JP2592067B2 - 固体電解質型燃料電池の酸素極 - Google Patents
固体電解質型燃料電池の酸素極Info
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- JP2592067B2 JP2592067B2 JP62162497A JP16249787A JP2592067B2 JP 2592067 B2 JP2592067 B2 JP 2592067B2 JP 62162497 A JP62162497 A JP 62162497A JP 16249787 A JP16249787 A JP 16249787A JP 2592067 B2 JP2592067 B2 JP 2592067B2
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- oxygen electrode
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- ysz
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
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- H01M4/90—Selection of catalytic material
- H01M4/9016—Oxides, hydroxides or oxygenated metallic salts
- H01M4/9025—Oxides specially used in fuel cell operating at high temperature, e.g. SOFC
- H01M4/9033—Complex oxides, optionally doped, of the type M1MeO3, M1 being an alkaline earth metal or a rare earth, Me being a metal, e.g. perovskites
-
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Materials Engineering (AREA)
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は固体電解質型燃料電池（Solid Oxide Fuel C
ell,以下SOFCと略す）の酸素極に関する。
ell,以下SOFCと略す）の酸素極に関する。
SOFCは第５図に例示したように、固体電解質材料２を
はさんで酸素極１と燃料極４が取付けられる。固体電解
質材料としては酸素イオン導電性を有するイツトリア安
定化ジルコニア（以下、YSZと略す）が多用されてい
る。酸素極１は高温酸化雰囲気においても安定な高導電
性のペロプスカイト型複合酸化物が、また燃料極４には
ニツケルなどが使用されている。この電池は約1000℃に
おいて運転される。ペロプスカイト型複合酸化物酸素極
としては、La1-xAxMnO3やLa1-xAxCoO3（Ａ＝Sr,Ca,0≦
ｘ≦0.4）で表わされるランタンマンガナイト系（La−M
n系）及びランタンコバルタイト系（La−Co系）のもの
が多用されている。
はさんで酸素極１と燃料極４が取付けられる。固体電解
質材料としては酸素イオン導電性を有するイツトリア安
定化ジルコニア（以下、YSZと略す）が多用されてい
る。酸素極１は高温酸化雰囲気においても安定な高導電
性のペロプスカイト型複合酸化物が、また燃料極４には
ニツケルなどが使用されている。この電池は約1000℃に
おいて運転される。ペロプスカイト型複合酸化物酸素極
としては、La1-xAxMnO3やLa1-xAxCoO3（Ａ＝Sr,Ca,0≦
ｘ≦0.4）で表わされるランタンマンガナイト系（La−M
n系）及びランタンコバルタイト系（La−Co系）のもの
が多用されている。
SOFCは第５図に示すように多孔質基体５の上に燃料極
４、中間接続子３、固体電解質材料２および酸素極１を
薄膜状に積み重ねた構造となつており、各々の厚さは多
孔質基体５で4mm、燃料極４で70〜100μｍ、中間接続子
３と固体電解質材料２で200μｍ、酸素極１で100〜200
μｍ程度となつている。
４、中間接続子３、固体電解質材料２および酸素極１を
薄膜状に積み重ねた構造となつており、各々の厚さは多
孔質基体５で4mm、燃料極４で70〜100μｍ、中間接続子
３と固体電解質材料２で200μｍ、酸素極１で100〜200
μｍ程度となつている。
このような構造の電池を作る方法としては、スラリー
コート法、溶射法、CVD（Chemical Vapor Deposition）
法およびEVD（Electron−Chemical Vapor Deposition）
法などが検討され、各種成部材について適宜選択して用
いられている。
コート法、溶射法、CVD（Chemical Vapor Deposition）
法およびEVD（Electron−Chemical Vapor Deposition）
法などが検討され、各種成部材について適宜選択して用
いられている。
酸素極１として多用されているLa−Co系の材料は約10
00℃において1000〜2000S/cm（S:ジーメンス＝1/Ω，コ
ンタクタンス単位）の高い導電率を示し、現在公知の電
極材料の中では最良のものであるが、1000℃近辺の高温
下ではYSZと反応し、La2ZrO5などの不良導電物質をYSZ
との接続部に生じさせ、経時的に電池性能が低下する欠
点がある。
00℃において1000〜2000S/cm（S:ジーメンス＝1/Ω，コ
ンタクタンス単位）の高い導電率を示し、現在公知の電
極材料の中では最良のものであるが、1000℃近辺の高温
下ではYSZと反応し、La2ZrO5などの不良導電物質をYSZ
との接続部に生じさせ、経時的に電池性能が低下する欠
点がある。
La−Mn系の材料はYSZとの反応は生じないが、1000℃
近辺での導電率が100〜200S/cmでLa−Co系の1/10と低い
欠点がある。
近辺での導電率が100〜200S/cmでLa−Co系の1/10と低い
欠点がある。
電極の導電率が低い、又は経時的に低下することは電
池を構成した際の内部抵抗の増大をきたすもので好まし
くない。本発明は従来材料の欠点を克服し、経時劣化の
ない高導電性の酸素極を提供しようとするものである。
池を構成した際の内部抵抗の増大をきたすもので好まし
くない。本発明は従来材料の欠点を克服し、経時劣化の
ない高導電性の酸素極を提供しようとするものである。
本発明は固体電解質型燃料電池の酸素極において、固
体電解質材料に接してLa1-xAxMnO3（ＡはSr,Caなど,0≦
ｘ≦0.4）で表わされるランタンマンガナイト系のペプ
ロスカイト型複合酸化物材料を配し、該ランタンマンガ
ナイト系材料に接してLa1-yByCoO3（ＢはSr,Caなど,0≦
ｙ≦0.4）で表わされるランタンコバルタイト系のペロ
プスカイト型複合酸化物材料を配して二層構造としてな
ることを特徴とする固体電解質型燃料電池の酸素極であ
る。
体電解質材料に接してLa1-xAxMnO3（ＡはSr,Caなど,0≦
ｘ≦0.4）で表わされるランタンマンガナイト系のペプ
ロスカイト型複合酸化物材料を配し、該ランタンマンガ
ナイト系材料に接してLa1-yByCoO3（ＢはSr,Caなど,0≦
ｙ≦0.4）で表わされるランタンコバルタイト系のペロ
プスカイト型複合酸化物材料を配して二層構造としてな
ることを特徴とする固体電解質型燃料電池の酸素極であ
る。
本発明のSOFCの構成の一実施態様を第１図に示す。第
１図中第５図と同一符号は第５図と同一のものを示すの
で説明を省略する。1aはYSZ4と接して配されたLa−Mn系
材料、1bはそのLa−Mn系材料に接して配されたLa−Co系
材料である。このような構成にSOFC酸素極を形成させる
ことにより、第５図に示した従来のSOFCの酸素極の欠点
を大幅に改良することができる。
１図中第５図と同一符号は第５図と同一のものを示すの
で説明を省略する。1aはYSZ4と接して配されたLa−Mn系
材料、1bはそのLa−Mn系材料に接して配されたLa−Co系
材料である。このような構成にSOFC酸素極を形成させる
ことにより、第５図に示した従来のSOFCの酸素極の欠点
を大幅に改良することができる。
YSZに接して配されたLa−Mn系材料はLa−Co系材料とY
SZとの反応を防止するインサート材の役割を果し、La−
Co系材料は本来La−Mn系材料で構成されるべき酸素極の
一部に置き換えることにより、酸素極全体の抵抗を下げ
る役割を果す。酸素極全体の抵抗を下げる効果を大とす
るためLa−Mn系とLa−Co系の厚さの比は極力小さくする
ことが好ましい。
SZとの反応を防止するインサート材の役割を果し、La−
Co系材料は本来La−Mn系材料で構成されるべき酸素極の
一部に置き換えることにより、酸素極全体の抵抗を下げ
る役割を果す。酸素極全体の抵抗を下げる効果を大とす
るためLa−Mn系とLa−Co系の厚さの比は極力小さくする
ことが好ましい。
以下、本発明を具体的に説明するに当つて、La−Mn系
及びLa−Co系プロプスカイトの製造例について説明す
る。
及びLa−Co系プロプスカイトの製造例について説明す
る。
酸化ランタン（La2O3），炭酸カルシウム（CaCO3）お
よび酸化マンガン（Mn2O3）を秤量してボールミルに入
れ、エタノール（C2H5OH）を加えて混合した。これを
過し、110℃で乾燥後1200℃で焼成した。焼成物を100μ
ｍアンダーとなるよう粉砕し、再び1200℃で焼成し、La
0.6Ca0.4MnO3なる組成のペロプスカイト型複合酸化物を
得た。（粉末混合法） 上記の酸化マンガンに代えて酸化コバルト（Co3O4）
を用い、上記と同様にしてLa0.6Ca0.4CoO3なる組成のペ
ロプスカイト型複合酸化物を得た。
よび酸化マンガン（Mn2O3）を秤量してボールミルに入
れ、エタノール（C2H5OH）を加えて混合した。これを
過し、110℃で乾燥後1200℃で焼成した。焼成物を100μ
ｍアンダーとなるよう粉砕し、再び1200℃で焼成し、La
0.6Ca0.4MnO3なる組成のペロプスカイト型複合酸化物を
得た。（粉末混合法） 上記の酸化マンガンに代えて酸化コバルト（Co3O4）
を用い、上記と同様にしてLa0.6Ca0.4CoO3なる組成のペ
ロプスカイト型複合酸化物を得た。
La0.6Ca0.4MnO3及びLa0.6Ca0.4CoO3を夫々加圧成形
し、大気中、1300℃で焼成した。焼成サンプルの大気中
900℃での導電率を第２図に示したような直流４端子法
で測定したところ、La0.6Co0.4MnO3は88S/cm,La0.6Ca
0.4CoO3は890S/cmであつた。
し、大気中、1300℃で焼成した。焼成サンプルの大気中
900℃での導電率を第２図に示したような直流４端子法
で測定したところ、La0.6Co0.4MnO3は88S/cm,La0.6Ca
0.4CoO3は890S/cmであつた。
なお、第２図中、６は電極材料、７は白金線、８は電
圧計、９は電流計であり、記号ｌは長さ、Ｓは断面積、
Ｉは電流、Ｖは電圧を表わす。この時の導電率σは下記
の式で表わされる。
圧計、９は電流計であり、記号ｌは長さ、Ｓは断面積、
Ｉは電流、Ｖは電圧を表わす。この時の導電率σは下記
の式で表わされる。
次にYSZ（８モル％のY2O3を加えて安定化させたZr
O2）を成形して焼結し、10mmφで厚さ3.5mmのデイスク
状の固体電解質材料であるYSZ焼結体を得た。
O2）を成形して焼結し、10mmφで厚さ3.5mmのデイスク
状の固体電解質材料であるYSZ焼結体を得た。
上記方法で得たLa0.6Ca0.4CoO3とLa0.6Ca0.4MnO3を各
々乳鉢で粉砕し、テレピン油でペースト化し、このペー
ストを別々のYSZ結晶体の片面に塗布した後、空気中110
0℃で焼きつけた。引き続き夫々のYSZ焼結体のもう一方
の面に白金ペーストを塗布し、更に参照電極を取付け、
空気中1000℃で焼きつけ、第３図に示す試験サンプルを
得た。第３図中、10はYSZ焼結体、11は夫々の酸素極、1
2は白金電極、13は参照電極である。第３図の酸素基で
あるLa0.6Ca0.4MnO3及びLa0.6Ca0.4CoO3電極の厚さは各
々約200μｍであつた。
々乳鉢で粉砕し、テレピン油でペースト化し、このペー
ストを別々のYSZ結晶体の片面に塗布した後、空気中110
0℃で焼きつけた。引き続き夫々のYSZ焼結体のもう一方
の面に白金ペーストを塗布し、更に参照電極を取付け、
空気中1000℃で焼きつけ、第３図に示す試験サンプルを
得た。第３図中、10はYSZ焼結体、11は夫々の酸素極、1
2は白金電極、13は参照電極である。第３図の酸素基で
あるLa0.6Ca0.4MnO3及びLa0.6Ca0.4CoO3電極の厚さは各
々約200μｍであつた。
この試験サンプルを用いて交流インピーダンスにより
900℃において界面導電率（σＥ）を求めたところ、La
0.6Ca0.4MnO3電極は0.25S/cm、La0.6Ca0.4CoO3電極は0.
04S/cmとなり、La0.6Ca0.4CoO3電極の界面導電率が著し
く低下した。
900℃において界面導電率（σＥ）を求めたところ、La
0.6Ca0.4MnO3電極は0.25S/cm、La0.6Ca0.4CoO3電極は0.
04S/cmとなり、La0.6Ca0.4CoO3電極の界面導電率が著し
く低下した。
測定後両電極をはぎ取り、YSZの表面をＸ線回折によ
り調べたところ、La0.6Ca0.4CoO3電極を焼きつけたYSZ
の表面にはCaZrO3なる絶縁層の生成が認められた。La
0.6Ca0.4MnO3電極ではこのような新固相の生成は全く認
められなかつた。
り調べたところ、La0.6Ca0.4CoO3電極を焼きつけたYSZ
の表面にはCaZrO3なる絶縁層の生成が認められた。La
0.6Ca0.4MnO3電極ではこのような新固相の生成は全く認
められなかつた。
〔実施例１〕 次に上記と同様の方法でYSZ焼結体の片面にLa0.6Ca
0.4MnO3電極を約50μｍの厚さに焼きつけ、次にこの上
にLa0.6Ca0.4CoO3電極を約150μｍの厚さに焼きつけ２
層構造とした。YSZ焼結体のもう一方の面は上記と同様
に白金ペーストを焼きつけた電極で、サンプルは第４図
の構成となつている。このサンプルを用い900℃におけ
る界面導電率を求めたところ0.43S/cmであつた。第４図
中、第３図と同一符号は第３図と同一のものを表わし、
11aはLa−Mn系電極、11bはLa−Co系電極である。
0.4MnO3電極を約50μｍの厚さに焼きつけ、次にこの上
にLa0.6Ca0.4CoO3電極を約150μｍの厚さに焼きつけ２
層構造とした。YSZ焼結体のもう一方の面は上記と同様
に白金ペーストを焼きつけた電極で、サンプルは第４図
の構成となつている。このサンプルを用い900℃におけ
る界面導電率を求めたところ0.43S/cmであつた。第４図
中、第３図と同一符号は第３図と同一のものを表わし、
11aはLa−Mn系電極、11bはLa−Co系電極である。
次にこの２層構造の電極をはぎ取りYSZ表面をＸ線回
折により調べたが新固相の生成は全く認められなかつ
た。
折により調べたが新固相の生成は全く認められなかつ
た。
〔実施例２〕 次に、粉末混合法により本発明で特定した範囲の各種
のLa−Mn系とLa−Co系の複合酸化物を得、La−Mn系単独
電極（厚さ約200μｍ）,La−Mn系（約50μｍ）とLa−Co
系（約150μｍ）との２層構造電極について900℃におけ
る界面導電率（σＥ）を比較した。固体電解質，対極お
よび参照電極は実施例１と同様にYSZ,白金ペーストおよ
び白金線を用いた。結果を第１表に示す。
のLa−Mn系とLa−Co系の複合酸化物を得、La−Mn系単独
電極（厚さ約200μｍ）,La−Mn系（約50μｍ）とLa−Co
系（約150μｍ）との２層構造電極について900℃におけ
る界面導電率（σＥ）を比較した。固体電解質，対極お
よび参照電極は実施例１と同様にYSZ,白金ペーストおよ
び白金線を用いた。結果を第１表に示す。
第１表から明らかなようにLa−Mn系電極単独よりもLa
−Co系との２層構造とした電極の方がいずれも高い界面
導電率を示し良好である。
−Co系との２層構造とした電極の方がいずれも高い界面
導電率を示し良好である。
以上、本発明を特殊な実施例によつて説明したが、本
発明においては固体電解質材料としてはYSZのみなら
ず、セリア／カルシア系固体電解質材料にも適用可能で
あり、固体電解質材料に接して配されるLa−Mn系材料に
代えて、La−Fe系（例えばLaFeO3など）,La−Li系（例
えばLaLiO3など）を使用することも可能である。
発明においては固体電解質材料としてはYSZのみなら
ず、セリア／カルシア系固体電解質材料にも適用可能で
あり、固体電解質材料に接して配されるLa−Mn系材料に
代えて、La−Fe系（例えばLaFeO3など）,La−Li系（例
えばLaLiO3など）を使用することも可能である。
またLa1-xAxMnO3のｘが0.4を越える場合、ＡとしてS
r,Caの他にMgを使用すること、La1-yByCoO3のｙが0.4を
越える場合、ＢとしてMgを使用することも可能であり、
Mn,Coの一部をFe,Niなどの遷移金属で置換したものも使
用可能である。
r,Caの他にMgを使用すること、La1-yByCoO3のｙが0.4を
越える場合、ＢとしてMgを使用することも可能であり、
Mn,Coの一部をFe,Niなどの遷移金属で置換したものも使
用可能である。
本発明によつてLa−Co系電極材料と固体電解質YSZと
の反応が阻子されLa−Co系電極材料の優れた性能を保持
することができ、La−Mn系,La−Co系単独では得られな
かつた高い導電性能を得ることが可能となつた。
の反応が阻子されLa−Co系電極材料の優れた性能を保持
することができ、La−Mn系,La−Co系単独では得られな
かつた高い導電性能を得ることが可能となつた。
第１図は本発明の一実施例としてのSOFCの概略構造図、
第２図は直流４端子法による電極材料のバルクの導電率
測定の態様を示す概略図、第３図は交流インピーダンス
法によつて界面導電率（σＥ）を測定するサンプルの構
成を示す概略図、第４図は酸素極を２層構造としたもの
ゝ界面導電率測定用サンプルの構成を示す概略図、第５
図は従来のSOFCの一態様の概略図である。
第２図は直流４端子法による電極材料のバルクの導電率
測定の態様を示す概略図、第３図は交流インピーダンス
法によつて界面導電率（σＥ）を測定するサンプルの構
成を示す概略図、第４図は酸素極を２層構造としたもの
ゝ界面導電率測定用サンプルの構成を示す概略図、第５
図は従来のSOFCの一態様の概略図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 沢田 明宏 広島県広島市西区観音新町４丁目６番22 号 三菱重工業株式会社広島研究所内 (72)発明者 水崎 純一郎 千葉県船橋市西船２−20−７−204 (56)参考文献 特開 昭63−37569（ＪＰ，Ａ)
Claims (1)
- 【請求項１】固体電解質型燃料電池の酸素極において、
固体電解質材料に接してLa1-xAxMnO3（ＡはSr,Caなど,0
≦ｘ≦0.4）で表わされるランタンマンガナイト系のペ
ロプスカイト型複合酸化物材料を配し、該ランタンマン
ガナイト系材料に接してLa1-yByCoO3（ＢはSr,Caなど,0
≦ｙ≦0.4）で表わされるランタンコバルタイト系のペ
ロプスカイト型複合酸化物材料を配して二層構造として
なることを特徴とする固体電解質型燃料電池の酸素極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62162497A JP2592067B2 (ja) | 1987-07-01 | 1987-07-01 | 固体電解質型燃料電池の酸素極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62162497A JP2592067B2 (ja) | 1987-07-01 | 1987-07-01 | 固体電解質型燃料電池の酸素極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6410576A JPS6410576A (en) | 1989-01-13 |
| JP2592067B2 true JP2592067B2 (ja) | 1997-03-19 |
Family
ID=15755746
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62162497A Expired - Lifetime JP2592067B2 (ja) | 1987-07-01 | 1987-07-01 | 固体電解質型燃料電池の酸素極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2592067B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR950001256B1 (ko) * | 1989-08-24 | 1995-02-15 | 가부시끼가이샤 메이덴샤 | 고체 전해질을 이용하는 연료 전지 및 이의 형성 방법 |
| JPH03297062A (ja) * | 1990-04-17 | 1991-12-27 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 電気化学素子 |
| DE4104838A1 (de) * | 1991-02-16 | 1992-08-20 | Abb Patent Gmbh | Keramisches material zur herstellung einer verstaerkungsschicht fuer die luftelektrode einer brennstoffzelle mit festelektrolyt |
| CN108054394B (zh) * | 2017-12-07 | 2020-03-31 | 北京理工大学 | 固体氧化物燃料电池用钛酸锶基材料的合成方法 |
-
1987
- 1987-07-01 JP JP62162497A patent/JP2592067B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6410576A (en) | 1989-01-13 |
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