JP2021161323A - 樹脂組成物 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】(A)マレイミド化合物、(B)エポキシ樹脂、及び、(C)活性エステル系硬化剤、を含み、(A)マレイミド化合物が、(A−1)トリメチルインダン骨格を含むマレイミド化合物を含む、樹脂組成物。
【選択図】なし
Description
すなわち、本発明は、下記のものを含む。
(A)マレイミド化合物が、(A−1)トリメチルインダン骨格を含むマレイミド化合物を含む、樹脂組成物。
〔2〕 (A−1)成分が、下記式(A4)で表される構造を含む、〔1〕に記載の樹脂組成物。
Ara1は、置換基を有していてもよい2価の芳香族炭化水素基を表し;
Ra1は、それぞれ独立に、炭素原子数1〜10のアルキル基、炭素原子数1〜10のアルキルオキシ基、炭素原子数1〜10のアルキルチオ基、炭素原子数6〜10のアリール基、炭素原子数6〜10のアリールオキシ基、炭素原子数6〜10のアリールチオ基、炭素原子数3〜10のシクロアルキル基、ハロゲン原子、ニトロ基、水酸基、又は、メルカプト基を表し;
Ra2は、それぞれ独立に、炭素原子数1〜10のアルキル基、炭素原子数1〜10のアルキルオキシ基、炭素原子数1〜10のアルキルチオ基、炭素原子数6〜10のアリール基、炭素原子数6〜10のアリールオキシ基、炭素原子数6〜10のアリールチオ基、炭素原子数3〜10のシクロアルキル基、ハロゲン原子、水酸基、又は、メルカプト基を表し;
Ra3は、それぞれ独立に、2価の脂肪族炭化水素基を表し;
na1は、正の整数を表し;
na2は、それぞれ独立に、0〜4の整数を表し;
na3は、それぞれ独立に、0〜3の整数を表す。
Ra1のアルキル基、アルキルオキシ基、アルキルチオ基、アリール基、アリールオキシ基、アリールチオ基、及びシクロアルキル基の水素原子は、ハロゲン原子で置換されていてもよい。
Ra2のアルキル基、アルキルオキシ基、アルキルチオ基、アリール基、アリールオキシ基、アリールチオ基、及びシクロアルキル基の水素原子は、ハロゲン原子で置換されていてもよい。
na2が2〜4の場合、Ra1は、同一環内で同じであってもよく異なっていてもよい。
na3が2〜3の場合、Ra2は、同一環内で同じであってもよく異なっていてもよい。)
〔3〕 (A−1)成分の量が、樹脂組成物中の樹脂成分100質量%に対して、0.5質量%以上70質量%以下である、〔1〕又は〔2〕に記載の樹脂組成物。
〔4〕 (A)成分の量が、樹脂組成物中の樹脂成分100質量%に対して、0.5質量%以上70質量%以下である、〔1〕〜〔3〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
〔5〕 (B)成分の量が、樹脂組成物中の樹脂成分100質量%に対して、3質量%以上50質量%以下である、〔1〕〜〔4〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
〔6〕 (C)成分の量が、樹脂組成物中の樹脂成分100質量%に対して、6質量%以上80質量%以下である、〔1〕〜〔5〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
〔7〕 さらに、(D)無機充填材を含む、〔1〕〜〔6〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
〔8〕 (D)成分の量が、樹脂組成物中の不揮発成分100質量%に対して、20質量%以上90質量%以下である、〔7〕に記載の樹脂組成物。
〔9〕 絶縁層形成用である、〔1〕〜〔8〕のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
〔10〕 〔1〕〜〔9〕のいずれか1項に記載の樹脂組成物の硬化物。
〔11〕 支持体と、該支持体上に〔1〕〜〔9〕のいずれか1項に記載の樹脂組成物で形成された樹脂組成物層と、を備える、樹脂シート。
〔12〕 〔1〕〜〔9〕のいずれか1項に記載の樹脂組成物の硬化物で形成された絶縁層を含む、プリント配線板。
〔13〕 〔12〕に記載のプリント配線板を含む、半導体装置。
本発明の一実施形態に係る樹脂組成物は、(A)マレイミド化合物、(B)エポキシ樹脂、及び、(C)活性エステル系硬化剤、を含む。また、(A)マレイミド化合物は、(A−1)トリメチルインダン骨格を含むマレイミド化合物を含む。
樹脂組成物が含む(A)成分としてのマレイミド化合物は、分子中に、1個以上のマレイミド基を含む化合物を表す。マレイミド基は、下記式(A2)で表される。式(A2)において、*は、結合手を表す。(A)マレイミド化合物の分子1つが含むマレイミド基の数は、通常1以上、好ましくは2以上である。上限は、特段の制限は無く、例えば、22以下、10以下、6以下、4以下、又は3以下でありうる。
アルキル基の炭素原子数は、好ましくは1〜10である。アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、n−ブチル基、t−ブチル基、等が挙げられる。
アルキルオキシ基の炭素原子数は、好ましくは1〜10である。アルキルオキシ基としては、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等が挙げられる。
アルキルチオ基の炭素原子数は、好ましくは1〜10である。アルキルチオ基としては、例えば、メチルチオ基、エチルチオ基、プロピルチオ基、ブチルチオ基等が挙げられる。
アリール基の炭素原子数は、好ましくは6〜10である。アリール基としては、例えば、フェニル基、ナフチル基等が挙げられる。
アリールオキシ基の炭素原子数は、好ましくは6〜10である。アリールオキシ基としては、例えば、フェニルオキシ基、ナフチルオキシ基等が挙げられる。
アリールチオ基の炭素原子数は、好ましくは6〜10である。アリールチオ基としては、例えば、フェニルチオ基、ナフチルチオ基等が挙げられる。
シクロアルキル基の炭素原子数は、好ましくは3〜10である。シクロアルキル基としては、例えば、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基等が挙げられる。
ハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、ヨウ素原子等が挙げられる。
アルキル基の炭素原子数は、好ましくは1〜10、より好ましくは1〜6、特に好ましくは1〜3である。アルキル基は、直鎖状、分枝状又は環状のいずれであってもよい。また、アルキル基が有しうる置換基としては、例えば、ビフェニル骨格のベンゼン環に結合しうる置換基として上述したものと同じ例が挙げられる。
アリール基の炭素原子数は、好ましくは6〜20、より好ましくは6〜15、特に好ましくは6〜10である。アリール基が有しうる置換基としては、例えば、ビフェニル骨格のベンゼン環に結合しうる置換基として上述したものと同じ例が挙げられる。
樹脂組成物が含む(B)成分としてのエポキシ樹脂は、エポキシ基を有する硬化性樹脂であり、例えば、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ビスフェノールS型エポキシ樹脂、ビスフェノールAF型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、tert−ブチル−カテコール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、スピロ環含有エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、トリメチロール型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂、イソシアヌラート型エポキシ樹脂、フェノールフタルイミジン型エポキシ樹脂、フェノールフタレイン型エポキシ樹脂等が挙げられる。(B)エポキシ樹脂は、1種類を単独で用いてもよく、2種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
樹脂組成物が含む(C)成分としての活性エステル系硬化剤は、分子中に1個以上の活性エステル基を有する化合物であり、(B)エポキシ樹脂と反応しうる。(C)活性エステル系硬化剤は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
樹脂組成物は、上述した成分以外に、任意の成分として、更に(D)無機充填材を含んでいてもよい。(D)成分としての無機充填材は、通常、粒子の状態で樹脂組成物に含まれる。
樹脂組成物は、上述した成分以外に、任意の成分として、更に(E)任意の硬化剤を含んでいてもよい。ただし、(E)任意の硬化剤には、(C)活性エステル系硬化剤は含めない。(E)成分としての任意の硬化剤としては、例えば、フェノール系硬化剤、ナフトール系硬化剤、ベンゾオキサジン系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、カルボジイミド系硬化剤、酸無水物系硬化剤などが挙げられる。中でも、本発明の効果を顕著に得る観点から、(E)任意の硬化剤は、フェノール系硬化剤、ナフトール系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、及びカルボジイミド系硬化剤のいずれか1種類以上であることが好ましく、フェノール系硬化剤及びナフトール系硬化剤のいずれか1種類以上であることがより好ましく、フェノール系硬化剤が特に好ましい。(E)任意の硬化剤は、1種類を単独で用いてもよく、又は2種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
樹脂組成物は、上述した成分以外に、任意の成分として、更に(F)硬化促進剤を含んでいてもよい。硬化促進剤としては、例えば、リン系硬化促進剤、ウレア系硬化促進剤、グアニジン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤、金属系硬化促進剤、アミン系硬化促進剤等が挙げられる。(F)硬化促進剤は、1種類を単独で用いてもよく、2種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
樹脂組成物は、上述した成分以外に、任意の成分として、更に(G)溶剤を含んでいてもよい。溶剤は、通常、揮発性成分であり、有機溶剤を用いうる。(G)溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン(MEK)及びシクロヘキサノン等のケトン系溶剤;酢酸エチル、酢酸ブチル、セロソルブアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート及びカルビトールアセテート等の酢酸エステル系溶剤;セロソルブ及びブチルカルビトール等のカルビトール系溶剤;トルエン及びキシレン等の芳香族炭化水素系溶剤;ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド(DMAc)及びN−メチルピロリドン等のアミド系溶剤;等が挙げられる。(G)溶剤は、1種類を単独で用いてもよく、2種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
樹脂組成物は、上述した成分以外に、任意の成分として、更に任意の添加剤を含んでいてもよい。このような添加剤としては、例えば、熱可塑性樹脂、有機充填材、増粘剤、消泡剤、レベリング剤、密着性付与剤、難燃剤等が挙げられる。これらは、1種類を単独で用いてもよく、2種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
樹脂組成物は、例えば、上述した成分を、任意の順で混合することによって、製造することができる。また、各成分を混合する過程で、温度を適切に調整することにより、加熱及び/又は冷却を行ってもよい。また、各成分の混合中又は混合後に、ミキサー等の撹拌装置を用いて撹拌を行って、各成分を均一に分散させてもよい。さらに、必要に応じて、樹脂組成物に脱泡処理を行ってもよい。
上述した樹脂組成物によれば、誘電正接が低く、且つ、ガラス転移温度が高い硬化物を得ることができる。
本発明の一実施形態に係る樹脂組成物は、絶縁用途の樹脂組成物として好適であり、中でも、絶縁層形成用の樹脂組成物として特に好適である。よって、例えば、樹脂組成物は、プリント配線板の絶縁層を形成するための樹脂組成物(プリント配線板の絶縁層形成用の樹脂組成物)として好適である。また、樹脂組成物は、絶縁層上に形成される導体層(再配線層を含む)を形成するための当該絶縁層を形成するための樹脂組成物(導体層を形成するための絶縁層形成用の樹脂組成物)として好適である。樹脂組成物はまた、樹脂シート、プリプレグ等のシート状積層材料、ソルダーレジスト、アンダーフィル材、ダイボンディング材、半導体封止材、穴埋め樹脂、部品埋め込み樹脂等、樹脂組成物が使用されうる用途で広範囲に使用できる。
(1)基材に仮固定フィルムを積層する工程、
(2)半導体チップを、仮固定フィルム上に仮固定する工程、
(3)半導体チップ上に封止層を形成する工程、
(4)基材及び仮固定フィルムを半導体チップから剥離する工程、
(5)半導体チップの基材及び仮固定フィルムを剥離した面に、絶縁層としての再配線形成層を形成する工程、及び
(6)再配線形成層上に、導体層としての再配線層を形成する工程
本発明の一実施形態に係る樹脂組成物は、ワニス状態で塗布して使用することもできるが、工業的には、樹脂組成物を含有するシート状積層材料の形態で用いることが好ましい。シート状積層材料としては、以下に示す樹脂シート、プリプレグが好ましい。
本発明の一実施形態に係るプリント配線板は、上述した樹脂組成物を硬化して得られる硬化物で形成された絶縁層を含む。
(I)内層基板上に、樹脂シートを、樹脂シートの樹脂組成物層が内層基板と接合するように積層する工程
(II)樹脂組成物層を硬化して絶縁層を形成する工程
本発明の一実施形態に係る半導体装置は、上述したプリント配線板を含む。この半導体装置は、上述したプリント配線板を用いて製造することができる。
発明協会公開技報公技番号2020−500211号の合成例1に記載の方法で合成されたマレイミド化合物A1のMEK溶液(不揮発成分70質量%)を用意した。このマレイミド化合物A1は、下記式で表される。
(FD−MSスペクトルの測定装置及び測定条件)
測定装置:JMS−T100GC AccuTOF
測定条件
測定範囲:m/z=4.00〜2000.00
変化率:51.2mA/min
最終電流値:45mA
カソード電圧:−10kV
記録間隔:0.07sec
測定装置:東ソー社製「HLC−8320 GPC」
カラム:東ソー社製ガードカラム「HXL−L」、東ソー社製「TSK−GEL G2000HXL」、東ソー社製「TSK−GEL G2000HXL」、東ソー社製「TSK−GEL G3000HXL」、及び、東ソー社製「TSK−GEL G4000HXL」
検出器:RI(示差屈折計)
データ処理:東ソー社製「GPCワークステーション EcoSEC−WorkStation」
測定条件:カラム温度 40℃
展開溶媒 テトラヒドロフラン
流速 1.0ml/分
標準:前記「GPCワークステーション EcoSEC−WorkStation」の測定マニュアルに準拠して、分子量が既知の単分散ポリスチレンを用いる。
試料:マレイミド化合物の不揮発成分換算で1.0質量%のテトラヒドロフラン溶液をマイクロフィルターでろ過したもの(50μl)。
上述したマレイミド化合物A1(不揮発成分70質量%の溶液)20部、液状のナフタレン骨格含有エポキシ樹脂(DIC社製「HP−4032−SS」、エポキシ当量144g/eq.)10部、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル硬化剤(DIC社製「HPC−8000−65T」、不揮発成分65質量%のトルエン溶液、活性エステル基当量223g/eq.)30部、無機充填材(アミン系アルコキシシラン化合物(信越化学工業社製「KBM573」)で表面処理された球形シリカ(アドマテックス社製「SO−C2」、平均粒径0.5μm、比表面積5.8m2/g)80部、及び、硬化促進剤(四国化成社製のイミダゾール化合物「1B2PZ」)0.5部を混合し、高速回転ミキサーを用いて均一に分散して、樹脂ワニスを得た。
ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル硬化剤(DIC社製「HPC−8000−65T」)の代わりに、ナフタレン構造を含む活性エステル化合物(DIC社製「HPC−8150−62T」、不揮発成分62質量%のトルエン溶液、活性エステル基当量229g/eq.)30部を用いた。以上の事項以外は、実施例1と同様にして、樹脂シートを製造した。
マレイミド化合物A1(不揮発成分70質量%の溶液)の量を、20部から15部に変更した。また、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル硬化剤(DIC社製「HPC−8000−65T」)の代わりに、ナフタレン構造を含む活性エステル化合物(DIC社製「HPC−8150−62T」、不揮発成分62質量%のトルエン溶液、活性エステル基当量229g/eq.)30部を用いた。さらに、樹脂組成物に、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物(日本化薬社製「MIR−3000−70MT」、マレイミド基当量:275g/eq.、不揮発分70%のMEK/トルエン混合溶液)5部を加えた。以上の事項以外は、実施例1と同様にして、樹脂シートを製造した。
マレイミド化合物A1(不揮発成分70質量%の溶液)の量を、20部から18部に変更した。また、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル硬化剤(DIC社製「HPC−8000−65T」)の代わりに、ナフタレン構造を含む活性エステル化合物(DIC社製「HPC−8150−62T」、不揮発成分62質量%のトルエン溶液、活性エステル基当量229g/eq.)30部を用いた。さらに、樹脂組成物に、液状の脂肪族マレイミド化合物(デザイナーモレキュールズ社製「BMI−1500」、マレイミド基当量750g/eq.)2部を加えた。以上の事項以外は、実施例1と同様にして、樹脂シートを製造した。
ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル硬化剤(DIC社製「HPC−8000−65T」)の代わりに、ナフタレン構造を含む活性エステル化合物(DIC社製「HPC−8150−62T」、不揮発成分62質量%のトルエン溶液、活性エステル基当量229g/eq.)25部を用いた。また、硬化促進剤(四国化成社製のイミダゾール化合物「1B2PZ」)の量を、0.5部から0.1部に変更した。さらに、樹脂組成物に、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック系硬化剤(DIC社製「LA−3018−50P」、水酸基当量:約151、不揮発成分50%の2−メトキシプロパノール溶液)5部を加えた。以上の事項以外は、実施例1と同様にして、樹脂シートを製造した。
マレイミド化合物A1を使用しなかった。また、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル硬化剤(DIC社製「HPC−8000−65T」)の代わりに、ナフタレン構造を含む活性エステル化合物(DIC社製「HPC−8150−62T」、不揮発成分62質量%のトルエン溶液、活性エステル基当量229g/eq.)30部を用いた。さらに、無機充填材の量を、80部から55部に変更した。以上の事項以外は、実施例1と同様にして、樹脂シートを製造した。
マレイミド化合物A1(不揮発成分70質量%の溶液)20部の代わりに、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物(日本化薬社製「MIR−3000−70MT」、マレイミド基当量:275g/eq.、不揮発分70%のMEK/トルエン混合溶液)20部を用いた。また、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル硬化剤(DIC社製「HPC−8000−65T」)の代わりに、ナフタレン構造を含む活性エステル化合物(DIC社製「HPC−8150−62T」、不揮発成分62質量%のトルエン溶液、活性エステル基当量229g/eq.)30部を用いた。以上の事項以外は、実施例1と同様にして、樹脂シートを製造した。
マレイミド化合物A1(不揮発成分70質量%の溶液)20部の代わりに、液状の脂肪族マレイミド化合物(デザイナーモレキュールズ社製「BMI−1500」、マレイミド基当量750g/eq.)14部を用いた。また、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル硬化剤(DIC社製「HPC−8000−65T」)の代わりに、ナフタレン構造を含む活性エステル化合物(DIC社製「HPC−8150−62T」、不揮発成分62質量%のトルエン溶液、活性エステル基当量229g/eq.)30部を用いた。以上の事項以外は、実施例1と同様にして、樹脂シートを製造した。
実施例及び比較例で作製した樹脂シートを、200℃にて90分間加熱して、樹脂組成物層を熱硬化させた。その後、支持体を剥離して、樹脂組成物の硬化物を得た。この硬化物を、幅2mm、長さ80mmの試験片に切断した。該試験片について、アジレントテクノロジーズ社製「HP8362B」を用いて、空洞共振摂動法により、測定周波数5.8GHz、測定温度23℃にて誘電率Dk及び誘電正接Dfを測定した。3本の試験片について測定を行い、その平均値を下記表に示した。
(1)内層回路基板の下地処理:
内層回路基板として、内層回路(銅箔)を両面に有するガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板(銅箔の厚さ18μm、基板厚み0.4mm、パナソニック社製「R1515A」)を用意した。この内層回路基板の両面を、メック社製「CZ8101」にて1μmエッチングして、銅表面の粗化処理を行った。
樹脂シートを、バッチ式真空加圧ラミネーター(ニッコー・マテリアルズ社製、2ステージビルドアップラミネーター、CVP700)を用いて、内層回路基板の両面にラミネートした。このラミネートは、樹脂シートの樹脂組成物層が内層回路基板と接するように実施した。また、このラミネートは、30秒間減圧して気圧を13hPa以下とし、130℃、圧力0.74MPaにて45秒間圧着させることにより、実施した。次いで、120℃、圧力0.5MPaにて75秒間、熱プレスを行った。
ラミネートされた樹脂シート及び内層回路基板を130℃で30分間加熱し、続けて170℃で30分間加熱して、樹脂組成物を硬化して、絶縁層を形成した。その後、支持体を剥離して、絶縁層、内層回路基板及び絶縁層をこの順で備える積層基板を得た。
前記の積層基板を、膨潤液(アトテックジャパン社製のジエチレングリコールモノブチルエーテル含有のスエリングディップ・セキュリガントP(グリコールエーテル類、水酸化ナトリウムの水溶液))に、60℃で10分間浸漬した。次に、積層基板を、粗化液(アトテックジャパン社製のコンセントレート・コンパクトP(KMnO4:60g/L、NaOH:40g/Lの水溶液)に、80℃で20分間浸漬した。その後で、積層基板を、中和液(アトテックジャパン社製のリダクションショリューシン・セキュリガントP(硫酸の水溶液))に、40℃で5分間浸漬した。その後、積層基板を、80℃で30分乾燥して、「評価基板A」を得た。
評価基板Aを、PdCl2を含む無電解メッキ用溶液に40℃で5分間浸漬し、次に、無電解銅メッキ液に25℃で20分間浸漬した。その後、150℃にて30分間加熱して、アニール処理を行った。その後に、エッチングレジストを形成し、エッチングによるパターン形成を行った。その後、硫酸銅電解メッキを行い、20μmの厚さで導体層を形成した。次に、アニール処理を200℃にて60分間行って、「評価基板B」を得た。
評価基板Bの導体層に、幅10mm、長さ100mmの矩形部分を囲む切込みを形成した。矩形部分の一端を剥がして、つかみ具(ティー・エス・イー社製、オートコム型試験機「AC−50C−SL」)で掴んだ。つかみ具により、室温中にて、50mm/分の速度で前記の矩形部分を垂直方向に引きはがし、35mmを引き剥がした時の荷重(kgf/cm)をメッキピール強度として測定した。
前記の[メッキピール強度の測定]で作製した評価基板Aの絶縁層の表面の算術平均粗さRaを測定した。測定は、非接触型表面粗さ計(ビーコインスツルメンツ社製WYKO NT3300)を用いて、VSIモード、50倍レンズにより、測定範囲を121μm×92μmとして測定した。この測定は、10か所の測定点で行い、その平均値を下記の表に示した。
樹脂シートを190℃のオーブンで90分加熱して樹脂組成物層を硬化させた。その後、支持体を剥離して、樹脂組成物層の硬化物を得た。この硬化物を、長さ20mm、幅6mmに切り出して、評価用硬化物を得た。
この評価用硬化物について、リガク社製の熱機械分析装置(TMA)を用い、引張加重法で25℃から250℃まで5℃/分の昇温速度で1回目のTMA曲線を得た。その後、同一の評価用硬化物について同じ測定を行い、2回目のTMA曲線を得た。2回目に得られたTMA曲線から、ガラス転移温度Tg(℃)の値を求めた。
実施例及び比較例の結果を、下記の表1に示す。
Claims (13)
- (A)マレイミド化合物、(B)エポキシ樹脂、及び、(C)活性エステル系硬化剤、を含み、
(A)マレイミド化合物が、(A−1)トリメチルインダン骨格を含むマレイミド化合物を含む、樹脂組成物。 - (A−1)成分が、下記式(A4)で表される構造を含む、請求項1に記載の樹脂組成物。
Ara1は、置換基を有していてもよい2価の芳香族炭化水素基を表し;
Ra1は、それぞれ独立に、炭素原子数1〜10のアルキル基、炭素原子数1〜10のアルキルオキシ基、炭素原子数1〜10のアルキルチオ基、炭素原子数6〜10のアリール基、炭素原子数6〜10のアリールオキシ基、炭素原子数6〜10のアリールチオ基、炭素原子数3〜10のシクロアルキル基、ハロゲン原子、ニトロ基、水酸基、又は、メルカプト基を表し;
Ra2は、それぞれ独立に、炭素原子数1〜10のアルキル基、炭素原子数1〜10のアルキルオキシ基、炭素原子数1〜10のアルキルチオ基、炭素原子数6〜10のアリール基、炭素原子数6〜10のアリールオキシ基、炭素原子数6〜10のアリールチオ基、炭素原子数3〜10のシクロアルキル基、ハロゲン原子、水酸基、又は、メルカプト基を表し;
Ra3は、それぞれ独立に、2価の脂肪族炭化水素基を表し;
na1は、正の整数を表し;
na2は、それぞれ独立に、0〜4の整数を表し;
na3は、それぞれ独立に、0〜3の整数を表す。
Ra1のアルキル基、アルキルオキシ基、アルキルチオ基、アリール基、アリールオキシ基、アリールチオ基、及びシクロアルキル基の水素原子は、ハロゲン原子で置換されていてもよい。
Ra2のアルキル基、アルキルオキシ基、アルキルチオ基、アリール基、アリールオキシ基、アリールチオ基、及びシクロアルキル基の水素原子は、ハロゲン原子で置換されていてもよい。
na2が2〜4の場合、Ra1は、同一環内で同じであってもよく異なっていてもよい。
na3が2〜3の場合、Ra2は、同一環内で同じであってもよく異なっていてもよい。) - (A−1)成分の量が、樹脂組成物中の樹脂成分100質量%に対して、0.5質量%以上70質量%以下である、請求項1又は2に記載の樹脂組成物。
- (A)成分の量が、樹脂組成物中の樹脂成分100質量%に対して、0.5質量%以上70質量%以下である、請求項1〜3のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- (B)成分の量が、樹脂組成物中の樹脂成分100質量%に対して、3質量%以上50質量%以下である、請求項1〜4のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- (C)成分の量が、樹脂組成物中の樹脂成分100質量%に対して、6質量%以上80質量%以下である、請求項1〜5のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- さらに、(D)無機充填材を含む、請求項1〜6のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- (D)成分の量が、樹脂組成物中の不揮発成分100質量%に対して、20質量%以上90質量%以下である、請求項7に記載の樹脂組成物。
- 絶縁層形成用である、請求項1〜8のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 請求項1〜9のいずれか1項に記載の樹脂組成物の硬化物。
- 支持体と、該支持体上に請求項1〜9のいずれか1項に記載の樹脂組成物で形成された樹脂組成物層と、を備える、樹脂シート。
- 請求項1〜9のいずれか1項に記載の樹脂組成物の硬化物で形成された絶縁層を含む、プリント配線板。
- 請求項12に記載のプリント配線板を含む、半導体装置。
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