JP2023520250A - セルスタック、セルスタックの製造方法、およびセルスタックを構成する燃料電池または電解セル - Google Patents

Abstract

本発明は、複数の単一セル（９、１０、１１、１２）を有するセルスタック（２）に関し、各単一セル（９、１０、１１、１２）は、カソード（６）、アノード（４）、介在膜（５）を含む膜電極アレンジメント（３）と、アノード（４）の露出側に配置され、機械横方向（ｙ）に第１の厚み勾配を有するアノードガス拡散層（７）またはチタン焼結体と、カソード（６）の露出側に配置され、機械横方向（ｙ）に第２の厚み勾配を有するカソードガス拡散層（８）とを有する。単一セル（９、１０、１１、１２）において、アノードガス拡散層（７）およびカソードガス拡散層（８）は、アノードガス拡散層（７）の第１の厚み勾配およびカソードガス拡散層（８）の第２の厚み勾配が逆方向となるように互いに関して配置され、または、２つ以上の単一セル（９、１０、１１、１２）において、アノードガス拡散層（７）は、これらのアノードガス拡散層（７）の総厚み勾配が最小になるように互いに関して配置され、および／または、２つ以上の単一セル（９、１０、１１、１２）において、カソードガス拡散層（８）は、カソードガス拡散層（８）の総厚み勾配が最小になるように互いに関して配置されている。

Description

本発明は、均一な厚み分布を有するセルスタック及びこのようなセルスタックを製造する方法に関するものである。さらに、本発明は、このセルスタックを構成する燃料電池または電解セルに関する。

特に燃料電池のような電気化学的用途のためのガス拡散層は、生産のために不均一な厚み分布を有し得る。例示的な厚み変動は、線形厚み勾配、凹形状、凸形状、または波状形状であり、それらは、ガス拡散層の少なくとも１つのセクションで優勢になり得る。ガス拡散層は、典型的にはロール製品として提供され、これは、機械長手方向（これは、ロールが巻かれるかまたは巻き戻される方向である）および機械横方向（これは、機械長手方向に対して垂直に延び、したがってロールの幅となる方向である）を有している。このようなガス拡散層ロールは、特に機械横方向において製造のために厚み変動を有し、ここで厚み変動は、機械横方向におけるガス拡散層の層厚の厚み勾配として理解される。ガス拡散層の厚み勾配は、セルスタックの単一セル内の不均一な厚み分布をもたらし、したがって、単一セル内、ひいてはセルスタック内の不均一な圧力分布となる。セルスタック内の他の層の層厚と比較してガス拡散層の層厚が大きいため、ガス拡散層の不均一な厚み分布は特に問題である。不均一な圧力分布は、ガス拡散層の不均一な圧縮をもたらし、それによって接触抵抗、物質輸送、特にセル内の水と反応物の輸送などの特性が不均一になり、安定した動作が確保できなくなる可能性がある。

さらに、セルスタックでの使用、したがって数百のガス拡散層（ＧＤＬ）からなりうる多くの単一セルの連結において、特に線形の厚み勾配の場合、全体として非常に顕著な不均一の厚み分布となり、それによってセルスタックを組み立てることがより困難になり、あるいはもはや不可能にさえなる。

本発明の目的は、可能な限り均一な厚さ分布を有するセルスタックを提供し、均一な厚さ分布を有するセルスタックを製造する方法を画定することである。さらに、本発明の目的は、恒久的に高く安定した出力密度を有する燃料電池または電解セルを画定することである。

これらの目的は、独立請求項の特徴によって達成される。従属請求項には、本発明の有利な改良および実施形態が含まれる。

したがって、これは、複数の単一セルからなるセルスタックを提供することによって達成される。各単一セルは、カソード、アノード、および介在膜を含む膜電極アセンブリと、アノードの露出側、すなわち膜から離れる方向に面するアノードの側に配置されたアノードガス拡散層（以下：ＡＧＤＬ）と、カソードの露出側、すなわち膜から離れる方向に面するカソードの側に配置されたカソードガス拡散層（ＫＧＤＬ）とから構成されている。アノードガス拡散層の代わりに、電解セルによく見られるように、チタンの焼結部品、いわゆるチタン焼結体を設けることもできる。ただし、この場合、少なくとも１つのＫＧＤＬが設けられる。

ＫＧＤＬおよびまたＡＧＤＬ（設けられている場合）の両方はそれぞれ、機械横方向における厚み勾配を有し、ＡＧＤＬの厚み勾配は第１の厚み勾配であり、ＫＧＤＬの厚み勾配は第２の厚み勾配である。機械横方向の厚み勾配とは、本発明によれば、対応するガス拡散層（以下：ＧＤＬ）の層厚が機械横方向において局所的に変化することとして理解される。

ここで、機械横方向とは、ロール製品として提供されるＧＤＬの繰り出し方向又はロール方向に対して垂直に延びる方向と理解される。本発明の意味において、ガス拡散層製品は、ロール製品として製造され提供される。これは、ＧＤＬの層が、ＧＤＬを形成するための分離の前に最初は連続しており、ＧＤＬロール製品の幅に沿って列をなして互いに隣接し、また連続して対応する列をなして、ともに一種のカーペットの形態で提供されることを意味する。このカーペットのロール方向又は繰り出し方向は、機械長手方向である。機械横方向は、機械長手方向に対して垂直に延び、したがって、ロール製品の幅と比較されることにもなる。ＧＤＬは、このように、機械長手方向及び機械横方向にもわたっており、機械長手方向及び機械横方向に対して垂直に延びる一定の層厚を有している。

ＧＤＬが機械横方向に観察される場合、この方向の層厚は厚み勾配を持つ。このため、少なくとも観察されたＧＤＬの一部において、機械横方向に沿って層厚が変化していることがわかる。

単一セルでは、ＡＧＤＬの第１の厚み勾配とＫＧＤＬの第２の厚み勾配とが互いに逆向きとなるように、ＡＧＤＬとＫＧＤＬとが互いに関して配置されている。このため、この単一セル内の厚み分布が均衡し、あるいは厚み差が好適に相互に打ち消される。したがって、単一セルの層内の圧力分布が均一であり、圧力ピークが回避されるように、圧力差は、単一セル内で低減され、さらには最小化され得る。このことは、さらに、単一セルが高い電力密度を恒久的に提供できるという結果をもたらす。

ひとつの代替案によれば、ＡＧＤＬは、このＡＧＤＬの総厚み勾配が最小となるように、２つ以上の単一セルにおいて互いに関して配置される。これは、アノード側のみでセルスタックを観察した場合、その第１の厚み勾配を有するＡＧＤＬは、第１の厚み勾配に起因する厚み差が等しくなるように配置されることを意味する。したがって、単一セルの厚み分布が改善されるのではなく、アノード側の全てのＡＧＤＬが厚み補償、言い換えれば、第１の厚み勾配の補償に関して特別に整列・配置されている。このようにして、セルスタックは、アノード側で可能な限り均一な厚み変化を有し、これによって、例えばセルスタックの組み立て時の圧力差をアノード側で低減することができ、あるいは防止することもできる。このことは、セルスタックの電力密度の向上にも寄与する。

上述の理由により、本発明によれば、２つ以上の単一セルにおいて、ＫＧＤＬは、これらのＫＧＤＬの総厚み勾配が最小になるように互いに関して配置されることが代替的又は付加的に提供される。したがって、セルスタックで使用されるすべてのＫＧＤＬは、すべてのＫＧＤＬにわたって厚み差が最小化されるように、それぞれの厚み勾配に関して整列される。

ＡＧＤＬとＫＧＤＬの両方が、それぞれの合計厚み勾配が最小になるように配置されると、セルスタックの電力密度に特に有利となる。

有利な一実施形態によれば、セルスタックの全ての単一セルにおいて、ＡＧＤＬ及びＫＧＤＬはそれぞれ、各単一セルのＡＧＤＬの第１の厚み勾配及びＫＧＤＬの第２の厚み勾配が互いに逆向きとなるように、互いに関して配置されている。このようにして、任意の数の単一セルを１つずつ積み重ねてセルスタックを形成することができ、このとき、単一セルごとの厚み勾配が最小化されているため、セルスタックも厚み変動が最小化され、したがって単一セルの層間の圧力差を低減し、さらに防止することができる。これにより、セルスタックの永久電力密度を向上させることができる。

さらなる有利な実施形態によれば、ＡＧＤＬの第１の厚み勾配およびＫＧＤＬの第２の厚み勾配は、線形である。これは、両方の厚み勾配が一定の勾配を有することを意味し、ＧＤＬの層厚は、このように、少なくともＧＤＬの一部において一貫して減少または増加する。セルスタックの厚み差または厚み変動は、この方法で特に容易に均一化され得るので、セルスタックの圧力差を大幅に低減することができ、これはセルスタックの安定性および恒久的に高い出力密度に寄与する。

さらに、有利には、ＡＧＤＬおよびＫＧＤＬはそれぞれ、マイクロポーラス層およびマクロポーラス担体材料からなり、ＡＧＤＬのマイクロポーラス層はアノードに向けられており、ＫＧＤＬのマイクロポーラス層はカソードに向けられている。マイクロポーラス層の使用は、特に有利な物質輸送を可能にし、したがって、反応ガス（燃料電池の場合：アノード用の水素およびカソード用の酸素）をアノードに特に有利に供給することができる。さらに、マイクロポーラス層の使用により、触媒コーティング膜とＧＤＬの間の接触抵抗が低減される。

マイクロポーラス層は、特にこの場合、マイクロポーラス層の疎水性に影響を与える規定量のポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）を含むことができ、これによって単一セル内に形成または含まれる水の排水作用を制御することができる。炭素質材料、例えば、カーボンブラックまたはグラファイトを含むこともでき、これを介して、マイクロポーラス層の疎水性および親水性を制御することも可能である。特に、紙タイプおよびフリースタイプの材料が担体材料として有利であり、これは、特に平均直径７μｍの炭化ポリアクリロニトリル繊維から形成することが可能である。マイクロポーラス層は、担体材料と比較して、著しく滑らかな表面および構造によって区別され、これにより電極（カソードまたはアノード）の非常に良好な接触が可能となり、その結果、電気抵抗が小さくなる。

さらなる有利な実施形態は、単一セルのＡＧＤＬおよび／またはＫＧＤＬが、１００μｍ～３００μｍの範囲の層厚を有することを提供する。ＧＤＬの比較的大きな層厚のために、膜電極アセンブリ（ＭＥＡ）のさらなる構成要素の層厚に関連して、反応ガス用の非常に良好な流れ場を提供することができ、これにより反応ガスの均一な分配が可能になる。ここで、ＧＤＬの層厚は、ＧＤＬの全幅にわたり、１ＭＰａの測定圧力で等間隔に測定した１０個の測定値の平均値として定義される。

担体材料は、フリースタイプおよび紙タイプから選択することが好ましい。

膜電極アセンブリは、さらに有利には、エッジング材によって円周に沿って縁取られている。エッジング材料は、ここではキャリアフィルムと接着剤層とから構成でき、これにより、エッジング材料とＭＥＡとからなる複合体の非常に良好なガス密閉性が確保される。さらに、エッジング材は、特にＧＤＬエッジの領域において、ＭＥＡをＧＤＬ繊維から保護する。ＧＤＬ繊維は、ＭＥＡを突き刺し、その結果電気短絡を引き起こす可能性がある。電気的短絡は、ＭＥＡの寿命の低下または完全な故障を引き起こす。

燃料電池または電解セルもさらに有利に記述されており、これらは、上記に開示されたようなセルスタックを含んでいる。バランスのとれた厚さの違いによって区別されるセルスタックの使用により、燃料電池または電解セルも均一な厚さを有し、それによって恒久的に高い出力密度を達成することができる。

本発明に従って、セルスタックを製造するための方法も同様に説明される。セルスタックは、上述のように設計され、複数の単一セルを有し、各単一セルは、カソード、アノード、及び介在膜を含むＭＥＡと、アノードの露出側に配置され、機械横方向に第１の厚み勾配を有するＡＧＤＬ又は焼結チタン部品と、カソードの露出側に配置され、機械横方向に第２の厚み勾配を有するＫＧＤＬとからなることを特徴とする。この方法は、本発明に係るセルスタックを製造するのに好適である。

本発明に従う方法によれば、少なくとも１つの単一セルにおいて、特に全ての単一セルにおいて、単一セルごとのＡＧＤＬおよびＫＧＤＬは、ＡＧＤＬの第１の厚み勾配およびＫＧＤＬの第２の厚み勾配が互いに逆向きとなるように、それぞれの場合に互いに関して配置されている。このようにして、ＧＤＬにおける厚み差または厚み変動を均一化することができるので、本発明によるこのステップを通過した各単一セルは、均一化された均一な厚み分布を有する。このように、均一な層厚分布を有する単一セルは、点や局所的な圧力応力を発生させることなく、１つずつ積層することができる。むしろ、単一セルの積層中に圧力ピークが回避されるため、活性圧力による単一セルの層における損傷が回避される。このようにして製造されたセルスタックは、恒久的に高い出力密度を持つことが特徴である。

代替の実施形態によれば、２つ以上の単一セルにおいて、ＡＧＤＬは、これらのＡＧＤＬの全体的な厚み勾配が最小になるように互いに関して配置される。有利には、ＡＧＤＬは、セルスタックのアノード側のみを観察したときに、ＡＧＤＬの均一な厚み分布が生じるように、セルスタックを形成するべく単一セルを組み立てる前に整列され、その結果厚みの変動が回避され均一化される。セルスタックにかかる圧力は、含まれるすべての層に均一に作用し、層内の損傷が回避される。

代替または追加の実施形態によれば、上記の理由から、２つ以上の単一セルにおいて、ＫＧＤＬは、これらのカソードガス拡散層の全体の厚み勾配が最小となるように、互いに関して配置される。

特に、カソード側とアノード側とでそれぞれのＧＤＬを厚さの差が最小になるように互いに整列すると、特に均一な層配置を有するセルスタックが得られ、該セルスタックは、層の表面全体に均一に分布する作用圧力に対して安定であり、その結果永続的に特に高い電力密度を得ることができる。

ガス拡散層（ＫＧＤＬおよびＡＧＤＬ）は、有利には、ロール製品として提供され、展開後に個別化してＧＤＬを形成し、ガス拡散層の分離のためにＧＤＬがロールから機械横方向に連続して取り除かれ、連続して取り除かれたＧＤＬは、各第２のＧＤＬが機械横方向に対して１８０°回転されるように用いられ、非回転のＧＤＬおよび回転済みＧＤＬは、交互にＡＧＤＬおよびＫＧＤＬとして使用される。換言すれば、ロール製品の非回転面から、例えば、切り出しや打ち抜きなどの分離処理によってＧＤＬを取り出すということである。ここでは、個別化される長さのＧＤＬが露出する程度に少なくともロール製品をロール解除するような手順が使用される。このようにして、第１のＧＤＬが、第２の長手方向エッジの延長方向における、ロールされていないロール製品の長手方向エッジから始まり、ロールの幅を通じて個別化される。続いて、第２の長手方向エッジの方向に第２のＧＤＬが個別化される。この個別化は、第２の長手方向エッジに到達するまで続けられる。次の列は、再び第１の長手方向エッジから第２の長手方向エッジに向かって開始され、さらにＧＤＬが個別化されるといった具合である。

上記の実施形態では、ＧＤＬの分離後、原則的に２つの可能性がある。

第１の可能性によれば、それぞれの個別化されたＧＤＬは、互いに１つずつ積み重ねられ、例えば、機械横方向の第１の列からの第４のＧＤＬが、機械横方向の第１の列からの第３のＧＤＬの上に、第３のＧＤＬが機械横方向の第１の列からの第２のＧＤＬの上に、最下位が機械横方向の第１の列からの第１のＧＤＬの上に、積み上げられる。ＧＤＬスタックの結果、各第２のＧＤＬは、スタックにおいて機械横方向に対して１８０°回転している。

第２の可能性によれば、各第２のＧＤＬの機械横方向に対する１８０°の回転は、最初に、単一セルを形成するための層の積層中に行われてもよい。

いずれの場合も、ＧＤＬロールから連続して取り出したＧＤＬを、２つ目以降は１８０°回転させ、非回転ＧＤＬと回転ＧＤＬとを交互に同一セル内でＡＧＤＬとＫＧＤＬとして使用することが重要である。

上記実施形態を例に基づいて説明する。ＧＤＬロールの全幅にわたって４つのＧＤＬを連続して個別化することができ、ＧＤＬロールが機械横方向に直線的な厚み勾配を有すると仮定すると、機械横方向に連続して個別化した４つのＧＤＬは、それぞれ同じ一定の勾配を有することとなる。この場合、これらは、第１のＧＤＬ、第２のＧＤＬ、第３のＧＤＬ、第４のＧＤＬである。第２のＧＤＬと第４のＧＤＬは、機械横方向に１８０°回転している。これら４つのＧＤＬは、例えば、１つずつ重ねられて、さらなる処理を施される。第４のＧＤＬは第３のＧＤＬの上に、第３のＧＤＬは第２のＧＤＬの上に、第２のＧＤＬは第１のＧＤＬの上に重ねられる。このとき、２つ目と４つ目のＧＤＬが機械横方向に１８０°回転することで、４つのＧＤＬの厚み勾配が均一になるように積層される。この４つのＧＤＬをセルスタックで使用すると、次のようなケースがある。

第一のケースでは、第１の単一セルに対して、第４のＧＤＬを例えばＡＧＤＬとして、第３のＧＤＬをＫＧＤＬとして使用することができる。このようにして、ＧＤＬの層厚の傾斜が同じであるために、ＧＤＬの層厚の差が最小化され、かつ、相殺され得る、単一セルを得ることができる。

第２のケースでは、例えば、４つの単一セルのそれぞれのアノード側で、４つのＧＤＬをすべてＡＧＤＬとして使用することができる。このとき、２つ目と４つ目のＧＤＬが機械横方向に１８０°回転するため、アノード側のセルスタックでも厚みの差が均一になる。つまり、厚み勾配が打ち消される。

第３のケースでは、例えば、４つの単一セルのそれぞれのアノード側で、４つのＧＤＬすべてをＫＧＤＬとして使用することができる。第２、第４のＧＤＬが機械横方向に１８０度回転するため、カソード側のセルスタックでも厚み差が均一になる。つまり、厚み勾配が打ち消される。

第４のケースでは、アノード側とカソード側の２つの単一セルに、それぞれ２つのＧＤＬを重ね合わせて使用することができる。したがって、アノード側とカソード側にそれぞれ１つずつＧＤＬが配置された非回転の状態と、アノード側とカソード側とにそれぞれ１つずつＧＤＬが機械方向に１８０°回転した状態で、アノード側とカソード側とでＧＤＬの厚み勾配が相殺され、厚みのばらつきが少なく、高い出力密度が持続的に得られるセルスタックとなるのである。また、セルスタックに作用する圧力は全層に均一に分散され、圧力のピークが生じない。

上記の例は、任意の数の個別化されたＧＤＬについて実施することができる。ここで、第２の長手方向エッジまで機械横方向に個別化された、各ケースの最後のＧＤＬは、第１の長手方向エッジから始まる機械横方向に個別化される、各ケースの第１のＧＤＬと、ロールの長手方向で新しい列において隣接する。ＧＤＬの横方向への回転は、ＧＤＬをロール製品から分離した後、したがって可能な限りの積層の前に直接行われるか、またはセルスタックを形成するために個々の層を積み重ねる間に最初に行われるかのいずれかである。

さらなる有利な実施形態は、ガス拡散層がロール製品として提供され、個別化してＧＤＬを形成し、ＧＤＬを個別化するために、ＧＤＬがロールから機械横方向に連続して除去され、連続して除去されたＧＤＬがそれぞれ別のもうひとつの上に１つずつ積層され、もうひとつの上に１つずつ積層されるかまたは積層されたＧＤＬの第２のものの各々が、機械横方向に対して１８０°回転され、もうひとつのもの上に１つずつ積層されたＧＤＬが、もうひとつのものの上に１つずつ配置されたセルスタックの単一セルのＡＧＤＬまたはＫＧＤＬとして使用されることを特徴とする。既に上述したように、機械横方向におけるＧＤＬの回転は、ロール製品からＧＤＬを分離した後に、したがって可能な限り積層の前に直接行われるか、又はセルスタックを形成するために個々の層の積層中の最初にも行われるかのいずれかである。両方の実施形態において、セルスタックのアノード側（ＡＧＤＬとしてのＧＤＬの使用）またはセルスタックのカソード側（ＫＧＤＬとしてのＧＤＬの使用）のいずれかで、個別化されたＧＤＬおよびその積層（各第２のＧＤＬの機械横方向への１８０°回転を含む）を使用すると、セルスタックの厚さの差の均一化が達成されて、圧力ピークが低減または防止することが可能になる。

有利な一実施形態によれば、ＧＤＬはロール製品として提供され、個別化してＧＤＬを形成し、ＧＤＬを個別化するために、ＧＤＬはロールから機械横方向に連続して除去され、連続して除去されたＧＤＬはそれぞれ、もうひとつのものの上に１つずつ積み重ねられる。しかし、この場合、ＧＤＬはランダムジェネレータによって確定され、機械横方向に対して１８０°回転され、回転と非回転が同じ確率となるようにされている。これにより、ＡＧＤＬとＫＧＤＬをランダムに回転させることができるため、統計的に見て、第１の厚み勾配と第２の厚み勾配が相殺される、あるいは厚み差が小さくなるように配置することができる。このようにして、厚み差の少ないセルスタックを得ることができる。層が平坦に重なっているため、層内で局所的に圧力ピークが発生しない。セルスタック内のセルの数は有限であるため、実際の回転数と非回転数は互いに不均一であり、４５％～５５％以内に収めうる。ＧＤＬの回転は、例えば、ロール製品からのＧＤＬの分離に続く積層中に実行でき、また、セルスタックのための層の積層中の最初に実行されてもよい。

本発明の更なる詳細、利点、及び特徴は、図面に基づいて例示的な実施形態の以下の説明からもたらされる。

図１は、ＧＤＬロール製品を示す図である。 図２Ａは、第１の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図２Ｂは、第１の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図２Ｃは、第１の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図２Ｄは、第１の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図２Ｅは、第１の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図２Ｆは、第１の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図２Ｇは、第１の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図３Ａは、第２の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図３Ｂは、第２の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図３Ｃは、第２の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図３Ｄは、第２の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図３Ｅは、第２の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図３Ｆは、第２の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図３Ｇは、第２の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図３Ｈは、第２の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図３Ｉは、第２の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図３Ｊは、第２の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図３Ｋは、第２の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図４Ａは、第３の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図４Ｂは、第３の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図４Ｃは、第３の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図４Ｄは、第３の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図４Ｅは、第３の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図４Ｆは、第３の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図４Ｇは、第３の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図５Ａは、第４の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図５Ｂは、第４の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図５Ｃは、第４の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図５Ｄは、第４の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図５Ｅは、第４の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図５Ｆは、第４の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図５Ｇは、第４の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図６Ａは、第５の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図６Ｂは、第５の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図６Ｃは、第５の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図６Ｄは、第５の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図６Ｅは、第５の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図６Ｆは、第５の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図６Ｇは、第５の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図７Ａは、第６の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図７Ｂは、第６の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図７Ｃは、第６の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図７Ｄは、第６の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図７Ｅは、第６の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図７Ｆは、第６の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図７Ｇは、第６の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図８Ａは、第７の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図８Ｂは、第７の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図８Ｃは、第７の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図８Ｄは、第７の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図８Ｅは、第７の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図８Ｆは、第７の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図８Ｇは、第７の実施形態によるセルスタックを製造する方法を示す図である。 図９Ａは、第８の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図９Ｂは、第８の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図９Ｃは、第８の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図９Ｄは、第８の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図９Ｅは、第８の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図９Ｆは、第８の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図９Ｇは、第８の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１０Ａは、第９の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１０Ｂは、第９の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１０Ｃは、第９の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１０Ｄは、第９の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１０Ｅは、第９の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１０Ｆは、第９の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１１Ａは、第１０実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１１Ｂは、第１０実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１１Ｃは、第１０実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１１Ｄは、第１０実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１１Ｅは、第１０実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１１Ｆは、第１０実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１２Ａは、第１１の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１２Ｂは、第１１の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１２Ｃは、第１１の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１２Ｄは、第１１の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１２Ｅは、第１１の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１２Ｆは、第１１の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１３Ａは、第１２の実施形態に係るセルスタックの製造方法を示す図である。 図１３Ｂは、第１２の実施形態に係るセルスタックの製造方法を示す図である。 図１３Ｃは、第１２の実施形態に係るセルスタックの製造方法を示す図である。 図１３Ｄは、第１２の実施形態に係るセルスタックの製造方法を示す図である。 図１３Ｅは、第１２の実施形態に係るセルスタックの製造方法を示す図である。 図１３Ｆは、第１２の実施形態に係るセルスタックの製造方法を示す図である。 図１４Ａは、第１３の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１４Ｂは、第１３の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１４Ｃは、第１３の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１４Ｄは、第１３の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１４Ｅは、第１３の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１４Ｆは、第１３の実施形態によるセルスタックの製造方法を示す図である。 図１５は、各々が４００個のＧＤＬを有する５００個のセルスタックにわたる線形勾配を有するＧＤＬのための統計的回転の結果のシミュレーションを示す図である。

図では、本発明の本質的な特徴のみが示されている。他の特徴は、明確化のために省略されている。さらに、同一の特徴／構成要素には、同一の参照符号を付す。

図１は、ＧＤＬロール製品１を詳細に示しており、これは、ＧＤＬの材料が特定の幅および長さを有するように製造され、ロール１を形成するために巻き上げられていることを意味する。この例示的な実施形態では、例えば、機械長手方向ｘで見た列Ｒ１、Ｒ２ごとの機械横方向ｙにおいて、４つのＧＤＬがそれぞれのケースで互いに隣接して個別化できることが示されている。ＧＤＬロール１は、第１の長手方向エッジ１ａと第２の長手方向エッジ１ｂとを有する。

図２Ａは、ロール１から繰り出されたＧＤＬ材料を示す図である。ＧＤＬ材料、したがって個別化される全てのＧＤＬ＃１、＃２、＃３、＃４が、層厚方向ｚに厚み勾配を有することが分かる。本実施形態では、線形厚み勾配、つまり層厚方向ｚの層厚変化が一定の傾きによって、機械横方向ｙ全体にわたって区別される。したがって、機械横方向ｙに配列された全てのＧＤＬ＃１～＃４の傾きは同じであり、機械横方向ｙの層厚減少量も同じである。

ここで、図２Ｂに示すように、方法ステップ１００においてＧＤＬ材料を個別化して４つのＧＤＬ＃１～＃４を形成すると、こうして４つの別々のＧＤＬ＃１～＃４が得られ、＃１が絶対的に最大の層厚を有し、＃４が絶対的に最も小さい層厚を有するが、それぞれの厚み勾配、すなわち層厚が機械横方向ｙに減少する勾配は、４つのＧＤＬ＃１～＃４すべてにおいて同一である。図２Ｂは、この場合の個別化されたＧＤＬ＃１～＃４を、機械横方向ｙに沿った断面図として示したものである。

図２Ｃは、個別化されたＧＤＬ＃１～＃４を示す上面図である。ＧＤＬ＃１～＃４は、機械長手方向ｘと機械横方向ｙとにまたがって示されている。方法ステップ２００において、第２のＧＤＬ＃２及び第４のＧＤＬ＃４は、機械横方向ｙに１８０°回転される。この結果、図２Ｄ及び２ＥのＧＤＬ＃１～＃４の図が得られる。図２ＤはＧＤＬ＃１～＃４の側面図、すなわち図２Ｂと同様の機械横方向ｙにおける断面図を示し、図２Ｅは図２Ｃと同様のＧＤＬ＃１～＃４の上面図を示している。

特に図２Ｄにおいて、回転したＧＤＬ＃２、＃４と回転していないＧＤＬ＃１、＃３の層厚方向ｚにどのような勾配プロファイルがあるかを観察することができる。

ここで図２Ｄ及び図２Ｅの非回転ＧＤＬ＃１及び＃３と回転ＧＤＬ＃２及び＃４とを用いて、セルスタック２を、＃１、＃２、＃３、＃４の順序で製造すると、＃１又は＃３に相当するＡＧＤＬ７と、＃２又は＃４に相当するＫＧＤＬ８との間で、アノード４、カソード６及び介在膜５からなるＭＥＡ３を組み立てることができる。それぞれの層は、ここでは機械横方向ｙに１層ずつ積層されている。層厚方向ｚで見ると、図２Ｆのような配置となる。ＧＤＬ＃１～＃４は、機械横方向ｙに連続して互いに積層される。２つの単一セル９、１０が示されているが、これを積層してセルスタック２を形成することができる。

図２Ｆから明らかなように、第２のＧＤＬ＃２および第４のＧＤＬ＃４の１８０°回転は、単一セル９、１０への組立てに有利であることがわかる。つまり、単一セル９、１０を形成する組み立て後に、ＧＤＬ＃１～＃４の厚み差が打ち消される。このため、単一セル９、１０の組み立てによってセルスタック２においても厚み差が打ち消される結果が得られる。

すなわち、各単一セル９、１０において、ＡＧＤＬ７の第１の厚み勾配とＫＧＤＬ８の第２の厚み勾配とが互いに逆となり相殺されるように、ＡＧＤＬ７とＫＧＤＬ８とが互いに関して配置されている。

そのため、セルスタック２のすべての層で均一な厚み分布と圧力分布が得られ、セルスタック２の電力密度が恒常的に非常に高くなる。

図２Ｇは、図２Ｂ及び図２ＣのＧＤＬ＃１～＃４、従って非回転状態のＧＤＬを組み立てて、２つの単一セル９、１０を有するセルスタック２ａを形成した場合を示す。ここで、単一セル９、１０又はセルスタック２ａにおいて厚み差が、相殺又は最小化されていないことが分かる。むしろ、ＡＧＤＬ７の第１の厚み勾配とＫＧＤＬ８の第２の厚み勾配に起因する厚み変動が大きくなっている。

そのため、セルスタック２ａの全層に均一な圧力分布が得られず、セルスタック２ａの電力密度が低下してしまう。

図３は、第２の実施形態に従うセルスタックの製造方法を説明するための図である。既に図２に示したＧＤＬロール製品と同様に、ＧＤＬロール製品１も機械横方向ｙに厚み勾配を有し、ＧＤＬロール製品１の層厚は第１の長手方向エッジ１ａから第２の長手方向エッジ１ｂにかけて一定の勾配で連続的に変化している。

図２とは対照的に、１列のＲ１、Ｒ２に対して、いずれの場合も３つのＧＤＬ＃１、＃２、＃３、および＃４、＃５、＃６が個別化されている。図３Ｂ及び図３Ｃはそれぞれ、第１列Ｒ１の３つの個別化されたＧＤＬ＃１～＃３を側面図（機械横方向ｙの断面）及び上面図（機械長手方向ｘ及び機械横方向ｙにまたがるそれぞれのＧＤＬの上面図）で示したものである。図３Ｄ及び図３Ｆは、それぞれ、第２列Ｒ２の３つの個別化されたＧＤＬ＃４～＃６を、側面図（機械横方向ｙの断面）及び上面図（機械長手方向ｘ及び機械横方向ｙにまたがるそれぞれのＧＤＬの上面図）で示したものである。

方法ステップ２００において、再び、各第２のＧＤＬ（＃２、＃４、＃６）は、機械横方向ｙに１８０°回転される。図３Ｆ、３Ｇ、３Ｈ、および３Ｉに示すようなＧＤＬ＃１～＃６の図は、このようにして得られる。

図３Ｊは、３つの単一セル９、１０、１１を組み立てた後のセルスタック２を示し、各単一セルは、アノード４、カソード６、および介在膜５を有する膜電極アセンブリ３、ならびにアノード側のＡＧＬ７およびカソード側のＫＧＤＬ８から構成されている。単一セル９は、ＡＧＤＬ７としてＧＤＬ＃１（回転していない）を有し、ＫＧＤＬ８としてＧＤＬ＃２（回転している）を有する。単一セル１０は、ＡＧＤＬ７としてＧＤＬ＃３（回転していない）、ＫＧＤＬ８としてＧＤＬ＃４（回転している）を有する。単一セル１１は、ＡＧＤＬ７としてＧＤＬ＃５（回転していない）、ＫＧＤＬ８としてＧＤＬ＃６（回転している）を有する。

このように、各単一セル９～１１は、それぞれのケースにおいて、単一セルのＡＧＤＬの第１の厚み勾配とＫＧＤＬの第２の厚み勾配とが反対方向となり、単一セルごとの厚み差が相殺されるように、機械横方向ｙに１８０°回転されたＧＤＬを有している。

また、図３Ｊから、機械横方向の厚み差または厚み変動もセルスタック２内で相殺されるため、セルスタック２の全層に同じ圧力が作用し、圧力ピークを回避できることが分かる。従って、セルスタック２のパワー密度も恒常的に高くなる。

図３Ｋは、図３Ｂ、３Ｃ、３Ｄ、３ＥのＧＤＬ＃１～＃６、すなわち非回転状態のＧＤＬを組み立てて、３つの単一セル９、１０、１１を有するセルスタック２ａを形成した場合である。ここで、単一セル９、１０、１１やセルスタック２ａにおいて、厚み差が打ち消されたり、最小化されたりすることはないことが判る。むしろ、ＡＧＤＬ７の第１の厚み勾配とＫＧＤＬ８の第２の厚み勾配とによる厚みのばらつきが大きくなっている。

そのため、セルスタック２ａの全層にわたって均一な圧力分布が得られず、セルスタック２ａの電力密度が低下してしまう。

図４は、第３の実施形態に従うセルスタックの製造方法を示す図である。

本実施形態では、ＧＤＬロール製品１は、機械横方向ｙに凹んだ形状を有している。したがって、機械横方向に沿って、ＧＤＬロール製品１は、一方の長手方向エッジ１ａから他方の長手方向エッジ１ｂまで、反対方向に延びる２つの厚み勾配を有する。第１のＧＤＬ＃１から第２のＧＤＬ＃２にかけては、層厚方向ｚに勾配が減少し、第３のＧＤＬ＃３から第４のＧＤＬ＃４にかけては、層厚方向ｚに勾配が増加する。ここで、このＧＤＬロール製品１を、１列あたり４つのＧＤＬ＃１、＃２、＃３、＃４に個別化すると、その切断パターンは、図４Ｂおよび４Ｃに示すようになる。図４Ｂは図２Ｂおよび３Ｂと同様に、機械横方向ｙの断面図、図４Ｃは図２Ｃおよび３Ｃと同様に機械長手方向ｘおよび機械横方向ｙにわたるＧＤＬ＃１～＃４の平面図を示す。

図２及び図３と同様に、ＧＤＬ＃２及びＧＤＬ＃４も方法ステップ２００において機械横方向に１８０°回転され、それにより図４Ｄ及び図４Ｅに示すようにＧＤＬ＃１～＃４の切断パターンが生じる。

ここで、ＧＤＬ＃１～＃４をＡＧＤＬ７及びＫＧＤＬ８として単一セル９、１０に連続して使用し、すなわちＧＤＬ＃１を単一セル９のＡＧＤＬ７、ＧＤＬ＃２を単一セル９のＫＧＤＬ８、ＧＤＬ＃３を単一セル１０のＡＧＤＬ７、ＧＤＬ＃４を単一セル１０のＫＧＤＬ８にすると、単一セル９、１０への組み立て時に、図４ＦのようにＧＤＬ＃１～＃４内に存在する厚さの差異又は厚さのバラツキが打ち消されることになる。単一セル９、１０における厚みの均一化により、単一セル９、１０からなるセルスタック２も全体的に厚み差が均一化されることになる。

図４Ｇは、対照的に、ＧＤＬ＃１～＃４のいずれも１８０°回転させなかった場合、単一セル９および１０において、厚さの均一化は生じないことを示している。むしろ、ＡＧＤＬ７の第１の厚み勾配とＫＧＤＬ８の第２の厚み勾配が互いに強化され（セルスタック２ａ参照）、単一セルの層内で大きな圧力不均一が広がっていることがわかる。

図５は、第４の実施形態に従うセルスタックの製造方法を示す図である。

本実施形態では、ＧＤＬロール製品１は、機械横方向ｙに凸の形状を有している。機械横方向に沿って、ＧＤＬロール製品１は、このように、一方の長手方向エッジ１ａから他方の長手方向エッジ１ｂまで、図４とは逆に層厚方向ｚに増加する傾斜で第１のＧＤＬ＃１から第２のＧＤＬ＃２まで、および層厚方向ｚに減少する傾斜で第３のＧＤＬ＃３から第４のＧＤＬ＃４まで逆方向に延びる二つの厚み勾配を有している。このＧＤＬロール製品１を、１列あたり４つのＧＤＬ＃１、＃２、＃３、＃４に個別化すると、その切断パターンは図５Ｂおよび５Ｃに示すようになる。ここで図５Ｂは、図２Ｂ、図３Ｂ、図４Ｂと同様に、機械横方向ｙの断面図、図５Ｃは、図２Ｃ、図３Ｃ、図４Ｃと同様に、機械長手方向ｘおよび機械横方向ｙにまたがるＧＤＬ＃１～＃４の上面図を示す。

図２及び図４と同様に、ＧＤＬ＃２及びＧＤＬ＃４も方法ステップ２００において機械横方向に１８０°回転され、それにより図５Ｄ及び図５Ｅに示すようなＧＤＬ＃１～＃４の切断パターンが結果として得られる。

ここで、単一セル９、１０に対して、ＧＤＬ＃１～＃４をＡＧＤＬ７およびＫＧＤＬ８として連続して使用し、すなわちＧＤＬ＃１を単一セル９のＡＧＤＬ７、ＧＤＬ＃２を単一セル９のＫＧＤＬ８、およびＧＤＬ＃３を単一セル１０のＡＧＤＬ７、ＧＤＬ＃４を単一セル１０のＫＧＤＬ８にすると、単一セル９、１０を形成するべく組み立てる際、図５ＦのようにＧＤＬ＃１～＃４において存在した厚み差または厚み変動は打ち消されることになる。単一セル９、１０における厚みの均一化により、単一セル９、１０からなるセルスタック２も全体的に厚み差が均一化されることになる。

これに対し、図５Ｇは、ＧＤＬ＃１～＃４のいずれも１８０°回転させなかった場合（セルスタック２ａ参照）、単一セル９、１０においても厚みの均一化が起こらないことを示している。むしろ、ＡＧＤＬ７の第１の厚み勾配とＫＧＤＬ８の第２の厚み勾配とが互いに補強し合うため、単一セル９、１０の層内では大きな圧力不均一性が支配的になっていることがわかる。

図６は、第５の実施形態に従うセルスタックの製造方法を示す図である。

本実施形態では、ＧＤＬロール製品１は、機械横方向ｙに波状形状を有する。機械横方向ｙに沿って、ＧＤＬロール製品１は、このように、一方の長手方向エッジ１ａから他方の長手方向エッジ１ｂまで３つの厚み勾配を有し、第１の厚み勾配と第３の厚み勾配とは同じ方向に延びて増加し、間にある厚み勾配は減少する方向に延びている。

また、第１及び第４のＧＤＬ＃１、＃４は層厚方向ｚに増加する傾斜を有し、第２及び第３のＧＤＬ＃２、＃３はそれぞれ層厚方向ｚに増加及び減少する１つの傾斜を有している。このＧＤＬロール製品１を、１列あたり４つのＧＤＬ＃１、＃２、＃３、＃４を形成するように個別化すると、その切断パターンは、図６Ｂおよび６Ｃに示すようになる。ここで図６Ｂは図２Ｂ、３Ｂ、４Ｂ、および５Ｂと同様であり、機械横方向ｙの断面図を示し、図６Ｃは、図２Ｃ、３Ｃ、４Ｃ、および５Ｃと同様に、機械長手方向ｘおよび機械横方向ｙにまたがるＧＤＬ＃１～＃４の上面図を示す。

先の図と同様に、ＧＤＬ＃２およびＧＤＬ＃４は、方法ステップ２００において機械横方向に１８０°回転され、それにより図６Ｄおよび図６Ｅに示すようなＧＤＬ＃１～＃４の切断パターンがもたらされる。

ここで、単一セル９、１０に対してＧＤＬ＃１～＃４をＡＧＤＬ７、ＫＧＤＬ８として連続して使用し、単一セル９のＡＧＤＬ７としてＧＤＬ＃１、単一セル９のＫＧＤＬ８としてＧＤＬ＃２、単一セル１０のＡＧＤＬ７としてＧＤＬ＃３、単一セル１０のＫＧＤＬ８としてＧＤＬ＃４となるように、これを組み立ててセルスタック２を形成する。これらを組み立てる際、図６Ｆに示すように、ＧＤＬ＃１～＃４に存在する厚み差や厚みバラツキが相殺され、単一セル９、セルスタック２を形成するために、図６Ｆに示すように、ＧＤＬ＃１～＃４に存在する厚み差または厚み変動は相殺されるが、単一セル９、１０内でＡＧＤＬ７とＫＧＤＬ８との厚み差の完全な均一化は生じない。

これに対し、図６Ｇは、ＧＤＬ＃１～＃４のいずれも１８０°回転させなかった場合、単一セル９、１０から組み立てられたセルスタック２ａにおいて厚みの均一化は生じないことを示している。むしろ、ＡＧＤＬ７の第１の厚み勾配とＫＧＤＬ８の第２の厚み勾配とが互いに補強し合うため、単一セル９、１０の層内では大きな圧力不均一性が支配的になっている。

図７は、第６の実施形態に従うセルスタックの製造方法を示す図である。

本実施形態では、ＧＤＬロール製品１は、機械横方向ｙに第１長手方向エッジ１ａから第２長手方向エッジ１ｂに向かって厚み勾配が増加している。具体的には、第１及び第２のＧＤＬ＃１、＃２にかけて機械横方向ｙに増加する傾斜が見られ、第３及び第４のＧＤＬ＃３、＃４は厚み勾配のない一定の層厚を有している。

このＧＤＬロール製品１を、１列あたり４つのＧＤＬ＃１、＃２、＃３、＃４に個別化すると、その切断パターンは、図７Ｂおよび７Ｃに示すようになる。図７Ｂは図２Ｂ、３Ｂ、４Ｂ、５Ｂ、および６Ｂと同様に、機械横方向ｙの断面図、図７Ｃは図２Ｃ、３Ｃ、４Ｃ、５Ｃ、および６Ｃと同様に、機械長手方向ｘおよび機械横方向ｙにまたがるＧＤＬ＃１－＃４の上面図を示している。

先の図と同様に、ＧＤＬ＃２およびＧＤＬ＃４は、方法ステップ２００において機械横方向ｙに１８０°回転され、それにより図７Ｄおよび図７Ｅに示すようなＧＤＬ＃１～＃４の切断パターンがもたらされる。

ここで、セルスタック２を形成するべく組み立てられる単一セル９、１０に対して、単一セル９のＡＧＤＬ７としてＧＤＬ＃１、単一セル９のＫＧＤＬ８としてＧＤＬ＃２、単一セル１０のＡＧＤＬ７としてＧＤＬ＃３、単一セル１０のＫＧＤＬ８としてＧＤＬ＃４となるように、ＡＧＤＬ７およびＫＧＤＬ８としてＧＤＬ＃１～＃４を連続して使用し、単一セル９へ組み立て際、図７Ｆに示すように、ＧＤＬ＃１～＃４に存在する厚み差または厚み変動が単一セル９、１０内で相殺され、それぞれのＡＧＤＬ７とそれぞれのＫＧＤＬ８との厚み差がセルスタック２内で完全に均一化される結果となる。また、単一セル１０は、ＧＤＬ＃３、＃４の厚さが均一であるため、全体として均一な厚さ分布となり、セルスタックの均一性にも寄与している。

これに対し、図７Ｇは、ＧＤＬ＃１～＃４のいずれも１８０°回転させなかった場合、単一セル９において厚みの均一化は生じないことを示している。むしろ、ＡＧＤＬ７の第１の厚み勾配とＫＧＤＬ８の第２の厚み勾配とが互いに補強し合うため、単一セル９の層内では大きな圧力不均一が支配的になっていることがわかる。単一セル１０は、ＧＤＬ＃３および＃４の厚さが均一であるため、全体として均一な厚さ分布を有し、よって、セルスタックの不均一性には寄与しない。

図８は、第７の実施形態に従うセルスタックの製造方法を示す図である。

本実施形態では、ＧＤＬロール製品１は、第１の長手方向エッジ１から第２長手方向エッジ１ｂに向かって機械横方向ｙに減少する厚み勾配を有する。具体的には、第１及び第２のＧＤＬ＃１、＃２にかけて減少勾配が見られ、第３及び第４のＧＤＬ＃３、＃４は厚み勾配のない一定の小さい層厚を有している。

このＧＤＬロール製品１を、１列あたり４つのＧＤＬ＃１、＃２、＃３、＃４に個別化すると、その切断パターンは、図８Ｂおよび８Ｃに示すようになる。ここで図８Ｂは、図２Ｂ、３Ｂ、４Ｂ、５Ｂ、６Ｂ、および７Ｂと同様に、機械横方向ｙの断面図を示し、図８Ｃは、図２Ｃ、３Ｃ、４Ｃ、５Ｃ、６Ｃ、および７Ｃと同様に、機械長手方向ｘおよび機械横方向ｙにまたがるＧＤＬ＃１～＃４の上面図を示している。

先の図と同様に、ＧＤＬ＃２およびＧＤＬ＃４は、方法ステップ２００において機械横方向に１８０°回転され、それにより図８Ｄおよび図８Ｅに示すようなＧＤＬ＃１～＃４の切断パターンがもたらされる。

ここで、セルスタック２に組込まれる単一セル９、１０に対して、単一セル９のＡＧＤＬ７としてＧＤＬ＃１、単一セル９のＫＧＤＬ８としてＧＤＬ＃２、単一セル１０のＡＧＤＬ７としてＧＤＬ＃３、単一セル１０のＫＧＤＬ８としてＧＤＬ＃４のように、ＡＧＤＬ７およびＫＧＤＬ８としてＧＤＬ＃１～＃４を連続して使用すると、単一セル９へ組み立てる際、図８Ｆに示すように、ＧＤＬ＃１～＃４に存在する厚み差または厚み変動は、単一セル９、１０において相殺され、セルスタック２内では、それぞれのＡＧＤＬ７とそれぞれのＫＧＤＬ８の間で厚み差が完全に均一化される結果となる。また、単一セル１０は、ＧＤＬ＃３、＃４の厚さが均一であるため、全体として均一な厚さ分布となり、セルスタックの均一性にも寄与している。

図８Ｇは、ＧＤＬ＃１～＃４のいずれも１８０°回転させなかった場合、単一セル９において厚みの均一化が生じないことを示している。むしろ、ＡＧＤＬ７の第１の厚み勾配とＫＧＤＬ８の第２の厚み勾配とが互いに補強し合うため、単一セル９の層内では大きな圧力不均一が支配的となる。単一セル１０は、ＧＤＬ＃３、＃４の厚さが均一であるため、全体として均一な厚さ分布を有し、したがって、セルスタック２ａの不均一性にも寄与しない。

図９は、第８の実施形態に従うセルスタックの製造方法を示す図である。

本実施形態は、図２のものと同様であるが、ＧＤＬ＃１～＃４を形成するために個別化されたＧＤＬが、一例として、アノード側にのみ、すなわち専らＡＧＤＬ７として使用されている点で異なっている。したがって、ＧＤＬ＃１は第１の単一セル９のＡＧＤＬ７として、ＧＤＬ＃２は第２の単一セル１０のＡＧＤＬ７として、ＧＤＬ＃３は第３の単一セル１１のＡＧＤＬ７として、ＧＤＬ＃４は第４の単一セル１２のＡＧＤＬ７として使用される。

機械横方向ｙにおける第２及び第４のＧＤＬ＃２、＃４の回転により、図９Ｆに示すように、セルスタック２の組み立て後（簡略化のためＫＧＤＬ８は省略されている）、ＡＧＤＬ７の対応する整列により、厚さ差又は厚さ変動の均一化がアノード側のセルスタック２全体にわたって達成される。このようにして、全体的な厚み勾配が低減されるか、あるいは均一化される。ＡＧＤＬ７は、それらの厚み勾配が相殺されるようにセルスタック２に配置され、それによって、非常に均一な圧力分布がセルスタック２の全ての層にわたって達成され、セルスタック２は、恒久的に高い出力密度によって区別される。

これに対して、セルスタック２ａでは、全層にわたって均一な圧力分布が得られない（図９Ｇ参照）。なお、この場合、第２及び第４のＧＤＬ＃２、＃４は、機械横方向ｙに回転されない。

図１０は、第９の実施形態に従うセルスタックの製造方法を示す図である。

本実施形態は、図４（ＧＤＬロール製品１の層厚方向ｚの凹形状）と同様であるが、ＧＤＬ＃１～＃４を形成するために個別化したＧＤＬをアノード側にのみ、すなわち専らＡＧＤＬ７として例示的に使用する点で異なっている。したがって、第１の単一セル９、第２の単一セル１０、第３の単一セル１１、および第４の単一セル１２では、ＡＧＤＬ７としてＧＤＬ＃１が使用される。

機械横方向ｙにおける第２及び第４のＧＤＬ＃２、＃４の回転により、図１０Ｆに示すように、セルスタック２の組み立て後（簡略化のためにＫＧＤＬ８は省略されている）、ＡＧＤＬ７の対応する整列によって、厚み差又は厚み変動の著しい減少が、アノード側のセルスタック２の全体にわたって達成される。ＡＧＤＬ７は、このように、それらの厚み勾配が全体として減少するようにセルスタック２に配置され、その結果厚さ変動が減少し、それによって、非常に均一な圧力分布がセルスタック２の全層にわたって達成され、セルスタック２は永久に高いパワー密度によって区別される。

図１１は、第１０の実施形態に従うセルスタックの製造方法を説明するための図である。

本実施形態は、図５（ＧＤＬロール製品１の層厚方向ｚに凸の構成）と同様であるが、ＧＤＬ＃１～＃４を形成するよう個別化したＧＤＬをアノード側にのみ、すなわち専らＡＧＤＬ７として例示的に使用する点で相違している。したがって、第１の単一セル９、第２の単一セル１０、第３の単一セル１１、および第４の単一セル１２では、ＡＧＤＬ７としてＧＤＬ＃１が使用される。

図１１Ｆに示されるように、機械横方向ｙにおける第２及び第４のＧＤＬ＃２、＃４の回転に起因して、セルスタック２の組み立て後（ＫＧＤＬ８は簡略化のために省略されている）、ＡＧＤＬ７の対応する整列によって、厚み差又は厚み変動の低減が、アノード側のセルスタック２の全体にわたって達成される。ＡＧＤＬ７は、このように、その厚み変動が低減されるようにセルスタック２に配置され、それによって、セルスタック２の全層にわたって非常に均一な圧力分布が達成され、セルスタック２は、恒久的に高い出力密度によって区別される。

図１２は、第１１の実施形態に従うセルスタックの製造方法を示す図である。

本実施形態は、図６（波形）のものと同様であるが、ＧＤＬ＃１～＃４を形成するよう個別化されたＧＤＬが、一例としてアノード側のみに使用され、すなわち専らＡＧＤＬ７として使用される点で相違する。したがって、第１の単一セル９、第２の単一セル１０、第３の単一セル１１、第４の単一セル１２では、ＧＤＬ＃１がＡＧＤＬ７として使用される。

機械横方向ｙにおける第２及び第４ＧＤＬ＃２、＃４の回転により、セルスタック２の組み立て後（簡略化のためＫＧＤＬ８は省略されている）、図９Ｆに示すように、ＡＧＤＬ７の対応する整列により、アノード側のセルスタック２の全体にわたって厚み差又は厚み変動の均一化が達成される。ＡＧＤＬ７は、このように、それらの厚み勾配が相殺されるようにセルスタック２に配置され、それによって、非常に均一な圧力分布がセルスタック２の全ての層にわたって達成され、セルスタック２は、永久に高い電力密度によって区別される。

図１３は、第１２の実施形態に従うセルスタックの製造方法を示す図である。

本実施形態は、図７（第１及び第２のＧＤＬ＃１、＃２の層厚を増加させ、第３及び第４のＧＤＬ＃３、＃４の層厚を一定にする）のものと同様であるが、一例としてＧＤＬ＃１～＃４を形成するよう個別化したＧＤＬがアノード側にのみ、すなわち専らＡＧＤＬ７として用いられる点で相違している。したがって、第１の単一セル９、第２の単一セル１０、第３の単一セル１１、および第４の単一セル１２では、ＧＤＬ＃１がＡＧＤＬ７として使用される。

図１３Ｆに示すように、機械横方向ｙにおける第２及び第４ＧＤＬ＃２、＃４の回転に起因して、セルスタック２の組み立て後（ＫＧＤＬ８は簡略化のために省略されている）、ＡＧＤＬ７の対応する整列によって、厚さ差又は厚さ変動の低減が、アノード側のセルスタック２全体にわたって達成される。ＡＧＤＬ７は、このように、その厚み変動が低減されるようにセルスタック２に配置され、それによって、セルスタック２の全層にわたって非常に均一な圧力分布が達成され、セルスタック２は、恒久的に高い出力密度によって区別される。

図１４は、第１３の実施形態に従うセルスタックの製造方法を示す図である。

本実施形態は、図８のもの（第１及び第２のＧＤＬ＃１、＃２の層厚を減少させ、第３及び第４のＧＤＬ＃３、＃４の層厚を一定にする）と同様であるが、一例としてＧＤＬ＃１～＃４を形成するよう個別化したＧＤＬはアノード側にのみ、すなわち専らＡＧＤＬ７として使用する点で相違している。したがって、ＧＤＬ＃１は、第１の単一セル９、第２の単一セル１０、第３の単一セル１１、および第４の単一セル１２において、ＡＧＤＬ７として使用される。

機械横方向ｙにおける第２及び第４ＧＤＬ＃２、＃４の回転により、セルスタック２の組み立て後（ＫＧＤＬ８は簡略化のために省略される）、図１４Ｆに示されるように、ＡＧＤＬ７の対応する整列によって、厚み差又は厚み変動の低減は、アノード側のセルスタック２全体にわたって達成される。ＡＧＤＬ７は、このように、その厚み変動が低減されるようにセルスタック２に配置され、それによって、セルスタック２の全層にわたって非常に均一な圧力分布が達成され、セルスタック２は、永久に高い出力密度によって区別される。

図１５は、第１４の実施形態によるＧＤＬの統計的回転の結果を示す図である。シミュレーションの基礎として、ここでは、線形厚み勾配を有する４００個のＧＤＬが使用された。シミュレーションは、５００個のセルスタックについて繰り返された。９６．２％（４８１個）のケース、すなわち２０個以下のＧＤＬペア、言い換えれば４０個のＧＤＬ、言い換えればＧＤＬ総数の１０％以下のＧＤＬにおいて、その厚み勾配は均一化されていなかった。このように、ＧＤＬの統計的な回転または非回転は、９５％以上のケースで、セルスタックの全体的な厚み不均一性を９０％以上減少させる結果となった。

本発明の上記説明に加えて、その補足的な開示のために、図１～図１５をここに明示的に参照するものである。

１ ＧＤＬロール製品
１ａ ＧＤＬロール製品の第１の長手方向エッジ
１ｂ ＧＤＬロール製品の第２の長手方向エッジ
２ セルスタック
２ａ セルスタック
３ 膜電極アセンブリ
４ アノード
５ 膜
６ カソード
７ ＡＧＤＬ
８ ＫＧＤＬ
９ 単一セル
１０ 単一セル
１１ 単一セル
１２ 単一セル
＃１ 第１のＧＤＬ
＃２ 第２のＧＤＬ
＃３ 第３のＧＤＬ
＃４ 第４のＧＤＬ
Ｒ１ ＧＤＬ列
Ｒ２ ＧＤＬ列
ｘ 機械長手方向
ｙ 機械横方向
ｚ 層厚方向

Claims (10)

1. 複数の単一セル（９、１０、１１、１２）を有するセルスタックであって、各単一セル（９、１０、１１、１２）が、カソード（６）、アノード（４）、および介在膜（５）を含む膜電極アセンブリ（３）と、アノード（４）の露出側に配置され、機械横方向（ｙ）に第１の厚み勾配を有するアノードガス拡散層（７）または焼結チタン成分と、カソード（６）の露出側に配置され、機械横方向（ｙ）に第２の厚み勾配を有するカソードガス拡散層（８）とを備え、
   ａ）単一セル（９、１０、１１、１２）において、前記アノードガス拡散層（７）および前記カソードガス拡散層（８）は、前記アノードガス拡散層（７）の前記第１の厚み勾配と前記カソードガス拡散層（８）の前記第２の厚み勾配が互いに逆向きとなるように互いに関して配置され、または
   ｂ）２つ以上の単一セル（９、１０、１１、１２）において、前記アノードガス拡散層（７）は、これらのアノードガス拡散層（７）の全体の厚み勾配が最小になるように、互いに関して配置され、および／または、２つ以上の単一セル（９、１０、１１、１２）において、前記カソードガス拡散層（８）は、これらのカソードガス拡散層（８）の全体の厚み勾配が最小になるように互いに関して配置されている、
   ことを特徴とするセルスタック。
2. 全ての単一セル（９、１０、１１、１２）において、前記アノードガス拡散層（７）および前記カソードガス拡散層（８）はそれぞれ、単一セル（９、１０、１１、１２）ごとに、前記アノードガス拡散層（７）の前記第１の厚み勾配と前記カソードガス拡散層（８）の前記第２の厚み勾配とが互いに逆向きとなるように、互いに関して配置されている、ことを特徴とする請求項１に記載のセルスタック。
3. 前記アノードガス拡散層（７）の前記第１の厚み勾配および前記カソードガス拡散層（８）の前記第２の厚み勾配は、線形である、ことを特徴とする請求項１または２に記載のセルスタック。
4. 前記アノードガス拡散層（７）および前記カソードガス拡散層（８）はそれぞれ、マイクロポーラス層およびマクロポーラス担体材料を含み、前記アノードガス拡散層（７）の前記マイクロポーラス層は前記アノード（４）に向けられ、前記カソードガス拡散層（８）の前記マイクロポーラス層は前記カソード（６）に向けられている、ことを特徴とする請求項１から３のいずれか一項に記載のセルスタック。
5. 単一セル（９、１０、１１、１２）の前記アノードガス拡散層（７）及び／又は前記カソードガス拡散層（８）が、１００μｍ～３００μｍの範囲の層厚を有し、及び／又は
   前記担体材料がフリースタイプおよび紙タイプから選択され、および／または
   前記膜電極アセンブリ（３）がエッジング材によって円周に沿って縁取られている、
   ことを特徴とする請求項１から４のいずれか一項に記載のセルスタック。
6. 請求項１から５のいずれか一項に記載のセルスタック（２）を備える、燃料電池または電解セル。
7. 複数の単一セル（９、１０、１１、１２）を有するセルスタック（２）を製造する方法であって、各単一セル（９、１０、１１、１２）が、カソード（６）、アノード（４）、および介在膜（５）を含む膜電極アセンブリ（３）と、アノード（４）の露出側に配置され、機械横方向（ｙ）に第１の厚み勾配を有するアノードガス拡散層（７）または焼結チタン成分と、カソード（６）の露出側に配置され、機械横方向（ｙ）に第２の厚み勾配を有するカソードガス拡散層（８）とを備え、
   ａ）単一セル（９、１０、１１、１２）において、前記アノードガス拡散層（７）および前記カソードガス拡散層（８）は、前記アノードガス拡散層（７）の前記第１の厚み勾配と前記カソードガス拡散層（８）の前記第２の厚み勾配が互いに逆向きとなるように互いに関して配置され、または
   ｂ）２つ以上の単一セル（９、１０、１１、１２）において、前記アノードガス拡散層（７）は、これらのアノードガス拡散層（７）の全体の厚み勾配が最小になるように、互いに関して配置され、および／または、２つ以上の単一セル（９、１０、１１、１２）において、前記カソードガス拡散層（８）は、これらのカソードガス拡散層（８）の全体の厚み勾配が最小になるように互いに関して配置されている、
   ことを特徴とする方法。
8. 前記ガス拡散層は、ロール製品（１）として提供され、前記ガス拡散層を形成するよう個別化され、前記ガス拡散層を個別化するために、ガス拡散層がロール（１）から前記機械横方向（ｙ）に連続して除去され、連続して除去された前記ガス拡散層は、各第２の除去されたガス拡散層が前記機械横方向（ｙ）に対して１８０°回転するように用いられ、非回転のガス拡散層および回転済みガス拡散層が、単一セル（９、１０、１１、１２）用の前記アノードガス拡散層（７）および前記カソードガス拡散層（８）として交互に使用される、ことを特徴とする請求項７に記載の方法。
9. 前記ガス拡散層がロール製品（１）として提供され、前記ガス拡散層を形成するよう個別化され、前記ガス拡散層を個別化するために、ガス拡散層がロール（１）から機械横方向（ｙ）に連続して取り除かれ、連続して取り除かれた前記ガス拡散層がそれぞれ他のものの上に一つずつ積み上げられ、積層されるガス拡散層または互いに積層されたガス拡散層の各第２のものを、前記機械横方向（ｙ）に対して１８０°回転させ、互いに積層されたガス拡散層を、他のものの上に１つずつ配置されるセルスタック（２）の単一セル（９、１０、１１、１２）のアノードガス拡散層（７）またはカソードガス拡散層（８）として使用する、ことを特徴とする請求項７に記載の方法。
10. 前記ガス拡散層がロール製品（１）として提供され、ガス拡散層を形成するよう個別化され、前記ガス拡散層を個別化するために、ガス拡散層がロール（１）から前記機械横方向（ｙ）に連続して除去され、連続して除去されたガス拡散層がそれぞれ別のものの上に一つずつ積み上げられ、ランダムジェネレータを介して確定されたガス拡散層が前記機械横方向（ｙ）に関して１８０°回転され、回転または非回転は同じ確率を有する、ことを特徴とする請求項７に記載の方法。
    

Images