JP2505250B2 - 炭化水素ガス混合物の部分凝縮方法 - Google Patents

炭化水素ガス混合物の部分凝縮方法

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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、凝縮性成分を含有するガス混合物の凝縮分
除去に関する。より特定的には、本発明は、流入炭化水
素ガス混合物を一段又はそれ以上の段数で熱交換して冷
却して凝縮させ、より揮散し易い成分を炭化水素ガス混
合物から分離する、炭化水素ガス混合物の部分凝縮に関
する。
炭化水素ガス混合物、例えば天然ガスや製油所ガス
は、C3留分除去工程にかけられて、C3留分は、例えば液
化石油ガス（LPG）へとさらに処理されるのが典型的で
ある。本発明に適切な流入炭化水素ガス混合物は、C1〜
C6炭化水素範囲の成分を含有し得るが、天然ガスの場
合、窒素を、製油所ガスの場合、水素を随伴することは
差し支えない。
部分凝縮は、精密な分離が所望されていない時にガス
流から凝縮し易い成分を分離する確立した方法である。
ガス田から凝縮物を回収する工程、LPG製造用冷凍プラ
ントの最初の分離工程がその例である。
典型的には、凝縮分除去は垂直型管式熱交換器におけ
る部分凝縮によつてこれまで行われてきた。流入ガス混
合物は、熱交換器を上方に流れ、低温のシエル側を流れ
る冷媒によつて熱交換器の高温管側において部分凝縮さ
れる。高温側のガス速度は極めて低く、液滴同伴速度以
下であるので、管壁内部に凝縮した重質成分は、処理さ
れているガスの上方流と向流的に下方へ流れる。本方法
の簡単な構成においては、凝縮物は熱交換器の底部から
回収され、流入ガスより揮散し易い軽質ガスは熱交換器
の頂部から回収される。低速度の部分凝縮系の一特定例
は、米国特許第3,100,147号に記載されている。
低速度の部分凝縮に対する技術者のこれまでの評価
は、熱交換効率が本質的に低く、従つてこのような系は
コストが高いということである。最近になつて用いられ
てきたのは、二相ガス混合物を得たる後にこれを外部気
／液分離器へ流し凝縮物を分離する高速度部分凝縮であ
る。本凝縮法に関する主要問題の一つは、凝縮器におけ
る液滴同伴速度以上の並流気／液流のために、回収され
た凝縮物が軽質ガスをある程度保持しており、従つて別
のストリツピング工程でこれを除去しなければならない
ということである。結果としては、高速度部分凝縮によ
り熱交換における改良も、高速度法の複雑さ、コスト及
び所要面積の増大故に相当程度相殺されるのである。
従つて、高速部分凝縮の改良された熱伝達特性を達成
すると共に低速部分凝縮のより良好な分離特性を維持す
ることが、本発明の目的である。
本発明によれば、流入ガス混合物の第一部分が、冷媒
との間接熱交換によつて部分的に凝縮され二相混合物と
なり、凝縮物が二相混合物から分離される。流入混合物
から並列的に分けられた第二の部分は、第一部分から回
収された凝縮物と熱交換して別個に部分的に凝縮され
る。一方、回収された凝縮物は、並行的に分けられた第
二部分からの熱によつて熱的にストリツプされる。
第１図は、本発明の一つの実施態様を示すもので、第
一の部分凝縮ゾーンは垂直管式熱交換器であり、第二の
部分凝縮ゾーンは泡鐘塔であり、第一の部分凝縮ゾーン
から二相混合物は外部ドラム分離器で分離され、各部分
凝縮ゾーンからの第一及び第二軽質ガスはこの外部ドラ
ム分離器において合流される。
第２図は、本発明の別の実施態様を示すもので、第一
の部分凝縮ゾーンは円環型管式熱交換器であり、第二の
部分凝縮ゾーンは上記円環型熱交換器内の中心に配設さ
れた垂直型管式熱交換器である。この態様においては、
二相混合物が各部分凝縮ゾーンから回収され、引き続き
外部の槽にて分離される。
第３図は、本発明の他の実施態様を示すもので、第一
の部分凝縮ゾーンには円環型管式熱交換器を採用する
が、第二の部分凝縮ゾーンにおいては、多孔板邪魔板を
有し満液状態で運転かれる中央塔が採用される。
第４図は、本発明の好ましい多段の実施態様を示すも
ので、並行的第一及び第二の部分凝縮ゾーンに対して直
列に第三の部分凝縮ゾーンを採用するものである。この
実施態様においては、第一気／液分離ゾーンとして直列
の凝縮工程の間に設けられた衝突型分離器がある。同様
に、第二気／液分離ゾーンとして上方の管式熱交換器の
上に設けられた別の衝突型内部分離器がある。この管式
熱交換器は第三の部分凝縮ゾーンの好適な態様である。
本発明の一つの実施態様においては、従つて、流入ガ
ス混合物の第二部分は第一部分から回収される凝縮物と
の直接的熱交換によつて部分的に凝縮される。
本発明の別の実施態様においては、上記第二部分は、
回収された第一凝縮物との間接的熱交換によつて部分的
に凝縮される。
本発明の好ましい実施態様においては、流入ガスの第
一及び第二部分がそれぞれ部分的に凝縮された後で得ら
れた軽質ガスは、合流されてから、次いで第三の部分凝
縮ゾーンの間接的熱交換によつて更に部分凝縮される。
最も好ましくは、合流された第一及び第二軽質ガスの部
分凝縮から回収された軽質ガスが、流入ガスの第一部分
の部分凝縮の際の第一冷媒として採用されることであ
る。この態様の場合、流入ガス混合物が主にC1〜C3炭化
水素を含有している時には、C1からC5炭化水素までを含
む混合冷媒が、温度−45℃〜−85℃の第三部分凝縮ゾー
ンにおける第二冷媒として採用されるのが好ましいであ
ろう。
C1〜C6炭化水素の範囲の成分を含むガス混合物を処理
する時には、本発明の部分凝縮法は、32〜60Kg/cm2絶対
の圧力範囲で運転されるのが通常であろう。第一、第
二、及び第三（もし使用されるならば）の部分凝縮ゾー
ン、並びに気／液分離ゾーンは、実質的に同じ圧力で運
転する。換言すれば、第一の部分凝縮ゾーンから回収さ
れ第二の部分凝縮ゾーンにおける冷媒として採用される
第一凝縮物は、膨張されないということである。従つ
て、軽質分をストリツピングされて第二の部分凝縮ゾー
ンから回収された炭化水素凝縮物は、第一及び第二の部
分凝縮ゾーンへ導入されたガス混合物と実質的に同じ圧
力にある。この均一な圧力条件にあつては、第二の部分
凝縮ゾーンが後記に記載のように低温側が満液状態で運
転される時には、軽質分がストリツピングされた炭化水
素凝縮物は、流入ガスの第一及び第二部分に関して３〜
14メートルの静圧頭下で第二の部分凝縮ゾーンから回収
される。第二の部分凝縮ゾーンの低温側が、例えば第１
図に示されるように、満液状態で運転されないときに
は、前述の圧力状態は何処でも実質的に同一であろう。
第一の部分凝縮ゾーンの低温側に導入される第一冷媒
は、第二の部分凝縮ゾーンの冷媒として採用される回収
された第一凝縮物よりも必然的に低温であるので、第一
の部分凝縮ゾーンにおいては第二の部分凝縮ゾーンにお
けるよりもより多い冷媒能力がある。それ故に、流入ガ
ス混合物の第一部分は、ガス混合物の70〜95モル％であ
ろう。残りの部分は第二の部分凝縮ゾーンへ流すのが好
ましい。流入ガスをさらに並列的に分割して、さらに並
列的な部分凝縮ゾーンにおいてこれらを処理することも
可能であるが、この一層の分割処理は、通常は必要でも
望ましくないであろう。
前記したように、典型的には、流入ガスはガス田ある
いは製油所からのガスであり、これからガス液が分離さ
れ、そのまま販売されるかあるいは更に処理に回され
る。従つて、この流入ガス混合物は一つの流れである。
しかし、実質的に同一の組成を有ししかも実質的に同一
の運転条件にある二つの独立のプロセス流は、上記に記
載の流入ガス混合物の二分割された流れに相当すること
に注目されよう。もつとも、実質的に同一なプロセス流
というこの特定的状況は、そんなにしばしば起こるもの
ではないであろう。
さて、図面を参照するものとする。三桁の参照数字の
一桁目は図番号に対応し、一方、二桁目と三桁目とはす
べての図面において機能的に対応する要素を明示するも
のである。
第１図は、本発明の一般的方法を示すものであるが、
第１図において、流入炭化水素ガス混合物は、ライン10
0を経て導入され、それぞれライン101と102の第一と第
二との並列的部分に比率制御バルブ103及び104によつて
分割され、それぞれ第一の部分凝縮ゾーン105の第二の
部分凝縮ゾーン106とに導入される。第一の部分凝縮ゾ
ーン（Ｘ）05は、常に間接的熱交換ゾーンであり、本明
細書では、高温管測105a、及びライン107を経て導入さ
れる第一冷媒を含有する低温シエル側105bを有する熱交
換器として示されている。
流入ガスの第一部分は、生成凝縮物の液滴同伴質量速
度以上の速度、好ましくは25〜500Kg/sec/m2にて管105a
を上方に流れるので、第一凝縮物は、第一の部分凝縮ゾ
ーンから回収される二相混合物として第一軽質ガスに同
伴され、ドラム型分離器108として示されている（ただ
し正しい縮尺ではない）第一気／液分離ゾーンへと導入
される。このドラム型分離器には、熱交換器には通常付
いていない液滴分離空間がある。
少なくとも第一軽質ガスを含有する第二炭化水素ガス
混合物がライン109を経て分離ゾーンから回収され、少
なくとも流入ガス第一部分からの凝縮物がライン110を
経て第一分離ゾーンから回収される。
流入ガスの第二部分は、泡鐘棚板型気／液接触器とし
て第１図に示されている第二の部分凝縮ゾーン106を上
方に流れる。ライン110の回収された第一凝縮物は、第
二の部分凝縮ゾーンの上部に導入され、流入ガスの第二
部分と直接的熱交換をしながら下方に流れる。この態様
においては、第二ガス部分から生成した第二凝縮物は、
下方に流れる回収された第一凝縮物と合流するので、回
収された第一凝縮物並びに第二凝縮物は、上方に流れる
温かいガスと比較的長時間の接触によつて熱的にストリ
ツピングされる。かくして得られた軽質ガスがストリツ
ピングされた炭化水素凝縮物は、第二の部分凝縮ゾーン
106の下部に溜まり、販売あるいはさらに処理するため
にライン111から回収される。ドラム分離器108において
分離された残りの軽質ガスも、販売あるいはさらに処理
するためにライン109から第二炭化水素ガス混合物とし
て回収される。
第二の部分凝縮ゾーンにおける冷媒として使用するた
めに第一軽質ガスから第一凝縮物を分離することは必須
である。しかしながら、第二の部分凝縮ゾーンから回収
された第二軽質ガスを第一気／液分離ゾーンへ導入した
り、あるいは第１図に示されるように第一軽質ガスと合
流したりするのは、必ずしも必須ではない。さらに、第
二の部分凝縮ゾーンとして直接接触凝縮器を採用する時
には、第二凝縮物は凝縮器の中で第一凝縮物と一緒にな
つてしまうので、このような場合は、上記第二軽質ガス
をどの分離ゾーンにも導入する必要はないのである。
第２図においては、ライン200から導入される流入炭
化水素ガス混合物が、それぞれライン201と202との第一
及び第二部分へと比率制御バルブによつて並列的に分割
され、それぞれ第一の部分凝縮ゾーン205と第二の部分
凝縮ゾーン206へ導入される。この図においても、第一
部分凝縮ゾーンは、高温管側205aと低温シエル側205bを
有する間接熱交換ゾーンである。第２図の第一の部分凝
縮ゾーンの運転は、第１図の第一の部分凝縮ゾーンの運
転に類似である。このゾーンからの二相混合物は、分離
ドラム208と示されている第一分離ゾーンへ導入され、
このドラムから第二炭化水素ガス混合物がライン209を
経て回収され、第一凝縮物がライン210を経て回収され
る。
前記したように、第二の部分凝縮ゾーン206は、高温
管側206aと低温シエル側206bを有する間接熱交換ゾーン
であつて、第一の部分凝縮ゾーンを構成する円環型管式
熱交換器の中に収められている。この態様においては、
流入ガス混合物の第一部分及び第二部分は共に生成凝縮
物を同伴するに十分な速度でそれぞれの並行的部分凝縮
ゾーンを通過し、二相混合物がそれぞれの凝縮ゾーンか
ら回収され、次いでこれらは一緒にされる。第２図にお
いては、合流された混合物は外部分離器で分離される
が、第４図に関連して後記されるように、管の上の蒸気
空間に衝突型内部分離器を用いるのが好ましいと言える
であろう。
第２図においては、ライン210の回収された第一及び
第二凝縮物は、第二の部分凝縮ゾーンの低温シエル側20
6bへ冷媒として戻される。この系においては、第二の部
分凝縮ゾーンのシエル側は満液状態で運転されるが、こ
の状態は、ストリツピングされた炭化水素凝縮物を、通
常はポンプを用いる必要なしに、容易に回収する静圧頭
を与えるという利点がある。注記すると、第一の部分凝
縮ゾーンと第二の部分凝縮ゾーンとを分離する内壁は、
熱交換器の管面積に比較して幸いにも無視できる大きさ
の伝熱面積なので、第一の部分凝縮ゾーンのシエル側に
低温の第一冷媒があつても、熱的ストリツピング工程に
とつてそれほど不利益なものではない。所望ならば、内
壁を断熱することも、勿論、可能である。
第３図において、図示の実施態様は、第二の部分凝縮
ゾーンに満液状態の直接熱交換が採用されていることを
除いて、第２図に示されている態様と基本的には同じで
ある。この態様においては、流入ガス混合物の第二部分
が、ガス吹き出し手段312から満液状態の第二の部分凝
縮ゾーンの下部に導入され、多孔板を通つて上向きに泡
出する。多孔板は下向きに流れる回収された凝縮物に完
全に浸つている。この実施態様においては、回収された
凝縮物の熱的ストリツピングは、上昇するガス泡のスト
リツピング作用によつて増大される。
第４図は、本発明の好ましい実施態様を示し、原ガス
田のC3〜C4成分からLPGも製造する液化天然ガスプラン
トに関連して全体的に説明する。この例に示される設備
においては、常態は液体の、C5＋成分から成る炭化水素
は上記側の気／液分離工程で除去されているので、流入
炭化水素ガス混合物は主にC1〜C3炭化水素ガスであり、
少量のC4＋成分を含有する。この説明的実施態様におい
ては、流入するガス混合物からC3成分を最大限に除去し
ようとするものである。
温度−37℃圧力42Kg/cm2にある原料ガス混合物が、ラ
イン400を通つてこの系の並行的配置の第一405及び第二
406部分凝縮ゾーンへ導入される。ライン400は、各部分
凝縮ゾーンの高温の管側と流体的に繋がつている装置の
底部鏡板に付いている。流入ガスの第一及び第二部分へ
の分割は、各部分凝縮ゾーンの管側の圧力低下を均等に
することによつて固定されているので、第一部分は流入
ガス混合物の約70モル％になるようになつている。
後述の第一冷媒が、ライン407を通つて温度−62℃に
て第一の部分凝縮ゾーンの低温シエル側405bへ導入さ
れ、流入ガス混合物の第一部分に冷熱を与えることによ
つて自身は−40℃まで加温され、次いで、ライン413か
ら抜き出される。
流入するガスの第一及び第二部分は、質量速度140Kg/
sec/m2にて第一および第二の部分凝縮ゾーンの各管側40
5a及び405bを通つて上方に流れる。この質量速度では、
C3及びC4凝縮物が残りの第一及び第二軽質ガスに同伴さ
れるので、二相混合物が管から流出する。この二相混合
物は管の上の空間414にて一緒にされる。−51℃なる温
度の合流した二相混合物は、次いで、ベーン型衝突式分
離器408より成る第一気／液分離ゾーンを通過する。第
一及び第二凝縮物は、ここで分離され、ライン410を通
つて第二の部分凝縮ゾーンの低温シエル側406bへ導入さ
れる。図面に示されているように、低温シエル側406bは
満液条件下で運転されているので、回収された第一及び
第二凝縮物並びに後記の第三凝縮物は、管中の温かい流
入ガス第二部分によつて軽質ガスがストリツピングされ
る。流入ガス混合物C3とC4成分とを実質的に全て含み、
軽質分がこのようにストリツピングされた炭化水素凝縮
物は、温度−40℃にて第二の部分凝縮ゾーンから回収さ
れる。
流入ガス混合物より軽質で第一及び第二軽質ガスから
成る第二炭化水素ガス混合物は、ベーン型分離器408の
下流から回収され、第三の部分凝縮ゾーン415に導入さ
れる。第三の部分凝縮ゾーンは、並行的な流れの下段の
第一及び第二の部分凝縮ゾーンの上に直列的に位置して
いる。
第三の部分凝縮ゾーンは、−84℃の温度でライン416
を通つて第二冷媒（C1〜C5炭化水素を含有する）を導入
することによつて冷却される。
第二炭化水素混合物は、第二冷媒と間接的熱交換して
第三の部分凝縮ゾーンを通過し、第三軽質ガスに同伴さ
れる第三凝縮物を生成する。高温の管側415bにおけるガ
ス質量速度は、この場合も、140Kg/sec/m2であり、二相
混合物が第三の部分凝縮ゾーンの管側から回収され、ベ
ーン型分離器417によつて構成される第二気／液分離ゾ
ーンへ導入される。第三凝縮物は、主にC1とC2とから成
るが、この分離器から回収され、第二の部分凝縮ゾーン
へライン418を経て導入され、ここで、第一及び第二凝
縮物さらに補助的冷媒と一緒にされる。図面において
は、第三凝縮物が円環式熱交換器の上部管板を流れ、第
二の部分凝縮ゾーンの中央凹所に流れ込む。
最後に、第二炭化水素ガス混合物によりより軽質で、
第三軽質ガスより成る第三炭化水素ガス混合物が温度−
62℃にて分離器417の下流側から回収され、ライン407を
経て第一の部分凝縮ゾーンへ第一冷媒として導入され
る。ライン413から抜き出される加温された第一冷媒
は、流入ガス中の窒素とともにメタンを主に含有し、さ
らに、第一、第二及び第三の部分凝縮ゾーンでの凝縮を
免がれたC2とC3成分をより少量含有する。これら成分の
より完全な分離を所望する場合には、第三の部分凝縮に
直列的に第四及びそれ以上の凝縮段階が採用され得るの
は明白である。この場合、直列の各段階では、前段にお
けるよりは低い温度にて運転されるのである。
【図面の簡単な説明】
第１図は、本発明の一つの実施態様を示すもので、第一
及び第二の部分凝縮ゾーンは、それぞれ管式熱交換器及
び泡鐘塔より成り、他に一つの外部ドラム分離器があ
る。 第２図は、本発明の別の実施態様を示すもので、第一及
び第二の部分凝縮ゾーンとも管式熱交換器より成り、他
に外部ドラム分離器がある。 第３図は、本発明の他の実施態様を示すもので、第一及
び第二の部分凝縮ゾーンは、それぞれ、管式熱交換器及
び満液状態の直接接触器である。 第４図は、本発明の好ましい実施態様を示すもので、並
列的第一及び第二の部分凝縮ゾーンに対して直列の第三
の部分凝縮ゾーンを採用するものである。 図面において、三桁の参照数字の一桁目の図番号に対応
し、一方、二桁目と三桁目とはすべての図面において機
能的に対応する要素を明示する。 100,101,102……ライン、103,104……比率制御バルブ、
105……第一の部分凝縮ゾーン、106……第二の部分凝縮
ゾーン、107……ライン、108……気／液分離器、109,11
0,111……ライン、212……ガス吹き出し手段、413……
ライン、414……液滴除去空間、415……第三の部分凝縮
ゾーン、416……ライン、417……ベーン型気／液分離
器、418……ライン。
フロントページの続き (72)発明者 ラマナサン アール．タラカッド アメリカ合衆国テキサス州ヒュースト ン，ウエストバンク アベニュー 7751

Claims (12)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】炭化水素ガス混合物の部分凝縮方法におい
    て、次の工程、即ち、 （ａ）流入炭化水素ガス混合物を少なくとも第一部分と
    第二部分とに分割すること、 （ｂ）第一の部分凝縮ゾーンへ第一冷媒を導入するこ
    と、 （ｃ）第一部分を第一の部分凝縮ゾーンに通し第一冷媒
    と間接的熱交換させて、第一軽質ガスに同伴される第一
    凝縮物を生成させること、 （ｄ）第一凝縮物と第一軽質ガスとを含有する二相混合
    物を第一の部分凝縮ゾーンから回収し、回収された二相
    混合物を第一気／液分離ゾーンへ導入すること、 （ｅ）第一気／液分離ゾーンから第一凝縮物を回収する
    こと、 （ｆ）回収された第一凝縮物を第二の部分凝縮ゾーンへ
    導入すること、 （ｇ）第二部分を第二の部分凝縮ゾーンに通し、回収さ
    れた第一凝縮物と熱交換させて、第二軽質ガスと第二凝
    縮物を生成させ、そして回収された第一凝縮物と第二凝
    縮物とを熱的にストリツピングすること、 （ｈ）第二の部分凝縮ゾーンから第二軽質ガスを回収す
    ること、 （ｉ）分割された炭化水素ガス混合物と実質的に等しい
    圧力にて、第二の部分凝縮ゾーンから、ストリツピング
    された炭化水素凝縮物を回収すること、及び （ｊ）第一気／液分離ゾーンから第二炭化水素ガス混合
    物を回収すること、 から成ることを特徴とする炭化水素ガス混合物の部分凝
    縮方法。
  2. 【請求項２】更に付け加えて、回収された第二軽質ガス
    を第一気／液分離ゾーンへ導入する工程から成る請求項
    １記載の方法。
  3. 【請求項３】更に付け加えて、次の工程、即ち、 （ａ）第三の部分凝縮ゾーンへ第二冷媒を導入するこ
    と、 （ｂ）第二炭化水素混合物を第三の部分凝縮ゾーンに通
    し第二冷媒と間接的熱交換させて、第三軽質ガス及びこ
    れに同伴される第三凝縮物を生成させること、 （ｃ）第三凝縮物と第三軽質ガスとを含有する二相混合
    物を第三の部分凝縮ゾーンから回収し、回収された二相
    混合物を第二気／液分離ゾーンへ導入すること、 （ｄ）第二気／液分離ゾーンから第三凝縮物を回収する
    こと、及び （ｅ）第二気／液分離器から第三炭化水素ガス混合物を
    回収すること、 から成る請求項２記載の方法。
  4. 【請求項４】更に付け加えて、回収された第一凝縮物と
    混ぜて、回収された第三凝縮物を第二の部分凝縮ゾーン
    へ導入する工程から成る請求項３記載の方法。
  5. 【請求項５】第一の部分凝縮ゾーンへ導入される第一冷
    媒が第三炭化水素ガス混合物から成る請求項３記載の方
    法。
  6. 【請求項６】流入炭化水素ガス混合物の第二部分が、第
    二の部分凝縮ゾーンを通つて、回収された第一凝縮物と
    直接熱交換されることを特徴とする請求項１記載の方
    法。
  7. 【請求項７】流入炭化水素ガス混合物の第二部分が、第
    二の部分凝縮ゾーンを通つて、回収された第一凝縮物と
    間接的熱交換させることを特徴とする請求項１記載の方
    法。
  8. 【請求項８】第一の部分凝縮ゾーンを通過する第一軽質
    ガスの速度が25〜500Kg/sec/m2であることを特徴とする
    請求項１記載の方法。
  9. 【請求項９】流入炭化水素ガス混合物の第一部分が、流
    入炭化水素ガス混合物の70〜95モルパーセントであるこ
    とを特徴とする請求項１記載の方法。
  10. 【請求項１０】ストリツピングされ炭化水素凝縮物が、
    分割された流入炭化水素ガス混合物基準の静圧頭３〜14
    メートルなる圧力にて第二の部分凝縮ゾーンから回収さ
    れることを特徴とする請求項１記載の方法。
  11. 【請求項１１】流入炭化水素ガス混合物、C1〜C6炭化水
    素の範囲の成分を含有し、そして、第一気／液分離ゾー
    ンが、32〜60Kg/cm2（絶対）範囲の圧力にて運転される
    ことを特徴とする請求項１記載の方法。
  12. 【請求項１２】流入炭化水素ガス混合物が、C1〜C3炭化
    水素を主として含有し、そして、第三の部分凝縮ゾーン
    へ導入される第二冷媒が、−45℃〜−85℃の範囲の温度
    であることを特徴とする請求項５記載の方法。
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