JP2023052730A

JP2023052730A - 軟磁性合金薄帯の積層体

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Publication number: JP2023052730A
Application number: JP2022199846A
Authority: JP
Inventors: 弘誠細川; Hiromasa Hosokawa
Original assignee: Proterial Ltd
Current assignee: Proterial Ltd
Priority date: 2020-03-25
Filing date: 2022-12-14
Publication date: 2023-04-12
Anticipated expiration: 2041-03-22
Also published as: JP7347634B2; JP2021154732A

Abstract

【課題】加工性やハンドリング性に優れ、生産性の高い軟磁性合金薄帯の積層体を提供する。【解決手段】軟磁性合金薄帯同士が熱硬化性樹脂で貼り合わされた軟磁性合金薄帯の積層体であって、前記熱硬化性樹脂のピール強度（ｇｆ／ｍｍ）が、前記張り合わせに対して１５０℃、３６００秒の熱処理を適用した同等の構成を持つ比較試料に対して８０％以上高いことを特徴とする軟磁性合金薄帯の積層体である。【選択図】図４

Description

本発明は、軟磁性合金薄帯の積層体に関する。

軟磁性合金材料のうち、非晶質合金（アモルファス合金）は、通常の結晶質合金に比べて、機械的特性、磁気特性、耐食性等において、優れた特性を示すことが知られている。特に、Ｆｅ基やＣｏ基の非晶質合金は、結晶粒界が形成されないことから、保磁力の小さい軟磁性材料にできることが知られている。非晶質合金は、製法上、極薄な薄帯として製造されるため、非晶質合金薄帯を用いた製品の製造においては、非晶質合金薄帯を積層して、積層体とすることで、加工性やハンドリング性を高める技術の開発が進んでいる。

特許文献１には、アモルファス合金薄帯および／またはナノ結晶磁性合金薄帯を積層し、この積層物の層間を固定する技術として、エポキシ樹脂を塗布・積層し、１５０℃で１時間硬化させる技術が開示されている。また、特許文献２には、アモルファス金属薄帯同士がポリアミドイミド樹脂を介して熱圧着された積層体であって、前記熱圧着する温度が、前記ポリアミドイミド樹脂のガラス転移点の３０℃以上９０℃以下（具体的には３００～３６０℃）であることを特徴とする積層体の技術が開示されている。

特開平７－２７８７６３号公報特開２００９－１９４７２４号公報

しかしながら、特許文献１および特許文献２に開示された技術は、極薄の薄帯の状態で切断、積層、加熱圧着をするものであり、上述のような加工性やハンドリング性を高める技術ではなかった。また積層は極薄の薄帯を切断してから行うものであった。そのため生産性も劣り、特に生産性の高いロールトゥロール（ロールｔｏロール）での連続生産方式の適用が難しかった。

そこで本発明では、加工性やハンドリング性に優れ、生産性の高い軟磁性合金薄帯の積層体を提供することを目的とする。

本発明は、軟磁性合金薄帯同士が熱硬化性樹脂で貼り合わされた軟磁性合金薄帯の積層体であって、前記熱硬化性樹脂のピール強度（ｇｆ／ｍｍ）が、前記張り合わせに対して１５０℃、３６００秒の熱処理を適用した同等の構成を持つ比較試料に対して８０％以上高いことを特徴とする軟磁性合金薄帯の積層体である。

また、前記軟磁性合金薄帯は、アモルファス合金薄帯又はナノ結晶合金薄帯であり、前記熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂であることが好ましい。

本発明によれば、加工性やハンドリング性に優れ、生産性の高い非晶質合金箔帯の積層体を提供することができる。

本発明の一実施形態における軟磁性合金薄帯の積層体の模式図である。本発明の一実施形態における軟磁性合金薄帯の積層体を接着（接合）する工程の模式図である。本発明の一実施形態におけるフレキソ印刷装置の模式図である。本発明の一実施形態におけるロールトウロール（ロールｔｏロール）を用いた場合の積層体製造工程の模式図である。本発明に係る実施例で用いた軟磁性合金薄帯の積層体（試験片）の模式図である。本発明に係る実施例で用板ピール強度の試験治具の模式図である。本発明に係る実施例における加熱温度と保持時間とを変化させた際のピール強度の評価結果を示す図である。本発明に係る実施例における、積層体の巻取後の追加加熱工程に関する実施例（実験１）の評価結果を示すグラフである。本発明に係る実施例における、積層体の巻取後の追加加熱工程に関する実施例（実験２）の評価結果を示すグラフである。

以下、本発明に係る積層体の製造方法の実施形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。但し、本発明が以下の実施形態に限定される訳ではない。また、説明を明確にするため、以下の記載および図面は、適宜、簡略化されている。

図１～図４を用いて、軟磁性合金薄帯の積層体１１の製造方法に係る一実施形態を詳細に説明する。
図１は、軟磁性合金薄帯の積層体１１の断面模式図であり、図２は、軟磁性合金薄帯同士を接着（接合）する工程を示した図である。
本実施形態は、第１の軟磁性合金薄帯１ａの一方の面および第２の軟磁性合金薄帯１ｂの一方の面のうち、少なくとも一方に熱硬化性樹脂２を塗布する第１の工程と、第１の軟磁性合金薄帯１ａの一方の面と、第２の軟磁性合金薄帯１ｂの一方の面とを貼り合わせる第２の工程と、貼り合わされた第１および第２の軟磁性合金薄帯１ａ、１ｂとに熱処理を行い接着させる第３の工程とを有し、熱硬化性樹脂２のガラス転移点をＴｇ（℃）としたとき、熱処理において、貼り合わされた第１および第２の軟磁性合金薄帯１ａ、１ｂとを、Ｔｇ－１０（℃）以上、Ｔｇ＋５（℃）未満の温度範囲で、６０秒以上１８０秒以下で保持することを特徴の一つとする、軟磁性合金薄帯の積層体の製造方法である。

＜第１の工程＞
まず、第１の軟磁性合金薄帯１ａの一方の面および第２の軟磁性合金薄帯１ｂの一方の面のうち、少なくとも一方に熱硬化性樹脂２を塗布する。
［軟磁性合金薄帯］
本実施形態に係る軟磁性合金薄帯１ａ、１ｂとしては、非晶質合金薄帯（アモルファス合金薄帯）、例えば、Ｍｅｔｇｌａｓ社製２６０５ＨＢ１Ｍ材などのＦｅ系アモルファス合金薄帯を用いることができる。
上述した「２６０５ＨＢ１Ｍ」は、日立金属株式会社の登録商標である。
また、軟磁性合金薄帯として、非晶質合金薄帯に熱処理を加えるなどしてナノ結晶が晶出したナノ結晶合金薄帯を用いることもできる。例えば、飽和磁束密度が１．６Ｔ以上であるナノ結晶合金薄帯も用いることが好ましい。これらの軟磁性合金薄帯１ａおよび１ｂの厚みは、特に制限されないが、例えば、１０～１００μｍ、好ましくは１０～３０μｍのものであると良い。

［熱硬化性樹脂］
接着（接合）目的で用いられる熱硬化性樹脂２としては、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ポリイミドアミド樹脂などがある。それぞれ、積層体１１が晒される環境、使用用途に応じて選択することができる。特に、耐熱性が高く、かつガラス転移点（Ｔｇ）が比較的低い観点から、エポキシ樹脂が好ましい。また、溶剤に水を加えて使用する１液型と、液剤と硬化剤を所定比率で混合撹拌してから使用する２液型とがある。例えば、エポキシ樹脂の１液型の場合には、比較的安価で、かつ水道水を溶媒として使用できるので、作業環境や安全の管理も容易で、製造コストも低減できる。

熱硬化性樹脂２の粘度は、特に制限されないが、例えば、耐熱温度が高いエポキシ樹脂を選定すると、粘度が高くなる傾向がある。

［接着剤の塗布方法］
軟磁性合金薄帯１ａ、１ｂの表面に、熱硬化性樹脂を塗布する方法としては、フレキソ印刷（方式）やバーコーター方式などがある。
一般的に、熱硬化性樹脂２（接着剤）が高粘度である場合や塗布面などの表面が平坦ではない場合には、フレキソ印刷が有効である。また、フレキソ印刷であれば、塗布膜厚を制御することが可能である。なお、本発明でいう高粘度の範囲とは、具体的には、２．０Ｐａ・ｓ以上を意味する。
ここで、熱硬化性樹脂２の粘度が高いと、例えば、搬送中の軟磁性合金薄帯１ａ、１ｂ表面に塗布しても濡れ広がり難くでき、ロールトウロールでの連続生産方式などを用いて軟磁性合金薄帯の積層体を製造する場合に有効である。
また、本発明に係る実施形態において、積層する軟磁性合金薄帯の枚数を、２枚に限る必要はない。例えば、新たに軟磁性合金薄帯１ｃを用意し、軟磁性合金薄帯１ａ、１ｂおよび１ｃの順に積層する場合、少なくとも軟磁性合金薄帯１ａの一方の面と軟磁性合金薄帯１ｃの一方の面、もしくは、少なくとも軟磁性合金薄帯１ａの一方の面と軟磁性合金薄帯１ｂの一方の面、または、少なくとも軟磁性合金薄帯１ｂの両方の面に熱硬化性樹脂２を塗布すればよい。すなわち、各軟磁性合金薄帯の間に熱硬化性樹脂が存在する状態にして積層すればよい。

図３を用いて、フレキソ印刷装置を用いた、フレキソ印刷による塗布について説明する。
フレキソ印刷は、被刷体３ａに塗布したい液剤３ｂを、外周面に凹凸形状が施されたアニロックスロール３ｃの凹部に溜めて、凹部に溜まった液剤３ｂを転写ロール３ｄに転写し（図３中の矢印方向に回転）、転写ロール３ｄに転写した液剤３ｂを、さらに被刷体３ａに転写させるものである。また、ドクターブレード３ｅとよばれる治具を用いて、アニロックスロール３ｃ外周面の凹部に溜まる液剤３ｂが一定量になるよう掻き取ることで、塗膜厚を一定にできる仕組みを有している。

本実施形態では、被刷体３ａを軟磁性合金薄帯１ａもしくは１ｂ、液剤３ｂを熱硬化性樹脂２とできる。また、アニロックスロール３ｃ、転写ロール３ｄは、樹脂製や金属製であってもよい。

軟磁性合金薄帯１ａ、１ｂ表面に塗布する際の塗膜厚さは、２～１０μｍ程度であれば良い。積層方向の高さを制限される場合には、より多くの軟磁性合金薄帯１ａ、１ｂを積層するためにも、塗膜厚さは薄い方が好ましい。例えば、２～８μｍがより好ましい。

［ガラス転移点］
ガラス転移点（Ｔｇ）は、非晶質固体においてガラス転移を起こす温度である。すなわち、ガラス転移点以上ではゴム状態となり、ガラス転移点未満ではガラス状態となる。一般的に、ガラス転移点（Ｔｇ）は、樹脂の種類によって異なるが、エポキシ樹脂であれば、１５０℃～１８０℃程度である。

＜第２の工程＞
第１の工程の後、第１の軟磁性合金薄帯１ａの一方の面と、第２の軟磁性合金薄帯１ｂの一方の面とを貼り合わせる。
また、軟磁性合金薄帯１ａと軟磁性合金薄帯１ｂとを貼り合わせる際、軟磁性合金薄帯１ａおよび軟磁性合金薄帯１ｂに対して垂直方向から加圧装置４を用いて押し当てることが好ましい。加圧装置４としては、例えば、ローラーがあり、積層体１０の平面に対して垂直な上下方向（軟磁性合金薄帯の薄帯主面に垂直な方向、貼り合わせ方向）からローラーを押し当てることができる。押し当て力としては、例えば、１ＭＰａ以上１００ＭＰａ以下、さらには、１ＭＰａ以上５０ＭＰａ以下の力で押し当てることができる。また、軟磁性合金薄帯１ａおよび１ｂと接するロールは、ロールを押し当てたときに軟磁性合金薄帯１ａおよび１ｂの表面温度が低下することを防ぐため、ロール表面温度が室温を超える温度であることが好ましい。

＜第３の工程＞
第２の工程の後、第１および第２の軟磁性合金薄帯を、熱硬化性樹脂のガラス転移点に対して、低温側に１０℃を超えない温度（Ｔｇ－１０℃以上）で、１８０秒以下で保持する熱処理を行う。
［加熱・保持条件（熱処理条件）］
貼り合わせられた第１および第２の軟磁性合金薄帯は、さらに加熱、保持されて、接着される。しかしながら、従来から知られている熱硬化性樹脂の推奨硬化条件では、ピール強度の向上を図ることは困難であった。
そこで、本発明では、軟磁性合金薄帯１ａと１ｂとを貼り合わせた積層体１０を、接着（接合）剤に用いる熱硬化性樹脂２のガラス転移点（Ｔｇ）に対して、好適な温度範囲で加熱し、かつ極めて短時間保持する。
具体的な加熱温度と保持時間としては、（ａ）ガラス転移点（Ｔｇ）よりも低温側に１０℃低くく（Ｔｇ－１０℃）、ガラス転移点（Ｔｇ）より５℃（Ｔｇ＋５℃）を超えない範囲では、６０秒以上、１８０秒以下とでき、（ｂ）ガラス転移点（Ｔｇ）よりも５℃（Ｔｇ＋５℃）以上高く、２０℃（Ｔｇ＋２０℃）を超えないときには、４０秒以上１８０秒以下とでき、（ｃ）ガラス転移点（Ｔｇ）よりも２０℃（Ｔｇ＋２０℃）以上高く、４０℃（Ｔｇ＋４０℃）を超えないときには、２５秒以上１８０秒以下とでき、（ｄ）ガラス転移点（Ｔｇ）よりも４０℃（Ｔｇ＋４０℃）以上高いときには、１５秒以上１８０秒以下とできる。加熱温度の上限は特に限定しないが、加熱温度が高くなると、極めて短時間の制御が必要になり、時間制御が煩雑になるため、ガラス転移点（Ｔｇ）が６０℃（Ｔｇ＋６０℃）を超えないことが好ましく、５０℃（Ｔｇ＋５０℃）以下がより好ましい。
なお、ここでいう保持には、一定の加熱温度を維持する場合だけでなく、対象とする温度領域において、連続的または段階的に温度が変化する場合も含む。
このような加熱・保持条件にて、軟磁性合金薄帯の積層体１０を加熱・保持することで、ピール強度が格段に向上した軟磁性合金薄帯の積層体１１を製造することができる。これは、上述した条件で加熱・保持を行うと、接着剤の増粘が増すことにより剥離強度が増大するため、ピール強度が増強すると推測される。
以上、このような積層体１１であれば、積層体１１をコイル状に巻き取ることも可能となり、積層体１１の搬送時や保管時などにおいて優れたハンドリング性を発揮することができる。また、積層体を所望形状に加工する際、例えば、積層体を構成する軟磁性合金薄帯が剥離しにくくなることで、加工性を高めることができる。

［加熱方法］
積層体１０を加熱する方法としては、誘導加熱を用いて、積層体１０自体を昇温させる方法の他、ガスヒータや電気ヒータを用いて、雰囲気を昇温させ、その雰囲気下で積層体１０を加熱したり、ホットプレート上に載置して加熱しても良い。

また、軟磁性合金薄帯１ａと軟磁性合金薄帯１ｂを貼り合わせる前に、軟磁性合金薄帯１ａもしくは軟磁性合金薄帯１ｂ、またはその両方をあらかじめ加熱（予熱）しておき、予熱した軟磁性合金薄帯１ａの片平面もしくは軟磁性合金薄帯１ｂの片平面、またはその両方に、熱硬化性樹脂を塗布し、貼り合わせても良い。このとき、予熱温度は、室温を超える温度であればよい。

＜連続生産方式による積層体の製造方法＞
積層体１１の別実施形態の製造方法として、ロールトウロール（ロールｔｏロール）のような連続生産方式を適用した場合について、図４を用いて詳細に説明する。
図４に、ロールトウロールのような連続生産方式を適用したときの積層体１１の製造工程を示す。なお、図４中の矢印は、コイル体の回転方向と、コイル状に巻き取る際の回転方向とを示している。
図４に示すように、積層体１１を構成する軟磁性合金薄帯の積層枚数は、２枚を積層する場合に限る必要はなく、図４に示す軟磁性合金薄帯１ｃのように、新たに軟磁性合金薄帯を用意することで、積層枚数を増やすことができる。
例えば、コイル体にまかれた、軟磁性合金薄帯１ａと、軟磁性合金薄帯１ｂと、軟磁性合金薄帯１ｃとをそれぞれ巻き出し（図４の巻出し工程）、フレキソ印刷装置３により、少なくとも軟磁性合金薄帯１ａの一方の面と軟磁性合金薄帯１ｃの一方の面、もしくは、少なくとも軟磁性合金薄帯１ａの一方の面と軟磁性合金薄帯１ｂの一方の面、もしくは、少なくとも軟磁性合金薄帯１ｂの両方の面に、熱硬化性樹脂２を塗布する（図４の塗布工程）。次に、軟磁性合金薄帯１ａと１ｂと１ｃとを貼り合わせ（図４の貼り合わせ工程）、貼り合わせた後、または、軟磁性合金薄帯１ａと１ｂと１ｃとを貼り合わせると同時に、進む方向に対して垂直な上下方向（軟磁性合金薄帯の薄帯主面に垂直な方向、貼り合わせ方向）、すなわち、巻き出し巻き取り方向に対して垂直な上下方向から、加圧装置４（例えば、所定の温度に加熱されたロール）を押し当てることで積層体１０を得る（図４の貼り合わせ工程）。そして、その積層体１０を、所定温度に昇温した領域を有する加熱装置５内で熱処理し（図４の加熱・保持（熱処理）工程）、熱処理後に得た積層体１１をコイル状に巻き取る工程（図４の巻取り工程）によって、製造することができる。

（ピール強度評価用積層体）
図５に、ピール強度試験に用いる積層体１２（ピール強度評価用積層体）の模式図を示す。
図５に示すように、積層体１２は、軟磁性合金薄帯１ａの一方の面の一部と、軟磁性合金薄帯１ｂの一方の面の一部とを貼り合わせた積層体である。すなわち、積層体の長手方向の一端側が、貼り合わされていない（接着されていない）積層体である。

（ピール強度測定方法）
積層体１２のピール強度とは、積層された軟磁性合金薄帯１ａと軟磁性合金薄帯１ｂとを剥離するのに必要な力、すなわち、剥離強度もしくは保持力である。
ピール強度の測定方法としては、例えば、９０°もしくは１８０°度剥離試験法（ＪＩＳＺ０２３：２００９）がある。
そのうち、１８０°剥離試験法の具体例として、図６に示すようなピール強度測定装置６を用いて、ピール強度を測定することができる。
まず、積層体１２を構成する軟磁性合金薄帯の他方の面（熱硬化性樹脂が塗布されていない面）、例えば、軟磁性合金薄帯１ａの他方の面を、金属ベース６ｄとを、両面テープ６ｅで固定する。次に、積層体１２の貼り合わせていない一端側をクリップ６ａで把持し、そのクリップ６ａを、リニアガイド６ｃを介して固定したフォースゲージ６ｂで引っ張り、その際の荷重を測定することにより、積層体１２のピール強度を測定できる。

＜第４の工程＞
ここで、ロールトウロールによるコイル状に巻き取る工程（図４の巻取り工程）によって得られる軟磁性合金薄帯の積層体は、一定の剥離強度もしくは保持力を備えるが、更に、巻取後に恒温槽などで追加加熱を行うこと（積層体の巻取後の追加加熱工程）により接着剤の硬化進行が促進され、加熱不足の補助効果や接着強度の増強が期待できる。また、ロールトウロールの加熱工程を短縮して、巻取後の追加加熱で時間をかけて完全硬化させることにより、加熱設備の簡易化、低コスト化、プロセスの高速化が期待できる。加熱条件は４０℃～１３０℃で1時間以上が好ましい。

以上、本発明に係る軟磁性合金薄帯の積層体の製造方法であれば、加工性やハンドリング性に優れ、生産性の高い製造方法が実現される。特に、ロールトウロールのような連続生産方式を用いた製造方法により、よりいっそう高い生産性をもって軟磁性合金薄帯の積層体を製造できる。また、積層体１０の熱処理時間を短縮できるため、省エネルギーで製造可能となり、加熱帯（炉長）の短尺化も期待できる。

以下、本発明を実施例に基づいて詳細に述べる。
軟磁性合金薄帯には、平均厚さ２５μｍ、幅３０ｍｍ、長さ１５０ｍｍのＭｅｔｇｌａｓ社製Ｆｅ系アモルファス合金薄帯ＨＢ１Ｍ材を用いた。接着剤となる熱硬化性樹脂には、１液型のエポキシ樹脂である、ソマール社製Ｅ－５３０（粘度２．７Ｐａ・ｓ／２５℃、ガラス転移点（Ｔｇ）：１８０℃）を用いた。
フレキソ式の印刷装置としては、ＲＫＰｒｉｎｔＣｏａｔＩｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製のイージープルーフ（Ｅｓｉｐｒｏｏｆ）を使用した。

ピール強度評価用の積層体の製作方法を示す。
まず、フレキソ式の印刷装置を用いて、アモルファス合金薄帯に対して垂直に塗布ロールを押しつけ、エポキシ樹脂をアモルファス合金薄帯の片平面に、幅３０ｍｍ、長さ５０ｍｍだけ転写塗布した。
次に、エポキシ樹脂が転写塗布されたアモルファス合金薄帯の片平面に、別のアモルファス合金薄帯を貼り合わせた。このとき、それぞれのアモルファス合金薄帯の他方の面（熱硬化性樹脂を塗布した面の反対側の面）を、金属製のロールで押し当てて圧着しながら貼り合わせた。
貼り合わせて得た積層体を、ホットプレート上で、所定の熱処理条件にて、加熱・保持して、ピール強度評価用積層体（Ｎｏ．１～３５）を作製した。
作製した積層体（試験片）の評価には、図５に示したピール強度測定装置を用いて、積層体の一方の薄帯を剥離させていき、最大荷重をピール強度（ｇｆ／ｍｍ）として評価した。

（Ｎｏ．１～８）
熱処理条件は、加熱温度をガラス転移点（Ｔｇ）の１８０℃に対して、１０℃低温側の１７０℃（Ｔｇ－１０℃）とし、保持時間を５秒間としたもの（Ｎｏ．１）、１５秒間としたもの（Ｎｏ．２）、３０秒間としたもの（Ｎｏ．３）、６０秒間としたもの（Ｎｏ．４）、９０秒間としたもの（Ｎｏ．５）、１２０秒間としたもの（Ｎｏ．６）、１５０秒間としたもの（Ｎｏ．７）、１８０秒間としたもの（Ｎｏ．８）で、ピール強度評価用積層体を作製した。

（Ｎｏ．９～２４）
また、保持時間を１～８と同条件（５～１８０秒間）として、加熱温度を変化させた場合についても用意した。具体的には、１８５℃（Ｔｇ＋５℃）とした場合（Ｎｏ．９～１６）、２００℃（Ｔｇ＋２０℃）とした場合（Ｎｏ．１７～２４）にて、ピール強度評価用積層体を作製した。

（Ｎｏ．２５～３１）
２２０℃（Ｔｇ＋４０℃）とした場合については、保持時間を５秒間（Ｎｏ．２５）、１５秒間（Ｎｏ．２６）、３０秒間（Ｎｏ．２７）、６０秒間（Ｎｏ．２８）、９０秒間（Ｎｏ．２９）１２０秒間（Ｎｏ．３０）１５０秒間（Ｎｏ．３１）として、ピール強度評価用積層体を作製した。

（Ｎｏ．３２～３５）
ここで、今回使用したエポキシ樹脂の推奨硬化条件である、加熱温度１５０℃、１時間保持の場合（Ｎｏ．３２）、保持時間を６００秒（１０分間）とし、加熱温度を、２１０℃（Ｔｇ＋３０℃）の場合（Ｎｏ．３３）、２４０℃（Ｔｇ＋６０℃）の場合（Ｎｏ．３４）、２７０℃（Ｔｇ＋９０℃）の場合（Ｎｏ．３５）のピール強度評価用積層体を作製した。

（実験結果）
表１に、ピール強度評価用積層体（Ｎｏ．１～３５）のピール強度と、加熱温度１５０℃、３６００秒保持の場合（Ｎｏ．３２）に対するピール強度の増加率をピール強度増加率として示す。また、図７には、Ｎｏ．１～３１のピール強度について、横軸：保持時間、縦軸：ピール強度として、加熱温度毎のピール強度の推移を示す。
図７に示すように、ピール強度が４．０ｇｆ／ｍｍを超えたのは、加熱温度：１７０℃（Ｔｇ－１０℃）、保持時間：６０秒以上、１８０秒以下とした場合（Ｎｏ．４～８）と、加熱温度：１８５℃（Ｔｇ＋５℃）、保持時間：４０秒以上、１８０秒以下とした場合（Ｎｏ．１２～１６）と、加熱温度：２００℃（Ｔｇ＋２０℃）、保持時間：２０秒以上とした場合（Ｎｏ．１９および２４）と、加熱温度：２２０℃（Ｔｇ＋４０℃）、保持時間：１２秒以上とした場合（Ｎｏ．２６～３１）であった。

一方、上記以外の条件で積層したピール強度評価用積層体のピール強度は、いずれも４ｇｆ／ｍｍ以下であった。
ここで、表１から分かるように、本発明例におけるピール強度の最小値は、４．３ｇｆ／ｍｍ（ピール強度増加率８７％）であり、一方、比較例におけるピール強度の最大値は、４．０ｇｆ／ｍｍ（ピール強度増加率７４％）であることから、発明例におけるピール強度（ピール強度増加率）の下限と、比較例におけるピール強度（ピール強度増加率）の上限との中間の値であるピール強度４．１４ｇｆ／ｍｍ（ピール強度増加率８０％）で実施例と比較例を分かつことができる。なお、ピール強度は、ピール強度増加率で８７％である４．３ｇｆ／ｍｍ以上となるのがより好ましい。ピール強度が向上することで、加工性やハンドリング性に優れ、生産性の高い非晶質合金箔帯の積層体を得ることができるからである。

次に、積層体の巻取後の追加加熱工程の実施例について詳細を述べる。
（設備条件）
まず図４に示すロールトウロールの方式を用いて積層体のサンプルを作製した。軟磁性合金薄帯には、平均厚さ２５μｍ、幅３０ｍｍのＭｅｔｇｌａｓ社製Ｆｅ系アモルファス合金薄帯ＨＢ１Ｍ材を用いた。接着剤となる熱硬化性樹脂には、１液型のエポキシ樹脂である、ソマール社製Ｅ－５３０（粘度２．７Ｐａ・ｓ／２５℃、ガラス転移点（Ｔｇ）：１８０℃）を用いた。
フレキソ式の印刷装置としては、ＲＫＰｒｉｎｔＣｏａｔＩｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製のイージープルーフ（Ｅｓｉｐｒｏｏｆ）を使用した。
（熱処理条件）
積層体のサンプルをロールトウロールで作製する際の熱処理条件は、表1におけるＮｏ．１９の条件を用いた。すなわち、加熱温度２００℃、加熱時間３０秒で熱処理を行い、サンプルを作製した。
（積層体巻取後の追加加熱の熱処理条件の検討）
ロールトウロールによりコイル状に巻き取った積層体を、恒温槽を用いて追加加熱を行い、作製した積層体から長さ１５０ｍｍの試験片を切り出した。図５に示したピール強度測定装置を用いて、積層体の一方の薄帯を剥離させていき、最大荷重をピール強度（ｇｆ／ｍｍ）により評価をした。

≪実験１の内容≫
まず、恒温槽の温度を４０℃、６０℃、１００℃、１５０℃、１８０℃の各温度で1時間加熱を行った後、各々の温度条件におけるサンプルのピール強度を測定した。（N＝１）
図８は、積層体を巻取後に追加加熱した際の熱処理温度に対するピール強度(gf/mm)を示している。グラフから熱処理温度は４０℃、６０℃、１００℃の場合において、ピール強度が４ｇｆ／ｍｍ以上となり、４０℃の場合、ピール強度が７．７ｇｆ／ｍで最大となることがわかった。

≪実験２の内容≫
実験１でピール強度が最大となった４０℃を恒温槽の熱処理温度とし、５時間加熱を行い、1時間後、３時間後、５時間後の各時間におけるサンプルのピール強度を測定し(N＝１０)、積層体巻取後の追加加熱の熱処理条件を決定した。
図９は、加熱前および加熱１時間後、３時間後、５時間後のピール強度(gf/mm)とピール強度のバラツキ（標準偏差（3σ））を示している。
追加加熱時間が長くなるほどピール強度は高くなり、ピール強度のバラツキも低減することがわかった。

以上から、本発明に係る軟磁性合金薄帯の積層体の製造方法であれば、好適なピール強度を有する軟磁性合金薄帯の積層体を製造できる、かつその積層体であれば、ハンドリングや加工性の向上、そして、ロールトゥロール（ロールｔｏロール）など連続生産方式への適用が期待できる。さらに、保持時間も短縮できるので、生産性をより一層高めることができる。

１ａ：軟磁性合金薄帯
１ｂ：軟磁性合金薄帯
１ｃ：軟磁性合金薄帯
２：熱硬化性樹脂
３：フレキソ印刷装置
３ａ：被刷体
３ｂ：液剤（熱硬化性樹脂）
３ｃ：アニロックスロール
３ｄ：転写ロール
３ｅ：ドクターブレード
４：加圧装置
５：加熱装置
６：ピール強度測定装置
６ａ：クリップ
６ｂ：フォースゲージ
６ｃ：リニアガイド
６ｄ：金属ベース
６ｅ：両面テープ
１０：積層体
１１：積層体
１２：積層体

Claims

軟磁性合金薄帯同士が熱硬化性樹脂で貼り合わされた軟磁性合金薄帯の積層体であって、前記熱硬化性樹脂のピール強度（ｇｆ／ｍｍ）が、前記張り合わせに対して１５０℃、３６００秒の熱処理を適用した同等の構成を持つ比較試料に対して８０％以上高いことを特徴とする軟磁性合金薄帯の積層体。
前記軟磁性合金薄帯は、アモルファス合金薄帯又はナノ結晶合金薄帯であり、前記熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂であることを特徴とする請求項１に記載の軟磁性合金薄帯の積層体。