JP2607401B2 - 日焼け防止化粧料の日焼け防止力改善方法 - Google Patents

日焼け防止化粧料の日焼け防止力改善方法

Info

Publication number
JP2607401B2
JP2607401B2 JP3083071A JP8307191A JP2607401B2 JP 2607401 B2 JP2607401 B2 JP 2607401B2 JP 3083071 A JP3083071 A JP 3083071A JP 8307191 A JP8307191 A JP 8307191A JP 2607401 B2 JP2607401 B2 JP 2607401B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
sun protection
cosmetics
ultraviolet
resin powder
powder
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP3083071A
Other languages
English (en)
Other versions
JPH05238924A (ja
Inventor
重則 熊谷
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Shiseido Co Ltd
Original Assignee
Shiseido Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Shiseido Co Ltd filed Critical Shiseido Co Ltd
Priority to JP3083071A priority Critical patent/JP2607401B2/ja
Publication of JPH05238924A publication Critical patent/JPH05238924A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP2607401B2 publication Critical patent/JP2607401B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Cosmetics (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、日焼け防止化粧料の日
焼け防止力改善方法に関する。さらに詳しくは、太陽光
線の紫外線による皮膚の紅斑および黒化の防止力をより
高めることのできる日焼け防止化粧料の日焼け防止力改
善方法に関する。
【0002】
【従来の技術】太陽光線の紫外線のうち、中波長紫外部
の波長280〜320nmは、皮膚にサンバーンといわ
れる紅斑をひきおこし、甚だしくは火傷と同様な水疱を
起こす。また長波長紫外部の波長320〜400nm
は、皮膚の黒化をもたらし、 いずれの波長も長期にわた
って繰返し作用すると皮膚の老化を促進することがわか
っている。
【0003】それに対処するため、従来より紫外線を吸
収する紫外線吸収剤または紫外線を散乱させる紫外線散
乱剤を配合した化粧料が用いられてきた。そしてより有
効な日焼防止効果を得るために紫外線吸収剤および/ま
たは紫外線散乱剤の配合量を増す試みがなされてきた。
【0004】ところが、ほとんどの紫外線吸収剤は皮膚
刺激性を有しており、多量に配合した製品を繰返し塗布
すると皮膚に炎症を起こしたり、色素沈着を起こしてし
まうことがある。従って紫外線吸収剤を多量に配合する
ことは紫外線によるひぶくれや紅斑防止に対しては効果
があるものの、好ましい事ではない。
【0005】また紫外線散乱剤を多量に配合すると、の
びなどの使用性を著しく損ない皮膚に塗布するときに均
一につけられずムラ焼けの原因になったり、また白っぽ
く浮いた仕上りになり好ましくない。
【0006】このため、特開昭 57-120514号では、 紫外
線吸収剤を含有する平均粒子径が2〜20μの球状多孔
性樹脂粉体を配合した化粧料が、特開昭62−2271
0号では、 紫外線吸収剤を含有する粒子径が10〜20
μの樹脂粉体を配合した化粧料が提案されている。
【0007】
【発明が解決しようとする問題点】ところが、紫外線吸
収剤をそのような粒子径をもった樹脂粉体に含有させて
しまうと安全性は改善されるものの本来の目的である紫
外線吸収能が低下してしまうという問題点があった。
【0008】このような事情にかんがみ、安全性も高
く、且つ紫外線防止効果も高い化粧料を提供すべく鋭意
研究を重ねた結果、紫外線吸収剤を樹脂粉体に含有させ
た場合にはその紫外線吸収能は樹脂粉体の粒子径に著し
く影響されることを見い出し、この知見にもとづいて本
発明を完成するに至った。
【0009】
【問題点を解決するための手段】すなわち本発明は紫外
線吸収剤を含有する樹脂粉体を配合した日焼け防止化粧
料の日焼け防止力改善方法であって、平均粒径が0.0
5〜0.5μで、かつ真球状のアクリル酸エステル、メ
タクリル酸エステル、エチレングリコールジメタクリレ
ート架橋アクリル酸エステル、エチレングリコールジメ
タクリレート架橋メタクリル酸エステルおよびスチレン
−ジビニルベンゼン共重合体よりなる群から選ばれる一
種または二種以上の樹脂粉体を用いることを特徴とする
日焼け防止化粧料の日焼け防止力改善方法を提供するも
のである。
【0010】本発明に適用される樹脂粉体は平均粒子径
0.05μから0.5μが好ましい。樹脂粉体の種類
としては、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステ
ル、エチレングリコールジメタクリレート架橋アクリル
酸エステル、エチレングリコールジメタクリレート架橋
メタクリル酸エステルおよびスチレン−ジビニルベンゼ
ン共重合体が挙げられる。樹脂粉体の形状は真球状に近
いほど使用感触の点で好ましい。
【0011】本発明に使用される紫外線吸収剤としては
公知の紫外線吸収剤が全て有効に用いうる。当然のこと
ながら複数の紫外線吸収剤を配合することもできる。
【0012】代表的な紫外線吸収剤を以下に列記する。
安息香酸系のものとして、パラアミノ安息香酸(以下P
ABAと略す)、グリセリルPABA、エチルジヒドロ
キシプロピルPABA、N−エトキシレートPABAエ
チルエーテル、N−ジメチルPABAエチルエーテル、
N−ジメチルPABAブチルエーテル、N−ジメチルP
ABAアミルエーテル、オクチルジメチルPABA等、
アントラニリック酸系のものとして、ホモメンチル−N
−アセチルアントラニレート等、サルチル酸系のものと
して、アミルサリシレート、メンチルサリシレート、オ
クチルサリシレート、フェニルサリシレート、ベンジル
サリシレート、P−イソプロパノールフェニルサリシレ
ート等、桂皮酸系のものとして、オクチルシンナメー
ト、エチル−4−イソプロピルシンナメート、エチル−
2,4−ジイソプロピルシンナメート、メチル−2,4
−ジイソプロピルシンナメート、プロピル−P−メトキ
シシンナメート、イソプロピル−P−メトキシシンナメ
ート、イソアミル−P−メトキシシンナメート、オクチ
ルメトキシシンナメート、2−エトキシエチル−P−メ
トキシシンナメート、シクロヘキシル−P−メトキシシ
ンナメート、エチル−α−シアノ−β−フェニルシンナ
メート、2−エチルヘキシル−α−シアノ−β−フェニ
ルシンナメート、グルセリルモノ−2−エチルヘキサノ
イル−ジパラメトキシシンナメート等、ベンゾフェノン
系のものとして2,4−ジヒドロキシベンゾフェノン、
2,2’−ジヒドロキシ−4−メトキシベンゾフェノ
ン、2,2’−ジヒドロキシ−4,4’ジメトキシベン
ゾフェノン,2,2’,4,4’−テトラヒドロキシベ
ンゾフェノン,2−ヒドロキシ−4−メトキシベンゾフ
ェノン,2−ヒドロキシ−4−メトキシ−4’−メチル
ベンゾフェノン,4−フェニルベンゾフェノン,2−エ
チルヘキシル−4’−フェニル−ベンゾフェノン−2−
カルボキシレート,2−ヒドロキシ−4−n−オクトキ
シベンゾフェノン,4−ヒドロキシ−3−カルボキシベ
ンゾフェノン等,その他のものとして、3−(4 V−メ
チルベンジリデン)−d,l−カンファー、3−ベンジ
リデン−d,l−カンファーウロカニン酸、ウロカニン
酸エチルエステル、2−フェニル−5−メチルベンゾキ
サゾール、2,2’−ヒドロキシ−5−メチルフェニル
−ベンゾトリアゾール、2−(2 V−ヒドロキシ−5−
t−オクチルフェニル)−ベンゾトリアゾール、ジベン
ザラジン、ジアニソイルメタン、4−メトキシ−4’−
t−ブチル−ジベンゾイルメタン、5−(3,3−ジメ
チル−2−ノルボルニリデン)−3−ペンタン−2−オ
ンカルコン誘導体などがあげられる。
【0013】樹脂粉体に対する紫外線吸収剤の含有量は
多いほど紫外線防御能の点では好ましいが、実際には製
造上などの点から限界があり、含有量としては30重量%
程度までが一般的である。
【0014】製法としては、乳化重合法が一般的であ
る。モノマーと紫外線吸収剤に重合開始剤を加え、乳化
重合、熟成、未反応モノマー処理、濾過、脱水乾燥、解
砕、分級という工程を経て、紫外線吸収剤を内包させる
ことができる。樹脂粉体が多孔性の場合には溶剤に溶解
した紫外線吸収剤を圧注入して含有させることも可能で
ある。
【0015】このようにして得られる紫外線吸収剤を含
有する平均粒径1.0μ未満の樹脂粉体を配合した化粧
料は安全性が高いことに加えて、肌を均一に被覆できる
ことにより紫外線防御能が著しく向上する。
【0016】本発明の化粧料のタイプは任意であり、オ
イル、ローション、乳液、クリーム、油性スティック、
油性ファンデーション、固型おしろい、固型ファンデー
ション等、いずれの製品タイプも可能である。
【0017】必須成分の配合量は製品に要求される日焼
け防止効果に応じて決定されるが、日焼け防止を考慮す
ると 0.1重量%以上が必要である。 上限は使用性や製品
剤型によって個々に異なってくるが30重量%程度が一般
的である。
【0018】本発明の日焼け防止化粧料には上記の他
に、目的に応じて本発明の効果を損なわない量的、質的
範囲内で、さらに油分、ロウ類、界面活性剤、薬剤、体
質顔料、着色顔料、可塑剤、香料あるいは他の揮発性成
分等を配合しても良い。
【0019】例えば、オイルとして、流動パラフィン、
ワセリン、パラフィンワックス、スクワラン、ミツロ
ウ、カルナバロウ、オリーブ油、ラノリン、高級アルコ
ール、脂肪酸、高級アルコールと脂肪酸の合成エステル
油、ジメチルポリシロキサン、デカメチルシクロペンタ
シロキサン等のシリコーン油等の化粧品に汎用される油
分が用いられ、界面活性剤としては、ポリオキシエチレ
ンアルキルエーテル、ポリオキシエチレン脂肪酸エステ
ル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、ソ
ルビタン脂肪酸エステル、グリセリン脂肪酸エステル、
ポリグリセリン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレング
リセリン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン硬化ヒマ
シ油、ポリオキシエチレンソルビトール脂肪酸エステ
ル、アルキルエーテル変性シリコーン等の非イオン界面
活性剤、ステアリン酸ナトリウム、パルミチン酸トリエ
タノールアミン等の脂肪酸石鹸で代表されるアニオン界
面活性剤、及び、カチオン界面活性剤、両性界面活性剤
等の化粧品に汎用される界面活性剤が用いられ、水溶性
高分子としては、カルボキシメチルセルロース、メチル
セルロース、ヒドロキシメチルセルロース、ポリビニル
アルコール、ポリビニルピロリドン、トラガントゴム、
カラギーナン、ローカストビーンガム、デキストリン、
デキストリン脂肪酸エステル、カルボキシビニルポリマ
ー、キサンテンガム、ゼラチン、アルギン酸ナトリウ
ム、アラビアゴム等の化粧品に汎用される水溶性高分子
が用いられ、保湿剤としては、ソルビトール、キシリト
ール、グリセリン、マルチトール、フルクトース、プロ
ピレングリコール、1,3-ブチレングリコール、1,4-ブチ
レングリコール、ピロリドンカルボン酸ナトリウム、ヒ
アルロン酸塩、コンドロイチン硫酸塩、乳酸、乳酸ナト
リウム、ポリエチレングリコール等の化粧品に汎用され
る保湿剤が用いられ、防腐剤としては、パラオキシ安息
香酸アルキルエステル、安息香酸ナトリウム、ソルビン
酸カリウム等の化粧品に汎用される防腐剤が用いられ、
薬剤としては、ビタミンC類、ビタミンE類等のビタミ
ン類、胎盤エキス、各種アミノ酸、生薬、消炎剤、殺菌
剤等の化粧品に汎用される薬剤が用いられ、粉末として
は、タルク、カオリン、セリサイト、白雲母、合成雲
母、金雲母、紅雲母、黒雲母、リチア雲母、バーミキュ
ライト、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム、珪ソウ
土、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸ア
ルミニウム、ケイ酸バリウム、ケイ酸ストロンチウム、
タングステン酸金属塩、α−酸化鉄、水和酸化鉄、シリ
カ、ヒドロキシアパタイト等の無機粉末、ナイロンパウ
ダー、ポリエチレンパウダー、ベンゾグアナミンパウダ
ー、四弗化エチレンパウダー、ジスチレンベンゼンピン
ホールポリマーパウダー、微結晶性セルロース等の有機
粉体、酸化チタン、酸化亜鉛等の無機白色顔料、酸化鉄
(ベンガラ)、チタン酸鉄等の無機赤色系顔料,黄酸化
鉄、黄土等の無機黄色系顔料、マンゴバイオレット、コ
バルトバイオレット等の無機紫色系顔料、酸化クロム、
水酸化クロム、コバルトチタン酸等の無機緑色系顔料、
群青、紺青等の無機青色系顔料、酸化チタンコーテッド
雲母、酸化チタンコーテッドオキシ塩化ビスマス、オキ
シ塩化ビスマス、酸化チタンコーテッドタルク、魚鱗
箔、着色酸化チタンコーテッド雲母等のパール顔料アル
ミニウムパウダー、カッパーパウダー等の、金属粉末顔
料が用いられ、更に有機粉体に無機粉体を被覆した複合
粉体、各種粉体を金属セッケン、シリコーン類、脂肪酸
エステル等で疎水化処理した粉体等も用いられる。色素
としては、赤色104号、黄色4号、黄色5号、緑色3
号、青色1号、青色2号、赤色202号、赤色226
号、赤色227号、赤色230号、橙色206号、橙色
207号、黄色202号、緑色201号、緑色204
号、青色201号、緑色205号等のタール色素、カル
ミン酸、ラッカイン酸、カルサミン、ブラジリン、クロ
シン等の天然色素をレーキ化したもの等が用いられる。
【0020】
【実施例】以下、実施例により本発明をさらに詳細に説
明する。本発明は、これらによって限定されるものでは
ない。配合量は全て重量%である。
【0021】実施例1 パウダリーファンデーション 1)タルク 15% 2)マイカ 5 3)セリサイト 23.7 4)シリコーン被覆二酸化チタン 10.0 5)ブチルメトキシジベンゾイルメタン含有樹脂粉末(注1) 20 6)酸化鉄(赤・黄・黒) 2.8 7)スクワラン 8.0 8)ラノリン 4.0 9)ソルビタンセスキオレート 1.0 10) エチルパラベン 0.4 11) 香料 0.1
【0022】(注1)紫外線吸収剤としてブチルメトキ
シジベンゾイルメタンを10%含有した平均粒径が 0.5μ
のエチレングリコールジメタクリレート架橋メタクリル
酸エステル樹脂粉末
【0023】比較例1 パウダリーファンデーション 実施例1におけるブチルメトキシジベンゾイルメタン含
有樹脂粉末の平均粒径が10μで、 その他の成分は同一の
パウダリーファンデション。
【0024】実施例2 サンスクリーンオイル 1)ジメチルシロキサン 6cs 30.0% 2)デカメチルシクロペンタシロキサン 45.0 3)グリセリルトリイソステアレート 20.0 4)オクチルジメチルPABA含有樹脂粉末(注2) 5.0
【0025】(注2)紫外線吸収剤としてオクチルジメ
チルPABAを20%含有した平均粒径が0.2μのメタク
リル酸エステル樹脂粉末
【0026】比較例2 サンスクリーンオイル 実施例2におけるオクチルジメチルPABA含有樹脂粉
末の平均粒径が5μで、その他の成分は同一のサンスク
リーンオイル。
【0027】実施例3 化粧下地 1)デカメチルシクロペンタシロキサン 19.0% 2)グリセリルトリイソステアレート 10.0 3)アイソパーG(登録商標) 5.0 4)ソルビタンセスキオレート 1.0 5)ポリオキシアルキレン変性オルガノポリシロキサン 3.0 6)イオン交換水 42.0 7)1,3ブチレングリコール 5.0 8)微粒子酸化チタン 5.0 9)オクチルメトキシシンナメート含有樹脂粉末(注3) 10.0 10) 防 腐 剤 適量 11)酸化防止剤 適量 12)香 料 適量
【0028】(注3)紫外線吸収剤としてオクチルメト
キシシンナメートを5%含有した平均粒径が0.08μのジ
ビニルベンゼン架橋ポリスチレン樹脂粉末
【0029】比較例3 化粧下地 実施例3におけるオクチルメトキシシンナメート含有樹
脂粉末の平均粒径が3μで、その他の成分は同一の化粧
下地。
【0030】上記の実施例1〜3および比較例1〜3を
動物を用いたSPF測定法にて日焼け防止効果を評価し
た。すなわち背部毛を脱毛クリームにて除去したモルモ
ットに、試料を2μl/cm2になるよう塗布する。15
分後に東芝FL−SEランプ12灯で紫外線を照射した。
照射後24時間経過した時点で試料塗布部および試料無塗
布部の紅斑を観察し、 かすかな紅斑を起こすのに要した
最少の紫外線量を求める。 求めた最少紫外線量から下式
数1に従ってSPF(Sun Protection Factor)を計算
する。
【0031】
【数1】
【0032】結果を以下に示した。
【0033】本実験の結果から平均粒子径が1.0μ未
の紫外線吸収剤含有樹脂粉体を配合した実施例は比較
例に比べて非常に紫外線防止効果が増大することが実証
された。
【0034】
【発明の効果】本発明の方法によれば、紫外線吸収剤含
有樹脂粉体の日焼け防止力をより高めることができる。

Claims (1)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 紫外線吸収剤を含有する樹脂粉体を配合
    した日焼け防止化粧料の日焼け防止力改善方法であっ
    て、平均粒径が0.05〜0.5μで、かつ真球状のア
    クリル酸エステル、メタクリル酸エステル、エチレング
    リコールジメタクリレート架橋アクリル酸エステル、エ
    チレングリコールジメタクリレート架橋メタクリル酸エ
    ステルおよびスチレン−ジビニルベンゼン共重合体より
    なる群から選ばれる一種または二種以上の樹脂粉体を用
    いることを特徴とする日焼け防止化粧料の日焼け防止力
    改善方法。
JP3083071A 1991-03-22 1991-03-22 日焼け防止化粧料の日焼け防止力改善方法 Expired - Fee Related JP2607401B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP3083071A JP2607401B2 (ja) 1991-03-22 1991-03-22 日焼け防止化粧料の日焼け防止力改善方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP3083071A JP2607401B2 (ja) 1991-03-22 1991-03-22 日焼け防止化粧料の日焼け防止力改善方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH05238924A JPH05238924A (ja) 1993-09-17
JP2607401B2 true JP2607401B2 (ja) 1997-05-07

Family

ID=13791950

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP3083071A Expired - Fee Related JP2607401B2 (ja) 1991-03-22 1991-03-22 日焼け防止化粧料の日焼け防止力改善方法

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP2607401B2 (ja)

Families Citing this family (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH08259419A (ja) * 1995-03-17 1996-10-08 Shiseido Co Ltd 化粧料
US6432389B1 (en) * 2001-07-06 2002-08-13 Societe L'oreal High SPF nontacky/nongreasy UV-photoprotecting compositions comprising particulates of MMA crosspolymers
JP4665133B2 (ja) * 2005-06-06 2011-04-06 信越化学工業株式会社 シリコーンエラストマー球状粒子、その水性ディスパージョン及びそれらの製造方法
MX2010000042A (en) * 2007-07-09 2010-02-28 Basf Se Water based concentrated product forms of oil-soluble organic UV absorbers
JP5058353B2 (ja) * 2010-04-13 2012-10-24 株式会社 資生堂 水中油型乳化組成物
JP5058351B2 (ja) * 2010-04-13 2012-10-24 株式会社 資生堂 水中油型乳化組成物
JP5058352B2 (ja) * 2010-04-13 2012-10-24 株式会社 資生堂 油中水型乳化組成物
JP6096898B2 (ja) 2012-07-13 2017-03-15 ロレアル 化粧料組成物
JP6100897B2 (ja) 2012-07-13 2017-03-22 ロレアル 複合顔料及びその調製方法
JP6186704B2 (ja) * 2012-11-16 2017-08-30 住友大阪セメント株式会社 紫外線遮蔽粒子と紫外線遮蔽分散液及び化粧料並びに紫外線遮蔽粒子の製造方法

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS60243005A (ja) * 1984-05-18 1985-12-03 Shiseido Co Ltd 化粧料

Also Published As

Publication number Publication date
JPH05238924A (ja) 1993-09-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5585090A (en) Cosmetics having sunscreen properties
KR101258348B1 (ko) 장시간 지속되는 화장품 형성용 조성물
US5690917A (en) Screening cosmetic composition containing a mixture of 1,4-benzenedi (3-methylidene-10-camphosulfonic) acid, partially or completely neutralized, and metal oxide nanopigments
US4804531A (en) Cosmetic screening composition containing a UV screen in combination with a polymer obtained by block polymerization in emulsion and its use for the protection of the human epidermis against ultraviolet radiations
AU614998B2 (en) Sunscreen compositions
US20070207101A1 (en) Cosmetic Compositions Comprising Sub-micron Boron Nitride Particles
CA2059379A1 (en) Styrene-ethylene-propylene copolymer containing cosmetic compositions and their use
US20050163813A1 (en) Soft-focus cosmetic composition comprising fumed alumina
JP2001072528A (ja) 水を含む化粧品又は製薬学的スティック
JP2001072542A (ja) 水を含む化粧品又は製薬学的スティック
JP2607401B2 (ja) 日焼け防止化粧料の日焼け防止力改善方法
JPH1112148A (ja) 化粧料
JP3766242B2 (ja) 化粧品組成物、特にメーキャップ組成物における特定の粒子相の使用及び該粒子相を含む化粧品組成物
KR20090090354A (ko) 화장용 조성물에서의 단일-결정 판상 황산바륨
JP2628058B2 (ja) 日焼け止め化粧料
JPH111411A (ja) シリカ/酸化亜鉛複合体、その製造方法及びそれを配合した化粧料
KR102624136B1 (ko) 끈적임이 없는 고 spf w/o 화장료 조성물
AU649000B2 (en) Photoprotection compositions having improved efficiency
JP3769328B2 (ja) メーキャップ用及び/又は太陽光線防止用光安定性化粧料組成物
JP2002518310A (ja) 含水の化粧用または医薬用スティック
JP2002265342A (ja) 紫外線防御化粧料
JP2004203768A (ja) 紫外線防御化粧料
JP3558247B2 (ja) 日焼け止め化粧料
JPWO2020013182A1 (ja) 化粧料
JPH08259419A (ja) 化粧料

Legal Events

Date Code Title Description
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 19961112

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080213

Year of fee payment: 11

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090213

Year of fee payment: 12

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090213

Year of fee payment: 12

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100213

Year of fee payment: 13

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100213

Year of fee payment: 13

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110213

Year of fee payment: 14

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees