JP2858329B2 - 燃料電池用触媒及びそれを用いた電極 - Google Patents
燃料電池用触媒及びそれを用いた電極Info
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- Y02E60/30—Hydrogen technology
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、液体燃料としてメタノール、ヒドラジン、
ホルマリン、ギ酸などの還元剤を用い、空気や酸素を酸
化剤とする液体燃料電池の触媒及びそれを用いた電極に
関するものであり、特にメタノール燃料電池用触媒及び
それを用いた電極に関するものである。
ホルマリン、ギ酸などの還元剤を用い、空気や酸素を酸
化剤とする液体燃料電池の触媒及びそれを用いた電極に
関するものであり、特にメタノール燃料電池用触媒及び
それを用いた電極に関するものである。
従来の技術 常温型液体燃料電池には電解液として苛性カリ水溶液
を用いるアルカリ型と硫酸水溶液を用いる酸性型とがあ
るが、経済性を考慮すると酸化剤として空気を用いるの
が一般的であるため、空気を用いても電解液の変質しな
い酸性型液体燃料電池が多く研究されている。
を用いるアルカリ型と硫酸水溶液を用いる酸性型とがあ
るが、経済性を考慮すると酸化剤として空気を用いるの
が一般的であるため、空気を用いても電解液の変質しな
い酸性型液体燃料電池が多く研究されている。
この種の燃料電池の特性向上には、電極に用いる貴金
属触媒の形態及びその分散状態が関与するところが大き
く、特に炭素微粉末上に高活性な貴金属粒子を高い分散
状態で担持させることが重要な技術とされている。した
がって、貴金属触媒の担持方法に関しても多くの研究が
なされている。例えば、貴金属粒子を高い分散状態で炭
素微粉末上に担持させるために、20〜40Åの貴金属のコ
ロイド粒子を調製し、そのコロイド粒子を市販の50〜30
0m2/gの比表面積を持つ炭素微粉末上に沈着させる方法
が提案されていた（特開昭63−97232号公報）。
属触媒の形態及びその分散状態が関与するところが大き
く、特に炭素微粉末上に高活性な貴金属粒子を高い分散
状態で担持させることが重要な技術とされている。した
がって、貴金属触媒の担持方法に関しても多くの研究が
なされている。例えば、貴金属粒子を高い分散状態で炭
素微粉末上に担持させるために、20〜40Åの貴金属のコ
ロイド粒子を調製し、そのコロイド粒子を市販の50〜30
0m2/gの比表面積を持つ炭素微粉末上に沈着させる方法
が提案されていた（特開昭63−97232号公報）。
発明が解決しようとする課題 このような従来の貴金属触媒では、担体となる炭素微
粉末に関する検討が十分にされておらず、炭素微粉末の
種類によって貴金属粒子の分散状態が異なり、メタノー
ルなどの燃料極として十分な分極特性が得られていない
という欠点を有していた。
粉末に関する検討が十分にされておらず、炭素微粉末の
種類によって貴金属粒子の分散状態が異なり、メタノー
ルなどの燃料極として十分な分極特性が得られていない
という欠点を有していた。
本発明は上記従来の問題点を解決するもので、メタノ
ールなどの燃料極用の貴金属触媒の担体となる炭素微粉
末の細孔分布、比表面積などの最適条件をみつけだし、
高い触媒活性を示す燃料電池用触媒及びそれを用いた電
極を提供することを目的とする。
ールなどの燃料極用の貴金属触媒の担体となる炭素微粉
末の細孔分布、比表面積などの最適条件をみつけだし、
高い触媒活性を示す燃料電池用触媒及びそれを用いた電
極を提供することを目的とする。
課題を解決するための手段 この課題を解決するために、本発明は炭素微粉末とこ
の上に分散付着された貴金属とからなる触媒であって、
上記炭素微粉末の細孔が直径25〜70Åを中心として分布
し、この範囲の細孔容積が全細孔容積の25％以上を占め
るものであり、好ましくはその比表面積が800m2/g以上
である燃料電池用触媒の構成を有している。本発明はま
た、この燃料電池用触媒と結着材とを混合し、これを導
伝性電極基板上に加圧成型した燃料電池用電極を提供す
るものである。
の上に分散付着された貴金属とからなる触媒であって、
上記炭素微粉末の細孔が直径25〜70Åを中心として分布
し、この範囲の細孔容積が全細孔容積の25％以上を占め
るものであり、好ましくはその比表面積が800m2/g以上
である燃料電池用触媒の構成を有している。本発明はま
た、この燃料電池用触媒と結着材とを混合し、これを導
伝性電極基板上に加圧成型した燃料電池用電極を提供す
るものである。
作用 この構成によって、炭素微粉末の直径25〜70Åを中心
とした細孔が直径15〜30Åの触媒貴金属粒子の吸着核と
なり、炭素微粉末上でのメタノールの酸化反応に有効な
サイトに、高活性な貴金属粒子を微粒子状態のまま担持
させることができる。さらに、上記の範囲の細孔径を持
ち、比表面積が800m2/g以上である炭素微粉末を用いる
ことにより、炭素微粉末上に吸着した貴金属粒子を凝集
させることなく、より高い分散状態で担持することがで
き、メタノールなどの液体燃料に対する触媒活性を向上
させることができる。
とした細孔が直径15〜30Åの触媒貴金属粒子の吸着核と
なり、炭素微粉末上でのメタノールの酸化反応に有効な
サイトに、高活性な貴金属粒子を微粒子状態のまま担持
させることができる。さらに、上記の範囲の細孔径を持
ち、比表面積が800m2/g以上である炭素微粉末を用いる
ことにより、炭素微粉末上に吸着した貴金属粒子を凝集
させることなく、より高い分散状態で担持することがで
き、メタノールなどの液体燃料に対する触媒活性を向上
させることができる。
実施例 以下、実施例により本発明をさらに詳しく説明する。
表面積および一次粒子径の異なる炭素微粉末担体とし
て、導電性カーボンブラック、アセチレンブラックの中
から表１に示す５種類の炭素微粉末を選定した。炭素微
粉末担体の比表面積および細孔容積分布の測定にはN2吸
着装置（カルロエルバ社製ソフトマチック1800）を用
い、B.E.T法、B.J.T法により算出した。また、白金粒子
径の測定にはCO吸着装置（大倉理研（株）製モデルR601
5）を用いた。
て、導電性カーボンブラック、アセチレンブラックの中
から表１に示す５種類の炭素微粉末を選定した。炭素微
粉末担体の比表面積および細孔容積分布の測定にはN2吸
着装置（カルロエルバ社製ソフトマチック1800）を用
い、B.E.T法、B.J.T法により算出した。また、白金粒子
径の測定にはCO吸着装置（大倉理研（株）製モデルR601
5）を用いた。
（実施例１） 触媒の調製方法としては、まず塩化白金酸（H2PtC
l6）1gの水溶液300mlに、還元剤として亜硫酸水素ナト
リウム（NaHSO3）10g、コロイド凝集防止剤として過酸
化水素（H2O2）150mlを添加し、白金酸化物のコロイド
を作り、ついでこのコロイド溶液に塩化ルテニウム（Ru
Cl3）の水溶液100mlを加えて生成させた白金ルテニウム
コロイドと、比表面積835m2/gのアセチレンブラックＡ
の分散液とを混合して、白金ルテニウム触媒を担持させ
た炭素微粉末触媒Ａ′を作製した。つぎに、このＡ′と
フッ素樹脂により撥水処理した炭素微粉末とを混合し、
導電性カーボンペーパ上に加圧成型して電極基板Ａ″を
作製した。このＡ″にリードを取り付け、メタノール極
を形成し、そのメタノール極の単極電位を測定した。単
極電位の測定は60℃の硫酸水溶液（1.5M）とメタノール
（2M）の混合溶液中で行った。
l6）1gの水溶液300mlに、還元剤として亜硫酸水素ナト
リウム（NaHSO3）10g、コロイド凝集防止剤として過酸
化水素（H2O2）150mlを添加し、白金酸化物のコロイド
を作り、ついでこのコロイド溶液に塩化ルテニウム（Ru
Cl3）の水溶液100mlを加えて生成させた白金ルテニウム
コロイドと、比表面積835m2/gのアセチレンブラックＡ
の分散液とを混合して、白金ルテニウム触媒を担持させ
た炭素微粉末触媒Ａ′を作製した。つぎに、このＡ′と
フッ素樹脂により撥水処理した炭素微粉末とを混合し、
導電性カーボンペーパ上に加圧成型して電極基板Ａ″を
作製した。このＡ″にリードを取り付け、メタノール極
を形成し、そのメタノール極の単極電位を測定した。単
極電位の測定は60℃の硫酸水溶液（1.5M）とメタノール
（2M）の混合溶液中で行った。
（実施例２） 実施例１において、触媒担体である炭素微粉末に比表
面積1500m2/gのカーボンブラックＢを用いた以外は実施
例１と全く同じとした。本実施例の触媒担持炭素微粉末
をＢ′とし、この触媒Ｂ′を用いて作製したメタノール
極をＢ″とする。
面積1500m2/gのカーボンブラックＢを用いた以外は実施
例１と全く同じとした。本実施例の触媒担持炭素微粉末
をＢ′とし、この触媒Ｂ′を用いて作製したメタノール
極をＢ″とする。
（実施例３） 実施例１において、触媒担体の炭素微粉末に比表面積
1475m2/gのカーボンブラックＣを用いた以外は実施例１
と全く同じとした。本実施例の触媒担持炭素微粉末を
Ｃ′とし、この触媒Ｃ′を用いて作製したメタノール極
をＣ″とする。
1475m2/gのカーボンブラックＣを用いた以外は実施例１
と全く同じとした。本実施例の触媒担持炭素微粉末を
Ｃ′とし、この触媒Ｃ′を用いて作製したメタノール極
をＣ″とする。
（比較例１） 実施例１において、触媒担体の炭素微粉末に比表面積
254m2/gのカーボンブラックを用いた以外は実施例１と
全く同じとした。本実施例の触媒担持炭素微粉末をＤ′
とし、この触媒Ｄ′を用いて作製したメタノール極を
Ｄ″とする。
254m2/gのカーボンブラックを用いた以外は実施例１と
全く同じとした。本実施例の触媒担持炭素微粉末をＤ′
とし、この触媒Ｄ′を用いて作製したメタノール極を
Ｄ″とする。
（比較例２） 実施例１において、触媒の担体の炭素微粉末に比表面
積58m2/gのアセチレンブラックを用いた以外は実施例１
と全く同じとした。本実施例の触媒担持炭素微粉末を
Ｅ′とし、この触媒Ｅ′を用いて作製したメタノール極
をＥ″とする。
積58m2/gのアセチレンブラックを用いた以外は実施例１
と全く同じとした。本実施例の触媒担持炭素微粉末を
Ｅ′とし、この触媒Ｅ′を用いて作製したメタノール極
をＥ″とする。
第１図に、本発明によるメタノール極Ａ″,B″,C″及
び比較例によるメタノール極Ｄ″,E″の性能を比較する
ために、水素標準電極と組み合わせ、水素標準電位（NH
E）に対するメタノール極の電極電位を測定した結果を
示す。本発明のメタノール極Ａ″,B″,C″は、比較例の
メタノール極Ｄ″,E″と比較して優れた電流−電圧性能
を示している。メタノール極Ｄ″,E″の電位0.50V,0.39
V（60mA/cm2）に対してＡ″,B″,C″の電位はそれぞれ
0.35V,0.36V,0.38V（60mA/cm2）である。即ちＡ″,B″,
C″の電位はＤ″,E″の電位と比較して0.01〜0.15（60m
A/cm2）程高性能であるのがわかる。
び比較例によるメタノール極Ｄ″,E″の性能を比較する
ために、水素標準電極と組み合わせ、水素標準電位（NH
E）に対するメタノール極の電極電位を測定した結果を
示す。本発明のメタノール極Ａ″,B″,C″は、比較例の
メタノール極Ｄ″,E″と比較して優れた電流−電圧性能
を示している。メタノール極Ｄ″,E″の電位0.50V,0.39
V（60mA/cm2）に対してＡ″,B″,C″の電位はそれぞれ
0.35V,0.36V,0.38V（60mA/cm2）である。即ちＡ″,B″,
C″の電位はＤ″,E″の電位と比較して0.01〜0.15（60m
A/cm2）程高性能であるのがわかる。
第２図に、本発明の触媒と同様の方法で、白金触媒の
みを担持した試料の炭素微粉末担体の比表面積と白金粒
子径との関係を示した。炭素微粉末担体の比表面積が増
加するほど白金粒子径が小さくなる一般的な傾向を示し
た。白金粒子径が小さいほど、即ち触媒表面積が大きい
ほど電極反応の活性が向上することが推察されたが、第
１図に示したように、各試料電極の電流密度60mA/cm2に
おけるメタノール分極特性は比表面積の大きい炭素微粉
末を用いた電極が必ずしも高い特性を示さなかった。
みを担持した試料の炭素微粉末担体の比表面積と白金粒
子径との関係を示した。炭素微粉末担体の比表面積が増
加するほど白金粒子径が小さくなる一般的な傾向を示し
た。白金粒子径が小さいほど、即ち触媒表面積が大きい
ほど電極反応の活性が向上することが推察されたが、第
１図に示したように、各試料電極の電流密度60mA/cm2に
おけるメタノール分極特性は比表面積の大きい炭素微粉
末を用いた電極が必ずしも高い特性を示さなかった。
第３図に、本発明に用いた炭素微粉末A,B,C及び比較
例に用いた炭素微粉末D,Eの細孔容積の分布を示した。
また、表２に、炭素微粉末A,B,Cの直径25〜70Åの細孔
部の全細孔に占める割合を示した。高い特性を示した順
に、その電極に使用した炭素微粉末の直径25〜70Åの細
孔部の占有比率が大きくなっている。また、炭素微粉末
Ａと比較してＢ及びＣは、約２倍の比表面積を持つが、
25〜70Åの細孔部の比率はＡよりも少なく、その比表面
積の多くが25Å以下の細孔で占められている。特に、炭
素微粉末Ｃは1475m2/gの比表面積を示しているが、直径
25〜70Åの細孔部が占める全細孔容積に対する割合は1
1.6％と、かなり低いためメタノール酸化特性への担体
の効果が小さくなっている。従って、メタノールの酸化
反応には、直径25〜70Åの細孔部に担持された触媒が寄
与しており、本発明の直径25〜70Åの細孔部によって表
面積の大部分を占める炭素微粉末を用いた触媒及び電極
が有効であると考えられる。特に、直径25〜70Åの細孔
部が全細孔の25％以上を占める炭素微粉末を用いた触媒
が効果的であると考えられる。
例に用いた炭素微粉末D,Eの細孔容積の分布を示した。
また、表２に、炭素微粉末A,B,Cの直径25〜70Åの細孔
部の全細孔に占める割合を示した。高い特性を示した順
に、その電極に使用した炭素微粉末の直径25〜70Åの細
孔部の占有比率が大きくなっている。また、炭素微粉末
Ａと比較してＢ及びＣは、約２倍の比表面積を持つが、
25〜70Åの細孔部の比率はＡよりも少なく、その比表面
積の多くが25Å以下の細孔で占められている。特に、炭
素微粉末Ｃは1475m2/gの比表面積を示しているが、直径
25〜70Åの細孔部が占める全細孔容積に対する割合は1
1.6％と、かなり低いためメタノール酸化特性への担体
の効果が小さくなっている。従って、メタノールの酸化
反応には、直径25〜70Åの細孔部に担持された触媒が寄
与しており、本発明の直径25〜70Åの細孔部によって表
面積の大部分を占める炭素微粉末を用いた触媒及び電極
が有効であると考えられる。特に、直径25〜70Åの細孔
部が全細孔の25％以上を占める炭素微粉末を用いた触媒
が効果的であると考えられる。
また、本発明及び比較例の触媒担持炭素微粉末を60℃
の硫酸（1.5M）中に浸漬し、耐久性を検討したところ、
カーボンブラック系の炭素微粉末はアセチレンブラック
系の炭素微粉末に比べて腐食劣化する傾向が見られた。
従って、電極の寿命特性を考慮すると、より不純物の少
ないアセチレンブラック系の炭素微粉末が有効であると
考えられる。
の硫酸（1.5M）中に浸漬し、耐久性を検討したところ、
カーボンブラック系の炭素微粉末はアセチレンブラック
系の炭素微粉末に比べて腐食劣化する傾向が見られた。
従って、電極の寿命特性を考慮すると、より不純物の少
ないアセチレンブラック系の炭素微粉末が有効であると
考えられる。
本実施例では、液体燃料電池用電極の一例としてメタ
ノール燃料極を取り上げたが、ヒドラジン、ホルマリン
などの燃料極に適用することも可能である。また、貴金
属触媒として塩化白金酸、塩化ルテニウムを用いたが、
他の貴金属塩を用いても、酸化還元されやすい材料につ
いては同様の効果が期待できる。さらに、実施例では電
解質に硫酸水溶液を用いていたが、このほかにもリン
酸、トリフルオルメタンスルホン酸などを用いた場合も
有効である。
ノール燃料極を取り上げたが、ヒドラジン、ホルマリン
などの燃料極に適用することも可能である。また、貴金
属触媒として塩化白金酸、塩化ルテニウムを用いたが、
他の貴金属塩を用いても、酸化還元されやすい材料につ
いては同様の効果が期待できる。さらに、実施例では電
解質に硫酸水溶液を用いていたが、このほかにもリン
酸、トリフルオルメタンスルホン酸などを用いた場合も
有効である。
発明の効果 以上のように、本発明によれば、炭素微粉末上のメタ
ノールの酸化反応に有効なサイトに、高活性な貴金属粒
子を微粒子状態のまま担持させることができ、さらに、
25〜70Åの範囲の細孔径の分布の中心を持ち、この範囲
の細孔容積が全細孔容積の25％以上を占めるものであ
り、比表面積が800m2/g以上である炭素微粉末を用いる
ことにより、炭素微粉末上に吸着した貴金属粒子を凝集
させることなく、より高い分散状態で担持させることが
できる。従って、メタノールなどの液体燃料に対する優
れた触媒活性を持つ燃料電池用触媒及びそれを用いた電
極を提供できる。
ノールの酸化反応に有効なサイトに、高活性な貴金属粒
子を微粒子状態のまま担持させることができ、さらに、
25〜70Åの範囲の細孔径の分布の中心を持ち、この範囲
の細孔容積が全細孔容積の25％以上を占めるものであ
り、比表面積が800m2/g以上である炭素微粉末を用いる
ことにより、炭素微粉末上に吸着した貴金属粒子を凝集
させることなく、より高い分散状態で担持させることが
できる。従って、メタノールなどの液体燃料に対する優
れた触媒活性を持つ燃料電池用触媒及びそれを用いた電
極を提供できる。
第１図は本発明の触媒を用いたメタノール電極Ａ″,
B″,C″と比較例のメタノール電極Ｄ″,E″の分極特性
を示した図、第２図は炭素微粉末担体の比表面積と白金
粒子径との関係を示した図、第３図は本発明に用いた炭
素微粉末A,B,C及び比較例に用いた炭素微粉末D,Eの細孔
の分布を示した図である。
B″,C″と比較例のメタノール電極Ｄ″,E″の分極特性
を示した図、第２図は炭素微粉末担体の比表面積と白金
粒子径との関係を示した図、第３図は本発明に用いた炭
素微粉末A,B,C及び比較例に用いた炭素微粉末D,Eの細孔
の分布を示した図である。
Claims (4)
- 【請求項１】炭素微粉末と、その上に分散付着された貴
金属とからなる燃料電池用触媒であって、前記炭素微粉
末の細孔が直径25〜70Åを中心として分布し、前記範囲
の細孔容積が全細孔容積の25％以上を占めることを特徴
とする燃料電池用触媒。 - 【請求項２】比表面積が800m2/g以上の炭素微粉末を用
いたことを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の燃料
電池用触媒。 - 【請求項３】アセチレンを原料とする炭素微粉末を用い
たことを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の燃料電
池用触媒。 - 【請求項４】特許請求の範囲第１項記載の燃料電池用触
媒と結着材とを混合し、これを導伝性電極基板上に加圧
成型したことを特徴とする燃料電池用電極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1237784A JP2858329B2 (ja) | 1989-09-13 | 1989-09-13 | 燃料電池用触媒及びそれを用いた電極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1237784A JP2858329B2 (ja) | 1989-09-13 | 1989-09-13 | 燃料電池用触媒及びそれを用いた電極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03101057A JPH03101057A (ja) | 1991-04-25 |
| JP2858329B2 true JP2858329B2 (ja) | 1999-02-17 |
Family
ID=17020384
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1237784A Expired - Lifetime JP2858329B2 (ja) | 1989-09-13 | 1989-09-13 | 燃料電池用触媒及びそれを用いた電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2858329B2 (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2002003489A1 (en) | 2000-07-03 | 2002-01-10 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Polyelectrolyte fuel cell |
| JP2002134119A (ja) * | 2000-10-19 | 2002-05-10 | Japan Storage Battery Co Ltd | 燃料電池および燃料電池用電極 |
| JP5013740B2 (ja) * | 2005-04-28 | 2012-08-29 | キヤノン株式会社 | 固体高分子型燃料電池の疎水性触媒層及びその製造方法、固体高分子型燃料電池及びその製造方法 |
| EP2257602B1 (en) * | 2008-02-19 | 2018-10-17 | Cabot Corporation | Mesoporous carbon black with a large bet-surface and processes for making same |
| WO2011010339A1 (ja) * | 2009-07-21 | 2011-01-27 | 株式会社 東芝 | 燃料電池 |
-
1989
- 1989-09-13 JP JP1237784A patent/JP2858329B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH03101057A (ja) | 1991-04-25 |
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