JP2023110216A - 捲回電極体及び電池、並びに捲回電極体の製造方法 - Google Patents

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Abstract

【課題】拘束圧に対する反力のばらつきを緩和し得る捲回電極体を提供する。【解決手段】ここで開示される捲回電極体２０は、扁平形状であり、長尺な負極６０と、長尺な正極５０と、長尺な第１セパレータ７０と、長尺な第２セパレータ８０とを備えており、負極６０と正極５０との間に第１セパレータ７０が配置され、第２セパレータ８０が捲回電極体２０の最外面に配置されるように重ね合わされ、捲回軸ＷＬを中心に長手方向に捲回されている。第１セパレータ７０の両主面と、第２セパレータ８０の両主面とには、それぞれ所定のピッチで設けられたストライプパターンからなる接着層が形成されている。捲回電極体２０の扁平な側面から見たとき、所定方向における、第１セパレータ７０の主面の第１セパレータ７０の接着層の捲回軸ＷＬに対する角度と、第２セパレータ８０の接着層の捲回軸ＷＬに対する角度とが異なる。【選択図】図１

Description

本発明は、捲回電極体及び電池、並びに捲回電極体の製造方法に関する。
リチウムイオン二次電池等の二次電池に使用される電極体は、一般的に、正極および負極がセパレータによって絶縁されている。例えば、特許文献１には、結着性高分子で形成された多数のドットが互いに所定間隔離隔されて形成されたドットパターン層を備えるセパレータが開示されている。かかる構成のセパレータでは、電極とセパレータ間の結着性が向上する、とされている。また、例えば、特許文献２には、電解液が染み込むための溝のパターン層が形成された多孔性コーティング層を備えるセパレータが開示されている。
特表２０１１－５１２００５号公報 特表２０１４－５０９７７７号公報
ところで、本発明者は、正負極の極板距離を安定化させるため、所定のピッチで設けられたストライプパターンからなる接着層を備えるセパレータを捲回電極体に採用することを検討している。しかしながら、一般的に捲回電極体では２枚のセパレータを用いるため、２枚のセパレータのストライプパターンの凹部同士が重なった領域と、凸部同士が重なった領域とが生じてしまう。これにより、捲回電極体に拘束圧をかけたとき、凹部同士が重なった部分と、凸部同士が重なった部分との間で反力の差が大きくなり、反力にばらつきが大きくなってしまう。その結果、適切な電池の拘束圧の調整が困難になり得るという問題が生じる。
そこで、本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、拘束圧に対する反力のばらつきを緩和し得る捲回電極体を提供することを主な目的とする。また、当該捲回電極体を備える電池を提供することを他の目的とする。さらに、当該捲回電極体の製造方法を提供することを他の目的とする。
ここで開示される捲回電極体は、長尺な負極と、長尺な正極と、長尺な第１セパレータと、長尺な第２セパレータとを備えた扁平な捲回電極体であって、上記負極と上記正極との間に上記第１セパレータが配置され、上記第２セパレータが上記捲回電極体の最外面に配置されるように重ね合わされ、捲回軸を中心に長手方向に捲回されて形成されている。上記第１セパレータの両主面と、上記第２セパレータの両主面とには、それぞれ所定のピッチで設けられたストライプパターンからなる接着層が形成されている。そして、上記捲回電極体の扁平な側面から見たとき、上記第１セパレータの主面において、上記捲回軸方向の所定方向における上記第１セパレータの上記接着層の上記捲回軸に対する角度と、該第１セパレータの主面と上記負極または上記正極を挟んで対向する上記第２セパレータの主面において、上記捲回軸方向の上記所定方向における上記第２セパレータの上記接着層の上記捲回軸に対する角度とが異なっていることを特徴とする。
かかる構成によれば、捲回電極体の扁平な側面からの視野において、第１セパレータの主面の接着層非形成領域（凹部）と、当該主面と正極または負極を挟んで対向する第２セパレータの主面の接着層非形成領域（凹部）とがオーバーラップした領域を規則的に点在させることができるため、拘束圧に対する反力のばらつきを緩和することができる。
ここで開示される捲回電極体の好ましい一態様では、上記第１セパレータの上記接着層の上記捲回軸に対する上記角度と、上記第２セパレータの上記接着層の上記捲回軸に対する上記角度との差が４０°以上１４０°以下である。かかる構成によれば、接着層非形成領域がオーバーラップした領域の個々の面積を小さくし、拘束圧に対する反力のばらつきをより緩和させることができる。
ここで開示される捲回電極体の好ましい一態様では、上記接着層による上記第１セパレータの主面の被覆割合と、上記接着層による上記第２セパレータの主面の被覆割合とが、それぞれ５０％以上９０％以下である。これにより、接着層非形成領域がオーバーラップした領域の全体の面積を小さくし、拘束圧に対する反力のばらつきをより緩和させることができる。
また、本開示により、ここで開示される捲回電極体を備える電池が提供される。かかる電池では、拘束圧に対する反力のばらつきを緩和し得る捲回電極体を備えるため、拘束圧の調整が容易になり得る。
また、本開示により、ここで開示される捲回電極体の製造方法が提供される。ここで開示される捲回電極体製造方法の一態様では、両主面に所定のピッチで設けられたストライプパターンからなる接着層を有する長尺な第１セパレータと、両主面に所定のピッチで設けられたストライプパターンからなる接着層を有する長尺な第２セパレータとを準備する準備工程と、長尺な負極と、長尺な正極と、上記第１セパレータと、上記第２セパレータとを、該負極と該正極との間に上記第１セパレータが配置され、上記第２セパレータが一方の最外層に配置されるように重ね合わせて、捲回軸を中心に長手方向に捲回する捲回工程とを含む。さらに、上記捲回工程が、上記第１セパレータの主面において、上記第１セパレータの長手方向と直交する幅方向の所定の方向に対する上記第１セパレータの接着層の角度と、該第１セパレータの主面と上記負極または上記正極を挟んで対向する上記第２セパレータの主面において、上記所定の方向に対する上記第２セパレータの接着層の角度とが異なるように重ね合わせることを含んでいる。
また、ここで開示される捲回電極体製造方法の好ましい一態様では、上記第１セパレータの上記ストライプパターンと、上記第２セパレータの上記ストライプパターンとが同じである。第１セパレータのストライプパターンと、第２セパレータのストライプパターンとが同じであることで、セパレータの製造コストを削減することができる。
一実施形態に係る捲回電極体の構成を模式的に示す分解図である。 一実施形態に係る捲回電極体が備える第１セパレータの主面の構成を、第１セパレータの主面と垂直な方向から見たときの模式図である。 一実施形態に係る捲回電極体が備える第１セパレータの構成の一例を模式的に示す部分断面図である。 一実施形態に係る捲回電極体が備える第１セパレータの接着層のストライプパターンの一例を説明するための部分拡大図である。 一実施形態に係る捲回電極体が備える第２セパレータの接着層のストライプパターンの一例を説明するための部分拡大図である。 一実施形態に係る捲回電極体の扁平な側面から見たときの、正極または負極を挟んで対向する第１セパレータの主面のストライプパターン及び第２セパレータの主面のストライプパターンの重なりを模式的に示した図である。 一実施形態に係る捲回電極体の製造方法で用いられる捲回装置の構成の一例を示す模式図である。 一実施形態に係る非水電解質二次電池の構成を模式的に示す断面図である。
以下、ここで開示される技術について詳細に説明する。本明細書において特に言及している事項以外の事柄であっても実施に必要な事柄は、当該分野における従来技術に基づく当業者の設計事項として把握され得る。ここで開示される技術の内容は、本明細書に開示されている内容と当該分野における技術常識とに基づいて実施することができる。
なお、各図面は模式的に描かれており、寸法関係（長さ、幅、厚み等）は実際の寸法関係を反映するものではない。また、以下に説明する図面において、同じ作用を奏する部材、部位には同じ符号を付し、重複する説明は省略または簡略化することがある。
また、本明細書において、数値範囲を「Ａ～Ｂ（ここでＡ、Ｂは任意の数値）」と記載している場合は、「Ａ以上Ｂ以下」を意味すると共に、「Ａを超えてＢ未満」、「Ａを超えてＢ以下」、および「Ａ以上Ｂ未満」の意味を包含する。
ここで開示される捲回電極体２０は一次電池、二次電池等の電池に好適に用いられる。なお、本明細書において、「電池」とは、電気エネルギーを取り出し可能な蓄電デバイス一般を指す用語である。また、「二次電池」とは、繰り返し充放電可能な蓄電デバイス一般をいい、リチウムイオン二次電池、ニッケル水素電池、ニッケルカドミウム電池等のいわゆる蓄電池（すなわち化学電池）の他、電気二重層キャパシタ等のキャパシタ（すなわち物理電池）を包含する。以下、捲回電極体２０の一実施形態として、リチウムイオン二次電池に用いられる捲回電極体２０の構成について説明する。
図１は、一実施形態に係る捲回電極体２０の構成を模式的に示す分解図である。図１に示されるように、捲回電極体２０は、正極５０と、負極６０と、第１セパレータ７０と、第２セパレータ８０とを備える。捲回電極体２０は、例えば、扁平形状である。本実施形態では、正極５０、負極６０、第１セパレータ７０、及び第２セパレータ８０はそれぞれ長尺シート状である。正極５０と負極６０との間には第１セパレータ７０が配置されており、正極５０と負極６０とを絶縁している。また、第２セパレータ８０は、捲回電極体２０の最外面となるように配置されている。本実施形態では、第２セパレータ８０、負極６０、第１セパレータ７０、正極５０の順にそれぞれの長手方向が揃うように重ね合わされて、捲回軸ＷＬを中心として長手方向に捲回されて形成されている。なお、これらが重ね合わされる順番は特に限定されるものではなく、例えば、第２セパレータ８０、正極５０、第１セパレータ７０、負極６０の順に重ね合わされていてもよい。
正極５０は、正極集電体５２と、該正極集電体５２の片面または両面（ここでは両面）の長手方向に形成された正極合剤層５４とを備えている。正極集電体５２の捲回軸ＷＬ方向（即ち、長手方向に直交するシート幅方向）の片側の縁部には、該縁部に沿って帯状に正極合剤層５４が形成されずに正極集電体５２が露出した部分（即ち、正極集電体露出部５２ａ）が設けられている。
正極５０を構成する正極集電体５２としては、例えば、アルミニウム箔等が挙げられる。正極合剤層５４は正極活物質を含む。正極活物質としては、リチウムイオン二次電池に用いられる公知の正極活物質を用いてよく、例えば層状構造、スピネル構造、オリビン構造等を有するリチウム複合金属酸化物（例えば、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＦｅＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ４、ＬｉＮｉ０．５Ｍｎ１．５Ｏ４，ＬｉＣｒＭｎＯ４、ＬｉＦｅＰＯ４等）が挙げられる。また、正極合剤層５４は、導電材、バインダ等を含んでいてもよい。導電材としては、例えばアセチレンブラック（ＡＢ）等のカーボンブラックやその他（グラファイト等）の炭素材料を好適に使用し得る。バインダとしては、例えばポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等を使用し得る。
正極合剤層５４は、正極活物質と、必要に応じて用いられる材料（導電材、バインダ等）とを適当な溶媒（例えばＮ－メチル－２－ピロリドン：ＮＭＰ）に分散させ、ペースト状（またはスラリー状）の組成物を調製し、該組成物の適当量を正極集電体５２の表面に塗工し、乾燥することによって形成することができる。
負極６０は、負極集電体６２と、該負極集電体６２の片面または両面（ここでは両面）の長手方向に形成された負極合剤層６４とを備えている。負極集電体６２の捲回軸ＷＬ方向の片側の反対側の縁部には、該縁部に沿って帯状に負極合剤層６４が形成されずに負極集電体６２が露出した部分（即ち、負極集電体露出部６２ａ）が設けられている。
負極６０を構成する負極集電体６２としては、例えば、銅箔等が挙げられる。負極合剤層６４は、負極活物質を含む。負極活物質としては、例えば黒鉛、ハードカーボン、ソフトカーボン等の炭素材料を使用し得る。また、負極合剤層６４は、バインダ、増粘剤等をさらに含んでいてもよい。バインダとしては、例えばスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）等を使用し得る。増粘剤としては、例えばカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）等を使用し得る。
負極合剤層６４は、例えば、負極活物質と必要に応じて用いられる材料（バインダ等）とを適当な溶媒（例えばイオン交換水）に分散させ、ペースト状（またはスラリー状）の組成物を調製し、該組成物の適当量を負極集電体６２の表面に塗工し、乾燥することによって形成することができる。
第１セパレータ７０の一例を図２～４に示す。図２は、第１セパレータ７０の構成の一例を模式的に示す模式図である。図２は、第１セパレータ７０の主面の構成を、当該主面と垂直な方向から見たときの模式図である。図３は、第１セパレータ７０の構成の一例を模式的に示す部分断面図である。図４は、第１セパレータ７０の接着層７６のストライプパターンの一例を説明するための部分拡大図である。
図２～４に示す例では、第１セパレータ７０は、多孔質樹脂製の基材層７２と、接着成分を有する接着層７６とを備える。また、かかる例では、第１セパレータ７０は、さらに、無機粒子を含有するセラミック層７４を備える。しかしながら、セラミック層７４は設けられなくてもよい。図中の矢印で示すＭＤ方向は、第１セパレータ７０の長手方向であり、第１セパレータ７０の主面は、ＭＤ方向に平行な長辺を有している。なお、シート状のセパレータにおいて、主面は、シートの幅広面のことをいう。
基材層７２を構成する多孔質樹脂は、非水電解質二次電池のセパレータに用いられる公知の多孔質樹脂であってよい。樹脂の例としては、ポリオレフィン、ポリエステル、セルロース、ポリアミド等が挙げられる。なかでも、第１セパレータ７０にいわゆるシャットダウン機能を付与できることから、ポリオレフィンが好ましい。好適なポリオレフィンの例として、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）などが挙げられる。
基材層７２は、単層構造であってもよいし、二層以上の積層構造（例えば、ＰＥ層の両面にＰＰ層が積層された三層構造）であってもよい。
基材層７２の厚みは、正極と負極とを絶縁できる限り特に限定されず、例えば８μｍ以上４０μｍ以下であり、好ましくは１０μｍ以上２５μｍ以下であり、さらに好ましくは１０μｍ以上１４μｍ以下である。
基材層７２の空孔率は、特に限定されず、非水電解質二次電池のセパレータの公知の基材層の空孔率と同様であってよい。基材層７２の空孔率は、例えば２０％以上７０％以下であり、好ましくは３０％以上６０％以下であり、さらに好ましくは４０％以上５０％以下である。なお、基材層７２の空孔率は、水銀圧入法によって測定することができる。
基材層７２の透気度は、特に限定されず、非水電解質二次電池のセパレータの公知の基材層の空孔率と同様であってよい。基材層７２の透気度は、例えば、ガーレー値として、５０秒／１００ｍＬ以上６００秒／１００ｍＬ以下であり、好ましくは１５０秒／１００ｍＬ以上３００秒／１００ｍＬ以下である。なお、基材層７２のガーレー値は、ＪＩＳ Ｐ８１１７（２００９）に規定された方法により測定することができる。
セラミック層７４に含有される無機粒子の種類は、特に限定されない。無機粒子の例としては、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、シリカ（ＳｉＯ２）、チタニア（ＴｉＯ２）、ジルコニア（ＺｒＯ２）、マグネシア（ＭｇＯ）、セリア（ＣｅＯ２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）等の酸化物系セラミックスの粒子；窒化ケイ素、窒化チタン、窒化ホウ素等の窒化物系セラミックスの粒子；水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム等の金属水酸化物の粒子；マイカ、タルク、ベーマイト、ゼオライト、アパタイト、カオリン等の粘土鉱物の粒子；硫酸バリウム、硫酸ストロンチウム等の硫酸塩の粒子；ガラス繊維等が挙げられる。なかでも、アルミナおよびベーマイトの粒子が好ましく用いられる。アルミナおよびベーマイトは融点が高く、耐熱性に優れる。また、アルミナおよびベーマイトは、モース硬度が比較的高く、機械的強度および耐久性にも優れる。さらに、アルミナおよびベーマイトは比較的安価なため。原料コストを抑えることができる。
無機粒子の形状は、特に限定されず、球状であっても非球状であってもよい。無機粒子の平均粒子径（Ｄ５０）は、特に限定されず、例えば０．１μｍ以上５μｍ以下であり、好ましくは０．３μｍ以上３μｍ以下であり、より好ましくは０．５μｍ以上１．５μｍ以下である。なお、本明細書において、平均粒子径（Ｄ５０）とは、メジアン径（Ｄ５０）を指し、したがって、レーザ回折・散乱法に基づく体積基準の粒度分布において、粒径が小さい微粒子側からの累積頻度５０体積％に相当する粒径を意味する。よって、平均粒子径（Ｄ５０）は、公知のレーザ回折・散乱式の粒度分布測定装置等を用いて求めることができる。
セラミック層７４は、無機粒子以外の成分を含有していてもよく、その例としては、バインダ、増粘剤等が挙げられる。バインダの例としては、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等のフッ素系ポリマー；アクリル系バインダ；スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）等のゴム系バインダ；ポリオレフィン系バインダ等が挙げられる。増粘剤の例としては、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、メチルセルロース（ＭＣ）等が挙げられる。
セラミック層７４中の無機粒子の含有量は、特に限定されないが、好ましくは８０質量％以上であり、より好ましくは９０質量％以上９７質量％以下である。セラミック層７４中のバインダの含有量は、特に制限はないが、好ましくは３質量％以上１０質量％以下であり、より好ましくは３質量％以上８質量％以下である。
セラミック層７４の厚みは、特に限定されず、例えば０．３μｍ以上６．０μｍ以下であり、好ましくは０．５μｍ以上４．５μｍ以下であり、より好ましくは１．０μｍ以上２．０μｍ以下である。
セラミック層７４の空孔率は、特に限定されず、非水電解質二次電池のセパレータの公知のセラミック層７４と同様であってよい。セラミック層７４の空孔率は、例えば３０％以上９０％以下であり、好ましくは４０％以上８０％以下であり、さらに好ましくは５０％以上７０％以下である。なお、セラミック層７４の空孔率は、水銀圧入法によって測定することができる。
なお、図示例では、第１セパレータ７０は、基材層７２の一方の主面上のみにセラミック層７４を有している。しかしながら、第１セパレータ７０は、基材層７２の両主面上にセラミック層７４を有していてもよい。
接着層７６は、第１セパレータ７０の少なくとも一方の主面上に設けられる。図２～４に示す例では、第１セパレータ７０は、両方の主面（すなわち、基材層７２側の主面とセラミック層７４側の主面）に接着層７６を有している。これにより、第１セパレータと、正極および負極との接着性が向上し、正負極間の極板間距離をより安定化させることができる。また、接着層７６は、第１セパレータ７０の表層に設けられればよい。接着層７６は、基材層７２上、セラミック層７４上のどちらに設けられてもよく、また、その他の任意の層上に設けられていてもよい。
本実施形態においては、接着層７６は、所定のピッチで設けられたストライプパターンを構成している。したがって、図示されるように、接着層７６は、一方向に延びる凸部として形成されている。よって、接着層７６が設けられた第１セパレータ７０の主面には、接着層７６を有する領域と、接着層７６がない領域である接着層非形成領域７８とが交互に形成されている。接着層非形成領域７８は、一方向に延びる凹部として存在している。かかる構成により、第１セパレータ７０と電極（正極および負極）との接着性の向上に加え、非水電解液の含浸性を向上させることができる。具体的には、接着層非形成領域７８に非水電解液の流路が形成されるため、捲回電極体２０の内部に非水電解液が浸透し易くなる。なお、接着層非形成領域７８には、製造上の技術的な限界などにより、わずかに接着成分が付着していること（例えば、接着層非形成領域７８における接着成分の被覆率が５％以下、好ましくは１％以下）は許される。
図示例において、第１セパレータ７０の両主面の接着層７６の位置が対応するように形成されている。換言すれば、図３に示すように、第１セパレータ７０の厚み方向において、両主面の接着層７６の位置が一致しており、さらに、両主面の接着層非形成領域７８の位置が一致している。しかしながら、これに限定されず、好適な一例では、第１セパレータ７０の両主面の接着層非形成領域７８の位置が対応しておらず、例えば、各主面で異なるストライプパターンからなる接着層７６を有している。これにより、第１セパレータ７０の両主面の接着層非形成領域７８が重なる部分の面積が減少するため、拘束圧に対する反力のばらつきをより緩和させることができる。
本実施形態においては、接着層７６によるストライプパターンは、斜めのストライプパターンとして形成される。接着層７６と、第１セパレータ７０の主面の長辺との角度（すなわち、図４に示す角度θ）は、特に限定されるものではないが、好ましくは２０°以上７０°以下、より好ましくは、３０°以上６５°以下、さらに好ましくは４５°以上６０°以下である。このような角度の範囲とすることで、捲回電極体２０の含浸性をさらに向上させることができる。なお、斜めのストライプパターンの場合には、接着層７６と、第１セパレータ７０の主面の長辺との角度には、鋭角のものと鈍角のものがあるが、本明細書においては、当該角度には、鋭角のものが採用される。
第１セパレータ７０において、第１セパレータ７０の捲回軸ＷＬ方向（即ち、長手方向と直交する幅方向）に対する接着層７６の角度（即ち、図４に示す角度θ１）は、特に限定されるものではないが、好ましくは２０°以上１６０°以下、より好ましくは４５°以上１３５°以下、さらに好ましくは６０°以上１２０°以下である。なお、かかる角度θ１は、捲回軸ＷＬ方向と接着層とでなされる角度のうち、所定の方向（ここでは、図４中の右側（図中、基準方向側））に形成される角度であり、０°＜θ１＜１８０°の値であり得る。
なお、接着層７６によるストライプパターンは、斜めのストライプパターンに限定されない。例えば、第１セパレータ７０の主面の長辺と平行（即ち、長手方向と平行）なストライプパターンであってもよい。また、第１セパレータ７０の主面の長辺に対して垂直（即ち、長手方向に対して垂直）なストライプパターンであってもよい。なお、本明細書において、第１セパレータ７０の主面の長辺に対して垂直なストライプパターンであるとき、上記第１セパレータ７０の長手方向と直交する方向に対する接着層７６の角度θ１は、０°とする。
接着層７６が形成されている第１セパレータ７０の主面において、接着層７６による第１セパレータ７０のその主面の被覆割合（言い換えると、第１セパレータ７０のその主面上の接着層７６の塗工面積）は、特に限定されない。より高い接着性の観点から、当該被覆割合は、好ましくは５０％以上であり、より好ましくは６０％以上である。一方、特に高い非水電解液の含浸性および特に小さい電池抵抗の観点から、当該被覆割合は、好ましくは９０％以下であり、より好ましくは８０％以下である。
接着層７６の幅（すなわち、接着層７６の伸長方向に垂直な方向の寸法；図４に示す寸法Ｗ）は、特に限定されないが、例えば、０．５ｍｍ以上４ｍｍ以下であり、好ましくは３ｍｍ以上４ｍｍ以下である。
接着層７６間の距離（すなわち、接着層非形成領域７８間の幅；図４に示す寸法Ｐ）は、特に限定されないが、例えば、０．５ｍｍ以上４ｍｍ以下であり、好ましくは０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下である。
接着層７６の厚み（すなわち、第１セパレータ７０の主面に垂直な方向の寸法）は、特に限定されず、例えば、０．５μｍ以上４．５μｍ以下であり、好ましくは０．５μｍ以上２．５μｍ以下であり、より好ましくは１．０μｍ以上２．０μｍ以下である。
非水電解液が浸透し易い領域を所定の間隔で配置して非水電解液の含浸性をより高くする観点からは、接着層７６の幅が、０．５ｍｍ以上４ｍｍ以下であり、かつ接着層７６によるセパレータの主面の被覆割合が、５０％以上９０％以下であることが好ましい。
なお、図３示す例では、接着層７６は、断面矩形状を有している。接着層７６の断面が矩形であることによって、電極との大きな接着面積を得ることが容易である。しかしながら、接着層７６の断面形状は、電極と第１セパレータ７０とを接着できる限りこれに限られない。
接着層７６は、接着成分を含有する。接着成分の種類は、電極と第１セパレータ７０とを接着可能な限り特に限定されない。接着成分は、典型的には接着性樹脂であり、その例としては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）；スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、アクリロニトリル－ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレンゴム（ＮＳＢＲ）等のジエン系ゴム；ポリアクリル酸、ブチルアクリレート－エチルヘキシルアクリレート共重合体、メチルメタクリレート－エチルヘキシルアクリレート共重合体等の（メタ）アクリル系樹脂；カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシアルキルセルロース等のセルロース誘導体；ポリアクリロニトリル；ポリ塩化ビニル；ポリビニルアルコール；ポリビニルブチラール；ポリビニルピロリドン等が挙げられる。接着層７６は、これらの接着性樹脂を１種単独で含有してもよく、２種以上を含有していてもよい。これらのうち、セパレータと電極との接着性の高さ、および電池特性への悪影響防止の観点から、ポリフッ化ビニリデンが好ましい。
接着層７６は、接着成分のみを含有していてもよく、接着成分以外の成分（言い換えると、その他の成分）をさらに含有していてもよい。その他の成分の例としては、無機粒子、消泡剤、界面活性剤、湿潤剤、消泡剤、ｐＨ調整剤などの添加剤が挙げられる。例えば、接着層７６が無機粒子を含むことで、第１セパレータ７０の耐熱性を向上させることができる。無機粒子としては、例えば、上述したセラミック層７４が含み得る無機粒子として例示したものを用いることができる。なお、接着層７６が無機粒子を含む場合には、接着層７６全体における無機粒子の割合は、４０ｗｔ％以下であるとよく、好ましくは３０ｗｔ％以下である。
接着層７６が接着成分以外の成分を含有している場合には、接着層７６全体における接着成分の割合が６０ｗｔ％以上であるとよく、好ましくは７０ｗｔ％以上、例えば、８０ｗｔ％以上、９０ｗｔ％以上であってもよい。これにより、接着層７６の接着性を確保することができる。
図示例では、第１セパレータ７０は、基材層７２、セラミック層７４、および接着層７６の３種類の層のみを有している。しかしながら、第１セパレータ７０は、本発明の効果を顕著に阻害しない範囲内で、基材層７２、セラミック層７４、および接着層７６以外の層をさらに有していてもよい。
第２セパレータ８０の構成は、上述した第１セパレータ７０の実施形態として例示した構成のいずれかと同じであってよい。例えば、第１セパレータ７０及び第２セパレータ８０が同じ構成のセパレータであってもよい。これにより、第１セパレータ７０と第２セパレータ８０とをそれぞれで製造する必要がなくなるため、生産コストを削減することができる。なお、第１セパレータ７０と第２セパレータ８０とが互いに異なる構成であってもよい。
図５に、第２セパレータ８０の一例を示す。図５は、第２セパレータ８０の接着層８６のストライプパターンの一例を説明するための部分拡大図である。図示される第２セパレータ８０は、図２～４に示す第１セパレータ７０を裏返したものと同じ構成を有する。したがって、図示される第２セパレータ８０の両主面には接着層８６のストライプパターンが形成されており、図５に示す主面の裏側に位置する主面が、図４に示す主面の構成に対応する。即ち、ここで例示される第２セパレータ８０の接着層８６、接着層非形成領域８８の構成は、上述した接着層７６、接着層非形成領域７８と対応する。そのため、接着層８６の幅Ｗ’、接着層非形成領域８８の幅Ｐ’、接着層８６と第２セパレータ８０の主面の長辺との角度θ’は、それぞれ接着層７６の幅Ｗ、接着層非形成領域７８の幅Ｐ、接着層７６と第１セパレータ７０の主面の長辺との角度θと対応している。しかしながら、図４および図５に示すように、基準方向（右向き）における捲回軸ＷＬ方向に対する接着層８６の角度θ２は、上述した角度θ１と異なっている。なお、かかる角度θ２が取り得る角度の範囲は、上述した角度θ１が取り得る範囲と同様であり、角度θ１と値が異なる限り特に限定されない。
図６は、捲回電極体２０の扁平な側面（幅広面）から見たときの、正極５０または負極６０を挟んで対向する第１セパレータ７０の主面と、第２セパレータ８０の主面とのストライプパターンの重なりを模式的に示した図である。なお、説明のため、第１セパレータ７０のストライプパターンを実線、第２セパレータ８０のストライプパターンを破線で示している。また、説明のため、図６では、第１セパレータ７０と第２セパレータ８０以外の要素を省略している。図６に示すように、捲回電極体２０を捲回電極体２０の扁平な側面から見たとき、第１セパレータ７０の接着層非形成領域７８と、第２セパレータ８０の接着層非形成領域８８とが重なっているオーバーラップ領域ＯＲが生じる。
オーバーラップ領域ＯＲでは、接着層非形成領域７８、８８が重なっているため、接着層７６、８６が重なっている領域よりも捲回電極体２０に拘束圧を負荷したときの反力が小さくなる。例えば、２枚のセパレータの接着層の捲回軸に対する角度が同じである場合には、ストライプパターンが延びる方向に沿ってオーバーラップ領域ＯＲが直線状に生じてしまう。その結果、反力のばらつきが生じやすくなり、適切な拘束圧の調整が困難になる場合がある。そこで、ここで開示される捲回電極体２０では、第１セパレータ７０の接着層７６と捲回軸ＷＬとの角度θ１と、第２セパレータ８０の接着層８６と捲回軸ＷＬとの角度θ２とが異なっている。これにより、オーバーラップ領域ＯＲを規則的に点在させることができ、拘束圧に対する反力のばらつきを緩和することができる。
オーバーラップ領域ＯＲの個々の面積を小さくし、拘束圧に対する反力のばらつきをより緩和させる観点から、第１セパレータ７０の接着層７６と捲回軸ＷＬとの角度θ１と、第２セパレータ８０の接着層８６と捲回軸ＷＬとの角度θ２との差（図６では、θ２＞θ１であるためθ２－θ１）は、好ましくは４０°以上１４０°以下であり、より好ましくは４５°以上１３５°以下であり、さらに好ましくは６０°以上１２０°以下であり、特に好ましくは７５°以上１０５°以下である。
また、オーバーラップ領域ＯＲの全体の面積を小さくし、拘束圧に対する反力のばらつきをより緩和させる観点から、第１セパレータ７０の主面の接着層７６に被覆割合、及び、第２セパレータ８０の主面の接着層８６の被覆割合は、それぞれ５０％以上９０％以下であることが好ましく、６０％以上８０％以下であることがより好ましい。
ここで開示される捲回電極体２０の製造方法の一態様では、両主面に所定のピッチで設けられたストライプパターンからなる接着層７６を有する長尺な第１セパレータ７０と、両主面に所定のピッチで設けられたストライプパターンからなる接着層８６を有する長尺な第２セパレータ８０とを準備する準備工程を含み得る。また、長尺な負極６０と、長尺な正極５０と、第１セパレータ７０と、第２セパレータ８０とを、負極６０と正極５０との間に第１セパレータ７０が配置され、第２セパレータ８０が一方の最外層に配置されるように重ね合わせて、捲回軸を中心に長手方向に捲回する捲回工程を含み得る。
準備工程では、上述した第１セパレータ７０及び第２セパレータ８０を準備する。第１セパレータ７０及び第２セパレータ８０は、公知方法に従って製造することができる。第１セパレータ７０の製造方法としては、例えば、基材層７２となる長尺状の多孔質樹脂基材を用意する。セラミック層７４を形成する場合には、例えば、この多孔質樹脂基材に、無機粒子を含有するセラミック層形成用スラリーを塗布し、乾燥してもよい。
次に、接着層７６を形成するための、接着成分と溶媒とを含有する塗工液を用意し、多孔質樹脂基材（基材層７２）またはセラミック層７４に塗布する。このとき、塗工液は、ストライプパターンが形成されるように所定のピッチで塗布される。また、このとき、主面の長辺に沿って、すなわち、長手方向に対して、所望の角度で傾斜するように塗布される。かかる角度の好適な範囲は、上述した角度θの範囲と同様である。このような塗布は、例えば、回転方向に対して斜めの溝を有するグラビアロールを備えたロールコータ等を用いることにより、行うことができる。塗布された塗工液を乾燥することで、接着層７６が形成され、第１セパレータ７０を得ることができる。なお、第２セパレータ８０の製造方法は、第１セパレータ７０と同様であってよい。また、第２セパレータ８０は、第１セパレータ７０と同じストライプパターンのものを使用してもよい。さらには、第１セパレータ７０と第２セパレータ８０とが同じ構成のセパレータであってもよい。
捲回工程は、正極５０と、負極６０と、第１セパレータ７０と、第２セパレータ８０とを重ね合わせることを含む。このとき、第１セパレータ７０が正極５０と負極６０との間に配置されるようにし、第２セパレータ８０が一方の最外層（即ち、最下層または最上層）となるように配置する。即ち、第１セパレータ７０と第２セパレータ８０との間に正極５０または負極６０が配置する。正極５０と、負極６０と、第１セパレータ７０と、第２セパレータ８０とは、それぞれの長手方向の向きが揃うように重ね合わされる。
また、このとき、第１セパレータ７０の主面における第１セパレータ７０の長手方向と直交する幅方向（後述の捲回軸方向に対応する）の所定の方向に対する接着層７６の角度と、当該第１セパレータ７０の主面と負極６０または正極５０を挟んで対向する第２セパレータ８０の主面における、当該所定の方向に対する第２セパレータ８０の接着層８６の角度とが異なるように、正極５０と、負極６０と、第１セパレータ７０と、第２セパレータ８０とを重ね合わせる。第１セパレータ７０の接着層７６の角度と、第２セパレータ８０の接着層８６の角度との差の好適な範囲は、上述した第１セパレータ７０の接着層７６と捲回軸ＷＬとの角度θ１と、第２セパレータ８０の接着層８６と捲回軸ＷＬとの角度θ２と同様である。
捲回工程では、さらに、第２セパレータ８０が最外面となるように、上記重ね合わされた正極５０と、負極６０と、第１セパレータ７０と、第２セパレータ８０とを捲回軸を中心に長手方向に捲回する。捲回方法は、従来公知方法に従って行うことができ、例えば、巻芯を中心として捲回することができる。
図７は、一実施形態に係る捲回電極体の製造方法で用いられる捲回装置２００の構成の一例を示す模式図である。図７に示される捲回装置２００は、巻芯１１０と、ロール１２１、１２２、１２３と、正極ロール１５０と、負極ロール１６０と、第１セパレータロール１７０と、第２セパレータロール１８０とを備える。正極ロール１５０、負極ロール１６０、第１セパレータロール１７０、及び第２セパレータロール１８０は、それぞれ、正極５０、負極６０、第１セパレータ７０、及び第２セパレータ８０を連続的に供給できるように巻かれて構成されている。
図７に示す実施形態では、正極５０と、負極６０と、第１セパレータ７０と、第２セパレータ８０とが、巻芯１１０上で重ね合わされている。しかしながら、これに限定されず、正極５０と、負極６０と、第１セパレータ７０と、第２セパレータ８０とが重ね合わされた後、巻芯１１０に供給されてもよい。巻芯１１０の構成は、この種の技術に使用される従来公知の巻芯と同様であってよい。
ロール１２１、１２２、１２３は、巻芯１１０に供給される正極５０、負極６０、第１セパレータ７０、及び第２セパレータ８０のテンションの調整や、供給経路の変更等の目的で使用されるが、必須の構成ではない。また、ロールの数は任意に調整することができ、特に限定されない。
好適な一例では、第１セパレータロール１７０および第２セパレータロール１８０には、同じセパレータロールが用いられる。かかるセパレータロールは、両主面に長手方向に延びる長辺に対して所定の角度で接着層が形成されている斜めストライプパターンを有する。そのため、第１セパレータ７０の巻内面１７１と、第２セパレータ８０の巻内面１８１とが同じストライプパターンを有している。また、第１セパレータ７０の巻外面１７２と、第２セパレータ８０の巻外面１８２とが同じストライプパターンを有している。このような場合には、第１セパレータ７０の巻内面１７１と第２セパレータ８０の巻内面１８１とが正極５０または負極６０を挟んで対向するように配置すること、または、第１セパレータ７０の巻外面１７２と第２セパレータ８０の巻外面１８２とが正極５０または負極６０を挟んで対向するように配置することで、当該対向する面において、所定の方向に対するストライプパターンの角度を異ならせることができる。図７では、負極６０を挟んで、第１セパレータ７０の巻内面１７１と第２セパレータ８０の巻内面１８１が対向するように重ね合わされている。このような第１セパレータ７０と第２セパレータ８０との重ね合わせは、例えば、図７に示すように、第１セパレータロール１７０から第１セパレータ７０が供給される向き（図７では、反時計回り）と、第２セパレータロール１８０から第２セパレータ８０が供給される向き（図７では、時計回り）とを逆向きにするという簡便な方法で実現することができる。
なお、ここで開示される捲回電極体２０の製造方法は、その他の工程を含み得る。例えば、正極５０と、負極６０と、第１セパレータ７０と、第２セパレータ８０とを重ね合わせて捲回した後、捲回軸から直交する方向からプレスするプレス工程を含み得る。かかるプレスにより、扁平形状の捲回電極体を製造することができる。なお、プレス工程は従来公知の方法に従い実行することができる。
以下、ここで開示される捲回電極体２０を備える電池の一実施形態として、非水電解質二次電池１００の構成について説明する。
図８は、一実施形態に係る非水電解質二次電池１００の構成を模式的に示す断面図である。非水電解質二次電池１００は、電池ケース３０の内部に、ここで開示される捲回電極体２０と、非水電解質（図示せず）とが収容されることで構築される角形の密閉型電池である。ここでは、非水電解質二次電池１００はリチウムイオン二次電池である。また、ここでは捲回電極体２０は扁平形状である。電池ケース３０には、外部接続用の正極端子４２および負極端子４４が備えられている。また、電池ケース３０の内圧が所定レベル以上に上昇した場合に該内圧を開放するように設定された薄肉の安全弁３６が設けられている。さらに、電池ケース３０には、非水電解質を注入するための注入口（図示せず）が設けられている。電池ケース３０の材質は、高強度であり軽量で熱伝導性が良い金属材料であることが好ましい。このような金属材料として、例えば、アルミニウムやスチール等が挙げられる。
図８に示すように、捲回電極体２０の正極集電体露出部５２ａには正極集電板４２ａが接合されており、負極集電体露出部６２ａには負極集電板４４ａが接合されている。正極集電板４２ａは、外部接続用の正極端子４２と電気的に接続されており、電池ケース３０の内部と外部との導通を実現している。同様に、負極集電板４４ａは、外部接続用の負極端子４４と電気的に接続されており、電池ケース３０の内部と外部との導通を実現している。なお、正極端子４２と正極集電板４２ａとの間または負極端子４４と負極集電板４４ａとの間に、電流遮断機構（ＣＩＤ）を設置してもよい。
非水電解質は従来のリチウムイオン二次電池と同様のものを使用可能であり、例えば、有機溶媒（非水溶媒）中に、支持塩を含有させた非水電解液を用いることができる。非水溶媒としては、カーボネート類、エステル類、エーテル類等の非プロトン性溶媒を用いることができる。なかでも、カーボネート類、例えば、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）等を好適に採用し得る。あるいは、モノフルオロエチレンカーボネート（ＭＦＥＣ）、ジフルオロエチレンカーボネート（ＤＦＥＣ）、モノフルオロメチルジフルオロメチルカーボネート（Ｆ－ＤＭＣ）、トリフルオロジメチルカーボネート（ＴＦＤＭＣ）のようなフッ素化カーボネート等のフッ素系溶媒を好ましく用いることができる。このような非水溶媒は、１種を単独で、あるいは２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。支持塩としては、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４等のリチウム塩を好適に用いることができる。支持塩の濃度は、特に限定されるものではないが、０．７ｍｏｌ／Ｌ以上１．３ｍｏｌ／Ｌ以下程度が好ましい。
なお、上記非水電解質は、本技術の効果を著しく損なわない限りにおいて、上述した非水溶媒、支持塩以外の成分を含んでいてもよく、例えば、ガス発生剤、被膜形成剤、分散剤、増粘剤等の各種添加剤を含み得る。
非水電解質二次電池１００は、各種用途に利用可能である。具体的な用途としては、パソコン、携帯電子機器、携帯端末等のポータブル電源；電気自動車（ＢＥＶ）、ハイブリッド自動車（ＨＥＶ）、プラグインハイブリッド自動車（ＰＨＥＶ）等の車両駆動用電源；小型電力貯蔵装置等の蓄電池などが挙げられ、なかでも、車両駆動用電源が好ましい。非水電解質二次電池１００は、典型的には複数個を直列および／または並列に接続してなる組電池の形態でも使用され得る。
なお、一例として、角形の非水電解質二次電池について説明したが、これに限定されない。例えば、コイン型非水電解質二次電池、ボタン型非水電解質二次電池、円筒形非水電解質二次電池、ラミネートケース型非水電解質二次電池として構成することもできる。また、ここに開示される非水電解質二次電池は、公知方法に従い、リチウムイオン二次電池以外の非水電解質二次電池として構成することもできる。
以上、ここで開示される技術について、具体例を詳細に説明したが、これらは例示にすぎず、特許請求の範囲を限定するものではない。ここに開示される技術には上記の具体例を様々に変形、変更したものが含まれる。
２０ 捲回電極体
３０ 電池ケース
３６ 安全弁
４２ 正極端子
４２ａ 正極集電板
４４ 負極端子
４４ａ 負極集電板
５０ 正極
５２ 正極集電体
５２ａ 正極集電体露出部
５４ 正極合剤層
６０ 負極
６２ 負極集電体
６２ａ 負極集電体露出部
６４ 負極合剤層
７０ 第１セパレータ
７２ 基材層
７４ セラミック層
７６ 接着層
７８ 接着層非形成領域
８０ 第２セパレータ
８６ 接着層
８８ 接着層非形成領域
１００ 非水電解質二次電池
１１０ 巻芯
１２１、１２２、１２３ ロール
１５０ 正極ロール
１６０ 負極ロール
１７０ 第１セパレータロール
１７１ 巻内面
１７２ 巻外面
１８０ 第２セパレータロール
１８１ 巻内面
１８２ 巻外面
２００ 捲回装置

Claims (6)

  1. 長尺な負極と、長尺な正極と、長尺な第１セパレータと、長尺な第２セパレータとを備える扁平な捲回電極体であって、
    前記負極と前記正極との間に前記第１セパレータが配置され、前記第２セパレータが前記捲回電極体の最外面に配置されるように重ね合わされ、捲回軸を中心に長手方向に捲回されて形成されており、
    前記第１セパレータの両主面と、前記第２セパレータの両主面とには、それぞれ所定のピッチで設けられたストライプパターンからなる接着層が形成されており、
    ここで、前記捲回電極体の扁平な側面から見たとき、前記第１セパレータの主面において、前記捲回軸方向の所定方向における前記第１セパレータの前記接着層の前記捲回軸に対する角度と、該第１セパレータの主面と前記負極または前記正極を挟んで対向する前記第２セパレータの主面において、前記捲回軸方向の前記所定方向における前記第２セパレータの前記接着層の前記捲回軸に対する角度とが異なっている、捲回電極体。
  2. 前記第１セパレータの前記接着層の前記捲回軸に対する前記角度と、前記第２セパレータの前記接着層の前記捲回軸に対する前記角度との差が４０°以上１４０°以下である、請求項１に記載の捲回電極体。
  3. 前記接着層による前記第１セパレータの主面の被覆割合と、前記接着層による前記第２セパレータの主面の被覆割合とが、それぞれ５０％以上９０％以下である、請求項１または２に記載の捲回電極体。
  4. 請求項１～３のいずれか一項に記載の捲回電極体を備える、電池。
  5. 両主面に所定のピッチで設けられたストライプパターンからなる接着層を有する長尺な第１セパレータと、両主面に所定のピッチで設けられたストライプパターンからなる接着層を有する長尺な第２セパレータとを準備する準備工程と、
    長尺な負極と、長尺な正極と、前記第１セパレータと、前記第２セパレータとを、該負極と該正極との間に前記第１セパレータが配置され、前記第２セパレータが一方の最外層に配置されるように重ね合わせて、捲回軸を中心に長手方向に捲回する捲回工程と
    を包含し、
    ここで、前記捲回工程が、前記第１セパレータの主面において、前記第１セパレータの長手方向と直交する幅方向の所定の方向に対する前記第１セパレータの接着層の角度と、該第１セパレータの主面と前記負極または前記正極を挟んで対向する前記第２セパレータの主面において、前記所定の方向に対する前記第２セパレータの接着層の角度とが異なるように重ね合わせること
    を含む、捲回電極体製造方法。
  6. 前記第１セパレータの前記ストライプパターンと、前記第２セパレータの前記ストライプパターンとが同じである、請求項５に記載の捲回電極体製造方法。

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