JP2717784B2 - 密閉形アルカリ蓄電池 - Google Patents
密閉形アルカリ蓄電池Info
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Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明は、電気化学的に水素を吸蔵・放出する水素吸
蔵合金を負極に用いた密閉形アルカリ蓄電池に関する。 （従来の技術） 二次電池としては、鉛蓄電池、ニッケル−カドミウム
蓄電池が最も広く知られているが、これらの蓄電池は負
極中に固形状の活物質を含むために、重量または容量の
単位当りエネルギー貯蔵容量が比較的少ない。このエネ
ルギー貯蔵容量を向上させるため、水素吸蔵合金を負極
とし、正極には例えばニッケル酸化物を用いた蓄電池が
提案されている（U.S.P3,874,928）。この電池系はニッ
ケル−カドミウム蓄電池より高容量が可能で低公害の蓄
電池として期待されている。 従来技術の代表例としてLaNi5合金を負極として用い
た電池は、サイクル寿命が短かいという問題がある。そ
の上、合金の主要構成金属であるLaが高価であるため、
電極自体のコストも当然高くなる。そこで、このLaNi5
合金負極を改良し、低コスト化を図った電極組成が提案
されている（特開昭51−13934号）。即ち、Laの１部又
は全部をMm（ミッシュメタル）で置換したLnNi5,LnCo5
系を用いた電池である。 一方、特開昭49−15933号公報にはTi2NiとTiNiの粒界
に酸素を入れて、Ti2NiとTiNi間の膨張のひずみを小さ
くして長寿命を図ると云う提案がある。しかし、この酸
素がどの様な型で加わるのか不明であり、本文中には合
金製造時に酸素雰囲気として酸素を混入する方法が記載
されているがこの方法では密閉形アルカリ蓄電池の負極
に用いた場合、望ましい結果が得られなかった。 （発明が解決しようとする問題点） LaNi5,MmNi5を負極に用いた密閉形蓄電池では高価で
あったり、放電容量が小さく、サイクル寿命も短いなど
の問題点があり、Niの一部にCoを置換した合金系も提案
されているが、サイクル数と共に負極自体の膨張により
電池内の電解液分布とバランスがくずれ、電池抵抗の増
大をまねき、放電電圧の低下など性能面で改善すべき点
を有している。 本発明は上記問題点に鑑み、比較的安価な材料を用い
て負極を構成し、電池内抵抗の上昇を抑制し、充・放電
サイクル寿命の長い密閉形アルカリ蓄電池を得ることに
ある。 （問題点を解決するための手段） 本発明は、負極，正極，セパレータ及びアルカリ電解
液を有する密閉形アルカリ蓄電池において、負極が、水
素を電気化学的に吸蔵・放出する水素吸蔵合金の中にこ
の水素吸蔵合金を構成している金属（元素）の酸化物が
溶解している水素吸蔵合金又は水素化物からなることを
特徴とする。 （作用） 水素吸蔵合金は電気化学的に水素を吸蔵するとガス状
で水素を吸蔵する場合と同様に微細化すると同時に膨張
する傾向にある。これは水素を吸蔵した時とそうでない
時の合金自体の格子定数が異なり、水素を吸蔵した時の
方が少し大きくなることによる。この現象を少しでも抑
制するために、本発明においては水素吸蔵合金を構成す
る金属（元素）の酸化物を加える。他の金属（元素）の
酸化物であると金属と酸化物が融合しない場合もあり、
本発明のように同種の酸化物を融合さす方が作用効果も
大きい。 （実施例） 市販のMm（ミッシュメタル）,La（ランタン）,Ni（ニ
ッケル）,Co（コバルト）から構成される試料を一定の
組成比に秤量、混合し、アーク溶解法により加熱溶解さ
せた。 ここで云うMmは一般に市販されている希土類金属の混
合物であり、組成としてはLa（ランタン）:25〜35重量
％,Ce（セリウム）:40〜50重量％,Nd（ネオジム）:5〜1
5重量％,Pr（プラセオジウム）:2〜10重量％、その他希
土類金属:1〜５重量％である。 また上記試料に金属酸化物として、少なくとも１種の
La2O3,CoO9NiO9を0.05〜２重量％程加えて同時に溶解
し、本発明に係る水素吸蔵合金を製造した。 また比較のために金属酸化物を添加しない水素吸蔵合
金を製造し、従来型とした。 これらの合金を粗粉砕後、ボールミルなどで38μｍ以
下の微粉末とした後、P.V.A（ポリビニルアルコール）
樹脂溶液（約１重量％）と混合し、このペースト状合金
を発泡状金属多孔体（支持体）内に充てんし、加圧乾燥
後、リードを取付け電極とした。合金（又は水素化物）
17gを用いて負極とし、公知の焼結形ニッケル正極をセ
パレータを介して第１図に示す単２形の密閉形アルカリ
蓄電池（容量2.0Ah）を構成した。第１図において、水
素吸蔵合金からなる負極板１とニッケル正極２はセパレ
ータ３を介してうずまき状にケース（−）４内に配置さ
れ、絶縁板5,5を入れて安全弁７のある封口板８で密閉
化されている。９は正極リード10と接続している正極端
子（＋）である。 なお、正極律則になるように、正極容量より負極容量
を大きくした、電池の充・放電条件として、0.2C（400m
A）で７時間充電し、0.2C（400mA）で放電した。充・放
電サイクル試験の温度はすべて室温とし、20サイクル毎
に電池内抵抗を測定し、電池内の液分布状態を調べた。
本実施例に用いた電池は単２サイズ（標準公称容量1.65
Ah）で、しかも標準容量よりも高容量になる様に正極・
負極共活物質が多く充てんされているので、電解液量の
バランスが長寿命に大きな影響を与える。本実施例では
その１例として合金組成としてMm0.5La0.5Ni3.5Co1.5を
選び、添加する金属酸化物としてLa2O3（Ａ）,CoO
（Ｂ）,NiO（Ｃ）等を用い、前以って水素吸蔵合金を製
造した後、粉末状態で混合し再溶解した合金を（Ｄ）と
する、比較のために無添加の場合を（Ｅ）とする。 充・放電サイクルと電池内部抵抗の関係を第２図に示
す。 初期サイクル数による試験（20サイクル）後最初の電
池内抵抗を測定すると（Ａ），（Ｂ），（Ｃ），
（Ｄ），（Ｅ）共殆んど大差なく６〜8mΩであった。し
かし、サイクル数が増大するにしたがって、従来形電池
（Ｅ）の抵抗は徐々に上昇し、100サイクル後は急激に
上昇する。これに対して、本発明による電池は（Ｃ）を
除いて、10〜15mΩの範囲内であり大きな抵抗の上昇は
見られない。しかし（Ｃ）は他の電池と比べて内部抵抗
が大きいが、従来形と比べるとまだ1/3以下である。従
来形電池はサイクル数と共に電極が膨張し、セパレータ
内に保持する電解液量が少しづつ減少し、最初注液した
時の電解液量分布が変化するために、電池内抵抗が大き
くなっている。放電電流が400mAであるから100mΩの抵
抗になると電池電圧は0.04V低下する。仮に中間電圧が
1.25Vの時、1.21Vまで電圧が下がり、それだけ出力低下
となるので実用上大きな問題となる。従来形電池はこの
観点から大きな問題を持つ。これに対して、本発明によ
る電池は、合金の中に酸化物の形で酸素が融合している
ために、負極自体の膨張も少なくセパレータ内に保持し
ている電解液を排除することもなく電池内で電解液の分
布が保持されている。とくに高容量化を図った電池はこ
の傾向が強いために、電解液量のバランスによる影響は
顕著に現われる。NiO（Ｃ）の場合は他の酸化物と比べ
て少し性能がよくない。これは均質に溶解し難い点にも
影響されている。また、La2O3の量として0.049重量％以
下ではその効果が少なく、1.01重量％以上になると金属
酸化物が均質に溶解せず、合金自体の性質を変えてしま
う。すなわち、水素吸蔵性能の低下に結び付くために、
0.05〜２重量％が望ましい。CoOの量もLa2O3と同様な性
質があり同様な傾向を示す。これに対してNiOは0.05〜
1.5重量％が望ましく、多く入れてもLa2O3の様な効果は
出なかった。また、合金粉末の金属酸化物（ここではLa
2O3を用いた）粉末を混合し、再溶解した合金の特性が
最もすぐれ、両者が均質に融合しているものと考えられ
る。酸化物の量が多くなると合金と融合せず析出する部
分も観察されるので、本発明に示す範囲が最適と考えら
れる。 合金構成以外の他の金属酸化物を加えても少しは効果
があるが、合金と調和のとれた融合が出来る場合はよい
が、そうでない場合は逆効果となりうる。１例としてMm
（La）Ni Co 4元素を上げたが、他の合金系又は水素化
物から出発してもほぼ同様な効果が期待できる。 （発明の効果） 以上の様に、本発明によれば、サイクル数と共に電池
内部抵抗の上昇も少なく、サイクル寿命の長い密閉形ア
ルカリ蓄電池が得られる。
蔵合金を負極に用いた密閉形アルカリ蓄電池に関する。 （従来の技術） 二次電池としては、鉛蓄電池、ニッケル−カドミウム
蓄電池が最も広く知られているが、これらの蓄電池は負
極中に固形状の活物質を含むために、重量または容量の
単位当りエネルギー貯蔵容量が比較的少ない。このエネ
ルギー貯蔵容量を向上させるため、水素吸蔵合金を負極
とし、正極には例えばニッケル酸化物を用いた蓄電池が
提案されている（U.S.P3,874,928）。この電池系はニッ
ケル−カドミウム蓄電池より高容量が可能で低公害の蓄
電池として期待されている。 従来技術の代表例としてLaNi5合金を負極として用い
た電池は、サイクル寿命が短かいという問題がある。そ
の上、合金の主要構成金属であるLaが高価であるため、
電極自体のコストも当然高くなる。そこで、このLaNi5
合金負極を改良し、低コスト化を図った電極組成が提案
されている（特開昭51−13934号）。即ち、Laの１部又
は全部をMm（ミッシュメタル）で置換したLnNi5,LnCo5
系を用いた電池である。 一方、特開昭49−15933号公報にはTi2NiとTiNiの粒界
に酸素を入れて、Ti2NiとTiNi間の膨張のひずみを小さ
くして長寿命を図ると云う提案がある。しかし、この酸
素がどの様な型で加わるのか不明であり、本文中には合
金製造時に酸素雰囲気として酸素を混入する方法が記載
されているがこの方法では密閉形アルカリ蓄電池の負極
に用いた場合、望ましい結果が得られなかった。 （発明が解決しようとする問題点） LaNi5,MmNi5を負極に用いた密閉形蓄電池では高価で
あったり、放電容量が小さく、サイクル寿命も短いなど
の問題点があり、Niの一部にCoを置換した合金系も提案
されているが、サイクル数と共に負極自体の膨張により
電池内の電解液分布とバランスがくずれ、電池抵抗の増
大をまねき、放電電圧の低下など性能面で改善すべき点
を有している。 本発明は上記問題点に鑑み、比較的安価な材料を用い
て負極を構成し、電池内抵抗の上昇を抑制し、充・放電
サイクル寿命の長い密閉形アルカリ蓄電池を得ることに
ある。 （問題点を解決するための手段） 本発明は、負極，正極，セパレータ及びアルカリ電解
液を有する密閉形アルカリ蓄電池において、負極が、水
素を電気化学的に吸蔵・放出する水素吸蔵合金の中にこ
の水素吸蔵合金を構成している金属（元素）の酸化物が
溶解している水素吸蔵合金又は水素化物からなることを
特徴とする。 （作用） 水素吸蔵合金は電気化学的に水素を吸蔵するとガス状
で水素を吸蔵する場合と同様に微細化すると同時に膨張
する傾向にある。これは水素を吸蔵した時とそうでない
時の合金自体の格子定数が異なり、水素を吸蔵した時の
方が少し大きくなることによる。この現象を少しでも抑
制するために、本発明においては水素吸蔵合金を構成す
る金属（元素）の酸化物を加える。他の金属（元素）の
酸化物であると金属と酸化物が融合しない場合もあり、
本発明のように同種の酸化物を融合さす方が作用効果も
大きい。 （実施例） 市販のMm（ミッシュメタル）,La（ランタン）,Ni（ニ
ッケル）,Co（コバルト）から構成される試料を一定の
組成比に秤量、混合し、アーク溶解法により加熱溶解さ
せた。 ここで云うMmは一般に市販されている希土類金属の混
合物であり、組成としてはLa（ランタン）:25〜35重量
％,Ce（セリウム）:40〜50重量％,Nd（ネオジム）:5〜1
5重量％,Pr（プラセオジウム）:2〜10重量％、その他希
土類金属:1〜５重量％である。 また上記試料に金属酸化物として、少なくとも１種の
La2O3,CoO9NiO9を0.05〜２重量％程加えて同時に溶解
し、本発明に係る水素吸蔵合金を製造した。 また比較のために金属酸化物を添加しない水素吸蔵合
金を製造し、従来型とした。 これらの合金を粗粉砕後、ボールミルなどで38μｍ以
下の微粉末とした後、P.V.A（ポリビニルアルコール）
樹脂溶液（約１重量％）と混合し、このペースト状合金
を発泡状金属多孔体（支持体）内に充てんし、加圧乾燥
後、リードを取付け電極とした。合金（又は水素化物）
17gを用いて負極とし、公知の焼結形ニッケル正極をセ
パレータを介して第１図に示す単２形の密閉形アルカリ
蓄電池（容量2.0Ah）を構成した。第１図において、水
素吸蔵合金からなる負極板１とニッケル正極２はセパレ
ータ３を介してうずまき状にケース（−）４内に配置さ
れ、絶縁板5,5を入れて安全弁７のある封口板８で密閉
化されている。９は正極リード10と接続している正極端
子（＋）である。 なお、正極律則になるように、正極容量より負極容量
を大きくした、電池の充・放電条件として、0.2C（400m
A）で７時間充電し、0.2C（400mA）で放電した。充・放
電サイクル試験の温度はすべて室温とし、20サイクル毎
に電池内抵抗を測定し、電池内の液分布状態を調べた。
本実施例に用いた電池は単２サイズ（標準公称容量1.65
Ah）で、しかも標準容量よりも高容量になる様に正極・
負極共活物質が多く充てんされているので、電解液量の
バランスが長寿命に大きな影響を与える。本実施例では
その１例として合金組成としてMm0.5La0.5Ni3.5Co1.5を
選び、添加する金属酸化物としてLa2O3（Ａ）,CoO
（Ｂ）,NiO（Ｃ）等を用い、前以って水素吸蔵合金を製
造した後、粉末状態で混合し再溶解した合金を（Ｄ）と
する、比較のために無添加の場合を（Ｅ）とする。 充・放電サイクルと電池内部抵抗の関係を第２図に示
す。 初期サイクル数による試験（20サイクル）後最初の電
池内抵抗を測定すると（Ａ），（Ｂ），（Ｃ），
（Ｄ），（Ｅ）共殆んど大差なく６〜8mΩであった。し
かし、サイクル数が増大するにしたがって、従来形電池
（Ｅ）の抵抗は徐々に上昇し、100サイクル後は急激に
上昇する。これに対して、本発明による電池は（Ｃ）を
除いて、10〜15mΩの範囲内であり大きな抵抗の上昇は
見られない。しかし（Ｃ）は他の電池と比べて内部抵抗
が大きいが、従来形と比べるとまだ1/3以下である。従
来形電池はサイクル数と共に電極が膨張し、セパレータ
内に保持する電解液量が少しづつ減少し、最初注液した
時の電解液量分布が変化するために、電池内抵抗が大き
くなっている。放電電流が400mAであるから100mΩの抵
抗になると電池電圧は0.04V低下する。仮に中間電圧が
1.25Vの時、1.21Vまで電圧が下がり、それだけ出力低下
となるので実用上大きな問題となる。従来形電池はこの
観点から大きな問題を持つ。これに対して、本発明によ
る電池は、合金の中に酸化物の形で酸素が融合している
ために、負極自体の膨張も少なくセパレータ内に保持し
ている電解液を排除することもなく電池内で電解液の分
布が保持されている。とくに高容量化を図った電池はこ
の傾向が強いために、電解液量のバランスによる影響は
顕著に現われる。NiO（Ｃ）の場合は他の酸化物と比べ
て少し性能がよくない。これは均質に溶解し難い点にも
影響されている。また、La2O3の量として0.049重量％以
下ではその効果が少なく、1.01重量％以上になると金属
酸化物が均質に溶解せず、合金自体の性質を変えてしま
う。すなわち、水素吸蔵性能の低下に結び付くために、
0.05〜２重量％が望ましい。CoOの量もLa2O3と同様な性
質があり同様な傾向を示す。これに対してNiOは0.05〜
1.5重量％が望ましく、多く入れてもLa2O3の様な効果は
出なかった。また、合金粉末の金属酸化物（ここではLa
2O3を用いた）粉末を混合し、再溶解した合金の特性が
最もすぐれ、両者が均質に融合しているものと考えられ
る。酸化物の量が多くなると合金と融合せず析出する部
分も観察されるので、本発明に示す範囲が最適と考えら
れる。 合金構成以外の他の金属酸化物を加えても少しは効果
があるが、合金と調和のとれた融合が出来る場合はよい
が、そうでない場合は逆効果となりうる。１例としてMm
（La）Ni Co 4元素を上げたが、他の合金系又は水素化
物から出発してもほぼ同様な効果が期待できる。 （発明の効果） 以上の様に、本発明によれば、サイクル数と共に電池
内部抵抗の上昇も少なく、サイクル寿命の長い密閉形ア
ルカリ蓄電池が得られる。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明の負極を用いた密閉形アルカリ蓄電池の
構成を示す図である。 第２図はサイクル数と電池内抵抗の関係について、従来
形電池と本発明形電池を比較した図である。 １……負極板、２……正極板、３……セパレータ、４…
…ケース（−）、5,5……絶縁板、７……安全弁、８…
…封口板、９……正極リード。
構成を示す図である。 第２図はサイクル数と電池内抵抗の関係について、従来
形電池と本発明形電池を比較した図である。 １……負極板、２……正極板、３……セパレータ、４…
…ケース（−）、5,5……絶縁板、７……安全弁、８…
…封口板、９……正極リード。
Claims (1)
- (57)【特許請求の範囲】 １．水素を電気化学的に吸蔵・放出する水素吸蔵合金の
中にこの水素吸蔵合金を構成している金属（元素）の酸
化物が溶解している水素吸蔵合金又は水素化物からなる
負極と、正極と、セパレータと、アルカリ電解液とを有
することを特徴とする密閉形アルカリ蓄電池。 ２．前記水素吸蔵合金が、主にLaを25〜70重量％を含有
する希土類金属，ニッケル，コバルトなどから構成さ
れ、金属酸化物として少なくとも１種がLa2O3,CoO,NiO
などからなり、各々が0.05〜２重量％（La2O3）,0.05〜
２重量％（CoO）,0.05〜1.5重量％（NiO）の範囲内にあ
ることを特徴とする特許請求の範囲第（１）項記載の密
閉形アルカリ蓄電池。 ３．水素吸蔵合金粉末と金属酸化物粉末とを混合し、こ
の混合物を溶解して製造された水素吸蔵合金又は水素化
物を負極に用いたことを特徴とする特許請求の範囲第
（１）項記載の密閉形アルカリ蓄電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60216105A JP2717784B2 (ja) | 1985-10-01 | 1985-10-01 | 密閉形アルカリ蓄電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60216105A JP2717784B2 (ja) | 1985-10-01 | 1985-10-01 | 密閉形アルカリ蓄電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6280963A JPS6280963A (ja) | 1987-04-14 |
| JP2717784B2 true JP2717784B2 (ja) | 1998-02-25 |
Family
ID=16683319
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60216105A Expired - Fee Related JP2717784B2 (ja) | 1985-10-01 | 1985-10-01 | 密閉形アルカリ蓄電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2717784B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH07101616B2 (ja) * | 1986-04-22 | 1995-11-01 | 株式会社東芝 | ニツケル酸化物・水素二次電池 |
| JPS63166146A (ja) * | 1986-12-26 | 1988-07-09 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 水素吸蔵電極 |
-
1985
- 1985-10-01 JP JP60216105A patent/JP2717784B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6280963A (ja) | 1987-04-14 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |