JP2584902B2 - 水素同位体の分離方法 - Google Patents
水素同位体の分離方法Info
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/50—Fuel cells
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- Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は水素同位体の分離方法
に関するものである。さらに詳しくは、この発明は、核
融合炉におけるトリチウムの分離、濃縮、除去、重水炉
における重水のアップグレーディングやトリチウムの濃
縮、除去、核燃料再処理におけるトリチウムの分離、除
去、その他一般の試験、研究に使用したトリチウムの分
離、回収および除去、さらには、重水製造などトリチウ
ム以外の水素同位体の分離にも有用な、水素同位体の分
離方法に関するものである。
に関するものである。さらに詳しくは、この発明は、核
融合炉におけるトリチウムの分離、濃縮、除去、重水炉
における重水のアップグレーディングやトリチウムの濃
縮、除去、核燃料再処理におけるトリチウムの分離、除
去、その他一般の試験、研究に使用したトリチウムの分
離、回収および除去、さらには、重水製造などトリチウ
ム以外の水素同位体の分離にも有用な、水素同位体の分
離方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術とその課題】水と水素の同位体交換反応を
利用する水素同位体の分離方法は、平衡状態での分離係
数が大きく、向流型の反応塔を構成できるため極めて高
い分離性能を単一の装置で達成することができ、しかも
水と水素と言う化学的に扱いの容易な物質しか使用しな
いという長所を有している。この方法は、重水の製造
や、トリチウムの酸化物を含む水（以下、トリチウム水
と称する）からのトリチウムの除去、回収などに有望な
プロセスであるが、重同位体（たとえば軽水素に対する
重水素、トリチウム）が濃縮される水を再び水素に還元
する工程が不可欠であり、このために用いられる電気分
解のための電力消費が大きな問題となる。
利用する水素同位体の分離方法は、平衡状態での分離係
数が大きく、向流型の反応塔を構成できるため極めて高
い分離性能を単一の装置で達成することができ、しかも
水と水素と言う化学的に扱いの容易な物質しか使用しな
いという長所を有している。この方法は、重水の製造
や、トリチウムの酸化物を含む水（以下、トリチウム水
と称する）からのトリチウムの除去、回収などに有望な
プロセスであるが、重同位体（たとえば軽水素に対する
重水素、トリチウム）が濃縮される水を再び水素に還元
する工程が不可欠であり、このために用いられる電気分
解のための電力消費が大きな問題となる。
【０００３】従来の向流型の同位体交換反応塔と電解槽
を組み合わせたトリチウム水の分離方法は、たとえば図
１に示すことができる。この図１に例示したように、原
料トリチウム水は、交換反応塔（１）に原料水入口
（２）より供給され、反応塔中で濃縮されて濃縮水出口
（３）より電解槽（８）に送られる。この電解槽（８）
で、トリチウム水はトリチウムを高濃度で含む水素と酸
素に分解され、水素は一部が製品として取り出され、一
部が交換反応塔に水素入口（４）より供給される。酸素
は、そのままではトリチウム水蒸気を含むため、水分離
器（１０）を通してトリチウム水を除いた後、酸素供給
ラインより水素再結合器（７）に送られる。水素は交換
反応塔（１）でトリチウムを水に移し、水素出口（５）
より水素再結合器（７）に送られ、そこで酸化される。
生成した水は、一部が減損水、あるいは浄化された水と
して廃棄され、一部が減損水入口（６）より再び交換反
応塔に供給される。
を組み合わせたトリチウム水の分離方法は、たとえば図
１に示すことができる。この図１に例示したように、原
料トリチウム水は、交換反応塔（１）に原料水入口
（２）より供給され、反応塔中で濃縮されて濃縮水出口
（３）より電解槽（８）に送られる。この電解槽（８）
で、トリチウム水はトリチウムを高濃度で含む水素と酸
素に分解され、水素は一部が製品として取り出され、一
部が交換反応塔に水素入口（４）より供給される。酸素
は、そのままではトリチウム水蒸気を含むため、水分離
器（１０）を通してトリチウム水を除いた後、酸素供給
ラインより水素再結合器（７）に送られる。水素は交換
反応塔（１）でトリチウムを水に移し、水素出口（５）
より水素再結合器（７）に送られ、そこで酸化される。
生成した水は、一部が減損水、あるいは浄化された水と
して廃棄され、一部が減損水入口（６）より再び交換反
応塔に供給される。
【０００４】たとえばこのような従来法においては、同
位体分離に必要な水素と水の流れを維持するために、水
素の酸化と水の分解を連続的に行わなければならず、特
に水の分解に大量の電力を必要とする欠点があり、その
実用化を妨げる最大の要因となっている。この発明は、
このように水と水素の同位体交換反応を利用する従来の
水素同位体の分離方法において不可避であった欠点を解
消し、重同位体が濃縮される水を再び水素に還元する工
程等での電力消費を節約し、水の分解に電力を必要とさ
えしない方法を提供することを目的としている。
位体分離に必要な水素と水の流れを維持するために、水
素の酸化と水の分解を連続的に行わなければならず、特
に水の分解に大量の電力を必要とする欠点があり、その
実用化を妨げる最大の要因となっている。この発明は、
このように水と水素の同位体交換反応を利用する従来の
水素同位体の分離方法において不可避であった欠点を解
消し、重同位体が濃縮される水を再び水素に還元する工
程等での電力消費を節約し、水の分解に電力を必要とさ
えしない方法を提供することを目的としている。
【０００５】
【問題点を解決するための手段】この発明は、上記の課
題を解決するものとして、水と水素の同位体交換反応を
利用する水素同位体分離方法であって、水と水素の同位
体交換反応による重同位体の濃縮される水と軽同位体の
濃縮される水素とが、それぞれ、酸素イオン導電性固体
電解質セルを用いた水−水素変換器に導かれ、重同位体
の濃縮される水から酸素を電気化学的に酸素イオン導電
性固体電解質セルを透過させて軽同位体の濃縮される水
素側に移動させ、重同位体の濃縮される水から重同位体
の濃縮される水素への変換と、軽同位体の濃縮される水
素の軽同位体の濃縮される水への変換とを同時に行う装
置により水の分解に必要とされるエネルギーを節約し、
水から水素、水素から水への変換を同時に行うことを特
徴とする水素同位体の分離方法を提供する。
題を解決するものとして、水と水素の同位体交換反応を
利用する水素同位体分離方法であって、水と水素の同位
体交換反応による重同位体の濃縮される水と軽同位体の
濃縮される水素とが、それぞれ、酸素イオン導電性固体
電解質セルを用いた水−水素変換器に導かれ、重同位体
の濃縮される水から酸素を電気化学的に酸素イオン導電
性固体電解質セルを透過させて軽同位体の濃縮される水
素側に移動させ、重同位体の濃縮される水から重同位体
の濃縮される水素への変換と、軽同位体の濃縮される水
素の軽同位体の濃縮される水への変換とを同時に行う装
置により水の分解に必要とされるエネルギーを節約し、
水から水素、水素から水への変換を同時に行うことを特
徴とする水素同位体の分離方法を提供する。
【０００６】また、この発明は、水と水素の同位体交換
反応による重同位体の濃縮される水と軽同位体の濃縮さ
れる水素のうち、重同位体の濃縮される水が酸素イオン
導電性固体電解質セルを有する水還元反応器に導かれ、
他方、軽同位体の濃縮される水素が酸素イオン導電性固
体電解質セルを有する水素酸化反応器に導かれ、前記水
還元反応器に導かれた重同位体の濃縮される水は、水還
元反応器において還元剤によって重同位体の濃縮される
水素に還元され、還元剤の酸化物は、電気化学的に酸素
イオン導電性固体電解質セルを透過して重同位体の濃縮
される水素と分離され、水素酸化反応器に供給され、水
素酸化反応器に導かれた軽同位体の濃縮される水素を酸
化して軽同位体の濃縮される水とするとともに、還元さ
れて還元剤に戻り、該還元剤は、水素酸化反応器におい
て電気化学的に酸素イオン導電性固体電解質セルを透過
して軽同位体の濃縮される水と分離され、前記水還元反
応器に供給されることを特徴とする水素同位体の分離方
法も提供するものである。
反応による重同位体の濃縮される水と軽同位体の濃縮さ
れる水素のうち、重同位体の濃縮される水が酸素イオン
導電性固体電解質セルを有する水還元反応器に導かれ、
他方、軽同位体の濃縮される水素が酸素イオン導電性固
体電解質セルを有する水素酸化反応器に導かれ、前記水
還元反応器に導かれた重同位体の濃縮される水は、水還
元反応器において還元剤によって重同位体の濃縮される
水素に還元され、還元剤の酸化物は、電気化学的に酸素
イオン導電性固体電解質セルを透過して重同位体の濃縮
される水素と分離され、水素酸化反応器に供給され、水
素酸化反応器に導かれた軽同位体の濃縮される水素を酸
化して軽同位体の濃縮される水とするとともに、還元さ
れて還元剤に戻り、該還元剤は、水素酸化反応器におい
て電気化学的に酸素イオン導電性固体電解質セルを透過
して軽同位体の濃縮される水と分離され、前記水還元反
応器に供給されることを特徴とする水素同位体の分離方
法も提供するものである。
【０００７】以下、実施例を示し、さらに詳しくこの発
明について説明する。
明について説明する。
【０００８】
【実施例】この発明による水と水素の同位体交換反応を
利用する水素同位体の分離方法を、トリチウム水からの
トリチウムの抽出を例にとって図２、図３および図４に
よって説明する。図２は、重同位体の濃縮される水から
軽同位体の濃縮される水素への酸素の移動により水から
水素、水素から水への変換を同時に行う装置を水−水素
同位体交換反応塔と組み合わせた水素同位体分離方法で
ある。そのため、水−水素変換器に酸素イオン導電性固
体電解質セルを用いてトリチウム水を濃縮するものであ
る。すなわち、原料トリチウム水は、水−水素同位体交
換反応塔（１１）に原料水入口（１２）より供給され、
反応塔中で濃縮されて濃縮水出口（１３）より水−水素
変換器（１７）に送られる。ここで生成した水素は一部
が製品として取り出され、一部が交換反応塔に水素入口
（１４）より戻される。また、水素は交換反応塔（１
１）でトリチウムを水に移し、水素出口（１５）より水
−水素変換器（１７）に送られ、減損水となって廃棄ま
たは減損水入口（１６）より再び交換反応塔（１１）に
供給される。以上の過程で、トリチウム水中の水素同位
体は連続的に分離される。水−水素変換器（１７）は、
酸素イオン導電性固体電解質隔膜（１８）の片側に重同
位体の濃縮された水、他方に軽同位体の濃縮された水素
を供給するものである。酸素を透過する性質を持つ隔膜
の一方に水、他方に水素を接すると、酸素ポテンシャル
の差により、水から水素への酸素の移動が起こる。これ
により水から水素、水素から水への変換が同時に行わ
れ、しかも水素同位体は隔膜により隔離されているため
互いに混合することはない。この移動はある程度自発的
に起こるため特に電力を供給する必要はないが、酸素の
移動が不十分な場合は、隔膜の両側に電圧を供給して強
制的に酸素を水素側へ移動せしめることができ、それに
要する電力は電気分解に要するよりはるかに少ない。す
なわち、本法により、同位体交換反応と固体電解質セル
の組み合わせで、ほとんど電力を消費しないで、水素同
位体を分離することができる。
利用する水素同位体の分離方法を、トリチウム水からの
トリチウムの抽出を例にとって図２、図３および図４に
よって説明する。図２は、重同位体の濃縮される水から
軽同位体の濃縮される水素への酸素の移動により水から
水素、水素から水への変換を同時に行う装置を水−水素
同位体交換反応塔と組み合わせた水素同位体分離方法で
ある。そのため、水−水素変換器に酸素イオン導電性固
体電解質セルを用いてトリチウム水を濃縮するものであ
る。すなわち、原料トリチウム水は、水−水素同位体交
換反応塔（１１）に原料水入口（１２）より供給され、
反応塔中で濃縮されて濃縮水出口（１３）より水−水素
変換器（１７）に送られる。ここで生成した水素は一部
が製品として取り出され、一部が交換反応塔に水素入口
（１４）より戻される。また、水素は交換反応塔（１
１）でトリチウムを水に移し、水素出口（１５）より水
−水素変換器（１７）に送られ、減損水となって廃棄ま
たは減損水入口（１６）より再び交換反応塔（１１）に
供給される。以上の過程で、トリチウム水中の水素同位
体は連続的に分離される。水−水素変換器（１７）は、
酸素イオン導電性固体電解質隔膜（１８）の片側に重同
位体の濃縮された水、他方に軽同位体の濃縮された水素
を供給するものである。酸素を透過する性質を持つ隔膜
の一方に水、他方に水素を接すると、酸素ポテンシャル
の差により、水から水素への酸素の移動が起こる。これ
により水から水素、水素から水への変換が同時に行わ
れ、しかも水素同位体は隔膜により隔離されているため
互いに混合することはない。この移動はある程度自発的
に起こるため特に電力を供給する必要はないが、酸素の
移動が不十分な場合は、隔膜の両側に電圧を供給して強
制的に酸素を水素側へ移動せしめることができ、それに
要する電力は電気分解に要するよりはるかに少ない。す
なわち、本法により、同位体交換反応と固体電解質セル
の組み合わせで、ほとんど電力を消費しないで、水素同
位体を分離することができる。
【０００９】上記の例は、電気分解と再結合反応を一つ
の装置で行う方法であるが、これを別々の装置で行うこ
とも可能である。これに対して、図３は、再結合反応を
酸水素燃料電池発電に利用し、それによる発生電力を以
て水を電気分解するプロセスを参考として例示してい
る。図中、同位体交換反応塔（１１）の部分は図２と同
じであるが、軽同位体の濃縮された水素は水素出口（１
５）より酸水素燃料電池（１９）に、重同位体の濃縮さ
れた水は濃縮水出口（１３）より電解槽（２０）にそれ
ぞれ送られる。この電解槽（２０）に酸素イオン導電性
固体電解質セルを利用していることから、発生する酸素
はきわめて純粋であるため、それを酸水素燃料電池（１
９）に供給しても、水や水素をトリチウムで汚染する恐
れは少ない。酸水素燃料電池での水素の酸化は自発的に
進行し、電力が取り出される。電解槽（２０）はこの電
力で運転される。電解槽（２０）に供給される水と、酸
水素燃料電池（１９）に供給される水素の量はほとんど
同じであるため、電気的な損失を無視した場合、電気分
解に必要な電力は、酸水素燃料電池の発電量で賄うこと
ができるものであって、電解槽を約900 度の高温で運転
することで、水の分解に必要な電圧が約0.9 Ｖであるの
に対し、室温で運転する酸水素燃料電池の起電力が約1.
2 Ｖなことから、これらの運転温度をこのように設定す
ることにより電力の面での利得を得ることになる。
の装置で行う方法であるが、これを別々の装置で行うこ
とも可能である。これに対して、図３は、再結合反応を
酸水素燃料電池発電に利用し、それによる発生電力を以
て水を電気分解するプロセスを参考として例示してい
る。図中、同位体交換反応塔（１１）の部分は図２と同
じであるが、軽同位体の濃縮された水素は水素出口（１
５）より酸水素燃料電池（１９）に、重同位体の濃縮さ
れた水は濃縮水出口（１３）より電解槽（２０）にそれ
ぞれ送られる。この電解槽（２０）に酸素イオン導電性
固体電解質セルを利用していることから、発生する酸素
はきわめて純粋であるため、それを酸水素燃料電池（１
９）に供給しても、水や水素をトリチウムで汚染する恐
れは少ない。酸水素燃料電池での水素の酸化は自発的に
進行し、電力が取り出される。電解槽（２０）はこの電
力で運転される。電解槽（２０）に供給される水と、酸
水素燃料電池（１９）に供給される水素の量はほとんど
同じであるため、電気的な損失を無視した場合、電気分
解に必要な電力は、酸水素燃料電池の発電量で賄うこと
ができるものであって、電解槽を約900 度の高温で運転
することで、水の分解に必要な電圧が約0.9 Ｖであるの
に対し、室温で運転する酸水素燃料電池の起電力が約1.
2 Ｖなことから、これらの運転温度をこのように設定す
ることにより電力の面での利得を得ることになる。
【００１０】また、この発明による水素の酸化工程から
水の還元工程へのエネルギーの移動を、適当な酸化還元
剤を媒介して行う方法を例示したものが図４である。水
性ガス平衡（Ｈ2 Ｏ＋ＣＯ＝Ｈ2 ＋ＣＯ2 ）を例にとっ
て説明すると、同位体交換反応塔（１１）からの軽同位
体の濃縮された水素は水素出口（１５）より水素酸化反
応器（２１）に、重同位体の濃縮された水は濃縮水出口
（１３）より水還元反応器（２２）にそれぞれ送られ
る。水性ガス平衡（Ｈ2 Ｏ＋ＣＯ＝Ｈ2 ＋ＣＯ2）反応
は可逆な平衡反応なので、水還元反応器（２２）に水と
一酸化炭素を供給した場合は水素と二酸化炭素が、水素
酸化反応器（２１）に水素と二酸化炭素を供給したとき
には水と一酸化炭素が、それぞれ平衡に達するまで生成
する。これらの反応器から二酸化炭素、一酸化炭素を分
離、循環することによって、ほとんどエネルギーを消費
することなしに水素の酸化と水の還元を行い、水−水素
同位体交換反応塔に水と水素を供給することができる。
この方法においては、反応器（２１）と（２２）に図２
に示した酸素イオン導電性固体電解質セルを用いること
によって一酸化炭素及び二酸化炭素を水、水素から分離
する工程を省略することができる。水還元反応器（２
２）において酸素イオン導電性固体電解質セルによって
分離された二酸化炭素は、酸化剤循環ライン（２３）に
よって水素酸化反応器（２１）に供給され、一方、水素
酸化反応器（２１）において酸素イオン導電性固体電解
質セルによって分離された一酸化炭素は、還元剤循環ラ
イン（２４）によって水素酸化反応器（２２）に供給さ
れるといった単純で構造の簡単な酸化剤、還元剤の回収
・循環ラインを形成している。
水の還元工程へのエネルギーの移動を、適当な酸化還元
剤を媒介して行う方法を例示したものが図４である。水
性ガス平衡（Ｈ2 Ｏ＋ＣＯ＝Ｈ2 ＋ＣＯ2 ）を例にとっ
て説明すると、同位体交換反応塔（１１）からの軽同位
体の濃縮された水素は水素出口（１５）より水素酸化反
応器（２１）に、重同位体の濃縮された水は濃縮水出口
（１３）より水還元反応器（２２）にそれぞれ送られ
る。水性ガス平衡（Ｈ2 Ｏ＋ＣＯ＝Ｈ2 ＋ＣＯ2）反応
は可逆な平衡反応なので、水還元反応器（２２）に水と
一酸化炭素を供給した場合は水素と二酸化炭素が、水素
酸化反応器（２１）に水素と二酸化炭素を供給したとき
には水と一酸化炭素が、それぞれ平衡に達するまで生成
する。これらの反応器から二酸化炭素、一酸化炭素を分
離、循環することによって、ほとんどエネルギーを消費
することなしに水素の酸化と水の還元を行い、水−水素
同位体交換反応塔に水と水素を供給することができる。
この方法においては、反応器（２１）と（２２）に図２
に示した酸素イオン導電性固体電解質セルを用いること
によって一酸化炭素及び二酸化炭素を水、水素から分離
する工程を省略することができる。水還元反応器（２
２）において酸素イオン導電性固体電解質セルによって
分離された二酸化炭素は、酸化剤循環ライン（２３）に
よって水素酸化反応器（２１）に供給され、一方、水素
酸化反応器（２１）において酸素イオン導電性固体電解
質セルによって分離された一酸化炭素は、還元剤循環ラ
イン（２４）によって水素酸化反応器（２２）に供給さ
れるといった単純で構造の簡単な酸化剤、還元剤の回収
・循環ラインを形成している。
【００１１】もちろん、この発明の方法においては、そ
の構成の細部について様々な態様が可能であることはい
うまでもない。
の構成の細部について様々な態様が可能であることはい
うまでもない。
【００１２】
【発明の効果】以上詳しく説明した通り、この発明によ
って、水の分解工程にほとんど電力を消費しないか、あ
るいは場合によっては利得され生成しうるプロセスとし
て、水素同位体の分離が可能となる。
って、水の分解工程にほとんど電力を消費しないか、あ
るいは場合によっては利得され生成しうるプロセスとし
て、水素同位体の分離が可能となる。
【図１】従来法による向流型の同位体交換反応塔と電解
槽を組み合わせたトリチウム水の分離方法を示したプロ
セス構成図である。
槽を組み合わせたトリチウム水の分離方法を示したプロ
セス構成図である。
【図２】この発明による水素同位体の分離法で、水から
水素への酸素の移動を行う装置を用いたプロセス構成図
である。
水素への酸素の移動を行う装置を用いたプロセス構成図
である。
【図３】再結合器として酸水素燃料電池を使用するこの
発明の参考例を示したプロセス構成図である。
発明の参考例を示したプロセス構成図である。
【図４】水の還元と水素の酸化のために酸化還元剤を媒
介するこの発明の実施例を示したプロセス構成図であ
る。
介するこの発明の実施例を示したプロセス構成図であ
る。
１ 水−水素交換反応塔 ２ 原料水入口 ３ 濃縮水出口 ４ 水素入口 ５ 水素出口 ６ 減損水入口 ７ 水素再結合器 ８ 電解槽 ９ 回収水入口 １０ 水分離器 １１ 水−水素交換反応塔 １２ 原料水入口 １３ 濃縮水出口 １４ 水素入口 １５ 水素出口 １６ 減損水入口 １７ 水−水素変換器 １８ 電解質隔膜 １９ 酸水素燃料電池 ２０ 電解槽 ２１ 水素酸化反応器 ２２ 水還元反応器 ２３ 酸化剤循環ライン ２４ 還元剤循環ライン
フロントページの続き (56)参考文献 特公 昭58−1617（ＪＰ，Ｂ２) 特公 昭56−33323（ＪＰ，Ｂ２) 特公 平３−2236（ＪＰ，Ｂ２)
Claims (2)
- 【請求項１】 水と水素の同位体交換反応を利用する水
素同位体分離方法であって、 水と水素の同位体交換反応による重同位体の濃縮される
水と軽同位体の濃縮される水素とが、それぞれ、酸素イ
オン導電性固体電解質セルを用いた水−水素変換器に導
かれ、重同位体の濃縮される水から酸素を電気化学的に
酸素イオン導電性固体電解質セルを透過させて軽同位体
の濃縮される水素側に移動させ、重同位体の濃縮される
水から重同位体の濃縮される水素への変換と、軽同位体
の濃縮される水素の軽同位体の濃縮される水への変換と
を同時に行うことを特徴とする水素同位体の分離方法。 - 【請求項２】 水と水素の同位体交換反応を利用する水
素同位体分離方法であって、 水と水素の同位体交換反応による重同位体の濃縮される
水と軽同位体の濃縮される水素のうち、重同位体の濃縮
される水が酸素イオン導電性固体電解質セルを有する水
還元反応器に導かれ、他方、軽同位体の濃縮される水素
が酸素イオン導電性固体電解質セルを有する水素酸化反
応器に導かれ、 前記水還元反応器に導かれた重同位体の濃縮される水
は、水還元反応器において還元剤によって重同位体の濃
縮される水素に還元され、還元剤の酸化物は、電気化学
的に酸素イオン導電性固体電解質セルを透過して重同位
体の濃縮される水素と分離され、水素酸化反応器に供給
され、水素酸化反応器に導かれた軽同位体の濃縮される
水素を酸化して軽同位体の濃縮される水とするととも
に、還元されて還元剤に戻り、該還元剤は、水素酸化反
応器において電気化学的に酸素イオン導電性固体電解質
セルを透過して軽同位体の濃縮される水と分離され、前
記水還元反応器に供給されることを特徴とする水素同位
体の分離方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3020912A JP2584902B2 (ja) | 1991-02-14 | 1991-02-14 | 水素同位体の分離方法 |
| CA002058054A CA2058054C (en) | 1991-02-14 | 1991-12-19 | Method of separating hydrogen isotope |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
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