JP2567023B2 - 塩素の除害方法 - Google Patents
塩素の除害方法Info
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- JP2567023B2 JP2567023B2 JP63059428A JP5942888A JP2567023B2 JP 2567023 B2 JP2567023 B2 JP 2567023B2 JP 63059428 A JP63059428 A JP 63059428A JP 5942888 A JP5942888 A JP 5942888A JP 2567023 B2 JP2567023 B2 JP 2567023B2
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- gas
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
- Y02A50/00—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
- Y02A50/20—Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters
Landscapes
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
- Treating Waste Gases (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、塩素の製造及び利用に際し生成する炭酸ガ
スに含まれる、塩素ガスを吸収除去する方法に関するも
のである。
スに含まれる、塩素ガスを吸収除去する方法に関するも
のである。
塩素は、工業的に大規模に製造され、また利用されて
いるが、その際に生成するその他のガスで薄まった塩素
ガスは、その毒性のためにそのまま大気に放出すること
は出来ず、通常アルカリ性の物質に吸収させて除かれ
る。しかし、塩素は混入したガスが炭酸ガスの様に酸性
の場合には、塩素だけでなく炭酸ガスもアルカリ液に吸
収されるため、吸収に必要なアルカリ量が炭酸ガスと塩
素ガスの合計量に対して決まる。特に、含まれる塩素が
微量の場合には、わずかな塩素を除害するために大量の
アルカリを必要とする不都合が生じる。そこで、炭酸ガ
ス中の塩素を選択的に吸収除去する方法が望まれる。
いるが、その際に生成するその他のガスで薄まった塩素
ガスは、その毒性のためにそのまま大気に放出すること
は出来ず、通常アルカリ性の物質に吸収させて除かれ
る。しかし、塩素は混入したガスが炭酸ガスの様に酸性
の場合には、塩素だけでなく炭酸ガスもアルカリ液に吸
収されるため、吸収に必要なアルカリ量が炭酸ガスと塩
素ガスの合計量に対して決まる。特に、含まれる塩素が
微量の場合には、わずかな塩素を除害するために大量の
アルカリを必要とする不都合が生じる。そこで、炭酸ガ
ス中の塩素を選択的に吸収除去する方法が望まれる。
西独特許2413358号では、アルカリ金属水酸化物及び
／又はアルカリ土類金属水酸化物による多段向流式吸収
設備を用い、液側の最終段のpHを約7.5にして運転する
ことにより炭酸ガスと、塩素の混合物から塩素のみをア
ルカリ金属、アルカリ土類金属の次亜塩素酸塩として吸
収する方法が示されている。
／又はアルカリ土類金属水酸化物による多段向流式吸収
設備を用い、液側の最終段のpHを約7.5にして運転する
ことにより炭酸ガスと、塩素の混合物から塩素のみをア
ルカリ金属、アルカリ土類金属の次亜塩素酸塩として吸
収する方法が示されている。
しかし、pH7.5は図１に示した如く炭酸の第一解離定
数（pKa）の6.35以上であり、炭酸ガスはアルカリ金属
水酸化物及び／又はアルカリ土類金属水酸化物と反応し
て炭酸水素塩を生成する領域である。
数（pKa）の6.35以上であり、炭酸ガスはアルカリ金属
水酸化物及び／又はアルカリ土類金属水酸化物と反応し
て炭酸水素塩を生成する領域である。
従ってこの領域で炭酸ガスと塩素の混合物から塩素の
み吸収する為には、アルカリを塩素と丁度等モル使用す
る必要があり、塩素の含有濃度が変動する場合にアルカ
リのバランスを取るとが困難となる。
み吸収する為には、アルカリを塩素と丁度等モル使用す
る必要があり、塩素の含有濃度が変動する場合にアルカ
リのバランスを取るとが困難となる。
また、pH7.5は次亜塩素酸の解離定数付近である為、p
Hがこれより小さくなると次亜塩素酸が遊離酸の形にな
って分解し易くなるために、pHのコントロールをきびし
く行うことが必要となる。また、塩素の除害が目的とす
れば生成する次亜塩素酸塩溶液は、強い酸化性と臭気の
為にそのまま廃棄できないので、これを別途還元しなけ
ればならない。
Hがこれより小さくなると次亜塩素酸が遊離酸の形にな
って分解し易くなるために、pHのコントロールをきびし
く行うことが必要となる。また、塩素の除害が目的とす
れば生成する次亜塩素酸塩溶液は、強い酸化性と臭気の
為にそのまま廃棄できないので、これを別途還元しなけ
ればならない。
本発明は、塩素と炭酸ガスを含む混合ガスから、広い
pH域で、簡便で効率よく塩素のみを無害な塩化物として
除く方法を提供するものである。
pH域で、簡便で効率よく塩素のみを無害な塩化物として
除く方法を提供するものである。
本発明者らは、上記の方法を実現するために鋭意検討
の結果、アルカリ金属水酸化物及び／又はアルカリ土類
金属水酸化物を０〜２倍モル含む、アルカリ金属亜硫酸
塩及び／又はアルカリ土類金属亜硫酸塩の水溶液で塩素
と炭酸ガスを含む混合ガスを洗浄するとき、洗浄液のpH
を特定の範囲に調整して洗浄すれば、塩素のみ吸収還元
することが可能であることを見出し、本発明を完成させ
た。
の結果、アルカリ金属水酸化物及び／又はアルカリ土類
金属水酸化物を０〜２倍モル含む、アルカリ金属亜硫酸
塩及び／又はアルカリ土類金属亜硫酸塩の水溶液で塩素
と炭酸ガスを含む混合ガスを洗浄するとき、洗浄液のpH
を特定の範囲に調整して洗浄すれば、塩素のみ吸収還元
することが可能であることを見出し、本発明を完成させ
た。
即ち、本発明はアルカリ金属亜硫酸塩及び／又はアル
カリ土類金属亜硫酸塩と、該亜硫酸塩に対して０〜２倍
モルのアルカリ金属水酸化物及び／又はアルカリ土類金
属水酸化物を含む水溶液、または懸濁液を供給して、洗
浄液のpHを1.9〜6.3の範囲に調整しながら、この洗浄液
で塩素ガスと炭酸ガスを含む混合ガスを洗浄し、混合ガ
ス中の塩素のみを除くことを特徴とする塩素の除害方法
である。
カリ土類金属亜硫酸塩と、該亜硫酸塩に対して０〜２倍
モルのアルカリ金属水酸化物及び／又はアルカリ土類金
属水酸化物を含む水溶液、または懸濁液を供給して、洗
浄液のpHを1.9〜6.3の範囲に調整しながら、この洗浄液
で塩素ガスと炭酸ガスを含む混合ガスを洗浄し、混合ガ
ス中の塩素のみを除くことを特徴とする塩素の除害方法
である。
以下、本発明を詳しく説明する。
本発明で用いてもよいアルカリ金属水酸化物として
は、例えばリチウム、ナトリウム、カリウム等のアルカ
リ金属の水酸化物であり、アルカリ土類金属水酸化物と
しては、例えばマグネシウム、カルシウム、バリウム等
の水酸化物である。
は、例えばリチウム、ナトリウム、カリウム等のアルカ
リ金属の水酸化物であり、アルカリ土類金属水酸化物と
しては、例えばマグネシウム、カルシウム、バリウム等
の水酸化物である。
又、本発明で用いる亜硫酸塩を構成する金属は、リチ
ウム、ナトリウム、カリウム等のアルカリ金属及び／又
はマグネシウム、カルシウム、バリウム等のアルカリ土
類金属であるが、水に対する溶解度が大きいという点で
アルカリ金属の方が好ましい。
ウム、ナトリウム、カリウム等のアルカリ金属及び／又
はマグネシウム、カルシウム、バリウム等のアルカリ土
類金属であるが、水に対する溶解度が大きいという点で
アルカリ金属の方が好ましい。
本発明においては、アルカリ金属水酸化物及び／又は
アルカリ土類金属水酸化物の使用量は、アルカリ金属亜
硫酸塩及び／又はアルカリ土類金属亜硫酸塩に対して０
〜２倍モルとすることが必要である。
アルカリ土類金属水酸化物の使用量は、アルカリ金属亜
硫酸塩及び／又はアルカリ土類金属亜硫酸塩に対して０
〜２倍モルとすることが必要である。
本方法では、塩素を中和するのに必要なアルカリ金属
水酸化物等のアルカリを加えると同時に、塩素を還元す
るに必要な亜硫酸塩を加える必要があるために、中和に
必要な２当量のアルカリに対し、最低１当量の還元性の
該亜硫酸塩が必要である。
水酸化物等のアルカリを加えると同時に、塩素を還元す
るに必要な亜硫酸塩を加える必要があるために、中和に
必要な２当量のアルカリに対し、最低１当量の還元性の
該亜硫酸塩が必要である。
アルカリが該亜硫酸塩の２倍モルを越える場合は、pH
を1.9〜6.3に調整していても還元性の該亜硫酸塩が不足
し塩素が吸収されなくなる。
を1.9〜6.3に調整していても還元性の該亜硫酸塩が不足
し塩素が吸収されなくなる。
２倍モル以下の場合では、該亜硫酸塩が水酸化物の代
用として作用し、また該亜硫酸塩が多ければ多い程、吸
収液中の重亜硫酸イオンが多くなり、その緩衝作用のた
めにpH調節が容易になる。よってアルカリを存在させ
ず、該亜硫酸塩のみで塩素を吸収することも可能であ
る。
用として作用し、また該亜硫酸塩が多ければ多い程、吸
収液中の重亜硫酸イオンが多くなり、その緩衝作用のた
めにpH調節が容易になる。よってアルカリを存在させ
ず、該亜硫酸塩のみで塩素を吸収することも可能であ
る。
本方法にて、塩素を吸収する反応の適当なpH範囲は1.
9〜6.3であり、6.3を越える高いpHでは第１図に示した
ごとく、炭酸ガスが重炭酸イオンとなり、アルカリが消
費されるために、消費されるアルカリの量が多くなって
不経済である。
9〜6.3であり、6.3を越える高いpHでは第１図に示した
ごとく、炭酸ガスが重炭酸イオンとなり、アルカリが消
費されるために、消費されるアルカリの量が多くなって
不経済である。
また、pHが1.9未満になると、遊離亜硫酸を生じ分解
して亜硫酸ガスを生じ易くなるために好ましくない。
して亜硫酸ガスを生じ易くなるために好ましくない。
該水溶液のpH調整は、アルカリ金属亜硫酸塩及び／又
はアルカリ土類金属亜硫酸塩と、該亜硫酸塩に対して０
〜２倍モルのアルカリ金属水酸化物及び／又はアルカリ
土類金属水酸化物の添加量を調整しながらpHが1.9〜6.3
の範囲になるようにおこなえば良い。
はアルカリ土類金属亜硫酸塩と、該亜硫酸塩に対して０
〜２倍モルのアルカリ金属水酸化物及び／又はアルカリ
土類金属水酸化物の添加量を調整しながらpHが1.9〜6.3
の範囲になるようにおこなえば良い。
この場合、該水酸化物および該亜硫酸塩は固体、又は
水溶液で添加してもよいが、好ましくは水溶液の方が望
ましく、混合液で給液してもかわまないし、もちろん別
々に水溶液で加えてもよい。該水溶液の濃度は、アルカ
リ金属塩、アルカリ土類金属塩の場合、原料や生成する
食塩及び硫酸塩が溶解している範囲が好ましいが、スラ
リー状態で操作することも可能である。
水溶液で添加してもよいが、好ましくは水溶液の方が望
ましく、混合液で給液してもかわまないし、もちろん別
々に水溶液で加えてもよい。該水溶液の濃度は、アルカ
リ金属塩、アルカリ土類金属塩の場合、原料や生成する
食塩及び硫酸塩が溶解している範囲が好ましいが、スラ
リー状態で操作することも可能である。
反応温度は、塩の飽和濃度ちかく均一系にて操作する
場合には、溶解度との兼ね合いで考慮する必要がある
が、通常アルカリ金属及びアルカリ土類金属の亜硫酸
塩、塩化物いずれも飽和濃度の温度に対する依存性がそ
れほど大きくないので、温度をあげることによる濃度ア
ップのメリットはそれほど大きくない。
場合には、溶解度との兼ね合いで考慮する必要がある
が、通常アルカリ金属及びアルカリ土類金属の亜硫酸
塩、塩化物いずれも飽和濃度の温度に対する依存性がそ
れほど大きくないので、温度をあげることによる濃度ア
ップのメリットはそれほど大きくない。
塩素と亜硫酸塩との反応速度は、温度上昇と共に大き
くなるが、反応器材質の腐食や劣化の問題から、０℃以
上70℃以下が好ましい。
くなるが、反応器材質の腐食や劣化の問題から、０℃以
上70℃以下が好ましい。
反応形式は、攪拌槽中へのガスのバブリングによる吸
収でも、洗浄塔形式での吸収でも良い。
収でも、洗浄塔形式での吸収でも良い。
段数は処理後のガス中の許容塩素量にもよるが、反応
吸収の速度が大きいのでそれほど多くの段数を必要とし
ない。
吸収の速度が大きいのでそれほど多くの段数を必要とし
ない。
〔作用及び効果〕 従来の塩素の除害方法は、塩素濃度変化に対応したア
ルカリの適量供給や、又吸収液のpH調整を厳密に行う方
法等煩雑な方法であった。
ルカリの適量供給や、又吸収液のpH調整を厳密に行う方
法等煩雑な方法であった。
本発明の方法では、吸収時管理するpH範囲も広く、ア
ルカリ、又亜硫酸塩等を簡便な供給方法で、効率良く塩
素のみを吸収除害できる。
ルカリ、又亜硫酸塩等を簡便な供給方法で、効率良く塩
素のみを吸収除害できる。
このように本発明は実用上極めて価値あるものであ
る。
る。
以下、実施例にて本発明を詳しく説明する。
実施例１ 10重量％亜硫酸ソーダ水溶液１を仕込んだ底抜きオ
ーバーフロー管を加えたフラスコに攪拌下、１/minの
炭酸ガスと、100ml/minの塩素ガスの混合物をバブリン
グさせ、pHの変化を追跡した。始めのうち、吹き込んだ
ガスの全量が吸収されるが、吹き込みを続けるに従いpH
が低下し、pH6以下になると一部のガスが通過し始め
た。pHが４以下になった所で、10％亜硫酸ソーダ水溶液
を15.7cc/minの速度で供給し始めpHを４に維持するよう
にした。
ーバーフロー管を加えたフラスコに攪拌下、１/minの
炭酸ガスと、100ml/minの塩素ガスの混合物をバブリン
グさせ、pHの変化を追跡した。始めのうち、吹き込んだ
ガスの全量が吸収されるが、吹き込みを続けるに従いpH
が低下し、pH6以下になると一部のガスが通過し始め
た。pHが４以下になった所で、10％亜硫酸ソーダ水溶液
を15.7cc/minの速度で供給し始めpHを４に維持するよう
にした。
この状態で、溶液中に吸収されずに透過したガスをN/
2沃化カリウム溶液と、N/2苛性ソーダ水溶液のトラップ
に通し、澱粉水溶液を指示薬としてN/10チオ硫酸ソーダ
により滴定し、トラップ中の塩素の適定を行ったとこ
ろ、廃ガス中の塩素濃度は1ppm容量以下であった。
2沃化カリウム溶液と、N/2苛性ソーダ水溶液のトラップ
に通し、澱粉水溶液を指示薬としてN/10チオ硫酸ソーダ
により滴定し、トラップ中の塩素の適定を行ったとこ
ろ、廃ガス中の塩素濃度は1ppm容量以下であった。
また、前記のN/2沃化カリウム溶液と、N/2苛性ソーダ
溶液に吸収された炭酸をメチルオレンジを指示薬とし
て、それぞれN/10NaOHとN/10HClで滴定し、吹き込んだ
炭酸ガスが全量吸収されず通過していることを確かめ
た。
溶液に吸収された炭酸をメチルオレンジを指示薬とし
て、それぞれN/10NaOHとN/10HClで滴定し、吹き込んだ
炭酸ガスが全量吸収されず通過していることを確かめ
た。
実施例２ 実施例１と同様の反応装置に、8.6重量％の亜硫酸ソ
ーダと1.4重量％の苛性ソーダを含む水溶液を入れ、同
じく１/minの炭酸ガスと100cc/minの塩素ガスを混合
して流し、pHが４になったところで、仕込み液と同じ組
成の水溶液を、12.1ml/minで供給し始め、pHを４に維持
する。この状態で通過したガスを実施例１と同様の方法
で分析し、塩素は1ppm容量％以下であり、また炭酸ガス
は全量通過していることを確かめた。
ーダと1.4重量％の苛性ソーダを含む水溶液を入れ、同
じく１/minの炭酸ガスと100cc/minの塩素ガスを混合
して流し、pHが４になったところで、仕込み液と同じ組
成の水溶液を、12.1ml/minで供給し始め、pHを４に維持
する。この状態で通過したガスを実施例１と同様の方法
で分析し、塩素は1ppm容量％以下であり、また炭酸ガス
は全量通過していることを確かめた。
実施例３ 第２図に示した１インチのラシヒリングを充填した直
径0.8mの吸収塔７の下部から、炭酸ガス30容量％、窒素
と酸素を70容量％、塩素ガス1,000容量ppmを含む混合ガ
ス（１）を500Nm3/Hrを導入し、塔上部から10m3/Hrで循
環する吸収液（２）により洗浄した。塔内には、水
（５）278kg/Hrを加えながら、亜硫酸ソーダ10重量％を
含む水溶液（３）を約94.5kg/HrによpH4.0に調整すると
同時に液量はオーバーフロー（４）により一定に保たれ
る。
径0.8mの吸収塔７の下部から、炭酸ガス30容量％、窒素
と酸素を70容量％、塩素ガス1,000容量ppmを含む混合ガ
ス（１）を500Nm3/Hrを導入し、塔上部から10m3/Hrで循
環する吸収液（２）により洗浄した。塔内には、水
（５）278kg/Hrを加えながら、亜硫酸ソーダ10重量％を
含む水溶液（３）を約94.5kg/HrによpH4.0に調整すると
同時に液量はオーバーフロー（４）により一定に保たれ
る。
塔上部から通過した処理後ガス（６）をサンプリング
して、N/10ヨウ化カリウム水溶液による吸収分析を行っ
たところ、塩素は1ppm容量以下であった。
して、N/10ヨウ化カリウム水溶液による吸収分析を行っ
たところ、塩素は1ppm容量以下であった。
第１図は、本発明で吸収剤として用いる該水溶液中の、
pHによる各イオンの状態を示すものである。 第２図は実施例３での塩素吸収のフローを示すものであ
り、図中のそれぞれの符号は次の意味である。 １……混合ガス、２……吸収液 ３……10重量％亜硫酸ソーダ水溶液 ４……オーバーフロー管、５……水 ６……処理後ガス、７……吸収塔 ８……循環ポンプ、８……定量ポンプ 10……10重量％亜硫酸ソーダ水溶液貯槽
pHによる各イオンの状態を示すものである。 第２図は実施例３での塩素吸収のフローを示すものであ
り、図中のそれぞれの符号は次の意味である。 １……混合ガス、２……吸収液 ３……10重量％亜硫酸ソーダ水溶液 ４……オーバーフロー管、５……水 ６……処理後ガス、７……吸収塔 ８……循環ポンプ、８……定量ポンプ 10……10重量％亜硫酸ソーダ水溶液貯槽
Claims (1)
- 【請求項１】アルカリ金属亜硫酸塩及び／又はアルカリ
土類金属亜硫酸塩と、該亜硫酸塩に対して０〜２倍モル
のアルカリ金属水酸化物及び／又はアルカリ土類金属水
酸化物を含む水溶液または懸濁液を供給して、洗浄液の
pHを1.9〜6.3の範囲に調整しながら、この洗浄液で塩素
ガスと炭酸ガスを含む混合ガスを洗浄し、混合ガス中の
塩素のみを除くことを特徴とする塩素の除害方法。
Priority Applications (21)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63059428A JP2567023B2 (ja) | 1988-03-15 | 1988-03-15 | 塩素の除害方法 |
| IL89280A IL89280A0 (en) | 1988-02-16 | 1989-02-14 | Industrial process for the separation and recovery of chlorine |
| CA000591062A CA1319316C (en) | 1988-02-16 | 1989-02-15 | Industrial process for the separation and recovery of chlorine |
| DE68928021T DE68928021T2 (de) | 1988-02-16 | 1989-02-15 | Industrielles Verfahren zur Trennung und Rückgewinnung von Chlor |
| DE68917335T DE68917335T3 (de) | 1988-02-16 | 1989-02-15 | Industrielles Verfahren zur Trennung und Rückgewinnung von Chlor. |
| BR898900671A BR8900671A (pt) | 1988-02-16 | 1989-02-15 | Processos para a separacao e recuperacao de cloro de uma mistura gasosa compreendendo cloro,dioxido de carbono e gas nao condensavel,e processos para a remocao de cloro de uma mistura gasosa compreendendo gas cloro e gas dioxido de carbono |
| CS902043A CS204389A3 (en) | 1988-03-15 | 1989-02-15 | Process for removing chlorine from a gaseous mixture |
| EP94100177A EP0594558B1 (en) | 1988-02-16 | 1989-02-15 | Industrial process for the separation and recovery of chlorine |
| CS89998A CS99889A3 (en) | 1988-02-16 | 1989-02-15 | Process of chlorine industrial isolation |
| EP89301394A EP0329385B2 (en) | 1988-02-16 | 1989-02-15 | Industrial process for the separation and recovery of chlorine |
| HU89765A HU205867B (en) | 1988-02-16 | 1989-02-15 | Method for separating and recuperating chlorine from gaseous medium |
| AU29959/89A AU597523B2 (en) | 1988-02-16 | 1989-02-15 | Industrial process for the separation and recovery of chlorine |
| RO138274A RO103830B1 (en) | 1988-02-16 | 1989-02-16 | Separation and recovery method of chlorine |
| KR1019890001794A KR910005983B1 (ko) | 1988-02-16 | 1989-02-16 | 염소의 공업적 분리 회수방법 |
| US07/310,929 US5000006A (en) | 1988-02-16 | 1989-02-16 | Industrial process for the separation and recovery of chlorine |
| CN 89101852 CN1017414B (zh) | 1988-02-16 | 1989-02-16 | 分离回收氯的工业方法 |
| AU50669/90A AU614220B2 (en) | 1988-02-16 | 1990-03-02 | Industrial process for the removal of chlorine |
| KR1019910008973A KR910005984B1 (ko) | 1988-02-16 | 1991-05-30 | 염소의 제거방법 |
| CA000616106A CA1320120C (en) | 1988-02-16 | 1991-06-28 | Industrial process for the separation and recovery of chlorine |
| CN 92101858 CN1027313C (zh) | 1988-02-16 | 1992-03-16 | 从含氯和二氧化碳的气体混合物中除去氯的方法 |
| US07/921,606 US5254323A (en) | 1988-02-16 | 1992-08-03 | Industrial process for the separation and recovery of chlorine |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63059428A JP2567023B2 (ja) | 1988-03-15 | 1988-03-15 | 塩素の除害方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01234312A JPH01234312A (ja) | 1989-09-19 |
| JP2567023B2 true JP2567023B2 (ja) | 1996-12-25 |
Family
ID=13112983
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63059428A Expired - Lifetime JP2567023B2 (ja) | 1988-02-16 | 1988-03-15 | 塩素の除害方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2567023B2 (ja) |
| CS (1) | CS204389A3 (ja) |
-
1988
- 1988-03-15 JP JP63059428A patent/JP2567023B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
1989
- 1989-02-15 CS CS902043A patent/CS204389A3/cs unknown
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CS276386B6 (en) | 1992-05-13 |
| JPH01234312A (ja) | 1989-09-19 |
| CS204389A3 (en) | 1992-05-13 |
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