JP2023045437A - バリア膜付きリチウムイオン電池およびバリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】フッ化水素によるエッチングを抑制し、バリア性を維持することができるバリア膜付きリチウムイオン電池およびバリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法を提供することを目的としている。【解決手段】電池部の外周面の少なくとも一部にバリア膜が形成されたバリア膜付きリチウムイオン電池であって、前記バリア膜は、前記電池部への水分の浸入を抑制するバリア層と、前記バリア層よりもフッ化水素に対するエッチング耐性が高いバッファ層と、を有しており、前記バリア膜は、前記バッファ層が前記電池部に接するよう形成されている構成とする。【選択図】図１
Description
本発明は、リチウムイオン電池の所定位置にバリア膜が形成されたバリア膜付きリチウムイオン電池およびバリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法に関するものである。
近年、ＩｏＴ（Ｉｎｔｅｒｎｅｔ ｏｆ Ｔｈｉｎｇｓ）社会やウェアラブル時代の実現が期待されている。これらを実現するために、用途に応じて様々な形状を有するＩｏＴデバイスやウェアラブルデバイスに対応可能なリチウムイオン電池に代表される二次電池の開発が不可欠となる。
これに対して、インクジェット技術を用いて正極活物質層、負極活物質層、セパレータや電解質層などを自由な形状でパターニングすることで、様々な形状のリチウムイオン電池を製造することが提案されている（たとえば、下記特許文献１）。
また、リチウムイオン電池は、リチウムイオン電池に水分が浸入することで劣化することが知られている。具体的には、リチウムイオン電池に水分が浸入した場合、浸入した水分とリチウムイオン電池に含まれるリチウム塩（ＬｉＰＦ６）が反応することによりフッ化水素（ＨＦ）が発生する。このフッ化水素によりリチウムイオン電池が腐食されて劣化してしまう。
そのため、水分がリチウムイオン電池に浸入しないよう下記特許文献１では、化学気相成長法（Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ法）や原子層堆積法（ＡｔｏｍｉｃＬａｙｅｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ法）によって図５に示すようにリチウムイオン電池９１０を覆うようバリア膜９２０を成膜している。これにより、リチウムイオン電池９１０に水分が浸入することを抑制している。
しかし、上記特許文献１に記載されたようなバリア膜が成膜されたリチウムイオン電池では、水分の浸入を抑制することができない可能性があった。
具体的に説明する。図５に示すようにリチウムイオン電池９１０は、外部回路との電気的接続のためにバリア膜９２０で覆うことができない部分がある。そのため、微量な水分がリチウムイオン電池９１０に浸入する虞がある。この微量な水分の浸入は防ぐことができないものの、リチウムイオン電池９１０の劣化に対する直接的な影響が小さいため許容されている。
しかし、リチウムイオン電池９１０に微量な水分が浸入することにより発生するフッ化水素によりバリア膜９２０がエッチングされてしまう。そのため、バリア膜９２０のバリア性が失われてしまい、リチウムイオン電池９１０に水分が浸入することを抑制できなくなり、許容量を超えた水分がリチウムイオン電池９１０に浸入することになる。これにより、リチウムイオン電池９１０の劣化が早くなってしまう可能性があった。
本発明は、上記問題を鑑みてされたものであり、フッ化水素によるエッチングを抑制し、バリア性を維持することができるバリア膜付きリチウムイオン電池およびバリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法を提供することを目的としている。
上記課題を解決するための本発明のバリア膜付きリチウムイオン電池は、電池部の外周面の少なくとも一部にバリア膜が形成されたバリア膜付きリチウムイオン電池であって、前記バリア膜は、前記電池部への水分の浸入を抑制するバリア層と、前記バリア層よりもフッ化水素に対するエッチング耐性が高いバッファ層と、を有しており、前記バリア膜は、前記バッファ層が前記電池部に接するよう形成されていることを特徴としている。
上記バリア膜付きリチウムイオン電池によれば、電池部への水分の浸入を抑制するバリア層とバリア層よりもフッ化水素に対するエッチング耐性が高いバッファ層を有するバリア膜が、バッファ層が電池部に接するよう電池部の外周面の少なくとも一部に形成されているため、電池部からフッ化水素が発生してもバリア層がエッチングされることを防ぐことができる。したがって、バリア膜のバリア性を維持することができ、電池部に水分が浸入することを抑制することができる。
上記課題を解決するための本発明のバリア膜付きリチウムイオン電池は、電池部が基材上に形成され、前記電池部と前記基材との間の少なくとも一部にバリア膜が形成されたバリア膜付きリチウムイオン電池であって、前記バリア膜は、前記電池部への水分の浸入を抑制するバリア層と、前記バリア層よりもフッ化水素に対するエッチング耐性が高いバッファ層と、を有しており、前記バリア膜は、前記バッファ層が前記電池部に接するよう形成されていることを特徴としている。
上記バリア膜付きリチウムイオン電池によれば、電池部への水分の浸入を抑制するバリア層とバリア層よりもフッ化水素に対するエッチング耐性が高いバッファ層を有するバリア膜が、バッファ層が電池部に接するよう電池部と基材との間に形成されているため、電池部からフッ化水素が発生してもバリア層がエッチングされることを防ぐことができる。したがって、バリア膜のバリア性を維持することができ、基材側から電池部に水分が浸入することを抑制することができる。
また、前記バッファ層が、Ｓｉ，Ｃ，Ｎ，Ｈ，ＯまたはＳｉ，Ｎ，Ｈ，Ｏを成分として含有しており、前記バッファ層がＳｉ，Ｃ，Ｎ，Ｈ，Ｏを成分として含有している場合、少なくともＯの含有量はＣの含有量とＮの含有量との合計よりも少なくなっており、前記バッファ層がＳｉ，Ｎ，Ｈ，Ｏを成分として含有している場合、少なくともＯの含有量はＮの含有量よりも少なくなっており、前記バッファ層がＳｉ，Ｎ，Ｈ，Ｏを成分として含有している場合、少なくともＯの含有量はＣの含有量よりも少ない構成としてもよい。
この構成によれば、バッファ層が、フッ化水素に対するエッチング耐性が高いＳｉＣＮ、ＳｉＮを主として形成されるため、フッ化水素に対するエッチング耐性が高くなる。そのため、バリア層がエッチングされることを防ぐことができる。
また、前記バッファ層が、Ｓｉ，Ｃ，Ｈ，Ｏを成分として含有しており、少なくともＯの含有量がＣの含有量よりも少ない構成としてもよい。
この構成によれば、バッファ層が、フッ化水素に対するエッチング耐性が高いＳｉＣを主として形成されるため、フッ化水素に対するエッチング耐性が高くなる。そのため、バリア層がエッチングされることを防ぐことができる。
また、前記バッファ層が、Ｓｉ，ＣまたはＳｉ，Ｎを成分として含有している構成としてもよい。
この構成によれば、バッファ層が、フッ化水素に対するエッチング耐性が高いＳｉＣ、ＳｉＮを主として形成されるため、フッ化水素に対するエッチング耐性が高くなる。そのため、バリア層がエッチングされることを防ぐことができる。
また、前記バッファ層は、前記電池部のリチウム塩を含むいずれかの部分と接している構成としてもよい。
この構成によれば、バリア膜が、フッ化水素を発生させるリチウム塩を含む部分とバッファ層が接するよう形成されているため、フッ化水素の発生頻度の高いリチウム塩を含む部分の近傍に位置するバリア層がフッ化水素によりエッチングされることを防ぐことができる。
上記課題を解決するための本発明のバリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法は、電池部を形成する電池部形成装置と、前記電池部への水分の浸入を抑制するバリア層と、前記バリア層よりもフッ化水素に対するエッチング耐性が高いバッファ層と、を有するバリア膜を前記電池部の所定位置に形成する成膜装置と、を用いるバリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法であって、前記電池部形成装置が、前記電池部を形成するステップと、前記成膜装置が、前記バッファ層が前記電池部に接するように前記電池部の外周面の少なくとも一部に前記バリア層と前記バッファ層が積層するよう成膜して前記バリア膜を形成するステップと、を有することを特徴としている。
上記バリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法によれば、電池部への水分の浸入を抑制するバリア層とバリア層よりもフッ化水素に対するエッチング耐性が高いバッファ層を有するバリア膜が、バッファ層が電池部に接するように電池部の外周面の少なくとも一部にバリア層とバッファ層が積層するよう成膜してバリア膜を形成しているため、電池部からフッ化水素が発生してもバリア層がエッチングされることを防ぐことができる。したがって、バリア膜のバリア性を維持することができ、電池部に水分が浸入することを抑制することができる。
上記課題を解決するための本発明のバリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法は、電池部を基材上に形成する電池部形成装置と、前記電池部への水分の浸入を抑制するバリア層と、前記バリア層よりもフッ化水素に対するエッチング耐性が高いバッファ層と、を有するバリア膜を前記基材の所定位置に形成する成膜装置と、を用いるバリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法であって、前記成膜装置が、前記基材上の所定位置に前記バッファ層が最表面になるように前記バリア層と前記バッファ層を積層するよう成膜することにより前記バリア膜を形成するステップと、前記電池部形成装置が、前記基材上に形成された前記バリア膜上に前記電池部を形成するステップと、を有することを特徴としている。
上記バリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法によれば、電池部への水分の浸入を抑制するバリア層とバリア層よりもフッ化水素に対するエッチング耐性が高いバッファ層を有するバリア膜が、バッファ層が最表面になるように基材上の所定位置に形成し、この形成されたバリア膜上に電池部を形成するため、電池部からフッ化水素が発生してもバリア層がエッチングされることを防ぐことができる。したがって、バリア膜のバリア性を維持することができ、基材側から電池部に水分が浸入することを抑制することができる。
また、前記電池部を形成するまでに前記基材上に形成された前記バリア膜の表面を親液性が高まるよう改質させるステップを有する構成としてもよい。
この構成によれば、バリア膜の表面を親液性が高まるよう改質するため、バリア膜と電池部が剥離しにくくすることができる。
本発明のバリア膜付きリチウムイオン電池およびバリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法によれば、フッ化水素によるエッチングを抑制し、バリア性を維持することができる。
（バリア膜付きリチウムイオン電池）
本発明の一実施形態におけるバリア膜付きリチウムイオン電池について図面を参照しながら説明する。なお、以下の説明では、直交座標系の３軸をＸ、Ｙ、Ｚとし、水平方向をＸ軸方向、Ｙ軸方向と表現し、ＸＹ平面と垂直な方向（つまり、鉛直方向）をＺ軸方向と表現する。
本発明の一実施形態におけるバリア膜付きリチウムイオン電池について図面を参照しながら説明する。なお、以下の説明では、直交座標系の３軸をＸ、Ｙ、Ｚとし、水平方向をＸ軸方向、Ｙ軸方向と表現し、ＸＹ平面と垂直な方向（つまり、鉛直方向）をＺ軸方向と表現する。
図１は、本実施形態におけるバリア膜付きリチウムイオン電池１００を示す図であり、Ｙ軸方向におけるバリア膜付きリチウムイオン電池１００の断面図を示している。
本実施形態におけるバリア膜付きリチウムイオン電池１００は、水分が浸入することを抑制するためにリチウムイオン電池にバリア膜が形成されたものであり、図１に示すように基材Ｗと、電池部１と、バリア膜２とを有している。
本実施形態における基材Ｗは、長尺なフィルム状の部材であり、たとえば、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）やポリイミド樹脂（ＰＩ）やポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）などの樹脂フィルムであることが好ましい。
また、基材Ｗは、図示しない搬送装置により電池部１とバリア膜２のそれぞれを形成する工程に搬送される。搬送装置は、たとえば、ロールツーロール方式の搬送装置であり、基材Ｗを後述する図示しない電池部形成装置と後述する図示しない成膜装置まで搬送する。
本実施形態における電池部１は、正極集電体１１、正極活物質層１２、電解質層１３、負極活物質層１４、および負極集電体１５から構成されるリチウムイオン電池であり、図１に示すように基材Ｗ上に形成された後述する第１のバリア膜２１上に形成されている。
正極集電体１１は、外部回路と電気的に接触するものであり、図１に示すように基材Ｗ上に形成された第１のバリア膜２１上に形成されている。この正極集電体１１は、アルミニウムを材料としている。
正極活物質層１２は、図１に示すように正極集電体１１上に形成されている。この正極活物質層１２は、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２やＬｉＭｎ２Ｏ４などのリチウムイオン含有遷移金属酸化物を材料としている。なお、正極活物質層１２は、リチウムイオン含有遷移金属酸化物に限られず、ＬｉＦｅＰＯ４のような非酸化物を材料としてもよい。
電解質層１３は、正極集電体１１と正極活物質層１２により構成される正極と後述する負極活物質層１４と後述する負極集電体１５により構成される負極の両極間でリチウムイオンを可逆的に移動させるものであり、図１に示すように正極と負極とを隔てるよう形成されている。この電解質層１３は、炭酸エチレン、炭酸プロピレン、炭酸ジメチルや炭酸ジエチルなどの電解質溶媒にＬｉＰＦ６などの電解質塩を溶解させたものを材料としている。また、電解質層１３に正極と負極の間に両極間でのリチウムイオンの交換を効率化するためのセパレータを設けてもよい。このセパレータは、ポリエチレン微多孔膜を材料としている。
負極活物質層１４は、図１に示すように電解質層１３上に形成されている。この負極活物質層１４は、炭素系材料、カーボンやグラファイトなどを材料としている。
負極集電体１５は、外部回路と電気的に接触するものであり、図１に示すように負極活物質層１４上に形成されている。この負極集電体１５は、銅を材料としている。
このように構成された電池部１は、充電する場合には正極活物質層１２からリチウムイオンが離脱し、離脱したリチウムイオンは電解質層１３により負極活物質層１４へ移動して負極活物質層１４に吸収される。一方、放電する場合には、充電する場合と逆の反応になる。
なお、電池部１を構成する各層の材料は前述のものに限られず、用途により適宜変更してもよい。また、正極集電体１１と正極活物質層１２との間および負極活物質層１４と負極集電体１５との間に粘着力を上げるためのバインダを設けてもよい。このバインダは、ポリビニリデンフルオライドを材料としている。
また、電池部１は図示しない電池部形成装置により形成されている。電池部形成装置は、たとえば、インクジェット方式の塗布装置であり、正極集電体１１、正極活物質層１２、電解質層１３、負極活物質層１４、および負極集電体１５の各々の材料を塗布し、乾燥硬化させて各層を積層させることで電池部１を形成する。なお、電池部形成装置はインクジェット方式の塗布装置に限られず、たとえば、ダイ方式の塗布装置などでもよい。
本実施形態におけるバリア膜２は、電池部１に水分が浸入することを抑制するためのものであり、図１に示すように基材Ｗと電池部１との間と、電池部１の外周面の一部に形成されている。なお、以下の説明では、基材Ｗと電池部１との間に形成されたバリア膜２を第１のバリア膜２１、電池部１の外周面の一部に形成されたバリア膜２を第２のバリア膜２２と呼ぶ。
第１のバリア膜２１は、基材Ｗ側から電池部１に水分が浸入することを抑制するためのものであり、図１に示すように電池部１への水分の浸入を抑制するバリア層２１ａと、バリア層２１ａよりもフッ化水素に対するエッチング耐性が高いバッファ層２１ｂとを有している。
バリア層２１ａは、図１に示すように基材Ｗ上に成膜されている。このバリア層２１ａは、水分や酸素を透過しない性質を有するＳｉＯ２を成分として含有している。そのため、基材Ｗ側から電池部１への水分の浸入を抑制できる。すなわち、バリア層２１ａは、水分に対するバリア性を有する。本実施形態におけるバリア性は、水分が電池部１に浸入しないようにするための働きのことをいう（以下の説明でも同様）。
バッファ層２１ｂは、図１に示すようにバリア層２１ａ上に積層するよう成膜されており、このバッファ層２１ｂ上に前述した電池部１が形成されている。すなわち、バッファ層２１ｂは、電池部１と接触している。このバッファ層２１ｂは、Ｓｉ，Ｃ，Ｎ，Ｈ，ＯまたはＳｉ，Ｎ，Ｈ，Ｏを成分として含有し、ＳｉＣＮまたはＳｉＮを主として形成されている。なお、バッファ層２１ｂは絶縁性を有している。
そして、バッファ層２１ｂが、Ｓｉ，Ｃ，Ｎ，Ｈ，Ｏを成分として含有している場合、少なくともＯの含有量はＣの含有量とＮの含有量との合計よりも少なくなっている。一方、バッファ層２１ｂが、Ｓｉ，Ｎ，Ｈ，Ｏを成分として含有している場合、少なくともＯの含有量はＮの含有量よりも少なくなっている。
このように、バッファ層２１ｂは、フッ化水素に対するエッチング耐性が高いＳｉＣＮ若しくはＳｉＮのいずれかを主として形成されているため、バッファ層２１ｂはバリア層２１ａと比べてフッ化水素に対する高いエッチング耐性を有している。そして、フッ化水素は、電池部１から発生するため、電池部１との間にバッファ層２１ｂを挟むバリア層２１ａがフッ化水素によりエッチングされることを防ぐことができる。したがって、第１のバリア膜２１のバリア性を維持することができ、基材Ｗ側から電池部１への水分の浸入を抑制することができる。
具体的に説明する。電池部１に水分が浸入した場合、その水分と電解質層１３に含まれるリチウム塩（ＬｉＰＦ６）が反応し、フッ化水素が発生する。このフッ化水素は、ＳｉＯ２を溶かす（エッチングする）特性を有している。そのため、ＳｉＯ２を成分として含有するバリア層２１ａは、フッ化水素によりエッチングされる。これにより、仮にフッ化水素がバリア層２１ａに触れてしまうと第１のバリア膜２１のバリア性が損なわれ、基材Ｗ側から電池部１への水分の浸入を抑制することができなくなる。
これに対して、本実施形態における第１のバリア膜２は、Ｓｉ，Ｃ，Ｎ，Ｈ，ＯまたはＳｉ，Ｎ，Ｈ，Ｏを成分として含有し、フッ化水素に対するエッチング耐性が高いＳｉＣＮまたはＳｉＮを主として形成されているバッファ層２１ｂを有している。そして、バッファ層２１ｂは電池部１と接触するようにバリア層２１ａ上に積層するよう成膜されている。このバッファ層２１ｂは、フッ化水素に対する高いエッチング耐性を有しているので、フッ化水素がバリア層２１ａまで浸入することを防ぎ、バリア層２１ａがエッチングされることを防ぐことができる。したがって、第１のバリア膜２１のバリア性が損なわれることなく維持することができるため、基材Ｗ側から電池部１へ水分が浸入することを抑制することできる。
なお、基材Ｗが銅またはアルミニウムのようにバリア性を有するものであった場合、基材Ｗと電池部１の間に第１のバリア膜２１を形成しなくてもよい。また、電池部１の用途や形状によっては、第１のバリア膜２１を基材Ｗと電池部１の間の一部にのみ形成してもよい。
また、バッファ層２１ｂは、Ｓｉ，Ｃ，Ｈ，Ｏを成分として含有し、ＳｉＣを主として形成されてもよい。この場合、少なくともＯの含有量がＣの含有量よりも少なくなっている。また、バッファ層２１ｂは、Ｓｉ，ＣまたはＳｉ，Ｎを成分として含有し、ＳｉＣまたはＳｉＮを成分として含有し、ＳｉＣまたはＳｉＮを主として形成されてもよい。
第２のバリア膜２２は、基材Ｗ側以外の外部から電池部１に水分が浸入することを抑制するためのものであり、図１に示すように電池部１の外周面に形成されている。この第２のバリア膜２２は、第１のバリア膜２１と同様にバリア層２２ａと、バッファ層２２ｂとを有しており、バッファ層２２ｂが電池部１に接触するよう成膜され、バリア層２２ａがバッファ層２２ｂ上に積層するよう成膜されている。これらバリア層２２ａとバッファ層２２ｂのそれぞれは、第１のバリア膜２１におけるバリア層２１ａとバッファ層２１ｂと同様な成分を含有している。
このような構成で第２のバリア膜２２が電池部１の外周面に形成されているため、フッ化水素により第２のバリア膜２２のバリア性が損なわれることなく維持することができ、基材Ｗ以外の外部から電池部１に水分が浸入することを抑制することができる。
なお、第２のバリア膜２２は、電池部１の正極集電体１１と負極集電体１５が外部回路と接続できるよう各々の一部が露出されるよう形成されるとよい。
また、電池部１の用途や形状によっては、第２のバリア膜２２を電池部１の外周の一部にのみ形成してもよい。
また、バッファ層２１ｂまたは／およびバッファ層２２ｂが、少なくとも電池部１のリチウム塩が含まれる部分（本実施形態では、電解質層１３）と接触しているとよい。これにより、フッ化水素の発生頻度が高い部分の近傍に位置するバリア層２１ａまたは／およびバリア層２２ａがエッチングされることを防ぐことができる。
また、バリア膜２は、図示しない成膜装置により形成されている。この成膜装置は、たとえば、プラズマ化学気相成長法（Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ法）を用いたものであり、成膜チャンバ、成膜チャンバ内に配置されたプラズマ電極、成膜チャンバ内にプラズマ形成ガスおよび原料ガスを供給する手段を有している。そして、成膜チャンバ内に各供給手段によりプラズマ形成ガスおよび原料ガスが供給された状態で、プラズマ電極に高周波電圧が印可されることによりプラズマを発生させることで、原料ガスが励起されて成膜チャンバ内がプラズマ雰囲気になり、成膜対象にバリア膜２が形成されるようになっている。
ここで、バリア層２１ａおよびバリア層２２ａを成膜する際には、原料ガス供給部により原料ガスとしてＨＭＤＳ（ヘキサメチルジシラザン）ガスおよび酸素ガスが成膜チャンバ内に供給される。また、バッファ層２１ｂおよびバッファ層２２ｂを成膜する際には、原料ガス供給部によりＨＭＤＳガス、アルゴンガス、または／および水素ガスが成膜チャンバ内に供給される。これにより、バリア膜２が形成される。また、バッファ層２１ｂおよびバッファ層２２ｂを成膜する際は、バッファ層２１ｂおよびバッファ層２２ｂのそれぞれの成分におけるＯの含有量が、Ｃの含有量とＮの含有量との合計またはＣとＮのそれぞれの含有量よりも少なくなるように原料ガスの供給量を調節する。
（バリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法）
以下、本実施形態におけるバリア膜付きリチウムイオン電池１００の製造方法について図２および図３を参照しながら順を追って説明する。
以下、本実施形態におけるバリア膜付きリチウムイオン電池１００の製造方法について図２および図３を参照しながら順を追って説明する。
図２および図３は、本実施形態におけるバリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法を説明するための図である。
まず、図２（ａ）に示すように基材Ｗを前述した図示しない成膜装置の所定位置に配置する。具体的には、基材Ｗを前述した図示しない搬送装置によって搬送することで、成膜装置の前述した図示しない成膜チャンバ内における成膜領域に配置する。
次に、成膜装置により図２（ｂ）に示すように基材Ｗ上の所定位置にバリア層２１ａを成膜する。具体的には、前述した図示しない原料ガス供給部により成膜チャンバ内にＨＭＤＳガスおよび酸素ガスを供給し、前述した図示しないプラズマ電極によりプラズマを発生させることで、水や酸素を透過しない性質を有するＳｉＯ２を成分として含有するバリア層２１ａを基材Ｗ上に成膜する。
次に、成膜装置により図２（ｃ）に示すようにバリア層２１ａ上に積層するようバッファ層２１ｂを成膜する。具体的には、原料ガス供給部により成膜チャンバ内にＨＭＤＳガス、アルゴンガス、または／および水素ガスを供給し、プラズマ電極によりプラズマを発生させることで、Ｓｉ，Ｃ，Ｎ，Ｈ，ＯまたはＳｉ，Ｎ，Ｈ，Ｏを成分として含有するバッファ層２１ｂをバリア層２１ａ上に積層するよう成膜する。
ここで、バッファ層２１ｂをフッ化水素に対するエッチング耐性が高いＳｉＣＮとＳｉＮが主となるよう成膜チャンバ内に供給するガスの量を調節する。このとき、Ｏの含有量が、Ｃの含有量とＮの含有量との合計またはＮの含有量よりも少なくなるようバッファ層２１ｂを成膜するとよい。これにより、バリア層２１ａよりも高いフッ化水素に対するエッチング耐性を有するバッファ層２１ｂが最表面になるよう第１のバリア膜２１が形成される。
なお、バッファ層２１ｂが、Ｓｉ，Ｃ，Ｈ，Ｏを成分として含有し、ＳｉＣが主となるよう成膜してもよい。この場合、少なくともＯの含有量がＣの含有量よりも少なくなるようバッファ層２１ｂを成膜する。また、バッファ層２１ｂが、Ｓｉ，ＣまたはＳｉ，Ｎを成分として含有し、ＳｉＣまたはＳｉＮが主となるよう成膜してもよい。
なお、基材Ｗが銅またはアルミニウムのようにバリア性を有するものであった場合、第１のバリア膜２１を形成しなくてもよい。また、後述する電池部１の用途や形状によっては、第１のバリア膜２１を基材Ｗと電池部１の間の一部にのみ形成してもよい。
次に、搬送装置により基材Ｗを前述した図示しない電池部形成装置に配置し、電池部形成装置により図２（ｄ）に示すように第１のバリア膜２１上に電池部１を形成する。具体的には、電池部形成装置により第１のバリア膜２１上に正極集電体１１、正極活物質層１２、電解質層１３、負極活物質層１４、および負極集電体１５の各々の層の前述した材料を順次塗布し、乾燥硬化させて積層させることで、電池部１を第１のバリア膜２１上に形成する。
ここで、電池部形成装置により第１のバリア膜２１上に電池部１を形成する前に、第１のバリア膜２１の表面を親液性が高まるように改質させる処理を施してもよい。この処理は、たとえば、ＵＶオゾン処理、コロナ処理、減圧下プラズマ処理や大気圧プラズマ処理などである。この処理を行うことにより、第１のバリア膜２１の表面の親液性が高まるため、電池部１と第１のバリア膜２１が剥離しにくくなる。また、特にＣとＨをバッファ層２１ｂが含有している場合、第１のバリア膜２１の表面を親液性が高まるよう改質させる処理を施したとしても、バッファ層２１ｂの内部のメチル基が残存するすなわち、バッファ層２１ｂの内部の組成が変化しないため、フッ化水素に対するエッチング耐性や耐浸透性を維持しやすくなる。
なお、第１のバリア膜２１の表面を親液性が高まるように改質させる処理を施す場合、フッ化水素に対するエッチング耐性や耐浸透性を維持しやすくするために、メチル基がバッファ層２１ｂ内に適度に残存するよう成膜条件を調整してバッファ層２１ｂを成膜するとよい。ここでいう成膜条件は、たとえば、成膜チャンバ内に供給するＨＭＤＳガス、アルゴンガス、または／および水素ガスの供給量などのことである。
次に、搬送装置により基材Ｗを再度成膜装置の所定位置に配置し、成膜装置により図３（ａ）に示すように電池部１の外周面にバッファ層２２ｂを成膜する。このバッファ層２２ｂの成膜方法は、第１のバリア膜２１のバッファ層２１ｂの成膜方法と同様であるため、詳細な説明は省略する。
次に、成膜装置により図３（ｂ）に示すようにバッファ層２２ｂ上に積層するようバリア層２２ａを成膜する。このバリア層２２ａの成膜方法は、第１のバリア膜２１のバリア層２１ａの成膜方法と同様であるため、詳細な説明は省略する。
これにより、バリア層２２ａよりも高いフッ化水素に対するエッチング耐性を有するバッファ層２２ｂが電池部１の外周面に接触するよう第２のバリア膜２２が形成され、バリア膜付きリチウムイオン電池１００が製造される。
なお、バッファ層２１ｂとバッファ層２２ｂのそれぞれを成膜する際に電池部１の構成に応じて、電池部１のリチウム塩を含む部分（本実施形態では、電解質層１３）がバッファ層２１ｂまたは／およびバッファ層２２ｂに接触するよう成膜するとよい。
また、第２のバリア膜２２を形成する際に電池部１の正極集電体１１と負極集電体１５のそれぞれの一部が露出するようにバリア層２２ａとバッファ層２２ｂを成膜するとよい。この場合、たとえば、バリア層２２ａとバッファ層２２ｂを成膜する際にマスクを用いるとよい。また、第２のバリア膜２２の形成後、電池部１の正極集電体１１と負極集電体１５のそれぞれの一部が露出するように第２のバリア膜２２の一部を除去してもよい。
また、電池部１の用途や形状によっては、第２のバリア膜２２を電池部１の外周面の一部にのみ形成してもよい。
このように、上記実施形態におけるバリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法によれば、エッチング耐性が高いバッファ層２１ｂが電池部１に接触するよう基材Ｗと電池部１の間に第１のバリア膜２１を形成しているため、電池部１からフッ化水素が発生したとしてもバリア層２１ａがエッチングされることを防ぐことができる。したがって、第１のバリア膜２１のバリア性を維持することができ、基材Ｗ側から電池部１に水分が浸入することを抑制することができる。
また、エッチング耐性が高いバッファ層２２ｂが電池部１の外周面に接触するよう第２のバリア膜２２が形成しているため、電池部１からフッ化水素が発生したとしてもバリア層２２ａがエッチングされることを防ぐことができる。したがって、第２のバリア膜２２のバリア性を維持することができ、基材Ｗ側以外の外部から電池部１に水分が浸入することを抑制することができる。
また、電池部１のリチウム塩を含む部分がバッファ層２１ｂまたは／およびバッファ層２２ｂに接触するよう電池部１を形成しているため、フッ化水素の発生頻度が高い部分の近傍に位置するバリア層２１ａまたは／およびバリア層２２ａがエッチングされることを防ぐことができる。これにより、バリア膜２のバリア性をより維持しやすくなる。
以上、本発明の実施形態について図面を参照しながら詳述したが、各実施形態における構成およびそれらの組み合わせ等は一例であり、本発明の趣旨から逸脱しない範囲内で、構成の追加、省略、置換、およびその他の変更が可能である。たとえば、上記実施形態では、図１に示すように第１のバリア膜２１が一層のバリア層２１ａと一層のバッファ層２１ｂにより形成されている例について説明したが、複数層のバリア層２１ａと複数層のバッファ層２１ｂにより形成されてもよい。このように第１のバリア膜２１を形成することで、仮に電池部１と接触する一層目のバッファ層２１ｂに欠陥があり、このバッファ層２１ｂと接触する一層目のバリア層２１ａがフッ化水素によりエッチングされる事態となった場合であっても、二層目のバッファ層２１ｂによって二層目のバリア層２１ａがエッチングされることを防ぐことができるため、第１のバリア膜２１の劣化を防ぐことができる。これは、第２のバリア膜２２も同様である。
また、上記実施形態では、図１に示すような形状でバリア膜２を形成しているが、これに限らず、電池部１の用途や形状に合わせて適宜変更してもよい。
また、上記実施形態では、図１に示すように電池部１が基材Ｗ上に正極集電体１１から正極活物質層１２、電解質層１３、負極活物質層１４、負極集電体１５の順に積層して形成されているが、これに限られない。たとえば、基材Ｗ上に負極集電体１５から負極活物質層１４、電解質層１３、正極活物質層１２、正極集電体１１の順に積層するよう形成してもよい。
また、電解質層１３の種類は前述のものに限られず、たとえば、非水電解液をセパレータに含浸させた液体電解質や、高分子ゲル電解質および固体高分子電解質（全固体電解質）であってもよい。
また、上記実施形態では、バリア膜付きリチウムイオン電池１００を図１に示すような構成で形成する例について説明したが、これに限られず図４に示すような構成で形成してもよい。具体的には、バリア膜付きリチウムイオン電池１００は、図４に示すように第１のバリア膜２１が形成された基材Ｗと上記実施形態で前述した第１のバリア膜２１と同様な構成をしている第３のバリア膜２３が形成された基材Ｗにより電池部１を挟み込むように形成してもよい。この場合、第１のバリア膜２１のバッファ層２１ｂと第３のバリア膜２３のバッファ層２３ｂが電池部１に接触している。また、電池部１を上記実施形態で説明したような電解質層１３ではなく、液系電解質である電解液１６を正極と負極を隔てる図示しないセパレータに注入し、電解液１６が外部へ漏れ出ないように電解液１６の周りをシール部材２４によりシールして形成してもよい。このシール部材２４は、たとえば、アクリル樹脂やウレタン樹脂などの樹脂を材料として形成される。
１００ バリア膜付きリチウムイオン電池
１ 電池部
１１ 正極集電体
１２ 正極活物質層
１３電解質層
１４ 負極活物質層
１５ 負極集電体
１６ 電解液
２ バリア膜
２１ 第１のバリア膜
２１ａ バリア層
２１ｂ バッファ層
２２ 第２のバリア膜
２２ａ バリア層
２２ｂ バッファ層
２３ 第３のバリア膜
２３ａ バリア層
２３ｂ バッファ層
２４ シール部材
Ｗ 基材
１ 電池部
１１ 正極集電体
１２ 正極活物質層
１３電解質層
１４ 負極活物質層
１５ 負極集電体
１６ 電解液
２ バリア膜
２１ 第１のバリア膜
２１ａ バリア層
２１ｂ バッファ層
２２ 第２のバリア膜
２２ａ バリア層
２２ｂ バッファ層
２３ 第３のバリア膜
２３ａ バリア層
２３ｂ バッファ層
２４ シール部材
Ｗ 基材
Claims (9)
- 電池部の外周面の少なくとも一部にバリア膜が形成されたバリア膜付きリチウムイオン電池であって、
前記バリア膜は、前記電池部への水分の浸入を抑制するバリア層と、前記バリア層よりもフッ化水素に対するエッチング耐性が高いバッファ層と、を有しており、
前記バリア膜は、前記バッファ層が前記電池部に接するよう形成されていることを特徴とするバリア膜付きリチウムイオン電池。 - 電池部が基材上に形成され、前記電池部と前記基材との間の少なくとも一部にバリア膜が形成されたバリア膜付きリチウムイオン電池であって、
前記バリア膜は、前記電池部への水分の浸入を抑制するバリア層と、前記バリア層よりもフッ化水素に対するエッチング耐性が高いバッファ層と、を有しており、
前記バリア膜は、前記バッファ層が前記電池部に接するよう形成されていることを特徴とするバリア膜付きリチウムイオン電池。 - 前記バッファ層が、Ｓｉ，Ｃ，Ｎ，Ｈ，ＯまたはＳｉ，Ｎ，Ｈ，Ｏを成分として含有しており、
前記バッファ層がＳｉ，Ｃ，Ｎ，Ｈ，Ｏを成分として含有している場合、少なくともＯの含有量はＣの含有量とＮの含有量との合計よりも少なくなっており、
前記バッファ層がＳｉ，Ｎ，Ｈ，Ｏを成分として含有している場合、少なくともＯの含有量はＮの含有量よりも少ないことを特徴とする請求項１若しくは請求項２のいずれかに記載のバリア膜付きリチウムイオン電池。 - 前記バッファ層が、Ｓｉ，Ｃ，Ｈ，Ｏを成分として含有しており、
少なくともＯの含有量がＣの含有量よりも少ないことを特徴とする請求項１若しくは請求項２のいずれかに記載のバリア膜付きリチウムイオン電池。 - 前記バッファ層が、Ｓｉ，ＣまたはＳｉ，Ｎを成分として含有していることを特徴とする請求項１若しくは請求項２のいずれかに記載のバリア膜付きリチウムイオン電池。
- 前記バッファ層は、前記電池部のリチウム塩を含むいずれかの部分と接していることを特徴とする請求項１から請求項５のいずれかに記載のバリア膜付きリチウムイオン電池。
- 電池部を形成する電池部形成装置と、
前記電池部への水分の浸入を抑制するバリア層と、前記バリア層よりもフッ化水素に対するエッチング耐性が高いバッファ層と、を有するバリア膜を前記電池部の所定位置に形成する成膜装置と、を用いるバリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法であって、
前記電池部形成装置が、前記電池部を形成するステップと、
前記成膜装置が、前記バッファ層が前記電池部に接するように前記電池部の外周面の少なくとも一部に前記バリア層と前記バッファ層が積層するよう成膜して前記バリア膜を形成するステップと、
を有することを特徴とするバリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法。 - 電池部を基材上に形成する電池部形成装置と、
前記電池部への水分の浸入を抑制するバリア層と、前記バリア層よりもフッ化水素に対するエッチング耐性が高いバッファ層と、を有するバリア膜を前記基材の所定位置に形成する成膜装置と、を用いるバリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法であって、
前記成膜装置が、前記基材上の所定位置に前記バッファ層が最表面になるように前記バリア層と前記バッファ層を積層するよう成膜することにより前記バリア膜を形成するステップと、
前記電池部形成装置が、前記基材上に形成された前記バリア膜上に前記電池部を形成するステップと、
を有することを特徴とするバリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法。 - 前記電池部を形成するまでに前記基材上に形成された前記バリア膜の表面を親液性が高まるよう改質させるステップを有することを特徴とする請求項８に記載のバリア膜付きリチウムイオン電池の製造方法。
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