JP2023138414A - 二酸化炭素回収装置 - Google Patents

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Abstract

【課題】制御性を損なわずに、冷熱を可能な限り利用することができ、省エネルギーかつ連続処理が可能な二酸化炭素回収装置を提供することを目的とする。【解決手段】本発明に係る二酸化炭素回収装置１は、二酸化炭素を含む処理ガス中の前記二酸化炭素を固化分離し、分離された固体二酸化炭素を液化して回収する二酸化炭素回収装置１であって、二酸化炭素固化装置３と、二酸化炭素液化装置５と、熱交換器群７と、熱交換器群７で冷却された前記処理ガスを二酸化炭素固化装置３に供給する処理ガス供給ライン９と、二酸化炭素固化装置３から熱交換器群７に前記残ガスを供給する残ガス戻りライン１１と、前記冷媒流体を二酸化炭素固化装置３から二酸化炭素液化装置５及び熱交換器群７に供給する冷媒流体供給ライン１３と、前記固体二酸化炭素を二酸化炭素液化装置５に供給する固体二酸化炭素供給ライン１５と、を備えたものである。【選択図】 図１

Description

本発明は、二酸化炭素回収装置に関し、特に排ガスのエネルギーと低温流体のエネルギーを効率よく利用して排ガスに含まれる二酸化炭素を連続的に回収する二酸化炭素回収装置に関する。
地球温暖化対策として二酸化炭素の大気放出を削減する必要性が叫ばれ、各種ガスからの二酸化炭素分離が検討されている。
二酸化炭素を含むガスから二酸化炭素を分離する技術は古くから工業的に用いられており、熱炭酸カリウム系やアミン系の吸収液を用いる方法やガス分離膜を利用する方法、吸着剤を使用した圧力スイング（PSA）法や温度スイング（TSA）法などがよく知られている。
しかしながら、これらの分離技術は二酸化炭素を取り除くことによって残りのガスの価値が上がる場合に用いられてきたもので、いずれの方法も二酸化炭素分離のために大量のエネルギーを消費する。そのエネルギーを作るために化石燃料を利用すれば、結局二酸化炭素の排出削減効果は小さくなってしまう。
地球温暖化対策としての二酸化炭素分離にあたってはエネルギーを大量に消費することは許されず、新たな省エネ型の二酸化炭素分離技術が求められている。
この点、特許文献１（特開昭56-166901号公報）や特許文献２（特開昭61-40808号公報）には、LNGの冷熱により混合ガスを冷却して二酸化炭素を固化して分離する技術が開示されている。
これらの技術は、圧縮機や真空ポンプの動力や大量の熱を使用することが無いため、地球温暖化の観点からも非常に優れたものである。
さらに、特許文献３（特開2000-317302号公報）では固化分離した後に残りのガスの冷熱を回収することで冷熱の利用効率を向上させることや、固化分離した二酸化炭素、すなわちドライアイスを加圧・加熱して液化することでハンドリングし易くすることも開示されている。これによれば分離した二酸化炭素を常温で運搬することができ、省エネでかつ大規模な二酸化炭素分離が可能になる。
特開昭56-166901号公報 特開昭61-40808号公報 特開2000-317302号公報
しかしながら、特許文献３に開示の技術では、装置の運転制御性を良くするため、混合ガスを海水または工業用水で冷却し、ドライアイスの液化のための加熱に別途準備した冷媒を利用しており、系外との熱の出入りが必要となるため省エネの観点ではまだ多くの改善余地が残されていた。
本発明は、制御性を損なわずに、冷熱を可能な限り利用することができ、省エネルギーかつ連続処理が可能な二酸化炭素回収装置を提供することを目的とする。
本発明は、ガス中の二酸化炭素濃度や水分濃度などを変化させながら二酸化炭素の固化挙動を調査し、また圧力や温度を変化させながらドライアイスの液化挙動を詳細に調査し、外部からの熱媒・冷媒を用いなくても系内での熱交換だけで制御可能、または熱媒・冷媒を用いる必要がある場合でも、使用量を最小限に抑えることができる、という知見に基づいてなされたものであり、具体的には以下の構成を備えたものである。
（１）本発明に係る二酸化炭素回収装置は、二酸化炭素を含む処理ガス中の前記二酸化炭素を固化分離し、分離された固体二酸化炭素を液化して回収するものであって、
前記処理ガス中の二酸化炭素の固化温度よりも温度の低い冷媒流体の、系内で最も低い温度域を用いて前記処理ガス中の二酸化炭素を固化する二酸化炭素固化装置と、
内圧が二酸化炭素の液化圧力以上に維持され、前記二酸化炭素固化装置における温度上昇後の冷媒流体によって前記二酸化炭素固化装置によって固化された固体二酸化炭素を加熱して液化する二酸化炭素液化装置と、
前記二酸化炭素固化装置によって二酸化炭素が固化された後の残ガスの、二酸化炭素固化温度域から常温に戻るまでの冷熱、及び、前記二酸化炭素液化装置における冷熱増加後の冷媒流体の常温までの冷熱を組み合わせて前記処理ガスを冷却する熱交換器群と、
前記熱交換器群で冷却された前記処理ガスを前記二酸化炭素固化装置に供給する処理ガス供給ラインと、
前記二酸化炭素固化装置から前記熱交換器群に前記残ガスを供給する残ガス戻りラインと、
前記冷媒流体を前記二酸化炭素固化装置から前記二酸化炭素液化装置及び前記熱交換器群に供給する冷媒流体供給ラインと、
前記固体二酸化炭素を前記二酸化炭素液化装置に供給する固体二酸化炭素供給ラインと、を備えたことを特徴とするものである。
（２）また、二酸化炭素を含む処理ガス中の前記二酸化炭素を固化分離し、分離された固体二酸化炭素を液化して回収する二酸化炭素回収装置であって、
前記処理ガス中の二酸化炭素の固化温度よりも温度の低い冷媒流体の、系内で最も低い温度域を用いて前記処理ガス中の二酸化炭素を固化する二酸化炭素固化装置と、
内圧が二酸化炭素の液化圧力以上に維持され、前記二酸化炭素固化装置によって二酸化炭素が固化された後の残ガスによって前記二酸化炭素固化装置によって固化された固体二酸化炭素を加熱して液化する二酸化炭素液化装置と、
前記二酸化炭素固化装置によって二酸化炭素が固化された後の残ガスの、二酸化炭素固化温度域から常温に戻るまでの冷熱、及び、前記二酸化炭素固化装置における昇温後の冷媒流体の冷熱を組み合わせて前記処理ガスを冷却する熱交換器群と、
前記熱交換器群で冷却された前記処理ガスを前記二酸化炭素固化装置に供給する処理ガス供給ラインと、
前記二酸化炭素固化装置から前記熱交換器群に前記残ガスを供給する残ガス戻りラインと、
前記冷媒流体を前記二酸化炭素固化装置から前記熱交換器群に供給する冷媒流体供給ラインと、
前記固体二酸化炭素を前記二酸化炭素液化装置に供給する固体二酸化炭素供給ラインと、を備えたことを特徴とするものである。
（３）また、二酸化炭素を含む処理ガス中の前記二酸化炭素を固化分離し、分離された固体二酸化炭素を液化して回収する二酸化炭素回収装置であって、
前記処理ガス中の二酸化炭素の固化温度よりも温度の低い冷媒流体の、系内で最も低い温度域を用いて前記処理ガス中の二酸化炭素を固化する二酸化炭素固化装置と、
内圧が二酸化炭素の液化圧力以上に維持され、前記処理ガスによって前記固体二酸化炭素を加熱して液化する二酸化炭素液化装置と、
前記二酸化炭素固化装置によって二酸化炭素が固化された後の残ガスの、二酸化炭素固化温度域から常温に戻るまでの冷熱、及び、前記二酸化炭素固化装置における昇温後の冷媒流体の冷熱を組み合わせて前記処理ガスを冷却する熱交換器群と、
前記熱交換器群で冷却された前記処理ガスを前記二酸化炭素固化装置に供給する処理ガス供給ラインと、
前記二酸化炭素固化装置から前記熱交換器群に前記残ガスを供給する残ガス戻りラインと、
前記冷媒流体を前記二酸化炭素固化装置から前記熱交換器群に供給する冷媒流体供給ラインと、
前記固体二酸化炭素を前記二酸化炭素液化装置に供給する固体二酸化炭素供給ラインと、を備えたことを特徴とするものである。
（４）また、上記（３）に記載のものにおいて、前記二酸化炭素液化装置が、液化された二酸化炭素を循環させる液化二酸化炭素循環ラインを有し、前記処理ガスの熱を前記液化二酸化炭素循環ラインにて受け取ることを特徴とするものである。
（５）また、上記（１）乃至（４）のいずれかに記載のものにおいて、前記熱交換器群が、前記処理ガス中の水分を凝縮させて取り出す水分凝縮器、及び／又は、前記処理ガス中の水分を凝固させて取り出す水分凝固器を含み、
前記水分凝縮器において取り出された凝縮水及び／又は前記水分凝固器において取り出された氷を、前記残ガスに混合させる水分混合器が前記残ガス戻りラインに設けられたことを特徴とするものである。
（６）また、上記（１）乃至（５）のいずれかに記載のものにおいて、圧縮、凝縮及び膨張によって第２の冷媒流体を二酸化炭素の固化温度よりも低い温度にして第２の二酸化炭素固化装置に供給して前記処理ガス中の二酸化炭素を固化する冷凍サイクルを有し、前記二酸化炭素固化装置において温度上昇した前記冷媒流体の冷熱を前記冷凍サイクルにおける前記第２の冷媒流体の凝縮に用いるようにしたことを特徴とするものである。
本発明によれば、冷媒流体の冷熱に見合う量の処理ガスを受け入れ、熱量を追加的に投入することなく二酸化炭素の固化及び液化によって処理ガスから二酸化炭素を分離して回収することができる。
実施の形態１に係る二酸化炭素回収装置の概念図である。 実施の形態１に係る二酸化炭素回収装置のフロー図である。 実施の形態１の他の態様１に係る二酸化炭素回収装置のフロー図である。 実施の形態１の他の態様２に係る二酸化炭素回収装置のフロー図である。 実施の形態１の他の態様３に係る二酸化炭素回収装置のフロー図である。 実施の形態２に係る二酸化炭素回収装置の概念図である。 実施の形態２に係る二酸化炭素回収装置のフロー図である。 実施の形態３に係る二酸化炭素回収装置の概念図である。 実施の形態３に係る二酸化炭素回収装置のフロー図である。 実施の形態３の他の態様に係る二酸化炭素回収装置の概念図である。 実施の形態３の他の態様に係る二酸化炭素回収装置のフロー図である。 実施の形態４に係る二酸化炭素回収装置の概念図である。 実施の形態４に係る二酸化炭素回収装置のフロー図である。
［実施の形態１］
図１に実施の形態１に係る二酸化炭素回収装置１の概念図を、また、図２に実施の形態１に係る二酸化炭素回収装置１のフロー図を示す。
本実施の形態に係る二酸化炭素回収装置１は、発電設備の煙突から排出される前の温度を有する燃焼排ガス（以下、処理ガス）中の二酸化炭素を固化分離し、分離された固体二酸化炭素を液化して回収するものであって、図１、図２に示すように、二酸化炭素固化装置３と、二酸化炭素液化装置５と、熱交換器群７と、発電設備の煙突前流から抜き出された処理ガスを熱交換器群７を経て二酸化炭素固化装置３に供給する処理ガス供給ライン９と、二酸化炭素固化装置３から熱交換器群７に残ガスを供給する残ガス戻りライン１１と、冷媒流体を二酸化炭素固化装置３から二酸化炭素液化装置５及び熱交換器群７に供給する冷媒流体供給ライン１３と、固体二酸化炭素を二酸化炭素液化装置５に供給する固体二酸化炭素供給ライン１５と、を備えている。
なお、残ガスとは、二酸化炭素固化装置３に導入された処理ガスのうち二酸化炭素が固化された後に、二酸化炭素固化装置３から出てくるガスをいう。
以下、各構成を詳細に説明する。
＜処理ガス＞
処理ガスは、本実施の形態では、発電設備１７から排出される、炭素を含む燃料の燃焼排ガスを対象としている。
＜二酸化炭素固化装置＞
二酸化炭素固化装置３は、処理ガス中の二酸化炭素の固化温度よりも温度の低い冷媒流体の、系内で最も低い温度域を用いて前記処理ガス中の二酸化炭素を固化する装置である。
本実施の形態では、冷媒流体として液化天然ガス（ＬＮＧ）を用いている。
二酸化炭素固化装置３は、例えば掻き取り式の熱交換器であり、液化天然ガス（ＬＮＧ）が管側を、後述するミストセパレータ７ｄ及び水分分離装置７ｅによって水分が除去された処理ガスが胴側をそれぞれ流れるようになっている。これにより、二酸化炭素固化装置３は、処理ガスと液化天然ガス（ＬＮＧ）とを熱交換させることによって処理ガス中の二酸化炭素をＬＮＧ配管表面に固化させてドライアイス（固体二酸化炭素）を生成する。二酸化炭素固化装置３は、例えば管の軸方向に往復動するバッフル状の掻き取りプレートによってドライアイスを掻き取り下部コニカル部に集積させる。
＜二酸化炭素液化装置＞
二酸化炭素液化装置５は、例えばケトル式の熱交換器であり、内圧が二酸化炭素の液化圧力以上に維持され、二酸化炭素固化装置３における温度上昇後の冷媒流体（ＮＧ）を用いて，二酸化炭素固化装置３によって固化された固体二酸化炭素を加熱して液化する装置である。
二酸化炭素を安定的に液化させるために、二酸化炭素液化装置５では、加熱源である温度上昇後の冷媒流体（ＮＧ）の流量やドライアイスの流量によって圧力及び温度を制御する。
二酸化炭素液化装置５において、胴側に設けられた堰を超えた液化二酸化炭素は貯留部にて一時的に貯留される。そして、液化二酸化炭素払出ポンプ１９によって貯留部に貯留されている液化二酸化炭素を払い出すようになっており、その流量は吐出弁１８を制御することによって貯留部の液位が一定範囲となるように調節される。
＜熱交換器群＞
熱交換器群７は、二酸化炭素固化装置３によって二酸化炭素が固化された後の残ガスの、二酸化炭素固化温度域から常温に戻るまでの冷熱、及び、二酸化炭素液化装置５における冷熱増加後の冷媒流体（ＮＧ）の常温までの冷熱を組み合わせて処理ガスを冷却する複数台からなる一群の熱交換器である。
本実施の形態においては、熱交換器群７は、残ガス加温器７ａ、処理ガス冷却器７ｂ、ＮＧ加温器７ｃ、水分凝縮器としてのミストセパレータ７ｄ、水分凝固器としての水分分離装置７ｅを備えて構成されている。以下、熱交換器群７の各機器を説明する。
《残ガス加温器》
残ガス加温器７ａは、例えばシェル&チューブ式の熱交換器であり、発電設備１７の煙突の前流から抜き出される処理ガスを利用して、発電設備１７に返送される残ガスを加温する。
本実施の形態では、残ガスを発電設備１７の煙突から大気放散させることを想定しているため、煙突における気流上昇効果への影響を低減するために、残ガス加温器７ａでなるべく多くの熱量を与えて温度を上昇させるものである。
《処理ガス冷却器》
処理ガス冷却器７ｂは、発電設備１７に返送される比較的低温の残ガスとの熱交換により、処理ガスブロア２０の出口の処理ガスを冷却する。当該熱交換によって、低温の残ガスに含まれる水は顕熱及び蒸発潜熱を与えられて一部または全部が水蒸気となる。低温の残ガスに氷が含まれている場合には、さらに融解熱が与えられる。
なお、図１、図２に示すように、残ガス戻りライン１１における処理ガス冷却器７ｂの前流にミキサー２１を設け、後述のミストセパレータ７ｄで分離された水や、後述の水分分離装置７ｅで生成された氷を残ガスに混合して、処理ガス冷却器７ｂに供給することが好ましい。
《ＮＧ加温器》
ＮＧ加温器７ｃは、例えばシェル＆チューブ式の熱交換器であり、処理ガス冷却器７ｂの出口処理ガスと、後述する水分分離装置７ｅから出てきた冷媒流体（ＮＧ）との熱交換によってＮＧを常温まで加温する。
一方、処理ガス冷却器７ｂの出口から出た処理ガスはＮＧ加温器７ｃによってさらに冷却され、後述するミストセパレータ７ｄに供給される。
《ミストセパレータ》
ミストセパレータ７ｄは本発明の水分凝縮器に相当し、例えばシェル＆チューブ式の熱交換器であり、ＮＧ加温器７ｃ出口の処理ガスと、二酸化炭素固化装置３を通って極低温となった残ガスとの熱交換により、処理ガス中の水分を冷却して液体の状態で分離する。
《水分分離装置》
水分分離装置７ｅは本発明の水分凝固器に相当し、例えば掻き取り式の熱交換器であり、二酸化炭素固化装置３において蒸発し、二酸化炭素液化装置５を通過した低温のＮＧがＮＧ配管内を、ミストセパレータ７ｄを通った後の処理ガスが胴側をそれぞれ流れるようになっている。これにより、水分分離装置７ｅは、処理ガスと低温のＮＧとを熱交換させることにより、処理ガス中の水分をＮＧが通過するＮＧ配管外表面に固化させる。
水分分離装置７ｅは、ＮＧ配管外表面で固化した水を，二酸化炭素固化装置３と同様の掻き取りプレートによって落下させ、下部コニカル部に集積させる。下部コニカル部に集積した氷は、ミキサーに供給される。
熱交換器群７を構成する熱交換器の個数や順序は上述したものに限られず，プロセス条件に合わせて適宜変更される。
＜処理ガス供給ライン＞
処理ガス供給ライン９は、発電設備１７の煙突前流から抜き出された処理ガスを熱交換器群７で冷却して冷却された処理ガスを二酸化炭素固化装置３に供給するラインである。
この処理ガス供給ライン９には、処理ガスブロア２０及び、熱交換器群７を構成する残ガス加温器７ａ、処理ガス冷却器７ｂ、ＮＧ加温器７ｃ、ミストセパレータ７ｄ、水分分離装置７ｅが配置されている。
処理ガスブロア２０は、例えば遠心式の汎用ブロアであり、発電設備１７の煙突の前流から抜き出された処理ガスを、処理ガスの圧力損失分だけ昇圧して送出する。
＜残ガス戻りライン＞
残ガス戻りライン１１は、二酸化炭素固化装置３によって二酸化炭素が固化された残ガスを熱交換器群７に供給するラインである。
残ガス戻りライン１１には、ミストセパレータ７ｄ、ミキサー２１、処理ガス冷却器７ｂ、残ガス加温器７ａ、が配置されている。
＜冷媒流体供給ライン＞
冷媒流体供給ライン１３は、図示しないＬＮＧポンプから冷媒流体（ＬＮＧ）を二酸化炭素固化装置３，二酸化炭素液化装置５及び熱交換器群７に供給するラインである。
冷媒流体供給ライン１３には、二酸化炭素固化装置３、二酸化炭素液化装置５、水分分離装置７ｅ、ＮＧ加温器７ｃが配置されている。
＜固体二酸化炭素供給ライン＞
固体二酸化炭素供給ライン１５は、固体二酸化炭素を二酸化炭素液化装置５に供給するラインである。
固体二酸化炭素供給ライン１５にはドライアイス供給装置２３が設けられている。ドライアイス供給装置２３は、例えばスクリューポンプであり、二酸化炭素固化装置３において生成されたドライアイスを後述する二酸化炭素液化装置５に供給する。
また、ドライアイス供給装置２３は、密閉性の高い構造を有しており、二酸化炭素固化装置３よりも圧力の高い二酸化炭素液化装置５からの逆流を防止しながら、ドライアイスを供給することができる。
なお、ドライアイス供給装置２３はスクリューポンプに限られず、密閉性の高いロータリーバルブなどのバルブを組み合わせて重力によってドライアイスを二酸化炭素液化装置５に落下させるものでもよい。
本実施の形態においては、図２に示すように、二酸化炭素液化装置５に設けた温度センサ２４、圧力センサ２５、液化二酸化炭素の液面センサ２６の情報を制御装置２７に入力し、制御装置２７がこれらの情報に基づいて、二酸化炭素固化装置３、ドライアイス供給装置２３、水分分離装置７ｅ、処理ガスブロア２０を制御する。
以上のように構成された本実施の形態の二酸化炭素回収装置１の動作を説明する。なお、以下の説明における温度、圧力、流量等は、汎用のプロセスシミュレータAspenPlusを使用してシミュレーションを行ったものである。
発電設備１７から８５℃・２０ｋＰａＧの処理ガスを３７ｔ／ｈの流量で分流させて、二酸化炭素回収装置１に導入する。導入された処理ガスは、残ガス加温器７ａにおいて冷却される。
残ガス加温器７ａにおいて冷却された処理ガスは、処理ガスブロア２０によって１１０ｋＰａＧまで昇圧され、それにともない温度は１８０℃まで上昇する。
処理ガスブロア２０の出口の処理ガスは、処理ガス冷却器７ｂ及びＮＧ加温器７ｃにおいて冷却され、ミストセパレータ７ｄに導入される。
ミストセパレータ７ｄに導入された処理ガスは０．５℃まで冷却される。これによって処理ガスに含まれる水蒸気が凝縮して水となり排出される。排出された水はミキサー２１に導入される。
ミストセパレータ７ｄにおいて水分が分離された処理ガスは、３６ｔ／ｈの流量で水分分離装置７ｅに導入される。処理ガスは、水分分離装置７ｅにおいて－４０℃まで冷却される。これによって処理ガスに含まれる水分が凝固して氷となり排出される。排出された氷はミキサー２１に導入される。
水分分離装置７ｅにおいて水分が分離された処理ガスは、３６ｔ／ｈの流量で二酸化炭素固化装置３に導入される。処理ガスは、二酸化炭素固化装置３において－１２５℃まで冷却される。これによって処理ガスに含まれる二酸化炭素が凝固してドライアイス（固体二酸化炭素）となり、５．４ｔ／ｈの流量で分離される。
二酸化炭素固化装置３において分離されたドライアイスは、ドライアイス供給装置２３によって二酸化炭素液化装置５に導入される。ドライアイス供給装置２３による押し込みにより、二酸化炭素固化装置３の７０ｋＰａＧから二酸化炭素液化装置５の６００ｋＰａＧまでの圧力勾配が生じる。
二酸化炭素液化装置５に導入されたドライアイスは、二酸化炭素固化装置３によって温度上昇した冷媒流体によって－４９℃まで昇温されて固体から液体に変化する。液体となった二酸化炭素は、液化二酸化炭素払出ポンプ１９によってユーザーが求める圧力まで昇圧されて払い出される。
二酸化炭素固化装置３において二酸化炭素が分離された－１２５℃の残ガスは、３１ｔ／ｈでミストセパレータ７ｄに導入され、供給された処理ガスとの熱交換によって昇温される。
ミストセパレータ７ｄにおいて昇温された残ガスは、ミキサー２１及び処理ガス冷却器７ｂに導入され、水及び氷と混合されたあとに供給された処理ガスとの熱交換によって昇温される。この昇温によって水及び氷の部分又は全部が水蒸気となり、残ガスは残ガス加温器７ａに導入される。
残ガス加温器７ａに導入された残ガスは、発電設備１７から分流された処理ガスと熱交換される。これによって残ガス中の水分は蒸発潜熱を与えられて蒸発し、発電設備１７の煙突入口に戻される。
冷媒流体であるＬＮＧは、温度－１５０℃、圧力５０００ｋＰａＧ、流量１００００ｋｇ／ｈで二酸化炭素固化装置３に供給され、水分分離装置７ｅを通過した処理ガスによって－４３℃まで加温されてＮＧとなり、二酸化炭素液化装置５に導入される。
二酸化炭素液化装置５に導入されたＮＧは、ドライアイス及び液化二酸化炭素との熱交換によって再冷却されて水分分離装置７ｅに導入される。
水分分離装置７ｅに導入されたＮＧは、水分分離装置７ｅにおいて－４３℃まで加温され、ＮＧ加温器７ｃにおいて処理ガス冷却器７ｂ通過後の処理ガスによって５℃まで昇温され、発電設備１７に供給される。
以上のように、本実施の形態によれば、ＬＮＧの冷熱に見合う量の処理ガスを受け入れ、熱量を追加的に投入することなく二酸化炭素の固化及び液化によって処理ガスから二酸化炭素を分離することができる。
具体的には、１００００ｋｇ／ｈのＬＮＧの冷熱と処理ガスの温熱とのバランスを最適化することによって、他の熱源を使用することなく、３７ｔ／ｈの発電設備１７の処理ガスから５．４ｔ／ｈの二酸化炭素を回収することができる。
また、本実施の形態に係る二酸化炭素回収装置１は、発電設備１７の処理ガスを熱源としたＬＮＧ気化器としても機能することができる。このため，ＬＮＧの気化に必要だった従来のエネルギーをゼロにあるいは削減することができ，また，海洋に放出されるＬＮＧの冷熱をゼロにあるいは削減できるため海洋環境への影響をゼロあるいは低減できるＬＮＧ気化器も実現できる。
さらに、処理ガスに含まれている水分を二酸化炭素固化装置３の前流で一旦分離したのち、二酸化炭素固化装置３の後流で残ガスに戻すことにより、排水処理を不要としたゼロエミッションのシステムを実現している。また、水分を排出する必要がある場合でも、排出量を最小限に抑えることができる。
また、二酸化炭素液化装置５におけるドライアイスを液化するための熱源にＮＧを利用することで、ドライアイス及び液化二酸化炭素によって冷却されたとしても凝固し流路を閉塞することがないため、ドライアイスを安定して液化させることができる。
＜実施の形態１の他の態様１＞
上記の実施の形態１の図２に示した態様では、処理ガスブロア２０の後流に処理ガス冷却器７ｂを設け、その後流にＮＧ加温器７ｃを設けていた。
しかし、図３に示すように、処理ガスブロア２０の後流にＮＧ加温器７ｃを設け、その後流に処理ガス冷却器７ｂを設けるようにしてもよい。
このような構成にすることで、ＮＧ加温器７ｃにおいてＮＧをより高い温度まで加温できる。
＜実施の形態１の他の態様２＞
上記の実施の形態１の図２に示した態様では、処理ガス冷却器７ｂの前流にミキサー２１を設けていた。
しかし、ミキサー２１は、図４に示すように、処理ガス冷却器７ｂの後流に設けるようにしてもよい。
このような構成することにより、処理ガス冷却器７ｂの前流の残ガスの温度が低く、ミキサー２１で混合された氷や凝縮水が氷結して残ガスの流動状態に悪影響を与えることが懸念される場合であっても、凝縮水や氷を速やかに蒸発させることができ、残ガスの流動状態に悪影響を与えることを回避できる。
なお、図２～図４に示す態様では、凝縮水及び氷を同一の箇所で残ガスに混合させているが、本発明はこれに限定されない。例えば、凝縮水及び水を別々の箇所で残ガスに混合してもよく、凝縮水及び氷の処理ガスへの混合箇所は氷結による閉塞等の影響がない範囲で適宜変更される。この点は、他の実施の形態や他の態様において同様である。
＜実施の形態１の他の態様３＞
実施の形態１の他の態様３として、図５に示すように、液化二酸化炭素払出ポンプ１９の後流に二酸化炭素気化器２８を備え、処理ガス冷却器７ｂ出口の残ガスを熱源として液化二酸化炭素を気化させるようにしてもよい。二酸化炭素気化器２８を通過した残ガスは、ミキサー２１に導入するようにすればよい。
これにより、二酸化炭素ユーザーがガス状態での供給を望む場合であっても、要求される圧力まで液化二酸化炭素払出ポンプ１９によって昇圧することができ、ガス圧縮機での昇圧と比較して動力コストを大幅に削減することができる。
なお、図５においては、処理ガス冷却器７ｂ出口の残ガスを熱源として液化二酸化炭素を気化したが、液化二酸化炭素の気化を達成できればこれに限定されない。例えば、ＮＧを液化二酸化炭素の気化のための熱源として利用してもよい。
［実施の形態２］
図６に実施の形態２の二酸化炭素回収装置３１の概念図を、また、図７に実施の形態２に係る二酸化炭素回収装置３１のフロー図を示す。なお、図６、図７において、実施の形態１と同一の機器には同一の符号を付してある。
実施の形態２に係る二酸化炭素回収装置３１が実施の形態１と異なる点は、実施の形態１においては、二酸化炭素液化装置５の熱源として、冷媒流体であるＬＮＧが二酸化炭素固化装置３で加温されてＮＧとなったものを利用していたが、実施の形態２においては、二酸化炭素固化装置３を通過して二酸化炭素分離後の残ガスを二酸化炭素液化装置５の熱源として利用する点である。
このため、実施の形態１においては、二酸化炭素固化装置３を通過して二酸化炭素分離後にミストセパレータ７ｄを通過した残ガスはミキサー２１に導入されていたのに対し、実施の形態２においては、前記残ガスは二酸化炭素分離後にミストセパレータ７ｄに導入され、その後、二酸化炭素液化装置５に導入されてドライアイス及び液化二酸化炭素との熱交換ののちにミキサー２１に導入される。
また、実施の形態１においては、冷媒流体であるＬＮＧは二酸化炭素固化装置３において気化したのち、二酸化炭素液化装置５に熱源として導入され、二酸化炭素液化装置５の後流において水分分離装置７ｅに冷熱源として導入されていたのに対し、実施の形態２においては、前記ＬＮＧは二酸化炭素固化装置３において気化したのち、水分分離装置７ｅに冷熱源として導入される。
なお、本実施の形態２では、残ガス戻りライン１１における二酸化炭素液化装置５の手前に第１流量調整弁３３を設け、また二酸化炭素液化装置５から余剰ガスを放散するガス放散ライン３５に第２流量調整弁３７を設け、これら第１流量調整弁３３及び第２流量調整弁３７についても制御装置２７で制御するようにしている。
本実施の形態の二酸化炭素回収装置３１によれば、実施の形態１の効果の他、発電設備１７への安定送出が求められるＮＧではなく、処理ガスの流量を変化させることで二酸化炭素液化装置５における圧力や温度などの状態量の調節を行うことが可能となる。
また、二酸化炭素固化装置３において－１２５℃まで水分が除去された残ガスを二酸化炭素液化装置５に導入するため、ドライアイス及び液化二酸化炭素によって冷却されたとしても、伝熱管内における水分の凝固を防いで二酸化炭素を安定的に液化することができる。
なお、実施の形態２においても、実施の形態１の他の態様１～３は適用可能である。
［実施の形態３］
図８に実施の形態３の二酸化炭素回収装置４１の概念図を、また、図９に実施の形態３に係る二酸化炭素回収装置４１のフロー図を示す。なお、図８、図９において、実施の形態１と同一の機器には同一の符号を付してある。
実施の形態３に係る二酸化炭素回収装置４１は、実施の形態２と同様に、二酸化炭素液化装置５の熱源として排ガスに由来するものを用いるものである。ただ、実施の形態２においては、二酸化炭素固化装置３を通過して二酸化炭素分離後の排ガス、すなわち残ガスを二酸化炭素液化装置５の熱源として利用するものであったが、本実施の形態では、二酸化炭素固化装置３を通過する前の排ガス、すなわち処理ガスを用いている点が異なる。
具体的には、図８、図９に示すように、水分分離装置７ｅを出た処理ガスを二酸化炭素液化装置５に供給し、二酸化炭素液化装置５のドラム内でドライアイスに熱を与えて液化させる。ドライアイスに熱を与えた処理ガスは、二酸化炭素固化装置３に導入されて二酸化炭素が分離される。
なお、本実施の形態では、第１流量調整弁３３は、処理ガス供給ライン９における二酸化炭素液化装置５に入る手前に設けられる。
＜実施の形態３の他の態様＞
図１０に実施の形態３の他の態様の二酸化炭素回収装置４１の概念図を、また、図１１に実施の形態３の他の態様に係る二酸化炭素回収装置４１のフロー図を示す。
図８、図９においては、二酸化炭素液化装置５の熱源として、処理ガスを二酸化炭素液化装置５に直接供給するものであった。
これに対して、図１０、図１１に示した例では、液化二酸化炭素払出ポンプ１９によって払い出された液化二酸化炭素を処理ガスによって加温し、加温された液化二酸化炭素を二酸化炭素液化装置５に供給するようにしている。
具体的には、液化二酸化炭素払出ポンプ１９の後流から水分分離装置７ｅを経由して二酸化炭素液化装置５に至る液化二酸化炭素循環ライン４３を設け、水分分離装置７ｅを通過する処理ガスの熱を、循環する液化二酸化炭素に与えるようにしている。水分分離装置７ｅで加温された液化二酸化炭素は二酸化炭素液化装置５のドラムに流入し、水分分離装置７ｅで与えられた熱によってドライアイスの液化を行う。
なお、本態様では、第１流量調整弁３３は液化二酸化炭素循環ライン４３に設けられている。
このような構成によって、二酸化炭素液化装置５のドラム内部では、液化二酸化炭素が流動しながらドライアイスと直接的に接触するため、伝熱が促進されてドライアイスの液化を速やかに行うことが可能となる。
なお、二酸化炭素液化装置５の熱源として利用する処理ガスは、水分分離装置７ｅを通過後のものに限られず、二酸化炭素固化装置３を通過する前の処理ガスであれば特に限定されない。
また、実施の形態３においても、実施の形態１の他の態様１～３は適用可能である。
［実施の形態４］
図１２に実施の形態４の二酸化炭素回収装置４５の概念図を、また、図１３に実施の形態４に係る二酸化炭素回収装置４５のフロー図を示す。なお、図１２、図１３において、他の実施の形態と同一の機器には同一の符号を付してある。
実施の形態１～３の二酸化炭素回収装置１，３１，４１は、ＬＮＧの冷熱量に対して処理可能な処理ガスを供給することで温熱のバランスをとっているが、－１５０℃から常温までの温度範囲において最も熱エネルギー交換を要する温度領域は二酸化炭素の固化が起こる約－１００℃以下の領域である。
この冷熱を与えるためにＬＮＧを供給する場合、二酸化炭素固化範囲で熱交換を終えた－１００℃レベルのＮＧの冷熱が余剰になり、実施の形態１～３では、この極低温領域の余剰冷熱を高温の処理ガスとの熱交換により消費され、熱交換として非効率な一面を有していた。
そこで、本実施の形態４では、－１００℃レベルのＮＧ冷熱を効率的に利用するため、－１００℃レベルのＮＧの余剰冷熱をヒートポンプの機能を果たす別の冷凍サイクル４７の第２の冷媒流体の凝縮に使用し、これによって第２の冷媒流体の温度を二酸化炭素固化温度よりも低い温度にして、固体二酸化炭素を製造するようにした。
冷凍サイクル４７は、図１２、図１３に示すように、第２の冷媒を圧縮する冷媒圧縮機４９、圧縮されて高温になった第２の冷媒を凝縮する冷媒凝縮器５１、冷媒凝縮器５１で温度低下した第２の冷媒を減圧する減圧弁５３、減圧されて低温になった第２の冷媒を気液分離する気液セパレータ５５、気液セパレータ５５で分離された気体と液体の第２の冷媒を導入して処理ガス中の二酸化炭素の固化を行う第２の二酸化炭素固化装置５７を備えた閉サイクルである。
冷媒凝縮器５１には、二酸化炭素固化装置３によって二酸化炭素固化に使用された－１００℃レベルのＮＧが供給され、このＮＧの冷熱によって第２の冷媒流体の凝縮が行われる。
第２の冷媒流体としては、減圧することで二酸化炭素固化温度領域の温度を実現できるメタンを例とする低沸点冷媒を使用する。
本実施の形態４によれば、二酸化炭素固化装置３で利用した－１００℃レベルのＮＧ冷熱を効率的に利用することができ、熱利用効率が向上し、より効率的に二酸化炭素固化を行うことができる。
なお、実施の形態１～３においては、二酸化炭素固化装置３においてＬＮＧの冷熱のみを利用して二酸化炭素の固化を行っているのに対し、実施の形態４の二酸化炭素固化装置３及び第２の二酸化炭素固化装置５７ではＬＮＧの冷熱の消費を抑えるため、ＬＮＧに加え残ガスの冷熱を利用している。
また、実施の形態４の水分分離器７ｅにおいては、実施の形態３の他の態様と同様に、ＮＧの冷熱に加え、液化二酸化炭素払出ポンプ１９によって循環する液化二酸化炭素の冷熱を与えることにより処理ガスを冷却し、かつ二酸化炭素液化装置５においては、循環する加温された液化二酸化炭素によりドライアイス液化のための熱を与えるようにしている。
また、実施の形態４のミストセパレータ７ｄと処理ガス冷却器７ｂにおいては、実施の形態１と同様に、残ガスの冷熱により処理ガスを冷却している。もっとも、実施の形態４では温冷熱のバランスを変更したことで処理ガス冷却器７ｂが残ガス加温の役割を兼ね、処理ガス冷却器７ｂにて加温された残ガスは直接スタックへ放散している。このため、実施の形態１における残ガス加温器７ａは不要になっている。
また、実施の形態１～３において、ＮＧ加温器７ｃは処理ガスブロア２０の吐出側に配置されていたが、実施の形態４において、ＮＧ加温器７ｃは処理ガスブロア２０の吸込側に配置し、ＮＧが持つ冷熱により処理ガスブロア２０の入口温度を低下させてブロア動力低減を図っている。
なお、実施の形態４で導入した冷凍サイクル４７は、実施の形態４の例に限らず、低温のＮＧを抜き出すようにすることで実施の形態１～３においても適用することができる。
１ 二酸化炭素回収装置
３ 二酸化炭素固化装置
５ 二酸化炭素液化装置
７ 熱交換器群
７ａ 残ガス加温器
７ｂ 処理ガス冷却器
７ｃ ＮＧ加温器
７ｄ ミストセパレータ
７ｅ 水分分離装置
９ 処理ガス供給ライン
１１ 残ガス戻りライン
１３ 冷媒流体供給ライン
１５ 固体二酸化炭素供給ライン
１７ 発電設備
１８ 吐出弁
１９ 液化二酸化炭素払出ポンプ
２０ 処理ガスブロア
２１ ミキサー
２３ ドライアイス供給装置
２４ 温度センサ
２５ 圧力センサ
２６ 液面センサ
２７ 制御装置
２８ 二酸化炭素気化器
３１ 二酸化炭素回収装置（実施の形態２）
３３ 第１流量調整弁
３５ ガス放散ライン
３７ 第２流量調整弁
４１ 二酸化炭素回収装置（実施の形態３）
４３ 液化二酸化炭素循環ライン
４５ 二酸化炭素回収装置（実施の形態４）
４７ 冷凍サイクル
４９ 冷媒圧縮機
５１ 冷媒凝縮器
５３ 減圧弁
５５ 気液セパレータ
５７ 第２の二酸化炭素固化装置

Claims (7)

  1. 二酸化炭素を含む処理ガス中の前記二酸化炭素を固化分離し、分離された固体二酸化炭素を液化して回収する二酸化炭素回収装置であって、
    前記処理ガス中の二酸化炭素の固化温度よりも温度の低い冷媒流体の、系内で最も低い温度域を用いて前記処理ガス中の二酸化炭素を固化する二酸化炭素固化装置と、
    内圧が二酸化炭素の液化圧力以上に維持され、前記二酸化炭素固化装置における温度上昇後の冷媒流体によって前記二酸化炭素固化装置によって固化された固体二酸化炭素を加熱して液化する二酸化炭素液化装置と、
    前記二酸化炭素固化装置によって二酸化炭素が固化された後の残ガスの、二酸化炭素固化温度域から常温に戻るまでの冷熱、及び、前記二酸化炭素液化装置における冷熱増加後の冷媒流体の常温までの冷熱を組み合わせて前記処理ガスを冷却する熱交換器群と、
    前記熱交換器群で冷却された前記処理ガスを前記二酸化炭素固化装置に供給する処理ガス供給ラインと、
    前記二酸化炭素固化装置から前記熱交換器群に前記残ガスを供給する残ガス戻りラインと、
    前記冷媒流体を前記二酸化炭素固化装置から前記二酸化炭素液化装置及び前記熱交換器群に供給する冷媒流体供給ラインと、
    前記固体二酸化炭素を前記二酸化炭素液化装置に供給する固体二酸化炭素供給ラインと、を備えたことを特徴とする二酸化炭素回収装置。
  2. 二酸化炭素を含む処理ガス中の前記二酸化炭素を固化分離し、分離された固体二酸化炭素を液化して回収する二酸化炭素回収装置であって、
    前記処理ガス中の二酸化炭素の固化温度よりも温度の低い冷媒流体の、系内で最も低い温度域を用いて前記処理ガス中の二酸化炭素を固化する二酸化炭素固化装置と、
    内圧が二酸化炭素の液化圧力以上に維持され、前記二酸化炭素固化装置によって二酸化炭素が固化された後の残ガスによって前記二酸化炭素固化装置によって固化された固体二酸化炭素を加熱して液化する二酸化炭素液化装置と、
    前記二酸化炭素固化装置によって二酸化炭素が固化された後の残ガスの、二酸化炭素固化温度域から常温に戻るまでの冷熱、及び、前記二酸化炭素固化装置における昇温後の冷媒流体の冷熱を組み合わせて前記処理ガスを冷却する熱交換器群と、
    前記熱交換器群で冷却された前記処理ガスを前記二酸化炭素固化装置に供給する処理ガス供給ラインと、
    前記二酸化炭素固化装置から前記熱交換器群に前記残ガスを供給する残ガス戻りラインと、
    前記冷媒流体を前記二酸化炭素固化装置から前記熱交換器群に供給する冷媒流体供給ラインと、
    前記固体二酸化炭素を前記二酸化炭素液化装置に供給する固体二酸化炭素供給ラインと、を備えたことを特徴とする二酸化炭素回収装置。
  3. 二酸化炭素を含む処理ガス中の前記二酸化炭素を固化分離し、分離された固体二酸化炭素を液化して回収する二酸化炭素回収装置であって、
    前記処理ガス中の二酸化炭素の固化温度よりも温度の低い冷媒流体の、系内で最も低い温度域を用いて前記処理ガス中の二酸化炭素を固化する二酸化炭素固化装置と、
    内圧が二酸化炭素の液化圧力以上に維持され、前記処理ガスによって前記固体二酸化炭素を加熱して液化する二酸化炭素液化装置と、
    前記二酸化炭素固化装置によって二酸化炭素が固化された後の残ガスの、二酸化炭素固化温度域から常温に戻るまでの冷熱、及び、前記二酸化炭素固化装置における昇温後の冷媒流体の冷熱を組み合わせて前記処理ガスを冷却する熱交換器群と、
    前記熱交換器群で冷却された前記処理ガスを前記二酸化炭素固化装置に供給する処理ガス供給ラインと、
    前記二酸化炭素固化装置から前記熱交換器群に前記残ガスを供給する残ガス戻りラインと、
    前記冷媒流体を前記二酸化炭素固化装置から前記熱交換器群に供給する冷媒流体供給ラインと、
    前記固体二酸化炭素を前記二酸化炭素液化装置に供給する固体二酸化炭素供給ラインと、を備えたことを特徴とする二酸化炭素回収装置。
  4. 前記二酸化炭素液化装置が、液化された二酸化炭素を循環させる液化二酸化炭素循環ラインを有し、前記処理ガスの熱を前記液化二酸化炭素循環ラインにて受け取ることを特徴とする請求項３に記載の二酸化炭素回収装置。
  5. 前記熱交換器群が、前記処理ガス中の水分を凝縮させて取り出す水分凝縮器、及び／又は、前記処理ガス中の水分を凝固させて取り出す水分凝固器を含み、
    前記水分凝縮器において取り出された凝縮水及び／又は前記水分凝固器において取り出された氷を、前記残ガスに混合させる水分混合器が前記残ガス戻りラインに設けられたことを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一項に記載の二酸化炭素回収装置。
  6. 圧縮、凝縮及び膨張によって第２の冷媒流体を二酸化炭素の固化温度よりも低い温度にして第２の二酸化炭素固化装置に供給して前記処理ガス中の二酸化炭素を固化する冷凍サイクルを有し、前記二酸化炭素固化装置において温度上昇した前記冷媒流体の冷熱を前記冷凍サイクルにおける前記第２の冷媒流体の凝縮に用いるようにしたことを特徴とする請求項1乃至４のいずれかに記載の二酸化炭素回収装置。
  7. 前記熱交換器群が、前記処理ガス中の水分を凝縮させて取り出す水分凝縮器、及び／又は、前記処理ガス中の水分を凝固させて取り出す水分凝固器を含み、
    前記水分凝縮器において取り出された凝縮水及び／又は前記水分凝固器において取り出された氷を、前記残ガスに混合させる水分混合器が前記残ガス戻りラインに設けられたことを特徴とする請求項６に記載の二酸化炭素回収装置。
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