JP2980290B2 - ガス検出方法及びそれに用いるガスセンサ - Google Patents
ガス検出方法及びそれに用いるガスセンサInfo
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Description
【０００１】
【発明の利用分野】この発明はＳｎＯ2系ガスセンサに
関し、特にその湿度依存性の抑制に関する。
関し、特にその湿度依存性の抑制に関する。
【０００２】
【従来技術】ＳｎＯ2に貴金属触媒を加えたガスセンサ
は周知である。また相対感度の調整のため、ＳｎＯ2か
らなるガス感応体の表面を、酸化触媒層で被覆したガス
センサも周知である。ＳｎＯ2系ガスセンサには、周知
のように出力に湿度依存性があるとの問題がある。発明
者はこの問題について検討し、湿度依存性の小さな触媒
材料の開発に成功し、この触媒を用いることによりＳｎ
Ｏ2系ガスセンサの湿度依存性の抑制に成功した。
は周知である。また相対感度の調整のため、ＳｎＯ2か
らなるガス感応体の表面を、酸化触媒層で被覆したガス
センサも周知である。ＳｎＯ2系ガスセンサには、周知
のように出力に湿度依存性があるとの問題がある。発明
者はこの問題について検討し、湿度依存性の小さな触媒
材料の開発に成功し、この触媒を用いることによりＳｎ
Ｏ2系ガスセンサの湿度依存性の抑制に成功した。
【０００３】
【発明の課題】この発明の課題は、ＳｎＯ2系ガスセン
サの湿度依存性を減少させることにある。
サの湿度依存性を減少させることにある。
【０００４】
【発明の構成】この発明は、Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈからなる
群の少なくとも一員の元素とＩｒ元素との複合触媒を、
ＳｎＯ2系ガスセンサに添加することにより、該ＳｎＯ2
系ガスセンサの湿度依存性を抑制してガスを検出するガ
ス検出方法にある。Ｉｒ含有のこの触媒（Ｐｔ，Ｐｄ，
ＲｈのいずれかとＩｒとの複合触媒）は、ＳｎＯ2に添
加しても良く、あるいはＳｎＯ2ガス感応体を被覆する
酸化触媒層に用いても良い。またこの触媒は、ＳｎＯ2
をアルミナ等の骨材に分散させる場合、骨材に添加して
も良い。Ｉｒ系のこの触媒は活性の湿度依存性が小さ
く、センサの湿度依存性の内で触媒活性に起因する部分
を減少させる。Ｉｒは任意の含有量で湿度依存性を減少
させるが、Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈ，Ｉｒ中のＩｒ含有量の好
ましい範囲は原子比で０．１〜０．５であり、この範囲
で湿度依存性が特に減少する。Ｉｒを用いた複合触媒に
は金やＲｅ等の第３成分を添加しても良く、その場合の
Ｉｒ濃度はＰｔ，Ｐｄ，Ｒｈ，Ｉｒ中のＩｒ含有量を基
に定め、金等の第３成分は無視する。これはＩｒとＰｔ
等との複合作用が重要だからである。なお単味のＩｒ自
体の触媒活性は低い。Ｉｒ系のこの触媒の存在状態は主
としてＰｔ−Ｉｒ等の合金金属であるが、これに限るも
のではなく例えば複合酸化物として存在するものでも良
い。発明者はＰｔ−Ｉｒ触媒のＸ線回折を介して、複合
触媒が合金として存在することを確認した。この発明は
また、Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈからなる群の少なくとも一員の
元素とＩｒ元素との複合触媒を、ＳｎＯ2に添加したガ
スセンサにある。
群の少なくとも一員の元素とＩｒ元素との複合触媒を、
ＳｎＯ2系ガスセンサに添加することにより、該ＳｎＯ2
系ガスセンサの湿度依存性を抑制してガスを検出するガ
ス検出方法にある。Ｉｒ含有のこの触媒（Ｐｔ，Ｐｄ，
ＲｈのいずれかとＩｒとの複合触媒）は、ＳｎＯ2に添
加しても良く、あるいはＳｎＯ2ガス感応体を被覆する
酸化触媒層に用いても良い。またこの触媒は、ＳｎＯ2
をアルミナ等の骨材に分散させる場合、骨材に添加して
も良い。Ｉｒ系のこの触媒は活性の湿度依存性が小さ
く、センサの湿度依存性の内で触媒活性に起因する部分
を減少させる。Ｉｒは任意の含有量で湿度依存性を減少
させるが、Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈ，Ｉｒ中のＩｒ含有量の好
ましい範囲は原子比で０．１〜０．５であり、この範囲
で湿度依存性が特に減少する。Ｉｒを用いた複合触媒に
は金やＲｅ等の第３成分を添加しても良く、その場合の
Ｉｒ濃度はＰｔ，Ｐｄ，Ｒｈ，Ｉｒ中のＩｒ含有量を基
に定め、金等の第３成分は無視する。これはＩｒとＰｔ
等との複合作用が重要だからである。なお単味のＩｒ自
体の触媒活性は低い。Ｉｒ系のこの触媒の存在状態は主
としてＰｔ−Ｉｒ等の合金金属であるが、これに限るも
のではなく例えば複合酸化物として存在するものでも良
い。発明者はＰｔ−Ｉｒ触媒のＸ線回折を介して、複合
触媒が合金として存在することを確認した。この発明は
また、Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈからなる群の少なくとも一員の
元素とＩｒ元素との複合触媒を、ＳｎＯ2に添加したガ
スセンサにある。
【０００５】
【発明の効果】この発明では、ＳｎＯ2系ガスセンサの
湿度依存性を抑制することができる。
湿度依存性を抑制することができる。
【０００６】
【実施例】図１に、実施例のガスセンサの構造を示す。
図において、２はアルミナ等の基板で、図示しないヒー
タを内蔵している。４はＳｎＯ2ガス感応体層で、Ｓｎ
Ｏ2に、ＩｒとＰｔ，Ｐｄ，Ｒｈからなる群の少なくと
も一員の元素との複合触媒を添加したものである。なお
以下、この複合触媒をＩｒ複合触媒という。６は酸化触
媒層で、エタノール等のガスを燃焼させ、メタンやイソ
ブタン等への相対感度を向上させるためのものである。
酸化触媒層６にもＩｒ複合触媒を添加する。８，８はガ
ス感応体層４に接続した一対の電極である。
図において、２はアルミナ等の基板で、図示しないヒー
タを内蔵している。４はＳｎＯ2ガス感応体層で、Ｓｎ
Ｏ2に、ＩｒとＰｔ，Ｐｄ，Ｒｈからなる群の少なくと
も一員の元素との複合触媒を添加したものである。なお
以下、この複合触媒をＩｒ複合触媒という。６は酸化触
媒層で、エタノール等のガスを燃焼させ、メタンやイソ
ブタン等への相対感度を向上させるためのものである。
酸化触媒層６にもＩｒ複合触媒を添加する。８，８はガ
ス感応体層４に接続した一対の電極である。
【０００７】酸化触媒層６は設けなくても良い。このよ
うな例を図２に示す。またＩｒ複合触媒は、酸化触媒層
６にのみ添加しても良い。このような例を図３に示す。
図において、１４は単味のＰｄを添加したＳｎＯ2ガス
感応体層である。
うな例を図２に示す。またＩｒ複合触媒は、酸化触媒層
６にのみ添加しても良い。このような例を図３に示す。
図において、１４は単味のＰｄを添加したＳｎＯ2ガス
感応体層である。
【０００８】図１〜図３のガスセンサの製造条件を示
す。ＳｎＣｌ4をアンモニアで加水分解し、得られたＳ
ｎ酸ゾルを７００℃で熱分解してＳｎＯ2とした。この
ＳｎＯ2に塩化イリディウムと塩化パラディウムの混合
溶液を加え、乾燥後に６５０℃で熱分解した。熱分解後
に２００℃で水素還元し、Ｐｄ−Ｉｒ複合触媒を担持し
たＳｎＯ2を得た。酸化触媒層６の担体としてγ−アル
ミナ（比表面積１００ｍ2／ｇｒ）を用い、塩化白金酸
と塩化ロディウムの３水塩の混合溶液に塩化イリディウ
ムを加えたものを含浸させて、乾燥後に６５０℃で熱分
解し、１５０℃で水素還元した。Ｉｒ複合触媒添加後の
ＳｎＯ2やγ−アルミナをペースト化し、ＳｎＯ2を基板
２に印刷して６５０℃で焼成し、ＳｎＯ2ガス感応体層
４を得た（膜厚１０μｍ）。ついでγ−アルミナを印刷
し、６５０℃で焼成して酸化触媒層６を積層した（膜厚
２０μｍ）。
す。ＳｎＣｌ4をアンモニアで加水分解し、得られたＳ
ｎ酸ゾルを７００℃で熱分解してＳｎＯ2とした。この
ＳｎＯ2に塩化イリディウムと塩化パラディウムの混合
溶液を加え、乾燥後に６５０℃で熱分解した。熱分解後
に２００℃で水素還元し、Ｐｄ−Ｉｒ複合触媒を担持し
たＳｎＯ2を得た。酸化触媒層６の担体としてγ−アル
ミナ（比表面積１００ｍ2／ｇｒ）を用い、塩化白金酸
と塩化ロディウムの３水塩の混合溶液に塩化イリディウ
ムを加えたものを含浸させて、乾燥後に６５０℃で熱分
解し、１５０℃で水素還元した。Ｉｒ複合触媒添加後の
ＳｎＯ2やγ−アルミナをペースト化し、ＳｎＯ2を基板
２に印刷して６５０℃で焼成し、ＳｎＯ2ガス感応体層
４を得た（膜厚１０μｍ）。ついでγ−アルミナを印刷
し、６５０℃で焼成して酸化触媒層６を積層した（膜厚
２０μｍ）。
【０００９】得られたガスセンサの湿度依存性を評価し
た。結果を表１〜表３に示す。測定雰囲気には、２０℃
の乾燥空気と２０℃で水蒸気圧２０Ｔｏｒｒの加湿雰囲
気とを用いた。図１のセンサを用いた表１はメタン検出
用のデータを示しり、図２のセンサを用いた表２はエタ
ノール検出用のデータを示し、図３のセンサを用いた表
３はメタン検出用のデータを示す。
た。結果を表１〜表３に示す。測定雰囲気には、２０℃
の乾燥空気と２０℃で水蒸気圧２０Ｔｏｒｒの加湿雰囲
気とを用いた。図１のセンサを用いた表１はメタン検出
用のデータを示しり、図２のセンサを用いた表２はエタ
ノール検出用のデータを示し、図３のセンサを用いた表
３はメタン検出用のデータを示す。
【００１０】
【表１】湿度依存性（ガス感応体層，酸化触媒層ともＩｒ系複合触媒を添
加） 触 媒 組 成 Pd 100 Pd 72 Pd 65 Pd 55 Pd 0(感応体４に添加） Ir 0 Ir 28 Ir 35 Ir 45 Ir 100 感 度 CH4 1000ppm Dry 7.4 7.6 7.8 7.4 5.6 〃 Wet 10.0 8.7 8.6 8.3 7.2Rsdry/Rswet 1.21 1.15 1.10 1.12 1.28 CH4 5000ppm Dry 12.2 12.6 13.0 12.6 8.3 〃 Wet 14.5 14.2 14.2 14.0 10.0Rsdry/Rswet 1.19 1.13 1.09 1.11 1.21 ETOH 1000ppm Dry 9.6 9.5 9.7 10.1 12.5 〃 Wet 13.0 11.9 12.0 12.8 18.1Rsdry/Rswet 1.35 1.25 1.24 1.27 1.45 * 感度は各雰囲気での抵抗値と２０℃の清浄乾燥空気で
の抵抗値との比，触媒はＳｎＯ2ガス感応体４に添加
し、添加量は触媒合計量とＳｎとの原子比で０．７Ａｔ
ｏｍ％に固定し、Ｐｄ／Ｉｒの原子比を制御、触媒組成
はＰｄ／Ｉｒの割合をＡｔｏｍ％単位で表示，酸化触媒
層６にはアルミナ中のＡｌ原子との原子比で０．５Ａｔ
ｏｍ％のＰｔ−Ｒｈ−Ｉｒ複合触媒を添加、触媒組成は
原子比でＰｔ５０：Ｒｈ２５：Ｉｒ２５％、センサ温度
は４００℃、ＥＴＯＨはエタノールを表す。
加） 触 媒 組 成 Pd 100 Pd 72 Pd 65 Pd 55 Pd 0(感応体４に添加） Ir 0 Ir 28 Ir 35 Ir 45 Ir 100 感 度 CH4 1000ppm Dry 7.4 7.6 7.8 7.4 5.6 〃 Wet 10.0 8.7 8.6 8.3 7.2Rsdry/Rswet 1.21 1.15 1.10 1.12 1.28 CH4 5000ppm Dry 12.2 12.6 13.0 12.6 8.3 〃 Wet 14.5 14.2 14.2 14.0 10.0Rsdry/Rswet 1.19 1.13 1.09 1.11 1.21 ETOH 1000ppm Dry 9.6 9.5 9.7 10.1 12.5 〃 Wet 13.0 11.9 12.0 12.8 18.1Rsdry/Rswet 1.35 1.25 1.24 1.27 1.45 * 感度は各雰囲気での抵抗値と２０℃の清浄乾燥空気で
の抵抗値との比，触媒はＳｎＯ2ガス感応体４に添加
し、添加量は触媒合計量とＳｎとの原子比で０．７Ａｔ
ｏｍ％に固定し、Ｐｄ／Ｉｒの原子比を制御、触媒組成
はＰｄ／Ｉｒの割合をＡｔｏｍ％単位で表示，酸化触媒
層６にはアルミナ中のＡｌ原子との原子比で０．５Ａｔ
ｏｍ％のＰｔ−Ｒｈ−Ｉｒ複合触媒を添加、触媒組成は
原子比でＰｔ５０：Ｒｈ２５：Ｉｒ２５％、センサ温度
は４００℃、ＥＴＯＨはエタノールを表す。
【００１１】
【表２】湿度依存性（ガス感応体層にＩｒ系複合触媒を添加） 触 媒 組 成 Pd 100 Pd 72 Pd 65 Pd 55 Pd 0(感応体４に添加） Ir 0 Ir 28 Ir 35 Ir 45 Ir 100 感 度 ETOH 1000ppm Dry 18.2 17.1 17.0 16.7 21 〃 Wet 34 26 25 26 36 Rsdry/Rswet 1.85 1.53 1.47 1.56 1.73 ETOH 5000ppm Dry 35 34 33 31 34 〃 Wet 55 46 44 44 55 Rsdry/Rswet 1.57 1.36 1.34 1.42 1.61 * 感度は各雰囲気での抵抗値と２０℃の清浄乾燥空気で
の抵抗値との比，触媒はＳｎＯ2ガス感応体４に添加
し、添加量は触媒合計量とＳｎとの原子比で０．７Ａｔ
ｏｍ％に固定し、Ｐｄ／Ｉｒの原子比を制御、触媒組成
はＰｄ／Ｉｒの割合をＡｔｏｍ％単位で表示，センサ温
度は３００℃。
の抵抗値との比，触媒はＳｎＯ2ガス感応体４に添加
し、添加量は触媒合計量とＳｎとの原子比で０．７Ａｔ
ｏｍ％に固定し、Ｐｄ／Ｉｒの原子比を制御、触媒組成
はＰｄ／Ｉｒの割合をＡｔｏｍ％単位で表示，センサ温
度は３００℃。
【００１２】
【表３】湿度依存性（酸化触媒層にＩｒ系複合触媒を添加） 触 媒 組 成 Pt-Rh 100 Pt-Rh 85 Pt-Rh 75 Pt-Rh 55 Pt-Rh 0(感応体４に添加） Ir 0 Ir 15 Ir 25 Ir 45 Ir 100 感 度 CH4 1000ppm Dry 7.6 7.5 7.4 7.3 5.2 〃 Wet 11.0 9.9 10.0 8.6 7.9Rsdry/Rswet 1.45 1.32 1.21 1.18 1.52 CH4 5000ppm Dry 12.5 12.4 12.2 12.1 7.8 〃 Wet 17.3 15.6 14.5 13.9 11.5Rsdry/Rswet 1.38 1.26 1.19 1.15 1.47 ETOH 1000ppm Dry 10.4 9.8 9.6 9.5 17.5 〃 Wet 17.1 13.5 13.0 12.5 30 Rsdry/Rswet 1.64 1.38 1.35 1.32 1.72 * 感度は各雰囲気での抵抗値と２０℃の清浄乾燥空気で
の抵抗値との比，Ｉｒ複合触媒は酸化触媒層６に添加
し、添加量は触媒合計量とＡｌとの原子比で０．５Ａｔ
ｏｍ％に固定し、Ｐｔ−Ｒｈ成分とＩｒ成分の原子比を
制御，Ｐｔ−Ｒｈ成分の組成は原子比でＰｔ２：Ｒｈ
１、センサ温度は４００℃、ＥＴＯＨはエタノールを表
す。
の抵抗値との比，Ｉｒ複合触媒は酸化触媒層６に添加
し、添加量は触媒合計量とＡｌとの原子比で０．５Ａｔ
ｏｍ％に固定し、Ｐｔ−Ｒｈ成分とＩｒ成分の原子比を
制御，Ｐｔ−Ｒｈ成分の組成は原子比でＰｔ２：Ｒｈ
１、センサ温度は４００℃、ＥＴＯＨはエタノールを表
す。
【００１３】表３の酸化触媒層６の触媒組成をＩｒ１０
０％とした試料では、エタノール感度が高い。これは単
味のＩｒの酸化活性が低く、エタノールの除去が不十分
であることを示している。従って単味のＩｒ触媒は酸化
触媒層６の材料としては不適である。また表１のガス感
応体層４に単味のＩｒを加えた試料でも、メタン感度が
低く、エタノール感度が高い。これも同様に単味のＩｒ
の触媒活性が低く、メタンの吸着の促進が不十分で、エ
タノールの除去も不十分であることを示している。従っ
て単味のＩｒ触媒はガス感応体層４の材料としても不適
である。これに対してＰｄ−Ｉｒ，Ｐｔ−Ｒｈ−Ｉｒ等
のＩｒ系複合触媒は、センサの湿度依存性が小さく、か
つ相対感度やガス濃度依存性は単味のＰｄ触媒やＩｒ無
添加のＰｔ−Ｐｄ触媒と遜色のない結果が得られる。
０％とした試料では、エタノール感度が高い。これは単
味のＩｒの酸化活性が低く、エタノールの除去が不十分
であることを示している。従って単味のＩｒ触媒は酸化
触媒層６の材料としては不適である。また表１のガス感
応体層４に単味のＩｒを加えた試料でも、メタン感度が
低く、エタノール感度が高い。これも同様に単味のＩｒ
の触媒活性が低く、メタンの吸着の促進が不十分で、エ
タノールの除去も不十分であることを示している。従っ
て単味のＩｒ触媒はガス感応体層４の材料としても不適
である。これに対してＰｄ−Ｉｒ，Ｐｔ−Ｒｈ−Ｉｒ等
のＩｒ系複合触媒は、センサの湿度依存性が小さく、か
つ相対感度やガス濃度依存性は単味のＰｄ触媒やＩｒ無
添加のＰｔ−Ｐｄ触媒と遜色のない結果が得られる。
【００１４】ここではＳｎＯ2ガス感応体４にはＰｄ−
Ｉｒ複合触媒を用いたが、Ｐｔ−Ｉｒ複合触媒やＲｈ−
Ｉｒ複合触媒、あるいはＰｔ−Ｒｈ−Ｉｒ複合触媒でも
良い。また酸化触媒層６にはＰｔ−Ｒｈ−Ｉｒ複合触媒
を用いたが、Ｐｄ−Ｉｒ複合触媒やＰｔ−Ｉｒ複合触
媒、Ｒｈ−Ｉｒ複合触媒でも良い。
Ｉｒ複合触媒を用いたが、Ｐｔ−Ｉｒ複合触媒やＲｈ−
Ｉｒ複合触媒、あるいはＰｔ−Ｒｈ−Ｉｒ複合触媒でも
良い。また酸化触媒層６にはＰｔ−Ｒｈ−Ｉｒ複合触媒
を用いたが、Ｐｄ−Ｉｒ複合触媒やＰｔ−Ｉｒ複合触
媒、Ｒｈ−Ｉｒ複合触媒でも良い。
【図１】実施例のガスセンサの断面図である。
【図２】実施例のガスセンサの断面図である。
【図３】実施例のガスセンサの断面図である。
２ 基板 ４ ＳｎＯ2層 ６ 酸化触媒層 ８ 電極 １４ ＳｎＯ2層
Claims (2)
- 【請求項１】 Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈからなる群の少なくと
も一員の元素とＩｒ元素との複合触媒を、ＳｎＯ2系ガ
スセンサに添加することにより、該ＳｎＯ2系ガスセン
サの湿度依存性を抑制してガスを検出することを特徴と
する、ガス検出方法。 - 【請求項２】 Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈからなる群の少なくと
も一員の元素とＩｒ元素との複合触媒を、ＳｎＯ2に添
加したことを特徴とする、ガスセンサ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3068782A JP2980290B2 (ja) | 1991-03-08 | 1991-03-08 | ガス検出方法及びそれに用いるガスセンサ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3068782A JP2980290B2 (ja) | 1991-03-08 | 1991-03-08 | ガス検出方法及びそれに用いるガスセンサ |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04279853A JPH04279853A (ja) | 1992-10-05 |
| JP2980290B2 true JP2980290B2 (ja) | 1999-11-22 |
Family
ID=13383647
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3068782A Expired - Fee Related JP2980290B2 (ja) | 1991-03-08 | 1991-03-08 | ガス検出方法及びそれに用いるガスセンサ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2980290B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6319473B1 (en) | 1998-06-16 | 2001-11-20 | Figaro Engineering, Inc. | Co sensor and its fabrication |
| KR101202933B1 (ko) * | 2008-04-22 | 2012-11-19 | 니혼도꾸슈도교 가부시키가이샤 | 가스센서 |
| JP5155748B2 (ja) * | 2008-06-20 | 2013-03-06 | 新コスモス電機株式会社 | ガス検知素子 |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5999343A (ja) * | 1982-11-30 | 1984-06-08 | Toshiba Corp | ガス検知素子 |
| JPS5999342A (ja) * | 1982-11-30 | 1984-06-08 | Toshiba Corp | ガス検知素子 |
-
1991
- 1991-03-08 JP JP3068782A patent/JP2980290B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04279853A (ja) | 1992-10-05 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
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| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |