尚、2枚の基板間には、液晶材料及び透明
性高分子物質から成る調光層が介在されるが、この2枚
の基板間には、通常、周知の液晶デバイスと同様、間隔
保持用のスペーサーを介在させることもできる。
【0014】スペーサーとしては、例えば、マイラー、
アルミナ、ポリマービーズ等種々の液晶セル用のものを
用いることができる。
【0015】本発明で使用する液晶材料は、単一の液晶
化合物であることを要しないのは勿論であり、2種以上
の液晶化合物や液晶化合物以外の物質を含んだ混合物で
あってもよく、通常この技術分野で液晶材料として認識
されるものであればよく、そのうちの正の誘電率異方性
を有するものが好ましい。用いる液晶としては、ネマチ
ック液晶、スメクチック液晶、コレステリック液晶が好
ましく、ネマチック液晶が特に好ましい。その性能を改
善するために、コレステリック液晶、キラルネマチック
液晶、キラルスメクチック液晶やキラル化合物や2色性
色素等が適宜含まれていてもよい。
【0016】本発明で使用する液晶材料は、以下に示し
た化合物群から選ばれる1種以上の化合物から成る配合
組成物が好ましく、液晶材料の特性、即ち、等方性液体
と液晶の相転移温度、融点、粘度、屈折率異方性(Δ
n)、誘電率異方性(Δε)、及び重合性組成物との溶
解性等を考慮して、適宜選択、配合して用いることがで
きる。
【0017】液晶材料としては、例えば、4−置換安息
香酸4′−置換フェニルエステル、4−置換シクロヘキ
サンカルボン酸4′−置換フェニルエステル、4−置換
シクロヘキサンカルボン酸4′−置換ビフェニルエステ
ル、4−(4−置換シクロヘキサンカルボニルオキシ)
安息香酸4′−置換フェニルエステル、4−(4−置換
シクロヘキシル)安息香酸4′−置換フェニルエステ
ル、4−(4−置換シクロヘキシル)安息香酸4′−置
換シクロヘキシルエステル、4−置換4′−置換ビフェ
ニル、4−置換フェニル4′−置換シクロヘキサン、4
−置換4″−置換ターフェニル、4−置換ビフェニル
4′−置換シクロヘキサン、2−(4−置換フェニル)
−5−置換ピリミジンなどを挙げることができる。
【0018】調光層形成材料中の液晶材料、重合性組成
物の含有量は、重量比で60:40〜95:5の範囲が好まし
く、75:25〜85:15の範囲が特に好ましい。これは液晶
材料が多すぎたり少なすぎる場合、液晶材料と透明性高
分子物質の分散状態が均一にならないので、光散乱によ
る調光機能が発現しなくなり、好ましくない。
【0019】前記調光層中に形成される透明性高分子物
質は、ポリマー中に液晶材料が球状となって分散するも
のでもよいが、三次元網目状構造を有するものがより好
ましい。
【0020】この透明性高分子物質の三次元網目状部分
には、液晶材料が充填され、且つ、液晶材料が連続層を
形成することが好ましく、液晶材料の無秩序な状態を形
成することにより、光学的境界面を形成し、光の散乱を
発現させる上で必須である。
【0021】調光層形成材料を2枚の基板間に介在させ
るには、調光層形成材料を基板間に注入しても良いが、
これに限らず、一方の基板に適当な溶液塗布機やスピン
コーター等を用いて均一に塗布し、次いで他方の基板を
重ね合わせて圧着させてもよい。
【0022】また、一方の基板上に調光層形成材料を均
一な厚さに塗布し、光重合性組成物を重合し、硬化させ
た調光層を形成した後、他方の基板を貼り合わせる液晶
デバイスの製造方法も有効である。
【0023】本発明の透明性高分子物質としては、光硬
化性の合成樹脂が好適である。三次元網目状構造を与え
るものとしては、高分子形成性モノマー若しくはオリゴ
マーを重合させて得られる光硬化型樹脂が好ましい。
【0024】基板間に形成される透明性高分子物質が三
次元網目状構造を形成する方法としては、セル中に封入
された調光層形成材料を等方性液体状態に保持しながら
活性光線を照射し、光重合性組成物を重合させる方法が
挙げられる。
【0025】透明性高分子物質を形成する高分子形成性
モノマーとしては、例えば、スチレン、クロロスチレ
ン、α−メチルスチレン、ジビニルベンゼン:置換基と
しては、メチル、エチル、プロピル、ブチル、アミル、
2−エチルヘキシル、オクチル、ノニル、ドデシル、ヘ
キサデシル、オクタデシル、シクロヘキシル、ベンジ
ル、メトキシエチル、ブトキシエチル、フェノキシエチ
ル、アルリル、メタリル、グリシジル、2−ヒドロキシ
エチル、2−ヒドロキシプロピル、3−クロロ−2−ヒ
ドロキシプロピル、ジメチルアミノエチル、ジエチルア
ミノエチル等のごとき基を有するアクリレート、メタク
リレート又はフマレート;エチレングリコール、ポリエ
チレングリコール、プロピレングリコール、ポリプロピ
レングリコール、1,3 −ブチレングリコール、テトラメ
チレングリコール、ヘキサメチレングリコール、ネオペ
ンチルグリコール、トリメチロールプロパン、グリセリ
ン及びペンタエリスリトール等のモノ(メタ)アクリレ
ート又はポリ(メタ)アクリレート;酢酸ビニル、酪酸
ビニル又は安息香酸ビニル、アクリロニトリル、セチル
ビニルエーテル、リモネン、シクロヘキセン、ジアリル
フタレート、ジアリルイソフタレート、2−、3−又は
4−ビニルピリジン、アクリル酸、メタクリル酸、アク
リルアミド、メタクリルアミド、N−ヒドロキシメチル
アクリルアミド又はN−ヒドロキシエチルメタクリルア
ミド及びそれらのアルキルエーテル化合物、トリメチロ
ールプロパン、1モルに3モル以上のエチレンオキサイ
ド若しくはプロピレンオキサイドを付加して得たトリオ
ールのジ又はトリ(メタ)アクリレート、ネオペンチル
グリコール1モルに2モル以上のエチレンオキサイド若
しくはプロピレンオキサイドを付加して得たジオールの
ジ(メタ)アクリレート、2−ヒドロキシエチル(メ
タ)アクリレート1モルとフェニルイソシアネート若し
くはn−ブチルイソシアネート1モルとの反応生成物、
ジペンタエリスリトールのポリ(メタ)アクリレート、
トリス−(ヒドロキシエチル)−イソシアヌル酸のポリ
(メタ)アクリレート、トリス−(ヒドロキシエチル)
−リン酸のポリ(メタ)アクリレート、ジ−(ヒドロキ
シエチル)−ジシクロペンタジエンのモノ(メタ)アク
リレート又はジ(メタ)アクリレート、ピバリン酸ネオ
ペンチルグリコールジ(メタ)アクリレート、カプロラ
クトン変性ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコー
ルジ(メタ)アクリレート、直鎖脂肪族ジ(メタ)アク
リレート、ポリオレフィン変性ネオペンチルグリコール
ジ(メタ)アクリレート等を挙げることができる。
【0026】高分子形成性オリゴマーとしては、例え
ば、エポキシ(メタ)アクリレート、ポリエステル(メ
タ)アクリレート、ポリウレタン(メタ)アクリレー
ト、ポリエーテル(メタ)アクリレート等を用いること
ができる。
【0027】重合開始剤としては、例えば、2−ヒドロ
キシ−2−メチル−1−フェニルプロパン−1−オン
(メルク社製「ダロキュア1173」) 、1−ヒドロキシシ
クロヘキシルフェニルケトン(チバ・ガイギー社製「イ
ルガキュア184」)、1−(4−イソプロピルフェニ
ル)−2−ヒドロキシ−2−メチルプロパン−1−オン
(メルク社製「ダロキュア1116」)、ベンジルジメチル
ケタール(チバ・ガイギー社製「イルガキュア65
1」)、2−メチル−1−[4−(メチルチオ)フェニ
ル]−2−モルホリノプロパノン−1(チバ・ガイギー
社製「イルガキュア907」)、2,4 −ジエチルチオキサ
ントン(日本化薬社製「カヤキュアDETX」)とp−ジメ
チルアミノ安息香酸エチル(日本化薬社製「カヤキュア
EPA」)との混合物、イソプロピルチオキサントン(ワ
ードプレキンソップ社製「カンタキュアITX」)とp−
ジメチルアミノ安息香酸エチルとの混合物等が挙げられ
る。
【0028】活性光線としては紫外線、可視光線、電子
線、レザー光線等を用いることができるが、汎用性の点
からは特に紫外線が好ましく、例えば、高圧水銀ラン
プ、超高圧水銀ランプ、メタルハライドランプ、キセノ
ンランプ等の装置を用いることができる。
【0029】活性光線照射時に基板を配置する反射面と
しては、活性光線を反射するものであれば特に制限され
ることなく用いることができ、例えば、活性光線を効率
よく反射する高純度アルミニウム製の反射面を有するも
のが好ましい。反射面の表面は必ずしも平滑である必要
はないが、反射効率等の点から鏡面層有することが好ま
しい。しかしながら、被照射基板にブラックマトリクス
等の活性光線を遮蔽するものが部分的に存在する場合、
活性光線を斜方より入射させて重合効率を高めるため
に、反射面に凹凸を設けることが好ましい。
【0030】本発明で得られる液晶デバイスの調光層の
厚みは、5〜50μmの範囲が好ましく、8〜25μmの範
囲が特に好ましい。
【0031】
【実施例】以下、本発明の実施例を示し、本発明を更に
具体的に説明する。しかしながら、本発明はこれらの実
施例に限定されるものではない。
【0032】以下の実施例において「%」は『重量%』
を表わす。また、評価特性の各々は以下の記号及び内容
を意味する。
【0033】 (1)T0:白濁度;印加電圧0の時の光透過率(%) (2)T100:透明度;印加電圧を増加さていき、光透過率
がほとんど増加しなくなった時の光透過率(%) (3)V10:しきい値電圧;T0を0%、T100を100%とし
たとき光透過率が10%となる印加電圧(Vrms ) (4)V90:飽和電圧;同上光透過率が90%となる印加電
圧(Vrms) (5)CR:コントラスト=T100/T0 (6)γ:急峻性=V90/V10
【0034】(実施例1)ITO電極を形成した2枚の
透明基板の一方の基板上に、スペーサーとして10ミク
ロンの「ミクロパールSP210」(積水ファインケミ
カル社製ポリマービーズ)を散布し、他方の基板の周縁
部分に「DSA−001」(ロディック社製シール剤)
を塗布し、この2枚の基板を貼り合わせて焼成硬化し、
10cm×10cm角、セル厚10.2μmの空セルを
作製した。
【0035】次に、液晶材料として「PN−001」
(ロディック社製)82%、光重合性組成物として「K
AYARAD−HX−220」(日本化薬社製カプロラ
クトン変性ヒドロキシピバリン酸エステルネオペンチル
グリコールジアクリレート)5.8%、「アロニクスM
−117」(東亜合成社製プロピレンオキシド変性4ー
ノニルフェノキシアクリレート)12.0%及び光重合
開始剤として「イルガキュア651」(チバガイギー社
製ベンジルジメチルケタ−ル)0.2%から成る調光層
形成材料を調製し、40℃に保ちながら上記空セル中に
真空注入法を用いて注入した。
【0036】この調光層形成材料を注入したセルを、3
6℃に保った状態でアルミニウム鏡面層を有する反射板
上に配置し、セルの照射面における照度が20mW/cm2
となるように紫外線を25秒間照射して液晶デバイスを
得た。
【0037】得られた液晶デバイスの調光層を走査型電
子顕微鏡で観察したところ、三次元網目状の透明性高分
子物質を確認できた。得られた液晶デバイスの印加電圧
と光透過率の関係を測定したところ、以下の通りであっ
た。
【0038】T0=2.4%、T100=88.5%、CR
=36.9、V10=6.1Vrms、V90=11.3Vrms、γ
=1.85 このように、本発明の液晶デバイスは、白濁度及びコン
トラストが向上し、急峻性に優れていることが明らかで
ある。
【0039】(比較例1)実施例1において、アルミニ
ウム鏡面層を有する反射板を配置せずに黒色板を配置し
た以外は実施例1と同様にして、液晶デバイスを得た。
【0040】得られた液晶デバイスの調光層を走査型電
子顕微鏡で観察したところ、三次元網目状の透明性高分
子物質を確認できた。
【0041】得られた液晶デバイスの印加電圧と光透過
率の関係を測定したところ、以下の通りであった。 T0=3.8%、T100=85.3%、CR=22.4、V10
=4.4Vrms、V90=12.1Vrms、γ=2.75 このように、比較例の液晶デバイスは、白濁度及びコン
トラストが低く、急峻性も劣っていることが明らかであ
る。
【0042】(実施例2)液晶材料として「PN−00
5」(ロディック社製)80.0%、重合性組成物とし
て「KAYARAD−HX−620」(日本化薬社製カ
プロラクトン変性ヒドロキシピバリン酸エステルネオペ
ンチルグリコールジアクリレート)19.6%、及び重
合開始剤として「ダロキュア1173」(メルク社製1
−フェニル−2−ヒドロキシ−2−メチルプロパン−1
−オン)0.4%から成る調光層形成材料を、12.0ミ
クロンのガラスファイバー製スペーサーが塗布され、片
側にブラックマトリクスが印刷されている(開口率40
%)ITO電極ガラス基板間に挟み込み、調光層形成材
料が等方性液体状態となるように基板全体を38℃に保
ち、この基板を実施例1と同様にアルミニウム鏡面層を
有する反射板上に配置し、瞬間点灯式の超高圧水銀ラン
プを用いて紫外線を30秒間照射し、調光層の厚みが1
2.3ミクロンの液晶デバイスを得た。
【0043】得られた液晶デバイスの調光層を走査型電
子顕微鏡で観察したところ、三次元網目状の透明性高分
子物質を確認できた。得られた液晶デバイスの特性を測
定したところ、以下の通りであった。
【0044】T0=1.4%(開口率換算:3.5
%)、T100=35.8%、CR=25.4、V10
6.9Vrms、V90=13.2Vrms、γ=1.91 このように、本発明の液晶デバイスは、白濁度及びコン
トラストが向上し、急峻性に優れるていることが明らか
である。
【0045】(比較例2)実施例2において、反射板を
配置せずに黒色板を配置した以外は実施例2と同様にし
て、液晶デバイスを得た。
【0046】この液晶デバイスの特性を測定したとこ
ろ、以下の通りであった。 T0=2.6%(開口率換算:6.5%)、T100=3
4.7%、CR=13.3、V10=4.3Vrms、V90
=12.4Vrms、γ=2.88 このように、比較例の液晶デバイスは、白濁度及びコン
トラストが低く、急峻性も劣っていることが明らかであ
る。
【0047】
【発明の効果】本発明の製造方法は、照射する活性光線
を従来に比べて有効に利用することができるので、均一
な三次元網目状構造の透明性高分子物質を形成すること
ができ、これによりコントラストが高く、しきい値電圧
の急峻性に優れる液晶デバイスを得ることができる。ま
た、従来の照射装置を変更することなく利用できるの
で、製造コストの面でも有用である。
【0048】従って、本発明はコンピューター端末の表
示装置、プロジェクション用の光シャッター等の液晶デ
バイスの製造方法として有用である。

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 電極層を有する少なくとも一方が透明な
    2枚の基板間に、液晶材料、光重合性組成物及び光重合
    開始剤を含有する調光層形成材料を介在させた後、活性
    光線を照射して前記光重合性組成物を重合させることに
    より、液晶材料と透明性高分子物質から成る調光層を形
    成してなる液晶デバイスの製造方法において、調光層形
    成材料を介在させた基板を、活性光線を反射可能な反射
    面上に配置して、活性光線を照射することを特徴とする
    液晶デバイスの製造方法。
  2. 【請求項2】 調光層が、液晶材料の連続層中に、三次
    元網目状の透明性高分子物質を形成してなるものである
    ことを特徴とする請求項1記載の液晶デバイスの製造方
    法。
JP04205082A 1992-07-31 1992-07-31 液晶デバイスの製造方法 Expired - Fee Related JP3077402B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP04205082A JP3077402B2 (ja) 1992-07-31 1992-07-31 液晶デバイスの製造方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP04205082A JP3077402B2 (ja) 1992-07-31 1992-07-31 液晶デバイスの製造方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH0651292A JPH0651292A (ja) 1994-02-25
JP3077402B2 true JP3077402B2 (ja) 2000-08-14

Family

ID=16501129

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP04205082A Expired - Fee Related JP3077402B2 (ja) 1992-07-31 1992-07-31 液晶デバイスの製造方法

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP3077402B2 (ja)

Also Published As

Publication number Publication date
JPH0651292A (ja) 1994-02-25

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5304323A (en) Liquid crystal devices and process for producing the same
EP0313053B1 (en) Liquid crystal device
JP3131954B2 (ja) 液晶デバイス
JP3077402B2 (ja) 液晶デバイスの製造方法
JPH05203928A (ja) 液晶デバイスの製造方法
JP3552328B2 (ja) 液晶デバイスの製造方法
JP3214118B2 (ja) 液晶デバイスの製造方法
JP3401680B2 (ja) 液晶デバイス
JP3401681B2 (ja) 液晶デバイス
JP3010778B2 (ja) 液晶デバイスの製造方法
JP3598614B2 (ja) 液晶デバイス及びその製造方法
JP3383921B2 (ja) 液晶デバイス
JP3055208B2 (ja) 液晶デバイスの製造方法
JPH05273576A (ja) 光散乱形液晶2層パネル
JPH06294953A (ja) 液晶デバイスの製造方法
JPH05173117A (ja) 液晶デバイスの製造方法
JPH05249446A (ja) 液晶デバイスの製造方法
JPH07318910A (ja) 液晶デバイスの製造方法
JPH0561018A (ja) 液晶デバイスの製造方法
JPH0566387A (ja) 液晶デバイスの製造方法
JPH05188358A (ja) 液晶デバイス
JPH0553098A (ja) 液晶デバイスの製造方法
JPH0540255A (ja) 液晶デバイスの製造方法
JPH07181465A (ja) 液晶デバイス及びその製造方法
JPH1090654A (ja) 液晶デバイスの製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090616

Year of fee payment: 9

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090616

Year of fee payment: 9

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100616

Year of fee payment: 10

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100616

Year of fee payment: 10

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110616

Year of fee payment: 11

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110616

Year of fee payment: 11

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120616

Year of fee payment: 12

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees