JP2024102755A - 樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

【課題】良好な誘電特性と低熱膨張率を併せて呈する硬化物をもたらすことができる樹脂組成物を提供する。【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）活性エステル樹脂、及び、（Ｃ）マレイミド化合物を含み、（Ｃ）成分が、（Ｃ１）下記式（１）で表される構造単位を有するマレイミド化合物を含む、樹脂組成物。TIFF2024102755000031.tif45170（式（１）中、Ｒ１は、それぞれ独立に、アルキル基を表し、Ｒ２及びＲ３の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、Ｒ４及びＲ５の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、ＲＳ１は、それぞれ独立に、置換基を表し、Ｘ１は、１価の基を表す。）【選択図】なし

Description

本発明は、樹脂組成物に関する。さらには、樹脂シート、硬化物、回路基板、及び半導体装置に関する。

エポキシ樹脂とその硬化剤を含む樹脂組成物は、絶縁性、耐熱性、密着性などに優れる硬化物をもたらすことから、プリント配線板や半導体チップパッケージの再配線基板などの回路基板の絶縁材料として広く使われてきた。

他方、近年の通信の高速化に伴い、回路基板の絶縁材料には、高周波環境で作動させる際の伝送損失を低減すべく、誘電特性（低誘電正接）に優れる絶縁材料が必要とされている。誘電特性に優れる絶縁材料としては、エポキシ樹脂の硬化反応において２級水酸基のような極性基が生じることを低減・抑制し得る活性エステル樹脂などの特定の硬化剤を採用したものが報告されている（例えば、特許文献１、２）。

特開２０１９－１５７０２７号公報 特開２０２０－９４２１３号公報

回路基板の製造技術として、絶縁層と導体層を交互に積み重ねるビルドアップ方式による製造方法が知られている。電子機器の高機能化に伴い、回路基板のビルドアップによる積層数は増加する傾向にあるが、積層数の増加に伴って絶縁層と導体層との熱膨張の差によるクラックや回路歪みの発生が問題となる。斯かるクラックや回路歪みの問題を抑制するにあたって、形成される絶縁層の熱膨張率を低く抑えることが望まれる。

この点、良好な誘電特性が達成される程度に活性エステル樹脂を配合すると、得られる絶縁層の熱膨張率が上昇する場合があることを確認した。

回路基板の絶縁層を形成するにあたり、マレイミド化合物を配合することで、熱膨張率を低減し得ることが報告されているが（例えば、特開２０１６－２１９６４０号公報の段落００５２など）、活性エステル樹脂を含有する樹脂組成物にマレイミド化合物を配合したところ、誘電正接が上昇し活性エステル樹脂を用いた効果が減殺されてしまったり、そもそも熱膨張率の低減に寄与しなかったりすることを本発明者らは見出した。

本発明の課題は、良好な誘電特性と低熱膨張率を併せて呈する硬化物をもたらすことができる、新規の樹脂組成物を提供することにある。

本発明者らは、鋭意検討した結果、下記構成を有する樹脂組成物により上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。

すなわち、本発明は以下の内容を含む。
［１］
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）活性エステル樹脂、及び、（Ｃ）マレイミド化合物を含み、
（Ｃ）成分が、（Ｃ１）下記式（１）で表される構造単位を有するマレイミド化合物を含む、樹脂組成物。

（式（１）中、
Ｒ^１は、それぞれ独立に、アルキル基を表し、
Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４及びＲ^５は、それぞれ独立に、水素原子又はメチル基を表し、かつ、Ｒ^２及びＲ^３の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、Ｒ^４及びＲ^５の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、
Ｒ^Ｓ１は、それぞれ独立に、置換基を表し、
Ｘ^１は、下記式（２）で表される１価の基を表し、
ｍ１は１～３の整数を表し、ｍ２は０以上の整数を表し、ここで、ｍ１及びｍ２は、ｍ１＋ｍ２≦３を満たし、
ｍ３は、０～４の整数を表し、
ｎは、１～１００の整数を表し、
＊は、結合手を表す。）

（式（２）中、
Ｒ^６及びＲ^７は、それぞれ独立に、水素原子又はメチル基を表し、かつ、Ｒ^６及びＲ^７の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、
Ｒ^Ｓ２は、それぞれ独立に、置換基を表し、
ｍ４は、０～５の整数を表し、
＊は、結合手を表す。）
［２］
（Ａ）成分に対する（Ｂ）成分の質量比［（Ｂ）成分／（Ａ）成分］が０．８以上である、［１］に記載の樹脂組成物。
［３］
樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％としたとき、（Ｃ）成分の含有量が５質量％以上である、［１］又は［２］に記載の樹脂組成物。
［４］
（Ｃ）成分の全体を１００質量％としたとき、（Ｃ１）成分の含有量が３０質量％以上である、［１］～［３］の何れかに記載の樹脂組成物。
［５］
さらに（Ｅ）無機充填材を含む、［１］～［４］の何れかに記載の樹脂組成物。
［６］
樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％としたとき、（Ｅ）成分の含有量が４０質量％以上である、［５］に記載の樹脂組成物。
［７］
さらに（Ｆ）芳香環及びラジカル重合性不飽和基を含む樹脂を含む、［１］～［６］の何れかに記載の樹脂組成物。
［８］
回路基板の絶縁層用である、［１］～［７］の何れかに記載の樹脂組成物。
［９］
支持体と、該支持体上に設けられた［１］～［８］の何れかに記載の樹脂組成物の層とを含む、樹脂シート。
［１０］
支持体が、熱可塑性樹脂フィルム又は金属箔である、［９］に記載の樹脂シート。
［１１］
［１］～［８］の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物。
［１２］
［１］～［８］の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を含む、回路基板。
［１３］
［１２］に記載の回路基板を含む、半導体装置。

本発明によれば、良好な誘電特性と低熱膨張率を併せて呈する硬化物をもたらすことができる、新規の樹脂組成物を提供することができる。

＜用語の説明＞
本明細書において、化合物又は基についていう「置換基を有していてもよい」という用語は、該化合物又は基の水素原子が置換基で置換されていない場合、及び、該化合物又は基の水素原子の一部又は全部が置換基で置換されている場合の双方を意味する。

本明細書において、「置換基」という用語は、特に説明のない限り、ハロゲン原子、アルキル基、アルケニル基、シクロアルキル基、アルコキシ基、シクロアルキルオキシ基、アルキルチオ基、シクロアルキルチオ基、アリール基、アリールオキシ基、アリールチオ基、アリールアルキル基、アリールアルコキシ基、１価の複素環基、アルキリデン基、アシル基、アシルオキシ基、ヒドロキシ基、アミノ基、シリル基、カルボキシ基、スルホ基、シアノ基、ニトロ基、メルカプト基及びオキソ基を意味する。

置換基として用いられるハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、及びヨウ素原子が挙げられる。置換基として用いられるアルキル基は、直鎖状又は分岐状のいずれであってもよい。該アルキル基の炭素原子数は、好ましくは１～１２、より好ましくは１～６、さらに好ましくは１～３である。置換基として用いられるアルケニル基は、直鎖状又は分岐状のいずれであってもよい。該アルケニル基の炭素原子数は、好ましくは２～１２、より好ましくは２～６、さらに好ましくは２又は３である。置換基として用いられるシクロアルキル基の炭素原子数は、好ましくは３～１２、より好ましくは３～６である。置換基として用いられるアルコキシ基は、直鎖状又は分岐状のいずれであってもよい。該アルコキシ基の炭素原子数は、好ましくは１～１２、より好ましくは１～６である。置換基として用いられるシクロアルキルオキシ基の炭素原子数は、好ましくは３～１２、より好ましくは３～６である。置換基として用いられるアルキルチオ基は、直鎖状又は分岐状のいずれであってもよい。該アルキルチオ基の炭素原子数は、好ましくは１～１２、より好ましくは１～６である。置換基として用いられるシクロアルキルチオ基の炭素原子数は、好ましくは３～１２、より好ましくは３～６である。置換基として用いられるアリール基の炭素原子数は、好ましくは６～１４、より好ましくは６～１０である。置換基として用いられるアリールオキシ基の炭素原子数は、好ましくは６～１４、より好ましくは６～１０である。置換基として用いられるアリールチオ基の炭素原子数は、好ましくは６～１４、より好ましくは６～１０である。置換基として用いられるアリールアルキル基の炭素原子数は、好ましくは７～１５、より好ましくは７～１１である。置換基として用いられるアリールアルコキシ基の炭素原子数は、好ましくは７～１５、より好ましくは７～１１である。置換基として用いられる１価の複素環基とは、複素環式化合物の複素環から水素原子１個を除いた基をいう。該１価の複素環基の炭素原子数は、好ましくは３～１５、より好ましくは３～９である。該１価の複素環基には、１価の芳香族複素環基（ヘテロアリール基）も含まれる。置換基として用いられるアルキリデン基とは、アルカンの同一の炭素原子から水素原子を２個除いた基をいう。該アルキリデン基の炭素原子数は、好ましくは１～１２、より好ましくは１～６、特に好ましくは１～３である。置換基として用いられるアシル基は、式：－Ｃ（＝Ｏ）－Ｒ表される基（式中、Ｒはアルキル基又はアリール基）をいう。Ｒで表されるアルキル基は直鎖状又は分岐状のいずれであってもよい。該アシル基の炭素原子数は、好ましくは２～１３、さらに好ましくは２～７である。置換基として用いられるアシルオキシ基は、式：－Ｏ－Ｃ（＝Ｏ）－Ｒで表される基（式中、Ｒは上記と同義）である。該アシルオキシ基の炭素原子数は、好ましくは２～１３、より好ましくは２～７である。上述の置換基は、さらに置換基（「二次置換基」という場合がある。）を有していてもよい。二次置換基としては、特に記載のない限り、上述の置換基と同じものを用いてよい。

本明細書において、「Ｃ_ｐ～Ｃ_ｑ」（ｐ及びｑは正の整数であり、ｐ＜ｑを満たす。）という用語は、この用語の直後に記載された有機基の炭素原子数がｐ～ｑであることを表す。例えば、「Ｃ_１～Ｃ_６アルキル基」は、炭素原子数１～６のアルキル基を示し、「Ｃ_６～Ｃ_１０シクロアルキル基」は、炭素原子数６～１０のシクロアルキル基を示す。

以下、本発明について、実施形態及び例示物を示して詳細に説明する。ただし、本発明は下記の実施形態及び例示物に限定されるものではなく、本発明の特許請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。

［樹脂組成物］
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）活性エステル樹脂、及び、（Ｃ）マレイミド化合物を含み、（Ｃ）成分が、（Ｃ１）下記式（１）で表される構造単位を有するマレイミド化合物を含むことを特徴とする。

（式（１）中、
Ｒ^１は、それぞれ独立に、アルキル基を表し、
Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４及びＲ^５は、それぞれ独立に、水素原子又はメチル基を表し、かつ、Ｒ^２及びＲ^３の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、Ｒ^４及びＲ^５の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、
Ｒ^Ｓ１は、それぞれ独立に、置換基を表し、
Ｘ^１は、下記式（２）で表される１価の基を表し、
ｍ１は１～３の整数を表し、ｍ２は０以上の整数を表し、ここで、ｍ１及びｍ２は、ｍ１＋ｍ２≦３を満たし、
ｍ３は、０～４の整数を表し、
ｎは、１～１００の整数を表し、
＊は、結合手を表す。）

（式（２）中、
Ｒ^６及びＲ^７は、それぞれ独立に、水素原子又はメチル基を表し、かつ、Ｒ^６及びＲ^７の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、
Ｒ^Ｓ２は、それぞれ独立に、置換基を表し、
ｍ４は、０～５の整数を表し、
＊は、結合手を表す。）

先述のとおり、回路基板の絶縁材料には、クラックや回路歪みの発生を抑制すべく低熱膨張率であることが望まれる。また、高周波環境で作動させる際の伝送損失を低減すべく、良好な誘電特性（低誘電正接）を呈することも要求される。この点、良好な誘電特性が達成される程度に活性エステル樹脂を配合したところ、得られる絶縁材料の熱膨張率が上昇する場合があることを確認した。熱膨張率の低減にマレイミド化合物が寄与するとの報告があるが、活性エステル樹脂を含有する樹脂組成物にマレイミド化合物を配合すると、誘電正接が上昇し活性エステル樹脂を用いた効果が減殺されてしまったり、そもそも熱膨張率の低減に寄与しなかったりすることを本発明者らは見出した。

これに対し、エポキシ樹脂及び活性エステル樹脂との組み合わせにおいて、マレイミド化合物として上記式（１）で表される構造単位を有するマレイミド化合物を用いる本発明によれば、良好な誘電特性を維持したまま低い熱膨張率を呈する硬化物をもたらすことができる。このように、本発明は、良好な誘電特性と低熱膨張率とを併せて呈する硬化物をもたらすことができ、高周波環境で作動させる際の伝送損失を有利に低減させる共に多層配線を形成した際のクラックや回路歪みを抑制し得る回路基板を実現するにあたり著しく寄与するものである。

以下、各成分について説明する。

＜（Ａ）エポキシ樹脂＞
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）成分として、エポキシ樹脂を含む。

エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ｔｅｒｔ－ブチル－カテコール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、スピロ環含有エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、トリメチロール型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂が挙げられる。ビスフェノール型エポキシ樹脂は、ビスフェノール構造を有するエポキシ樹脂を指し、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂が挙げられる。ビフェニル型エポキシ樹脂は、ビフェニル構造を有するエポキシ樹脂を指し、ここでビフェニル構造はアルキル基、アルコキシ基、アリール基等の置換基を有していてもよい。したがって、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂もビフェニル型エポキシ樹脂に含まれる。エポキシ樹脂は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

エポキシ樹脂としては、芳香族系のエポキシ樹脂が好ましい。ここで、芳香族系のエポキシ樹脂とは、その分子内に芳香環を有するエポキシ樹脂を意味する。

エポキシ樹脂は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有することが好ましい。エポキシ樹脂の不揮発成分を１００質量％とした場合、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂の割合は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、さらに好ましくは７０質量％以上である。

エポキシ樹脂には、温度２０℃で液状のエポキシ樹脂（以下「液状エポキシ樹脂」という。）と、温度２０℃で固体状のエポキシ樹脂（以下「固体状エポキシ樹脂」という。）とがある。

液状エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基を有する液状エポキシ樹脂が好ましい。

液状エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂等の脂環式エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、及びブタジエン構造を有するエポキシ樹脂が好ましい。

液状エポキシ樹脂の具体例としては、ＤＩＣ社製の「ＨＰ－４０３２」、「ＨＰ－４０３２－Ｄ」、「ＨＰ－４０３２ＳＳ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「８２８ＵＳ」、「ｊＥＲ８２８ＥＬ」、「８２５」、「エピコート８２８ＥＬ」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ８０７」、「１７５０」（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１５２」（フェノールノボラック型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「６３０」、「６３０ＬＳＤ」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＺＸ１０５９」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合品）；ナガセケムテックス社製の「ＥＸ－７２１」（グリシジルエステル型エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「セロキサイド２０２１Ｐ」（エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「ＰＢ－３６００」（ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＺＸ１６５８」、「ＺＸ１６５８ＧＳ」（液状１，４－グリシジルシクロヘキサン型エポキシ樹脂）等が挙げられる。

固体状エポキシ樹脂としては、１分子中に３個以上のエポキシ基を有する固体状エポキシ樹脂が好ましく、１分子中に３個以上のエポキシ基を有する芳香族系の固体状エポキシ樹脂がより好ましい。

固体状エポキシ樹脂としては、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂が好ましい。

固体状エポキシ樹脂の具体例としては、ＤＩＣ社製の「ＨＰ－４０３２Ｈ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＨＰ－４７００」、「ＨＰ－４７１０」（ナフタレン型４官能エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「Ｎ－６９０」（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「Ｎ－６９５」（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＨＰ－７２００ＨＨ」、「ＨＰ－７２００Ｈ」、「ＨＰ－７２００」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＥＸＡ－７３１１」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ３」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４Ｓ」、「ＨＰ６０００」（ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＥＰＰＮ－５０２Ｈ」（トリスフェノール型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＮＣ－７０００Ｌ」（ナフトールノボラック型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＮＣ－３０００Ｈ」、「ＮＣ－３０００」、「ＮＣ－３０００Ｌ」、「ＮＣ－３１００」（ビフェニル型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ－４７５Ｖ」（ナフトール型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ－４８５」（ナフトールノボラック型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ４０００Ｈ」、「ＹＸ４０００」、「ＹＬ６１２１」（ビフェニル型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ４０００ＨＫ」（ビキシレノール型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ８８００」（アントラセン型エポキシ樹脂）；大阪ガスケミカル社製の「ＰＧ－１００」、「ＣＧ－５００」；三菱ケミカル社製の「ＹＬ７７６０」（ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＬ７８００」（フルオレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１０１０」（固体状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１０３１Ｓ」（テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂）等が挙げられる。

本発明の樹脂組成物は、エポキシ樹脂として、液状エポキシ樹脂のみを含んでもよく、固体状エポキシ樹脂のみを含んでもよく、液状エポキシ樹脂と固体状エポキシ樹脂とを組み合わせて含んでもよい。液状エポキシ樹脂と固体状エポキシ樹脂とを組み合わせて用いる場合、それらの量比（液状エポキシ樹脂：固体状エポキシ樹脂）は、質量比で、好ましくは１：０．０１～１：５０、より好ましくは１：０．０５～１：２０、さらに好ましくは１：０．１～１：１０である。

エポキシ樹脂のエポキシ当量は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～５０００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～３０００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは８０ｇ／ｅｑ．～２０００ｇ／ｅｑ．、さらにより好ましくは１１０ｇ／ｅｑ．～１０００ｇ／ｅｑ．である。エポキシ当量は、１当量のエポキシ基を含むエポキシ樹脂の質量である。このエポキシ当量は、ＪＩＳ Ｋ７２３６に従って測定することができる。

エポキシ樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１００～５０００、より好ましくは２５０～３０００、さらに好ましくは４００～１５００である。エポキシ樹脂のＭｗは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により、ポリスチレン換算の値として測定できる。

後述する（Ｂ）成分、（Ｃ）成分との組み合わせにおいて、良好な誘電特性と低熱膨張率を併せて呈する硬化物をもたらすことができる上、機械特性にも優れる硬化物をもたらすことができる観点から、樹脂組成物中の（Ａ）成分の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、さらに好ましくは１２質量％以上、１４質量％以上又は１５質量％以上である。該含有量の上限は、特に限定されず、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよいが、例えば、６０質量％以下、５０質量％以下又は４０質量％以下などとし得る。本発明において、樹脂組成物についていう「樹脂成分」とは、樹脂組成物を構成する不揮発成分のうち、後述する無機充填材を除いた成分をいう。

＜（Ｂ）活性エステル樹脂＞
本発明の樹脂組成物は、（Ｂ）成分として、活性エステル樹脂を含有する。

活性エステル樹脂としては、１分子中に１個以上の活性エステル基を有する化合物を用いることができる。中でも、活性エステル樹脂としては、フェノールエステル類、チオフェノールエステル類、Ｎ－ヒドロキシアミンエステル類、複素環ヒドロキシ化合物のエステル類等の、反応活性の高いエステル基を１分子中に２個以上有する化合物が好ましい。当該活性エステル樹脂は、カルボン酸化合物及び／又はチオカルボン酸化合物とヒドロキシ化合物及び／又はチオール化合物との縮合反応によって得られるものが好ましい。特に、耐熱性向上の観点から、カルボン酸化合物とヒドロキシ化合物とから得られる活性エステル樹脂が好ましく、カルボン酸化合物とフェノール化合物及び／又はナフトール化合物とから得られる活性エステル樹脂がより好ましい。

カルボン酸化合物としては、例えば、安息香酸、酢酸、コハク酸、マレイン酸、イタコン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ピロメリット酸等が挙げられる。

フェノール化合物又はナフトール化合物としては、例えば、ハイドロキノン、レゾルシン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、フェノールフタリン、メチル化ビスフェノールＡ、メチル化ビスフェノールＦ、メチル化ビスフェノールＳ、フェノール、ｏ－クレゾール、ｍ－クレゾール、ｐ－クレゾール、カテコール、α－ナフトール、β－ナフトール、１，５－ジヒドロキシナフタレン、１，６－ジヒドロキシナフタレン、２，６－ジヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシベンゾフェノン、トリヒドロキシベンゾフェノン、テトラヒドロキシベンゾフェノン、フロログルシン、ベンゼントリオール、ジシクロペンタジエン型ジフェノール化合物、フェノールノボラック等が挙げられる。ここで、「ジシクロペンタジエン型ジフェノール化合物」とは、ジシクロペンタジエン１分子にフェノール２分子が縮合して得られるジフェノール化合物をいう。

本発明の効果をより享受し得る観点から好ましい活性エステル樹脂の具体例としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル樹脂、ナフタレン構造を含む活性エステル樹脂、フェノールノボラックのアセチル化物を含む活性エステル樹脂、フェノールノボラックのベンゾイル化物を含む活性エステル樹脂が挙げられる。中でも、後述する（Ｃ１）成分との組み合わせにおいて、いっそう良好な誘電特性といっそう低い熱膨張率を併せて呈する硬化物を実現し得る観点から、ナフタレン構造を含む活性エステル樹脂、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル樹脂がより好ましい。「ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造」とは、フェニレン－ジシクロペンチレン－フェニレンからなる２価の構造単位を表す。

（Ｂ）成分は市販品を用いてもよく、該市販品の例としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル樹脂として、「ＥＸＢ－９４５１」、「ＥＸＢ－９４６０」、「ＥＸＢ－９４６０Ｓ」、「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、「ＨＰＣ－８０００Ｈ－６５ＭＴ」、「ＨＰＣ－８０００Ｌ－６５ＭＴ」（ＤＩＣ社製）；ナフタレン構造を含む活性エステル樹脂として「ＥＸＢ－８１００Ｌ－６５Ｔ」、「ＥＸＢ－８１５０－６０Ｔ」、「ＥＸＢ－８１５０－６２Ｔ」、「ＥＸＢ－９４１６－７０ＢＫ」、「ＨＰＣ－８１５０－６０Ｔ」、「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」、「ＨＰ－Ｂ－８１５１－６２Ｔ」（ＤＩＣ社製）；りん含有活性エステル樹脂として「ＥＸＢ９４０１」（ＤＩＣ社製）；フェノールノボラックのアセチル化物である活性エステル樹脂として「ＤＣ８０８」（三菱ケミカル社製）；フェノールノボラックのベンゾイル化物である活性エステル樹脂として「ＹＬＨ１０２６」、「ＹＬＨ１０３０」、「ＹＬＨ１０４８」（三菱ケミカル社製）；スチリル基及びナフタレン構造を含む活性エステル樹脂として「ＰＣ１３００－０２－６５ＭＡ」（エア・ウォーター社製）等が挙げられる。

（Ｂ）成分は、１種単独で用いてもよく、２種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

（Ｂ）成分の活性エステル基当量は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～５００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～４００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～３００ｇ／ｅｑ．である。活性エステル基当量は、活性エステル基１当量あたりの活性エステル樹脂の質量である。

良好な誘電特性をもたらす樹脂組成物を実現し易い観点から、樹脂組成物中の（Ｂ）成分の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは２０質量％以上、さらに好ましくは２５質量％以上又は３０質量％以上である。該含有量の上限は、特に限定されず、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよいが、例えば、６０質量％以下、５５質量％以下又は５０質量％以下などとし得る。

本発明の樹脂組成物において、（Ａ）成分に対する（Ｂ）成分の質量比（（Ｂ）成分／（Ａ）成分）は、良好な誘電特性を呈する硬化物をもたらす観点から、好ましくは０．６以上、より好ましくは０．８以上、さらに好ましくは１以上である。上記のとおり、（Ｃ１）成分を使用する本発明の樹脂組成物によれば、優れた誘電特性を実現できる程度に（Ｂ）成分を含む場合であっても、低熱膨張率を呈する硬化物をもたらすことができる。例えば、本発明の樹脂組成物において、（Ａ）成分に対する（Ｂ）成分の質量比は、１．１以上、又は１．２以上にまで高めてよい。該質量比（（Ｂ）成分／（Ａ）成分）の上限は、例えば、２以下、１．９以下、１．８以下などとしてよい。

＜（Ｃ）マレイミド化合物＞
本発明の樹脂組成物は、（Ｃ）成分として、マレイミド化合物を含み、該マレイミド化合物が、（Ｃ１）式（１）下記式（１）で表される構造単位を有するマレイミド化合物（単に「（Ｃ１）成分」ともいう。）を含むことを特徴とする。

（式（１）中、
Ｒ^１は、それぞれ独立に、アルキル基を表し、
Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４及びＲ^５は、それぞれ独立に、水素原子又はメチル基を表し、かつ、Ｒ^２及びＲ^３の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、Ｒ^４及びＲ^５の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、
Ｒ^Ｓ１は、それぞれ独立に、置換基を表し、
Ｘ^１は、下記式（２）で表される１価の基を表し、
ｍ１は１～３の整数を表し、ｍ２は０以上の整数を表し、ここで、ｍ１及びｍ２は、ｍ１＋ｍ２≦３を満たし、
ｍ３は、０～４の整数を表し、
ｎは、１～１００の整数を表し、
＊は、結合手を表す。）

（式（２）中、
Ｒ^６及びＲ^７は、それぞれ独立に、水素原子又はメチル基を表し、かつ、Ｒ^６及びＲ^７の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、
Ｒ^Ｓ２は、それぞれ独立に、置換基を表し、
ｍ４は、０～５の整数を表し、
＊は、結合手を表す。）

式（１）中、Ｒ^１は、それぞれ独立に、アルキル基を表す。Ｒ^１で表されるアルキル基は、直鎖状又は分岐状のいずれであってもよい。該アルキル基の炭素原子数は、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、良好な誘電特性と低熱膨張率を呈する硬化物を実現し得る観点から、好ましくは１～１０、より好ましくは１～８、さらに好ましくは１～６、１～４又は１～３である。

式（１）中、Ｒ^２及びＲ^３の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、Ｒ^４及びＲ^５の一方は水素原子、他方はメチル基を表す。これにより、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、良好な誘電特性と低熱膨張率を呈する硬化物を実現し得る。

式（１）中、Ｒ^Ｓ１は、それぞれ独立に、置換基を表す。Ｒ^Ｓ１で表される置換基については先述のとおりであるが、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、いっそう良好な誘電特性といっそう低い熱膨張率を呈する硬化物を実現し得る観点から、ハロゲン原子、アルキル基、アルコキシ基、アルキルチオ基、シクロアルキル基、シクロアルキルオキシ基、シクロアルキルチオ基、アリール基、アリールオキシ基、アリールチオ基、ヒドロキシ基、及びメルカプト基からなる群から選択される１種以上が好ましく、ハロゲン原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、及びヒドロキシ基からなる群から選択される１種以上がより好ましく、中でもアルキル基が好ましい。これら置換基の炭素原子数をはじめ、好適な例は先述したとおりである。

式（１）中、Ｘ^１は、上記式（２）で表される１価の基を表す。

式（２）中、Ｒ^６及びＲ^７の一方は水素原子、他方はメチル基を表す。これにより、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、良好な誘電特性と低熱膨張率を呈する硬化物を実現し得る。

式（２）中、Ｒ^Ｓ２は、それぞれ独立に、置換基を表す。Ｒ^Ｓ２で表される置換基については先述のとおりであるが、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、いっそう良好な誘電特性といっそう低い熱膨張率を呈する硬化物を実現し得る観点から、ハロゲン原子、アルキル基、アルコキシ基、アルキルチオ基、シクロアルキル基、シクロアルキルオキシ基、シクロアルキルチオ基、アリール基、アリールオキシ基、アリールチオ基、ヒドロキシ基、及びメルカプト基からなる群から選択される１種以上が好ましく、ハロゲン原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、及びヒドロキシ基からなる群から選択される１種以上がより好ましく、中でもアルキル基が好ましい。これら置換基の炭素原子数をはじめ、好適な例は先述したとおりである。

式（２）中、ｍ４は０～５の整数を表す。本発明の効果をより享受し得る観点から、ｍ４は、０～４の整数を表すことが好ましく、０～３の整数を表すことがより好ましい。

式（１）中、ｍ１は１～３の整数を表す。本発明の効果をより享受し得る観点から、ｍ１は、１又は２を表すことが好ましい。式（１）においてＲ^１が結合するベンゼン環の２位、３位、４位、５位又は６位の少なくとも１つにＲ^１が結合していることが好ましい。

式（１）中、ｍ２は０以上の整数を表す。ここで、ｍ２は、ｍ１との関係においてｍ１＋ｍ２≦３を満たす。

式（１）中、ｍ３は、０～４の整数を表す。本発明の効果をより享受し得る観点から、ｍ３は、０～３の整数を表すことが好ましく、０～２の整数を表すことがより好ましい。

式（１）中、ｎは、１～１００の整数を表す。（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、いっそう良好な誘電特性といっそう低い熱膨張率を呈する硬化物を実現し得る観点から、ｎは、好ましくは１～９０の整数、より好ましくは１～８０の整数、１～６０の整数、又は１～５０の整数を表す。

（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、よりいっそう良好な誘電特性とよりいっそう低い熱膨張率を呈する硬化物を実現し得る観点から特に好適な式（１）で表される構造単位の例を以下に示す。

好適な一実施形態において、式（１）中、
Ｒ^１は、それぞれ独立に、炭素原子数１～６のアルキル基を表し、
Ｒ^２及びＲ^３の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、Ｒ^４及びＲ^５の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、
Ｒ^Ｓ１は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、又はヒドロキシ基を表し、
Ｘ^１は、上記式（２）で表される１価の基（式（２）中、Ｒ^６及びＲ^７の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、Ｒ^Ｓ２は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、又はヒドロキシ基を表し、ｍ４は０～３の整数を表す。）を表し、
ｍ１は１又は２を表し、ｍ２は０以上の整数を表し、ここで、ｍ１及びｍ２は、ｍ１＋ｍ２≦３を満たし、
ｍ３は、０～３の整数を表し、
ｎは、１～９０の整数を表す。

より好適な一実施形態において、式（１）中、
Ｒ^１は、それぞれ独立に、炭素原子数１～３のアルキル基を表し、
Ｒ^２及びＲ^３の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、Ｒ^４及びＲ^５の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、
Ｒ^Ｓ１は、それぞれ独立に、炭素原子数１～６のアルキル基を表し、
Ｘ^１は、上記式（２）で表される１価の基（式（２）中、Ｒ^６及びＲ^７の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、Ｒ^Ｓ２は、それぞれ独立に、炭素原子数１～６のアルキル基を表し、ｍ４は０～３の整数を表す。）を表し、
ｍ１は１又は２を表し、ｍ２は０以上の整数を表し、ここで、ｍ１及びｍ２は、ｍ１＋ｍ２≦３を満たし、
ｍ３は、０～２の整数を表し、
ｎは、１～８０の整数を表す。

好適な一実施形態において、（Ｃ１）成分は、下記式（１－１）で合わされる構造を有する。

（式（１－１）中、Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、Ｒ^Ｓ１、Ｘ^１、ｍ１、ｍ２、ｍ３及びｎは上記と同じであり、
Ｘ^Ｍ１は、水素原子、又は、上記式（２）で表される１価の基を表し、
Ｘ^Ｍ２は、水素原子、下記式（３）で表される１価の基、又は、下記式（４）で表される１価の基を表す。）

（式（３）中、Ｒ^１、ｍ１は上記と同じであり、＊は結合手を表す。）

（式（４）中、Ｒ^１、Ｘ^１、ｍ１は上記と同じであり、
ｍ５は１以上の整数を表し、ここでｍ１とｍ５は、ｍ１＋ｍ５≦４を満たし、
＊は、結合手を表す。）

後述のとおり、（Ｃ１）成分は、アルキル基で置換されたアニリン化合物と、置換基を有していてもよいジビニルベンゼン化合物と、さらに必要に応じて、置換基を有していてもよいモノビニルベンゼン化合物とを反応させて得た中間体アミン化合物に、無水マレイン酸を反応させてマレイミド化することにより、合成することができる。

式（１－１）において、Ｘ^Ｍ１が水素原子であるとき、それは、アルキル基で置換されたアニリン化合物に由来する末端構造を有していることを表す。また、Ｘ^Ｍ１が上記式（２）で表される構造であるとき、それは、原料として置換基を有していてもよいモノビニルベンゼン化合物を用いた場合であって、アルキル基で置換されたアニリン化合物に由来する構造に、さらに斯かる置換基を有していてもよいモノビニルベンゼン化合物に由来する構造が結合されてなる末端構造を表す。

式（１－１）において、Ｘ^Ｍ２が水素原子であるとき、それは、置換基を有していてもジビニルベンゼン化合物に由来する末端構造を有していることを表す。また、Ｘ^Ｍ２が上記式（３）で表される構造であるとき、それは、アルキル基で置換されたアニリン化合物に由来する末端構造を有していることを表す。さらに、Ｘ^Ｍ２が上記式（４）で表される構造であるとき、それは、原料として置換基を有していてもよいモノビニルベンゼン化合物を用いた場合であって、アルキル基で置換されたアニリン化合物に由来する構造に、さらに斯かる置換基を有していてもよいモノビニルベンゼン化合物に由来する構造が結合されてなる末端構造を表す。

これら式（１－１）、式（２）、式（３）、式（４）におけるＲ^１、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、Ｒ^Ｓ１、Ｘ^１、ｍ１、ｍ２、ｍ３及びｎは、その好適な例や範囲を含め、式（１）に関連して説明したとおりである。

式（４）中、ｍ５は１以上の整数を表し、ここでｍ５は、ｍ１との関係においてｍ１＋ｍ５≦４を満たす。

（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、いっそう良好な誘電特性といっそう低い熱膨張率を呈する硬化物を実現し得る観点から、（Ｃ１）成分の数平均分子量（Ｍｎ）は好ましくは３５０～２，０００の範囲、より好ましくは４００～１，５００の範囲であり、その重量平均分子量（Ｍｗ）は好ましくは４００～５００，０００の範囲、より好ましくは４５０～４００，０００の範囲である。これらＭｎやＭｗは、ＧＰＣ法により、ポリスチレン換算の値として測定できる。

以下、（Ｃ１）成分の合成手順について一例を示す。

一実施形態において、（Ｃ１）成分は、
（ｘ１－１）アルキル基で置換されたアニリン化合物と、
（ｘ１－２）置換基を有していてもよいジビニルベンゼン化合物と、
を反応させて得た中間体アミン化合物（ｘ１）のマレイミド化物である。

中間体アミン化合物（ｘ１）を得るにあたり、上記（ｘ１－１）成分及び（ｘ１－２）成分に加えて、さらに（ｘ１－３）置換基を有していてもよいモノビニルベンゼン化合物を反応させてもよい。

したがって他の一実施形態において、（Ｃ１）成分は、
（ｘ１－１）アルキル基で置換されたアニリン化合物と、
（ｘ１－２）置換基を有していてもよいジビニルベンゼン化合物と、
（ｘ１－３）置換基を有していてもよいモノビニルベンゼン化合物と、
を反応させて得た中間体アミン化合物（ｘ１）のマレイミド化物である。

－（ｘ１－１）アルキル基で置換されたアニリン化合物－
（ｘ１－１）成分は、アルキル基で置換されたアニリン化合物であり、下記式（ｘ１－１）で表される。

（式中、Ｒ^１、ｍ１は上記と同じである。）

（ｘ１－１）成分としては、目的とする（Ｃ１）成分の構造を達成すべく、適宜決定してよい。（Ｃ１）成分の構造、すなわち式（１）で表される構造単位、ひいては式（１－１）で表される構造の好適な例は先述のとおりである。例えば、斯かるアニリン化合物としては、目的とする（Ｃ１）成分中のＲ^１がＣ_１～Ｃ_６アルキル基であり、ｍ１が１である場合、モノＣ_１～Ｃ_６アルキルアニリンを用いればよい。また、目的とする（Ｃ１）成分中のＲ^１がＣ_１～Ｃ_６アルキル基であり、ｍ１が３である場合、トリＣ_１～Ｃ_６アルキルアニリンを用いればよい。なお、（ｘ１－２）成分や（ｘ１－３）成分との組み合わせにおいて（Ｃ１）成分を円滑に合成し得る観点から、（ｘ１－１）成分のベンゼン環の２位、４位、６位のうち少なくとも１つの炭素原子は未置換であることが好ましい。

－（ｘ１－２）置換基を有していてもよいジビニルベンゼン化合物－
（ｘ１－２）成分は、置換基を有していてもよいジビニルベンゼン化合物であり、下記式（ｘ１－２）で表される。

（式中、Ｒ^Ｓ１、ｍ３は上記と同じである。）

（ｘ１－２）成分としては、目的とする（Ｃ１）成分の構造を達成すべく、適宜決定してよい。（Ｃ１）成分の構造、すなわち式（１）で表される構造単位、ひいては式（１－１）で表される構造の好適な例は先述のとおりである。例えば、斯かるジビニルベンゼン化合物としては、目的とする（Ｃ１）成分中のＲ^Ｓ１がＣ_１～Ｃ_６アルキル基であり、ｍ３が１である場合、モノＣ_１～Ｃ_６アルキル－ジビニルベンゼンを用いればよい。また、目的とする（Ｃ１）成分中のＲ^Ｓ１がＣ_１～Ｃ_６アルキル基であり、ｍ１が２である場合、ジＣ_１～Ｃ_６アルキル－ジビニルベンゼンを用いればよい。また、目的とする（Ｃ１）成分中のｍ３が０である場合、ジビニルベンゼンを用いればよい。

－（ｘ１－３）置換基を有していてもよいモノビニルベンゼン化合物－
（ｘ１－３）成分は、置換基を有していてもよいモノビニルベンゼン化合物であり、下記式（ｘ１－３）で表される。

（式中、Ｒ^Ｓ２、ｍ４は上記と同じである。）

（ｘ１－３）成分としては、目的とする（Ｃ１）成分の構造を達成すべく、適宜決定してよい。（Ｃ１）成分の構造、すなわち式（１）で表される構造単位、ひいては式（１－１）で表される構造の好適な例は先述のとおりである。上記のとおり、（ｘ１－３）成分は、任意に用いられる原料であり、式（１)や式（１－１）中のｍ２が１以上である態様、式（１－１）中のＸ^Ｍ１が式（２）で表される態様、式（１－１）中のＸ^Ｍ２が式（４）で表される態様を実現するにあたって、（ｘ１－３）成分を用いる。例えば、斯かるモノビニルベンゼン化合物としては、目的とする（Ｃ１）成分中のＲ^Ｓ２がＣ_１～Ｃ_６アルキル基であり、ｍ４が１である場合、モノＣ_１～Ｃ_６アルキル－モノビニルベンゼンを用いればよい。また、目的とする（Ｃ１）成分中のＲ^Ｓ２がＣ_１～Ｃ_６アルキル基であり、ｍ４が２である場合、ジＣ_１～Ｃ_６アルキル－モノビニルベンゼンを用いればよい。また、目的とする（Ｃ１）成分中のｍ４が０である場合、モノビニルベンゼンを用いればよい。

上記の（ｘ１－１）成分と（ｘ１－２）成分、必要に応じてさらに（ｘ１－３）成分とを、酸触媒の存在下で反応させて、中間体アミン化合物（ｘ１）を得る。斯かる反応において、（ｘ１－２）成分や（ｘ１－３）成分のビニル基が酸触媒の存在下でカルボカチオンを生じ、これが（ｘ１－１）成分のベンゼン環の未置換炭素と反応し結合する。

（ｘ１－１）成分と、（ｘ１－２）成分の配合割合は、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて良好な誘電特性と低熱膨張率を併せて呈する硬化物をもたらす（Ｃ１）成分を実現し得る観点から、（ｘ１－１）成分１モルに対して、好ましくは０．１～１０モル、より好ましくは０．２～３モルの（ｘ１－２）成分を用いることが好適である。また、（ｘ１－３）成分を併用する場合には、（ｘ１－１）成分１モルに対して、好ましくは０．１～１０モル、より好ましくは０．２～３モルの（ｘ１－３）成分を用いることが好適である。

反応は、溶媒を使用せずに無溶媒系で進行させてもよいし、有機溶媒を使用して有機溶媒系で進行させてもよい。反応に用いる有機溶媒としては、例えば、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素溶媒；クロロベンゼン等のハロゲン化芳香族炭化水素溶媒；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン系溶媒が挙げられる。有機溶媒は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

反応に用いる酸触媒としては、例えば、リン酸、塩酸、硫酸のような無機酸、シュウ酸、ベンゼンスルホン酸、トルエンスルホン酸、メタンスルホン酸、フルオロメタンスルホン酸等の有機酸、活性白土、酸性白土、シリカアルミナ、ゼオライト、強酸性イオン交換樹脂のような固体酸、ヘテロポリ塩酸等を挙げることができる。

反応温度は、反応が進行する限り特に限定されず、例えば、１００～２５０℃の範囲としてよい。また反応時間は、目的とする中間体アミン化合物（ｘ１）の構造が達成される限り特に限定されず、例えば、３０分間～４８時間の範囲としてよい。

反応後に中間体アミン化合物（ｘ１）を精製してもよい。例えば、反応後、触媒や過剰量の出発原料を系内から除去するために、濾過、蒸留などの精製工程を施してもよい。

こうして、下記式（ｘ１）で表される構造を有する中間体アミン化合物が得られる。

（式（ｘ１）中、Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、Ｒ^Ｓ１、Ｘ^１、ｍ１、ｍ２、ｍ３及びｎは上記と同じであり、
Ｘ^Ｍ１’は、水素原子、又は、上記式（２）で表される１価の基を表し、
Ｘ^Ｍ２’は、水素原子、下記式（３’）で表される１価の基、又は、又は、下記式（４’）で表される１価の基を表す。）

（式（３’）中、Ｒ^１、ｍ１は上記と同じである。）

（式（４’）中、Ｒ^１、Ｘ^１、ｍ１、ｍ５は上記と同じである。）

次いで、得られた中間体アミン化合物（ｘ１）を無水マレイン酸と反応させてマレイミド化し、（Ｃ１）成分を得る。

（ｘ１）成分と無水マレイン酸との反応は、無水マレイン酸を用いた従来公知のアミノ基のマレイミド化反応によって実施してよい。反応は、溶媒を使用せずに無溶媒系で進行させてもよいし、有機溶媒を使用して有機溶媒系で進行させてもよいこと、使用し得る有機溶媒の種類は、（ｘ１－１）成分と（ｘ１－２）成分、（ｘ１－３）成分との反応に関連して先述したとおりである。

反応温度は、反応が進行する限り特に限定されず、例えば、０～１００℃の範囲としてよい。また反応時間は、目的とする（Ｃ１）成分の構造が達成される限り特に限定されず、例えば、１～２４時間の範囲としてよい。反応後、水洗や精密濾過などの精製工程を施してもよい。

反応は触媒の存在下に実施してよく、斯かる触媒としては、ニッケル、コバルト、ナトリウム、カルシウム、鉄、リチウム、マンガン等の酢酸塩、塩化物、臭化物、硫酸塩、硝酸塩等の無機塩、リン酸、塩酸、硫酸のような無機酸、シュウ酸、ベンゼンスルホン酸、トルエンスルホン酸、メタンスルホン酸、フルオロメタンスルホン酸等の有機酸、活性白土、酸性白土、シリカアルミナ、ゼオライト、強酸性イオン交換樹脂のような固体酸、ヘテロポリ塩酸等を挙げることができる。

中間体アミン化合物（ｘ１）と無水マレイン酸との配合割合は、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて良好な誘電特性と低熱膨張率を併せて呈する硬化物をもたらす（Ｃ１）成分を実現し得る観点から、中間体アミン化合物（ｘ１）のアミノ基当量に対する無水マレイン酸の当量比を、１～５の範囲に配合することが好ましい。

本発明の樹脂組成物は、マレイミド化合物として、上記の（Ｃ１）成分を含む限りにおいて、（Ｃ２）その他マレイミド化合物を含んでよい。

（Ｃ２）成分としては、１分子中に１個以上（好ましくは２個以上）のマレイミド基を有する限り、その種類は特に限定されない。（Ｃ２）成分としては、例えば、「ＢＭＩ－３０００Ｊ」、「ＢＭＩ－５０００」、「ＢＭＩ－１４００」、「ＢＭＩ－１５００」、「ＢＭＩ－１７００」、「ＢＭＩ－６８９」（いずれもデジグナーモレキュールズ社製）、「ＳＬＫ－６８９５」、「ＳＬＫ－１５００」（いずれも信越化学工業社製）などの、脂肪族骨格（好ましくは炭素原子数１０以上の環状構造を含む脂肪族骨格、より好ましくはダイマージアミン由来の炭素原子数３６の脂肪族骨格）を含むマレイミド樹脂；（２）発明協会公開技報公技番号２０２０－５００２１１号に記載される、インダン骨格を含むマレイミド樹脂；（３）「ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ」（日本化薬社製）、「ＢＭＩ－４０００」（大和化成社製）、「ＢＭＩ－８０」（ケイアイ化成社製）などの、マレイミド基の窒素原子と直接結合している芳香環骨格を含むマレイミド樹脂が挙げられる。

（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて良好な誘電特性と低熱膨張率を併せて呈する硬化物を実現し得る観点から、樹脂組成物中の（Ｃ１）成分、すなわち式（１）で表される構造単位を有するマレイミド化合物の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％としたとき、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、さらに好ましくは１２質量％以上、１４質量％以上、１５質量％以上、１６質量％以上、１８質量％以上又は２０質量％以上である。該含有量の上限は、特に限定されず、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよいが、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいていっそう良好な誘電特性とより低い熱膨張率を呈する硬化物を実現し得る観点から、好ましくは６０質量％以下、より好ましくは５０質量％以下、さらに好ましくは４５質量％以下又は４０質量％以下である。

本発明の樹脂組成物が（Ｃ２）成分、すなわちその他マレイミド化合物を含む場合、（Ｃ）成分の全体（不揮発成分の合計）を１００質量％としたとき、（Ｃ１）成分の含有量は、好ましくは３０質量％以上、より好ましくは５０質量％以上、さらに好ましくは６０質量％以上、７０質量％以上又は８０質量％以上である。（Ｃ）成分の全体に占める（Ｃ１）成分の含有量の上限は特に限定されず、１００質量％であってよいが、例えば、９９質量％以下、９８質量％以下、９６質量％以下、９５質量％以下などとしてもよい。

本発明の樹脂組成物において、（Ｃ）成分の合計含有量は、上記の（Ｃ１）成分の含有量や（Ｃ）成分の全体に占める（Ｃ１）成分の含有量の好適範囲を満たすように適宜決定してよい。例えば、樹脂組成物中の（Ｃ）成分の合計含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％としたとき、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、さらに好ましくは１２質量％以上、１４質量％以上、１５質量％以上、１６質量％以上、１８質量％以上又は２０質量％以上である。該含有量の上限は、特に限定されず、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよいが（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいていっそう良好な誘電特性とより低い熱膨張率を呈する硬化物を実現し得る観点から、好ましくは６０質量％以下、より好ましくは５０質量％以下、さらに好ましくは４５質量％以下又は４０質量％以下である。

＜（Ｄ）その他硬化剤＞
本発明の樹脂組成物は、（Ｄ）成分として、（Ｂ）成分以外の硬化剤（「その他硬化剤」ともいう。）をさらに含んでもよい。

（Ｄ）成分としては、例えば、フェノール系硬化剤、ナフトール系硬化剤、酸無水物系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、カルボジイミド系硬化剤、アミン系硬化剤などが挙げられる。（Ｄ）成分は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

フェノール系硬化剤及びナフトール系硬化剤としては、耐熱性及び耐水性の観点から、ノボラック構造を有するものが好ましい。また、導体層との密着性の観点から、含窒素フェノール系硬化剤、含窒素ナフトール系硬化剤が好ましく、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤、トリアジン骨格含有ナフトール系硬化剤がより好ましい。

フェノール系硬化剤及びナフトール系硬化剤の具体例としては、例えば、明和化成社製の「ＭＥＨ－７７００」、「ＭＥＨ－７８１０」、「ＭＥＨ－７８５１」、「ＭＥＨ－８０００Ｈ」；日本化薬社製の「ＮＨＮ」、「ＣＢＮ」、「ＧＰＨ」；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＳＮ－１７０」、「ＳＮ－１８０」、「ＳＮ－１９０」、「ＳＮ－４７５」、「ＳＮ－４８５」、「ＳＮ－４９５」、「ＳＮ－４９５Ｖ」、「ＳＮ－３７５」、「ＳＮ－３９５」；ＤＩＣ社製の「ＴＤ－２０９０」、「ＴＤ－２０９０－６０Ｍ」、「ＬＡ－７０５２」、「ＬＡ－７０５４」、「ＬＡ－１３５６」、「ＬＡ－３０１８」、「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、「ＥＸＢ－９５００」、「ＨＰＣ－９５００」、「ＫＡ－１１６０」、「ＫＡ－１１６３」、「ＫＡ－１１６５」；群栄化学社製の「ＧＤＰ－６１１５Ｌ」、「ＧＤＰ－６１１５Ｈ」、「ＥＬＰＣ７５」等が挙げられる。

酸無水物系硬化剤としては、１分子内中に１個以上の酸無水物基を有する硬化剤が挙げられる。酸無水物系硬化剤の具体例としては、無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルナジック酸無水物、水素化メチルナジック酸無水物、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、ドデセニル無水コハク酸、５－（２，５－ジオキソテトラヒドロ－３－フラニル）－３－メチル－３－シクロヘキセン－１，２－ジカルボン酸無水物、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンソフェノンテトラカルボン酸二無水物、ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、オキシジフタル酸二無水物、３，３’－４，４’－ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、１，３，３ａ，４，５，９ｂ－ヘキサヒドロ－５－（テトラヒドロ－２，５－ジオキソ－３－フラニル）－ナフト［１，２－Ｃ］フラン－１，３－ジオン、エチレングリコールビス（アンヒドロトリメリテート）、スチレンとマレイン酸とが共重合したスチレン・マレイン酸樹脂などのポリマー型の酸無水物などが挙げられる。酸無水物系硬化剤の市販品としては、新日本理化社製の「ＭＨ－７００」等が挙げられる。

シアネートエステル系硬化剤としては、例えば、ビスフェノールＡジシアネート、ポリフェノールシアネート、オリゴ（３－メチレン－１，５－フェニレンシアネート）、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルフェニルシアネート）、４，４’－エチリデンジフェニルジシアネート、ヘキサフルオロビスフェノールＡジシアネート、２，２－ビス（４－シアネート）フェニルプロパン、１，１－ビス（４－シアネートフェニルメタン）、ビス（４－シアネート－３，５－ジメチルフェニル）メタン、１，３－ビス（４－シアネートフェニル－１－（メチルエチリデン））ベンゼン、ビス（４－シアネートフェニル）チオエーテル、及びビス（４－シアネートフェニル）エーテル、等の２官能シアネート樹脂；フェノールノボラック及びクレゾールノボラック等から誘導される多官能シアネート樹脂；これらシアネート樹脂が一部トリアジン化したプレポリマー；などが挙げられる。シアネートエステル系硬化剤の具体例としては、ロンザジャパン社製の「ＰＴ３０」及び「ＰＴ６０」（フェノールノボラック型多官能シアネートエステル樹脂）、「ＵＬＬ－９５０Ｓ」（多官能シアネートエステル樹脂）、「ＢＡ２３０」、「ＢＡ２３０Ｓ７５」（ビスフェノールＡジシアネートの一部又は全部がトリアジン化され三量体となったプレポリマー）等が挙げられる。

カルボジイミド系硬化剤の具体例としては、日清紡ケミカル社製のカルボジライト（登録商標）Ｖ－０３（カルボジイミド基当量：２１６ｇ／ｅｑ．）、Ｖ－０５（カルボジイミド基当量：２６２ｇ／ｅｑ．）、Ｖ－０７（カルボジイミド基当量：２００ｇ／ｅｑ．）；Ｖ－０９（カルボジイミド基当量：２００ｇ／ｅｑ．）；ラインケミー社製のスタバクゾール（登録商標）Ｐ（カルボジイミド基当量：３０２ｇ／ｅｑ．）が挙げられる。

アミン系硬化剤としては、１分子内中に１個以上のアミノ基を有する硬化剤が挙げられ、例えば、脂肪族アミン類、ポリエーテルアミン類、脂環式アミン類、芳香族アミン類等が挙げられる。アミン系硬化剤の具体例としては、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルアニリン）、ジフェニルジアミノスルホン、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，３’－ジアミノジフェニルスルホン、ｍ－フェニレンジアミン、ｍ－キシリレンジアミン、ジエチルトルエンジアミン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、３，３’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、２，２’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’－ジヒドロキシベンジジン、２，２－ビス（３－アミノ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、３，３－ジメチル－５，５－ジエチル－４，４－ジフェニルメタンジアミン、２，２－ビス（４－アミノフェニル）プロパン、２，２－ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、１，３－ビス（３－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル、ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、ビス（４－（３－アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、等が挙げられる。アミン系硬化剤は市販品を用いてもよく、例えば、日本化薬社製の「ＫＡＹＡＢＯＮＤ Ｃ－２００Ｓ」、「ＫＡＹＡＢＯＮＤ Ｃ－１００」、「カヤハードＡ－Ａ」、「カヤハードＡ－Ｂ」、「カヤハードＡ－Ｓ」、三菱ケミカル社製の「エピキュアＷ」等が挙げられる。

本発明の樹脂組成物が（Ｄ）成分を含む場合、樹脂組成物中の（Ｄ）成分の含有量は、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよいが、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％としたとき、例えば、０．１質量％以上であり、好ましくは１質量％以上、より好ましくは２質量％以上、さらに好ましくは３質量％以上である。（Ｄ）成分の含有量の上限は、特に限定されないが、例えば２０質量％以下、１５質量％以下、１０質量％以下などとし得る。

先述のとおり、良好な誘電特性を呈する硬化物をもたらす観点から、本発明の樹脂組成物は、活性エステル樹脂、すなわち（Ｂ）成分を含む。本発明の樹脂組成物において、（Ｂ）成分と（Ｄ）成分の不揮発成分の合計を１００質量％としたとき、（Ｂ）成分の含有量は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、さらに好ましくは７０質量％以上、７５質量％以上又は８０質量％以上である。（Ｂ）成分と（Ｄ）成分の合計に占める（Ｂ）成分の含有量の上限は特に限定されず、１００質量％であってもよいが、例えば、９５質量％以下、９０質量％以下などとしてもよい。

＜（Ｅ）無機充填材＞
本発明の樹脂組成物は、（Ｅ）成分として、無機充填材をさらに含んでもよい。（Ｅ）成分を含有させることにより、熱膨張率や誘電正接をさらに低下させ得る傾向にある。

（Ｅ）成分の材料としては、例えば、シリカ、アルミナ、ガラス、コーディエライト、シリコン酸化物、硫酸バリウム、炭酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、酸化亜鉛、ハイドロタルサイト、ベーマイト、ケイ酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化マンガン、ホウ酸アルミニウム、炭酸ストロンチウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム、リン酸ジルコニウム、及びリン酸タングステン酸ジルコニウム等が挙げられる。これらの中でも、シリカが特に好適である。シリカとしては、例えば、無定形シリカ、溶融シリカ、結晶シリカ、合成シリカ、中空シリカ等が挙げられる。また、シリカとしては球形シリカが好ましい。（Ｅ）成分は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

（Ｅ）成分の市販品としては、例えば、電化化学工業社製の「ＵＦＰ－３０」；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＳＰ６０－０５」、「ＳＰ５０７－０５」；アドマテックス社製の「ＹＣ１００Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ－ＭＪＥ」、「ＹＡ０１０Ｃ」；デンカ社製の「ＵＦＰ－３０」；トクヤマ社製の「シルフィルＮＳＳ－３Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－４Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－５Ｎ」；アドマテックス社製の「ＳＣ２５００ＳＱ」、「ＳＯ－Ｃ４」、「ＳＯ－Ｃ２」、「ＳＯ－Ｃ１」；デンカ社製の「ＤＡＷ－０３」、「ＦＢ－１０５ＦＤ」；太平洋セメント社製の「セルフィアーズ」、「ＭＧＨ－００５」；日揮触媒化成社製の「エスフェリーク」、「ＢＡ－１」などが挙げられる。

（Ｅ）成分の平均粒径は、特に限定されるものではないが、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは３μｍ以下、２μｍ以下、１μｍ以下又は０．７μｍ以下である。該平均粒径の下限は、特に限定されるものではないが、好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０５μｍ以上、さらに好ましくは０．０７μｍ以上、０．１μｍ以上又は０．２μｍ以上である。（Ｅ）成分の平均粒径は、ミー（Ｍｉｅ）散乱理論に基づくレーザー回折・散乱法により測定することができる。具体的には、レーザー回折散乱式粒径分布測定装置により、無機充填材の粒径分布を体積基準で作成し、そのメディアン径を平均粒径とすることで測定することができる。測定サンプルは、無機充填材１００ｍｇ、メチルエチルケトン１０ｇをバイアル瓶に秤取り、超音波にて１０分間分散させたものを使用することができる。測定サンプルを、レーザー回折式粒径分布測定装置を使用して、使用光源波長を青色及び赤色とし、フローセル方式で無機充填材の体積基準の粒径分布を測定し、得られた粒径分布からメディアン径として平均粒径を算出した。レーザー回折式粒径分布測定装置としては、例えば堀場製作所社製「ＬＡ－９６０」等が挙げられる。

（Ｅ）成分の比表面積は、特に限定されるものではないが、好ましくは０．１ｍ^２／ｇ以上、より好ましくは０．５ｍ^２／ｇ以上、さらに好ましくは１ｍ^２／ｇ以上、３ｍ^２／ｇ以上又は５ｍ^２／ｇ以上である。該比表面積の上限は、特に限定されるものではないが、好ましくは１００ｍ^２／ｇ以下、より好ましくは８０ｍ^２／ｇ以下、さらに好ましくは６０ｍ^２／ｇ以下、５０ｍ^２／ｇ以下又は４０ｍ^２／ｇ以下である。（Ｅ）成分の比表面積は、ＢＥＴ法に従って、比表面積測定装置（マウンテック社製Ｍａｃｓｏｒｂ ＨＭ－１２１０）を使用して試料表面に窒素ガスを吸着させ、ＢＥＴ多点法を用いて比表面積を算出することで得られる。

（Ｅ）成分は、適切な表面処理剤で表面処理されていることが好ましい。表面処理されることにより、（Ｅ）成分の耐湿性及び分散性を高めることができる。表面処理剤としては、例えば、ビニル系シランカップリング剤、エポキシ系シランカップリング剤、スチリル系シランカップリング剤、（メタ）アクリル系シランカップリング剤、アミノ系シランカップリング剤、イソシアヌレート系シランカップリング剤、ウレイド系シランカップリング剤、メルカプト系シランカップリング剤、イソシアネート系シランカップリング剤、酸無水物系シランカップリング剤等のシランカップリング剤；メチルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン等の非シランカップリング－アルコキシシラン化合物；シラザン化合物等が挙げられる。表面処理剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

表面処理剤の市販品としては、例えば、信越化学工業社製「ＫＢＭ４０３」（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ８０３」（３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＥ９０３」（３－アミノプロピルトリエトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」（Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＳＺ－３１」（ヘキサメチルジシラザン）等が挙げられる。

表面処理剤による表面処理の程度は、無機充填材の分散性向上の観点から、所定の範囲に収まることが好ましい。具体的には、無機充填材１００質量％は、好ましくは０．２～５質量％の表面処理剤で表面処理されていることが好ましい。

表面処理剤による表面処理の程度は、無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量によって評価することができる。無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量は、無機充填材の分散性向上の観点から、０．０２ｍｇ／ｍ^２以上が好ましく、０．１ｍｇ／ｍ^２以上がより好ましく、０．２ｍｇ／ｍ^２以上がさらに好ましい。一方、樹脂組成物の溶融粘度やシート形態での溶融粘度の上昇を防止する観点から、１．０ｍｇ／ｍ^２以下が好ましく、０.８ｍｇ／ｍ^２以下がより好ましく、０．５ｍｇ／ｍ^２以下がさらに好ましい。（Ｅ）成分の単位表面積当たりのカーボン量は、表面処理後の無機充填材を溶剤（例えば、メチルエチルケトン（ＭＥＫ））により洗浄処理した後に測定することができる。具体的には、溶剤として十分な量のＭＥＫを表面処理剤で表面処理された無機充填材に加えて、２５℃で５分間超音波洗浄する。上澄液を除去し、固形分を乾燥させた後、カーボン分析計を用いて無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量を測定することができる。カーボン分析計としては、堀場製作所社製「ＥＭＩＡ－３２０Ｖ」等を使用することができる。

本発明の樹脂組成物が（Ｅ）成分を含む場合、樹脂組成物中の（Ｅ）成分の含有量は、いっそう低い熱膨張率をもたらす樹脂組成物を実現し易い観点から、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、例えば、４０質量％以上であり、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、６５質量％以上又は７０質量％以上である。該（Ｅ）成分の含有量の上限は、特に限定されないが、例えば９０質量％以下、８５質量％以下などとし得る。

＜（Ｆ）芳香環及びラジカル重合性不飽和基を含む樹脂＞
本発明の樹脂組成物は、（Ｆ）成分として、芳香環及びラジカル重合性不飽和基を含む樹脂をさらに含んでよい。（Ｃ１）成分との組み合わせにおいて該（Ｆ）成分を含むことにより、よりいっそう良好な誘電特性を呈する硬化物をもたらす樹脂組成物を実現することができる。

（Ｆ）成分が含む芳香環は、芳香族炭素環であってもよく、芳香族複素環であってもよい。また、芳香環は、単環式の芳香環でもよく、２個以上の単環式の芳香環が縮合した縮合芳香環でもよく、１個以上の単環式の芳香環に１個以上の単環式の非芳香環が縮合した縮合芳香環でもよい。これらの芳香環としては、例えば、ベンゼン環、ピリジン環等の単環式芳香環；インダン環、フルオレン環、ナフタレン環等の縮合芳香環が挙げられる。中でも、芳香環は、芳香族炭素環が好ましい。芳香族炭素環の炭素原子数は、好ましくは６以上１０以下である。

（Ｆ）成分が含む芳香環には、置換基が結合していてもよい。斯かる置換基は先述のとおりであるが、（Ｃ１）成分との組み合わせにおいて良好な誘電特性と低熱膨張率とを併せて呈する硬化物をもたらす樹脂組成物を実現し得る観点から、ハロゲン原子、アルキル基、アルキルオキシ基、アルキルチオ基、シクロアルキル基、アリール基、アリールオキシ基、アリールチオ基、ヒドロキシ基、及びメルカプト基からなる群から選択される１種以上が好ましい。１つの芳香環に結合する置換基の数は、１でもよく、２以上でもよい。置換基の数が２以上である場合、それら２以上の置換基は、同じでもよく、異なっていてもよい。中でも、（Ｆ）成分が含む芳香環は、置換基が結合していないか、アルキル基が結合していることが好ましい。

（Ｆ）成分が含む芳香環の数は、通常１以上、好ましくは２以上である。（Ｆ）成分が２以上の芳香環を含む場合、それら２以上の芳香環は、同じでもよく、異なっていてもよい。

（Ｆ）成分が含むラジカル重合性不飽和基は、ラジカル重合性を呈する不飽和結合を含む基を表す。このラジカル重合性不飽和基としては、例えば、エチレン性二重結合を含む基が挙げられる。

ラジカル重合性不飽和基としては、例えば、ビニル基、アリル基、ビニルフェニル基、アクリロイル基、メタクリロイル基、フマロイル基、マレオイル基が挙げられる。（Ｆ）成分が含むラジカル重合性不飽和基の数は、通常１以上、好ましくは２以上である。（Ｆ）成分が２以上のラジカル重合性不飽和基を含む場合、それら２以上のラジカル重合性不飽和基は、同じでもよく、異なっていてもよい。

２以上の芳香環と２以上のラジカル重合性不飽和基を含む（Ｆ）成分の例として、後述する樹脂のほか、例えば、ＤＩＣ社製の「ＮＥ－Ｖ－１１００－７０Ｔ」（ベンゼン環とアリル基を各々複数含む樹脂）が挙げられる。

中でも、（Ｆ）成分は、下記式（Ｆ１）で表される基を含むことが好ましい。

（式（Ｆ１）において、Ｒ^Ａ１、Ｒ^Ａ２及びＲ^Ａ３は、それぞれ独立に、水素原子又はアルキル基を表し；Ｒ^Ａ４は、それぞれ独立に、アルキル基を表し；ｍ_ａ１は、０又は１を表し；ｍ_ａ２は、０～４の整数を表し；＊は、結合手を表す。）

式（Ｆ１）において、Ｒ^Ａ１、Ｒ^Ａ２及びＲ^Ａ３は、それぞれ独立に、水素原子又はアルキル基を表す。アルキル基の炭素原子数は、好ましくは１～１８、より好ましくは１～１２、さらに好ましくは１～６、さらにより好ましくは１～２である。アルキル基は、直鎖状、分岐鎖状、環状のいずれであってもよい。アルキル基の例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ｎ－ブチル基、ｔ－ブチル基、等が挙げられる。中でも、Ｒ^Ａ１は、水素原子又はメチル基が好ましく、Ｒ^Ａ２及びＲ^Ａ３は、水素原子が好ましい。

式（Ｆ１）において、Ｒ^Ａ４は、それぞれ独立に、アルキル基を表す。アルキル基の炭素原子数は、好ましくは１～１２、より好ましくは１～６、さらに好ましくは１～２である。アルキル基は、直鎖状、分岐鎖状、環状のいずれであってもよい。アルキル基の例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ｎ－ブチル基、ｔ－ブチル基、等が挙げられる。中でも、Ｒ^Ａ１は、メチル基が好ましい。

式（Ｆ１）において、ｍ_ａ１は、０又は１を表す。Ｒ^Ａ１が水素原子である場合、ｍ_ａ１は０が好ましい。また、Ｒ^Ａ１がアルキル基である場合、ｍ_ａ１は１が好ましい。

式（Ｆ１）において、ｍ_ａ２は、０～４の整数を表す。ｍ_ａ２は、好ましくは０～２である。

（Ｆ）成分は、１分子当たり、式（Ｆ１）で表される基を１つ含んでいてもよいが、２つ以上含むことが好ましい。

（Ｆ）成分としては、ポリフェニレンエーテル骨格を含む化合物が好ましい。ポリフェニレンエーテル骨格を含む（Ｆ）成分としては、下記式（Ｆ２）で表される化合物が挙げられる。

（式（Ｆ２）において、Ｌ^１は、２価の連結基を表し；Ｒ^Ｂ１１、Ｒ^Ｂ１２、Ｒ^Ｂ１３、Ｒ^Ｂ２１、Ｒ^Ｂ２２及びＲ^Ｂ２３は、それぞれ独立に、水素原子又はアルキル基を表し；Ｒ^Ｂ１４、Ｒ^Ｂ１５、Ｒ^Ｂ２４及びＲ^Ｂ２５は、それぞれ独立に、アルキル基を表し；Ｒ^Ｂ１６及びＲ^Ｂ２６は、それぞれ独立に、アルキレン基を表し；ｍ_ｂ１１及びｍ_ｂ２１は、それぞれ独立に、０又は１を表し；ｍ_ｂ１２、ｍ_ｂ１３、ｍ_ｂ２２及びｍ_ｂ２３は、それぞれ独立に、０～４の整数を表し；ｍ_ｂ１４及びｍ_ｂ２４は、それぞれ独立に、０～３００の整数を表し；ｍ_ｂ１５及びｍ_ｂ２５は、それぞれ独立に、０又は１を表す。）

式（Ｆ２）において、Ｌ^１は、２価の連結基を表す。２価の連結基としては、例えば、アルキレン基、アルケニレン基、アリーレン基、アルキルアリーレン基、ヘテロアリーレン基、－Ｏ－、－ＮＨ－、－ＮＲ^ｘ－、－ＣＯ－、－ＣＳ－、－ＳＯ－、－ＳＯ_２－、－Ｃ（＝Ｏ）Ｏ－、－ＮＨＣ（＝Ｏ）－、－ＮＣ（＝Ｏ）Ｎ－、－ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｏ－、－Ｃ（＝Ｏ）－、－Ｓ－、並びに、これらを複数組み合わせた基が挙げられる。Ｒ^ｘは、炭素原子数１～１２のヒドロカルビル基を表す。Ｌ^１の炭素原子数は、通常６０以下、より好ましくは４８以下、さらに好ましくは３６以下、さらにより好ましくは２４以下である。

式（Ｆ２）において、Ｒ^Ｂ１１、Ｒ^Ｂ１２、Ｒ^Ｂ１３、Ｒ^Ｂ２１、Ｒ^Ｂ２２及びＲ^Ｂ２３は、それぞれ独立に、水素原子又はアルキル基を表す。Ｒ^Ｂ１１、Ｒ^Ｂ１２、Ｒ^Ｂ１３、Ｒ^Ｂ２１、Ｒ^Ｂ２２及びＲ^Ｂ２３は、式（Ｆ１）におけるＲ^Ａ１、Ｒ^Ａ２及びＲ^Ａ３と同じでありうる。なかでも、Ｒ^Ｂ１１及びＲ^Ｂ２１は、水素原子又はメチル基が好ましく、Ｒ^Ｂ１２、Ｒ^Ｂ１３、Ｒ^Ｂ２２及びＲ^Ｂ２３は、水素原子が好ましい。

式（Ｆ２）において、Ｒ^Ｂ１４、Ｒ^Ｂ１５、Ｒ^Ｂ２４及びＲ^Ｂ２５は、それぞれ独立に、アルキル基を表す。Ｒ^Ｂ１４、Ｒ^Ｂ１５、Ｒ^Ｂ２４及びＲ^Ｂ２５は、式（Ｆ１）におけるＲ^Ａ４と同じでありうる。なかでも、Ｒ^Ｂ１４、Ｒ^Ｂ１５、Ｒ^Ｂ２４及びＲ^Ｂ２５は、メチル基が好ましい。

式（Ｆ２）において、Ｒ^Ｂ１６及びＲ^Ｂ２６は、それぞれ独立に、アルキレン基を表す。アルキレン基の炭素原子数は、好ましくは１～１０、より好ましくは１～６、更に好ましくは１～３である。アルキレン基としては、直鎖アルキレン基が好ましく、メチレン基がより好ましい。

式（Ｆ２）において、ｍ_ｂ１１及びｍ_ｂ２１は、それぞれ独立に、０又は１を表す。

式（Ｆ２）において、ｍ_ｂ１２、ｍ_ｂ１３、ｍ_ｂ２２及びｍ_ｂ２３は、それぞれ独立に、０～４の整数を表す。ｍ_ｂ１２、ｍ_ｂ１３、ｍ_ｂ２２及びｍ_ｂ２３は、好ましくは１～４、より好ましくは２～３、特に好ましくは２である。

式（Ｆ２）において、ｍ_ｂ１４及びｍ_ｂ２４は、それぞれ独立に、０～３００の整数を表す。詳細には、ｍ_ｂ１４及びｍ_ｂ２４は、通常０以上、好ましくは１以上であり、通常３００以下、好ましくは１００以下、より好ましくは５０以下、さらに好ましくは２０以下、さらにより好ましくは１０以下である。

式（Ｆ２）において、ｍ_ｂ１５及びｍ_ｂ２５は、それぞれ独立に、０又は１を表す。ｍ_ｂ１１が０である場合、ｍ_ｂ１５は好ましくは１であり、ｍ_ｂ１１が１である場合、ｍ_ｂ１５は好ましくは０である。また、ｍ_ｂ２１が０である場合、ｍ_ｂ２５は好ましくは１であり、ｍ_ｂ２１が１である場合、ｍ_ｂ２５は好ましくは０である。

式（Ｆ２）で表される化合物の好ましい例を挙げると、下記式（Ｆ３）で表される化合物が挙げられる。

（式（Ｆ３）において、Ｌ^２は、２価の連結基を表し；Ｒ^Ｃ１５及びＲ^Ｃ２５は、それぞれ独立に、アルキル基を表し；Ｒ^Ｃ１６及びＲ^Ｃ２６は、それぞれ独立に、アルキレン基を表し；ｍ_ｃ１４及びｍ_ｃ２４は、それぞれ独立に、０～３００の整数を表す。）

式（Ｆ３）において、Ｌ^２は、２価の連結基を表す。Ｌ^２は、式（Ｆ２）におけるＬ^１と同じでありうる。中でも、Ｌ^２は、下記の式（Ｆ３－１）で表される２価の基が好ましい。

（式（Ｆ３－１）において、Ｘ^Ｆ１～Ｘ^Ｆ８は、それぞれ独立に、水素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、又は、フェニル基を表す。＊は、結合手を表す。）

式（Ｆ３）において、Ｒ^Ｃ１５及びＲ^Ｃ２５は、それぞれ独立に、アルキル基を表す。Ｒ^Ｃ１５及びＲ^Ｃ２５は、式（Ｆ１）におけるＲ^Ａ４と同じでありうる。なかでも、Ｒ^Ｃ１５及びＲ^Ｃ２５は、メチル基が好ましい。

式（Ｆ３）において、Ｒ^Ｃ１６及びＲ^Ｃ２６は、それぞれ独立に、アルキレン基を表す。Ｒ^Ｃ１６及びＲ^Ｃ２６は、式（Ｆ２）におけるＲ^Ｂ１６及びＲ^Ｂ２６と同じでありうる。中でも、Ｒ^Ｃ１６及びＲ^Ｃ２６は、メチレン基がより好ましい。

式（Ｆ３）において、ｍ_ｃ１４及びｍ_ｃ２４は、それぞれ独立に、０～３００の整数を表す。ｍ_ｃ１４及びｍ_ｃ２４は、式（Ｆ２）におけるｍ_ｂ１４及びｍ_ｂ２４と同じでありうる。また、式（Ｆ３）において、好ましくは、ｍ_ｃ１４及びｍ_ｃ２４の一方が０である構成は除かれる。

式（Ｆ３）で表される化合物としては、例えば、下記式（Ｆ４）で表される化合物が挙げられる。式（Ｆ４）において、ｍ_ｃ１４及びｍ_ｃ２４は、式（Ｆ３）と同じ数を表す。式（Ｆ４）で表される化合物は、三菱ガス化学社製の「ＯＰＥ－２Ｓｔ」として入手できる。

式（Ｆ２）で表される化合物の別の好ましい例を挙げると、下記式（Ｆ５）で表される化合物が挙げられる。

（式（Ｆ５）において、Ｌ^３は、２価の連結基を表し；Ｒ^Ｄ１１及びＲ^Ｄ２１は、それぞれ独立に、水素原子又はアルキル基を表し；Ｒ^Ｄ１４、Ｒ^Ｄ１５、Ｒ^Ｄ２４及びＲ^Ｄ２５は、それぞれ独立に、アルキル基を表し；ｍ_ｄ１４及びｍ_ｄ２４は、それぞれ独立に、０～３００の整数を表す。）

式（Ｆ５）において、Ｌ^３は、２価の連結基を表す。Ｌ^３は、式（Ｆ２）におけるＬ^１と同じでありうる。中でも、Ｌ^３は、アルキレン基、アルケニレン基、－Ｏ－、－ＮＲ^ｘ－、－ＣＯ－、－ＣＳ－、－ＳＯ－、－ＳＯ_２－からなる群より選ばれるいずれかであることが好ましく、アルキレン基が好ましく、イソプロピリデン基（－Ｃ（ＣＨ_３）_２－）が特に好ましい。

式（Ｆ５）において、Ｒ^Ｄ１１及びＲ^Ｄ２１は、それぞれ独立に、水素原子又はアルキル基を表す。Ｒ^Ｄ１１及びＲ^Ｄ２１は、式（Ｆ２）におけるＲ^Ｂ１１及びＲ^Ｂ２１と同じでありうる。なかでも、Ｒ^Ｄ１１及びＲ^Ｄ２１は、メチル基が好ましい。

式（Ｆ５）において、Ｒ^Ｄ１４、Ｒ^Ｄ１５、Ｒ^Ｄ２４及びＲ^Ｄ２５は、それぞれ独立に、アルキル基を表す。Ｒ^Ｄ１４、Ｒ^Ｄ１５、Ｒ^Ｄ２４及びＲ^Ｄ２５は、式（Ｆ１）におけるＲ^Ａ４と同じでありうる。なかでも、Ｒ^Ｄ１４、Ｒ^Ｄ１５、Ｒ^Ｄ２４及びＲ^Ｄ２５は、メチル基が好ましい。

式（Ｆ５）において、ｍ_ｄ１４及びｍ_ｄ２４は、それぞれ独立に、０～３００の整数を表す。ｍ_ｄ１４及びｍ_ｄ２４は、式（Ｆ２）におけるｍ_ｂ１４及びｍ_ｂ２４と同じでありうる。また、ｍ_ｂ１４及びｍ_ｂ２４の合計は、２以上であることが好ましい。

式（Ｆ５）で表される化合物としては、例えば、下記式（Ｆ６）で表される化合物が挙げられる。式（Ｆ６）において、Ｌ^３、ｍ_ｄ１４及びｍ_ｄ２４は、式（Ｆ５）と同じである。式（Ｆ４）で表される化合物は、ＳＡＢＩＣ社製の「ＮＯＲＹＬ ＳＡ９０００」として入手できる。

（Ｆ）成分の別の好ましい例としては、下記式（Ｆ７）で表される構造単位を含む重合体が挙げられる。

（式（Ｆ７）において、Ｒ^Ｅ１、Ｒ^Ｅ２及びＲ^Ｅ３は、それぞれ独立に、水素原子又はアルキル基を表し；Ｒ^Ｅ４は、それぞれ独立に、アルキル基を表し；Ｒ^Ｅ５、Ｒ^Ｅ６及びＲ^Ｅ７は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１～６のアルキル基を示し；ｍ_ｅ１は、０又は１を表し；ｍ_ｅ２は、０～４の整数を表し；＊は、結合手を表す。）

式（Ｆ７）において、Ｒ^Ｅ１、Ｒ^Ｅ２及びＲ^Ｅ３は、それぞれ独立に、水素原子又はアルキル基を表す。Ｒ^Ｅ１、Ｒ^Ｅ２及びＲ^Ｅ３は、式（Ｆ１）におけるＲ^Ａ１、Ｒ^Ａ２及びＲ^Ａ３と同じでありうる。なかでも、Ｒ^Ｅ１、Ｒ^Ｅ２及びＲ^Ｅ３は、水素原子が好ましい。

式（Ｆ７）において、Ｒ^Ｅ４は、それぞれ独立に、アルキル基を表す。Ｒ^Ｅ４は、式（Ｆ１）におけるＲ^Ａ４と同じでありうる。

式（Ｆ７）において、Ｒ^Ｅ５、Ｒ^Ｅ６及びＲ^Ｅ７は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１～６のアルキル基を示す。中でも、Ｒ^Ｅ５、Ｒ^Ｅ６及びＲ^Ｅ７は、水素原子が好ましい。

式（Ｆ７）において、ｍ_ｅ１は、０又は１を表し、好ましくは０である。

式（Ｆ７）において、ｍ_ｅ２は、０～４の整数を表し、好ましくは０である。

式（Ｆ７）で表される構造単位を含む重合体が含む全構造単位の合計１００モル％に対して、式（Ｆ７）で表される構造単位のモル含有率は、特定の範囲にあることが好ましい。具体的には、式（Ｆ７）で表される構造単位のモル含有率は、２モル％～９５モル％であることが好ましく、８モル％～８１モル％であることがより好ましい。また、前記の重合体１分子が含む式（Ｆ７）で表される構造単位の平均数は、１～１６０であることが好ましく、３～１４０であることがより好ましい。

式（Ｆ７）で表される構造単位を含む重合体は、式（Ｆ７）で表される構造単位に組み合わせて、更に任意の構造単位を含んでいてもよい。任意の構造単位としては、例えば、下記式（Ｆ７－１）で表される構造単位が挙げられる。

（式（Ｆ７－１）において、Ｒ^Ｅ８、Ｒ^Ｅ９及びＲ^Ｅ１０は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１～６のアルキル基を示す。Ａｒ^Ｅ１は、置換基を有していてもよいアリール基を表す。Ａｒ^Ｅ１が有しうる置換基としては、炭素原子数１～６のアルキル基が挙げられる。＊は、結合手を表す。）

式（Ｆ７）で表される構造単位を含む重合体としては、例えば、下記式（Ｆ８）で表される構造単位と、下記式（Ｆ８－１）で表される構造単位と、下記式（Ｆ８－２）で表される構造単位と、を組み合わせて含む共重合体が挙げられる。式（Ｆ８）、式（Ｆ８－１）及び式（Ｆ８－２）において、＊は、結合手を表す。この共重合体において、式（Ｆ８）で表される構造単位、式（Ｆ８－１）で表される構造単位、及び、式（Ｆ８－２）で表される構造単位のモル含有率は、それぞれ、８モル％～５４モル％、０モル％～９２モル％、０モル％～８９モル％である。また、この共重合体１分子が含む、式（Ｆ８）で表される構造単位、式（Ｆ８－１）で表される構造単位、及び、式（Ｆ８－２）で表される構造単位の平均数は、それぞれ、１～１６０、０～３５０及び０～２７０である。この共重合体は、日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＯＤＶ－ＸＥＴ（Ｘ０３）」、「ＯＤＶ－ＸＥＴ（Ｘ０４）」及び「ＯＤＶ－ＸＥＴ（Ｘ０５）」として入手できる。

（Ｆ）成分は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

（Ｆ）成分のラジカル重合性不飽和基当量は、好ましくは２５０ｇ／ｅｑ．～１２００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは３００ｇ／ｅｑ．～１１００ｇ／ｅｑ．である。ラジカル重合性不飽和基当量は、ラジカル重合性不飽和基１当量当たりの（Ｆ）成分の質量を表す。（Ｆ）成分のラジカル重合性不飽和基当量が前記範囲にある場合、本発明の効果を顕著に得ることができる。

（Ｆ）成分のＭｗは、好ましくは１０００～４００００、より好ましくは１５００～３５０００である。（Ｆ）成分のＭｗは、ＧＰＣ法により、ポリスチレン換算の値として測定できる。

（Ｆ）成分を含有する場合、樹脂組成物中の（Ｆ）成分の含有量は、（Ｃ１）成分との組み合わせにおいていっそう良好な誘電特性といっそう低い熱膨張率を呈する硬化物をもたらす樹脂組成物を実現し得る観点から、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％としたとき、好ましくは２質量％以上、より好ましくは４質量％以上、さらに好ましくは５質量％以上、６質量％以上又は８質量％以上であり、その上限は好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、さらに好ましくは１５質量％以下である。

＜（Ｇ）有機充填材＞
本発明の樹脂組成物は、（Ｇ）成分として、有機充填材をさらに含んでもよい。

有機充填材としては、ゴム成分を含む有機充填材を広く用いることができる。有機充填材に含まれるゴム成分としては、例えば、ポリジメチルシロキサン等のシリコーン系エラストマー；ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリクロロブタジエン、エチレン－酢酸ビニル共重合体、スチレン－ブタジエン共重合体、スチレン－イソプレン共重合体、スチレン－イソブチレン共重合体、アクリロニトリル－ブタジエン共重合体、イソプレン－イソブチレン共重合体、イソブチレン－ブタジエン共重合体、エチレン－プロピレン－ジエン三元共重合体、エチレン－プロピレン－ブテン三元共重合体等のオレフィン系熱可塑性エラストマー；ポリ（メタ）アクリル酸プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、ポリ（メタ）アクリル酸オクチル等のアクリル系熱可塑性エラストマー等の熱可塑性エラストマー等が挙げられる。さらにゴム成分には、ポリオルガノシロキサンゴム等のシリコーン系ゴムを混合してもよい。ゴム粒子に含まれるゴム成分は、Ｔｇが例えば０℃以下であり、－１０℃以下が好ましく、－２０℃以下がより好ましく、－３０℃以下がさらに好ましい。

一実施形態において、有機充填材は、上記で挙げたゴム成分を含むコア粒子と、コア粒子に含まれるゴム成分と共重合可能なモノマー成分をグラフト共重合させたシェル部からなるコア－シェル型ゴム粒子である。ここでコア－シェル型とは、必ずしもコア粒子とシェル部が明確に区別できるもののみを指しているわけではなく、コア粒子とシェル部の境界が不明瞭なものも含み、コア粒子はシェル部で完全に被覆されていなくてもよい。

ゴム成分を含む有機充填材の具体例としては、例えば、チェイルインダストリーズ社製の「ＣＨＴ」；ＵＭＧＡＢＳ社製の「Ｂ６０２」；ダウ社製の「パラロイドＥＸＬ－２６０２」、「パラロイドＥＸＬ－２６０３」、「パラロイドＥＸＬ－２６５５」、「パラロイドＥＸＬ－２３１１」、「パラロイド－ＥＸＬ２３１３」、「パラロイドＥＸＬ－２３１５」、「パラロイドＫＭ－３３０」、「パラロイドＫＭ－３３６Ｐ」、「パラロイドＫＣＺ－２０１」、三菱レイヨン社製の「メタブレンＣ－２２３Ａ」、「メタブレンＥ－９０１」、「メタブレンＳ－２００１」、「メタブレンＷ－４５０Ａ」「メタブレンＳＲＫ－２００」、カネカ社製の「カネエースＭ－５１１」、「カネエースＭ－６００」、「カネエースＭ－４００」、「カネエースＭ－５８０」、「カネエースＭＲ－０１」、アイカ工業社製の「スタフィロイドＡＣ３３５５」、「スタフィロイドＡＣ３８１６」、「スタフィロイドＡＣ３８３２」、「スタフィロイドＡＣ４０３０」、「スタフィロイドＡＣ３３６４」等が挙げられる。これらは、コア－シェル型ゴム粒子である。

（Ｇ）成分を含有する場合、樹脂組成物中の（Ｇ）成分の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％としたとき、好ましくは０．５質量％以上、より好ましくは１質量％以上、さらに好ましくは２質量％以上である。該含有量の上限は、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは８質量％以下、６質量％以下又は５質量％以下である。

＜（Ｈ）硬化促進剤＞
本発明の樹脂組成物は、（Ｈ）成分として、硬化促進剤を含んでもよい。

（Ｈ）成分としては、例えば、リン系硬化促進剤、アミン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤、グアニジン系硬化促進剤、金属系硬化促進剤、過酸化物系硬化促進剤等が挙げられる。硬化促進剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

本発明の樹脂組成物が（Ｈ）成分を含む場合、樹脂組成物中の（Ｈ）成分の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．５質量％以上、さらに好ましくは１質量％以上であり、その上限は、好ましくは３質量％以下、より好ましくは２．５質量％以下又は２質量％以下である。

＜任意の添加剤＞
本発明の樹脂組成物は、さらに任意の添加剤を含んでもよい。このような添加剤としては、例えば、過酸化物系ラジカル重合開始剤、アゾ系ラジカル重合開始剤等のラジカル重合開始剤；フェノキシ樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエステル樹脂等の熱可塑性樹脂；有機銅化合物、有機亜鉛化合物、有機コバルト化合物等の有機金属化合物；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン、アイオディングリーン、ジアゾイエロー、クリスタルバイオレット、酸化チタン、カーボンブラック等の着色剤；ハイドロキノン、カテコール、ピロガロール、フェノチアジン等の重合禁止剤；シリコーン系レベリング剤、アクリルポリマー系レベリング剤等のレベリング剤；ベントン、モンモリロナイト等の増粘剤；シリコーン系消泡剤、アクリル系消泡剤、フッ素系消泡剤、ビニル樹脂系消泡剤等の消泡剤；ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；尿素シラン等の接着性向上剤；トリアゾール系密着性付与剤、テトラゾール系密着性付与剤、トリアジン系密着性付与剤等の密着性付与剤；ヒンダードフェノール系酸化防止剤等の酸化防止剤；スチルベン誘導体等の蛍光増白剤；フッ素系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤等の界面活性剤；リン系難燃剤（例えばリン酸エステル化合物、ホスファゼン化合物、ホスフィン酸化合物、赤リン）、窒素系難燃剤（例えば硫酸メラミン）、ハロゲン系難燃剤、無機系難燃剤（例えば三酸化アンチモン）等の難燃剤；リン酸エステル系分散剤、ポリオキシアルキレン系分散剤、アセチレン系分散剤、シリコーン系分散剤、アニオン性分散剤、カチオン性分散剤等の分散剤；ボレート系安定剤、チタネート系安定剤、アルミネート系安定剤、ジルコネート系安定剤、イソシアネート系安定剤、カルボン酸系安定剤、カルボン酸無水物系安定剤等の安定剤等が挙げられる。斯かる添加剤の含有量は、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよい。

＜有機溶媒＞
本発明の樹脂組成物は、揮発性成分として、さらに有機溶媒を含んでもよい。有機溶媒としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン系溶媒；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸イソブチル、酢酸イソアミル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、γ-ブチロラクトン等のエステル系溶媒；テトラヒドロピラン、テトラヒドロフラン、１，４－ジオキサン、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジフェニルエーテル等のエーテル系溶媒；メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール等のアルコール系溶媒；酢酸２－エトキシエチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセタート、エチルジグリコールアセテート、γ－ブチロラクトン、メトキシプロピオン酸メチル等のエーテルエステル系溶媒；乳酸メチル、乳酸エチル、２－ヒドロキシイソ酪酸メチル等のエステルアルコール系溶媒；２－メトキシプロパノール、２－メトキシエタノール、２－エトキシエタノール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル（ブチルカルビトール）等のエーテルアルコール系溶媒；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン等のアミド系溶媒；ジメチルスルホキシド等のスルホキシド系溶媒；アセトニトリル、プロピオニトリル等のニトリル系溶媒；ヘキサン、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂肪族炭化水素系溶媒；ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、トリメチルベンゼン等の芳香族炭化水素系溶媒等が挙げられる。有機溶媒は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

本発明の樹脂組成物は、例えば、任意の調製容器に（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ１）成分、また、必要に応じて（Ｃ２）成分、（Ｄ）成分、（Ｅ）成分、（Ｆ）成分、（Ｇ）成分、（Ｈ）成分、その他の添加剤や有機溶剤を、任意の順で及び／又は一部若しくは全部同時に加えて混合することによって、製造することができる。また、各成分を加えて混合する過程で、温度を適宜設定することができ、一時的に又は終始にわたって、加熱及び／又は冷却してもよい。また、加えて混合する過程において又はその後に、樹脂組成物を、例えば、ミキサーなどの撹拌装置又は振盪装置を用いて撹拌又は振盪し、均一に分散させてもよい。また、撹拌又は振盪と同時に、真空下等の低圧条件下で脱泡を行ってもよい。

先述のとおり、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分と組み合わせて（Ｃ１）成分を含む本発明の樹脂組成物は、良好な誘電特性と低熱膨張率を併せて呈する硬化物をもたらすことができる。さらには、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分と組み合わせて（Ｃ１）成分を含む本発明の樹脂組成物は、めっき導体層に対し良好な密着性を呈すると共に、良好な耐熱性を呈する硬化物をもたらすことができる。

一実施形態において、本発明の樹脂組成物の硬化物は、誘電正接（Ｄｆ）が低いという特徴を呈する。例えば、後述する＜誘電正接の測定＞欄に記載のように５．８ＧＨｚ、２３℃で測定した場合、本発明の樹脂組成物の硬化物の誘電正接（Ｄｆ）は、好ましくは０．００３５以下、０．００３４以下、０．００３２以下、０．００３以下、０．００２８以下、又は０．００２６以下となり得る。

一実施形態において、本発明の樹脂組成物の硬化物は、熱膨張率が低いという特徴を呈する。例えば、後述する＜ガラス転移温度（Ｔｇ）、平均線熱膨張係数（ＣＴＥ）の測定＞欄に記載のように２５℃から２５０℃まで昇温速度５℃／分の測定条件にて測定した場合、２５℃から１５０℃までの範囲の平均線熱膨張係数（ＣＴＥ［２５－１５０℃］）は、好ましくは２５ｐｐｍ／℃以下、２４ｐｐｍ／℃以下、２３ｐｐｍ／℃以下、又は２２ｐｐｍ／℃以下となり得る。また、１５０℃から２４０℃までの範囲の平均線熱膨張係数（ＣＴＥ［１５０－２４０℃］）は、好ましくは７０ｐｐｍ／℃以下、６５ｐｐｍ／℃以下、６０ｐｐｍ／℃以下、又は５５ｐｐｍ／℃以下となり得る。

一実施形態において、本発明の樹脂組成物の硬化物は、めっき導体層との密着性が高いという特徴を呈する。例えば、後述する＜めっき導体層のピール強度の測定＞欄に記載のようにめっき導体層を形成した場合、めっき導体層との密着強度は、好ましくは０．３５ｋｇｆ／ｃｍ以上、０．３６ｋｇｆ／ｃｍ以上、０．３８ｋｇｆ／ｃｍ以上、又は０．４ｋｇｆ／ｃｍ以上である。

先述のとおり、本発明の樹脂組成物は、良好な誘電特性と低熱膨張率を併せて呈する硬化物をもたらすことができる。したがって本発明の樹脂組成物は、プリント配線板の絶縁層を形成するための樹脂組成物（プリント配線板の絶縁層用樹脂組成物）として好適に使用することができ、プリント配線板の層間絶縁層を形成するための樹脂組成物（プリント配線板の絶層間縁層用樹脂組成物）としてより好適に使用することができる。本発明の樹脂組成物は、プリント配線板が部品内蔵回路板である場合にも好適に使用することができる。本発明の樹脂組成物はまた、半導体パッケージの再配線基板の絶縁層を形成するための樹脂組成物（再配線基板の絶縁層用の樹脂組成物）としても好適に使用することができる。なお、本発明においては、プリント配線板や再配線基板を総称して「回路基板」ともいい、したがって本発明の樹脂組成物は、回路基板の絶縁層用として好適に使用することができる。

本発明の樹脂組成物はさらに、樹脂シート、プリプレグ等のシート状積層材料、ソルダーレジスト、アンダーフィル材、ダイボンディング材、穴埋め樹脂、封止樹脂、部品埋め込み樹脂等、樹脂組成物が必要とされる用途で広範囲に使用できる。

［シート状積層材料（樹脂シート、プリプレグ）］
本発明の樹脂組成物は、そのまま使用することもできるが、該樹脂組成物を含有するシート状積層材料の形態で用いてもよい。

シート状積層材料としては、以下に示す樹脂シート、プリプレグが好ましい。

一実施形態において、樹脂シートは、支持体と、該支持体上に設けられた樹脂組成物の層（以下、単に「樹脂組成物層」という。）とを含み、樹脂組成物層が本発明の樹脂組成物から形成されることを特徴とする。

樹脂組成物層の厚さは、用途によって好適値は異なり、用途に応じて適宜決定してよい。例えば、樹脂組成物層の厚さは、プリント配線板や半導体パッケージの薄型化の観点から、好ましくは１００μｍ以下、８０μｍ以下、６０μｍ以下、５０μｍ以下、４０μｍ以下又は３０μｍ以下である。樹脂組成物層の厚さの下限は、特に限定されないが、通常、１μｍ以上、５μｍ以上などとし得る。

支持体としては、例えば、熱可塑性樹脂フィルム、金属箔、離型紙が挙げられ、熱可塑性樹脂フィルム、金属箔が好ましい。したがって好適な一実施形態において、支持体は、熱可塑性樹脂フィルム又は金属箔である。

支持体として熱可塑性樹脂フィルムを使用する場合、熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のアクリル、環状ポリオレフィン、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、ポリエーテルサルファイド（ＰＥＳ）、ポリエーテルケトン、ポリイミド等が挙げられる。中でも、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートが好ましく、安価なポリエチレンテレフタレートが特に好ましい。

支持体として金属箔を使用する場合、金属箔としては、例えば、銅箔、アルミニウム箔等が挙げられ、銅箔が好ましい。銅箔としては、銅の単金属からなる箔を用いてもよく、銅と他の金属（例えば、スズ、クロム、銀、マグネシウム、ニッケル、ジルコニウム、ケイ素、チタン等）との合金からなる箔を用いてもよい。

支持体は、樹脂組成物層と接合する面にマット処理、コロナ処理、帯電防止処理を施してあってもよい。また、支持体としては、樹脂組成物層と接合する面に離型層を有する離型層付き支持体を使用してもよい。離型層付き支持体の離型層に使用する離型剤としては、例えば、アルキド樹脂、ポリオレフィン樹脂、ウレタン樹脂、及びシリコーン樹脂からなる群から選択される１種以上の離型剤が挙げられる。離型層付き支持体は、市販品を用いてもよく、例えば、アルキド樹脂系離型剤を主成分とする離型層を有するＰＥＴフィルムである、リンテック社製の「ＳＫ－１」、「ＡＬ－５」、「ＡＬ－７」、東レ社製の「ルミラーＴ６０」、帝人社製の「ピューレックス」、ユニチカ社製の「ユニピール」等が挙げられる。

支持体の厚さは、特に限定されないが、５μｍ～７５μｍの範囲が好ましく、１０μｍ～６０μｍの範囲がより好ましい。なお、離型層付き支持体を使用する場合、離型層付き支持体全体の厚さが上記範囲であることが好ましい。

支持体として金属箔を用いる場合、薄い金属箔に剥離が可能な支持基材を張り合わせた支持基材付き金属箔を用いてよい。一実施形態において、支持基材付き金属箔は、支持基材と、該支持基材上に設けられた剥離層と、該剥離層上に設けられた金属箔とを含む。支持体として支持基材付き金属箔を用いる場合、樹脂組成物層は、金属箔上に設けられる。

支持基材付き金属箔において、支持基材の材質は、特に限定されないが、例えば、銅箔、アルミニウム箔、ステンレス鋼箔、チタン箔、銅合金箔等が挙げられる。支持基材として、銅箔を用いる場合、電解銅箔、圧延銅箔であってよい。また、剥離層は、支持基材から金属箔を剥離できれば特に限定されず、例えば、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｍｏ、Ｔｉ、Ｗ、Ｐからなる群から選択される元素の合金層；有機被膜等が挙げられる。

支持基材付き金属箔において、金属箔の材質としては、例えば、銅箔、銅合金箔が好ましい。

支持基材付き金属箔において、支持基材の厚さは、特に限定されないが、１０μｍ～１５０μｍの範囲が好ましく、１０μｍ～１００μｍの範囲がより好ましい。また、金属箔の厚さは、例えば、０．１μｍ～１０μｍの範囲としてよい。

一実施形態において、樹脂シートは、必要に応じて、任意の層をさらに含んでいてもよい。斯かる任意の層としては、例えば、樹脂組成物層の支持体と接合していない面（即ち、支持体とは反対側の面）に設けられた、保護フィルム等が挙げられる。保護フィルムの厚さは、特に限定されるものではないが、例えば、１μｍ～４０μｍである。保護フィルムを積層することにより、樹脂組成物層の表面へのゴミ等の付着やキズを抑制することができる。

樹脂シートは、例えば、液状の樹脂組成物をそのまま、或いは有機溶剤に樹脂組成物を溶解した樹脂ワニスを調製し、これを、ダイコーター等を用いて支持体上に塗布し、更に乾燥させて樹脂組成物層を形成させることにより製造することができる。

有機溶剤としては、樹脂組成物の成分として説明した有機溶剤と同様のものが挙げられる。有機溶剤は１種単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。

乾燥は、加熱、熱風吹きつけ等の公知の方法により実施してよい。乾燥条件は特に限定されないが、樹脂組成物層中の有機溶剤の含有量が１０質量％以下、好ましくは５質量％以下となるように乾燥させる。樹脂組成物又は樹脂ワニス中の有機溶剤の沸点によっても異なるが、例えば３０質量％～６０質量％の有機溶剤を含む樹脂組成物又は樹脂ワニスを用いる場合、５０℃～１５０℃で３分間～１０分間乾燥させることにより、樹脂組成物層を形成することができる。

樹脂シートは、ロール状に巻きとって保存することが可能である。樹脂シートが保護フィルムを有する場合、保護フィルムを剥がすことによって使用可能となる。

一実施形態において、プリプレグは、シート状繊維基材に本発明の樹脂組成物を含浸させて形成される。

プリプレグに用いるシート状繊維基材は特に限定されず、ガラスクロス、アラミド不織布、液晶ポリマー不織布等のプリプレグ用基材として常用されているものを用いることができる。プリント配線板や半導体チップパッケージの薄型化の観点から、シート状繊維基材の厚さは、好ましくは５０μｍ以下、より好ましくは４０μｍ以下、さらに好ましくは３０μｍ以下、特に好ましくは２０μｍ以下である。シート状繊維基材の厚さの下限は特に限定されない。通常、１０μｍ以上である。

プリプレグは、ホットメルト法、ソルベント法等の公知の方法により製造することができる。

プリプレグの厚さは、上述の樹脂シートにおける樹脂組成物層と同様の範囲とし得る。

本発明のシート状積層材料は、プリント配線板の絶縁層を形成するため（プリント配線板の絶縁層用）に好適に使用することができ、プリント配線板の層間絶縁層を形成するため（プリント配線板の絶層間縁層用）により好適に使用することができる。本発明のシート状積層材料はまた、半導体パッケージの再配線基板の絶縁層を形成するため（再配線基板の絶縁層用）に好適に使用することができる。すなわち、本発明のシート状積層材料は、回路基板の絶縁層用として好適に使用することができる。

［回路基板］
本発明の樹脂組成物を用いて回路基板の絶縁層を形成することができる。本発明は、斯かる回路基板、すなわち本発明の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を含む回路基板も提供する。

＜プリント配線板＞
一実施形態において、本発明の回路基板はプリント配線板である。

プリント配線板は、例えば、上記の樹脂シートを用いて、下記（Ｉ）及び（ＩＩ）の工程を含む方法により製造することができる。
（Ｉ）内層基板上に、樹脂シートを、樹脂シートの樹脂組成物層が内層基板と接合するように積層する工程
（ＩＩ）樹脂組成物層を硬化（例えば熱硬化）して絶縁層を形成する工程

工程（Ｉ）で用いる「内層基板」とは、プリント配線板の基板となる部材であって、例えば、ガラスエポキシ基板、金属基板、ポリエステル基板、ポリイミド基板、ＢＴレジン基板、熱硬化型ポリフェニレンエーテル基板等が挙げられる。また、該基板は、その片面又は両面に導体層を有していてもよく、この導体層はパターン加工されていてもよい。基板の片面または両面に導体層（回路）が形成された内層基板は「内層回路基板」ということがある。またプリント配線板を製造する際に、さらに絶縁層及び／又は導体層が形成されるべき中間製造物も本発明でいう「内層基板」に含まれる。プリント配線板が部品内蔵回路板である場合、部品を内蔵した内層基板を使用してもよい。

内層基板と樹脂シートの積層は、例えば、支持体側から樹脂シートを内層基板に加熱圧着することにより行うことができる。樹脂シートを内層基板に加熱圧着する部材（以下、「加熱圧着部材」ともいう。）としては、例えば、加熱された金属板（ＳＵＳ鏡板等）又は金属ロール（ＳＵＳロール）等が挙げられる。なお、加熱圧着部材を樹脂シートに直接プレスしてもよく、内層基板の表面凹凸に樹脂シートが十分に追随するよう、耐熱ゴム等の弾性材を介してプレスしてもよい。

内層基板と樹脂シートの積層は、真空ラミネート法により実施してよい。真空ラミネート法において、加熱圧着温度は、好ましくは６０℃～１６０℃、より好ましくは８０℃～１４０℃の範囲であり、加熱圧着圧力は、好ましくは０．０９８ＭＰａ～１．７７ＭＰａ、より好ましくは０．２９ＭＰａ～１．４７ＭＰａの範囲であり、加熱圧着時間は、好ましくは２０秒間～４００秒間、より好ましくは３０秒間～３００秒間の範囲である。積層は、好ましくは圧力２６．７ｈＰａ以下の減圧条件下で実施され得る。

積層は、市販の真空ラミネーターによって行うことができる。市販の真空ラミネーターとしては、例えば、名機製作所社製の真空加圧式ラミネーター、ニッコー・マテリアルズ社製のバキュームアップリケーター、バッチ式真空加圧ラミネーター等が挙げられる。

積層の後に、常圧下（大気圧下）、例えば、加熱圧着部材を支持体側からプレスすることにより、積層された樹脂シートの平滑化処理を行ってもよい。平滑化処理のプレス条件は、上記積層の加熱圧着条件と同様の条件とすることができる。平滑化処理は、市販のラミネーターによって行うことができる。なお、積層と平滑化処理は、上記の市販の真空ラミネーターを用いて連続的に行ってもよい。

支持体は、工程（Ｉ）と工程（ＩＩ）の間に除去してもよく、工程（ＩＩ）の後に除去してもよい。なお、支持体として、金属箔を使用した場合、支持体を剥離することなく、該金属箔を用いて導体層を形成してよい。また、支持体として、支持基材付き金属箔を使用した場合、支持基材（と剥離層）を剥離すればよい。そして、金属箔を用いて導体層を形成することができる。

工程（ＩＩ）において、樹脂組成物層を硬化（例えば熱硬化）して、樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を形成する。樹脂組成物層の硬化条件は特に限定されず、プリント配線板の絶縁層を形成するに際して通常採用される条件を使用してよい。

例えば、樹脂組成物層の熱硬化条件は、樹脂組成物の種類等によっても異なるが、一実施形態において、硬化温度は好ましくは１４０℃～２５０℃、より好ましくは１５０℃～２４０℃、さらに好ましくは１８０℃～２３０℃である。硬化時間は好ましくは５分間～２４０分間、より好ましくは１０分間～１５０分間、さらに好ましくは１５分間～１２０分間とすることができる。

樹脂組成物層を熱硬化させる前に、樹脂組成物層を硬化温度よりも低い温度にて予備加熱してもよい。例えば、樹脂組成物層を熱硬化させるのに先立ち、５０℃～１４０℃、好ましくは６０℃～１３５℃、より好ましくは７０℃～１３０℃の温度にて、樹脂組成物層を５分間以上、好ましくは５分間～１５０分間、より好ましくは１５分間～１２０分間、さらに好ましくは１５分間～１００分間予備加熱してもよい。

プリント配線板を製造するに際しては、（ＩＩＩ）絶縁層に穴あけする工程、（ＩＶ）絶縁層を粗化処理する工程、（Ｖ）導体層を形成する工程をさらに実施してもよい。これらの工程（ＩＩＩ）乃至工程（Ｖ）は、プリント配線板の製造に用いられる、当業者に公知の各種方法に従って実施してよい。なお、支持体を工程（ＩＩ）の後に除去する場合、該支持体の除去は、工程（ＩＩ）と工程（ＩＩＩ）との間、工程（ＩＩＩ）と工程（ＩＶ）の間、又は工程（ＩＶ）と工程（Ｖ）との間に実施してよい。また、必要に応じて、工程（Ｉ）～工程（Ｖ）の絶縁層及び導体層の形成を繰り返して実施し、多層配線板を形成してもよい。

他の実施形態において、本発明のプリント配線板は、上述のプリプレグを用いて製造することができる。製造方法は基本的に樹脂シートを用いる場合と同様である。

工程（ＩＩＩ）は、絶縁層に穴あけする工程であり、これにより絶縁層にビアホール、スルーホール等のホールを形成することができる。工程（ＩＩＩ）は、絶縁層の形成に使用した樹脂組成物の組成等に応じて、例えば、ドリル、レーザー、プラズマ等を使用して実施してよい。ホールの寸法や形状は、プリント配線板のデザインに応じて適宜決定してよい。

工程（ＩＶ）は、絶縁層を粗化処理する工程である。通常、この工程（ＩＶ）において、スミアの除去（デスミア）も行われる。粗化処理の手順、条件は特に限定されず、プリント配線板の絶縁層を形成するに際して通常使用される公知の手順、条件を採用することができる。例えば、膨潤液による膨潤処理、酸化剤による粗化処理、中和液による中和処理をこの順に実施して絶縁層を粗化処理することができる。

粗化処理に用いる膨潤液としては特に限定されないが、アルカリ溶液、界面活性剤溶液等が挙げられ、好ましくはアルカリ溶液であり、該アルカリ溶液としては、水酸化ナトリウム溶液、水酸化カリウム溶液がより好ましい。市販されている膨潤液としては、例えば、アトテックジャパン社製の「スウェリング・ディップ・セキュリガンスＰ」、「スウェリング・ディップ・セキュリガンスＳＢＵ」等が挙げられる。膨潤液による膨潤処理は、特に限定されないが、例えば、３０℃～９０℃の膨潤液に絶縁層を１分間～２０分間浸漬することにより行うことができる。絶縁層の樹脂の膨潤を適度なレベルに抑える観点から、４０℃～８０℃の膨潤液に絶縁層を５分間～１５分間浸漬させることが好ましい。

粗化処理に用いる酸化剤としては、特に限定されないが、例えば、水酸化ナトリウムの水溶液に過マンガン酸カリウム又は過マンガン酸ナトリウムを溶解したアルカリ性過マンガン酸溶液が挙げられる。アルカリ性過マンガン酸溶液等の酸化剤による粗化処理は、６０℃～１００℃に加熱した酸化剤溶液に絶縁層を１０分間～３０分間浸漬させて行うことが好ましい。また、アルカリ性過マンガン酸溶液における過マンガン酸塩の濃度は５質量％～１０質量％が好ましい。市販されている酸化剤としては、例えば、アトテックジャパン社製の「コンセントレート・コンパクトＣＰ」、「ドージングソリューション・セキュリガンスＰ」等のアルカリ性過マンガン酸溶液が挙げられる。

また、粗化処理に用いる中和液としては、酸性の水溶液が好ましく、市販品としては、例えば、アトテックジャパン社製の「リダクションソリューション・セキュリガントＰ」が挙げられる。

中和液による処理は、酸化剤による粗化処理がなされた処理面を３０℃～８０℃の中和液に５分間～３０分間浸漬させることにより行うことができる。作業性等の点から、酸化剤による粗化処理がなされた対象物を、４０℃～７０℃の中和液に５分間～２０分間浸漬する方法が好ましい。

工程（Ｖ）は、導体層を形成する工程であり、絶縁層上に導体層を形成する。導体層に使用する導体材料は特に限定されない。好適な実施形態では、導体層は、金、白金、パラジウム、銀、銅、アルミニウム、コバルト、クロム、亜鉛、ニッケル、チタン、タングステン、鉄、スズ及びインジウムからなる群から選択される１種以上の金属を含む。導体層は、単金属層であっても合金層であってもよく、合金層としては、例えば、上記の群から選択される２種以上の金属の合金（例えば、ニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金及び銅・チタン合金）から形成された層が挙げられる。中でも、導体層形成の汎用性、コスト、パターニングの容易性等の観点から、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金、銅・チタン合金の合金層が好ましく、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層がより好ましく、銅の単金属層が更に好ましい。

導体層は、単層構造であっても、異なる種類の金属若しくは合金からなる単金属層又は合金層が２層以上積層した複層構造であってもよい。導体層が複層構造である場合、絶縁層と接する層は、クロム、亜鉛若しくはチタンの単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層であることが好ましい。

導体層の厚さは、所望のプリント配線板のデザインによるが、一般に３μｍ～３５μｍ、好ましくは５μｍ～３０μｍである。

一実施形態において、導体層は、めっきにより形成してよい。微細な配線を形成し易い観点から、セミアディティブ法により形成することが好ましい。以下、導体層をセミアディティブ法により形成する例を示す。

まず、絶縁層の表面に、無電解めっきによりめっきシード層を形成する。次いで、形成されためっきシード層上に、所望の配線パターンに対応してめっきシード層の一部を露出させるマスクパターンを形成する。露出しためっきシード層上に、電解めっきにより金属層を形成した後、マスクパターンを除去する。その後、不要なめっきシード層をエッチング等により除去して、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができる。

他の実施形態において、導体層は、金属箔を使用して形成してよい。金属箔を使用して導体層を形成する場合、工程（Ｖ）は、工程（Ｉ）と工程（ＩＩ）の間に実施することが好適である。例えば、工程（Ｉ）の後、支持体を除去し、露出した樹脂組成物層の表面に金属箔を積層する。樹脂組成物層と金属箔との積層は、真空ラミネート法により実施してよい。積層の条件は、工程（Ｉ）について説明した条件と同様としてよい。次いで、工程（ＩＩ）を実施して絶縁層を形成する。その後、絶縁層上の金属箔を利用して、モディファイドセミアディティブ法等の従来の公知の技術により、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができる。

金属箔は、例えば、電解法、圧延法等の公知の方法により製造することができる。金属箔の市販品としては、例えば、ＪＸ日鉱日石金属社製のＨＬＰ箔、ＪＸＵＴ－ＩＩＩ箔、三井金属鉱山社製の３ＥＣ－ＩＩＩ箔、ＴＰ－ＩＩＩ箔等が挙げられる。

あるいは、樹脂シートの支持体として、金属箔や、支持基材付き金属箔を使用した場合、該金属箔を用いて導体層を形成してよいことは先述のとおりである。

＜半導体パッケージの再配線基板＞
一実施形態において、本発明の回路基板は、半導体パッケージの再配線基板（再配線層）である。以下、半導体パッケージの製造方法に即して説明する。

半導体パッケージは、再配線基板の絶縁層として、本発明の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を含む。なお、半導体パッケージは、本発明の樹脂組成物の硬化物からなる封止層を含んでもよい。

半導体パッケージは、例えば、本発明の樹脂組成物、樹脂シートを用いて、下記（１）乃至（６）の工程を含む方法により製造することができる。工程（５）の再配線形成層（再配線基板を形成するための絶縁層）あるいは工程（３）の封止層を形成するために、本発明の樹脂組成物、樹脂シートを用いればよい。以下、樹脂組成物や樹脂シートを用いて再配線形成層や封止層を形成する一例を示すが、半導体パッケージの再配線形成層や封止層を形成する技術は公知であり、当業者であれば、本発明の樹脂組成物や樹脂シートを用いて、公知の技術に従って半導体パッケージを製造することができる。
（１）基材に仮固定フィルムを積層する工程、
（２）半導体チップを、仮固定フィルム上に仮固定する工程、
（３）半導体チップ上に封止層を形成する工程、
（４）基材及び仮固定フィルムを半導体チップから剥離する工程、
（５）半導体チップの基材及び仮固定フィルムを剥離した面に、絶縁層としての再配線形成層を形成する工程、及び
（６）再配線形成層上に、導体層としての再配線層を形成する工程

－工程（１）－
基材に使用する材料は特に限定されない。基材としては、シリコンウェハ等の半導体ウェハ；ガラスウェハ；ガラス基板；銅、チタン、ステンレス、冷間圧延鋼板（ＳＰＣＣ）等の金属基板；ガラス繊維にエポキシ樹脂等をしみこませ熱硬化処理した基板（例えばＦＲ－４基板）；ビスマレイミドトリアジン樹脂（ＢＴ樹脂）からなる基板などが挙げられる。

仮固定フィルムは、工程（４）において半導体チップから剥離することができると共に、半導体チップを仮固定することができれば材料は特に限定されない。仮固定フィルムは市販品を用いることができる。市販品としては、日東電工社製のリヴァアルファ等が挙げられる。

－工程（２）－
半導体チップの仮固定は、フリップチップボンダー、ダイボンダー等の公知の装置を用いて行うことができる。半導体チップの配置のレイアウト及び配置数は、仮固定フィルムの形状、大きさ、目的とする半導体パッケージの生産数等に応じて適宜設定することができ、例えば、複数行で、かつ複数列のマトリックス状に整列させて仮固定することができる。

－工程（３）－
本発明の樹脂シートの樹脂組成物層を、半導体チップ上に積層、又は本発明の樹脂組成物を半導体チップ上に塗布し、硬化（例えば熱硬化）させて封止層を形成する。

例えば、半導体チップと樹脂シートの積層は、樹脂シートの保護フィルムを除去した後支持体側から樹脂シートを半導体チップに加熱圧着することにより行うことができる。樹脂シートを半導体チップに加熱圧着する部材（以下、「加熱圧着部材」ともいう。）としては、例えば、加熱された金属板（ＳＵＳ鏡板等）又は金属ロール（ＳＵＳロール）等が挙げられる。なお、加熱圧着部材を樹脂シートに直接プレスするのではなく、半導体チップの表面凹凸に樹脂シートが十分に追随するよう、耐熱ゴム等の弾性材を介してプレスするのが好ましい。半導体チップと樹脂シートの積層は、真空ラミネート法により実施してもよく、その積層条件は、プリント配線板の製造方法に関連して説明した積層条件と同様であり、好ましい範囲も同様である。

積層の後、樹脂組成物を熱硬化させて封止層を形成する。熱硬化の条件は、プリント配線板の製造方法に関連して説明した熱硬化の条件と同様である。

樹脂シートの支持体は、半導体チップ上に樹脂シートを積層し熱硬化した後に剥離してもよく、半導体チップ上に樹脂シートを積層する前に支持体を剥離してもよい。

本発明の樹脂組成物を塗布して封止層を形成する場合、その塗布条件としては、本発明の樹脂シートに関連して説明した樹脂組成物層を形成する際の塗布条件と同様であり、好ましい範囲も同様である。

－工程（４）－
基材及び仮固定フィルムを剥離する方法は、仮固定フィルムの材質等に応じて適宜変更することができ、例えば、仮固定フィルムを加熱、発泡（又は膨張）させて剥離する方法、及び基材側から紫外線を照射させ、仮固定フィルムの粘着力を低下させ剥離する方法等が挙げられる。

仮固定フィルムを加熱、発泡（又は膨張）させて剥離する方法において、加熱条件は、通常、１００～２５０℃で１～９０秒間又は５～１５分間である。また、基材側から紫外線を照射させ、仮固定フィルムの粘着力を低下させ剥離する方法において、紫外線の照射量は、通常、１０ｍＪ／ｃｍ^２～１０００ｍＪ／ｃｍ^２である。

－工程（５）－
本発明の樹脂組成物、樹脂シートを用いて再配線形成層（再配線基板の絶縁層）を形成する。

再配線形成層を形成後、半導体チップと後述する導体層を層間接続するために、再配線形成層にビアホールを形成してもよい。ビアホールは、再配線形成層の材料に応じて、公知の方法により形成してよい。

－工程（６）－
再配線形成層上への導体層の形成は、プリント配線板の製造方法に関連して説明した工程（Ｖ）と同様に実施してよい。なお、工程（５）及び工程（６）を繰り返し行い、導体層（再配線層）及び再配線形成層（絶縁層）を交互に積み上げて（ビルドアップ）もよい。

半導体パッケージを製造するにあたって、（７）導体層（再配線層）上にソルダーレジスト層を形成する工程、（８）バンプを形成する工程、（９）複数の半導体パッケージを個々の半導体パッケージにダイシングし、個片化する工程をさらに実施してもよい。これらの工程は、半導体パッケージの製造に用いられる、当業者に公知の各種方法に従って実施してよい。

良好な誘電特性と低熱膨張率を併せて呈する硬化物をもたらすことができる本発明の樹脂組成物、樹脂シートを用いて再配線形成層（絶縁層）を形成することにより、半導体パッケージが、ファンイン（Ｆａｎ－Ｉｎ）型パッケージであるかファンアウト（Ｆａｎ－Ｏｕｔ）型パッケージであるかの別を問わず、伝送損失の極めて少ない半導体パッケージを、クラックや回路歪みの懸念なしに実現することができる。一実施形態において、本発明の半導体パッケージは、ファンアウト（Ｆａｎ－Ｏｕｔ）型パッケージである。本発明の樹脂組成物、樹脂シートは、ファンアウト型パネルレベルパッケージ（ＦＯＰＬＰ）、ファンアウト型ウェハレベルパッケージ（ＦＯＷＬＰ）の別を問わず、適用できる。一実施形態において、本発明の半導体パッケージは、ファンアウト型パネルレベルパッケージ（ＦＯＰＬＰ）又はファンアウト型ウェハレベルパッケージ（ＦＯＷＬＰ）である。

［半導体装置］
本発明の半導体装置は、本発明の樹脂組成物層の硬化物からなる層を含む。本発明の半導体装置は、本発明の回路基板を用いて製造することができる。

半導体装置としては、電気製品（例えば、コンピューター、携帯電話、デジタルカメラ及びテレビ等）及び乗物（例えば、自動二輪車、自動車、電車、船舶及び航空機等）等に供される各種半導体装置が挙げられる。

以下、本発明を実施例により具体的に説明する。本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、以下において、量を表す「部」及び「％」は、別途明示のない限り、それぞれ「質量部」及び「質量％」を意味する。

＜合成例１：マレイミド化合物Ａの合成＞
（Ｉ）中間体アミン化合物の合成
温度計、冷却管、ディーンスタークトラップ及び攪拌機を取り付けたフラスコに、２－エチルアニリン２４２．４ｇ（２．０ｍｏｌ）、キシレン２４２ｇ及び活性白土８０ｇを仕込み、攪拌しながら１３０℃まで昇温し、３０分間ホールドした。その後、ＤＶＢ－８１０（ジビニルベンゼン／エチルスチレンの混合物（ジビニルベンゼン／エチルスチレン＝８１／１９（ｍｏｌ）％）、日鉄ケミカル＆マテリアル製）２７２．０ｇを２時間かけて滴下し、そのまま１時間反応させた。その後、６時間かけて１９０℃に昇温させ、１０時間ホールドした。反応後、１００℃まで空冷し、トルエン３００ｇで希釈してろ過により活性白土を除き、減圧下で溶剤及び未反応物等の低分子量物を留去することにより、中間体アミン化合物を得た。中間体アミン化合物のアミン当量は２１４ｇ／当量であった。

（ＩＩ）マレイミド化
温度計、冷却管、ディーンスタークトラップ及び攪拌機を取り付けた２Ｌフラスコに無水マレイン酸１１７．７ｇ（１．２ｍｏｌ）、トルエン７００ｇを仕込み室温で攪拌した。次に中間体アミン化合物（ｃ－１）を２１４ｇ（１当量）とＤＭＦ１７５ｇとの混合溶液を１時間かけて滴下し、その後２時間反応させた。その反応液にｐ－トルエンスルホン酸一水和物３７．１ｇを加え、１１５℃まで加熱し還流下で共沸してくる水とトルエンとを冷却・分離した後、トルエンだけを系内に戻して脱水反応を５時間行った。室温まで空冷後、４９％ＮａＯＨで中和した。その後、６０℃でトルエンと水を減圧留去し、フラスコ内に残ったＤＭＦ溶液にＭＥＫ（メチルエチルケトン）６００ｇを加えた。その溶液を６０℃に昇温後、イオン交換水２００ｇで３回分液処理して溶液中の塩を取り除いた。さらに硫酸ナトリウムを加え乾燥後、減圧濃縮し得られた反応物を８０℃で真空乾燥を行い、マレイミド化合物Ａを得た。得られたマレイミド化合物Ａは、上記式（１）においてＲ^１がエチル基、Ｒ^２及びＲ^３の一方が水素原子、他方がメチル基、Ｒ^４及びＲ^５の一方が水素原子、他方がメチル基、ｍ１＝１、ｍ１＋ｍ２≦３、ｍ３＝０の構造単位（ここで、Ｘ^１は、式（２）において、Ｒ^６及びＲ^７の一方が水素原子、他方がメチル基、Ｒ^Ｓ２はエチル基、ｍ４＝１）を有し、その数平均分子量（Ｍｎ）は約５８０、重量平均分子量（Ｍｗ）は約７２０であった。

＜合成例２：マレイミド化合物Ｂの合成＞
発明協会公開技報公技番号２０２０－５００２１１号の合成例１にしたがって、下記式（Ｍ）で表されるマレイミド化合物ＢのＭＥＫ溶液（不揮発成分６２質量％）を用意した。このマレイミド化合物ＢのＭｗ／Ｍｎは１．８１、式（Ｍ）中のｔ’’は１．４７であった。

＜合成例３：活性エステル樹脂Ａの合成＞
温度計、滴下ロート、冷却管、分留管、撹拌器を取り付けたフラスコに、イソフタル酸クロリド２０３．０ｇ（酸クロリド基のモル数：２．０モル）とトルエン１４００ｇを仕込み、系内を減圧窒素置換し溶解させた。次いで、オルトフェニルフェノール１１３．９ｇ（０．６７モル）、ベンジル基を有するジヒドロキシナフタレン２４０ｇ（フェノール性水酸基のモル数：１．３３モル）を仕込み、系内を減圧窒素置換し溶解させた。その後、テトラブチルアンモニウムブロマイド０．７０ｇを溶解させ、窒素ガスパージを施しながら、系内を６０℃以下に制御して、２０％水酸化ナトリウム水溶液４００ｇを３時間かけて滴下した。次いでこの条件下で１．０時間撹拌を続けた。反応終了後、静置分液し、水層を取り除いた。更に反応物が溶解しているトルエン層に水を投入して１５分間撹拌混合し、静置分液して水層を取り除いた。水層のｐＨが７になるまでこの操作を繰り返した。その後、デカンタ脱水で水分を除去し不揮発分６５質量％のトルエン溶液状態にある活性エステル樹脂Ａ（ナフタレン構造を含む活性エステル樹脂）を得た。得られた活性エステル樹脂Ａの活性エステル基当量は、２３８ｇ／ｅｑ．であった。

＜合成例４：ビニル樹脂Ａの合成＞
国際公開第２０１７／１１５８１３号の実施例１に従って、ジビニルベンゼン ３．０モル（３９０．６ｇ）、エチルビニルベンゼン １．８モル（２２９．４ｇ）、スチレン １０．２モル（１０６６．３ｇ）、酢酸ｎ－プロピル １５．０モル（１５３２．０ｇ）を５．０Ｌの反応器内に投入し、７０℃で６００ミリモルの三フッ化ホウ素のジエチルエーテル錯体を添加し、４時間反応させた。重合溶液を炭酸水素ナトリウム水溶液で停止させた後、純水で３回油層を洗浄し、６０℃で減圧脱揮し、重合体を回収した。得られたものを秤量して、ビニル樹脂Ｃ ８９６．７ｇが得られたことを確認した。ビニル樹脂ＣのＭｗは４１３００であった。

［実施例１～９、比較例１～４］
（１）樹脂組成物の調製
表１に記載の配合組成にしたがって各成分を秤量し、更にＭＥＫ１０部、シクロヘキサノン１０部を混合し、高速回転ミキサーを用いて均一に分散して、樹脂組成物（樹脂ワニス）を得た。

（２）樹脂シートの製造
支持体として、離型層を備えたポリエチレンテレフタレートフィルム（リンテック社製「ＡＬ５」、厚さ３８μｍ）を用意した。この支持体の離型層上に、得られた樹脂ワニスを、乾燥後の樹脂組成物層の厚さが４０μｍとなるように均一に塗布した。その後、樹脂組成物を８０℃～１００℃（平均９０℃）で４分間乾燥させて、樹脂組成物層／支持体の層構成を有する樹脂シートを得た。

＜誘電正接の測定＞
実施例及び比較例で得られた樹脂シートを１９０℃のオーブンで９０分間加熱し、樹脂組成物層を硬化させた。次いで、支持体を剥がすことで樹脂組成物層の硬化物を得た。その硬化物を長さ８０ｍｍ、幅２ｍｍに切り出し、評価用硬化物とした。

各評価用硬化物について、アジレントテクノロジーズ（ＡｇｉｌｅｎｔＴｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）社製「ＨＰ８３６２Ｂ」を用いて、空洞共振摂動法により測定周波数５．８ＧＨｚ、測定温度２３℃にて、誘電正接の値（Ｄｆ値）を測定した。２本の試験片にて測定を実施し、その平均を算出した。

＜ガラス転移温度（Ｔｇ）、平均線熱膨張係数（ＣＴＥ）の測定＞
実施例及び比較例で得られた樹脂シートを１９０℃のオーブンで９０分間加熱し、樹脂組成物層を硬化させた。次いで、支持体から剥がすことで樹脂組成物層の硬化物を得た。その硬化物を長さ２０ｍｍ、幅６ｍｍに切り出し評価用硬化物とした。

各評価用硬化物について、リガク社製ＴＭＡ装置を用い、２５℃から２５０℃まで昇温速度５℃／分の測定条件にてガラス転移温度（Ｔｇ）を測定した。また、２５℃から１５０℃までの範囲の平均線熱膨張係数（ＣＴＥ［２５－１５０℃］；ｐｐｍ／℃）と１５０℃から２４０℃までの範囲の平均線熱膨張係数（ＣＴＥ［１５０－２４０℃］；ｐｐｍ／℃）を測定した。同一の試験片について２回測定を行い、２回目の値を記録した。

＜めっき導体層のピール強度の測定＞
（１）内層基板の用意
内層回路を形成したガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板（銅箔の厚さ１８μｍ、基板の厚さ０．４ｍｍ、パナソニック社製「Ｒ１５１５Ａ」）の両面をマイクロエッチング剤（メック社製「ＣＺ８１０１」）にて１μｍエッチングして銅表面の粗化処理を行った。

（２）樹脂シートの積層
バッチ式真空加圧ラミネーター（ニッコー・マテリアルズ社製、２ステージビルドアップラミネーター「ＣＶＰ７００」）を用いて、実施例及び比較例で得た樹脂シートを、樹脂組成物層が内層基板と接するように、内層基板の両面に積層した。積層は、３０秒間減圧して気圧を１３ｈＰａ以下に調整した後、１２０℃、圧力０．７４ＭＰａにて３０秒間圧着させることにより実施した。次いで、１００℃、圧力０．５ＭＰａにて６０秒間熱プレスして平滑化した。

（３）樹脂組成物層の熱硬化
その後、樹脂シートが積層された内層基板を、１３０℃のオーブンに投入して３０分間加熱し、次いで１７０℃のオーブンに移し替えて３０分間加熱して、樹脂組成物層を熱硬化させて、絶縁層を形成した。その後、支持体を剥離して、絶縁層／内層基板／絶縁層の構造を有する硬化基板Ａを得た。

（４）粗化処理
硬化基板Ａを、粗化処理としてのデスミア処理に付した。デスミア処理としては、下記の湿式デスミア処理を実施した。
（湿式デスミア処理）
硬化基板を、膨潤液（アトテックジャパン社製「スウェリング・ディップ・セキュリガントＰ」、ジエチレングリコールモノブチルエーテル及び水酸化ナトリウムの水溶液）に６０℃で５分間浸漬し、次いで、酸化剤溶液（アトテックジャパン社製「コンセントレート・コンパクトＣＰ」、過マンガン酸カリウム濃度約６％、水酸化ナトリウム濃度約４％の水溶液）に８０℃で２０分間浸漬し、最後に、中和液（アトテックジャパン社製「リダクションソリューション・セキュリガントＰ」、硫酸水溶液）に４０℃で５分間浸漬した。その後、８０℃で１５分間乾燥した。得られた基板を粗化基板と称する。

（５）導体層の形成
セミアディティブ法に従って、粗化基板の表面に導体層を形成した。すなわち、粗化基板を、ＰｄＣｌ_２を含む無電解めっき液に４０℃で５分間浸漬し、次いで無電解銅めっき液に２５℃で２０分間浸漬した。１５０℃にて３０分間加熱してアニール処理を行った後に、エッチングレジストを形成し、エッチングによりパターン形成を行った。その後、硫酸銅電解めっきを行い、厚さ２５μｍの導体層を形成し、アニール処理を１９０℃にて６０分間行った。得られた基板を評価基板Ａと称する。

（６）めっき導体層のピール強度の測定
めっき導体層のピール強度の測定は、日本工業規格（ＪＩＳ Ｃ６４８１）に準拠して行った。具体的には、評価基板Ａの導体層に、幅１０ｍｍ、長さ１００ｍｍの部分の切込みをいれ、この一端を剥がしてつかみ具で掴み、室温中にて、５０ｍｍ／分の速度で垂直方向に３５ｍｍを引き剥がした時の荷重（ｋｇｆ／ｃｍ）を測定した。測定には、引っ張り試験機（ＴＳＥ社製「ＡＣ－５０Ｃ－ＳＬ」）を使用した。

＜スミア除去性の評価＞
上記の硬化基板Ａに対し、ビアメカニクス社製ＣＯ_２レーザー加工機（ＬＫ－２Ｋ２１２／２Ｃ）を使用し、周波数２０００Ｈｚでパルス幅３μ秒、出力０．９５Ｗ、ショット数３の条件で絶縁層を加工して、絶縁層表面におけるトップ径（直径）が５０μｍ、絶縁層底面における直径が５０μｍのビアホールを形成し、評価用基板Ｂを得た。

評価用基板Ｂの絶縁層表面を、膨潤液（アトテックジャパン社製「スエリングディップ・セキュリガントＰ」）に６０℃で１０分間浸漬し、次いで、酸化剤溶液（アトテックジャパン社製「コンセントレート・コンパクトＰ」、過マンガン酸カリウム濃度約６％、水酸化ナトリウム濃度約４％の水溶液）に８０℃で２５分間浸漬した。最後に、中和液（アトテックジャパン社製「リダクションソリューション・セキュリガントＰ」）に４０℃で５分間浸漬した。

ビアホールの底部の周囲を走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察し、得られた画像からビアホール底部の壁面からの最大スミア長を測定し、以下の基準で評価した。
○：最大スミア長が５μｍ未満
×：最大スミア長が５μｍ以上

実施例１～９、比較例１～４の結果を表１に示す。

なお、表１に記載の各成分の詳細は以下のとおりである。
（Ａ）エポキシ樹脂
・ＺＸ１０５９：官能基当量１６９ｇ／ｅｑ、日鉄ケミカル＆マテリアル社製、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂との１：１混合品
・ＨＰ－４０３２－ＳＳ：官能基当量１４４ｇ／ｅｑ、ＤＩＣ社製、ナフタレン型エポキシ樹脂
・ＮＣ－３０００Ｌ：官能基当量２６９ｇ／ｅｑ、日本化薬社製、ビフェニル型エポキシ樹脂
（Ｂ）活性エステル樹脂
・ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ：官能基当量２２３、不揮発分６１．５質量％のトルエン溶液、ＤＩＣ社製、ナフタレン構造を有する活性エステル樹脂
・ＨＰＣ－８０００Ｌ－６５ＭＴ：官能基当量２２９、不揮発分６５質量％のトルエン／ＭＥＫ溶液、ＤＩＣ社製、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル樹脂
・活性エステル樹脂Ａ：合成例３で合成した活性エステル樹脂
（Ｃ）マレイミド化合物
・マレイミド化合物Ａ：合成例１で合成したマレイミド化合物
・マレイミド化合物Ｂ：合成例２で合成したマレイミド化合物
・ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ：不揮発分７０質量％のトルエン・ＭＥＫ溶液、日本化薬社製、下記式で表される構造を有する、マレイミド基の窒素原子と直接結合している芳香環骨格を含むマレイミド化合物（式中、ｎは１～１００）

・ＳＬＫ－６８９５：信越化学工業社製、脂肪族骨格を含むマレイミド化合物
・ＳＬＫ－１５００：信越化学工業社製、脂肪族骨格を含むマレイミド化合物
（Ｄ）その他硬化剤
・ＬＡ－３０１８－５０Ｐ：官能基当量１５１、不揮発分５０質量％の１－メトキシー２－プロパノール溶液、ＤＩＣ社製、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤
（Ｅ）無機充填剤
・ＳＯ－Ｃ２：アミノ系シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」）で表面処理された球形シリカ、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ^２／ｇ、アドマテックス社製
（Ｆ）芳香環及びラジカル重合性不飽和基を含む樹脂
・ＯＰＥ－２Ｓｔ－１２００：不揮発分６５質量％のトルエン溶液、三菱瓦斯化学社製
・ビニル樹脂Ａ：合成例３で合成したビニル樹脂
・ＮＥ－Ｖ－１１００－７０Ｔ：不揮発分７０質量％のトルエン溶液、ＤＩＣ社製
（Ｇ）有機充填材
・ＥＸＬ－２６５５：ダウ社製、ゴム成分を含む有機充填材
（Ｈ）硬化促進剤
・１Ｂ２ＰＺ：四国化成工業社製、イミダゾール系硬化促進剤

Claims (13)

1. （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）活性エステル樹脂、及び、（Ｃ）マレイミド化合物を含み、
   （Ｃ）成分が、（Ｃ１）下記式（１）で表される構造単位を有するマレイミド化合物を含む、樹脂組成物。
   

   

   （式（１）中、
   Ｒ^１は、それぞれ独立に、アルキル基を表し、
   Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４及びＲ^５は、それぞれ独立に、水素原子又はメチル基を表し、かつ、Ｒ^２及びＲ^３の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、Ｒ^４及びＲ^５の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、
   Ｒ^Ｓ１は、それぞれ独立に、置換基を表し、
   Ｘ^１は、下記式（２）で表される１価の基を表し、
   ｍ１は１～３の整数を表し、ｍ２は０以上の整数を表し、ここで、ｍ１及びｍ２は、ｍ１＋ｍ２≦３を満たし、
   ｍ３は、０～４の整数を表し、
   ｎは、１～１００の整数を表し、
   ＊は、結合手を表す。）
   

   

   （式（２）中、
   Ｒ^６及びＲ^７は、それぞれ独立に、水素原子又はメチル基を表し、かつ、Ｒ^６及びＲ^７の一方は水素原子、他方はメチル基を表し、
   Ｒ^Ｓ２は、それぞれ独立に、置換基を表し、
   ｍ４は、０～５の整数を表し、
   ＊は、結合手を表す。）
2. （Ａ）成分に対する（Ｂ）成分の質量比［（Ｂ）成分／（Ａ）成分］が０．８以上である、請求項１に記載の樹脂組成物。
3. 樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％としたとき、（Ｃ）成分の含有量が５質量％以上である、請求項１に記載の樹脂組成物。
4. （Ｃ）成分の全体を１００質量％としたとき、（Ｃ１）成分の含有量が３０質量％以上である、請求項１に記載の樹脂組成物。
5. さらに（Ｅ）無機充填材を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
6. 樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％としたとき、（Ｅ）成分の含有量が４０質量％以上である、請求項５に記載の樹脂組成物。
7. さらに（Ｆ）芳香環及びラジカル重合性不飽和基を含む樹脂を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
8. 回路基板の絶縁層用である、請求項１に記載の樹脂組成物。
9. 支持体と、該支持体上に設けられた請求項１～８の何れか１項に記載の樹脂組成物の層とを含む、樹脂シート。
10. 支持体が、熱可塑性樹脂フィルム又は金属箔である、請求項９に記載の樹脂シート。
11. 請求項１～８の何れか１項に記載の樹脂組成物の硬化物。
12. 請求項１～８の何れか１項に記載の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を含む、回路基板。
13. 請求項１２に記載の回路基板を含む、半導体装置。