JP2521328B2 - ジルコニウム基合金製原子燃料被覆管 - Google Patents

ジルコニウム基合金製原子燃料被覆管

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JP2521328B2 JP63150155A JP15015588A JP2521328B2 JP 2521328 B2 JP2521328 B2 JP 2521328B2 JP 63150155 A JP63150155 A JP 63150155A JP 15015588 A JP15015588 A JP 15015588A JP 2521328 B2 JP2521328 B2 JP 2521328B2
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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、原子炉に用いられる原子燃料用被覆管に関
するものである。
〔従来の技術および課題〕
原子力発電プラントの原子炉で使用される燃料集合体
は、一般的に、ウラン酸化物の円柱状焼結体(ペレット
と呼ぶ)をジルコニウム合金の被覆管で被覆し、被覆管
両端を端栓で封止した棒状の燃料要素、即ち燃料棒から
構成されている。原子力発電プラントの運転中において
は、燃料棒の外表面は高温・高圧の冷却水と接触してお
り、燃料棒の内部は、ジルコニウム合金製の被覆管によ
り冷却水から隔離された状態にある。通常、燃料棒は冷
却水圧力が燃料棒内圧より高い条件で使用されているた
め、被覆材料のクループにより燃料棒外径が減少する。
また、燃料の燃焼が進むにつれて、ヨウ素等の核分裂生
成物がペレット内に蓄積され、スウェリングと呼ばれる
ペレットの体積膨張により、ペレットの外径が増大す
る。従って、運転初期にペレット外面と被覆管内面との
間に存在した半径方向のギャップは、燃焼が進むにつれ
て減少し、ペレット外面と被覆間内面とが接触する状態
になる。
このような状態のもとで原子炉の出力が急上昇した場
合、ペレットの温度上昇によりペレット外径は更に増加
し、被覆管に大きな応力が負荷される。また、ペレット
温度の上昇により、ペレット内に蓄積されたヨウ素等の
核分裂生成ガスが放出され、燃料棒内は腐食性雰囲気に
なる。
ヨウ素等の腐食性ガス雰囲気下で、ジルコニウム合金
製の被覆管に過大な応力が負荷された場合、被覆管が破
損する応力腐食割れという現象の起こる可能性があるこ
とが判っている。従って、原子炉でその出力を急上昇す
る場合、ジルコニウム合金製燃料被覆管の応力腐食割れ
に起因する、燃料破損が発意製する可能性がある。
そこで、燃料被覆管の応力腐食割れによる燃料破損を
防止するために、これまで燃料に対して種々の改良が試
みられてきた。その一例として、ジルコニウム合金製燃
料被覆管の内面に、全肉厚の10%程度となるような厚さ
に、ほぼ純粋なジルコニウム金属を冶金的に内張りした
複合被覆管が開発されている。ところが、このような複
合被覆管では、単一管に比べて加工コストが高いばかり
でなく、内面に内張りした純ジルコニウム金属はジルコ
ニウム合金に比べ酸化性雰囲気下での腐食性が劣るの
で、被覆管の内外面を貫通する欠陥が発生し、冷却水が
被覆管内部に侵入した場合、内張りのないジルコニウム
合金被覆管に比べ、純ジルコニウム金属内面での腐食反
応量が多くなる。
ジルコニウム金属が腐食すると、ジルコニウム酸化物
を形成すると共に、発生した水素がジルコニウム合金か
らなる燃料被覆管の母材に吸収され、水素化物として析
出する。被覆管に多量の水素化物が析出すると、周知の
ように被覆管の機械的特性は低下し、燃料棒の形状維持
性能が損なわれる可能性がある。
また、燃料被覆管の応力腐食割れによる燃料破損を防
止するため、ジルコニウム基合金の集合組織を規定し、
異方性を調整した例として、稠密六方晶の中心軸(C
軸)(第1−a図参照)を半径方向より0゜方向に最集
積させた特許第1336880号や、内面では稠密六方晶のC
軸を径方向より0゜方向に最集積させ、中面および外面
では、機械的延性を確保するために、C軸を半径方向よ
り30゜方向に最集積させた特願昭58−5186がある。しか
しながら、現実的な管製造方法においては、稠密六方晶
のC軸の配向分布は広がりを持つので、最集積方位のみ
を規定する前記2件の発明は、応力腐食割れに対し、必
ずしも十分でないことが判明した。
原子燃料として使用されているジルカロイ−2やジル
カロイ−4のようなジルコニウム基合金被覆管の応力腐
食割れは、UO2ペレットからの過大な歪が被覆管を押し
広げることにより起こるが、UO2ペレットの外周部と中
心部との熱膨張により、径方向の割れが生じると、この
割れに接した被覆管の部分に歪が集中し、被覆管の内面
より割れが生じ、生長し、被覆管を貫通することにより
応力腐食割れが起こることが判明している。
一方、ジルコニウム基合金の応力腐食割れは、稠密六
方晶のC軸と垂直な底面から0〜30゜の方位へ進展しや
すいことが知られている(ASTM−STP681 P244−260)。
〔課題を解決するための手段〕
本発明は、ジルコニウム基合金管のC軸を半径方向へ
集積させる、前記例のような困難を伴う製法ではなく、
稠密六方晶からなるジルコニウム基合金原子燃料被覆管
の内面において、中心軸(C)が該被覆管の半径方向の
座標軸に対して約60゜〜90゜の範囲にある稠密六方晶、
換言すれば、稠密六方晶の底面が、半径方向に対して0
〜30゜の方位にある稠密六方晶の割合が10%以下であ
る、ジルコニウム基合金製燃料被覆管を提供することに
より、半径方向に進展する応力腐食割れを防止し、しか
も管全体の稠密六方晶の配向状態に起因する異方性を抑
制し、原子炉内で使用されるジルコニウム基合金製燃料
被覆管の機械的特性を維持するものである。
また最近では、ジルコニウム基合金管の集合組織を表
す指標として下記式で示されるfr値が広く用いられてい
る。本発明者等は、このfr値とC軸配向割合およびSCC
破損値との関係を研究した結果、現実的な製造方法で
は、φ=60〜90゜の範囲のC軸配向割合とfr値とは対応
し、fr値が大きい程SCC破損歪も大きくなり、応力腐食
割れに対する余裕が増大することを見いだした。
式中、I(φ、α):X線回折強度 φ:第1−b図に示す投影球における緯度方向角(ラジ
アン) α:同経度方向角(ラジアン) 後に述べる実施例からも判るとおり、被覆管の内面か
ら深さ50μmの層において、fr値が0.65以上ではSCC破
損歪が大きく、応力腐食割れによる燃料被覆管の破損率
を小さくすることができる。
一方、機械的特性も集合組織の影響を受けることが知
られているが、原子炉内でのクリープ特性、内圧破裂特
性などの管全体の機械的特性は、管全体あるいは平均的
な▲▼値に着目する必要がある。しかしながら、被
覆管半径方向で集合組織が異なる本発明では、半径方向
の平均的なfr値を求めることは、測定を複数回実施する
必要があり容易ではない。そこで、管全体の集合組織を
表す指標として、下記で示される収縮歪比CSR値を導入
した。
ここでε、εは、それぞれ管軸方向での常温引張
試験時に於ける円周方向と半径方向の歪。
このCSR値と平均的な▲▼値との関係は、Metallu
rgical Transactions A vol 10A(April,1979)の483頁
から487頁に記載のごとく、下式で表されることが経験
的に確認されており、発明者らもほぼ同等な関係を確認
している。
以下の実施例から判るとおり、本発明における好まし
い態様としては、収縮歪比CSRは、1.7〜2.4の範囲であ
る。
以下に、実施例により本発明をさらに説明する。
〔実施例〕
外径9.5mm、肉厚0.6mmのジルカロイ−4合金製燃料被
覆管を通常の方法で製造した。ここで本発明の有効性を
確認するため、最終冷間加工工程での冷間加工度、 あるいはマンドレル形状等の条件を変えて、種々の集合
組織を持つ管を製造し、高温軸引張試験、高温内圧破裂
試験、高温内圧クリープ試験、常温軸引張試験によるCS
R測定、稠密六方晶のC軸配向割合を測定するX線回折
および応力腐食割れ(SCC)試験を実施した。
従来管および実施例のジルコニウムの稠密六方晶のC
軸配向割合を、半径方向とC軸のなす角度φ(ラジア
ン)ごとに測定した。稠密六方晶のC軸の配向割合は、
被覆管の内面および中央面から小片を切り出し、これを
半径方向に研削して、約50μmの厚さのサンプルを作
り、これを第1図に示す方位角(φ,α)でのX線回折
強度I(φ,α)を測定し、管軸方向からの方位αを0
〜2πの範囲で平均することにより得た。結果を第2図
および第3図に示す。
第3図から判るとおり、本発明では内面および中面の
C軸の最集積方位は、φ=約20゜とほぼ一致している
が、φ=60〜90゜の範囲の存在割合は、中面に比べて内
面の方が小さくなっている。なお、第2図に示すとお
り、従来管でもC軸の最集積方位は、本発明例と同じで
あり、φ=約20゜である。
なお、応力腐食割れ(SCC)試験は、360℃のヨウ素を
含む雰囲気中で、長さ15mm直径8.2mmのAl2O3製模擬ペレ
ットにより内側から被覆管を押広げ、SCC亀裂が被覆管
を貫通した際の被覆管の歪(SCC破損歪)を測定すると
いう方法で実施した。
第4図から判るとおり、内面でのφ=60〜90゜の範囲
のC軸の配向割合が小さい程SCC破損歪が大きくなる傾
向があり、その配向割合が10%以内では、SCC破損歪が
とくに大きくなり、十分な実用性を得るに至る。
このことから、特許第1336880号あるいは特願昭58−5
186のように、C軸の最集積方位を管理しなくても、φ
=60〜90゜の配向割合を10%以下にすることにより、応
力腐食割れに有効なジルコニウム基合金製原子燃料被覆
管を得られることが判明した。
またfr値とSCC破損歪との関係とを調べた結果、第5
図に示すように、従来品のfr値はたかだか0.63程度であ
り、この場合SCC破損歪は小さいが、本発明品ではfr値
が0.65以上となり、この辺りからSCC破損歪が急激に増
大していることが判る。
第6図はCSRと高温クリープ試験結果との関係を示し
たものであるが、CSR≦2.4ではクリープ歪はほぼ一定で
あるのに対し、CSR>2.4ではクリープ歪が、急激に立上
がる傾向がある。原子炉内では、通常燃料棒内の圧力よ
りも冷却材圧力が高いため被覆管の外径が減少し、ペレ
ットと接触し、応力腐食割れを起こしやすくなる。従っ
て、CSR値の増大に伴う不利益を減少させるためCSR値の
上限を2.4に設定するものである。
また、第7図は、CSRと内圧破裂応力との関係を示し
たものであるが、CSR値が1.7以下では内圧破裂応力が低
下し、原子炉内で、燃料棒内圧が上昇する通常以外の異
常条件下では内圧破裂による燃料破損の危険性が増大す
るため、CSR値の下限を1.7にする必要がある。
他の機械的特性については、第8図及び第9図に示さ
れるように、CSR=1.7〜2.4の範囲では、耐力、歪はほ
とんど変化せず、CSRに影響を受けない。
なお、本発明の実施例としは、ジルコニウム基合金と
してジルカロイ−4での例を示したが、稠密六方晶とな
る他のジルコニウム基合金に対しても本発明が適用でき
ることはいうまでもない。
〔発明の効果〕
以上説明したように、本発明によれば、原子炉材料と
している従来のジルカロイ−4管に比較して、引張り強
度、延性、クリープ特性などの機械的特性の変化を招く
ことなく、原子炉内で生じる応力腐食割れによる破損率
を低下させることができ、原子燃料の信頼性を向上させ
ることができる。
【図面の簡単な説明】
第1−a図は、ジルコニウム基合金製原子燃料被覆管中
における稠密六方晶の配向状態を示した図である。図に
おいて、1は稠密六方晶、2は中心軸(C)軸、3は稠
密六方晶底面、4は被覆管である。 第1−b図はC軸の配向状態を測定するX線回折法の方
位を示した図である。φは緯度方向角、αは経度方向角
である。 第2図は従来管のC軸配向分布を示す図である。 第3図は本発明実施例のC軸配向分布を示す図である。 第4図は被覆管内面でのC軸が半径方向から60〜90゜の
方位に存在する稠密六方晶の割合とSCC破損歪との関係
を示す図である。 第5図は被覆管内面のfr値とSCC破損歪との関係を示す
図である。 第6図はCSR値と内圧クリープ歪との関係、第7図はCSR
値と内圧破裂応力との関係、第8図はCSR値と耐力との
関係、および第9図はCSR値と歪との関係をそれぞれ示
す図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭59−131196(JP,A) 特開 昭63−24193(JP,A) 特開 昭61−179860(JP,A) 特開 昭62−229092(JP,A) 実開 昭55−99094(JP,U)

Claims (3)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】稠密六方晶からなるジルコニウム基合金製
    原子燃料被覆管の内面において、該被覆管の半径方向の
    座標軸に対して約60゜〜90゜の範囲に中心軸(C)軸を
    有する稠密六方晶の割合が、10%以下である、ジルコニ
    ウム基合金製原子燃料被覆管。
  2. 【請求項2】稠密六方晶からなるジルコニウム基合金製
    原子燃料被覆管において、該被覆管の内面から深さ約50
    μmの層において、下記式で算出されるfr値が0.65以上
    である、特許請求の範囲第1項に記載のジルコニウム基
    合金製原子燃料被覆管。 式中、I(φ、α):X線回折強度 φ:第1−b図に示す投影球における緯度方向角(ラジ
    アン) α:同経度方向角(ラジアン)
  3. 【請求項3】下記式で算出される被覆管の収縮歪比CSR
    値が、1.7以上かつ2.4以下である、特許請求の範囲第1
    項または第2項記載のジルコニウム基合金製原子燃料被
    覆管。 式中ε、εは管軸方向での常温引張試験時に於ける
    円周方向と半径方向の歪。
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