JP2023047087A

JP2023047087A - ガス供給システム、基板処理装置、半導体装置の製造方法及びプログラム

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Publication number: JP2023047087A
Application number: JP2021156017A
Authority: JP
Inventors: 健太郎五島; Kentaro Goshima; 薫山本; Kaoru Yamamoto
Original assignee: Kokusai Electric Corp
Current assignee: Kokusai Electric Corp
Priority date: 2021-09-24
Filing date: 2021-09-24
Publication date: 2023-04-05
Anticipated expiration: 2041-09-24
Also published as: CN115852334A; US20230094500A1; JP7344944B2; TW202328478A; KR20230043756A

Abstract

【課題】簡易な構成であってもガスの流量を適切に制御可能な技術を提供する。【解決手段】ガス供給システムは、ガスを生成する容器と、容器と反応室との間に接続され直管部を有する第１配管と、直管部の第１位置に設けられガスの圧力を測定する第１圧力測定部と、直管部の第１位置よりガスの流れの下流側の第２位置に設けられガスの圧力を測定する第２圧力測定部と、第１圧力測定部からの測定信号と第２圧力測定部からの測定信号とから算出された直管部の圧力損失に基づき、直管部を流れるガスの流量を演算し、演算結果に基づきガスの流量を制御することが可能である様に構成された制御部と、を有する。【選択図】図１

Description

本開示は、ガス供給システム、基板処理装置、半導体装置の製造方法及びプログラムに関する。

従来、半導体装置の製造において、例えば基板の表面に所望の酸化膜を形成する成膜処理のような、基板処理が行われることが知られている。特許文献１には、成膜用のガスを基板が収容された反応室（処理室）に供給するガス供給システムを有し、供給されたガスを用いて基板を処理する基板処理装置が開示されている。

一般に、反応室に供給されるガスの流量制御には、マスフローコントローラ（ＭＦＣ）が用いられる場合が多い。特許文献１においても、原料が蓄積される容器と反応室との間に接続されたガス供給管には、流量制御用のＭＦＣが設けられている。しかし、半導体装置の製造においては、ＭＦＣの有無に関わりなく、大流量のガスを安定に流すことができる新規な技術が求められている。

特開２０１７－０４５８８０号

本開示は、上記に鑑みなされたものであって、大流量のガスの安定に流すことができる技術を提供する。

本開示の一態様によれば、ガスを生成する容器と、前記容器と反応室との間に接続され直管部を有する第１配管と、前記直管部の第１位置に設けられ前記ガスの圧力を測定する第１圧力測定部と、前記直管部の前記第１位置より前記ガスの流れの下流側の第２位置に設けられ前記ガスの圧力を測定する第２圧力測定部と、前記第１圧力測定部からの測定信号と前記第２圧力測定部からの測定信号とから算出された前記直管部の圧力損失に基づき、前記直管部を流れる前記ガスの流量を演算し、演算結果に基づき前記ガスの流量を制御することが可能である様に構成された制御部と、を有する技術が提供される。

上記の構成によれば、大流量のガスを安定に流すことができる技術を提供できる。

本開示の一実施形態における基板処理装置の縦型処理炉の概略を示す縦断面図である。図１におけるＡ－Ａ線概略横断面図である。本開示の一実施形態における基板処理装置のコントローラの概略構成図であり、コントローラの制御系をブロック図で示す図である。本開示の一実施形態における基板処理工程を示すフローチャートである。図５（Ａ）は、基板上にＭｏ含有膜を形成する前の基板の断面を示す図であり、図５（Ｂ）は、基板上にＭｏ含有膜を形成した後の基板の断面を示す図である。本開示の一実施形態におけるガスの流量演算処理を示すフローチャートである。ガスが流れる直管部を説明する断面図である。図８（Ａ）は、基板処理において一例として設定された、第１の原料ガス、第１の不活性ガス及び第２の不活性ガスのそれぞれの経時的な流量の変化を説明するグラフであり、図８（Ｂ）は、演算された第１の原料ガスの流量に基づき制御された、第１の原料ガス、第１の不活性ガス及び第２の不活性ガスのそれぞれの経時的な流量の変化の一例を説明するグラフである。図９（Ａ）は、直管部において２点で圧力を測定する本実施形態に係る圧力損失の算出方法を説明する図であり、図９（Ｂ）は、直管部において５点で圧力を測定する第１変形例に係る圧力損失の算出方法を説明する図である。図１０（Ａ）は、第２変形例に係るガス供給システムにおいて、第１圧力測定部と差圧計とを用いて圧力損失を算出する場合を説明する図であり、図１０（Ｂ）は、第２圧力測定部と差圧計とを用いて圧力損失を算出する場合を説明する図である。第３変形例に係るガス供給システムの構成を説明する図である。

以下、図１～図１１を参照しながら説明する。なお、以下の説明において用いられる図面は、いずれも模式的なものであり、図面に示される、各要素の寸法の関係、各要素の比率等は、現実のものとは必ずしも一致していない。また、複数の図面の相互間においても、各要素の寸法の関係、各要素の比率等は必ずしも一致していない。

（１）基板処理装置の構成
まず、本実施形態に係るガス供給システム１２（原料ガス供給システム１２とも呼ぶ）が用いられる基板処理装置１０の構成を説明する。なお、以下では、基板処理装置１０の構成の概要をまず説明すると共に、基板処理装置１０の構成のうちガス供給システム１２に係る構成については、後の「（２）ガス供給システムの構成」において別に説明する。

基板処理装置１０は、加熱手段（加熱機構、加熱系）としてのヒータ２０７が設けられた処理炉２０２を備える。ヒータ２０７は円筒形状であり、保持板としてのヒータベース（図示せず）に支持されることにより垂直に据え付けられている。

ヒータ２０７の内側には、ヒータ２０７と同心円状に反応容器（処理容器）を構成するアウタチューブ２０３が配設されている。アウタチューブ２０３は、例えば石英（ＳｉＯ_２）、炭化シリコン（ＳｉＣ）などの耐熱性材料で構成され、上端が閉塞し下端が開口した円筒形状に形成されている。アウタチューブ２０３の下方には、アウタチューブ２０３と同心円状に、マニホールド（インレットフランジ）２０９が配設されている。マニホールド２０９は、例えばステンレス（ＳＵＳ）などの金属で構成され、上端及び下端が開口した円筒形状に形成されている。マニホールド２０９の上端部と、アウタチューブ２０３との間には、シール部材としてのＯリング２２０ａが設けられている。マニホールド２０９がヒータベースに支持されることにより、アウタチューブ２０３は垂直に据え付けられた状態となる。

アウタチューブ２０３の内側には、反応容器を構成するインナチューブ２０４が配設されている。インナチューブ２０４は、例えば石英（ＳｉＯ_２）、炭化シリコン（ＳｉＣ）などの耐熱性材料で構成され、上端が閉塞し下端が開口した円筒形状に形成されている。主に、アウタチューブ２０３と、インナチューブ２０４と、マニホールド２０９とにより処理容器（反応容器）が構成されている。処理容器の筒中空部（インナチューブ２０４の内側）には処理室２０１が形成されている。

処理室２０１は、基板としてのウエハ２００を後述するボート２１７によって水平姿勢で鉛直方向に多段に配列した状態で収容可能に構成されている。

処理室２０１内には、ノズル４１０，４２０がマニホールド２０９の側壁及びインナチューブ２０４を貫通するように設けられている。ノズル４１０，４２０には、ガス供給管３１０，３２０が、それぞれ接続されている。ただし、本実施形態の処理炉２０２は上述の形態に限定されない。

ガス供給管３１０，３２０には上流側から順に流量制御器（流量制御部）であるマスフローコントローラ（ＭＦＣ）３１２，３２２がそれぞれ設けられている。また、ガス供給管３１０，３２０には、開閉弁であるバルブ３１４，３２４がそれぞれ設けられている。ガス供給管３１０，３２０のバルブ３１４，３２４の下流側には、不活性ガスを供給するガス供給管５１０，５２０がそれぞれ接続されている。ガス供給管５１０，５２０には、上流側から順に、流量制御器（流量制御部）であるＭＦＣ５１２，５２２及び開閉弁であるバルブ５１４，５２４がそれぞれ設けられている。

ガス供給管３１０，３２０の先端部にはノズル４１０，４２０がそれぞれ連結接続されている。ノズル４１０，４２０は、Ｌ字型のノズルとして構成されており、その水平部はマニホールド２０９の側壁及びインナチューブ２０４を貫通するように設けられている。ノズル４１０，４２０の垂直部は、インナチューブ２０４の径方向外向きに突出し、かつ鉛直方向に延在するように形成されているチャンネル形状（溝形状）の予備室２０１ａの内部に設けられており、予備室２０１ａ内にてインナチューブ２０４の内壁に沿って上方（ウエハ２００の配列方向上方）に向かって設けられている。

ノズル４１０，４２０は、処理室２０１の下部領域から処理室２０１の上部領域まで延在するように設けられており、ウエハ２００と対向する位置にそれぞれ複数のガス供給孔４１０ａ，４２０ａが設けられている。これにより、ノズル４１０，４２０のガス供給孔４１０ａ，４２０ａからそれぞれウエハ２００に処理ガスを供給する。このガス供給孔４１０ａ，４２０ａは、インナチューブ２０４の下部から上部にわたって複数設けられ、それぞれ同一の開口面積を有し、さらに同一の開口ピッチで設けられている。ただし、ガス供給孔４１０ａ，４２０ａは上述の形態に限定されない。例えば、インナチューブ２０４の下部から上部に向かって開口面積を徐々に大きくしてもよい。これにより、ガス供給孔４１０ａ，４２０ａから供給されるガスの流量をより均一化することが可能となる。

ノズル４１０，４２０のガス供給孔４１０ａ，４２０ａは、後述するボート２１７の下部から上部までの高さの位置に複数設けられている。そのため、ノズル４１０，４２０のガス供給孔４１０ａ，４２０ａから処理室２０１内に供給された処理ガスは、ボート２１７の下部から上部までに収容されたウエハ２００の全域に供給される。ノズル４１０，４２０は、処理室２０１の下部領域から上部領域まで延在するように設けられていればよいが、ボート２１７の天井付近まで延在するように設けられていることが好ましい。

ガス供給管３１０からは、不活性ガスが、ＭＦＣ３１２、バルブ３１４、ノズル４１０を介して処理室２０１内に供給される。また、容器１４から処理ガスとしての原料ガスが、バルブ３１６，ガス供給管３１０を介して、処理室２０１内に供給される。

ガス供給管３２０からは、処理ガスとして、還元ガスが、ＭＦＣ３２２、バルブ３２４、ノズル４２０を介して処理室２０１内に供給される。

ガス供給管５１０，５２０からは、不活性ガスとして、例えば窒素（Ｎ_２）ガスが、それぞれＭＦＣ５１２，５２２、バルブ５１４，５２４、ノズル４１０，４２０を介して処理室２０１内に供給される。以下、不活性ガスとしてＮ_２ガスを用いる例について説明するが、不活性ガスとしては、Ｎ_２ガス以外に、例えば、アルゴン（Ａｒ）ガス、ヘリウム（Ｈｅ）ガス、ネオン（Ｎｅ）ガス、キセノン（Ｘｅ）ガス等の希ガスを用いてもよい。

主に、ガス供給管３１０，３２０、ＭＦＣ３１２，３２２、バルブ３１４，３２４、ノズル４１０，４２０により処理ガス供給系が構成されるが、ノズル４１０，４２０のみを処理ガス供給系と考えてもよい。処理ガス供給系は単にガス供給系と称してもよい。ガス供給管３１０からＭｏ含有ガスを流す場合、主に、ガス供給管３１０、ＭＦＣ３１２、バルブ３１４によりＭｏ含有ガス供給系が構成されるが、ノズル４１０をＭｏ含有ガス供給系に含めて考えてもよい。また、ガス供給管３２０から還元ガスを流す場合、主に、ガス供給管３２０、ＭＦＣ３２２、バルブ３２４により還元ガス供給系が構成されるが、ノズル４２０を還元ガス供給系に含めて考えてもよい。また、主に、ガス供給管５１０，５２０、ＭＦＣ５１２，５２２、バルブ５１４，５２４により不活性ガス供給系が構成される。

本実施形態におけるガス供給の方法は、インナチューブ２０４の内壁と、複数枚のウエハ２００の端部とで定義される円環状の縦長の空間内の予備室２０１ａ内に配置したノズル４１０，４２０を経由してガスを搬送している。そして、ノズル４１０，４２０のウエハ２００と対向する位置に設けられた複数のガス供給孔４１０ａ，４２０ａからインナチューブ２０４内にガスを噴出させている。より詳細には、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａ、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａにより、ウエハ２００の表面と平行方向に向かって処理ガス等を噴出させている。

排気孔（排気口）２０４ａは、インナチューブ２０４の側壁であってノズル４１０，４２０に対向した位置に形成された貫通孔であり、例えば、鉛直方向に細長く開設されたスリット状の貫通孔である。ノズル４１０，４２０のガス供給孔４１０ａ，４２０ａから処理室２０１内に供給され、ウエハ２００の表面上を流れたガスは、排気孔２０４ａを介してインナチューブ２０４とアウタチューブ２０３との間に形成された隙間で構成された排気路２０６内に流れる。そして、排気路２０６内へと流れたガスは、排気管２３１内に流れ、処理炉２０２外へと排出される。

排気孔２０４ａは、複数のウエハ２００と対向する位置に設けられており、ガス供給孔４１０ａ，４２０ａから処理室２０１内のウエハ２００の近傍に供給されたガスは、水平方向に向かって流れた後、排気孔２０４ａを介して排気路２０６内へと流れる。排気孔２０４ａはスリット状の貫通孔として構成される場合に限らず、複数個の孔により構成されていてもよい。

マニホールド２０９には、処理室２０１内の雰囲気を排気する排気管２３１が設けられている。排気管２３１には、上流側から順に、処理室２０１内の圧力を検出する圧力検出器（圧力検出部）としての圧力センサ２４５，ＡＰＣ（ＡｕｔｏＰｒｅｓｓｕｒｅＣｏｎｔｒｏｌｌｅｒ）バルブ２４３，真空排気装置としての真空ポンプ２４６が接続されている。ＡＰＣバルブ２４３は、真空ポンプ２４６を作動させた状態で弁を開閉することで、処理室２０１内の真空排気及び真空排気停止を行うことができ、更に、真空ポンプ２４６を作動させた状態で弁開度を調節することで、処理室２０１内の圧力を調整することができる。主に、排気孔２０４ａ，排気路２０６，排気管２３１，ＡＰＣバルブ２４３及び圧力センサ２４５により、排気系が構成される。真空ポンプ２４６を排気系に含めて考えてもよい。

マニホールド２０９の下方には、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシールキャップ２１９が設けられている。シールキャップ２１９は、マニホールド２０９の下端に鉛直方向下側から当接されるように構成されている。シールキャップ２１９は、例えばＳＵＳ等の金属で構成され、円盤状に形成されている。シールキャップ２１９の上面には、マニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０ｂが設けられている。シールキャップ２１９における処理室２０１の反対側には、ウエハ２００を収容するボート２１７を回転させる回転機構２６７が設置されている。回転機構２６７の回転軸２５５は、シールキャップ２１９を貫通してボート２１７に接続されている。回転機構２６７は、ボート２１７を回転させることでウエハ２００を回転させるように構成されている。シールキャップ２１９は、アウタチューブ２０３の外部に垂直に設置された昇降機構としてのボートエレベータ１１５によって鉛直方向に昇降されるように構成されている。ボートエレベータ１１５は、シールキャップ２１９を昇降させることで、ボート２１７を処理室２０１内外に搬入及び搬出することが可能なように構成されている。ボートエレベータ１１５は、ボート２１７及びボート２１７に収容されたウエハ２００を、処理室２０１内外に搬送する搬送装置（搬送系）として構成されている。

基板支持具としてのボート２１７は、複数枚、例えば２５～２００枚のウエハ２００を、水平姿勢で、かつ、互いに中心を揃えた状態で鉛直方向に間隔を空けて配列させるように構成されている。ボート２１７は、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料で構成される。ボート２１７の下部には、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料で構成される断熱板２１８が水平姿勢で多段（図示せず）に支持されている。この構成により、ヒータ２０７からの熱がシールキャップ２１９側に伝わりにくくなっている。ただし、本実施形態は上述の形態に限定されない。例えば、ボート２１７の下部に断熱板２１８を設けずに、石英やＳｉＣ等の耐熱性材料で構成される筒状の部材として構成された断熱筒を設けてもよい。

図２に示すように、インナチューブ２０４内には温度検出器としての温度センサ２６３が設置されている。温度センサ２６３により検出された温度情報に基づきヒータ２０７への通電量を調整することで、処理室２０１内の温度が所望の温度分布となるように構成されている。温度センサ２６３は、ノズル４１０，４２０と同様にＬ字型に構成されており、インナチューブ２０４の内壁に沿って設けられている。

図３に示すように、制御部（制御手段）であるコントローラ１２１は、ＣＰＵ（ＣｅｎｔｒａｌＰｒｏｃｅｓｓｉｎｇＵｎｉｔ）１２１ａ，ＲＡＭ（ＲａｎｄｏｍＡｃｃｅｓｓＭｅｍｏｒｙ）１２１ｂ，記憶装置１２１ｃ，Ｉ／Ｏポート１２１ｄを備えたコンピュータとして構成されている。ＲＡＭ１２１ｂ，記憶装置１２１ｃ，Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、内部バスを介して、ＣＰＵ１２１ａとデータ交換可能なように構成されている。コントローラ１２１には、例えばタッチパネル等として構成された入出力装置１２２が接続されている。

記憶装置１２１ｃは、例えばフラッシュメモリ、ＨＤＤ（ＨａｒｄＤｉｓｋＤｒｉｖｅ）等で構成されている。記憶装置１２１ｃ内には、基板処理装置の動作を制御する制御プログラム、後述する半導体装置の製造方法の手順や条件などが記載されたプロセスレシピなどが、読み出し可能に格納されている。プロセスレシピは、後述する半導体装置の製造方法における各工程（各ステップ）をコントローラ１２１に実行させ、所定の結果を得ることができるように組み合わされたものであり、プログラムとして機能する。以下、このプロセスレシピ、制御プログラム等を総称して、単に、プログラムともいう。本明細書においてプログラムという言葉を用いた場合は、プロセスレシピ単体のみを含む場合、制御プログラム単体のみを含む場合、または、プロセスレシピ及び制御プログラムの組み合わせを含む場合がある。ＲＡＭ１２１ｂは、ＣＰＵ１２１ａによって読み出されたプログラムやデータ等が一時的に保持されるメモリ領域（ワークエリア）として構成されている。

Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、ＭＦＣ３１２，３２２，５１６，５２６，５１２，５２２、バルブ３１４，３１６，３２４，５１４，５１８，５２４，５２８、圧力センサ１６，１８，２４５等に接続されている。また、Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、ＡＰＣバルブ２４３、真空ポンプ２４６、ヒータ２０７，３０７、温度センサ２６３、回転機構２６７、ボートエレベータ１１５等に接続されている。

ＣＰＵ１２１ａは、記憶装置１２１ｃから制御プログラムを読み出して実行すると共に、入出力装置１２２からの操作コマンドの入力等に応じて記憶装置１２１ｃからレシピ等を読み出すように構成されている。ＣＰＵ１２１ａは、読み出したレシピの内容に沿うように、ＭＦＣ３１２，３２２，５１２，５２２による各種ガスの流量調整動作、バルブ３１４，３２４，５１４，５２４の開閉動作等を制御するように構成されている。また、ＣＰＵ１２１ａは、ＡＰＣバルブ２４３の開閉動作及びＡＰＣバルブ２４３による圧力センサ２４５に基づく圧力調整動作、温度センサ２６３に基づくヒータ２０７の温度調整動作、真空ポンプ２４６の起動及び停止等を制御するように構成されている。また、ＣＰＵ１２１ａは、回転機構２６７によるボート２１７の回転及び回転速度調節動作、ボートエレベータ１１５によるボート２１７の昇降動作、ボート２１７へのウエハ２００の収容動作等を制御するように構成されている。

コントローラ１２１は、外部記憶装置（例えば、磁気テープ、フレキシブルディスクやハードディスク等の磁気ディスク、ＣＤやＤＶＤ等の光ディスク、ＭＯ等の光磁気ディスク、ＵＳＢメモリやメモリカード等の半導体メモリ）１２３に格納された上述のプログラムを、コンピュータにインストールすることにより構成することができる。記憶装置１２１ｃや外部記憶装置１２３は、コンピュータ読み取り可能な記録媒体として構成されている。以下、これらを総称して、単に、記録媒体ともいう。本明細書において記録媒体は、記憶装置１２１ｃ単体のみを含む場合、外部記憶装置１２３単体のみを含む場合、または、その両方を含む場合がある。コンピュータへのプログラムの提供は、外部記憶装置１２３を用いず、インターネットや専用回線等の通信手段を用いて行ってもよい。

（２）ガス供給システムの構成
次に、本実施形態に係るガス供給システム（原料ガス供給システム）について具体的に説明する。図１に示すように、ガス供給システム１２は、容器１４と、第１配管としてのガス供給管３１０と、第２配管５１５と、第３配管５２５と、第１圧力測定部１６と、第２圧力測定部１８と、制御部としてのコントローラ１２１と、を有する。

（原料）
本実施形態では、原料は、５０℃～２００℃において、０．０１～１００ＫＰａの飽和蒸気圧となる蒸気圧特性を有する材料である。さらに好ましくは、５０℃～２００℃において、０．０１～５ＫＰａの飽和蒸気圧となる低蒸気圧特性を有する材料である。なお、このような比較的低蒸気圧の特性を有する材料を、低蒸気圧材料（低蒸気圧原料）と呼ぶ。なお、本開示では、容器１４内に存在する原料は、固体、液体、気体のいずれであってもよい。なお、常温・常圧で、固体状態の材料かつ低蒸気圧材料であっても良い。

原料は、例えば、金属元素と、ハロゲン元素を含む材料であり得る。金属元素は、例えば、Ａｌ、Ｍｏ、Ｗ、Ｈｆ、Ｚｒ等から選択される。また、ハロゲン元素は、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ等から選択される。常温常圧で固体の原料としては、例えば、ＡｌＣｌ_３、Ａｌ_２Ｃｌ_６、ＭｏＣｌ_５、ＷＣｌ_６、ＨｆＣｌ_４、ＺｒＣｌ_４、ＭｏＯ_２Ｃｌ_２、ＭｏＯＣｌ_４等である。また、常温常圧で液体の原料としては、例えば、Ｒｕ、Ｌａ等の金属元素の原料である。

（容器）
容器１４の内側には原料が貯蔵される。容器１４は、原料を気化又は昇華して原料ガスを生成する。なお、本明細書では、原料が気体へと相変化することを、説明の便宜のため「気化又は昇華」と書き分けることなく、特に限定しない限り、単に「気化」と称する。

容器１４にはヒータ３０７が設けられ、ヒータ３０７によって容器１４の温度が調節されることで、原料の気化量が制御される。容器１４の温度は、基板処理ごとに変更され得る。また、容器１４と、ガス供給管３１０とガス供給管５１０との合流部との間には、バルブ３１６が設けられている。

（第１配管）
本開示の第１配管に相当するガス供給管３１０は、容器１４と処理室２０１との間に接続され、直管部ＳＲを有する。本実施形態の直管部ＳＲは、直円筒状である。なお、本開示では、直管部ＳＲは、直円筒状に限定されず、例えば、底面が三角形状や四角形状である直角筒状であってもよい。圧力損失の算出方法については、後で説明する。

直管部ＳＲは、管の軸方向の両端に、第１位置Ｂ１と第２位置Ｂ２とを備える。第２位置Ｂ２は、第１位置Ｂ１より原料ガスの流れの下流側に、一定の間隔を空けて位置する。間隔は、適宜設定できるが、本実施形態では例えば、５００ｍｍである。直管部ＳＲの第１位置Ｂ１には、第１圧力測定部１６が設けられる。また、直管部ＳＲの第２位置Ｂ２には、第２圧力測定部１８が設けられる。図示を省略するが、直管部ＳＲには配管加熱ヒータと断熱材が巻き付けられる。断熱材によって、直管部ＳＲでは、原料ガスの温度が、ガスの流れの方向に対して一定に保持される。

本実施形態では、直管部ＳＲにおける第１位置Ｂ１と第２位置Ｂ２との間の圧力損失は、直管部ＳＲの内側を流れる原料ガスの流量を演算することが可能である様に、所定の圧力損失に構成される。本実施形態では、「所定の圧力損失に構成される」とは、具体的には、原料ガスと内壁面との間で生じる摩擦による圧力損失であることを意味する。

このため、本実施形態では、圧力損失が測定される部分には、オリフィスやバルブ等の部材が設けられない。また、エルボ等の曲げ部や絞り部等が形成されない。すなわち、直管部ＳＲの内側では、流路の内径の変化や流路の屈曲等が形成されないことによって、内壁面との間で生じる摩擦以外の圧力損失が「０」となる様に構成される。

（第２配管）
第２配管５１５は、ガス供給管５１０から分岐した配管であり、容器１４に接続され、容器１４に第１不活性ガスを供給する。第２配管５１５には、第１不活性ガスを供給する第１不活性ガス供給部５１６とバルブ５１８とが設けられる。第１不活性ガスは、例えば、ＡｒやＮ_２であり、原料の気化を促進する。第１不活性ガスの供給を調整することによって、原料の気化量を制御できる。

（第１不活性ガス供給部）
第１不活性ガス供給部５１６は、第２配管５１５を流れる第１不活性ガスの流量を測定可能であるように、流量制御部又は流量測定部で構成され得る。流量制御部は、例えば、ＭＦＣ（マスフローコントローラ）であり、流量測定部は、例えば、ＭＦＭ（マスフローメーター）である。なお、第１不活性ガス供給部としては、ＭＦＣ又はＭＦＭだけでなく、不活性ガス供給系の一部又は全部を含めて考えてよい。

第１不活性ガス供給部５１６は、第２配管５１５を介して容器１４に第１不活性ガスを供給する。第１不活性ガスが容器１４に供給される間、容器１４の温度は、一定に保持される。第１不活性ガスの供給によって、容器１４内で、第１の原料ガスとしての気化した原料と第１不活性ガスとが混合する。混合ガスは、第２の原料ガスとして生成され、容器１４から下流測に送り出される。なお、本開示では、第２配管５１５、第１不活性ガス供給部５１６及びバルブ５１８は、必須ではない。

（第３配管）
第３配管５２５は、ガス供給管５２０から分岐した配管であり、ガス供給管３１０に接続されガス供給管３１０に第２不活性ガスを供給する。第３配管５２５には、第２不活性ガスを供給する第２不活性ガス供給部５２６とバルブ５２８とが設けられる。

（第２不活性ガス供給部）
第２不活性ガス供給部５２６は、第３配管５２５を流れる第２不活性ガスの流量を測定可能であるように、流量制御部又は流量測定部で構成され得る。流量制御部は、例えば、ＭＦＣであり、流量測定部は、例えば、ＭＦＭである。第２不活性ガスは、例えば、ＡｒやＮ_２であり、原料ガスを希釈するために用いられる。なお、第２不活性ガス供給部としては、ＭＦＣ又はＭＦＭだけでなく、不活性ガス供給系の一部又は全部を含めて考えてよい。

第２不活性ガスの供給によって、容器１４から送り出された混合ガスである第２の原料ガスに、更に第２不活性ガスが混合される。そして、気化した原料と第１不活性ガスと第２不活性ガスとを含む混合ガスが、第３の原料ガスとしてガス供給管３１０の直管部ＳＲに送り出される。なお、本開示では、第３配管５２５、第２不活性ガス供給部５２６及びバルブ５２８は、必須ではない。

（圧力測定部）
第１圧力測定部１６と第２圧力測定部１８とは、ガス供給管３１０に沿って直列に設けられる。第１圧力測定部１６は、第１位置Ｂ１における原料ガスの圧力を測定する。第２圧力測定部１８は、第２位置Ｂ２における原料ガスの圧力を測定する。第１圧力測定部１６及び第２圧力測定部１８は、例えば圧力センサである。第１圧力測定部１６からの測定信号と第２圧力測定部１８からの測定信号とは、コントローラ１２１に入力される。なお、本開示では、測定信号は、圧力自体の数値（圧力値）に限定されない。測定信号としては、例えば、圧力自体の数値に対応して、圧力測定部が設定する数値や記号等の組み合わせを含むデジタル信号等でもよい。本開示では、圧力損失を算出可能な信号であれば、任意の測定信号を採用できる。

本実施形態では、第１圧力測定部１６と、第２圧力測定部１８とは、いずれも絶対圧力計で構成される。すなわち、本実施形態の測定信号は、絶対圧力の値である。絶対圧力計を使用する場合、例えば、ポンプで真空引きを行い、０（ゼロ）Ｐａの状態を、流体の分子が１個もない、圧力計の仮のゼロ点として記憶させることができる。なお、本開示では、圧力計は、絶対圧力計に限定されず、例えば、大気圧を基準としたゲージ圧力を測定する圧力計等、他の任意の圧力計を使用できる。

（制御部）
本開示の制御部に相当するコントローラ１２１は、第１圧力測定部１６からの測定信号と第２圧力測定部１８からの測定信号とから、第１位置Ｂ１と第２位置Ｂ２との間の圧力損失を算出する。コントローラ１２１は、算出された圧力損失に基づき、原料ガス（第３の原料ガス）の流量を演算することが可能である様に構成される。

（３）基板処理工程
次に、基板処理工程として、本実施形態に係る基板処理装置１０を用いた半導体装置の製造工程を説明する。なお、以下では、半導体装置の製造工程の概要をまず説明すると共に、半導体装置の製造工程のうち原料ガス供給システム１２を用いた原料ガス供給方法に係る部分については、後の「（４）原料ガス供給方法」において別に説明する。

半導体装置（デバイス）の製造工程の一工程として、ウエハ２００上に、例えば３ＤＮＡＮＤのコントロールゲート電極として用いられるモリブデン（Ｍｏ）を含有するＭｏ含有膜を形成する工程の一例について、図４、図５（Ａ）及び図５（Ｂ）を用いて説明する。ここでは、図５（Ａ）に示すように、表面に、非遷移金属元素であるアルミニウム（Ａｌ）が含まれた金属含有膜であり、金属酸化膜である酸化アルミニウム（ＡｌＯ）膜が形成されたウエハ２００を用いる。そして、後述する基板処理工程により、図５（Ｂ）に示すように、ＡｌＯ膜が形成されたウエハ２００上にＭｏ含有膜を形成する。Ｍｏ含有膜を形成する工程は、上述した基板処理装置１０の処理炉２０２を用いて実行される。以下の説明において、基板処理装置１０を構成する各部の動作はコントローラ１２１により制御される。

本明細書において「ウエハ」という言葉を用いた場合は、「ウエハそのもの」を意味する場合や、「ウエハとその表面に形成された所定の層や膜等との積層体」を意味する場合がある。本明細書において「ウエハの表面」という言葉を用いた場合は、「ウエハそのものの表面」を意味する場合や、「ウエハ上に形成された所定の層や膜等の表面」を意味する場合がある。本明細書において「基板」という言葉を用いた場合も、「ウエハ」という言葉を用いた場合と同義である。

（ウエハ搬入）
複数枚のウエハ２００がボート２１７に装填（ウエハチャージ）されると、図１に示されているように、複数枚のウエハ２００を支持したボート２１７は、ボートエレベータ１１５によって持ち上げられて、処理室２０１内に搬入（ボートロード）され、処理容器に収容される。この状態で、シールキャップ２１９はＯリング２２０を介してアウタチューブ２０３の下端開口を閉塞した状態となる。

（圧力調整および温度調整）
処理室２０１内、すなわち、ウエハ２００が存在する空間が所望の圧力（真空度）となるように真空ポンプ２４６によって真空排気される。この際、処理室２０１内の圧力は、圧力センサ２４５で測定され、この測定された圧力情報に基づき、ＡＰＣバルブ２４３がフィードバック制御される（圧力調整）。真空ポンプ２４６は、少なくともウエハ２００に対する処理が完了するまでの間は常時作動させた状態を維持する。

また、処理室２０１内が所望の温度となるようにヒータ２０７によって加熱される。この際、処理室２０１内が所望の温度分布となるように、温度センサ２６３が検出した温度情報に基づきヒータ２０７への通電量がフィードバック制御される（温度調整）。以下において、ヒータ２０７の温度は、ウエハ２００の温度が、例えば３００℃以上６００℃以下の範囲内の温度となるような温度に設定して行う。また、ヒータ２０７による処理室２０１内の加熱は、少なくともウエハ２００に対する処理が完了するまでの間は継続して行われる。

［ステップＳ１０］
（金属含有ガス供給）

バルブ３１４を開き、容器３１４に不活性ガスを流す。また、バルブ３１６を開き、容器１４からガス供給管３１０内に原料ガスである金属含有ガスを流す。金属含有ガスは、ＭＦＣ３１２により調整された不活性ガスの流量により流量調整され、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。このとき、ウエハ２００に対して金属含有ガスが供給される。このとき同時にバルブ５１４を開き、ガス供給管５１０内に不活性ガスを流す。ガス供給管５１０内を流れた不活性ガスは、ＭＦＣ５１２により流量調整され、金属含有ガスと一緒に処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。このとき、ノズル４２０内への金属含有ガスの侵入を防止するために、バルブ５２４を開き、ガス供給管５２０内に不活性ガスを流す。不活性ガスは、ガス供給管３２０、ノズル４２０を介して処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。

このときＡＰＣバルブ２４３を調整して、処理室２０１内の圧力を、例えば１～３９９０Ｐａの範囲内の圧力であって、例えば１０００Ｐａとする。ＭＦＣ３１２で制御する不活性ガスの供給流量は、例えば０．１～１．０ｓｌｍ、好ましくは０．１～０．５ｓｌｍの範囲内の流量とする。ＭＦＣ５１２，５２２で制御する不活性ガスの供給流量は、それぞれ例えば０．１～２０ｓｌｍの範囲内の流量とする。なお、本開示における「１～３９９０Ｐａ」のような数値範囲の表記は、下限値および上限値がその範囲に含まれることを意味するよって、例えば、「１～３９９０Ｐａ」とは、「１Ｐａ以上３９９０Ｐａ以下」を意味する。他の数値範囲についても同様である。

このとき処理室２０１内に流しているガスは金属含有ガスと不活性ガスのみである。ここで金属含有ガスとしては、モリブデン（Ｍｏ）含有ガスを用いることができる。Ｍｏ含有ガスとしては、例えばＭｏＣｌ_５ガス、ＭｏＯ_２Ｃｌ_２ガス、ＭｏＯＣｌ_４ガスを用いることができる。金属含有ガスの供給により、ウエハ２００（表面の下地膜であるＡｌＯ膜）上に金属含有層が形成される。ここで、金属含有ガスとして、ＭｏＯ_２Ｃｌ_２ガス、ＭｏＯＣｌ_４ガスのいずれかを用いた場合、金属含有層は、Ｍｏ含有層である。Ｍｏ含有層は、ＣｌやＯを含むＭｏ層であってもよいし、ＭｏＯ_２Ｃｌ_２（ＭｏＯＣｌ_４）の吸着層であってもよいし、それらの両方を含んでいてもよい。また、Ｍｏ含有層は、Ｍｏを主成分とする膜であり、Ｍｏ元素の他に、Ｃｌ、Ｏ、Ｈ、等の元素を含み得る膜である。

［ステップＳ１１（第１パージ工程）］
（残留ガス除去）
金属含有ガスの供給を開始してから所定時間経過後であって例えば０．０１～１０秒後に、ガス供給管３１０のバルブ３１６（バルブ３１４）を閉じて、金属含有ガスの供給を停止する。つまり、金属含有ガスをウエハ２００に対して供給する時間は、例えば０．０１～１０秒の範囲内の時間とする。このとき排気管２３１のＡＰＣバルブ２４３は開いたままとして、真空ポンプ２４６により処理室２０１内を真空排気し、処理室２０１内に残留する未反応もしくは金属含有層形成に寄与した後の金属含有ガスを処理室２０１内から排除する。すなわち、処理室２０１内をパージする。このときバルブ５１４，５２４は開いたままとして、不活性ガスの処理室２０１内への供給を維持する。不活性ガスはパージガスとして作用し、処理室２０１内に残留する未反応もしくは金属含有層形成に寄与した後の金属含有ガスを処理室２０１内から排除する効果を高めることができる。

［ステップＳ１２］
（還元ガス供給）
処理室２０１内の残留ガスを除去した後、バルブ３２４を開き、ガス供給管３２０内に、還元ガスを流す。還元ガスは、ＭＦＣ３２２により流量調整され、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。このときウエハ２００に対して、還元ガスが供給される。このとき同時にバルブ５２４を開き、ガス供給管５２０内に不活性ガスを流す。ガス供給管５２０内を流れた不活性ガスは、ＭＦＣ５２２により流量調整される。不活性ガスは、還元ガスと一緒に処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。このとき、ノズル４１０内への還元ガスの侵入を防止するために、バルブ５１４を開き、ガス供給管５１０内に不活性ガスを流す。不活性ガスは、ガス供給管３１０、ノズル４１０を介して処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。

このときＡＰＣバルブ２４３を調整して、処理室２０１内の圧力を、例えば１～３９９０Ｐａの範囲内の圧力であって、例えば２０００Ｐａとする。ＭＦＣ３２２で制御する還元ガスの供給流量は、例えば１～５０ｓｌｍ、好ましくは１５～３０ｓｌｍの範囲内の流量とする。ＭＦＣ５１２，５２２で制御する不活性ガスの供給流量は、それぞれ例えば０．１～３０ｓｌｍの範囲内の流量とする。還元ガスをウエハ２００に対して供給する時間は、例えば０．０１～１２０秒の範囲内の時間とする。

このとき処理室２０１内に流しているガスは、還元ガスと不活性ガスのみである。ここで、還元ガスとしては、例えば水素（Ｈ_２）ガス、重水素（Ｄ２）ガス、活性化した水素を含むガス、等を用いることができる。還元ガスとしてＨ_２ガスを用いた場合、Ｈ_２ガスは、ステップＳ１０でウエハ２００上に形成されたＭｏ含有層の少なくとも一部と置換反応する。すなわち、Ｍｏ含有層中のＯや塩素（Ｃｌ）が、Ｈ_２と反応し、Ｍｏ層から脱離して、水蒸気（Ｈ_２Ｏ）や塩化水素（ＨＣｌ）や塩素（Ｃｌ_２）等の反応副生成物として処理室２０１内から排出される。そして、ウエハ２００上にＭｏを含みＣｌとＯを実質的に含まない金属層（Ｍｏ層）が形成される。

［ステップＳ１３（第２パージ工程）］
（残留ガス除去）
金属層を形成した後、バルブ３２４を閉じて、還元ガスの供給を停止する。

そして、上述したステップＳ１１（第１パージ工程）と同様の処理手順により、処理室２０１内に残留する未反応もしくは金属層の形成に寄与した後の還元ガスや反応副生成物を処理室２０１内から排除する。すなわち、処理室２０１内をパージする。

（所定回数実施）
上記したステップＳ１０～ステップＳ１３の工程を順に行うサイクルを１回以上（所定回数（ｎ回））行うことにより、ウエハ２００上に、所定の厚さ（例えば０．５～２０．０ｎｍ）の金属含有膜を形成する。上述のサイクルは、複数回繰り返すのが好ましい。また、ステップＳ１０～ステップＳ１３の工程をそれぞれ少なくとも１回以上行ってもよい。

（アフターパージおよび大気圧復帰）
ガス供給管５１０，５２０のそれぞれから不活性ガスを処理室２０１内へ供給し、排気管２３１から排気する。不活性ガスはパージガスとして作用し、これにより処理室２０１内が不活性ガスでパージされ、処理室２０１内に残留するガスや反応副生成物が処理室２０１内から除去される（アフターパージ）。その後、処理室２０１内の雰囲気が不活性ガスに置換され（不活性ガス置換）、処理室２０１内の圧力が常圧に復帰される（大気圧復帰）。

（ウエハ搬出）
その後、ボートエレベータ１１５によりシールキャップ２１９が下降されて、アウタチューブ２０３の下端が開口される。そして、処理済のウエハ２００がボート２１７に支持された状態でアウタチューブ２０３の下端からアウタチューブ２０３の外部に搬出（ボートアンロード）される。その後、処理済のウエハ２００は、ボート２１７より取り出される（ウエハディスチャージ）。

（４）原料ガス供給方法
次に、本実施形態に係る原料ガス供給システム１２を用いて行われる原料ガス供給方法を、図６～図８を参照して具体的に説明する。原料ガス供給方法は、図４中のステップＳ１０の、原料ガスとして金属含有ガスを反応室である処理室２０１に供給する工程の際に実施される。

まず、図６中のステップＳ２０に示すように、容器１４の中で原料を気化して第１の原料ガスを生成する。次に、ステップＳ２１に示すように、第１不活性ガスを容器１４に供給して、原料の気化を促進する。すなわち、第１の原料ガスと第１不活性ガスとが混合した第２の原料ガスが生成される。そして、第２の原料ガスを容器１４の下流測に流す。

次に、ステップＳ２２に示すように、第２不活性ガスをガス供給管３１０に供給して、第２の原料ガスを希釈する。本実施形態では、第１不活性ガス及び第２不活性ガスとして、例えばＮ_２ガス等、いずれも同じ種類のガスが使用される。すなわち、第２の原料ガスと第２不活性ガスとが混合した第３の原料ガスが生成する。生成された第３の原料ガスは、直管部ＳＲへ流れる。

次に、ステップＳ２３に示すように、直管部ＳＲの第１位置Ｂ１における第３の原料ガスの圧力を測定すると共に、ステップＳ２４に示すように、直管部ＳＲの第２位置Ｂ２における第３の原料ガスの圧力を測定する。測定された第１位置Ｂ１の圧力の値及び第２位置Ｂ２の圧力の値は、コントローラ１２１へ入力される。

次に、ステップＳ２５に示すように、第１位置Ｂ１の圧力と第２位置Ｂ２の圧力とから、第１位置Ｂ１と第２位置Ｂ２との間の圧力損失Δｐを算出する。

＜原料ガスの流量演算処理＞
次に、ステップＳ２６に示すように、算出された圧力損失Δｐに基づき、直管部ＳＲを流れる第３の原料ガスの流量を演算する。また、第１の原料ガスの流量及び濃度が算出される。

具体的には、まず、図７に示すように、直管部ＳＲを流れる流体の流量Ｑ_ｍｉｘと、第１位置Ｂ１の圧力ｐ_１と第２位置Ｂ２の圧力ｐ_２との差圧である圧力損失Δｐとの間には、以下の式（１）に示す比例関係が成り立つ。式（１）は、ハーゲン・ポアズイユの式に基づく。

ここで、ｄは、直管部ＳＲの配管の内径である。Ｌは、第１位置Ｂ１と第２位置Ｂ２との間隔である。πは、円周率である。ｄ、Ｌ及びπは、いずれも既知の定数である。

μ_ｍｉｘは、成膜原料（プリカーサ）である第１の原料ガスと、気化促進用のキャリアガスである第１不活性ガスと、希釈ガスである第２不活性ガスを含む第３の原料ガスの粘性係数である。μ_ｍｉｘは、含まれるそれぞれのガスの濃度により変化する未知数である。また、Ｑ_ｍｉｘは、第３の原料ガスの体積流量である。なお、数１の式には適宜、補正係数を追加して計算しても良い。補正係数を追加して計算することにより、計算精度を向上させることが可能になる。

本実施形態では、第１不活性ガス及び第２不活性ガスが同種のガスである。また、第１不活性ガス及び第２不活性ガスの流量はＭＦＣで制御されるため、それぞれの流量の値を得ることができる。このため、第１の原料ガスと第１不活性ガスと第２不活性ガスとが混合された第３の原料ガスに対して、気化した原料である第１の原料ガスの濃度を算出することができる。

次に、第１の原料ガスのモル濃度をｘ_１、第１不活性ガスと第２不活性ガスとの和に対応するガスのモル濃度をｘ_２（ｘ_２＝１－ｘ_１）、とする。また、それぞれのガスが、単体で存在するときの粘性係数をμ_１，μ_２とする。このとき、第１の原料ガス、第１不活性ガス及び第２不活性ガスが混合した第３の原料ガスの粘性係数μ_ｍｉｘは、以下の（２）及び（３）の式によって表される。

ここで、Ｍ_１，Ｍ_２はそれぞれ、第１の原料ガスと、第１不活性ガスと第２不活性ガスとの和に対応するガスのそれぞれの分子量（モル質量）である。また、（Ｔ_ｓ，Ｐ_ｓ）＝（２７３．１５Ｋ，１０１３２５Ｐａ）の状態を標準状態と呼ぶ。また、標準状態における、第３の原料ガス、第１の原料ガス、並びに、第１不活性ガスと第２不活性ガスとの和に対応するガスのそれぞれのガスの体積流量を、Ｑ´_ｍｉｘ，Ｑ´_１，Ｑ´_２とすると、以下の（４）及び（５）の関係式が成り立つ。

なお、式（４）及び式（５）中の変数のうち、右肩に´（ダッシュ）が付された変数は、［ＳＬＭ］又は［ＳＣＣＭ］単位での流量を意味する。任意の温度Ｔ、圧力ｐにおける流量Ｑと、標準状態における流量Ｑ´との間には、以下の式（６）の関係が成り立つ。

ここで、温度Ｔ及び圧力ｐは、直管部ＳＲの温度及び平均圧力にそれぞれ等しく、いずれも測定可能な値である。上記の式（１）から式（６）において、独立な未知数は、流量Ｑ_ｍｉｘとｘ_２である。未知数の解は、二分法による繰り返し計算を行うことで求めることができる。

上記の演算によって、第１の原料ガスの流量及び濃度が算出される。なお、第１の原料ガス、並びに、第１不活性ガスと第２不活性ガスとの和に対応するガスの、それぞれのモル濃度、粘性係数、分子量、蒸気圧特性の少なくとも１つ以上は、本開示の「ガスの特性」に相当する。

＜演算結果に基づく制御動作＞
コントローラ１２１は、演算された第１の原料ガスの流量を基に、第１不活性ガス供給部５１６を制御すると共に、第１不活性ガス供給部５１６の制御によって、容器１４に供給される第１不活性ガスの流量を調整することが可能な様に構成される。

また、コントローラ１２１は、演算された第１の原料ガスの流量を基に、第２不活性ガス供給部５２６を制御すると共に、第２不活性ガス供給部５２６の制御によって、ガス供給管３１０に供給される第２不活性ガスの流量を調整することが可能な様に構成される。

図８（Ａ）中には、基板処理において設定された、第１の原料ガスとしてのプリカーサ、第１不活性ガスとしてのキャリアガス、及び、第２不活性ガスとしての希釈ガスのそれぞれの経時的な流量の変化が例示されている。容器１４の中の第１の原料ガスの流量は、経時的に一定である。また、第１不活性ガスと第２不活性ガスとの和に対応するガスの流量も、経時的に一定である。また、第１不活性ガスの流量は、経時的に漸増すると共に、第２不活性ガスの流量は、経時的に漸減する。

一方、図８（Ｂ）中には、演算された第１の原料ガスの流量に基づき制御された、第１の原料ガス、第１の不活性ガス及び第２の不活性ガスのそれぞれの経時的な流量の変化が例示されている。

図８（Ｂ）に示すように、本実施形態では、コントローラ１２１は、演算によって、第１の原料ガスの流量の減少が検出された場合に、処理室２０１に供給される第３の原料ガスの総流量を一定に保つように、第１不活性ガスの流量を増加させる。また、コントローラ１２１は、第１不活性ガスの流量を増加させた場合、処理室２０１に供給される第３の原料ガス中の第１の原料ガスの濃度を一定に保つように、第２不活性ガスの流量を減少させる。

また、コントローラ１２１は、演算によって、第１の原料ガスの流量の増加が検出された場合に、処理室２０１に供給される第３の原料ガスの総流量を一定に保つように、第１不活性ガスの流量を減少させる。また、コントローラ１２１は、第１不活性ガスの流量を減少させた場合、第３の原料ガス中の第１の原料ガスの濃度を一定に保つように、第２不活性ガスの流量を増加させる。すなわち、本実施形態では、演算結果に基づいて、第１の原料ガスの流量、第２の原料ガスの流量、及び、第３の原料ガスの流量のいずれもが制御される。また、第２の原料ガス又は第３の原料ガス中における、第１の原料ガスの濃度も制御される。

（５）本実施形態による効果
本実施形態では、ガス供給管３１０は、直管部ＳＲを有し、直管部ＳＲにおける上流側の第１位置Ｂ１と下流測の第２位置Ｂ２との間の圧力損失が、内側を流れる原料ガスの流量を演算することが可能である様に所定の圧力損失に構成される。

また、原料ガスの流量は、例えば、ハーゲン・ポアズイユの式で規定される、体積流量と圧力損失との比例関係を用いて算出される。そして、算出された原料ガスの流量と、基板処理のために設定された原料ガスの流量との比較結果を用いて、設定された流量が達成されるように、後続の原料ガス供給処理を調整可能である。

ここで、本実施形態では、ガス供給管３１０において圧力損失が測定される部分である、第１位置Ｂ１と第２位置Ｂ２との間の部分は、シンプルな直管部ＳＲである。このため、第１位置Ｂ１と第２位置Ｂ２との間で測定される圧力損失は、原料ガスがガス供給管３１０内を通過する際の内壁面との間の摩擦による圧力損失のみである。よって、本実施形態では、原料ガス供給システム１２の構成を簡易化でき、結果、原料ガスの流量を制御するための圧力測定の精度を向上させることができる。よって、本実施形態によれば、簡易な構成であっても原料ガスの流量を適切に制御できる。

また、一般に、原料ガスの流量制御には、ＭＦＣが用いられる場合が多い。しかし、ＭＦＣによる流量制御の場合、ＭＦＣにおける流体の圧力損失が大きくなるため、適切な制御を行うためには、ＭＦＣ上流側の配管内圧力を高くする必要がある。一方、現在、基板処理装置の原料ガス供給システム１２では、原料の種類は多様化している。例えば、ＨｆＣｌ_４やＺｒＣｌ_４のような、比較的低い蒸気圧で気化する材料（低蒸気圧原料）が、原料として使用される場合がある。

原料ガスが低蒸気圧原料ガスであり、かつ、原料ガスの流れの下流側にＭＦＣが配置される場合、ＭＦＣ上流側の配管内の低蒸気圧原料ガス中の原料分圧が、飽和蒸気圧を超えてしまう懸念がある。この場合、必要な流量が流れなくなる課題がある。また、飽和蒸気圧を超えた低蒸気圧原料が、固化又は液化してしまう場合がある。

圧力損失を小さく抑えることが可能な流量制御の方法の例として、例えば赤外線（ＩＲ）センサを用いた方法が考えられる。しかし、ＩＲセンサは、コストが嵩むという課題がある。また、定期的なメンテナンスも必要になるため、メンテナンスの負担が大きくなるという課題もある。

ここで、本実施形態では、固体状態の低蒸気圧原料を気化して原料ガスが生成される。本実施形態は、低蒸気圧原料を気化した原料ガスであっても、ＭＦＣを必要とすることなく、原料ガスの流量を適切に制御できるので、ＭＦＣを用いる場合の様に必要な流量を流せなくなることを抑制できる。すわなち、ＭＦＣと比較して大きな流量のガスを安定して流すことができる。また、本実施形態では、簡易な構成で原料ガスの流量を適切に制御できるので、ＩＲセンサのような複雑な構造を必要としないで済む。このため、本実施形態は、低蒸気圧原料を用いて原料ガスを生成する場合に、特に有効である。

また、本実施形態では、気化した原料である第１の原料ガスの流量が算出されるため、原料ガス供給処理におけるフィードバック制御を適切に行うことができる。

また、本実施形態では、第１の原料ガスの流量に加え濃度も算出されるので、原料ガス供給処理におけるフィードバック制御をより適切に行うことができる。

また、本実施形態では、第１圧力測定部１６と、第２圧力測定部１８とは、いずれも絶対圧力計で構成される。ここで、例えば、低蒸気圧原料の原料ガス流量の演算のように、体積流量から質量流量に換算する作業が生じる際、換算において絶対圧力の平均値が求められる場合がある。このため、絶対圧力計による圧力の測定は、原料ガス流量の演算精度を向上させることができる点で有利である。

また、本実施形態では、コントローラ１２１は、演算によって、第１の原料ガスの流量の増減の変化が検出された場合に、処理室２０１に供給される第３の原料ガスの総流量を一定に保つように、第１不活性ガスの流量を増減させる。このため、単位時間当たりの第３の原料ガスの供給量を一定に保つことができるので、基板処理に必要な第３の原料ガスの不足を防止することができる。

また、本実施形態では、コントローラ１２１は、第１不活性ガスの流量を増減させた場合、第３の原料ガス中の第１の原料ガスの濃度を一定に保つように第２不活性ガスの流量を増減させる。このため、基板処理における成膜品質のバラつきの一定化を図ることができる。

また、本実施形態に係る原料ガス供給システム１２を備える基板処理装置１０によれば、基板処理装置１０を簡易に構成できると共に、流量が適切に制御された第３の原料ガスを用いて、基板の品質を向上できる。

同様に、本実施形態に係る原料ガス供給システム１２を備える基板処理装置１０を用いた半導体装置の製造方法によれば、流量が適切に制御された原料ガスを用いて、品質を向上させた半導体装置を製造できる。

また、本実施形態に係る原料ガス供給システム１２において、原料ガス供給方法を実行する一連の処理を、コンピュータによりコントローラ１２１に実行させるプログラムを作成してもよい。作成されたプログラムは、コンピュータが読み取り可能な記録媒体に格納できる。

（６）他の実施形態
以上、本開示の実施形態を具体的に説明した。しかしながら、本開示は上述の実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。

例えば、上記実施形態では、Ｍｏ含有ガスを用いる場合を例にして説明したが、本開示はこれに限定されるものではない。

また、上記実施形態では、還元ガスとしてＨ_２ガスを用いる場合を例にして説明したが、本開示はこれに限定されるものではない。

また、上記実施形態では、一度に複数枚の基板を処理するバッチ式の縦型装置である基板処理装置を用いて成膜する例について説明したが、本開示はこれに限定されない。本開示は、一度に１枚または数枚の基板を処理する枚葉式の基板処理装置を用いて成膜する場合にも、好適に適用できる。

（第１変形例）
例えば、本開示では、第１位置Ｂ１と第２位置Ｂ２との間に、１つ以上の第３圧力測定部が更に設けられてもよい。すなわち、圧力測定部に設けられる圧力計の個数は、３個以上であってよい。図９（Ａ）中には、２個の圧力計を用いた２点測定の場合が例示されている。２点測定の場合、圧力計の誤差が大きくなる場合があり、結果、流量計算式のΔｐ／Ｌを正確に見積もることが難しくなる懸念がある。一方、図９（Ｂ）中には、第１位置Ｂ１と第２位置Ｂ２との間に、３個の第３圧力測定部１９としての圧力計が設けられた第１変形例の場合の測定方法が例示されている。

第１変形例では、３個以上の複数点の圧力を測定し、測定された複数の圧力を用いた最小二乗近似法によって、第１位置Ｂ１と第２位置Ｂ２との間の圧力損失（圧力勾配）を、より精度を高めて求めることができる。すなわち、圧力計の誤差を小さくできる。このため、流量の演算精度を向上できる。特に、第１変形例は、圧力計のフルスケールに対し差圧が小さい場合において、流量演算が必要とする精度に対し、個々の圧力計の誤差が無視できない場合に有用である。

第１変形例のように、３個以上の複数点の圧力を測定する場合、コントローラ１２１は、第１圧力測定部１６と第２圧力測定部１８と第３圧力測定部とを用いて、原料ガスの流量を演算することになる。

第１圧力測定部１６と、第２圧力測定部１８と、１個以上の第３圧力測定部とが設けられている場合、原料ガスの流量を演算する処理の際、２つの圧力測定部が用いられるか、又は、すべての圧力測定部が用いられるかいずれか選択される。具体的には、コントローラ１２１には、２つの圧力測定部を用いる演算プログラムと、すべての圧力測定部を用いる演算プログラムと、が両方備えられ、処理に用いられる演算プログラムが、選択された圧力測定部の個数に応じて変更可能である様に構成される。

また、２つの圧力測定部が用いられる場合、コントローラ１２１は、第１圧力測定部１６と第２圧力測定部１８と第３圧力測定部のうち、任意の２つの圧力測定部を選択できると共に、選択された２つの圧力測定部を用いて原料ガスの流量を演算する処理を行う。また、すべての圧力測定部が用いられる場合、コントローラ１２１は、第１圧力測定部１６と第２圧力測定部１８と第３圧力測定部のすべての圧力測定部を用いて原料ガスの流量を演算する処理を行う。

（第２変形例）
また、図１０に示すように、本開示では、上流側の第１圧力測定部１６及び下流側の第２圧力測定部１８のうち一方の圧力計を、差圧計１７に置き換えて、第１位置Ｂ１と第２位置Ｂ２とのそれぞれの圧力を測定してもよい。図１０（Ａ）中には、第２位置Ｂ２に圧力計の替わりに差圧計１７が配置された場合が、また、図１０（Ｂ）中には、第１位置Ｂ１に圧力計の替わりに差圧計１７が配置された場合が、それぞれ例示されている。

差圧計１７としては、具体的には例えば、隔膜を用いて計測する型の差圧計を使用できる。差圧計１７の使用によって、２個の圧力計を用いる場合に比べて、圧力計のゼロ点ズレによる測定誤差が生じ難くなり、結果、流量測定精度を向上させることができる。

（第３変形例）
また、図１１に示すように、本開示では、容器１４の上流側に、第１不活性ガスの温度を制御する温度制御部ＨＸが設けられてもよい。温度制御部ＨＸは、コントローラ１２１に接続される。温度制御部ＨＸは、例えば調温可能な配管ヒータや温度センサ等を含むことができる。

第３変形例では、第１不活性ガスの温度は、成膜中にコントローラ１２１のフィードバック制御によって、温度制御部ＨＸを介して変更できる。第１不活性ガスの温度が変更されることで、原料を気化する容器１４内部の温度が変化し、変化に応じて原料の飽和蒸気圧が変化する。このため、原料の最大気化量を制御することが可能となる。

例えば、第１不活性ガスの温度を増加させるように温度制御部ＨＸを操作すると、容器１４内の温度が上昇する為、飽和蒸気圧が上昇する。このため、容器１４内に気化できる原料が増え、結果、処理室２０１に供給される原料の流量を増加することができる。また、第１不活性ガスが容器１４に供給された後、容器１４の温度を変更することにより、原料の飽和蒸気圧を速やかに変えることができる。

＜本開示の好ましい態様＞
以下、本開示の好ましい態様について付記する。

（付記１）
ガスを生成する容器と、
前記容器と反応室との間に接続され直管部を有する第１配管と、
前記直管部の第１位置に設けられ前記ガスの圧力を測定する第１圧力測定部と、
前記直管部の前記第１位置より前記ガスの流れの下流側の第２位置に設けられ前記ガスの圧力を測定する第２圧力測定部と、
前記第１圧力測定部からの測定信号と前記第２圧力測定部からの測定信号とから算出された前記直管部の圧力損失に基づき、前記直管部を流れる前記ガスの流量を演算し、演算結果に基づき前記ガスの流量を制御することが可能である様に構成された制御部と、
を有するガス供給システム、が提供される。

（付記２）
付記１のガス供給システムであって、好ましくは、
前記容器に接続され第１不活性ガスを前記容器へ供給する第２配管と、
前記第２配管に設けられ前記第２配管を流れる前記第１不活性ガスの流量を測定可能な第１不活性ガス供給部と、を更に有し、
前記制御部は、演算された前記直管部を流れるガスの流量と、前記第１不活性ガスの流量と、を基に、前記容器で生成したガスの内の原料の流量を演算する。

（付記３）
付記２のガス供給システムであって、好ましくは、
前記制御部は、演算された前記直管部を流れる前記ガスの流量と、前記第１不活性ガスの流量と、前記ガスの特性と、前記第１不活性ガスの特性と、に基づき、前記直管部を流れるガス中の原料の濃度を演算する。

（付記４）
付記２又は３のガス供給システムであって、好ましくは、
前記第１配管に接続され第２不活性ガスを前記第１配管に供給する第３配管と、
前記第３配管に設けられ前記第３配管を流れる前記第２不活性ガスの流量を測定可能な第２不活性ガス供給部と、を更に有し、
前記制御部は、演算された前記直管部を流れるガスの流量と、前記第１不活性ガスの流量と、前記第２不活性ガスの流量と、を基に、前記容器で気化したガスの内の原料の流量を演算する。

（付記５）
付記４のガス供給システムであって、好ましくは、
前記制御部は、演算された前記直管部を流れる前記ガスの流量と、前記第１不活性ガスの流量と、前記第２不活性ガスの流量と、前記ガスの特性と、前記第１不活性ガスの特性と、前記第２不活性ガスの特性と、に基づき、前記直管部を流れるガス中の原料の濃度を演算する。

（付記６）
付記１～５のいずれかのガス供給システムであって、好ましくは、
前記制御部は、前記第１圧力測定部の測定信号としての圧力値と、前記第２圧力測定部の測定信号としての圧力値との差に基づき、前記直管部を流れる前記ガス中の原料の流量を演算する。

（付記７）
付記１～６のいずれかのガス供給システムであって、好ましくは、
前記第１位置と前記第２位置との間に設けられた、１つ以上の第３圧力測定部を更に有し、
前記制御部は、前記第１圧力測定部と前記第２圧力測定部と前記第３圧力測定部とを用いて、前記直管部を流れる前記ガス中の原料の流量を演算する。

（付記８）
付記７のガス供給システムであって、好ましくは、
前記制御部は、
前記第１圧力測定部と前記第２圧力測定部と前記第３圧力測定部のうち２つの圧力測定部を用いて前記ガスの流量を演算する処理と、
前記第１圧力測定部と前記第２圧力測定部と１つ以上の前記第３圧力測定部とを用いて、前記直管部を流れる前記ガス中の原料の流量を演算する処理と、が変更可能である様に構成される。

（付記９）
付記１～８のいずれかのガス供給システムであって、好ましくは、
前記制御部は、演算された前記直管部を流れる前記ガスの流量を基に、前記第１不活性ガス供給部を制御することによって、前記容器に供給される前記第１不活性ガスの流量を調整することが可能な様に構成される。

（付記１０）
付記９のガス供給システムであって、好ましくは、
前記制御部は、前記演算によって、前記直管部を流れる前記ガスの流量の減少が検出された場合に、前記第１不活性ガスの流量を増加させ、前記直管部を流れる前記ガスの流量の増加が検出された場合に、前記第１不活性ガスの流量を減少させる様に、前記第１不活性ガス供給部を制御可能に構成される。

（付記１１）
付記１～１０のいずれかのガス供給システムであって、好ましくは、
前記制御部は、演算された前記直管部を流れる前記ガスの流量を基に、前記第２不活性ガス供給部を制御することによって、前記第１配管に供給される前記第２不活性ガスの流量を調整することが可能な様に構成される。

（付記１２）
付記１１のガス供給システムであって、好ましくは、
前記制御部は、前記第１不活性ガスの流量を増加させた場合に、前記第２不活性ガスの流量を減少させ、前記第１不活性ガスの流量を減少させた場合に、前記第２不活性ガスの流量を増加させる様に、前記第２不活性ガス供給部を制御可能に構成される。

（付記１３）
付記１～１２のいずれかのガス供給システムであって、好ましくは、
前記第１圧力測定部と前記第２圧力測定部とは、いずれも絶対圧力計で構成される。

（付記１４）
基板を処理する反応室と、
ガスを生成する容器と、
前記容器と前記反応室との間に接続され直管部を有する第１配管と、
前記直管部の第１位置に設けられ前記ガスの圧力を測定する第１圧力測定部と、
前記直管部の前記第１位置より前記ガスの流れの下流側の第２位置に設けられ前記ガスの圧力を測定する第２圧力測定部と、
前記第１圧力測定部からの測定信号と前記第２圧力測定部からの測定信号とから算出された前記直管部の圧力損失に基づき、前記直管部を流れる前記ガスの流量を演算し、演算結果に基づき前記ガスの流量を制御することが可能である様に構成された制御部と、
を有する基板処理装置、が提供される。
なお、付記１４の基板処理装置に付記２～１３のいずれかの態様が組み合わせられてもよい。

（付記１５）
付記１４の基板処理装置を用いて、
前記容器の中でガスを生成し、
前記直管部の前記第１位置における前記ガスの圧力を前記第１圧力測定部によって測定し、
前記直管部の前記第２位置における前記ガスの圧力を前記第２圧力測定部によって測定し、
前記第１圧力測定部からの測定信号と前記第２圧力測定部からの測定信号とから算出された前記直管部の前記圧力損失に基づき、前記直管部を流れる前記ガスの流量を演算し、演算結果に基づき前記ガスの流量を制御する工程と、
前記流量を制御したガスを前記反応室内の基板に供給する工程と、
を有する半導体装置の製造方法、が提供される。
なお、付記１５の半導体装置の製造方法に付記２～１３のいずれかの態様が組み合わせられてもよい。

（付記１６）
付記１のガス供給システムにおいて、
前記容器の中でガスを生成し、
前記直管部の前記第１位置における前記ガスの圧力を前記第１圧力測定部によって測定し、
前記直管部の前記第２位置における前記ガスの圧力を前記第２圧力測定部によって測定し、
前記第１圧力測定部からの測定信号と前記第２圧力測定部からの測定信号とから算出された前記直管部の前記圧力損失に基づき、前記直管部を流れる前記ガスの流量を演算し、演算結果に基づき前記ガスの流量を制御する処理を、コンピュータにより前記制御部に実行させるプログラム、が提供される。
なお、付記１５のプログラムに付記２～１３のいずれかの態様が組み合わせられてもよい。

１０基板処理装置
１２ガス供給システム
１４容器
１６第１圧力測定部（圧力センサ）
１８第２圧力測定部（圧力センサ）
１２１コントローラ（制御部）
２００ウエハ（基板）
２０１処理室（反応室）
３１０ガス供給管（第１配管）
５１５第２配管
ＳＲ直管部

Claims

ガスを生成する容器と、
前記容器と反応室との間に接続され直管部を有する第１配管と、
前記直管部の第１位置に設けられ前記ガスの圧力を測定する第１圧力測定部と、
前記直管部の前記第１位置より前記ガスの流れの下流側の第２位置に設けられ前記ガスの圧力を測定する第２圧力測定部と、
前記第１圧力測定部からの測定信号と前記第２圧力測定部からの測定信号とから算出された前記直管部の圧力損失に基づき、前記直管部を流れる前記ガスの流量を演算し、演算結果に基づき前記ガスの流量を制御することが可能である様に構成された制御部と、
を有するガス供給システム。
前記容器に接続され第１不活性ガスを前記容器へ供給する第２配管と、
前記第２配管に設けられ前記第２配管を流れる前記第１不活性ガスの流量を測定可能な第１不活性ガス供給部と、を有し、
前記制御部は、演算された前記直管部を流れるガスの流量と、前記第１不活性ガスの流量と、を基に、前記容器で生成したガスの内の原料の流量を演算する、
請求項１に記載のガス供給システム。
基板を処理する反応室と、
ガスを生成する容器と、
前記容器と前記反応室との間に接続され直管部を有する第１配管と、
前記直管部の第１位置に設けられ前記ガスの圧力を測定する第１圧力測定部と、
前記直管部の前記第１位置より前記ガスの流れの下流側の第２位置に設けられ前記ガスの圧力を測定する第２圧力測定部と、
前記第１圧力測定部からの測定信号と前記第２圧力測定部からの測定信号とから算出された前記直管部の圧力損失に基づき、前記直管部を流れる前記ガスの流量を演算し、演算結果に基づき前記ガスの流量を制御することが可能である様に構成された制御部と、
を有する基板処理装置。
請求項３に記載の基板処理装置を用いて、
前記容器の中でガスを生成し、
前記直管部の前記第１位置における前記ガスの圧力を前記第１圧力測定部によって測定し、
前記直管部の前記第２位置における前記ガスの圧力を前記第２圧力測定部によって測定し、
前記第１圧力測定部からの測定信号と前記第２圧力測定部からの測定信号とから算出された前記直管部の前記圧力損失に基づき、前記直管部を流れる前記ガスの流量を演算し、演算結果に基づき前記ガスの流量を制御する工程と、
前記流量を制御したガスを、前記反応室内の基板に供給する工程と、
を有する半導体装置の製造方法。
請求項１に記載のガス供給システムにおいて、
前記容器の中でガスを生成し、
前記直管部の前記第１位置における前記ガスの圧力を前記第１圧力測定部によって測定し、
前記直管部の前記第２位置における前記ガスの圧力を前記第２圧力測定部によって測定し、
前記第１圧力測定部からの測定信号と前記第２圧力測定部からの測定信号とから算出された前記直管部の前記圧力損失に基づき、前記直管部を流れる前記ガスの流量を演算し、演算結果に基づき前記ガスの流量を制御する処理を、コンピュータにより前記制御部に実行させる、
プログラム。