JP3023289B2 - 排ガス浄化フィルタおよびその製造方法ならびにそれを使用した排ガス浄化装置 - Google Patents

排ガス浄化フィルタおよびその製造方法ならびにそれを使用した排ガス浄化装置

Info

Publication number
JP3023289B2
JP3023289B2 JP7086729A JP8672995A JP3023289B2 JP 3023289 B2 JP3023289 B2 JP 3023289B2 JP 7086729 A JP7086729 A JP 7086729A JP 8672995 A JP8672995 A JP 8672995A JP 3023289 B2 JP3023289 B2 JP 3023289B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
exhaust gas
filter
cordierite
gas purifying
iron
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP7086729A
Other languages
English (en)
Other versions
JPH08281035A (ja
Inventor
義幸 笠井
芳朗 小野
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
NGK Insulators Ltd
Original Assignee
NGK Insulators Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by NGK Insulators Ltd filed Critical NGK Insulators Ltd
Priority to JP7086729A priority Critical patent/JP3023289B2/ja
Publication of JPH08281035A publication Critical patent/JPH08281035A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP3023289B2 publication Critical patent/JP3023289B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Processes For Solid Components From Exhaust (AREA)
  • Filtering Materials (AREA)
  • Filtering Of Dispersed Particles In Gases (AREA)
  • Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明はディーゼルエンジン等か
らの燃焼排ガス中に含まれる炭素を主成分とする固体粒
子を除去するための排ガス浄化フィルタおよびその製造
方法ならびにそれを利用した排ガス浄化装置に関するも
のである。
【0002】
【従来の技術】従来から、例えばディーゼルエンジンか
ら排出される燃焼排ガスより炭素を主成分とする固体粒
子を除去するために、ハニカム形状の両端部を交互に目
封止部により目封止して、ハニカム形状の複数の流路を
上流側または下流側端部で交互に閉塞させた排ガス浄化
フィルタが使用されている。この種の排ガス浄化フィル
タでは、浄化すべき燃焼排ガスを、フィルタの上流側の
開口に供給し、フィルタの隔壁を通過させて炭素を主成
分とする固体粒子であるスートを除去した後、フィルタ
の下流側の開口から浄化後の排ガスを排出する構成をと
っている。
【0003】そのため、スートの捕集量が多くなるとフ
ィルタの圧損が高くなりフィルタとして機能しなくなる
ため、一定時間毎にスートを除去するための再生を行う
必要があった。従来、この再生の方法として、スートを
燃焼して除去する燃焼再生方法と、逆洗パルスエアによ
りスートをフィルタ外へ排出する逆洗再生方法とが知ら
れている。そのうち燃焼再生方法は、再生時の燃焼によ
る部分的な劣化や溶損等の問題が生じ易いことから、長
期間の安定的使用に問題があった。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】従来、逆洗再生方法の
フィルタとして、特開昭63−31517号公報では、
コージェライト、β−スポジュメン、チタン酸アルミニ
ウム、ムライト、ジルコニア、窒化珪素などから選ばれ
る1種または2種以上のセラミック微粉、あるいは粘
土、フリット等の結合材とともに焼成し、セラミックフ
ィルタを得る方法が開示されている。また、本出願人
も、特願平5−313031号において、セラミック骨
材と結合材とを組み合わせて作製したハニカム形状のフ
ィルタにおいて、フィルタ骨材の平均径とフィルタ細孔
径の関係を規定することによって、機械強度、逆洗性能
を良好にする技術を開示している。
【0005】しかしながら、特開昭63−31517号
公報記載の技術では、逆洗による十分な再生がなされ
ず、自動車に搭載した場合に有効な捕集時間を示すフィ
ルタとはならないという問題があった。また、特願平5
−313031号で開示された技術では、セラミック骨
材とフィルタ細孔径を規定の範囲内に納めるために、接
合材について調整する必要、および高温での焼成が必要
となる問題があった。
【0006】本発明の目的は上述した課題を解消して、
自動車に搭載可能なように、充分な逆洗再生能力を有
し、且つ圧縮強度に代表される機械的強度が強く、ま
た、高温安定性に代表される熱的安定性を有するフィル
タを比較的低温焼成により容易に作製可能な排ガス浄化
フィルタおよびその製造方法ならびにそれを利用した排
ガス浄化装置を提供しようとするものである。
【0007】
【課題を解決するための手段】本発明の排ガス浄化装置
は、燃焼排ガスより炭素を主成分とする固体粒子を除去
するためのフィルタであって、ハニカム形状の両端部
を、目封止部により交互に目封止した形態で、コージェ
ライト粒と接合材とから構成された排ガス浄化フィルタ
において、前記コージェライト粒がFe23 に換算し
て0.05〜2.0wt%の鉄分を固溶することを特徴
とするものである。
【0008】また、本発明の排ガス浄化フィルタの製造
方法は、上述した排ガス浄化フィルタの製造方法におい
て、骨材とするコージェライトの原料として、鉄分を固
溶するタルクを用いることを特徴とするものである。
【0009】さらに、本発明の排ガス浄化装置は、上述
した排ガス浄化フィルタを缶体内に固定したことを特徴
とするものである。
【0010】
【作用】上述した構成において、鉄分を固溶したコージ
ェライトを粒とし、これを接合材によって接合した形態
のハニカムセラミックフィルタを排ガス浄化フィルタと
して使用することで、自動車に搭載可能な十分な逆洗再
生能力を有し、比較的低温焼成により容易に作製可能な
排ガス浄化フィルタを得ることができる。すなわち、強
度を確保するためには粒同士の接合をより強固とするこ
とが必要となる。従来は粒を強固に接合するために接合
材添加量を増加させたり、LAS(リチウム・アルミニ
ウム・シリケート)を使用していた。
【0011】しかし、接合材添加量の増加は強度を向上
する点のみであれば非常に有効な手段であるが、添加量
の増加によりハニカムフィルタ中の連鎖孔が減少し逆洗
がかかりにくくなる。また、LASの添加は少量でコー
ジェライト粒を強固に接合することができ優れた技術で
はあるが、LASが非常に高価であり少量の添加であっ
ても材料コストに及ぼす影響が非常に大きかった。
【0012】これに対し、鉄固溶コージェライト骨材は
実質的には通常のコージェライト骨材と同額で入手で
き、また容易に作製することができる。また、鉄分を固
溶することで、融点が低くなるため粒同士が強固に接合
され、かつコージェライト粒の表面が非常に平滑になる
ため逆洗時におけるスート剥離性も向上する。そのた
め、本発明の排ガス浄化フィルタは、上記特性を得るこ
とができる。
【0013】また、本発明の製造方法では、コージェラ
イト骨材を接合材と混合混練し、押し出し成形し、焼成
後、両端部の目封止を行うことで、排ガス浄化フィルタ
を得ている。ここで重要なのは、骨材となるコージェラ
イトの原料として鉄分を固溶するタルクを用いることで
ある。このタルクは、骨材を作製する際のコージェライ
ト化原料として使用されるが、接合材として使用するコ
ージェライト化原料として使用しても通常のタルク同様
に問題ない。むしろ好ましい結果となる。粒に鉄を固溶
させるために鉄粉等、鉄単独を使用すると、局所的な溶
解、色むら、収縮等を伴い、均質な粒とならないだけで
なく、焼成時の管理が難しいため好ましくない。また、
接合材としては、コージェライト化原料やシリカゾル、
アルミナゾル、粘土等を用いることができ、特に、成形
性や熱膨張係数を考慮するとコージェライト化原料や粘
土を用いることが望ましい。
【0014】さらに、本発明の排ガス浄化装置では、上
述したように十分な機械的強度を有しかつ十分な逆洗再
生能力を有する排ガス浄化フィルタを缶体内に固定して
構成しているため、軽量コンパクトで自動車用として好
適な排ガス浄化装置を得ることができる。
【0015】
【実施例】図1は本発明の排ガス浄化フィルタの一例の
構成を示す図であり、図1(a)はその端面を、図1
(b)は図1(a)におけるA−A線に沿った断面をそ
れぞれ示している。図1において、本発明の排ガス浄化
フィルタ1は、多数の隔壁2で構成された貫通孔3から
なるセラミックハニカム構造体4の上流側および下流側
の両端部を、目封止部5で交互に目封止して構成されて
いる。すなわち、図1(a)に示すように、上流側また
は下流側の端部において、貫通孔3を目封止部5がチェ
ッカーパターンとなるよう目封止するとともに、各貫通
孔3について着目すると上流側または下流側のいずれか
の端部が目封止部5により目封止されている。
【0016】図2は本発明の排ガス浄化装置を使用した
排ガス浄化システムの一例の構成を示す図である。図2
において、排ガス浄化装置11−1、11−2は、缶体
12−1、12−2内に図1に示す構造の排ガス浄化フ
ィルタ1−1、1−2を固定して構成される。また、1
3はエンジン、14、15−1、15−2、16−1、
16−2および17は管路、18−1、18−2、19
−1、19−2、20−1、20−2、21−1および
21−2は各管路に設けたバルブ、22−1、22−2
は除去したスートを燃焼させるための燃焼室、23−
1、23−2は逆洗エアを発生するためのエアタンクで
ある。
【0017】図2に示すシステムにおいて、2つの排ガ
ス浄化装置11−1、11−2を設けたのは、一方が排
ガス浄化操作をしている際、他方が逆洗再生でき、連続
して排ガス浄化ができるよう構成するためである。そし
て、通常の排ガス浄化は、バルブ18−1(18−2)
および21−1(21−2)を開、バルブ19−1(1
9−2)および20−1(20−2)を閉とした状態
で、エンジン13からの排ガスを排ガス浄化装置11−
1(11−2)に通すことで行われる。また、逆洗再生
は、入口側の圧力と出口側の主力との差である圧損であ
るΔPが一定の値よりも大きくなった場合、バルブ18
−2(18−1)および21−2(21−1)を閉、バル
ブ19−2(19−1)および20−2(20−1)を
開とした状態で、まずエアタンク23−2(23−1)
から逆洗エアを排ガス浄化装置11−2(11−1)に
供給してスートを燃焼室22−2(22−1)に排出
し、次にバルブ20−2(20−1)を閉として排出さ
れたスートを燃焼室22−2(22−1)内で燃焼する
ことにより達成できる。
【0018】次に、本発明の排ガス浄化フィルタの製造
方法について説明する。まず、タルク、シリカ、アルミ
ナ、カオリン等のコージェライト化原料をコージェライ
ト組成となるように調合して、コージェライト骨材を得
る。この時の調合組成は、SiO2 42〜56wt%、
Al23 30〜45wt%、MgO12〜16wt
%、Fe23 0.05〜2wt%とする。鉄分はコー
ジェライト結晶中に固溶させることが必要であり、最終
的な骨材において単独に存在する鉄は好ましくない。鉄
分をコージェライト結晶中に固溶させるには、鉄分が固
溶したタルクをコージェライト化原料として用いること
が望ましい。鉄粉を用いても固溶させることは可能であ
るが、色むらが発生したり鉄粉が完全に固溶しないため
コージェライト中に鉄粉が残り、局所的な溶解を起こす
ことがある。鉄固溶タルクを用いない場合は酸化鉄溶液
を用いると良い。酸化鉄溶液を骨材を作製する際の混練
水として使用することによって酸化鉄が原料中に分散し
焼成時のコージェライト化反応においてコージェライト
と鉄の固溶体を形成する。酸化鉄溶液の使用は鉄粉のよ
うな色むらは起こらないが、やはり焼成時の管理は難し
く、添加量や酸化鉄溶液濃度によっては窯内で溶解する
おそれがある。鉄固溶タルクを用いる場合、比較的焼成
の管理が容易で、タルク原料を置換するだけで容易に作
製できることもあり最も好ましいと考える。鉄固溶タル
クは一般的に多くは存在しないが例えばカナダ産の一部
タルクは鉄が固溶したタルクであり且つ、安価であるた
め好適である。
【0019】次に、これらの原料を混合、混練し、焼成
後、粉砕を行う。粉砕を行いやすくするため、混練後一
次成形することが望ましい。粉砕はロールクラッシャー
等一般的に使用されている粉砕機で行うことができる。
これらの粉砕物に対し篩分け等の分級操作を行い、望み
の粒度として、最終的なコージェライト骨材を得てい
る。得られたコージェライト骨材に接合材として好まし
くはコージェライト化原料を加え、混合、混練し、ハニ
カム状に押し出し成形する。そして、成形体を焼成後、
両端部に所定の目封止を行い、図1に示すようなハニカ
ム状の排ガス浄化フィルタを得ることができる。
【0020】以下、実際の例について説明する。実施例
上述した製造方法に従って、以下の表1に示す混合割合
の骨材と接合材とから、T1〜T6の本発明例および従
来例の排ガス浄化フィルタを準備した。なお、使用した
骨材および接合材の化学組成は以下の表2に示すようで
あった。また、骨材の粒子径は平均粒径で20μm、フ
ィルタサイズは直径150mm、長さ200mm、1c
2 当たり15.5セル、隔壁の厚さ430μmとなる
よう成形を行った。さらに、骨材およびフィルタの焼成
温度は1350℃であった。
【0021】得られた排ガス浄化フィルタT1〜T6に
ついて、圧縮試験および逆洗試験を行った。ここで、圧
縮試験の結果は、得られた排ガス浄化フィルタから直径
25.4mm、長さ25.4mmの試料を切り出し、切
り出した試料に対して圧縮試験を行ったときの破壊強度
として求めた。また、逆洗試験としては、2.4リット
ルのディーゼルエンジンを排ガス源として温度を350
℃とし、排ガス流量を3Nm3 /min、逆洗間隔5分
で8kgf/cm2 、30リットル(標準状態)エアで
20時間後の圧損値で示した。結果を表1に示す。
【0022】
【表1】
【0023】
【表2】
【0024】表1の結果から、本発明例であるT1、T
3、T5は、従来例であるT2、T4、T6と比較し
て、逆洗試験において非常に低い圧損値が得られ、かつ
圧縮強度も非常に高値を示すことがわかった。フィルタ
表面をSEM観察したところ、鉄が固溶したコージェラ
イトは粒表面が非常に平滑となり、逆洗エアによってス
ートが剥離しやすい形態であることもわかった。なお、
本発明例が高い圧縮強度を示す理由は、鉄が固溶してい
るため粒同士の結合が強固になり圧縮強度が高くなるも
のと考えられる。粒同士が強固に接合されるため接合材
添加量を通常よりも減らすことが可能となり、これによ
ってさらに圧損値を下げることも可能である。
【0025】実施例2 実施例1と同様に本発明例としての排ガス浄化フィルタ
T7〜T13を準備した。なお、骨材および接合材とも
に以下の表3に示す同一材料を使用し、鉄固溶の骨材が
80wt%、鉄固溶の接合材が20wt%の混合割合と
した。なお、表3中の化学組成値はフィルタ全体の化学
分析値を示すが、これは骨材のみの化学組成値とほぼ同
一であった。準備した排ガス浄化フィルタT7〜T13
について、高温安定性の測定、逆洗試験、熱膨張係数の
測定を行った。
【0026】ここで、高温安定性は、排ガス浄化フィル
タ中から直径25.4mm、長さ25.4mmの試料を
切り出し、1350℃の電気炉中に3時間保持し室温へ
取り出した後、加熱前後の寸法変化を測定したものであ
り、寸法変化が1%以下であれば実機レベルでの高温安
定性にほぼ問題はない。また、熱膨張係数(CTE)
は、排ガス浄化フィルタ中から1セルに相当する部分を
長さ30mmに切り出した試料に対し、40〜800℃
の排ガス流路方向の線膨張係数を測定した。さらに、逆
洗試験は実施例1と同様に実施した。結果を表3に示
す。
【0027】
【表3】
【0028】表3の結果ら、T7〜T10に示すように
フィルタ内に含まれる鉄分が2wt%以下であれば、高
温安定性は実機使用で問題ないレベルが確保できかつ逆
洗性能も優れたフィルタとなることがわかる。また、T
−11に示すように鉄分が2wt%を越えると、高温安
定性がなくなり高温状態での変形が大きくなる。このよ
うなフィルタでは実機レベルにおいてフィルタ内におけ
るスートの自己着火等による溶損や変形によるクラック
等が問題となり使用できない。一方、T−8に示すよう
にフィルタ内に含まれる鉄分が0.05wt%未満であ
ると、鉄分の効果が少なく逆洗試験における圧損値が高
くなる。以上のことから、鉄分は0.05〜2wt%の
範囲が好ましいことがわかる。なお、実施例使用の排ガ
ス浄化フィルタはX線回折によって鉄の存在が実質的に
存在しないことが事前に確認されており、この鉄分はコ
ージェライト中に固溶していることがわかる。
【0029】また、本実施例には示されていないが、コ
ージェライトを構成するSiO2 、Al23 、MgO
の3成分比率を変更し同様の実験を行ったところ、従来
報告されている3成分比率であれば鉄分を0.05〜2
wt%とする効果が達成でき、これをはずれるものは鉄
分による効果はあるもののCTEが非常に高く使用する
ことができないことがわかった。
【0030】
【発明の効果】以上の説明から明らかなように、本発明
によれば、鉄分を固溶したコージェライトを粒とし、こ
れを接合材によって接合した形態のハニカムセラミック
フィルタを排ガス浄化フィルタとして使用しているた
め、自動車に搭載可能な十分な逆洗再生能力を有し、比
較的低温焼成により容易に作製可能な排ガス浄化フィル
タを得ることができる。また、製造方法においては、コ
ージェライト化原料中の鉄分を固溶したタルクを使用す
ることで、鉄分をコージェライト結晶中に固溶させるこ
とができ、色むらもなく最終生成物中に鉄成分が単独で
存在しない排ガス浄化フィルタを得ることができる。さ
らに、このような排ガス浄化フィルタを使用して排ガス
浄化装置を作製すれば、軽量コンパクトで自動車用とし
て好適な排ガス浄化装置を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の排ガス浄化フィルタの一例の構成を示
す図である。
【図2】本発明の排ガス浄化装置を使用した排ガス浄化
システムの一例の構成を示す図である。
【符号の説明】
1 排ガス浄化フィルタ、2 隔壁、3 貫通孔、4
セラミックハニカム構造体、5 目封止部
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI F01N 3/02 301 F01N 3/02 301Z ZAB ZAB C04B 35/16 ZABA (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) B01D 46/00 302 B01D 39/20 ZAB B01D 46/24 ZAB C04B 35/195 ZAB F01N 3/02 301

Claims (7)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】燃焼排ガスより炭素を主成分とする固体粒
    子を除去するためのフィルタであって、ハニカム形状の
    両端部を、目封止部により交互に目封止した形態で、コ
    ージェライト粒と接合材とから構成された排ガス浄化フ
    ィルタにおいて、前記コージェライト粒がFe23
    換算して0.05〜2.0wt%の鉄分を固溶すること
    を特徴とする排ガス浄化フィルタ。
  2. 【請求項2】前記接合材として前記粒と実質的に同一組
    成であるコージェライトを使用した請求項1記載の排ガ
    ス浄化フィルタ。
  3. 【請求項3】前記フィルタの化学組成が、SiO2 42
    〜56wt%、Al23 30〜45wt%、MgO1
    2〜16wt%、Fe23 0.05〜2.0wt%を
    含む組成である請求項1記載の排ガス浄化フィルタ。
  4. 【請求項4】請求項1〜3のいずれか1項に記載の排ガ
    ス浄化フィルタの製造方法において、骨材とするコージ
    ェライトの原料として、鉄分を固溶するタルクを用いる
    ことを特徴とする排ガス浄化フィルタの製造方法。
  5. 【請求項5】請求項1〜3のいずれか1項に記載の排ガ
    ス浄化フィルタを缶体内に固定したことを特徴とする排
    ガス浄化装置。
  6. 【請求項6】前記フィルタの再生を逆洗により行う請求
    項5記載の排ガス浄化装置。
  7. 【請求項7】前記排ガス浄化装置をディーゼルエンジン
    を搭載した自動車からの排ガス浄化に用いる請求項5記
    載の排ガス浄化装置。
JP7086729A 1995-04-12 1995-04-12 排ガス浄化フィルタおよびその製造方法ならびにそれを使用した排ガス浄化装置 Expired - Fee Related JP3023289B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP7086729A JP3023289B2 (ja) 1995-04-12 1995-04-12 排ガス浄化フィルタおよびその製造方法ならびにそれを使用した排ガス浄化装置

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP7086729A JP3023289B2 (ja) 1995-04-12 1995-04-12 排ガス浄化フィルタおよびその製造方法ならびにそれを使用した排ガス浄化装置

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH08281035A JPH08281035A (ja) 1996-10-29
JP3023289B2 true JP3023289B2 (ja) 2000-03-21

Family

ID=13894947

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP7086729A Expired - Fee Related JP3023289B2 (ja) 1995-04-12 1995-04-12 排ガス浄化フィルタおよびその製造方法ならびにそれを使用した排ガス浄化装置

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP3023289B2 (ja)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6322605B1 (en) * 2000-05-31 2001-11-27 Corning Incorporated Diesel exhaust filters
JP2003253252A (ja) 2002-03-05 2003-09-10 Ngk Insulators Ltd シール材、ハニカム構造体のシール方法及びシールされたハニカム構造体

Also Published As

Publication number Publication date
JPH08281035A (ja) 1996-10-29

Similar Documents

Publication Publication Date Title
USRE38888E1 (en) Cordierite body
EP1184066B1 (en) Exhaust gas purifying filter
US8512433B2 (en) Low back pressure porous honeycomb and method
JP4932256B2 (ja) セラミック焼結体およびセラミックフィルタ
EP1957180B1 (en) Porous cordierite ceramic honeycomb article with improved strength
JP4495152B2 (ja) ハニカム構造体及びその製造方法
US6736875B2 (en) Composite cordierite filters
JPWO2004031100A1 (ja) ハニカム構造体
WO2008066167A1 (fr) Filtre céramique en nid d'abeilles et son procédé de fabrication
JP5195416B2 (ja) セラミックハニカムフィルタ及び排気ガス浄化装置
WO2003082772A1 (fr) Procede de production d'un materiau poreux a base de cordierite
JP2004360654A (ja) セラミックハニカムフィルタ
JP3023289B2 (ja) 排ガス浄化フィルタおよびその製造方法ならびにそれを使用した排ガス浄化装置
JP4900820B2 (ja) セラミックハニカムフィルタ
JP2002295228A (ja) 排気ガス浄化フィルタ
JP4829346B2 (ja) 片寄り組立の共接合複数ハニカム要素を含む濾過装置
JP2009019634A (ja) 排気ガス浄化装置
JP3134182B2 (ja) 排ガス処理方法
WO2005044425A1 (ja) 排気ガス浄化用ハニカムフィルタおよびその製造方法
CN114950029A (zh) 多孔质蜂窝结构体及其制造方法
JPH0970513A (ja) 排ガスフィルター及びその製造方法
ZA200207820B (en) Cordierite body.

Legal Events

Date Code Title Description
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 19991214

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090114

Year of fee payment: 9

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090114

Year of fee payment: 9

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100114

Year of fee payment: 10

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110114

Year of fee payment: 11

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120114

Year of fee payment: 12

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130114

Year of fee payment: 13

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20140114

Year of fee payment: 14

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees