JPH022975A - ジルコニウム基合金製原子燃料被覆管 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、原子炉に用いられる原子燃料用被覆管に関す
るものである。

〔従来の技術および課題〕

原子力発電プラントの原子炉で使用される燃料集合体は
、−船釣に、ウラン酸化物の円柱状焼結体（ベレットと
呼ぶ）をジルコニウム合金の被覆管で被覆し、被覆管両
端を端栓で封止した棒状の燃料要素、即ち燃料棒から構
成されている。原子力発電プラントの運転中においては
、燃料棒の外表面は高温・高圧の冷却水と接触しており
、燃料棒の内部は、ジルコニウム合金製の被覆管により
冷却水から隔離された状態にある１通常、燃料棒は冷却
水圧力が燃料棒内圧より高い条件で使用されているため
、被覆材料のクリープにより燃料棒外径が減少する。ま
た、燃料の燃焼が進むにつれて、ヨウ素等の核分裂生成
物がペレット内に蓄積され、スウェリングと呼ばれるベ
レットの体積膨張により、ベレットの外径が増大する。

従って、運転初期にベレット外面と被覆管内面との間に
存在した半径方向のギャップは、燃焼が進むにつれて減
少し、ベレット外面と被覆量内面とが接触する状態にな
る。

このような状態のもとて原子炉の出力が急上昇した場合
、ベレットの温度上昇によりベレット外径は更に増加し
、被覆管に大きな応力が負荷される。丈な、ベレット温
度の上昇により、ペレット内に蓄積されたヨウ素等の核
分裂生成ガスが放出され、燃料棒内は腐食性雰囲気にな
る。

ヨウ素等の腐食性ガス雰囲気下で、ジルコニウム合金製
の被覆管に過大な応力が負荷された場合、被覆管が破損
する応力腐食割れという現象の起こる可能性があること
が判っている。従って、原子炉でその出力を急上昇する
場合、ジルコニウム合金製燃料被覆管の応力腐食割れに
起因する、燃料破損が発生する可能性がある。

そこで、燃料被覆管の応力腐食割れによる燃料破損を防
止するために、これまで燃料に対して種々の改良が試み
られてきた。その−例として、ジルコニウム合金製燃料
被覆管の内面に、全肉厚の１０％程度となるような厚さ
に、はぼ純粋なジルコニウム金属を冶金的に内張すした
複合被覆管が開発されている。ところが、このような複
合被覆管では、単一管に比べて加工コストが高いばかり
でなく、内面に内張すした純ジルコニウム金属はジルコ
ニウム合金に比べ酸化性雰囲気下での腐食性が劣るので
、被覆管の内外面を貫通する欠陥が発生し、冷却水が被
覆管内部に侵入した場合、内張りのないジルコニウム合
金被覆管に比べ、純ジルコニウム金属内面での腐食反応
量が多くなる。

ジルコニウム金属が腐食すると、ジルコニウム酸化物を
形成すると共に、発生した水素がジルコニウム合金から
なる燃料被覆管の母材に吸収され、水素化物として析出
する。被覆管に多量の水素化物が析出すると、周知のよ
うに被覆管の機械的特性は低下し、燃料棒の形状維持性
能が損なわれる可能性がある。

また、燃料被覆管の応力腐食割れによる燃料破損を防止
するため、ジルコニウム基合金の集合組織を規定し、異
方性を調整した例として、稠密六方晶の中心軸（Ｃ軸）
（第１−ａ図参照）を半径方向より０°方向に最集積さ
せた特許第１３３６８８０号や、内面では稠密六方晶の
Ｃ軸を径方向よりＯ°方向にａ集積させ、中面および外
面では、機械的延性を確保するために、Ｃ軸を半径方向
より３０°方向に最集積させた特願昭５８−５１８６が
ある。しかしながら、現実的な管製造方法においては、
稠密六方晶のＣ軸の配向分布は広がりを持つので、最集
積方位のみを規定する前記２件の発明は、応力腐食割れ
に対し、必ずしも十分でないことが判明した。

原子燃料として使用されているジルカロイ−２やジルカ
ロイ−４のようなジルコニウム基合金被覆管の応力腐食
割れは、Ｕ　Ｏ２ベレツトからの過大な歪が被覆管を押
し広げることにより起こるが、ＵＯ２ベレットの外周部
と中心部との熱膨張により、径方向の割れが生じると、
この割れに接した被覆管の部分に歪が集中し、被覆管の
内面より割れが生じ、生長し、被覆管を貫通することに
より応力腐食割れが起こることが判明している。

一方、ジルコニウム基合金管の応力腐食割れは、稠密六
方晶のＣ軸と垂直な底面からＯ〜３０”の方位へ進展し
やすいことが知られている（＾５ＴＮＳＴＰ６８１　Ｐ
２４４−２６０）。

〔課題を解決するための手段〕 本発明は、ジルコニウム基合金管のＣ軸を半径方向へ集
積させる、前記例のような困難を伴う製法ではなく、稠
密六方晶からなるジルコニウム基合金原子燃料被覆管の
内面において、中心軸（Ｃ）が該被覆管の半径方向の座
標軸に対して約６０゜〜９０°の範囲にある稠密六方晶
、換言すれば、稠密六方晶の底面が、半径方向に対して
０〜３０゜の方位にある稠密六方晶の割合が１０％以下
である、ジルコニウム基合金製燃料被覆管を提供するこ
とにより、半径方向に進展する応力腐食割れを防止し、
しかも管全体の稠密六方晶の配向状態に起因する異方性
を抑制し、原子炉内で使用されるジルコニウム基合金製
燃料被覆管の機械的特性を維持するものである。

また最近では、ジルコニウム基合金管の集合組織を表す
指標として下記式で示される　ｆｒ値が広く用いられて
いる。本発明者等は、このｆｒ値とＣ軸配向割合および
ＳＣＣ破損値との関係を研究した結果、現実的な製造方
法では、φ＝６０〜９０°の範囲のＣ軸配向割合とｒｒ
値とは対応し、ｒｒ値が大きい程ＳＣＣ破損歪も大きく
なり、応力腐食割れに対する余裕が増大することを見い
だした。

式中、Ｉ（φ、α）：Ｘ線回折強度 φ　：第１ｂ図に示す投影球における 緯度方向角（ラジアン） α　：同経度方向角（ラジアン） 後に述べる実施例からも判るとおり、被覆管の内面から
深さ５０μｌの層において、ｆｒ値が０．６５以上では
ＳＣＣ破損歪が大きく、応力腐食割れによる燃料被覆管
の破損率を小さくすることができる。

一方、機械的特性も集合組織の影響を受けることが知ら
れているが、原子炉内でのクリープ特性、内圧破裂特性
などの管全体の機械的特性は、管全体あるいは平均的な
「「値に着目する必要がある。

しかしながら、被覆管半径方向で集合組織が異なる本発
明では、半径方向の平均的なｆｒ値を求めることは、測
定を複数回実施する必要があり容易ではない、そこで、
管全体の集合組織を表す指標として、下記で示される収
縮歪比Ｃ３Ｒ値を導入した。

ここでε。、ε、は、それぞれ管軸方向での常温引張試
験時に於ける円周方向と半径方向の歪。

このＣ３Ｒ値と平均的なｆｒ値との関係は、Ｍｅｔａｌ
ｌｕｒｇｉｃａｌ　Ｔｒａｎｓａｃｔｉｏｎｓ　Ａ　ｖ
ｏｌ　１０＾（＾ｐｒｉ１１９７９）の４８３頁から４
８７頁に記載のごとく、下式で表されることが経験的に
確認されており、発明者らもほぼ同等な関係を確認して
いる。

「ｒ 以下の実施例から判るとおり、本発明における好ましい
態様としては、収縮歪比Ｃ３Ｒは、１７〜２．４の範囲
である。

以下に、実施例により本発明をさらに説明する。

〔実施例〕

外径９．５１、肉厚０．６＋ｉＩ＠のジルカロイ−４合
金製燃料被覆管を通常の方法で製造した。ここで本発明
の有効性を確認するため、最終冷間加エエマンドレル形
状等の条件を変えて、種々の集合組織を持つ管を製造し
、高温軸引張試験、高温内圧破裂試験、高温内圧クリー
プ試験、常温引張試験時最集積８Ｒ測定、稠密六方晶の
Ｃ軸配向割合を測定するＸ線回折および応力腐食割れ（
Ｓ　ＣＣ’）試験を実施した。

従来管および実施例のジルコニウムの稠密六方晶のＣ軸
配向割合を、半径方向とＣ軸のなす角度φ（ラジアン）
ごとに測定した。稠密六方晶のＣ軸の配向割合は、被覆
管の内面および中央面から小片を切り出し、これを半径
方向に研削して、約５０μ輪の厚さのサンプルを作り、
これを第１図に示す方位角（φ、α）でのＸ線回折強度
Ｉ（φ、α）を測定し、管軸方向からの方位αをＯ〜２
πの範囲で平均することにより得た。結果を第２図およ
び第３図に示す。

第３図から判るとおり、本発明では内面および中面のＣ
軸の最集積方位は、φ＝約２０゛とほぼ一致しているが
、φ＝６０〜９０”の範囲の存在割合は、中面に比べて
内面の方が小さくなっている。

なお、第２図に示すとおり、従来管でもＣ軸の最ａｍ方
位は、本発明例と同じであり、φ＝約２０゜である。

なお、応力腐食割れ（Ｓ　ＣＣ＞試験は、３６０℃のヨ
ウ素を含む雰囲気中で、長さ１５ｍｍ直径８゜２　ｍ　
ｓ　ｆ）　Ａ　Ｉ　２　Ｏｘ製模擬ペレットにより内側
から被覆管を押広げ、ＳＣＣ亀裂が被覆管を貫通した際
の被覆管の歪（Ｓ　ＣＣ破損歪）を測定するという方法
で実施した。

第４図から判るとおり、内面でのφ＝６０〜９０°の範
囲のＣ軸の配向割合が小さい程ＳＣＣ破損歪が大きくな
る傾向があり、その配向割合が１０％以内では、ＳＣＣ
ＣＣ破損色くに大きくなり、十分な実用性を得るに至る
。

このことから、特許第１３３６８８０号あるいは特願昭
５８−５１８６のように、Ｃ軸の最集積方位を管理しな
くても、φ＝６０〜９０°の配向割合を１０％以下にす
ることにより、応力腐食割れに有効なジルコニウム基合
金製原子燃料被覆管を得られることが判明した。

またｒｒ値とＳＣＣＣＣ破損色関係とを調べた結果、第
５図に示すように、従来品の１ｒ値はたかだか０．６３
程度であり、この場合ＳＣＣ破損歪は小さいが、本発明
品ではｆｒ値が０．６５以上となり、この辺りからＳＣ
ＣＣＣ破損色激に増大していることが判る。

第６図はＣＳＲと高温クリープ試験結果との関係を示し
たものであるが、Ｃ３Ｒ≦２．４ではクリープ歪はほぼ
一定であるのに対し、Ｃ３Ｒ＞２．４ではクリープ歪が
、急速に立上がる傾向がある。原子炉内では、通常燃料
棒内の圧力よりも冷却材圧力が高いため被覆管の外径が
減少し、ベレットと接触し５応力腐食割れを起こしやす
くなる。従って、ＣＳＲ値の増大に伴う不利益を減少さ
せるためＣＳＲ値の上限を２．４に設定するものである
。

また、第７図は、Ｃ３Ｒと内圧破裂応力との関係を示し
たものであるが、Ｃ５Ｒ値が１．７以下では内圧破裂応
力が低下し、原子炉内で、燃料棒内圧が上昇する通常以
外の異常条件下では内圧破裂による燃料破損の危険性が
増大するため、Ｃ３Ｒ値の下限を１．７にする必要があ
る。

他のｉｌｌｌｌ時的特性いては、第８図及び第９図に示
されるように、Ｃ３Ｒ＝１．７〜２．４の範囲では、耐
力、歪はほとんど変化せず、Ｃ３Ｒに影響を受けない。

なお、本発明の実施例としは、ジルコニウム基合金とし
てジルカロイ−４での例を示したが、稠密六方晶となる
他のジルコニウム基合金に対しても本発明が適用できる
ことはいう丈でもない。

〔発明の効果〕

以上説明したように、本発明によれば、原子炉材料とし
ている従来のジルカロイ−４管に比較して、引張り強度
、延性、クリープ特性などの機械的特性の変化を招くこ
となく、原子炉内で生じる応力腐食割れによる破損率を
低下させることができ、原子燃料の信頼性を向上させる
ことができる。

【図面の簡単な説明】

第１−ａ図は、ジルコニウム基合金製原子燃料被覆管中
における稠密六方晶の配向状態を示した図である０図に
おいて、１は稠密六方晶、２は中心軸（Ｃ）軸、３は稠
密六方晶底面、４は被覆管である。 第１ｂ図はＣ軸の配向状態を測定するＸ線回折法の方位
を示した図である。φは緯度方向角、αは経度方向角で
ある。 第２図は従来管のＣ軸配向分布を示す図である。 第３図は本発明実施例のＣ軸配向分布を示す図である。 第４図は被覆管内面でのＣ軸が半径方向から６０〜９０
°の方位に存在する稠密六方晶の割合とＳＣＣＣＣ破損
色関係を示す図である。 第５図は被覆管内面のｒｒ値とＳＣＣＣＣ破損色関係を
示す図である。 第６図はＣ３Ｒ値と内圧クリープ歪との関係、第７図は
Ｃ５Ｒ値と内圧破裂応力との関係、第８図はＣ３Ｒ値と
耐力との関係、および第９図はＣＳＲ値と歪との関係を
それぞれ示す図である。 φ（うじアン） 第１−ａ図 第ｉｂ図 φ（ラジアン） 第５図 内面のｆｒ値 第７図 Ｃ３Ｒイ直

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、稠密六方晶からなるジルコニウム基合金製原子燃料
   被覆管の内面において、該被覆管の半径方向の座標軸に
   対して約６０°〜９０°の範囲に中心軸（Ｃ）軸を有す
   る稠密六方晶の割合が、１０％以下である、ジルコニウ
   ム基合金製原子燃料被覆管。 ２、稠密六方晶からなるジルコニウム基合金製原子燃料
   被覆管において、該被覆管の内面から深さ約５０μｍの
   層において、下記式で算出されるｆｒ値が０．６５以上
   である、ジルコニウム基合金製原子燃料被覆管。 ▲数式、化学式、表等があります▼（１） 式中、Ｉ（φ、α）：Ｘ線回折強度 φ：第１−ｂ図に示す投影球におけ る緯度方向角（ラジアン） α：同経度方向角（ラジアン） ３、下記式で算出される被覆管の収縮歪比ＣＳＲ値が、
   １．７以上かつ２．４以下である、特許請求の範囲第１
   項または第２項記載のジルコニウム基合金製原子燃料被
   覆管。 Ｃ５Ｒ＝ε＿ｃ／ε＿ｒ 式中ε＿ｃ、ε＿ｒは管軸方向での常温引張試験時に於
   ける円周方向と半径方向の歪。