JP2794755B2

JP2794755B2 - 希土類元素―遷移元素―ｂ系磁石の製造方法

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Publication number: JP2794755B2
Application number: JP7228089A
Authority: JP
Inventors: 継秋大木; 司由利; 克広板山; 千里吉田; 洋一高橋; 章史神戸; 睦啓宮川; 雅年岡田; 正則東; 達也下田
Original assignee: Seiko Epson Corp
Current assignee: Seiko Epson Corp
Priority date: 1989-03-25
Filing date: 1989-03-25
Publication date: 1998-09-10
Anticipated expiration: 2013-09-10
Also published as: JPH02250922A

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野］本発明は配向性の優れた合金組織を有する希土類元素
−遷移元素−Ｂ系磁石の製造方法に関し、詳細には希土
類元素含有合金材料から形成される鋳塊を金属カプセル
内に封入して熱間圧延を行なうことにより、磁気特性の
優れた永久磁石を製造する方法に関するものである。

［従来の技術］フェライト磁石およびアルニコ磁石に次ぐ第３の永久
磁石として、希土類磁石が注目を集めている。この希土
類磁石は電気製品や精密機器類の小型化や高精度化に寄
与し得る優れた磁気的性能を有することが期待され、研
究方面および生産面共に活発な進展を見せている。

中でも近年特に期待されているのは希土類元素−遷移
元素−Ｂ系例えばNd−Fe−ＢやPr−Fe−Ｂ等の永久磁石
であり、最近に至ってCuやAgを第４番目の構成元素とす
ることや、それ以外に更に他の微量添加元素を加えるこ
とも検討されている。本発明の対象とする永久磁石組成
はそれら全てのケースを含みその詳細については後述す
るが、以下の説明においては希土類元素−遷移元素−Ｂ
系（以下RE−TM−Ｂ系磁石と略称する）の３元系磁石を
便宜上代表的に取上げて述べることとする。

RE−TM−Ｂ系磁石の製造方法としては、当初次の二方
法が検討された。

第１の方法は焼結法であるが、この方法には、焼結
工程に先立って合金の粉末化処理が必要であること、
粉末状となって酸化を受け易くなり、焼結体に持込まれ
る酸素が磁気的性能に悪影響を与えること、焼結時に
添加される成形助剤に基づく炭素分の混入によって磁気
的性能が低下すること、焼結前の生成形体は低強度で
あり、ハンドリング性が悪いこと、といった幾つかの欠
点がある為、RE−TM−Ｂ系磁石に期待されている特性が
十分に発揮されるには至っていない。

第２の方法は急冷薄片を作った後熱可塑性樹脂等を用
いてボンド磁石とする方法であり、上記欠点を伴なわな
い代り、生産性が低い、原理的に等方性磁石しか得
られず、従って残留磁束密度と保磁力の積で示される最
大エネルギー積［以下（BH）_maxで表わす］が低く、角
形性も良くない、といった欠点が生じる。そこで積極的
に異方性化するための手段として、急冷薄片を２段階ホ
ットプレス処理（機械的配向処理）に付すことも考えら
れた。しかし生産性が更に低いものとなるため、量産の
必要性を考えると現実的な方法ではない。

そこで第３の方法として、鋳造された合金に熱間圧延
を加え、結晶粒の微細化を達成して保磁力の増大を実現
すると共に、結晶軸を特定の方向に並べて磁気的な異方
化を画るという手段が開発された。

［発明が解決しようとする課題］上記圧延を行なうにしても、合金鋳塊の圧延によって
結晶粒を微細化して保磁力の向上に努めると共に、機械
的配向による磁気的異方性の向上を図るには、鋳塊中に
液相を形成するほどの高熱条件の下で熱間圧延を行なう
必要がある。しかしながらこの様な高熱を与え合金鋳塊
を言わば半溶融状態にして熱間圧延を行なおうとすれ
ば、合金鋳塊が圧延ロールの表面に融着し、操業不能に
至る。そこで合金鋳塊をそれよりは高融点の素材からな
る金属カプセルに封入して両者を分離しておくことが考
れられた。ところが今度は合金鋳塊の融液が金属カプセ
ルの内表面に融着し、更に合金成分の拡散等が起こって
合金鋳塊と金属カプセルが一体化するという問題が生じ
てくる。この様な一体化が生じると、圧延終了後に両
者を分割することができず、機械加工による切断で分離
する必要が生じるため切断ロスによる歩留り低下を招い
たり、上記拡散による物性変化の為に金属カプセルの
割れを招いて内部の半溶融合金鋳塊の一部が飛び出した
り、或は合金鋳塊の方が合金組成の希釈を受けて表面
割れを生じ、割れ片が金属カプセル側に付着し、更に該
割れ部分の除去の為に希土類磁石の切削加工を行なうこ
となどによる歩留り低下を招き、更には割れが顕著に
なったときは不良品として再溶融にまわさなければなら
ない、等といった多くの欠点が生じる。

本発明はこの様な事情に着目してなされたものであっ
て、金属カプセルを用いる熱間圧延において上記の様な
不都合を生じない技術的要件および磁気特性を更に向上
させる為の要件を探索して完成されたものである。

［課題を解決する為の手段］上記研究の結果完成された本発明の方法は、少なくと
も希土類元素，遷移元素およびＢを必須成分として含有
する合金鋳塊を、潤滑剤を介して金属カプセル内に封入
し、圧延温度を750〜1150℃として前記合金鋳塊が液相
を含む状態として熱間圧延を行ない、且つこのとき総加
工率が30％以上となる様に２パス以上の熱間圧延を施し
た後、400〜700℃で熱処理することを必須の構成要件と
するものである。これによって前記諸々の不都合を生じ
ずに高配向性合金組織を形成することに成功し、ここに
提供されるRE−TM−Ｂ系磁石は優れた磁気的特性を発揮
する。尚熱間圧延をした後、400〜700℃で熱処理するに
先立ち800〜1150℃で熱処理することも有効であり、こ
の様な工程を付加するとによって磁気特性を更に向上さ
せることができる。

［作用］本発明のRE−TM−Ｂ系磁石を構成する合金組成につい
て説明する。

まず希土類元素としては、Ｙの他、La,Ce,Pr,Nd,Pm,S
m,Eu,Gd,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,YbおよびLuといったランタノ
イド系希土類元素が汎用されるが、必要であればアクチ
イド系元素を利用することもでき、これらの中から選択
される１種または２種以上を組合わせて用いる。これら
のうち特に好適なものはPr,Ce,Nd等である。

遷移元素としては、Fe,Co,Ni等の特に鉄族元素が利用
される。

RE−TM−Ｂの３元系合金を本発明の対象合金とする場
合における各元素の組成比については格別の限定を受け
ないが、一般的には下記の基準に従って選定することが
推奨される。

希土類元素は８〜25原子％が適当であり、８原子％未
満では上記３元系永久磁石における主相RE₂−TM₁₄−Ｂ
（原子比、例えばPr₂Fe₁₄B）を形成することができず、
α鉄と同一構造の立方晶組織となって良好な磁気的特性
は得られない。また熱間加工性が低下し、熱間圧延時に
割れを生じ易くなる。一方上限については25原子％を超
えると非磁性相の量が多過ぎて良好な磁気的特性を発揮
することができなくなる。

遷移元素は磁性相形成にとって必須の元素であって、
65〜90原子％が適当であり、65％未満では非磁性相の量
が不足する。一方90原子％を超えると、希土類元素の量
が減少し、希土類元素の説明で述べた様な欠点が露呈し
てくる。尚遷移元素のうち最も代表的なものはFeである
が、Coを併用するとキュリー点の向上効果が得られる。

Ｂは２〜10原子％が好ましく、２％未満では菱面体の
RE−TM系になるため高保磁力を得るには至らない。他方
上限については、鋳造−熱間圧延プロセスにおいて良好
な加工性を示し、またその結果として良好な磁気特性を
発揮させる為の制限から10％を目安とすれば良い。

本発明の希土類磁石は上記３元系の中から夫々１種ず
つ選んだ３元系合金が代表的であるが、希土類元素の群
から２種以上を選んだもの（例えばPrとNdの２者組合わ
せ、Ce,Pr,Ndの３者組合わせ等）、或は遷移元素の群か
ら２種以上を選んだもの（例えばFeとCoの２者組合わせ
等）を適宜組合わせた４元系,5元系，…といった多元系
永久磁石も本発明の範囲に含まれる。

また上記RE−TM−Ｂ系に対して第４の元素、例えばCu
やAgを配合したものは、保磁力や角形性が一層向上し、
（BH）_maxの改善が認められる。また塑性加工性も向上
するため磁気的異方性において更に優れたものが得ら
れ、従ってRE−TM−Ｂ−Cu系やRE−TM−Ｂ−Ag系等も本
発明の適用によって優れた異方性磁石を提供するもの
で、この様なものも本発明の範囲に包含される。

また上記以外に更にAlやSi等を含むこともでき、残留
磁束密度を低下させない限度をの少量添加によって保磁
力の向上に努めるのも良い。

上記の様な組成からなる合金鋳塊は金属カプセルに収
納されるが、本発明の熱間圧延は前記合金鋳塊中に液相
を生成する程の高温で行なわれることに鑑み、金属カプ
セルとしては、合金鋳塊より高融点の材料、例えば融点
600℃以上の軟鋼、構造用鋼、更にはステンレス鋼等が
使用される。

合金鋳塊を金属カプセルに封入するに当たっては、合
金鋳塊と金属カプセルの接触界面に潤滑剤を介在させる
ものとする。潤滑剤としてはガラス系各種潤滑剤，窒化
硼素，アルミナ，サイアロン，ジルコニアの如く高熱下
においても安定してその作用を発揮するものが望まれる
が、液相を含む半溶融状態になった合金鋳塊と金属カプ
セルを熱延条件下において一体化させない様に防護作用
を発揮するものであれば全て本発明に適用される。

熱間圧延を実施する場合の圧延温度は、圧延スケジュ
ールを考慮して適宜定めれば良いが、下限温度は前に述
べた理由によって合金鋳塊中に液相を生成させる必要が
あるところから、750℃以上としなければならず、好ま
しくは850℃以上である。即ち750℃未満の温度で圧延し
ても、第１図に示す如く、保磁力（iH_C）および残留磁
束密度（Br）とも不十分で希土類磁石を永久磁石として
使用することに不満が残る。

しかしながら、本発明では後に詳述する通り、熱間圧
延ままではなく、熱間圧延後に熱処理を行なって磁気特
性の向上を図るものであるから、熱間圧延ままで、第１
図のように保磁力iH_Cや残留磁束密度Brの低下があって
も後の熱処理で回復可能であり、熱間圧延ままの条件の
場合よりも、熱間圧延時の温度の影響は少ない。また例
えば１ヒート・多パスのような条件の場合には、熱延の
進行とともに圧延材料の温度が低下し、850℃以下にな
ることもあるが、850℃以上での前段での圧延により保
磁力iH_C、磁束密度Brとも所望の性能が得られる場合に
は、圧延仕上温度が850℃以下になってもよい。但し、
圧延加工自体の難易度を考慮すると750℃以上であるこ
とが不可欠である。

一方上限については上述の如く圧延スケジュールによ
って定めることが望まれ、１パスの圧延毎に再加熱して
熱延温度の定常化を図る場合（以下多ヒート・多パスと
言う）は、第１図より保磁力が減少する傾向があること
からも1000℃程度を上限と定めるべきであり、一方圧延
を始める際に一度加熱した後は多段パスの間再加熱しな
い様な場合（以下１ヒート・多パスと言う）は、パス数
が増えるにつれて後段パスでの圧延抵抗が過大になるの
で、予め高温に加熱しておかなければならず、また第１
図の●印（１ヒート・多パスのときのデータ）に示す通
り、保磁力iH_Cの減少度合が多ヒート・多パスの場合
（○印）に比して少ないので、この場合の上限は1150℃
程度と考えるべきである。

尚多ヒート・多パスのときは１パス毎に金属カプセル
を再加熱しており、圧延抵抗が少ない、圧延効果が
安定する、といった利点を有するが、生産性に劣るとい
う欠点がある。これに対し１ヒート・多パスのときは上
記，の効果は若干低下するが、所謂リバース圧延に
よって速やかに所望の多パスを完了することができるの
で、熱延前の温度をやや高めに設定しておけば熱延スケ
ジュールの後段になっても希望の圧延温度を維持するこ
とができ、且つ優れた生産性を発揮することができる。
またパス数は多ヒート・多パス及び１ヒート・多パスの
いずれにおいても少なくとも２パス以上であることが望
まれる。パス数の上限については特に限定されず、希望
の板厚に到達し得るパス数で熱間圧延を終了すれば良
い。

上記説明における多パス圧延は、圧延装置に対して金
属カプセルを常にひとつの方向から導く一方向圧延方式
と、各パス毎に交互に往復させる所謂リバース圧延の両
方を含む趣旨である。

次に熱間圧延による圧下率は、希望板厚に到達するま
でという観点から定めるのでなく、第２図に示す如く圧
延総加工率が30％を超えることによってエネルギー積
［（BH）_max］が永久磁石としての最低希望値（15MGO
e）を超え、且つ保磁力iH_Cも永久磁石として十分に高い
値（5KOe）を超えるという観点から30％を下限と定め
た。尚第２図に見られる如く、より好ましいのは総加工
率が50％を超えることであり、特に多パスのうち少なく
とも１パスは30％を超える様な加工を施しておくことが
望まれる。尚第２図は多ヒート・多パスを○印と□印で
示し（各ヒート毎の再加熱温度は1050℃）、１ヒート・
多パスを●印と■印で示した（圧延前の加熱温度は1050
℃であり、リバース圧延とした）。また○印と●印は
（BH）_maxを示し、□印と■印はiH_Cを示しており、多ヒ
ート・多パス方式に比べて１ヒート・多パス方式の方が
優れた磁気特性を与える傾向にあることが分かる。

次に熱間圧延終了後の冷却条件であるが、急速冷却を
施すと圧延材に割れが発生する。特に割れの発生を招く
のは700℃から200℃に至る間の冷却区間であり、この冷
却区間を2,4,6,8,10℃/minの各冷却温度で冷却したとき
の割れを観察したところ第３図に示す様な結果が得られ
た。即ち第３図は合金鋳塊４の厚みT₀、並びに金属カプ
セル５の上側および下側厚みｔ（いずれも熱間圧延前の
寸法）の比（t/T₀）を種々設定して熱間圧延後の割れの
有無を調べたものである。第３図には割れの無いときを
○印、割れの有るときを×印で示し、○印と×印の境界
線を実線で表わしたが、冷却温度が10℃/minを超えると
前記境界線は急激に右上りになっており、割れ防止の為
には（t/T₀）を0.5以上にする必要が生じてくる。しか
るに（t/T₀）が0.5を超えることは圧延方向に相当厚さ
の壁を備えた金属カプセルを使用しなければならないこ
とを意味し、このことは生産性を著しく悪化させる。こ
れに対し10℃/min以下の冷却速度では前記境界線が（t/
T₀）＝0.2〜0.3の範囲にあり、割れの発生を防止する為
に必要な金属カプセルの壁厚は比較的薄めであっても良
いことが分かる。

上記の事実から、熱間圧延終了後の冷却工程中に起こ
り得る圧延材の割れは、700℃→200℃の冷却区間の冷却
速度を10℃/min以下の徐冷とすると共に、金属カプセル
の板厚（ｔ）を合金鋳塊（T₀）の20％以上とすることに
よって防止されるという事実が確認された。

次に金属カプセルの寸法構成について説明する。この
場合、合金鋳塊の寸法は任意である。第４図は横軸に金
属カプセルの板幅（Ｗ）と板厚（Ｔ）の比（W/T）をと
り、縦軸には封入された合金鋳塊エネルギー積［（BH）
_max］をとって両者の関係を示したものであり、圧延温
度をその都度950℃に調整する多ヒート・多パス圧延
（圧延総加工率:76％）を施したときの（BH）_maxに対す
る影響を調べた。第４図に示された結果から明白である
様に、（W/T）比が小さい領域では（BH）_maxが余り大き
くならず、（BH）_maxを高める為には（W/T）比を大きく
することが必要であり、特に（BH）_maxを20MGOe以上に
しようとすれば（W/T）比を1.0以上、換言すれば板厚よ
りも板幅が大きくなる様な形状にすることが望まれる。
即ち金属カプセルの横断面は正方形であっても長方形で
あっても良いが、長方形である場合には長辺側が頂面と
底面となる様に配置して圧延することが推奨され、この
条件を順守すれば圧延材は優れた磁気特性を発揮する。
もっとも本発明者らが上記条件の下で多数の圧延試験を
繰り返してみたところ、（W/T）比が1.5未満である場合
には圧延材に割れを生じる頻度が高いことを見出した。
従って磁気特性の向上に加えて圧延中の割れ事故を防ぐ
という希望条件を挙げる場合には（W/T）比を1.5以上に
することが推奨されるとの結論を得た。

ところで通常の圧延方法では、圧下された鋳塊の一部
は板幅方向にも展延されるが、板幅方向両側からの拘束
が無いため、展延された板幅両端側では十分な密度が得
られず、また結晶軸の配向が不完全となる。従って金属
カプセルを用いる方法を採用したからといって、直ちに
板幅方向全体に亘って磁気的異方性が得られる訳ではな
い。しかも上記の様な通常の熱間圧延条件によって所望
程度までの結晶軸配向を形成しようとすれば、相当の強
加工を行なわなければならず、従ってこれに対応し得る
加工性を備えた素材が要求されるという点から希土類磁
石の合金組成が大きく制限されることもある。

そこで本発明を実施するに当たっては、合金鋳塊を板
幅方向の左右から拘束した状態で圧延し、圧延外力を受
けたときに合金鋳塊が板幅方向に展延されるのを防止す
ることが推奨される。その手段としては後述する第８図
の如き溝付き雄雌ロールを用いる方法、各ロールの軸方
向断面形状をＴ字状としてそれらを互い違いに対向さ
せ、その間に形成された腟部に金属カプセルを押込んで
圧延する方法等が採用されるが、拘束方法の如何は本発
明を制限するものではない。この様にすれば圧延外力を
受けて板厚方向に圧下される合金鋳塊は、その圧下によ
る体積減少分の殆んど全てを長手方向に展延する形で逃
がし、その逃がされた合金鋳塊は順次圧延外力を受けて
同じ様に圧延されていく。こうして圧延が完了した状態
を圧延前の合金鋳塊と比較すると、板厚方向には圧延外
力に応じた圧下が行なわれているが、板幅方向には両側
から拘束力が作用している為非常にわずかな展延を示す
に過ぎず、結局横断面は厚みの減少という形で面積の減
少を招き、その減少分はほとんど全てを長手方向へ伸長
という形でバランスをとる。

この様な圧延によって得られる長尺板材は、板幅方向
は勿論のこと、長手方向においても良好な結晶軸配向性
が得られ、幅方向及び長さ方向全体に亘って磁気異方性
を示す。

本発明は上述の如く、熱間圧延した後に400〜700℃で
熱処理することを必須要件とするものである。これは後
記実施例でも明らかにするが、この熱処理によって組織
の微細化が達成され、磁石の特性がより一層向上するも
のである。前記熱間圧延の温度条件との関係では、この
熱処理の採用により、熱間圧延温度が低くなって磁気特
性が若干劣った場合でも、その回復が可能であり、逆に
本発明で採用している（Pr,Nd）−Fe−Ｂ系の合金系な
どでは、850℃以上で熱間圧延を終了した場合よりもか
えって、850℃未満で熱間圧延を終了した場合の方が、
この熱処理を施すことにより、むしろ保磁力iH_cを高め
ることが可能であることも本発明者達は知見しており、
場合によっては、この熱処理の採用により750〜950℃の
低温圧延化に道を開くものともなり得るものである。尚
この様な熱処理は、圧延終了後に室温まで冷却してから
行なってもよく、圧延終了後にある程度温度の下がった
状態でそのまま熱処理工程に移行してもよい。またこの
熱処理は複数行なうことが好ましく、このことによって
共晶組織の球状化が達成され、保磁力iH_cの向上に寄与
する。更に、上記熱処理を行なうに先立ち（即ち熱間圧
延後に）、800〜1150℃で熱処理することも有効であ
り、こうした熱処理を施してから400〜800℃で熱処理を
すれば磁石の特性が更に向上することが判明した。

尚熱処理を行なうに当たっては、熱間圧延後に金属カ
プセルを剥り取ってしまわずに一部又は全部を該カプセ
ルで被覆した状態で行なうことも有効である。即ち希土
類合金は極めて酸化し易い材料であり、気密性の高い金
属カプセルで大気を遮断することによって、表面の酸化
を防止することができる。尚一部又は全部としたのは、
熱間圧延した後の圧延材を分割してから熱処理する場合
を想定したものであり、本発明はこの様な実施も可能で
あり、この場合には露出した合金部分は酸化防止剤でコ
ーティングすればよい。

また熱間圧延時の金属カプセルで被覆したまま熱処理
を行なうことは、後記実施例でも示す様に、磁石の特性
向上にも有効である。その理由については明らかにされ
た訳ではないが次の様に考えられる。第５図は希土類合
金（Pr₁₇Fe_76.5B₅Cu_1.5）とオーステナイト系ステンレ
ス鋼（SUS304）を800℃から冷却した場合の熱収縮率
（ΔL/L）を示すグラフである。例えば500℃で熱処理を
行なう場合を想定すると、両者の熱収縮率の差から10〜
20kg/mm²程度の応力が金属カプセル−希土類磁石間に発
生することが予想される。一方希土類合金は脆性材料で
あり、熱間圧延を受けたときに内部にマイクロクラック
が発生するが、前記応力下の熱処理によってマイクロク
ラックが圧着し、これが特性向上に寄与するものと考え
られる。また保磁力iH_c向上のメカニズムは主相であるT
M₂RE₁₄Bの粒界清浄効果と考えられる。即ち粒界には共
晶相であるREリッチ相が存在するが、上記両者の熱膨張
差に基づいて冷却中の粒界への欠陥導入を圧縮応力によ
って防ぎ、これが健全な粒界状況を保つものと考えられ
る。

これ迄の説明は金属カプセル内に１本の合金鋳塊を封
入して圧延する場合であったが、次に複数本の合金鋳塊
を１つのカプセル内に封入して一気に圧延する場合の実
施態様を述べる。

即ち複数本の合金鋳塊を幅方向及び／又は長さ方向に
並べて金属カプセル内に封入して圧延する方法であり、
板幅方向及び／又は長さ方向の隣接合金鋳塊同士の界面
には、それらが圧延外力を受けて一体化するのを防止す
る目的で前述の如き潤滑剤を介在させる場合と潤滑剤を
介在させずに各合金鋳塊を積極的に接合一体化させよう
とする場合の２通りがある。前者の場合は複数本の圧延
材を同一圧延条件で一気に製造するときに採用され、圧
延製品の品質を均一化すると共に生産性の向上に寄与す
ることができ、後者の場合は複数本の合金鋳塊を一体化
させて大型の永久磁石を製造しようというときに利用さ
れる。

尚これらのいずれにおいても合金鋳塊を高さ方向に並
べなかったのは、先に第４図に関連して述べた如く、金
属カプセルの板厚よりも板幅の方が大きくなる様な向き
［（W/T）比が1.0以上、より好ましくは1.5以上］にし
て磁気エネルギーを向上すると共に、圧延時の割れを防
止したいという理由によるものである。また上記各説明
では隣接合金鋳塊同士の間に潤滑剤を配合するか否かの
２通りについて述べたが、合金鋳塊の外表面と金属カプ
セルの内表面が接する界面には、これらの一体化による
前記色々な不都合を回避する為に潤滑剤を介在させてお
くことが望まれる。

上記実施態様のうち、複数本の合金鋳塊を潤滑剤を介
さずに長手方向に並べて圧延する方法は長尺の圧延材を
製作する手段として有用であり、また潤滑剤を介さずに
板幅方向に並べて圧延する方法は広幅の圧延材を製作す
る手段として有用である。尚後者の方法では複数本の合
金鋳塊を使用して広幅の圧延材を製作するものであった
が、一本の合金鋳塊を用いる場合であっても、合金鋳塊
を圧延ロールに対して長手方向にのみ通過させるのでは
なく、少なくとも１回は板幅方向に通過させて圧延する
様にすれば、板幅方向に展延され、従って広幅の圧延材
を製造することが可能となる。以上の通りであるから、
合金鋳塊として元々広幅のものを鋳造することができる
ならばこの方法を応用することによって平面視が正方形
状若しくは略正方形状の永久磁石を製造することも可能
となるのである。

［実施例］実施例１第１表に示す組成の熱間加工磁石を、次の（１）〜
（３）の工程によって製造した。

（１）鋳造工程高周波溶解銅鋳型で鋳造出発原料 Fe:電解鉄（純度99.9％以上） B :純ボロン（純度99.9％以上） Cu:電気銅（純度99.9％以上） Pr:純度95％以上（不純物は主として他の希土類元素）（２）熱間加工工程得られた鋳塊を第６図に示す切断線Ｓに沿って切断
し、複数本の合金鋳塊４を得た。尚鋳塊における柱状晶
Ｐの形成方向は図中に示した通りである。

合金鋳塊４の外表面に窒化硼素を塗布した後、S10製
の金属カプセル５に封入し、第７図に示す様な圧延素材
を形成した。該圧延素材を950℃で１時間保持後、１パ
スの圧下率を30％とし、各パス間で950℃で15分間再加
熱しつつ数パスの熱間圧延を行なった。

（３）熱処理工程熱間圧延した鋳塊を室温まで冷却した後金属カプセル
５を剥離し、7mm^φ×7mm^hの磁気測定用サンプルを切り
出した。これを直流記録計で磁気特性を測定した後、10
^-3Torr以上の真空度で石英管に封入し、300〜800℃の温
度範囲で２時間保持した後空冷した。

尚熱間圧延に際しては、第８図に示す様な圧延ローラ
を用いた。即ちこの圧延ローラは外周に環状溝2a,2bが
形成された雌型ローラ1aと、上記環状溝2a,2bに密に嵌
合する環状突部3a,3bを有する雄型ローラ1bとから成
り、上記環状溝2a,2bと環状突部3a,3bで形成される閉式
ボックス孔型により、金属カプセル５に封入した鋳塊４
を熱間圧延した。

得られた各磁石の磁気特性を測定した。第９図
（１），（２）は熱処理前後の磁気特性値の変化を示し
たものである。尚図中ΔiH_cは熱処理前後の保磁力の変
化量、Δ（BH）_maxは熱処理前後の最大エネルギー積の
変化を夫々示す。第９図から明らかな様に、処理温度が
400〜700℃の範囲で熱処理による特性の向上が著しい。

尚熱間圧延終了後に一旦室温まで冷却することなく、
直ちに400〜700℃の所定の熱処理温度に設定した加熱炉
に投入し、２時間保持してから空冷した場合も上記とほ
ぼ同様の効果が得られた。

実施例２熱間圧延後に750〜1200℃の温度範囲で30分間保持し
た後、室温まで空冷し、その後300〜800℃の温度で２時
間保持する以外は、実施例１に示した方法に準じて前記
第１表のNo.1の組成の磁石を製造した。

この磁石の熱処理前後の磁気特性の変化は、第10図
（１）〜（４）に示す通りである。尚図中Δ（BH）_max
およびΔiH_cは上述した通りであり、ΔBrは熱処理前後
の残留磁束密度の変化を示す。またΔSQは熱処理前後の
角形性指数SQの変化を示したものであり、この角形性指
数SQは90％残留磁束密度のときの磁界の強さＨと保護磁
力iH_cの比（H/iH_c）で表わされる。

第10図から明らかな様に、高温での熱処理を800〜115
0℃の温度範囲で行なった後、低温での熱処理を400〜70
0℃の温度範囲で行なった場合、特性の向上が著しいの
がよく分かる。

実施例３第７図に示した圧延素材を、1000℃で総圧下率75％で
熱間圧延した後、金属カプセルを剥離することなく500
℃で１時間熱処理し、得られた磁石の磁気特性を調査し
た。

尚比較の為に、熱間圧延した後に金属カプセルを剥
離して真空熱処理（500℃×１時間）した場合、熱間
圧延した後に金属カプセルを剥離し、表面をガラスコー
ティングしてから大気中で熱処理（500℃×１時間）し
た場合の夫々についても磁気特性を調査した。その結果
は第２表に示す通りであるが、金属カプセルを剥離せず
に熱処理したものが優れた磁気特性を示しているのが分
かる。

［発明の効果］本発明は上記の様に構成されているので、磁気特性の
優れた希土類元素磁石を安定して生産することができ様
になった。

【図面の簡単な説明】第１図は圧延温度と磁気性能の関係を示すグラフ、第２
図は圧延総加工率と（BH）_maxおよびiH_cとの関係を示す
グラフ、第３図は合金鋳塊の板厚と金属カプセルの肉厚
の比率による熱延後冷却速度と割れの関係を示すグラ
フ、第４図は合金鋳塊の板幅と板厚の比による磁気特性
への影響を示すグラフ、第５図は希土類合金とオーステ
ナイト系ステンレス鋼を800℃から冷却した場合の熱収
縮率を示すグラフ、第６図は鋳造片の切断線を示す斜視
図、第７図は金属カプセル内に合金鋳塊を封入したとき
の概念を示す斜視断面図、第８図は板幅方向から拘束し
て圧延を行なうときの一例を示す実施例図、第９図
（１），（２）および10図（１）〜（４）は熱処理前後
の磁気特性の変化を示すグラフである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号ＦＩＣ２２Ｆ 1/10 Ｃ２２Ｆ 1/10 Ｆ (72)発明者高橋洋一兵庫県神戸市須磨区高倉台６―３―12 (72)発明者神戸章史兵庫県神戸市灘区土山町８―532 (72)発明者宮川睦啓兵庫県加古川市平岡町二俣1010 (72)発明者岡田雅年兵庫県加古川市志方町投松396―４ (72)発明者東正則大阪府交野市郡津２―６―４ (72)発明者下田達也長野県諏訪郡富士見町落合10017―16 (58)調査した分野(Int.Cl.⁶，ＤＢ名) H01F 41/02 C21D 8/12 C22F 1/10 B21B 1/22,3/00,45/02

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】少なくとも希土類元素，遷移元素およびＢ
を必須成分として含有する合金鋳塊を、潤滑剤を介して
金属カプセル内に封入し、圧延温度を750〜1150℃とし
て前記合金鋳塊が液相を含む状態として熱間圧延を行な
い、且つこのとき総加工率が30％以上となる様に２パス
以上の熱間圧延を施した後、400〜700℃で熱処理するこ
とを特徴とする磁気特性の優れた希土類元素−遷移元素
−Ｂ系磁石の製造方法。
【請求項２】少なくとも希土類元素，遷移元素およびＢ
を必須成分として含有する合金鋳塊を、潤滑剤を介して
金属カプセル内に封入し、圧延温度を750〜1150℃とし
て前記合金鋳塊が液相を含む状態として熱間圧延を行な
い、且つこのとき総加工率が30％以上となる様に２パス
以上の熱間圧延を施した後、800〜1150℃で熱処理を施
し、その後更に400〜800℃で熱処理することを特徴とす
る磁気特性の優れた希土類元素−遷移元素−Ｂ系磁石の
製造方法
【請求項３】金属カプセルは熱間圧延に先立って加熱し
た後は、熱間圧延のパス間での加熱を行なわない請求項
（１）または（２）記載の製造方法。
【請求項４】金属カプセルの幅方向から拘束を加えつつ
圧延する請求項（１）〜（３）のいずれかに記載の製造
方法。
【請求項５】金属カプセルの［板幅／板厚］比を1.0以
上とする請求項（１）〜（４）のいずれかに記載の製造
方法。
【請求項６】金属カプセルの板幅が合金鋳塊板厚の20％
以上であると共に、所定パス数の熱間圧延終了後は、70
0℃から200℃迄を10℃/min以下の冷却速度で徐冷する請
求項（１）〜（５）のいずれかに記載の製造方法。
【請求項７】潤滑剤を介して幅方向および／または長手
方向に並べられた複数の合金鋳塊を、潤滑剤を介して金
属カプセル内に封入して熱間圧延を行ない、複数の圧延
材を得る請求項（１）〜（６）のいずれかに記載の製造
方法。
【請求項８】潤滑剤を介することなく幅方向および／ま
たは長手方向に並べられた複数の合金鋳塊を、潤滑剤を
介して金属カプセル内に封入して熱間圧延を行ない、前
記合金鋳塊が幅方向および／または長手方向に一体化し
た大型圧延材を得る請求項（１）〜（６）のいずれかに
記載の製造方法。
【請求項９】400〜700℃の熱処理を繰り返し行ない、合
金の共晶組織を球状化する請求項（１）〜（８）のいず
れかに記載の製造方法。
【請求項１０】圧延材の少なくとも一部を金属カプセル
で被覆した状態で熱処理を行なう請求項（１）〜（９）
のいずれかに記載の製造方法。