JP2868893B2 - 金属線強化耐熱セラミック複合体 - Google Patents
金属線強化耐熱セラミック複合体Info
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- JP2868893B2 JP2868893B2 JP32087990A JP32087990A JP2868893B2 JP 2868893 B2 JP2868893 B2 JP 2868893B2 JP 32087990 A JP32087990 A JP 32087990A JP 32087990 A JP32087990 A JP 32087990A JP 2868893 B2 JP2868893 B2 JP 2868893B2
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- Japan
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- aluminum
- metal wire
- ceramic composite
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- Manufacture Of Alloys Or Alloy Compounds (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 ［発明の目的］ （産業上の利用分野） 本発明は金属線強化耐熱セラミック複合体に係わり、
特に、高温における優れた強度および高い靭性を有し、
加熱、冷却の繰り返し熱疲労に強い金属線強化耐熱セラ
ミック複合体に関する。
特に、高温における優れた強度および高い靭性を有し、
加熱、冷却の繰り返し熱疲労に強い金属線強化耐熱セラ
ミック複合体に関する。
（従来の技術） 最近、省資源の観点から高温ガスタービンに代表され
る大型のエネルギー変換機器の高効率化が重要視されて
いる。高効率化を実現する基本的手段としては、変換機
器の動作温度の高温化を挙げることができる、この場
合、機器に使用される部材は、その耐用温度が構造上問
題となる、このエネルギー変換機器の材料として、従来
より鉄基（Fe基）、コバルト基（Co基）、またはニッケ
ル基（Ni基）等の超合金が使用されている。
る大型のエネルギー変換機器の高効率化が重要視されて
いる。高効率化を実現する基本的手段としては、変換機
器の動作温度の高温化を挙げることができる、この場
合、機器に使用される部材は、その耐用温度が構造上問
題となる、このエネルギー変換機器の材料として、従来
より鉄基（Fe基）、コバルト基（Co基）、またはニッケ
ル基（Ni基）等の超合金が使用されている。
しかしながら、これらの超合金を用いても、耐用温度
を上昇させるための材料開発は限界に近い状況である。
を上昇させるための材料開発は限界に近い状況である。
この要求を満足するために、高温での耐熱性、耐腐食
性に優れているAl2O3やSi3N4等のセラミックスの適用も
検討されている。特に、高温、高圧のガスにさらされる
ガスタービンの動静翼の材料として、このセラミックス
が期待されている。しかしながら、これらのセラミック
スは、靭性が低く、僅かな衝撃でも砕けてしまい、ま
た、熱疲労特性も低く加熱、冷却の繰り返し熱負荷がか
かるとクラックが発生し易いという問題があった。
性に優れているAl2O3やSi3N4等のセラミックスの適用も
検討されている。特に、高温、高圧のガスにさらされる
ガスタービンの動静翼の材料として、このセラミックス
が期待されている。しかしながら、これらのセラミック
スは、靭性が低く、僅かな衝撃でも砕けてしまい、ま
た、熱疲労特性も低く加熱、冷却の繰り返し熱負荷がか
かるとクラックが発生し易いという問題があった。
（発明が解決しようとする課題） この発明は、このような点を考慮してなされたもの
で、その目的は、高温で十分高い強度が得られ、しかも
高い靭性を有し、加熱、冷却の繰り返し熱疲労に強く、
長期間にわたって安定して使用できる金属線強化耐熱セ
ラミック複合体を提供することにある。
で、その目的は、高温で十分高い強度が得られ、しかも
高い靭性を有し、加熱、冷却の繰り返し熱疲労に強く、
長期間にわたって安定して使用できる金属線強化耐熱セ
ラミック複合体を提供することにある。
［発明の構成］ （課題を解決するための手段および作用） 本発明は、セラミックからなる基体と、この基体中に
配設された耐火金属繊維とを有し、この耐火金属繊維が
ニオブ若しくはニオブ合金からなるニオブ層並びにこの
ニオブ層を覆う鉄基（Fe）、ニッケル基（Ni）、または
コバルト基（Co）の超合金からなる超合金層で被覆され
ていることを特徴とする金属線強化耐熱セラミック複合
体である。またこの基体中に配設された耐火金属繊維が
ニオブまたはニオブ合金からなるニオブ層と、ニオブ層
の表面上に形成されたアルミニウムもしくはアルミニウ
ム合金からなるアルミニウム層とを有し、さらに鉄基超
合金、ニッケル基超合金またはコバルト基超合金からな
る超合金で被覆された金属線強化耐熱セラミック複合体
であり、この複合体は特に基体が酸化物セラミック又は
窒化物セラミックの場合に有効である。
配設された耐火金属繊維とを有し、この耐火金属繊維が
ニオブ若しくはニオブ合金からなるニオブ層並びにこの
ニオブ層を覆う鉄基（Fe）、ニッケル基（Ni）、または
コバルト基（Co）の超合金からなる超合金層で被覆され
ていることを特徴とする金属線強化耐熱セラミック複合
体である。またこの基体中に配設された耐火金属繊維が
ニオブまたはニオブ合金からなるニオブ層と、ニオブ層
の表面上に形成されたアルミニウムもしくはアルミニウ
ム合金からなるアルミニウム層とを有し、さらに鉄基超
合金、ニッケル基超合金またはコバルト基超合金からな
る超合金で被覆された金属線強化耐熱セラミック複合体
であり、この複合体は特に基体が酸化物セラミック又は
窒化物セラミックの場合に有効である。
このような金属線強化耐熱セラミック複合体は、耐火
金属繊維を超合金で被覆することにより、高温でのセラ
ミックと耐火金属繊維との酸化反応、窒化反応を防止し
て強化体の劣化を防止することができる。また、この
時、耐火金属繊維をニオブまたはニオブ合金からなるニ
オブ層で、またこのニオブ層にさらにアルミニウムもし
くはアルミニウム合金からなるアルミニウム層を設けて
いるため、鉄基、ニッケル基またはコバルト基の超合金
と耐火金属繊維との間の高温における相互拡散が防止さ
れ、耐火金属繊維からなる強化体の劣化を防止すること
ができる。従って、この金属線強化耐熱セラミック複合
体は、十分な高温強度を有する。なお、前述のニオブ層
及びアルミニウム層を設けた場合には、製造工程中等の
条件設定によりその界面にニオブ−アルミニウム合金
層、酸化アルミニウム層等のアルミニウムリッチ層を形
成することが可能となり、このアルミニウムリッチ層は
酸化反応、窒化反応防止層としての鉄基、ニッケル基ま
たはコバルト基の超合金から耐火金属繊維に種々の元素
が拡散するのを防止する障壁層として一層有効に機能す
る。以下に本発明の係る金属線強化耐熱、セラミック複
合体の製造方法について説明する。
金属繊維を超合金で被覆することにより、高温でのセラ
ミックと耐火金属繊維との酸化反応、窒化反応を防止し
て強化体の劣化を防止することができる。また、この
時、耐火金属繊維をニオブまたはニオブ合金からなるニ
オブ層で、またこのニオブ層にさらにアルミニウムもし
くはアルミニウム合金からなるアルミニウム層を設けて
いるため、鉄基、ニッケル基またはコバルト基の超合金
と耐火金属繊維との間の高温における相互拡散が防止さ
れ、耐火金属繊維からなる強化体の劣化を防止すること
ができる。従って、この金属線強化耐熱セラミック複合
体は、十分な高温強度を有する。なお、前述のニオブ層
及びアルミニウム層を設けた場合には、製造工程中等の
条件設定によりその界面にニオブ−アルミニウム合金
層、酸化アルミニウム層等のアルミニウムリッチ層を形
成することが可能となり、このアルミニウムリッチ層は
酸化反応、窒化反応防止層としての鉄基、ニッケル基ま
たはコバルト基の超合金から耐火金属繊維に種々の元素
が拡散するのを防止する障壁層として一層有効に機能す
る。以下に本発明の係る金属線強化耐熱、セラミック複
合体の製造方法について説明する。
上記ニオブ層は、ニオブもしくはニオブ合金からな
り、耐火金属繊維の表面にニオブ等の粉末を有機系粘着
材と共に塗布した後、粉末冶金的手法で一体化するか、
プラズマ溶射によって被覆して一体化することにより形
成することができる。ここで、ニオブ合金としては、
Ｗ、Zr、Mo、Ｖ、Hf、Ti、Ｙの少なくとも１種を25wt％
程度まで含み、残部が実質的にニオブからなるものを用
いることができる。このニオブ層の厚さは0.01mmから0.
1mmの範囲が好ましい。この厚さが0.01mm未満の場合は
耐火金属繊維を完全に被覆できない場合があり、また、
0.1mmをこえると耐火金属繊維の体積率が低下し金属線
強化耐熱セラミック複合体としての十分な強度がえられ
ない場合がある。
り、耐火金属繊維の表面にニオブ等の粉末を有機系粘着
材と共に塗布した後、粉末冶金的手法で一体化するか、
プラズマ溶射によって被覆して一体化することにより形
成することができる。ここで、ニオブ合金としては、
Ｗ、Zr、Mo、Ｖ、Hf、Ti、Ｙの少なくとも１種を25wt％
程度まで含み、残部が実質的にニオブからなるものを用
いることができる。このニオブ層の厚さは0.01mmから0.
1mmの範囲が好ましい。この厚さが0.01mm未満の場合は
耐火金属繊維を完全に被覆できない場合があり、また、
0.1mmをこえると耐火金属繊維の体積率が低下し金属線
強化耐熱セラミック複合体としての十分な強度がえられ
ない場合がある。
上記アルミニウム層は、ニオブ層の表面に、アルミニ
ウムもしくはアルミニウムを主体とした合金を真空蒸着
法、PVD法（Phiscal Vapor Deposition）、CVD法（Chem
ical Vapor Deposition）、プラズマ溶射等により形成
することができる。さらに必要に応じ加熱工程を施すこ
とにより、ニオブ層のニオブとアルミニウム層のアルミ
ニウムとを反応させて、ニオブ層とこのアルミニウム層
との界面に前述ニオブ−アルミニウム合金層または酸化
アルミニウム等のアルミニウムリッチ層を形成すること
ができる。このニオブ−アルミニウム合金層等のアルミ
ニウムリッチ層を形成する加熱処理は、アルミニウム層
を形成した後にこの耐火金属繊維を加熱して行ってもよ
く、また、アルミニウム層を形成した後に耐火金属繊維
を超合金で被覆する際の加熱によっても行うことができ
る。なおアルミニウム層の厚さは、0.001mmから0.05mm
が好ましい。膜厚が0.01mm未満の場合はニオブ層上に連
続的にアルミニウム層が形成できない場合があり、又、
0.05mmを越えるとこのアルミニウム層にクラックが生じ
たり、剥がれる場合がある。
ウムもしくはアルミニウムを主体とした合金を真空蒸着
法、PVD法（Phiscal Vapor Deposition）、CVD法（Chem
ical Vapor Deposition）、プラズマ溶射等により形成
することができる。さらに必要に応じ加熱工程を施すこ
とにより、ニオブ層のニオブとアルミニウム層のアルミ
ニウムとを反応させて、ニオブ層とこのアルミニウム層
との界面に前述ニオブ−アルミニウム合金層または酸化
アルミニウム等のアルミニウムリッチ層を形成すること
ができる。このニオブ−アルミニウム合金層等のアルミ
ニウムリッチ層を形成する加熱処理は、アルミニウム層
を形成した後にこの耐火金属繊維を加熱して行ってもよ
く、また、アルミニウム層を形成した後に耐火金属繊維
を超合金で被覆する際の加熱によっても行うことができ
る。なおアルミニウム層の厚さは、0.001mmから0.05mm
が好ましい。膜厚が0.01mm未満の場合はニオブ層上に連
続的にアルミニウム層が形成できない場合があり、又、
0.05mmを越えるとこのアルミニウム層にクラックが生じ
たり、剥がれる場合がある。
耐火金属繊維を被覆する超合金としては、重量比で10
〜35％のCr、５〜20％のAl、0.3〜1.5％のＹおよび残部
Feからなる鉄基超合金、５〜30％のCr、５〜20％のAl、
0.3〜1.5％のＹ、０〜30％のCoおよび残部Niの組成を有
するNi基超合金、および、５〜35％のCr、５〜20％のA
l、0.3〜1.5％のＹ、０〜20％のNiおよび残部Coの組成
を有するCoの基超合金を夫々用いることができる。
〜35％のCr、５〜20％のAl、0.3〜1.5％のＹおよび残部
Feからなる鉄基超合金、５〜30％のCr、５〜20％のAl、
0.3〜1.5％のＹ、０〜30％のCoおよび残部Niの組成を有
するNi基超合金、および、５〜35％のCr、５〜20％のA
l、0.3〜1.5％のＹ、０〜20％のNiおよび残部Coの組成
を有するCoの基超合金を夫々用いることができる。
本発明の耐火金属繊維としては、タングステン、モリ
ブデン、タンタルもしくはその合金からなる耐火金属繊
維を用いることができるが、実用上は、タングステン合
金を用いることが好ましい。また、耐火金属繊維に酸化
トリウム（ThO2）、カリウム、シリコン、アルミニウム
のいずれかをドープ等により含有させるこおにより耐火
金属繊維の強度を増すことができる。この含有量は酸化
ナトリウムの場合、0.5wt％〜8wt％の範囲である。ま
た、カリウム（Ｋ）、シリコン（Si）もしくはアルミニ
ウム（Al）を単体もしくは複合で用いる場合の含有量
は、50ppm〜300ppmの範囲である。ThO2の添加は分散強
化を期待しており、0.5wt％未満ではその効果が期待で
きず、また、8wt％を越えるとむしろ欠陥となる。Ｋ、S
i、Alについては、粒界への析出を生じ、再結晶に対す
る抵抗をもたせるので、50〜300ppmの範囲外では期待で
きない。このタングステン合金は1000℃以上の高温での
強度劣化の要因となる再結晶化を越し難いために好適で
ある。こうした、耐火金属繊維の寸法は取扱いの観点か
下限を直径0.1mm、強度向上の観点から上限を0.5mmとす
るのが望ましい。
ブデン、タンタルもしくはその合金からなる耐火金属繊
維を用いることができるが、実用上は、タングステン合
金を用いることが好ましい。また、耐火金属繊維に酸化
トリウム（ThO2）、カリウム、シリコン、アルミニウム
のいずれかをドープ等により含有させるこおにより耐火
金属繊維の強度を増すことができる。この含有量は酸化
ナトリウムの場合、0.5wt％〜8wt％の範囲である。ま
た、カリウム（Ｋ）、シリコン（Si）もしくはアルミニ
ウム（Al）を単体もしくは複合で用いる場合の含有量
は、50ppm〜300ppmの範囲である。ThO2の添加は分散強
化を期待しており、0.5wt％未満ではその効果が期待で
きず、また、8wt％を越えるとむしろ欠陥となる。Ｋ、S
i、Alについては、粒界への析出を生じ、再結晶に対す
る抵抗をもたせるので、50〜300ppmの範囲外では期待で
きない。このタングステン合金は1000℃以上の高温での
強度劣化の要因となる再結晶化を越し難いために好適で
ある。こうした、耐火金属繊維の寸法は取扱いの観点か
下限を直径0.1mm、強度向上の観点から上限を0.5mmとす
るのが望ましい。
基体としてのセラミックスとしては、アルミナ（Al2O
3）、シリカ（SiO2）、ジルコニア（ZrO2）、イットリ
ア（Y2O3）等の酸化物セラミックスを１種類または２種
類以上の組合わせて用いる。または、窒化アルミ（Al
N）、窒化シリコン（Si3N4）等の窒化物セラミックスを
用いることができる。この基体としてのセラミツクスの
成形方法としては、耐火金属線にプラズマ溶射法、PVD
法,CVD法等を施すことが可能であるが、実用上はプラズ
マ溶射法を用いることがこの好ましい。
3）、シリカ（SiO2）、ジルコニア（ZrO2）、イットリ
ア（Y2O3）等の酸化物セラミックスを１種類または２種
類以上の組合わせて用いる。または、窒化アルミ（Al
N）、窒化シリコン（Si3N4）等の窒化物セラミックスを
用いることができる。この基体としてのセラミツクスの
成形方法としては、耐火金属線にプラズマ溶射法、PVD
法,CVD法等を施すことが可能であるが、実用上はプラズ
マ溶射法を用いることがこの好ましい。
（実施例） 以下、本発明の実施例について説明する。
実施例１ 1.7wt％の酸化イットリウムを含有する直径0.3mmのタ
ングステン線を、低圧雰囲気プラズマ溶射にて厚さが0.
3mmのニオブからなるニオブ層で被覆した。このニオブ
層上に、低圧雰囲気プラズマ溶射により、0.05mmの厚さ
を有し、24wt％のCr、8wt％のAl、0.5wt％のＹ、残部Fe
からなる鉄基超合金を被覆して、W/Nb/FeCrAlY複合金属
線を作成した。この金属線30本並べて金属枠に固定し、
これに大気中プラズマ溶射でAl2O3を被覆して、Al2O3セ
ラミックス中に金属線を埋設した。これを繰り返し行な
って金属線を10層埋設した、W/Nb/FeCrALY/Al2O3の金属
線強化耐熱セラミック複合体を得た。
ングステン線を、低圧雰囲気プラズマ溶射にて厚さが0.
3mmのニオブからなるニオブ層で被覆した。このニオブ
層上に、低圧雰囲気プラズマ溶射により、0.05mmの厚さ
を有し、24wt％のCr、8wt％のAl、0.5wt％のＹ、残部Fe
からなる鉄基超合金を被覆して、W/Nb/FeCrAlY複合金属
線を作成した。この金属線30本並べて金属枠に固定し、
これに大気中プラズマ溶射でAl2O3を被覆して、Al2O3セ
ラミックス中に金属線を埋設した。これを繰り返し行な
って金属線を10層埋設した、W/Nb/FeCrALY/Al2O3の金属
線強化耐熱セラミック複合体を得た。
得られた金属線強化耐熱セラミック複合体について、
1200℃に加熱して1000時間保持した後、1000℃で引張試
験を行なった。その結果、この金属線強化耐熱セラミッ
ク複合体は60kg/mm2の引張り強さを有しており、このタ
ングステン線は強度劣化を起こしておらず、十分な高温
強度を有することが確認された。また、この金属線強化
耐熱セラミック複合体を1100℃への高温加熱と室温への
冷却を繰り返し100回行なってもクラックの発生が見ら
れず熱負荷（熱疲労）に強いことが確認された。
1200℃に加熱して1000時間保持した後、1000℃で引張試
験を行なった。その結果、この金属線強化耐熱セラミッ
ク複合体は60kg/mm2の引張り強さを有しており、このタ
ングステン線は強度劣化を起こしておらず、十分な高温
強度を有することが確認された。また、この金属線強化
耐熱セラミック複合体を1100℃への高温加熱と室温への
冷却を繰り返し100回行なってもクラックの発生が見ら
れず熱負荷（熱疲労）に強いことが確認された。
実施例２ 1.7wt％の酸化トリウムを含有する直径0.3mmのタング
ステン線を、低圧雰囲気プラズマ溶射にて厚さが0.3mm
のニオブからなるニオブ層で被覆した。このニオブ層上
に、真空蒸着により厚さ0.01mmのアルミニウムからなる
アルミニウム層を形成した。このアルミニウム層上に、
低圧雰囲気プラズマ溶射により、0.05mmの厚さを有し、
20wt％のCo、16wt％のCr、13wt％のAl、0.5wt％のＹ、
残部Niからなる、NiCoCrAlY超合金を被覆して、W/Nb/Al
/NiCoCrAlY複合金属線を作成した。なおニオブ層とアル
ミニウム層との界面にはニオブアルミニウム合金層から
なるアルミニウムリッチ層が形成されていた。この金属
線30本を並べて金属枠に固定し、これに大気中プラズマ
溶射により、ZrO2・8Y2O3を被覆して、ZrO2・8Y2O3の酸
化物セラミック中に金属線を埋設した。これを繰り返し
行なって金属線を10層埋設した、W/Nb/Al/NiCoCrAlY/Zr
O2・8Y2O3の金属線強化耐熱セラミック複合体を得た。
ステン線を、低圧雰囲気プラズマ溶射にて厚さが0.3mm
のニオブからなるニオブ層で被覆した。このニオブ層上
に、真空蒸着により厚さ0.01mmのアルミニウムからなる
アルミニウム層を形成した。このアルミニウム層上に、
低圧雰囲気プラズマ溶射により、0.05mmの厚さを有し、
20wt％のCo、16wt％のCr、13wt％のAl、0.5wt％のＹ、
残部Niからなる、NiCoCrAlY超合金を被覆して、W/Nb/Al
/NiCoCrAlY複合金属線を作成した。なおニオブ層とアル
ミニウム層との界面にはニオブアルミニウム合金層から
なるアルミニウムリッチ層が形成されていた。この金属
線30本を並べて金属枠に固定し、これに大気中プラズマ
溶射により、ZrO2・8Y2O3を被覆して、ZrO2・8Y2O3の酸
化物セラミック中に金属線を埋設した。これを繰り返し
行なって金属線を10層埋設した、W/Nb/Al/NiCoCrAlY/Zr
O2・8Y2O3の金属線強化耐熱セラミック複合体を得た。
得られた金属線強化耐熱セラミック複合体は、1100℃
で30kg/mm2の荷重に対して、1500時間のクリープ破断強
度を有していることがわかった。また、室温と1100℃と
の間を150回以上往復させる負荷を与えてもクラックの
発生することはなく、十分な高温強度を有することが確
認された。
で30kg/mm2の荷重に対して、1500時間のクリープ破断強
度を有していることがわかった。また、室温と1100℃と
の間を150回以上往復させる負荷を与えてもクラックの
発生することはなく、十分な高温強度を有することが確
認された。
［発明の効果］ 以上の様に、本発明によれば、高温で十分高い強度が
得られ、しかも高い靭性を有し、加熱、冷却の繰り返し
熱疲労に強く、長期間にわたって安定して使用できる金
属線強化耐熱セラミック複合体を提供することができ
る。
得られ、しかも高い靭性を有し、加熱、冷却の繰り返し
熱疲労に強く、長期間にわたって安定して使用できる金
属線強化耐熱セラミック複合体を提供することができ
る。
Claims (2)
- 【請求項１】セラミックからなる基体と、この基体中に
配設された耐火金属繊維とを有し、この耐火金属繊維が
ニオブ若しくはニオブ合金からなるニオブ層並びにこの
ニオブ層を覆う鉄基、ニッケル基、またはコバルト基の
超合金からなる超合金層で被覆されていることを特徴と
する金属線強化耐熱セラミック複合体。 - 【請求項２】セラミックからなる基体と、この基体中に
配設された耐火金属繊維とを有し、この耐火金属繊維が
ニオブ若しくはニオブ合金からなるニオブ層と、このニ
オブ層を覆いアルミニウムもしくはアルミニウム合金か
らなるアルミニウム層と、さらにこのアルミニウム層を
覆う鉄基、ニッケル基、またはコバルト基の超合金から
なる超合金層で被覆されていることを特徴とする金属線
強化耐熱セラミック複合体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP32087990A JP2868893B2 (ja) | 1990-11-27 | 1990-11-27 | 金属線強化耐熱セラミック複合体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP32087990A JP2868893B2 (ja) | 1990-11-27 | 1990-11-27 | 金属線強化耐熱セラミック複合体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04193774A JPH04193774A (ja) | 1992-07-13 |
| JP2868893B2 true JP2868893B2 (ja) | 1999-03-10 |
Family
ID=18126284
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP32087990A Expired - Lifetime JP2868893B2 (ja) | 1990-11-27 | 1990-11-27 | 金属線強化耐熱セラミック複合体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2868893B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| AUPM417294A0 (en) * | 1994-03-02 | 1994-03-24 | Broken Hill Proprietary Company Limited, The | A composite material |
| US8715439B2 (en) * | 2008-03-07 | 2014-05-06 | The Boeing Company | Method for making hybrid metal-ceramic matrix composite structures and structures made thereby |
| DE102015121829A1 (de) * | 2015-12-15 | 2017-06-22 | Outotec (Finland) Oy | Rostwagen zum Transport von Schüttgut für eine thermische Behandlung |
-
1990
- 1990-11-27 JP JP32087990A patent/JP2868893B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04193774A (ja) | 1992-07-13 |
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