JP2585327B2 - トリチウム分離回収装置及びトリチウム分離回収用複合機能性分離膜 - Google Patents

トリチウム分離回収装置及びトリチウム分離回収用複合機能性分離膜

Info

Publication number
JP2585327B2
JP2585327B2 JP62316240A JP31624087A JP2585327B2 JP 2585327 B2 JP2585327 B2 JP 2585327B2 JP 62316240 A JP62316240 A JP 62316240A JP 31624087 A JP31624087 A JP 31624087A JP 2585327 B2 JP2585327 B2 JP 2585327B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
tritium
gas
hydrogen
separation membrane
multifunctional
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP62316240A
Other languages
English (en)
Other versions
JPH01160803A (ja
Inventor
義弘 小澤
正治 坂上
政義 近藤
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hitachi Ltd
Original Assignee
Hitachi Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hitachi Ltd filed Critical Hitachi Ltd
Priority to JP62316240A priority Critical patent/JP2585327B2/ja
Publication of JPH01160803A publication Critical patent/JPH01160803A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP2585327B2 publication Critical patent/JP2585327B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/10Nuclear fusion reactors

Landscapes

  • Separation Using Semi-Permeable Membranes (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は重水素(D)−トリチウム(T)を燃料とす
る核融合炉に係り、特に増殖ブランケツトで生成したト
リチウムの回収に好適な回収装置に関する。
〔従来の技術〕
従来、ブランケツトで生成したトリチウムのスイープ
ガス中への放出については、日本原子力研究所レポー
ト、JAERI−M82−194(1982年)において論じられてい
る。またトリチウム水をモレキユラーシーブ等の吸着材
を用いて回収する際回収効率を向上させるために水蒸気
を添加する方法が、例えば特開昭56−143977号に、また
ヘリウムガス冷却系からのトリチウムの回収について特
開昭52−145697号に示されている。
〔発明が解決しようとする問題点〕
上記従来技術ではブランケツト(酸化リチウム、Li
2O)中でのLiOTの生成を防ぐため、大量のヘリウムをス
イープガスとして通気し、スイープガス中に放出された
トリチウム(95%以上T2O、残りT2)を酸化触媒の作用
で全部T2Oに変換し、これをモレキユラーシーブ等を充
填した吸湿塔で回収する方式が取られている。
この場合、回収したT2Oはトリチウム燃料として使用
するため、モレキユラーシーブから脱離した後、還元触
媒塔や、電気分解法を用いてT2に還元し、同位体分離塔
で精製する必要があり、装置構成が複雑になる。
本発明の目的は、大量スイープガス中のトリチウムの
うち、T2OをT2に還元するとともに、同一分離膜を用い
て、T2を回収することにより、深冷分離装置に直接トリ
チウムを供給できる装置を提供することにある。
〔問題点を解決するための手段〕
上記目的は、多孔質ガラス担体膜の一方の側に還元触
媒を担持し、他方の側にトリチウム透過膜を担持するこ
とにより、まずT2OをT2に還元し、もともとスイープガ
ス中に存在したT2と還元で生成したT2を、透過膜中に固
溶透過して、スウイープガスであるヘリウム(He)や、
還元反応で添加した一酸化炭素(CO)や、生成ガスであ
る二酸化炭素(CO2)と分離し、T2の化学形で回収する
ことにより、達成される。
〔作用〕
核融合炉のブランケツト材には酸化リチウム(Li2O)
に代表される固体状のものと、金属リチウム(Li)に代
表される液体状のものがある。現在、トリチウムの回収
し易いという点で固体状Li2Oが有望視されている。ブラ
ンケツト材ではリチウム(6Li)が核融合プラズマ中で
重水素(D)−トリチウム(T)の反応で生じた中性子
と反応して、トリチウム(T)を生じる。6 Li+n→3T+4He …(1) 生成されたトリチウムを燃料として再利用するには、
効率の良い回収が必要である。そのため大量のスイープ
ガス(通常ヘリウム,He使用)を通気し、酸化リチウム
粒状ブランケツト材中のトリチウムをスイープガス中に
移行させる。この時トリチウムを化学形は、スイープガ
ス中に水素を含まない場合、90%以上が水の形(T
2O)、残りが水素の形(T2)と言われている。スイープ
ガス中のT2O濃度が高くなると以下の平衡反応により、
酸化リチウム中でLiOTの生成割合が増加する。
Li2O+T2O2LiOT …(2) LiOTが生成すると、その物理化学的性質上、高温でLi
OT蒸気,ミストを生じるため、新たにLiOT用ベーパトラ
ツプなどを設置する必要があり、またブランケツト材中
に生成したトリチウムが残留し易くなり、インベントリ
ー増加をもたらすなど、安全上好ましくはい。酸化リチ
ウムの温度を400〜1000℃の比較的高温に保ち、かつス
イープガス中のT2O濃度を50Vppm以下にすると、LiOTの
生成を防止できることが確認されている。(参考 日本
原子力研究所レポートJAERI−M82−194(1982年)なお
スイープガスとしては通常ヘリウムガス、Heが使用され
ている。スイープガス中に放出されたトリチウムの化学
形は90%以上がT2Oであり、一部T2になつている。
従来のブランケツト系トリチウム回収システムでは、
ヘリウムガス中に移行したトリチウムは、Pt−アルミナ
等の貴金属触媒の作用で、T2をT2Oに酸化させた後、も
ともとスイープガス中にT2Oとして放出されたトリチウ
ムと一諸に、モレキユラーシーブ吸着材に水の形で吸着
させて回収する。この時、ヘリウムは吸着されず、再度
ブランケツト材に循環される。大量のスイープガスを使
用するので、モレキユラーシーブ吸着塔は大容量なもの
にならざるを得ない。すなわち、核融合反応出力約400M
W級の核融実験合炉クラスでスイープガス流量は200〜30
0Nm3/h、実用炉3200MW級で約2000m3/hになる。いつた
ん、モレキユラーシーブで回収したトリチウムは、燃料
として供給できる化学形にするため、次に、還元触媒、
あるいは固体電解質膜を利用した電気分解法(特開昭59
−174503号)により、T2の化学形に変換した後、深冷分
離塔により精製する必要がある。
本発明の特徴は、T2OをT2に還元されるとともに同時
に、ヘリウム等のスイープガスとT2を分離させる機能を
もたせた複合機能性分離膜を用いることにより、スイー
ガス中のトリチウムを、後の精製が容易な水素ガスの化
学形で分離回収することにある。この結果、従来のよう
なT2の酸化−T2O回収−T2Oの還元のような複雑な工程を
簡略にすることが可能になる。本発明は、ブランケツト
材中のトリチウムの回収系に限定されるものでなく、炉
室等に放出させたトリチウムの回収などのように、安全
上必要機器にも適用可能である。この場合、スイープガ
スであるヘリウムに対し、空気等の雰囲気ガスからのト
リチウムの回収になる。
次に複合機能性分離膜の作用について詳述する。多孔
質ガラス膜担体の一方の側に、還元触媒を担持し、他方
の側に水素透過膜を被膜する。多孔性ガラス膜は、その
製造時の焼成条件にもよるが、その比表面積が〜100m2/
gと大きく、かつその細孔容積も〜0.3cc/gと大きく、還
元触媒である酸化銅(II)(CuO)、酸化ジルコニウム
(ZrO)、酸化クロム(III)(Cr2O3)等の触媒を担持
するのに好適である。多孔質ガラスは平均細孔径〜40Å
程度であり、還元触媒が担持しても、その細孔の流路は
十分確保できる。還元触媒上でT2OをT2に還元する。こ
の場合(3)式に示すように、還元性ガスとして一酸化
炭素が必要である。
T2O+CO→T2+CO2 …(3) 還元温度は約180℃であり、多孔質ガラス担体の最高
使用温度約800℃に比べ十分低く問題ない。生成したT2
及びもともとスイープガス中に存在していたT2は多孔質
ガラスの細孔内を拡散する。この時、スイープガスであ
るヘリウム、反応ガスであるCO、生成ガスであるCO2
同様に細孔内を拡散するが、多孔質ガラスの他方の側に
薄い水素透過膜を担持させておくことによつて、水素ガ
スの化学形であるT2のみを水素透過膜中に固容し、拡散
させて、他のヘリウム,CO,CO2ガスと分離できる。この
時T2の透過量Jは(4)式で表わされる。
ここで、J;T2透過量〔mol/h〕、A;水素透過膜の表面
積〔cm2〕、d;水素透過膜の厚さ〔cm〕、P1,P2;一次
側,二次側水素分圧〔KPa〕、Q;水素透過膜のトリチウ
ム透過係数 で、温度の関数として、パラジウム膜の場合の透過係数
は(5)式で表わされる。
したがつて、トリチウムの透過量を増加させるには、
透過面積Aを大きくとるか、温度を上げて、QTを大きく
することが考えられる。しかし、これらの方法は、透過
膜の大型化、あるいは温度を上げると、容器壁を通して
のトリチウムの外部への漏洩等の問題が生じ好ましくな
い。そこで、本発明では、多孔質ガラス担体に薄い水素
透過膜、例えば、パラジウム、あるいはパラジウム合金
膜やニツケル膜を厚さ数μmに担持することによつて解
決できる。この場合、水素透過膜が不完全であると、ス
イープガスであるヘリウム等も一諸に透過してしまうの
で、均質の膜を担持することが重要になる。
〔実施例〕
〔実施例1〕 以下、本発明の一実施例を第1図により説明する。核
融合炉のブランケツト材に酸化リチウム、Li2Oの球状ペ
レツト(約1mmφ)が、増殖ブランケツト部2に充填さ
れる。核融合炉心部1で、P−T反応により中性子が生
成し、この中性子がブランケツト材であるLi2O中の6Li
と反応してトリチウム、3Tと4Heを生成する。ブランケ
ツト材中のトリチウムをガス中に放出するため、スイー
プガスを増殖ブランケツト部2に送気する。スイープガ
スが水素を含まない不活性ガスの場合、放出されたトリ
チウムの化学形は90%以上がT2Oであり、残りがT2であ
る。
核反応出力が約400MWの核融合実験炉クラスでは、ス
イープガスであるヘリウム中のT2O濃度を50Vppm以下に
し、プロセス上問題の多いLiOTの生成を防ぐ必要上、約
200Nm3/hのHeガスを、循環ポンプ4の作用で、増殖ブラ
ンケツト部2に通気する。増殖ブランケツト部2には多
数の冷却水配管(図示せず)が酸化リチウムペレツト充
填層に挿入されており、増殖ブランケツト部2の冷却
と、かつ高温水による外部へのエネルギー伝達を兼ねて
いる。ペレツト充填部では直径約1mmφのペレツトの間
隙を、Heガスが流れ、ペレツト表面からT2O,T2を脱離さ
せる。増殖ブランケツト部2を出た、トリチウムを含む
Heガスは冷却器5の働きで200℃前後の温度に冷却され
る。ついで複合機能性分離膜部3に導びき、還元作用を
持つ一酸化炭素、COをCO供給部7から供給しT2OをT2
還元すると同時に、水素透過被膜の働きでT2を真空側に
透過させる。真空排気系9の前に、水素吸蔵合金からな
るT2ゲツタ8を設け、T2を吸収する。このT2ゲツタ8を
複数個設けることにより、低温でT2を吸収し、高温でT2
を脱離して、次の深冷分離塔(図示せず)などの同位体
分離装置で精製して、トリチウム燃料として供給する。
T2ゲツターのかわりに、液体ヘリウム冷却による凝縮器
でも良い。スイープガス中に一酸化炭素CO及び還元反応
で生成する二酸化炭素が蓄積してくるので、スイープガ
スの一部をバイパスして、4Å前後の細孔径を持つモレ
キユラーシーブを用いて過剰のCO及びCO2を除去するた
めに、スイープガス浄化系6を設ける。この時、分子径
の小さなヘリウムや、複合機能性分離膜部3で除去され
なかつた、T2OあるいはT2は、このスイープガス浄化系
6では除去されずに増殖ブランケツト部2にもどること
になり、トリチウム損失はない。
第2図に複合機能性分離膜部3の膜断面の模式図を示
す。多孔質ガラス膜担体は、二酸化ケイ素SiO2を主成分
とする厚さ約1mmで、約50Åの平均細孔径の貫通孔を持
つ、その一方の側に、還元触媒として、CuO,ZrO,Cr2O3
の混合物を多孔質ガラス担体との重量化で約5%担持す
る。担持方法としては、Cu,Zr,Crイオンを含む酸性水溶
液を多孔質ガラス担体の一方の側から含浸させ、次い
で、アンモニア水等のアルカリ水溶液を含浸させ、細孔
内で水酸化物として担持させた後、500〜800℃の高温
で、還元雰囲気で焼成することにより作成する。なお、
前記還元触媒には三元系の例を述べたが、還元性の触媒
の性質を持つものなら良く一元系あるいは二元系でも良
い。多孔質ガラス膜担体の他方の側には、トリチウムを
固溶して拡散,透過させる性質を持つパラジウム,Pdで
担持被覆した。担持方法としては蒸着法を採用したが、
例えば塩化パラジウム,PdCl2水溶液を含浸させた後、約
600℃で熱分解しても良い。
スイープガス中のT2O濃度、50Vppmに対し2〜3倍の
濃度のCOガス共存下で温度200℃の条件で前記複合機能
性分離膜部3に通気した場合、99%以上のT2OがT2に変
換した。スイープガス200Nm3/hの処借量に対し、50Vppm
のトリチウムが存在した場合、ほぼ全量がT2になるとし
て良い。この場T2透過必要面積を算出すると、温度200
℃、Pd被膜層の厚さ1×10-4cmとすると、最小必要面積
は(4),(5)式をもとに計算すると3200cm2にな
る。この値は、多管式の複合機能分離膜管を用いれば容
易にコンパクト化可能である。第3図に複合機能分離膜
管を用いた場合の模式図を示すが、前記、透過面積を持
つには、内径1cm,長さ50cmの管を30本で構成すれば、T2
透過に対し必要最小限の1.5倍の透過能力を持つことに
なる。
本実施例では、ブランケツト系におけるトリチウム回
収系について述べたが、ブランケツト系に限定されるも
のでなく、核融合炉のプラズマ容器等をおさめた炉室、
あるいはトリチウム取扱施設では、修理あるいは事故時
にトリチウムが室内に放出された場合の、トリチウム回
収安全系にも適用可能である。この場合、ヘリウムガス
のかわりに、雰囲気ガスである空気からのトリチウムの
回収装置になるが、トリチウムの化学形は、T2O,T2だけ
でなく、HTO,HDO,DT,HT等、水素,重水素と結びついた
ものになるが、水形と水素ガス形であり、水への還元、
水素ガスの透過という点で、T2O,T2とほぼ同じと考えて
良い。
〔発明の効果〕
本発明によれば、複合機能性分離膜の作用により、ト
リチウムの水素形への還元および透過による共存ガスと
の分離を、一つの分離膜装置で行なわせることができ、
プロセスの簡略化を可能にする。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明である核融合ブランケツト系のトリチウ
ム回収装置の基本フローを示した図である。第2図は複
合機能性分離膜部断面の模式図、第3図は複合機能性分
離膜を多管群として使用した場合の図である。 1……核融合炉心部、2……増殖ブランケツト部、3…
…複合機能性分離膜部、4……循環ポンプ、5……冷却
器、6……スイープガス浄化系、7……CO供給部、8…
…T2ゲツタ、9……真空排気系、11……多孔性ガラス担
体、12……還元触媒担持層、13……透過膜層、21……複
合機能性分離膜管、22……胴側部、23……スイープガス
入口部、24……スイープガス出口部、25……分離ガス出
口。

Claims (3)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】大量ガス中のトリチウムを回収するにあた
    つて、還元機能と水素形のトリチウム透過機能を持つ複
    合機能性分離膜を介して、水の化学形で存在するトリチ
    ウムを水素の化学形に還元すると同時に、水素の化学形
    のトリチウムを金属および金属合金中を透過させて共存
    ガスと分離し、トリチウムを水素の化学形で回収するこ
    とを特徴とするトリチウム分離回収装置。
  2. 【請求項2】核融合炉ブランケツト系のスイープガス循
    環系に設けられた還元機能と水素形のトリチウム透過機
    能を持つ複合機能性分離膜と、前記循環系に設けられ、
    かつ前記複合機能性能分離膜の前に設けられた還元ガス
    供給部と、前記複合機能性分離膜を通してトリチウムを
    水素の化学形で回収する手段と、前記循環系の前記複合
    機能性分離膜の後に設けられ、トリチウムの水素の化学
    形が分離されたガス中の還元ガスと生成ガスを除去する
    スイープガス浄化系とより構成されることを特徴とする
    トリチウム分離回収装置。
  3. 【請求項3】トリチウム分離回収用の複合機能性分離膜
    であつて、多孔質ガラス担体の一方の側に還元触媒層
    を、他方の側に水素形トリチウムを透過する性質を持つ
    金属、あるいは金属合金の層を担持することを特徴とす
    るトリチウム分離回収用複合機能性分離膜。
JP62316240A 1987-12-16 1987-12-16 トリチウム分離回収装置及びトリチウム分離回収用複合機能性分離膜 Expired - Fee Related JP2585327B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP62316240A JP2585327B2 (ja) 1987-12-16 1987-12-16 トリチウム分離回収装置及びトリチウム分離回収用複合機能性分離膜

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP62316240A JP2585327B2 (ja) 1987-12-16 1987-12-16 トリチウム分離回収装置及びトリチウム分離回収用複合機能性分離膜

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH01160803A JPH01160803A (ja) 1989-06-23
JP2585327B2 true JP2585327B2 (ja) 1997-02-26

Family

ID=18074882

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP62316240A Expired - Fee Related JP2585327B2 (ja) 1987-12-16 1987-12-16 トリチウム分離回収装置及びトリチウム分離回収用複合機能性分離膜

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP2585327B2 (ja)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5127926A (en) * 1991-05-06 1992-07-07 Membrane Technology & Research, Inc. Membrane process for treating pump exhausts
US6332914B1 (en) * 2000-02-28 2001-12-25 The United States Of America As Represented By The Department Of Energy Method and apparatus for separation of heavy and tritiated water
CN103077750B (zh) * 2012-12-31 2015-03-04 中国科学院合肥物质科学研究院 利用单层导向管实现远程更换的聚变堆液态氚增殖剂包层模块
IT201800003185A1 (it) * 2018-03-01 2019-09-01 Enea Agenzia Naz Per Le Nuove Tecnologie Lenergia E Lo Sviluppo Economico Sostenibile Processo a supporto poroso per l’estrazione di idrogeno ed isotopi da metalli liquidi, e relativo apparato

Also Published As

Publication number Publication date
JPH01160803A (ja) 1989-06-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4774065A (en) Process and apparatus for decontaminating exhaust gas from a fusion reactor fuel cycle of exhaust gas components containing chemically bonded tritium and/or deuterium
Kolarik et al. Potential applications of fission platinoids in industry
JP2585327B2 (ja) トリチウム分離回収装置及びトリチウム分離回収用複合機能性分離膜
Violante et al. Membrane separation technologies: their application to the fusion reactor fuel cycle
JP2007155355A (ja) 原子力発電設備
JPS62255894A (ja) 核融合炉の燃料サイクルの廃ガスを汚染除去する方法および装置
JPH10203803A (ja) 水素ガスの回収・精製・貯蔵装置
JP4073065B2 (ja) 原子炉格納容器の水素除去装置
US5441715A (en) Method for the separation of hydrogen isotopes using a hydrogen absorbing alloy
KR100650505B1 (ko) 트리튬을 함유한 배기체의 처리방법
JP2000070678A (ja) 14cを含有する黒鉛処理方法及び処理装置
JP2601823B2 (ja) 二重格納型水素精製器
JPH01298001A (ja) 水素及び水素同位体の回収装置
JP3737574B2 (ja) 炭酸ガス分離方法および炭酸ガス分離膜
Penzhorn et al. Technology and component development for a closed tritium cycle
US5445803A (en) Method and a device for decomposing tritiated water and for recovering elementary tritium
JPH0293399A (ja) トリチウム除去装置
JPH01140091A (ja) 核融合炉におけるトリチウム回収方法
CN113120861B (zh) 一种密闭环境用氢氧燃料电池氢气尾气回收装置
CN116062684B (zh) 提升材料在含氢气和惰性杂质气体的混合气中氢化反应速度的装置和方法
JPH07253487A (ja) 核融合炉のトリチウム回収装置
Boffito et al. A new Zr-based alloy for tritium recovery from tritiated water
JPH01189598A (ja) トリチウム回収装置
JPS6348802B2 (ja)
JPS63175627A (ja) トリチウム回収装置

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Cancellation because of no payment of annual fees