JP2654171B2 - 水素吸蔵合金 - Google Patents
水素吸蔵合金Info
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- Y02E60/32—Hydrogen storage
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Description
【発明の詳細な説明】 （イ）産業上の利用分野 本発明は、水素吸蔵合金に関する。
（ロ）従来の技術 近年、化石エネルギーの逼迫により、自然エネルギー
の利用及び省エネルギーの促進が図られつつある。この
ような背景の下、可逆的に多量の水素を吸放出し、同時
に大きな反応熱を有する水素吸蔵合金は、水素ガス貯蔵
用ならびにヒートポンプ等の熱利用システム用の材料と
して、応用面よりの期待が大きい。
の利用及び省エネルギーの促進が図られつつある。この
ような背景の下、可逆的に多量の水素を吸放出し、同時
に大きな反応熱を有する水素吸蔵合金は、水素ガス貯蔵
用ならびにヒートポンプ等の熱利用システム用の材料と
して、応用面よりの期待が大きい。
現在、水素吸蔵合金は、希土類元素−Ni系合金、Mg−
Ni系合金、Ti系合金（Ti−Fe系、及びTi−Cr系等）の３
種類が代表的なものとして知られているが、希土類−Ni
系合金は原料価格が高価であること、Mg−Ni系合金は操
作温度が、300℃以上と高いこと、Ti系合金は反応初期
の活性化に高温、高圧の厳しい条件を必要とすること、
等の問題点を有している。
Ni系合金、Ti系合金（Ti−Fe系、及びTi−Cr系等）の３
種類が代表的なものとして知られているが、希土類−Ni
系合金は原料価格が高価であること、Mg−Ni系合金は操
作温度が、300℃以上と高いこと、Ti系合金は反応初期
の活性化に高温、高圧の厳しい条件を必要とすること、
等の問題点を有している。
前記の水素吸蔵合金の内、特にTi系合金は、安価で平
衡特性に優れているが、反応初期の活性化に厳しい条件
を必要とするため、Ti系合金を充填して使用する装置は
活性化時の条件に耐え得る仕様が必要となる。このた
め、通常の使用条件における仕様と比較して過剰な仕様
を備えることになり、装置、システムの高価格化、安全
性の低下を招いている。実際のTi系合金の反応初期の活
性化条件の一例を以下に示す。
衡特性に優れているが、反応初期の活性化に厳しい条件
を必要とするため、Ti系合金を充填して使用する装置は
活性化時の条件に耐え得る仕様が必要となる。このた
め、通常の使用条件における仕様と比較して過剰な仕様
を備えることになり、装置、システムの高価格化、安全
性の低下を招いている。実際のTi系合金の反応初期の活
性化条件の一例を以下に示す。
（日本化学会誌1975（８）P.1267〜P.1272参照） 上記の様にTi系合金では通常の使用条件よりはるかに
厳しい条件を反応初期の活性化時に必要とする。そこ
で、この活性化条件を、通常の使用条件内に抑え容易に
活性化し得る水素吸蔵合金を得ることを目的として、本
発明者等は既に活性化の困難な第１の水素吸蔵合金と活
性化の比較的容易な第２、或いはそれ以上の水素吸蔵合
金を各々粉砕し、両者を混合、成型した後、焼結を行う
水素吸蔵合金の製造方法を特願昭62−287722号として提
案している。
厳しい条件を反応初期の活性化時に必要とする。そこ
で、この活性化条件を、通常の使用条件内に抑え容易に
活性化し得る水素吸蔵合金を得ることを目的として、本
発明者等は既に活性化の困難な第１の水素吸蔵合金と活
性化の比較的容易な第２、或いはそれ以上の水素吸蔵合
金を各々粉砕し、両者を混合、成型した後、焼結を行う
水素吸蔵合金の製造方法を特願昭62−287722号として提
案している。
（ハ）発明が解決しようとする課題 よって、上記出願に基く方法により従来、活性化の困
難であった水素吸蔵合金を活性化が、第２の水素吸蔵合
金成分の少量添加（約５％以下）で容易化され、水素吸
蔵合金の応用用途が大きく拡がるに至った。しかしなが
ら、通常は第１の水素吸蔵合金と第２の水素吸蔵合金の
平衡水素圧力が異なるため、プラトーの２段化が生じ小
さな圧力範囲で吸放出の可能な量、即ち有効水素吸収量
が第２の水素吸蔵合金の添加割合だけ減少する傾向があ
った。特に第１の水素吸蔵合金の室温での平衡圧力が1a
tm以上で、第２の水素吸蔵合金のそれが0.1atm以下であ
るような場合には、第１の水素吸蔵合金の水素吸放出時
には、第２の水素吸蔵合金に吸蔵されている水素は放出
されず、見掛上有効水素吸蔵量が低下する現象を招いて
いた。この状況を概ね第４図に示してある。同図でΔｗ
分だけ水素吸収量が減少し、見掛上の吸収量がｗ−Δｗ
と少なくなることを説明している。従って、この有効水
素吸収量の低下は、応用する機器の効率の低下、高コス
ト化を招くことになる。
難であった水素吸蔵合金を活性化が、第２の水素吸蔵合
金成分の少量添加（約５％以下）で容易化され、水素吸
蔵合金の応用用途が大きく拡がるに至った。しかしなが
ら、通常は第１の水素吸蔵合金と第２の水素吸蔵合金の
平衡水素圧力が異なるため、プラトーの２段化が生じ小
さな圧力範囲で吸放出の可能な量、即ち有効水素吸収量
が第２の水素吸蔵合金の添加割合だけ減少する傾向があ
った。特に第１の水素吸蔵合金の室温での平衡圧力が1a
tm以上で、第２の水素吸蔵合金のそれが0.1atm以下であ
るような場合には、第１の水素吸蔵合金の水素吸放出時
には、第２の水素吸蔵合金に吸蔵されている水素は放出
されず、見掛上有効水素吸蔵量が低下する現象を招いて
いた。この状況を概ね第４図に示してある。同図でΔｗ
分だけ水素吸収量が減少し、見掛上の吸収量がｗ−Δｗ
と少なくなることを説明している。従って、この有効水
素吸収量の低下は、応用する機器の効率の低下、高コス
ト化を招くことになる。
本発明は、このような有効水素吸収量を低下させるこ
となく、活性化の困難な合金の活性化を容易にし、操作
性がよく、しかも応用する機器の高効率化、低コスト化
をもたらす水素吸蔵合金を提供することを目的としてい
る。
となく、活性化の困難な合金の活性化を容易にし、操作
性がよく、しかも応用する機器の高効率化、低コスト化
をもたらす水素吸蔵合金を提供することを目的としてい
る。
（ニ）課題を解決するための手段 本発明は、上記の問題点に鑑み成されたものであっ
て、水素吸蔵量が大きく、可逆性の良好な第１の水素吸
蔵合金と、活性化が容易で且つ平衡水素圧力が前記第１
の水素吸蔵合金とほぼ等しい第２、或いはそれ以上の水
素吸蔵合金とを、粉砕、混合、焼結して水素吸蔵合金を
提供するものである。
て、水素吸蔵量が大きく、可逆性の良好な第１の水素吸
蔵合金と、活性化が容易で且つ平衡水素圧力が前記第１
の水素吸蔵合金とほぼ等しい第２、或いはそれ以上の水
素吸蔵合金とを、粉砕、混合、焼結して水素吸蔵合金を
提供するものである。
（ホ）作 用 本発明の水素吸蔵合金は、活性化の比較的容易な第２
の水素吸蔵合金に先ず水素ガスが吸蔵され、その結果生
じる歪、割れ、粉化に伴い、焼結により接合している活
性化の困難な第１の水素吸蔵合金の割れ、破壊を促し、
これにより生じた第１の水素吸蔵合金の新しい表面、即
ち酸化物等による汚染のない表面から水素ガスの吸蔵が
速やかに行われる。
の水素吸蔵合金に先ず水素ガスが吸蔵され、その結果生
じる歪、割れ、粉化に伴い、焼結により接合している活
性化の困難な第１の水素吸蔵合金の割れ、破壊を促し、
これにより生じた第１の水素吸蔵合金の新しい表面、即
ち酸化物等による汚染のない表面から水素ガスの吸蔵が
速やかに行われる。
このようにして、活性化された合金の圧力−組成−等
温図（第３図参照）は、この合金を構成する第１成分で
ある第１の水素吸蔵合金と第２成分である第２の水素吸
蔵合金の各々の平衡水素圧力がほぼ等しいため見掛上、
一段のプラトー領域を示す。このため、小さな圧力範囲
で吸放出が可能な水素量である有効水素吸蔵量の混合焼
結に伴う低下はなく、第１の水素吸蔵合金の有効水素吸
蔵量が維持される。
温図（第３図参照）は、この合金を構成する第１成分で
ある第１の水素吸蔵合金と第２成分である第２の水素吸
蔵合金の各々の平衡水素圧力がほぼ等しいため見掛上、
一段のプラトー領域を示す。このため、小さな圧力範囲
で吸放出が可能な水素量である有効水素吸蔵量の混合焼
結に伴う低下はなく、第１の水素吸蔵合金の有効水素吸
蔵量が維持される。
（ヘ）実施例 次に、本発明に係る水素吸蔵合金とその製造方法を実
施例で説明する。先ず新しく製造される合金を構成する
第１成分となる第１の水素吸蔵合金と、第２成分となる
第２の水素吸蔵合金に関して、第１図に示すような組合
わせを行った。即ち、本発明例（１）は第１、第２の水
素吸蔵合金として平衡水素圧力が共に2atmのものを選択
し、同様に本発明例（２）では20atm、そして本発明例
（３）では40atmとし、これに対し、従来例（１）
（２）（３）は双方の平衡水素圧力が著しく差を有する
水素吸蔵合金を第１、第２成分として組み合せしてい
る。
施例で説明する。先ず新しく製造される合金を構成する
第１成分となる第１の水素吸蔵合金と、第２成分となる
第２の水素吸蔵合金に関して、第１図に示すような組合
わせを行った。即ち、本発明例（１）は第１、第２の水
素吸蔵合金として平衡水素圧力が共に2atmのものを選択
し、同様に本発明例（２）では20atm、そして本発明例
（３）では40atmとし、これに対し、従来例（１）
（２）（３）は双方の平衡水素圧力が著しく差を有する
水素吸蔵合金を第１、第２成分として組み合せしてい
る。
上記の内、本発明例（１）で示す第１成分としてTiFe
合金、第２成分としてMmNi4.5Al0.5合金を使用した場合
の本発明の合金の製造方法を以下に示す。
合金、第２成分としてMmNi4.5Al0.5合金を使用した場合
の本発明の合金の製造方法を以下に示す。
先ず、各々の合金をアーク溶解、高周波溶解等の既知
の方法で作成し、作成した合金インゴットを100メッシ
ュアンダー（約0.5mm以下）に粉砕した後、両者を混合
した。その時の混合割合はLaNi5がTiFeの約５重量％程
度とした。その後、これを円筒形（約20φ×約10mm）に
プレス成型（約30kg/cm2）し、これを電気炉がハイニー
ガス（N2、H2混合ガス）雰囲気で約600℃で約５時間加
熱処理を行い、焼結を行った。こうして作成した合金ペ
レットをそのまま、あるいは２〜3mm角に粉砕した後、
水素化の活性化試験、及び圧力−組成−等温線の測定に
よる有効水素吸収量の測定を行った。
の方法で作成し、作成した合金インゴットを100メッシ
ュアンダー（約0.5mm以下）に粉砕した後、両者を混合
した。その時の混合割合はLaNi5がTiFeの約５重量％程
度とした。その後、これを円筒形（約20φ×約10mm）に
プレス成型（約30kg/cm2）し、これを電気炉がハイニー
ガス（N2、H2混合ガス）雰囲気で約600℃で約５時間加
熱処理を行い、焼結を行った。こうして作成した合金ペ
レットをそのまま、あるいは２〜3mm角に粉砕した後、
水素化の活性化試験、及び圧力−組成−等温線の測定に
よる有効水素吸収量の測定を行った。
同様の操作を第１図に示した本発明例（２）（３）に
施した。なお、平衡水素圧力が等しくない第２成分（第
２の水素吸蔵合金）を添加した各従来例（１）（２）
（３）についても同様の焼結操作を行い、水素化の活性
化試験及び圧力−組成−等温線の測定による有効水素吸
収量の測定を行った。その結果、活性化条件に関しては
本発明例、従来例とも同様に緩和されていることが判っ
た。そして、有効水素吸収量に関して、ほぼ平衡水素圧
が等しい第１、第２の水素吸蔵合金を組み合わせて作っ
た本発明の水素吸蔵合金を、平衡水素圧力が相当に異な
っている第１、第２の水素吸蔵合金の組み合せた場合と
比較してその比較図を第２図に示した。同図に示したよ
うに、有効水素吸蔵量は各従来例（１）（２）（３）で
は0.7〜0.8wt％と母合金の値である0.9wt％より10〜20
％低下しているのに対し、本発明の各例（１）（２）
（３）では約0.9wt％と母合金の有効水素吸蔵量を維持
していることが判る。
施した。なお、平衡水素圧力が等しくない第２成分（第
２の水素吸蔵合金）を添加した各従来例（１）（２）
（３）についても同様の焼結操作を行い、水素化の活性
化試験及び圧力−組成−等温線の測定による有効水素吸
収量の測定を行った。その結果、活性化条件に関しては
本発明例、従来例とも同様に緩和されていることが判っ
た。そして、有効水素吸収量に関して、ほぼ平衡水素圧
が等しい第１、第２の水素吸蔵合金を組み合わせて作っ
た本発明の水素吸蔵合金を、平衡水素圧力が相当に異な
っている第１、第２の水素吸蔵合金の組み合せた場合と
比較してその比較図を第２図に示した。同図に示したよ
うに、有効水素吸蔵量は各従来例（１）（２）（３）で
は0.7〜0.8wt％と母合金の値である0.9wt％より10〜20
％低下しているのに対し、本発明の各例（１）（２）
（３）では約0.9wt％と母合金の有効水素吸蔵量を維持
していることが判る。
また、本実施例で示した第１、第２の水素吸蔵合金の
作成法、粉砕法、混合後のプレス成型方法はここで示し
た方法以外に公知の方法を用いることができる。第１と
第２の水素吸蔵合金の混合比は、特に制限されるもので
はないが、通常、比較的高価な希土類等を含む第２の水
素吸蔵合金の量が多くなるとそれにつれてコストの増大
を招くため、せいぜい５％以下程度が限度であろう。焼
結の条件は、第１、第２の合金が溶解、或いは相分離し
ない範囲でなるべく高い方がよく、500〜1000℃程度が
望ましい。また、焼結の雰囲気は合金の酸化等による汚
染の発生しにくい条件が望ましく、不活性ガス雰囲気
（Arガス、Heガス等）還元性雰囲気（ハイニーガス
等）、真空雰囲気等がある。
作成法、粉砕法、混合後のプレス成型方法はここで示し
た方法以外に公知の方法を用いることができる。第１と
第２の水素吸蔵合金の混合比は、特に制限されるもので
はないが、通常、比較的高価な希土類等を含む第２の水
素吸蔵合金の量が多くなるとそれにつれてコストの増大
を招くため、せいぜい５％以下程度が限度であろう。焼
結の条件は、第１、第２の合金が溶解、或いは相分離し
ない範囲でなるべく高い方がよく、500〜1000℃程度が
望ましい。また、焼結の雰囲気は合金の酸化等による汚
染の発生しにくい条件が望ましく、不活性ガス雰囲気
（Arガス、Heガス等）還元性雰囲気（ハイニーガス
等）、真空雰囲気等がある。
また、本発明の第１成分（第１の水素吸蔵合金）、第
２成分（第２の水素吸蔵合金）は実施例に示したものに
限定されるものではなく、第１の成分が、AB型立方晶構
造もしくはAB2型六方晶構造又は立方晶構造であって、
ＡがTi,Zr又はCa,Mg等のアルカリ土類金属、ＢがCr,Mn,
Fe,Co,Ni,Cu等の第１遷移金属の少なくとも１種より選
ばれる場合、及び第２成分が、AB5型六方晶構造であっ
て、ＡがLa,Ce,Pr,Nd,Sm,Gd,もしくは希土類元素の混合
物であるMmの少なくとも１種、ＢがCr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu
等の第１遷移金属の少なくとも１種より選ばれる場合に
も同等の効果がある。
２成分（第２の水素吸蔵合金）は実施例に示したものに
限定されるものではなく、第１の成分が、AB型立方晶構
造もしくはAB2型六方晶構造又は立方晶構造であって、
ＡがTi,Zr又はCa,Mg等のアルカリ土類金属、ＢがCr,Mn,
Fe,Co,Ni,Cu等の第１遷移金属の少なくとも１種より選
ばれる場合、及び第２成分が、AB5型六方晶構造であっ
て、ＡがLa,Ce,Pr,Nd,Sm,Gd,もしくは希土類元素の混合
物であるMmの少なくとも１種、ＢがCr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu
等の第１遷移金属の少なくとも１種より選ばれる場合に
も同等の効果がある。
（ト）発明の効果 本発明の水素吸蔵合金を使用することにより、Ti系等
の反応初期の活性化に厳しい条件を必要とする水素吸蔵
合金の活性化を有効水素吸蔵量を低減させることなく容
易にできるため、従来通常の使用に対し、活性化のため
だけに必要とした材料充填装置の過剰の仕様を取り去る
ことができ、しかも機器の高効率化を図ることができ
る。従って、本発明によりこの水素吸蔵合金を使用する
装置、システムの簡略化、低価格化、安全性の向上が図
れ、水素貯蔵、ヒートポンプ等の水素吸蔵合金を使用し
た装置、システムによる新エネルギー利用及び省エネル
ギー促進に大きな効果をもたらす。
の反応初期の活性化に厳しい条件を必要とする水素吸蔵
合金の活性化を有効水素吸蔵量を低減させることなく容
易にできるため、従来通常の使用に対し、活性化のため
だけに必要とした材料充填装置の過剰の仕様を取り去る
ことができ、しかも機器の高効率化を図ることができ
る。従って、本発明によりこの水素吸蔵合金を使用する
装置、システムの簡略化、低価格化、安全性の向上が図
れ、水素貯蔵、ヒートポンプ等の水素吸蔵合金を使用し
た装置、システムによる新エネルギー利用及び省エネル
ギー促進に大きな効果をもたらす。
第１図は本発明の水素吸蔵合金と従来の合金における第
１成分（第１の水素吸蔵合金）と第２成分（第２の水素
吸蔵合金）の組み合わせ条件例図、第２図は第１図での
成分組み合わせに基く本発明水素吸蔵合金の各実施例に
付きその有効水素吸収量及びプラトー部の形状を従来合
金と比較した比較図、第３図は水素平衡圧力がほぼ等し
い水素吸蔵合金粉末を混合して製造する本発明水素吸蔵
合金が一段プラトーを呈すことを簡易的に示す水素圧力
−水素吸蔵量特性図、第４図は水素平衡圧力が異なる水
素吸蔵合金粉末を混合してなる従来合金が二段プラトー
を呈すことを簡易的に示す水素圧力−水素吸蔵特性図で
ある。
１成分（第１の水素吸蔵合金）と第２成分（第２の水素
吸蔵合金）の組み合わせ条件例図、第２図は第１図での
成分組み合わせに基く本発明水素吸蔵合金の各実施例に
付きその有効水素吸収量及びプラトー部の形状を従来合
金と比較した比較図、第３図は水素平衡圧力がほぼ等し
い水素吸蔵合金粉末を混合して製造する本発明水素吸蔵
合金が一段プラトーを呈すことを簡易的に示す水素圧力
−水素吸蔵量特性図、第４図は水素平衡圧力が異なる水
素吸蔵合金粉末を混合してなる従来合金が二段プラトー
を呈すことを簡易的に示す水素圧力−水素吸蔵特性図で
ある。
Claims (3)
- 【請求項１】水素吸蔵量が大きく可逆性の良好な第１の
水素吸蔵合金と、活性化が容易で且つ平衡水素圧力が前
記第１の水素吸蔵合金とほぼ等しい第２、或いはそれ以
上の水素吸蔵合金とを、粉砕、混合、焼結して得られた
水素吸蔵合金。 - 【請求項２】上記第１の水素吸蔵合金は、AB型立方晶構
造もしくはAB2型六方晶構造又は立方晶構造であって、
ＡはTi,Zr,Ca,Mgからなる群から選択された少なくとも
１種、ＢがCr,Mn,Fe,Co,Ni,Cuからなる群から選択され
た少なくとも１種より選ばれることを特徴とする特許請
求の範囲第１項記載の水素吸蔵合金。 - 【請求項３】上記第２の水素吸蔵合金がAB5型六方晶構
造であって、ＡがLa,Ce,Pr,Nd,Sm,Gd,希土類元素の混合
物であるMmの少なくとも１種、ＢがCr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu
からなる群から選択された少なくとも１種より選ばれる
ことを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の水素吸蔵
合金。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1057915A JP2654171B2 (ja) | 1989-03-13 | 1989-03-13 | 水素吸蔵合金 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1057915A JP2654171B2 (ja) | 1989-03-13 | 1989-03-13 | 水素吸蔵合金 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02240225A JPH02240225A (ja) | 1990-09-25 |
| JP2654171B2 true JP2654171B2 (ja) | 1997-09-17 |
Family
ID=13069293
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1057915A Expired - Fee Related JP2654171B2 (ja) | 1989-03-13 | 1989-03-13 | 水素吸蔵合金 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2654171B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5906792A (en) * | 1996-01-19 | 1999-05-25 | Hydro-Quebec And Mcgill University | Nanocrystalline composite for hydrogen storage |
| JP6238275B2 (ja) * | 2013-03-16 | 2017-11-29 | 善治 堀田 | ＴｉＦｅ水素貯蔵合金の製造方法 |
| CN114107776B (zh) * | 2021-11-23 | 2022-04-22 | 厦门钨业股份有限公司 | 一种高储氢量的贮氢合金及其制备方法 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6369701A (ja) * | 1986-09-10 | 1988-03-29 | Nippon Steel Corp | 水素吸蔵用金属材料 |
-
1989
- 1989-03-13 JP JP1057915A patent/JP2654171B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02240225A (ja) | 1990-09-25 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |