JP2022524286A - 再生ポリマー及びエポキシ官能化エチレンコポリマーを含むアスファルト組成物 - Google Patents

Abstract

本開示は、アスファルトバインダ、再生ポリマー成分、式Ｅ／Ｘ／Ｙ／Ｚを有するエポキシ官能化エチレンコポリマーを含み得るアスファルト組成物及び製造方法の実施形態を提供する。Ｅは、エチレンから誘導されたコポリマー単位－（ＣＨ２ＣＨ２）－であり得、Ｘは、コポリマーの０～約４０ｗｔ％で存在する、コポリマー単位－（ＣＨ２ＣＲ１Ｒ２）－であり得、式中Ｒ１は水素、メチル、又はエチルであり、Ｒ２は１～１０個の炭素原子のカルボアルコキシ、アシルオキシ、又はアルコキシであり、Ｙは、コポリマーの０～約２５ｗｔ％で存在する、コポリマー単位－（ＣＨ２ＣＲ３Ｒ４）－であり得、式中Ｒ３は水素又はメチルであり、Ｒ４は、カルボグリシドキシ又はグリシドキシであり、Ｚは、コポリマーの０～約１０ｗｔ％で存在する、一酸化炭素、二酸化硫黄、アクリロニトリル、又は他のモノマーを含むコモノマーから誘導されたコポリマーであり得る。【選択図】なし

Description

（関連出願の相互参照）
本出願は、２０１９年１月３１日に出願された米国仮特許出願第６２／７９９，５３６号及び２０１９年６月１０日に出願された米国仮特許出願第６２／８５９，５０５号の優先権を主張し、その開示全体は参照により本明細書に組み込まれる。

本明細書に記載の実施形態は、一般にアスファルトに関し、具体的には、再生ポリマー成分及びエポキシ官能化エチレンコポリマーを含むアスファルト組成物に関する。

アスファルト組成物は、建設資材として使用されることが多い。例えば、アスファルト組成物は、道路の建設における舗装として使用することができる。ビチューメンの品質、原料の供給源、交通荷重、より最近では持続可能性の考慮等、いくつかの要因が舗装の性能に影響を与える可能性がある。

繰り返し荷重を加えると、「わだち掘れ」として知られる疲労クラック又は永久歪みが発生する場合がある。アスファルトバインダの弾性及びクラック特性は、このような故障モードで役割を果たす可能性があると考えられている。例えば、過度の剛性を有するアスファルトバインダは、繰り返しの荷重による永久歪みを防ぐには不十分な場合がある。更に、応力が舗装の抗張力を超えると、比較的低い温度で熱クラックが発生する可能性がある。したがって、アスファルト組成物は、様々な温度状況においてより高い弾性特性を有することにより、改善されたわだち掘れ、疲労クラック、及び熱クラック耐性を示すことができる。

そのため、さまざまな温度状況におけるわだち掘れや疲労クラック等の故障モードに対する耐性を高める可能性のある特性を備えたアスファルト組成物が必要とされている。

本開示の実施形態は、アスファルトバインダ、再生ポリマー成分、及びエポキシ官能化エチレンコポリマーを含み得るアスファルト組成物を提供することによって、それらの必要性を満たす。

理論に拘束されることなく、様々な温度状況におけるわだち掘れ及び疲労に対する改質アスファルト組成物の耐性に関して、再生ポリマー成分は、永久歪みに対する耐性を高める可能性があると考えられている。更に、本明細書に記載のエポキシ官能化エチレンコポリマーのようなポリマーの官能化は、材料を化学的に結合させて、ビチューメンを含むアスファルト組成物のレオロジー特性及び引張特性を高める効果的な経路である可能性があると考えられている。

更に、再生ポリマー成分をアスファルト組成物に組み込むことは、持続可能な選択肢である可能性がある。アメリカ合衆国運輸省（ＤＯＴ）及び多くの州を含む世界中の多くの管轄区域の機関は、アスファルト組成物に組み込むことのできる再生材料を承認している。再生材料の一部として、粉砕ゴムタイヤ（ＧＴＲ）、再生アスファルト舗装（ＲＡＰ）、及び再生アスファルトシングル（ＲＡＳ）を挙げることができる。インド及び一部の東南アジア諸国連合（ＡＳＥＡＮ）諸国等の他の地域では、地方政府がアスファルトにおける廃プラスチック包装の使用を後援し、規制さえしている。ポストインダストリアルリサイクル（ＰＩＲ）及びポストコンシューマーリサイクル（ＰＣＲ）は、一般に、市販の選択された供給源の消費者によって又は産業で使用されるプラスチック包装と考えられる。

本明細書に記載のアスファルト組成物の実施形態は、エポキシ官能化エチレンコポリマーと共に再生ポリマー成分を組み込むことができ、これは、様々な温度状況におけるわだち掘れ又は疲労クラックに対する改善された耐性を提供することに加えて、持続可能性の利益を高めることができる。再生されていないポリマー成分を含むアスファルト組成物と比較して、本明細書に記載のアスファルト組成物は、様々な温度状況におけるわだち掘れ又は疲労クラックに対する改善された又は同等の耐性を有し得る。しかし、再生されていないポリマー成分を有するアスファルト組成物と比較して、改善された又は同等の特性を有しながら、本明細書に記載のアスファルト組成物は、持続可能性の利益を更に増加させ得る。

しかし、再生ポリマーの組込みは、従来、好ましくない疲労及び熱クラックを伴うアスファルト組成物をもたらしていた。別の方法として、いくつかの従来のアスファルト組成物は、スチレン／共役ジエンコポリマー又はエポキシ官能化エチレンコポリマーを単独で又は組み合わせて組み込んでいる。

したがって、エポキシ官能化エチレンコポリマーを含み得る現在記載されているアスファルト組成物は、再生ポリマー成分のみを有するアスファルト組成物と比較して、改善された性能（すなわち、比較的高い弾性）を示し得る。更に、本明細書に記載のアスファルト組成物は、再生ポリマー成分及びスチレン／共役ジエンコポリマーを組み込んだアスファルト組成物よりも改善された性能（すなわち、比較的高い弾性及び疲労及び熱クラックに対する耐性）を示し得る。

本開示の少なくとも１つの実施形態によれば、アスファルト組成物が提供される。アスファルト組成物の実施形態は、アスファルト組成物に総重量に基づいて、約７０～約９９．５ｗｔ％のアスファルトバインダ；アスファルト組成物の総重量に基づいて、約０．２５～２０ｗｔ％の再生ポリマー成分；式Ｅ／Ｘ／Ｙ／Ｚを有する、アスファルト組成物の総重量に基づいて、約０．１～１０ｗｔ％のエポキシ官能化エチレンコポリマーを含み得る。Ｅは、エチレンから誘導されたコポリマー単位－（ＣＨ_２ＣＨ_２）－であり得、Ｘは、コポリマーの０～約４０ｗｔ％で存在する、コポリマー単位－（ＣＨ_２ＣＲ^１Ｒ^２）－であり得、式中Ｒ^１は水素、メチル、又はエチルであり、Ｒ^２は１～１０個の炭素原子のカルボアルコキシ、アシルオキシ、又はアルコキシであり、Ｙは、コポリマーの０～約２５ｗｔ％で存在する、コポリマー単位－（ＣＨ_２ＣＲ^３Ｒ^４）－であり得、式中、Ｒ^３は水素又はメチルであり、Ｒ^４は、カルボグリシドキシ又はグリシドキシであり、Ｚは、コポリマーの０～約１０ｗｔ％で存在する、一酸化炭素、二酸化硫黄、アクリロニトリル、又は他のモノマーを含むコモノマーから誘導されたコポリマーであり得る。したがって、本開示の実施形態は、様々な温度状況におけるわだち掘れ又は疲労クラックに対する耐性を増加させ得る改善された特性を有する組成物を提供することができる。本開示の実施形態はまた、持続可能又は環境に優しい組成物を提供し得る。

本開示の少なくとも別の実施形態によれば、アスファルト組成物を製造する方法が提供される。方法の実施形態は、アスファルトバインダ、再生ポリマー成分、及び式Ｅ／Ｘ／Ｙ／Ｚを有するエポキシ官能化エチレンコポリマーを組み合わせることを含み得る。Ｅは、エチレンから誘導されたコポリマー単位－（ＣＨ_２ＣＨ_２）－であり得、Ｘは、コポリマーの０～約４０ｗｔ％で存在する、コポリマー単位－（ＣＨ_２ＣＲ^１Ｒ^２）－であり得、式中Ｒ^１は水素、メチル、又はエチルであり、Ｒ^２は１～１０個の炭素原子のカルボアルコキシ、アシルオキシ、又はアルコキシであり、Ｙは、コポリマーの０～約２５ｗｔ％で存在する、コポリマー単位－（ＣＨ_２ＣＲ^３Ｒ^４）－であり得、式中、Ｒ^３は水素又はメチルであり、Ｒ^４は、カルボグリシドキシ又はグリシドキシであり、Ｚは、任意に、コポリマーの０～約１０ｗｔ％で存在する、一酸化炭素、二酸化硫黄、アクリロニトリル、又は他のモノマーを含むコモノマーから誘導されたコポリマーであり得る。

これらの及び他の実施形態を、以下の発明の詳細な説明においてより詳しく記載する。

ここで、本出願の特定の実施形態を説明する。これらの実施形態は、本開示が詳細かつ完全であり、当業者に主題の範囲を完全に伝えるように提供される。

「ポリマー」という用語は、同じタイプ又は異なるタイプにかかわらず、モノマーを重合することによって調製されるポリマー化合物を指す。したがって、一般的な用語のポリマーは、「ホモポリマー」という用語を包含し、それは通常は、１つのタイプのモノマーのみから調製されるポリマーを指し、「コポリマー」は、２つ以上の異なるモノマーから調製されるポリマーを指す。本明細書で使用される、「インターポリマー」という用語は、少なくとも２つの異なるタイプのモノマーの重合によって調製されるポリマーを指す。したがって、一般用語のインターポリマーは、ターポリマー等の２つ以上の異なるタイプのモノマーから調製されたコポリマー又はポリマーを含む。

「ポリエチレン」又は「エチレン系ポリマー」は、エチレンモノマー由来の５０モル％超の単位を含むポリマーを意味するものとする。これには、エチレン系ホモポリマー又はコポリマー（２つ以上のコモノマー由来の単位を意味する）が含まれる。当技術分野で知られているエチレン系ポリマーの一般的な形態としては、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン（Ｕｌｔｒａ Ｌｏｗ Ｄｅｎｓｉｔｙ Ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ：ＵＬＤＰＥ）、極低密度ポリエチレン（Ｖｅｒｙ Ｌｏｗ Ｄｅｎｓｉｔｙ Ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ：ＶＬＤＰＥ）、直鎖状及び実質的に直鎖状の低密度樹脂（ｍ－ＬＬＤＰＥ）の両方を含むシングルサイト触媒による直鎖状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、及び高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）が挙げられるが、それらに限定されない。

本明細書で使用される場合、「プロピレン系ポリマー」という用語は、プロピレンモノマーから誘導された、５０モル％を超える単位を、重合形態で含むポリマーを指す。これには、プロピレンホモポリマー、ランダムコポリマーポリプロピレン、インパクトコポリマーポリプロピレン、プロピレン／α－オレフィンコポリマー、及びプロピレン／α－オレフィンコポリマーが含まれる。

「ＬＬＤＰＥ」という用語には、チーグラー・ナッタ触媒系を使用して製造された樹脂、及びシングルサイト触媒を使用して製造された樹脂が含まれ、ビスメタロセン触媒（「ｍ－ＬＬＤＰＥ」と称されることもある）、ホスフィンイミン、拘束幾何触媒、及びポストメタロセン分子触媒を使用して作製された樹脂が含まれるが、これらに限定されず、ビス（ビフェニルフェノキシ）触媒（多価アリールオキシエーテル触媒とも称される）が含まれるが、これらに限定されない。ＬＬＤＰＥは、直鎖状の、実質的に直鎖状の、又は不均一なエチレン系コポリマー又はホモポリマーを含む。ＬＬＤＰＥは、ＬＤＰＥよりも少ない長鎖分岐を含有し、米国特許第５，２７２，２３６号、同第５，２７８，２７２号、同第５，５８２，９２３号、及び同第５，７３３，１５５号に更に定義されている、実質的に直鎖状のエチレンポリマー、米国特許第３，６４５，９９２号に記載されるもの等の均質に分岐した直鎖状エチレンポリマー組成物、米国特許第４，０７６，６９８号に開示されるプロセスに従って調製されるもの等の不均一に分岐したエチレンポリマー、並びにこれらのブレンド（例えば、米国特許第３，９１４，３４２号、及び米国特許第５，８５４，０４５号に開示されているもの）を含む。ＬＬＤＰＥ樹脂は、当該技術分野で知られている任意の種類の反応器又は反応器構成を使用して、気相、液相、若しくはスラリー重合、又はこれらの任意の組合わせによって作製され得る。

「ＨＤＰＥ」という用語は、約０．９４０ｇ／ｃｃ超の密度を有するエチレン系ポリマーを指し、一般的に、チーグラー・ナッタ触媒、クロム触媒、又は更にメタロセン触媒で調製される。

本明細書で使用される場合、「アスファルト」という用語は、炭化水素の２つの主要な部分、アスファルテン及びマルテンに分離され得る複合体混合物である。アスファルテンは多環芳香族であり得、ほとんど極性官能基を有する多環芳香族を含み得る。以下の官能基、カルボン酸、アミン、硫化物、スルホキシド、スルホン、スルホン酸、ポルフィリン、ポルフィリン誘導体、メタロポルフィリンあるいはバナジウム、ニッケル又は鉄のカチオンを含むメタロポルフィリン誘導体のうちの１つ又は複数が存在してもよい。マルテン相は、極性芳香族化合物、芳香族化合物、及びナフテンを含み得る。理論に拘束されることなく、アスファルトは、アスファルテンがマルテンに分散したコロイド分散物であり得、極性芳香族化合物が分散剤として機能し得ると一般に考えられている。アスファルテンは、アスファルトの他の成分と比較して、分子量が比較的高い（約１５００ダルトン）。アスファルテンは本質的に両性であり、アスファルトに粘弾性挙動を提供する自己会合を通じて凝集体を形成する可能性がある。アスファルテンは、アスファルトが由来する原油源に応じて、量及び機能が異なる場合がある。適切な粗アスファルトの具体例には、アジャックス（Ａｊａｘ）、マラソン（Ｍａｒａｔｈｏｎ）、ワイオミングサワー（Ｗｙｏｍｉｎｇ Ｓｏｕｒ）、マヤン（Ｍａｙａｎ）、ベネズエラ（Ｖｅｎｅｚｕｅｌａｎ）、カナダ（Ｃａｎａｄｉａｎ）、アラビア（Ａｒａｂｉａｎ）、トリニダードレイク（Ｔｒｉｎｉｄａｄ Ｌａｋｅ）、サラマンカ（Ｓａｌａｍａｎｃａ）、ブラジル（Ｂｒａｚｉｌｉａｎ）、アルゼンチン（Ａｒｇｅｎｔｉｎｅａｎ）、ウルグアイ（Ｕｒｕｇｕａｙａｎ）、チリ（Ｃｈｉｌｅａｎ）、及びそれらの２つ以上の組合わせが含まれる。アスファルトバインダ。「アスファルト」という用語は、ビチューメン、アスファルテン；硫黄、窒素、及び酸素を含む複素環化合物；並びに鉄、ニッケル、及びバナジウム等の微量金属のうちの１つ又は複数を含む「アスファルトバインダ」を含み得る。「アスファルト」という用語は、骨材を更に含み得る。骨材には、石、砂、砂利、及びそれらの組合わせが含まれ得る。

本明細書に記載されるようなアスファルト組成物の実施形態を詳細に参照する。アスファルト組成物の実施形態は、アスファルトバインダ、再生ポリマー成分、及びエポキシ官能化エチレンコポリマーを含み得る。

実施形態では、本明細書に記載のアスファルト組成物は、アスファルト組成物の「アスファルト成分」と呼ばれ得るアスファルトバインダを含むことができる。いくつかの実施形態において、アスファルトバインダは、石油派生物を含み得る。アスファルトバインダにはビチューメンが含まれる場合がある。ビチューメンは、飽和及び不飽和炭化水素（例えば、脂肪族及び芳香族炭化水素）であり得る。更に、アスファルトバインダは、１つ又は複数のアスファルテン；硫黄、窒素、及び酸素を含む複素環化合物；並びに鉄、ニッケル、及びバナジウム等の微量金属を含み得る。いくつかの実施形態では、アスファルトバインダは市販のものでもよい。いくつかの実施形態では、アスファルトバインダは天然に存在し得る。いくつかの実施形態では、アスファルトバインダは、アスファルトバインダの総重量に基づいて、約７０重量パーセント（ｗｔ％）～１００ｗｔ％のビチューメンを含み得る。他の実施形態では、アスファルトバインダは、少なくとも９０％のビチューメンであり得る。他の実施形態では、アスファルトは、最大１００ｗｔ％のビチューメンを含み得る。

実施形態では、アスファルト組成物は、アスファルト組成物の総重量に基づいて、約７０重量パーセント（ｗｔ％）～約９９．５ｗｔ％のアスファルトバインダを含み得る。いくつかの実施形態では、アスファルト組成物は、アスファルト組成物の総重量に基づいて、約７０ｗｔ％～約９５ｗｔ％、約７０ｗｔ％～約９０ｗｔ％、約７０ｗｔ％～約８５ｗｔ％、約７０ｗｔ％～約８０ｗｔ％、約７０ｗｔ％～約７５ｗｔ％、約７５ｗｔ％～約９９．５ｗｔ％、約７５ｗｔ％～約９５ｗｔ％、約７５ｗｔ％～約９０ｗｔ％、約７５ｗｔ％～約８５ｗｔ％、約７５ｗｔ％～約８０ｗｔ％、約８０ｗｔ％～約９９．５ｗｔ％、約８０ｗｔ％～約９５ｗｔ％、約８０ｗｔ％～約９０ｗｔ％、約８０ｗｔ％～約８５ｗｔ％、約８５ｗｔ％～約９９．５ｗｔ％、約８５ｗｔ％～約９５ｗｔ％、約８５ｗｔ％～約９０ｗｔ％、約９０ｗｔ％～約９９．５ｗｔ％、約９０ｗｔ％～約９５ｗｔ％、又は約９５ｗｔ％～約９９．５ｗｔ％のアスファルトバインダを含み得る。

実施形態では、アスファルト組成物は、再生ポリマー成分を含み得る。再生ポリマー成分は、以前に熱成形又は押出成形プロセスを経たポリマー材料を含み得る。本明細書で使用される場合、再生ポリマー成分は、ポストインダストリアルリサイクル（ＰＩＲ）又はポストコンシューマーリサイクル（ＰＣＲ）のポリマー材料を含み得、これらは再利用のために多少の変更が加えられた。いくつかの実施形態では、再生ポリマー成分は、消費者が使用する市販の供給源又は工業的に使用されるプラスチック包装であり得る。更なる実施形態では、再生ポリマー成分は、消費者によって使用され、再利用のために多少の変更が加えられるＰＣＲプラスチック包装製品を含み得る。実施形態では、再生ポリマー成分は、エチレン系ポリマー、プロピレン系ポリマー、ポリエステル、ポリ（塩化ビニル）、ポリスチレン、アクリロニトリルブタジエンスチレン、ポリアミド、エチレンビニルアルコール、エチレン酢酸ビニル、ポリ塩化ビニル及び／又はエチレン若しくはプロピレンと無水マレイン酸、メタクリル酸若しくはアクリル酸との官能化コポリマー、例えばＦＵＳＡＢＯＮＤ（商標）、ＡＭＰＬＩＦＹ（商標）、ＢＹＮＥＬ（商標）ＳＵＲＬＹＮ（商標）、ＮＵＣＲＥＬ（商標）（多層構造のタイ層として使用）のうちの１つ又は複数を含み得る。実施形態では、再生ポリマー成分は、再生ポリマー成分の総重量に基づいて、エチレン系ポリマー、プロピレン系ポリマー、ポリエステル、ポリ（塩化ビニル）、ポリスチレン、アクリロニトリルブタジエンスチレン、ポリアミド、エチレンビニルアルコール、エチレンビニルアセテート、又はポリ塩化ビニルのうちの１つ又は複数を最大９９．９９ｗｔ％で含み得る。他の実施形態では、再生ポリマー成分は、再生ポリマー成分の総重量に基づいて、約５１ｗｔ％～約９９．９９ｗｔ％、約６０ｗｔ％～約９９．９９ｗｔ％、約７０ｗｔ％～約９９．９９ｗｔ％、約８０ｗｔ％～約９９．９９ｗｔ％、又は約９０ｗｔ％～約９９．９９ｗｔ％の、エチレン系ポリマー、プロピレン系ポリマー、ポリエステル、ポリ（塩化ビニル）、ポリスチレン、アクリロニトリルブタジエンスチレン、ポリアミド、エチレンビニルアルコール、エチレン酢酸ビニル、又はポリ塩化ビニルのうちの１つ又は複数を含み得る。更なる実施形態において、再生ポリマー成分は、エチレン系ポリマーを含み得る。

実施形態では、再生ポリマー成分は、１つ又は複数の汚染物質を含み得る。汚染物質は、再利用のために多少の変更が加えられる前にポリマー材料の使用の結果である可能性がある。いくつかの実施形態では、汚染物質は、再生プロセスから生じるポリマーに加えて、紙、インク、食品残留物、又は他の再生材料を含み得る。１つの特定の実施形態では、再生ポリマー成分は、紙ラベル付きのプラスチック包装から生じるＰＣＲポリマー材料及び紙を含み得る。実施形態では、再生ポリマー成分は、再生ポリマー成分の総重量に基づいて、少なくとも０．０１ｗｔ％の汚染物質を含み得る。他の実施形態では、再生ポリマー成分は、再生ポリマー成分の総重量に基づいて、少なくとも約０．０１ｗｔ％～約１ｗｔ％、約０．０１ｗｔ％～約５ｗｔ％、約０．０１ｗｔ％～約１０ｗｔ％、約０．０１ｗｔ％～約２０ｗｔ％、約０．０１ｗｔ％～約３０ｗｔ％、又は約０．０１ｗｔ％～約４０ｗｔ％の汚染物質を含み得る。

実施形態では、再生ポリマー成分は、色特性を示し得る。実施形態では、再生ポリマー成分は１つ又は複数の汚染物質を含み得るため、再生ポリマー成分は、再生される前のポリマーの色特性とは異なる色特性を示し得る。例えば、実施形態では、再生ポリマー成分は、ゼロではない黄色度指数を有し得る。更なる実施形態では、再生ポリマー成分は、ＡＳＴＭ Ｄ６２９０に従って測定された場合に、５を超える黄色度指数を有し得る。いくつかの実施形態では、例えば、再生ポリマー成分が青色を有する場合、再生ポリマー成分の黄色度は、０未満の黄色度指数を有し得る。理論に拘束されることなく、国際照明委員会（ＣＩＥ）によると、Ｌ^＊ａ^＊ｂ^＊色空間は、２つの色を同時に赤と緑又は同時に黄色と青にすることはできないという反対色説に基づいてモデル化されている。ΔＬ^＊（サンプルのＬ^＊から標準のＬ^＊を引いたものとして定義）は、明暗の差を示し、正の値が大きいほど明るい色を示し、負の値が大きいほど暗い色を示す。Δａ^＊（サンプルのａ^＊から標準のａ^＊を引いたものとして定義）は、赤と緑との差を示し、正の値が大きいほどより赤い色を示し、負の値が大きいほどより緑色を示す。Δｂ^＊（サンプルのｂ^＊から標準のｂ^＊を引いたものとして定義）は、黄色と青との差を示し、正の値が大きいほどより黄色を示し、負の値が大きいほどより青い色を示す。Ｌ^＊は明度、ａ^＊は赤色／緑色の座標、及びｂ^＊は黄色／青色の座標を示す。ΔＬ^＊、Δａ^＊、及びΔｂ^＊は、正（＋）又は負（－）の場合がある。しかし、合計の差ΔＥ^＊は常に正である。

再生ポリマー成分をアスファルト組成物に組み込むことにより、アスファルト組成物に持続可能性の利点を提供することができる。更なる実施形態では、持続可能性の利点を提供する一方で、現在記載されているアスファルト組成物は、様々な温度状況におけるわだち掘れ及びクラック等の故障モードに耐性であり得る。更に、改善された又は同等の特性を有する一方で、再生されていないポリマー成分を含むアスファルト組成物と比較した場合、本明細書に記載のアスファルト組成物は、持続可能性の利点を更に高めることができた。いくつかの実施形態では、再生ポリマー成分は、ＨＤＰＥを含み得る。いくつかの実施形態では、再生ポリマー成分は、ＬＬＤＰＥを含み得る。更なる実施形態では、再生ポリマー成分は、ＨＤＰＥ及びＬＬＤＰＥの組合わせを含み得る。

更なる実施形態では、再生ポリマー成分は、約０．８５８グラム毎立方センチメートル（ｇ／ｃｃ）～約０．９１８ｇ／ｃｃ、約０．８５８ｇ／ｃｃ～約０．９１０ｇ／ｃｃ、約０．８５８ｇ／ｃｃ～約０．９００ｇ／ｃｃ、約０．８５８ｇ／ｃｃ～約０．８９０ｇ／ｃｃ、約０．８５８ｇ／ｃｃ～約０．８８０ｇ／ｃｃ、約０．８５８ｇ／ｃｃ～約０．８７０ｇ／ｃｃ、約０．８７０グラム毎立法センチメートル（ｇ／ｃｃ）～約０．９１８ｇ／ｃｃ、約０．８７０ｇ／ｃｃ～約０．９１０ｇ／ｃｃ、約０．８７０ｇ／ｃｃ～約０．９００ｇ／ｃｃ、約０．８７０ｇ／ｃｃ～約０．８９０ｇ／ｃｃ、約０．８７０ｇ／ｃｃ～約０．８８０ｇ／ｃｃ、約０．８８０グラム毎立方センチメートル（ｇ／ｃｃ）～約０．９１８ｇ／ｃｃ、約０．８８０ｇ／ｃｃ～約０．９１０ｇ／ｃｃ、約０．８８０ｇ／ｃｃ～約０．９００ｇ／ｃｃ、約０．８８０ｇ／ｃｃ～約０．８９０ｇ／ｃｃ、約０．８９０グラム毎立法センチメートル（ｇ／ｃｃ）～約０．９１８ｇ／ｃｃ、約０．８９０ｇ／ｃｃ～約０．９１０ｇ／ｃｃ、約０．８９０ｇ／ｃｃ～約０．９００ｇ／ｃｃ、約０．９００グラム毎立方センチメートル（ｇ／ｃｃ）～約０．９１８ｇ／ｃｃ、約０．９００ｇ／ｃｃ～約０．９１０ｇ／ｃｃ、約０．９１０グラム毎立方センチメートル（ｇ／ｃｃ）～約０．９１８ｇ／ｃｃの密度を有するＬＬＤＰＥを含み得る。

いくつかの実施形態では、再生ポリマー成分は、１９０℃及び２．１６ｋｇの荷重でＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従って測定された場合、１０分当たり約２０グラム（ｇ／１０ｍｉｎ）未満のメルトインデックスＩ_２を有するＬＬＤＰＥを含み得る。更なる実施形態では、ＬＬＤＰＥは、約０．１ｇ／１０ｍｉｎ～約２０．０ｇ／１０ｍｉｎ、約０．１ｇ／１０ｍｉｎ～約１５．０ｇ／１０ｍｉｎ、約０．１ｇ／１０ｍｉｎ～約１０．０ｇ／１０ｍｉｎ、約０．１ｇ／１０ｍｉｎ～約５ｇ／１０ｍｉｎ、約０．１ｇ／１０ｍｉｎ～約１．０ｇ／１０ｍｉｎ、約０．１ｇ／１０ｍｉｎ～約０．５ｇ／１０ｍｉｎ、約１．０ｇ／１０ｍｉｎ～約２０．０ｇ／１０ｍｉｎ、約１．０ｇ／１０ｍｉｎ～約１５．０ｇ／１０ｍｉｎ、約１．０ｇ／１０ｍｉｎ～約１０．０ｇ／１０ｍｉｎ、約１．０ｇ／１０ｍｉｎ～約５ｇ／１０ｍｉｎ、約５．０ｇ／１０ｍｉｎ～約２０．０ｇ／１０ｍｉｎ、約５．０ｇ／１０ｍｉｎ～約１５．０ｇ／１０ｍｉｎ、約５．０ｇ／１０ｍｉｎ～約１０．０ｇ／１０ｍｉｎ、約１０．０ｇ／１０ｍｉｎ～約２０．０ｇ／１０ｍｉｎ、約１０．０ｇ／１０ｍｉｎ～約１５．０ｇ／１０ｍｉｎ、又は約１５．０ｇ／１０ｍｉｎ～約２０．０ｇ／１０ｍｉｎのメルトインデックスＩ_２を有し得る。

更なる実施形態では、再生ポリマー成分は、約０．９４０ｇ／ｃｃ～約０．９７０ｇ／ｃｃ、約０．９４０ｇ／ｃｃ～約０．９６０ｇ／ｃｃ、約０．９４０ｇ／ｃｃ～約０．９５０ｇ／ｃｃ、約０．９５０ｇ／ｃｃ～約０．９７０ｇ／ｃｃ、約０．９５０ｇ／ｃｃ～約０．９６０ｇ／ｃｃ、又は約０．９６０ｇ／ｃｃ～約０．９７０ｇ／ｃｃの密度有し得る。

いくつかの実施形態では、再生ポリマー成分は、１９０℃及び２．１６ｋｇの荷重でＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従って測定された場合、１０分当たり約２０グラム（ｇ／１０ｍｉｎ）未満のメルトインデックスＩ_２を有するＨＤＰＥを含み得る。更なる実施形態では、ＨＤＰＥは、約０．１ｇ／１０ｍｉｎ～約２０．０ｇ／１０ｍｉｎ、約０．１ｇ／１０ｍｉｎ～約１５．０ｇ／１０ｍｉｎ、約０．１ｇ／１０ｍｉｎ～約１０．０ｇ／１０ｍｉｎ、約０．１ｇ／１０ｍｉｎ～約５ｇ／１０ｍｉｎ、約０．１ｇ／１０ｍｉｎ～約１．０ｇ／１０ｍｉｎ、約０．１ｇ／１０ｍｉｎ～約０．５ｇ／１０ｍｉｎ、約１．０ｇ／１０ｍｉｎ～約２０．０ｇ／１０ｍｉｎ、約１．０ｇ／１０ｍｉｎ～約１５．０ｇ／１０ｍｉｎ、約１．０ｇ／１０ｍｉｎ～約１０．０ｇ／１０ｍｉｎ、約１．０ｇ／１０ｍｉｎ～約５ｇ／１０ｍｉｎ、約５．０ｇ／１０ｍｉｎ～約２０．０ｇ／１０ｍｉｎ、約５．０ｇ／１０ｍｉｎ～約１５．０ｇ／１０ｍｉｎ、約５．０ｇ／１０ｍｉｎ～約１０．０ｇ／１０ｍｉｎ、約１０．０ｇ／１０ｍｉｎ～約２０．０ｇ／１０ｍｉｎ、約１０．０ｇ／１０ｍｉｎ～約１５．０ｇ／１０ｍｉｎ、又は約１５．０ｇ／１０ｍｉｎ～約２０．０ｇ／１０ｍｉｎのメルトインデックスＩ_２を有し得る。

実施形態では、アスファルト組成物は、アスファルト組成物の総重量に基づいて、約０．２５重量パーセント（ｗｔ％）～約２０ｗｔ％の再生ポリマー成分を含み得る。いくつかの実施形態では、アスファルト組成物は、アスファルト組成物の総重量に基づいて、約０．２５ｗｔ％～約２０ｗｔ％、約０．２５ｗｔ％～約１５ｗｔ％、約０．２５ｗｔ％～約１０ｗｔ％、約０．２５ｗｔ％～約５ｗｔ％、約０．２５ｗｔ％～約１ｗｔ％、約１ｗｔ％～約２０ｗｔ％、約１ｗｔ％～約１５ｗｔ％、約１ｗｔ％～約１０ｗｔ％、約１ｗｔ％～約５ｗｔ％、約５ｗｔ％～約２０ｗｔ％、約５ｗｔ％～約１５ｗｔ％、約５ｗｔ％～約１０ｗｔ％、約１０ｗｔ％～約２０ｗｔ％、約１０ｗｔ％～約１５ｗｔ％、又は約１５ｗｔ％～約２０ｗｔ％の再生ポリマー成分を含み得る。

実施形態では、アスファルト組成物は、エポキシ官能化エチレンコポリマーを含み得る。エポキシ官能化エチレンコポリマーは、コポリマー単位Ｅ、Ｘ、Ｙ、及びのＺを含む式Ｅ／Ｘ／Ｙ／Ｘによって表すことができる。

実施形態では、Ｅは_、エチレンから誘導されたコポリマー単位－（ＣＨ_２ＣＨ_２）－であり得る。

実施形態では、Ｘは、コポリマー単位－（ＣＨ_２ＣＲ^１Ｒ^２）－であり得る。いくつかの実施形態では、Ｒ^１は、水素、メチル、又はエチルであり得る。いくつかの実施形態では、Ｒ^２は、１～１０個の炭素原子のカルボアルコキシ、アシルオキシ、又はアルコキシである。更なる実施形態では、エポキシ官能化エチレンコポリマーは、エポキシ官能化エチレンコポリマーの総重量に基づいて、約０ｗｔ％～約４０ｗｔ％のＸ、約０ｗｔ％～約３０ｗｔ％のＸ、約０ｗｔ％～約２０ｗｔ％のＸ、約０ｗｔ％～約１０ｗｔ％のＸ、約１０ｗｔ％～約４０ｗｔ％のＸ、約１０ｗｔ％～約３０ｗｔ％のＸ、約１０ｗｔ％～約２０ｗｔ％のＸ、約２０ｗｔ％～約４０ｗｔ％のＸ、約２０ｗｔ％～約３０ｗｔ％のＸ、又は約３０ｗｔ％～約４０ｗｔ％のＸを含み得る。

実施形態では、Ｙは、コポリマー単位－（ＣＨ_２ＣＲ^３Ｒ^４）－であり得る。いくつかの実施形態では、Ｒ^３は、水素又はメチルであり得る。いくつかの実施形態では、Ｒ^４は、カルボグリシドキシ又はグリシドキシであり得る。いくつかの実施形態では、Ｙは、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、グリシジルブチルアクリレート、グリシジルビニルエーテル、並びにグリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、グリシジルブチルアクリレート、及びグリシジルビニルエーテルのうちの２つ以上の組合わせからなる群から選択され得る。更なる実施形態では、エポキシ官能化エチレンコポリマーは、エポキシ官能化エチレンコポリマーの総重量に基づいて、約０ｗｔ％～約２５ｗｔ％のＹ、約０ｗｔ％～約２０ｗｔ％のＹ、約０ｗｔ％～約１５ｗｔ％のＹ、約０ｗｔ％～約１０ｗｔ％のＹ、約０ｗｔ％～約５ｗｔ％のＹ、約５ｗｔ％～約２５ｗｔ％のＹ、約５ｗｔ％～約２０ｗｔ％のＹ、約５ｗｔ％～約１５ｗｔ％のＹ、約５ｗｔ％～約１０ｗｔ％のＹ、約１０ｗｔ％～約２５ｗｔ％のＹ、約１０ｗｔ％～約２０ｗｔ％のＹ、約１０ｗｔ％～約１５ｗｔ％のＹ、約１５ｗｔ％～約２５ｗｔ％のＹ、約１５ｗｔ％～約２０ｗｔ％のＹ、又は約２０ｗｔ％～約２５ｗｔ％のＹを有し得る。

実施形態では、Ｚは、一酸化炭素、二酸化硫黄、アクリロニトリル、又は他のモノマーを含むコモノマーから誘導されるコポリマーであり得る。更なる実施形態では、エポキシ官能化エチレンコポリマーは、エポキシ官能化エチレンコポリマーの総重量に基づいて、任意に、約０ｗｔ％～約１０ｗｔ％のＺ、約０ｗｔ％～約８ｗｔ％のＺ、約０ｗｔ％～約６ｗｔ％のＺ、約０ｗｔ％～約４ｗｔ％のＺ、約０ｗｔ％～約２ｗｔ％のＺ、約２ｗｔ％～約１０ｗｔ％のＺ、約２ｗｔ％～約８ｗｔ％のＺ、約２ｗｔ％～約６ｗｔ％のＺ、約２ｗｔ％～約４ｗｔ％のＺ、約４ｗｔ％～約１０ｗｔ％のＺ、約４ｗｔ％～約８ｗｔ％のＺ、約４ｗｔ％～約６ｗｔ％のＺ、約６ｗｔ％～約１０ｗｔ％のＺ、約６ｗｔ％～約８ｗｔ％のＺ、又は約８ｗｔ％～約１０ｗｔ％のＺを含み得る。

実施形態では、エポキシ官能化エチレンコポリマーは、エチレン酢酸ビニルグリシジルメタクリレートターポリマー、エチレンｎ－ブチルアクリレートグリシジルメタクリレートターポリマー、又はエチレンメチルアクリレートグリシジルメタクリレートターポリマーを含み得る。

実施形態では、アスファルト組成物は、アスファルト組成物の総重量に基づいて、約０．１重量パーセント（ｗｔ％）～約１０ｗｔ％のエポキシ官能化エチレンコポリマーを含み得る。いくつかの実施形態では、アスファルト組成物は、アスファルト組成物の総重量に基づいて、約０．１ｗｔ％～約５ｗｔ％、約０．１ｗｔ％～約１ｗｔ％、約０．１ｗｔ％～約０．５ｗｔ％、約０．５ｗｔ％～約１０ｗｔ％、約０．５ｗｔ％～約５ｗｔ％、約０．５ｗｔ％～約１ｗｔ％、約１ｗｔ％～約１０ｗｔ％、約１ｗｔ％～約５ｗｔ％、又は約５ｗｔ％～約１０ｗｔ％のエポキシ官能化エチレンコポリマーを含み得る。

いくつかの実施形態では、エポキシ官能化エチレンコポリマーは、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８－６５Ｔ、Ｃｏｎｄｉｔｉｏｎ Ｅによって決定されるように、約１０００ｇ／１０ｍｉｎ以下、約０．３ｇ／１０ｍｉｎ～約１０００ｇ／１０ｍｉｎ、約０．３ｇ／１０ｍｉｎ～約５００ｇ／１０ｍｉｎ、約０．３ｇ／１０ｍｉｎ～約２５０ｇ／１０ｍｉｎ、又は約０．３ｇ／１０ｍｉｎ～約１００ｇ／１０ｍｉｎのメルトフローインデックスを有し得る。

理論に拘束されることなく、ポリマーの官能化は、材料を化学的に結合させて、ビチューメンを含むアスファルト組成物のレオロジー特性及び引張特性を強化する効果的な経路である可能性があると考えられている。比較すると、非官能化改質では、アスファルト組成物の同じ仕様を達成するために、約２倍のエポキシ官能化エチレンコポリマーが必要になる場合がある。したがって、持続可能な選択肢には、再生ポリマー成分をアスファルト組成物に組み込むことを含み得る。更に、エポキシ官能化エチレンコポリマーをアスファルト組成物に組み込むことによって、より多くの再生ポリマー成分を組み込み、それによって持続可能性の利点を高めることができる可能性がある。

理論に拘束されることなく、エポキシ官能化エチレンコポリマーは、他のポリマーと比較して、エチレン系ポリマーと比較的適合性がある可能性があると考えられている。したがって、エポキシ官能化エチレンコポリマーを有する再生ポリマー成分としてエチレン系ポリマーを有するアスファルト組成物の実施形態は、他のポリマーを用いた他のいくつかの実施形態と比較して、比較的改善された性能結果を示し得る。更なる実施形態では、ＬＬＤＰＥ、ＨＤＰＥ、又はその組合わせを含む再生ポリマー成分及びエポキシ官能化エチレンコポリマーを有するアスファルト組成物は、他のポリマーを有する他のいくつかの実施形態と比べて、比較的改善された結果を示し得る。

アスファルト組成物は、本明細書で「追加のポリマー」と呼ばれる、再生ポリマー成分に加えて、１つ又は複数のポリマーを任意に更に含み得る。１つ又は複数の追加のポリマーは、本明細書に記載のアスファルト又はエポキシ官能化エチレンコポリマーと反応してはならない。１つ又は複数の追加のポリマーは、アスファルト又はエポキシ官能化エチレンコポリマーと反応してはならないため、それらは「希釈剤」ポリマーと呼ばれることがある。

いくつかの実施形態では、１つ又は複数の追加のポリマーは、スチレン／共役ジエンコポリマーを含み得る。更なる実施形態では、１つ又は複数の追加のポリマーは、ポリスチレン－ブタジエン－スチレン（ＳＢＳ）コポリマーを含み得る。スチレン／共役ジエンブロックコポリマーには、スチレン並びにブタジエン、イソプレン、エチレンブテン、又は１，３－ペンタジエン等の共役ジエンのコポリマー単位から誘導されたか、又はそれらを含むポリマーが含まれる。スチレン／共役ジエンコポリマーは、ランダム接合の有無にかかわらず、直鎖状又はラジアル（星型又は分岐状）構造を有するジ、トリ、又はポリブロックコポリマーであり得る。好適なスチレン／共役ジエンコポリマーには、例えば、ジブロックＡ－Ｂ型のコポリマー、直鎖状（トリブロック）Ａ－Ｂ－Ａ型のコポリマー、及びラジアル（Ａ－Ｂ）_ｎ型コポリマーを含み、Ａはスチレンから誘導されたコポリマー単位を指し、Ｂは共役ジエンから誘導されたコポリマー単位を指す。好ましいスチレン／共役ジエンコポリマーは、直鎖状（トリブロック）Ａ－Ｂ－Ａ型構造又はラジアル（Ａ－Ｂ）_ｎ型構造を有する。

実施形態では、スチレン／共役ジエンコポリマーは、スチレン／共役ジエンコポリマーの総重量に基づいて、約１０ｗｔ％～約５０ｗｔ％又は約２０ｗｔ％～約４０ｗｔ％のスチレンから誘導されたコポリマー単位を含み得る。実施形態では、スチレン／共役ジエンブロックコポリマーは、スチレン／共役ジエンコポリマーの総重量に基づいて、約５０ｗｔ％～約９０ｗｔ％又は約６０ｗｔ％～約８０ｗｔ％の共役ジエンから誘導されたコポリマー単位を含み得る。更なる実施形態では、スチレン／共役ジエンブロックコポリマーは、スチレン／共役ジエンコポリマーの総重量に基づいて、約５０ｗｔ％～約９０ｗｔ％又は約６０ｗｔ％～約８０ｗｔ％のブタジエン又はイソプレンから誘導されたコポリマー単位を含み得る。更なる実施形態では、２０～４０ｗｔ％のコポリマー単位はスチレンから誘導され得、残りは共役ジエンから相補的に誘導され得る。本明細書で使用される場合、「相補的に」という用語は、例えば、組成物中の成分の重量パーセントの合計等、単一物の合計を有する一連の値を指す。

スチレン／共役ジエンコポリマーは、約１０，０００ダルトン～約１，０００，０００ダルトンの重量平均分子量を有し得る。スチレン／共役ジエンコポリマーの重量平均分子量は、従来のゲル浸透クロマトグラフィを使用して決定することができる。他の実施形態では、スチレン／共役ジエンコポリマーは、約１０，０００ダルトン～約７５０，０００ダルトン、約１０，０００ダルトン～約６００，０００ダルトン、約１０，０００ダルトン～約５００，０００ダルトン、約３０，０００ダルトン～約１，０００，０００ダルトン、約３０，０００ダルトン～約７５０，０００ダルトン、約３０，０００ダルトン～約６００，０００ダルトン、約３０，０００ダルトン～約５００，０００ダルトン、約１００，０００ダルトン～約１，０００，０００、約１００，０００ダルトン～約７５０，０００ダルトン、約１００，０００ダルトン～約６００，０００ダルトン、約１００，０００ダルトン～約５００，０００ダルトン、約１５０，０００ダルトン～約１，０００，０００ダルトン、約１５０，０００ダルトン～約７５０，０００ダルトン、約１５０，０００ダルトン～約６００，０００ダルトン、約１５０，０００ダルトン～約５００，０００ダルトン、約２００，０００ダルトン～約１，０００，０００ダルトン、２００，０００ダルトン～約７５０，０００ダルトン、約２００，０００ダルトン～約６００，０００ダルトン、又は約２００，０００ダルトン～約５００，０００ダルトンの重量平均分子量を有し得る。いくつかの実施形態では、スチレン及びブタジエンのコポリマーの重量平均分子量は、約１０，０００ダルトン～約６００，０００ダルトン、又は約３０，０００ダルトン～約４００，０００ダルトンである。

スチレン／共役ジエンコポリマーのメルトフローインデックスは、ＡＳＴＭ Ｔｅｓｔ Ｍｅｔｈｏｄ Ｄ １２３８、ＣｏｎｄｉｔｉｏｎＧによって決定されるように、約０ｇ／１０ｍｉｎ～約２００ｇ／１０ｍｉｎ、約０ｇ／１０ｍｉｎ～約１００ｇ／１０ｍｉｎ、又は約０ｇ／１０分～１０ｇ／１０ｍｉｎ、約０．１ｇ／１０ｍｉｎ～約２００ｇ／１０ｍｉｎ、約０．１ｇ／１０ｍｉｎ～約１００ｇ／１０ｍｉｎ、又は約０．１ｇ／１０ｍｉｎ～１０ｇ／１０ｍｉｎであり得る。

スチレン／共役ジエンコポリマーは、アルカリ金属の有機金属化合物、特にアルキルリチウム、特にブチルリチウム等の有機リチウム化合物から構成される開始剤の存在下で、モノマーのアニオン重合によって調製することができ、調製は０℃以下で、テトラヒドロフラン又はジエチルエーテル等の極性溶媒から少なくとも部分的に構成される溶媒の溶液で実施される。

実施形態では、アスファルト組成物は、１つ又は複数の添加剤を含み得る。１つ又は複数の添加剤は、アスファルト組成物が改善された安定性を有することを可能にし、アスファルト組成物のレオロジー特性に影響を及ぼし得る。いくつかの実施形態では、１つ又は複数の添加剤は、アスファルト組成物が硫黄との架橋を含むことを可能にし得る。更なる実施形態では、１つ又は複数の添加剤は、硫黄系添加剤を含み得る。市販の硫黄系添加剤には、水素化処理されたナフテン系石油、元素硫黄、レオロジー添加剤、及びその他の成分を含む、Ｅｒｇｏｎ、ＩｎｃからのＢＧＡを挙げることができる。

実施形態では、アスファルト組成物は酸を含み得る。いくつかの実施形態では、酸は、ポリリン酸であり得る。更なる実施形態では、ポリマー強化アスファルト組成物は、アスファルト組成物の総重量に基づいて、約０．０５ｗｔ％～約１ｗｔ％、約０．０５ｗｔ％～約０．８ｗｔ％、約０．０５ｗｔ％～約０．６ｗｔ％、約０．０５ｗｔ％～約０．４ｗｔ％、約０．０５ｗｔ％～約０．２ｗｔ％、約０．２ｗｔ％～約１ｗｔ％、約０．２ｗｔ％～約０．８ｗｔ％、約０．２ｗｔ％～約０．６ｗｔ％、約０．２ｗｔ％～約０．４ｗｔ％、約０．４ｗｔ％～約１ｗｔ％、約０．４ｗｔ％～約０．８ｗｔ％、約０．４ｗｔ％～約０．６ｗｔ％、約０．６ｗｔ％～約１ｗｔ％、約０．６ｗｔ％～約０．８ｗｔ％、又は約０．８ｗｔ％～約１ｗｔ％の酸を含み得る。

実施形態では、アスファルト組成物は無水物を含み得る。更なる実施形態では、アスファルト組成物は、アスファルト組成物の総重量に基づいて、約０．０５ｗｔ％～約１ｗｔ％、約０．０５ｗｔ％～約０．８ｗｔ％、約０．０５ｗｔ％～約０．６ｗｔ％、約０．０５ｗｔ％～約０．４ｗｔ％、約０．０５ｗｔ％～約０．２ｗｔ％、約０．２ｗｔ％～約１ｗｔ％、約０．２ｗｔ％～約０．８ｗｔ％、約０．２ｗｔ％～約０．６ｗｔ％、約０．２ｗｔ％～約０．４ｗｔ％、約０．４ｗｔ％～約１ｗｔ％、約０．４ｗｔ％～約０．８ｗｔ％、約０．４ｗｔ％～約０．６ｗｔ％、約０．６ｗｔ％～約１ｗｔ％、約０．６ｗｔ％～約０．８ｗｔ％、又は約０．８ｗｔ％～約１ｗｔ％の無水物を含み得る。

実施形態では、アスファルト組成物は、未改質アスファルトバインダ供給源よりも高い表層連続粒度（ｕｐｐｅｒ ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ ｇｒａｄｅ）を有し得る。表層連続粒度は、本開示で後で説明するように、Ｇ^＊／ｓｉｎ（δ）＝１である温度として決定される。他の実施形態では、アスファルト組成物は、約５２℃～約１００℃、約５２℃～約９４℃、約５２℃～約８８℃、約５２℃～約８２℃、約５２℃～約７６℃、約５２℃～約７０℃、約５２℃～約６４℃、又は約５２℃～約５８℃の表層連続粒度を有し得る。

実施形態では、アスファルト組成物は、未改質バインダよりも小さい位相角を有し得る。位相角は、線形粘弾性領域におけるアスファルトバインダのせん断変形に対する抵抗を定義し、せん断歪みの大きさに依存し得る。大部分のアスファルト用途では、位相角は７５°未満であることが望ましい。他の実施形態では、アスファルト組成物は、約５５°～約７５°、約５５°～７０°、約５５°～約６５°、約５５°～約６０°、約６０°～約７５°、約６０°～約７０°、約６０°～約６５°、約６５°～約７５°、約６５°～約７０°、又は約７０°～約７５°の位相角を有し得る。

実施形態では、アスファルト組成物は、少なくとも５０％の弾性回復を有し得る。弾性回復は、伸び計を使用して引張変形後にサンプルが回復するパーセンテージを測定するために使用できる。理論に拘束されることなく、弾性回復が高いほど、変形後のサンプルの弾性挙動が高いことを意味すると考えられている。弾性回復は、テキサス運輸省の手順ＴＥＸ－５３９－Ｃ、ＡＡＳＨＴＯ Ｔ３０１、又はＡＳＴＭ ６０８４に従って決定することができる。他の実施形態では、アスファルト組成物は、約５０％～約９０％、約５０％～約８０％、又は約５０％～約７０％の弾性回復を有し得る。

実施形態では、アスファルト組成物は、ＡＳＴＭ Ｄ５９７６に従って測定された２．２℃の分離差を有し得る。いくつかの実施形態では、分離差は、約０℃～約±２℃、約０℃～約±１℃、又は約±１℃～約±２℃であり得る。

アスファルト組成物を製造するために、アスファルトバインダを、再生ポリマー成分及びエポキシ官能化エチレンコポリマーとブレンドすることができる。いくつかの実施形態では、アスファルトバインダを加熱して、再生ポリマー成分、エポキシ官能化エチレンコポリマー、又はその両方とブレンドすることができる。いくつかの実施形態では、アスファルトバインダは、最大２００℃まで加熱することができる。他の実施形態では、アスファルトは、約１００℃～約２００℃、約１００℃～約１８０℃、約１００℃～約１６０℃、約１００℃～約１４０℃、約１００℃～約１２０℃、約１２０℃～約２００℃、約１２０℃～約１８０℃、約１２０℃～約１６０℃、約１２０℃～約１４０℃、約１４０℃～約２００℃、約１４０℃～約１８０℃、約１４０℃～約１６０℃、約１６０℃～約２００℃、約１６０℃～約１８０℃、又は約１８０℃～約２００℃の温度に加熱することができる。

いくつかの実施形態では、アスファルト組成物を製造するために、エポキシ官能化エチレンコポリマー、再生ポリマー成分、又はその組合わせを最初にアスファルトバインダとブレンドすることができる。いくつかの更なる実施形態では、エポキシ官能化エチレンコポリマー、再生ポリマー成分、又はそれらの組合わせは、アスファルトバインダと、約０．５時間～約４時間、約０．５時間～約３時間、約０．５時間～約２時間、約０．５時間～約１時間、約１時間～約５時間、約１時間～約４時間、約１時間～約３時間、約１時間～約２時間、約２時間～約５時間、約２時間～約４時間、約２時間～約３時間、約３時間～約５時間、約３時間～約４時間、又は約４時間～約５時間ブレンドすることができる。他の実施形態では、エポキシ官能化エチレンコポリマー、再生ポリマー成分、又は組合わせを添加及びブレンドして、本明細書に記載のアスファルト組成物の実施形態を製造することができる。

アスファルト組成物を製造するいくつかの実施形態では、アスファルト、再生ポリマー成分、及びエポキシ官能化エチレンコポリマーがブレンドされた後、追加のポリマー、酸、又は無水物が添加され、約０．５時間～約２時間、約０．５時間～約１時間、又は約１時間～約２時間ブレンドすることができる。

別の実施形態では、アスファルト組成物を製造するために、再生ポリマー成分を、アスファルトバインダなしで骨材に直接添加することができる。いくつかの実施形態では、骨材は、再生ポリマー成分及びアスファルトバインダを混合する前に加熱することができる。いくつかの実施形態では、アスファルトバインダは、再生ポリマー成分及び骨材とは別に、エポキシ官能化エチレンコポリマーと混合され得る。更なる実施形態では、アスファルトバインダ及びエポキシ官能化エチレンコポリマーの混合物は、再生ポリマー成分及び骨材の混合物と混合され得る。

試験方法

米国全州道路交通運輸行政官協会（ＡＡＳＨＴＯ）は、高速道路の設計及び建設に使用できるアスファルト組成物の仕様、試験プロトコル、及びガイドラインを公開する標準設定機関である。本明細書で使用される試験方法には、以下が含まれる。

レオロジー特性（表層連続粒度、位相角、及び弾性回復）

動動的せん断レオメータによる破壊温度及び位相角の測定は、ＡＡＳＨＴＯ Ｔ３１５－１２の「Ｓｔａｎｄａｒｄ Ｍｅｔｈｏｄ ｏｆ Ｔｅｓｔ ｆｏｒ Ｄｅｔｅｒｍｉｎｉｎｇ ｔｈｅ Ｒｈｅｏｌｏｇｉｃａｌ Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ Ａｓｐｈａｌｔ Ｂｉｎｄｅｒ Ｕｓｉｎｇ ａ Ｄｙｎａｍｉｃ Ｓｈｅａｒ Ｒｈｅｏｍｅｔｅｒ（ＤＳＲ）（動的せん断レオメータ（ＤＳＲ）を使用するアスファルトバインダのレオロジー特性を決定するための標準試験方法）」に従って実施した。この方法は、中温（すなわち５２℃）から高温（すなわち１００℃）におけるアスファルトバインダの粘性及び弾性挙動を特性決定する。動的せん断レオメータ試験方法は、平行板形状を使用して、動的又は振動せん断下のエージングしていない又はエージングしたアスファルトバインダの動的せん断弾性率（Ｇ^＊）及び位相角（δ）を決定するために使用できる。アスファルトバインダの線形粘弾性特性は、これらの値から誘導される。動的せん断弾性率（Ｇ^＊）は、繰り返しせん断された際の変形に対するサンプルの総抵抗とみなすことができる。位相角（δ）は、適用されたせん断応力と結果として生じるせん断歪みとの間の遅れとみなすことができる。表層連続粒度は、Ｇ^＊／ｓｉｎ（δ）＝１になる温度として決定する。

位相角は、線形粘弾性領域におけるアスファルトバインダのせん断変形に対する抵抗を定義する。位相角（δ）が大きいほど、材料の粘性が高くなる。純粋に弾性のある材料は、約０度の位相角（δ）を有し得る。純粋に粘性のある材料は、約９０度の位相角（δ）を有し得る。位相角は、せん断歪みの大きさに依存し得る。未改質アスファルト及び改質アスファルトの両方の位相角は、せん断歪みの増加とともに減少する。大部分のアスファルト用途では、位相角は７５°未満であることが望ましい。

弾性回復は、テキサス運輸省の手順ＴＥＸ－５３９－Ｃ、ＡＡＳＨＴＯ Ｔ３０１又はＡＳＴＭ ６０８４に従って測定した。弾性回復は、引張変形後にサンプルが回復するパーセンテージを伸び計を用いて測定するために使用される。弾性回復率が高いほど、変形後のサンプルの弾性挙動が高いことを意味すると考えられている。

複合応力クリープ回復

ＡＡＳＨＴＯ Ｔ３５０－１４の「Ｓｔａｎｄａｒｄ Ｍｅｔｈｏｄ ｏｆ Ｔｅｓｔ ｆｏｒ Ｍｕｌｔｉｐｌｅ Ｓｔｒｅｓｓ Ｃｒｅｅｐ Ｒｅｃｏｖｅｒｙ（ＭＳＣＲ）Ｔｅｓｔ ｏｆ Ａｓｐｈａｌｔ Ｂｉｎｄｅｒ Ｕｓｉｎｇ ａ Ｄｙｎａｍｉｃ Ｓｈｅａｒ Ｒｈｅｏｍｅｔｅｒ（ＤＳＲ）（動的せん断レオメータ（ＤＳＲ）を使用するアスファルトバインダの複合応力クリープ回復（ＭＳＣＲ）に対する標準試験方法）」に従って、６７℃で複合応力クリープ回復（ＭＳＣＲ）を使用して、回転薄膜加熱エージングサンプルを研究した。ＭＳＣＲ試験からの回復率の値は、サンプルの弾性応答の尺度であると考えられる。回復不可能なクリープコンプライアンスは、既知の応力の荷重に繰り返し曝露した後の永久歪みに対するアスファルトバインダの耐性の指標であると考えられる。

中温度試験

ＡＡＳＨＴＯ Ｔ３１５を使用した２５℃における中温度試験は、エージング後に、ＡＡＳＨＴＯ Ｔ２４０－１３の「Ｓｔａｎｄａｒｄ Ｍｅｔｈｏｄ ｏｆ Ｔｅｓｔ ｆｏｒ Ｅｆｆｅｃｔ ｏｆ Ｈｅａｔ ａｎｄ Ａｉｒ ｏｎ ａ Ｍｏｖｉｎｇ Ｆｉｌｍ ｏｆ Ａｓｐｈａｌｔ Ｂｉｎｄｅｒ（Ｒｏｌｌｉｎｇ Ｔｈｉｎ－Ｆｉｌｍ Ｏｖｅｎ Ｔｅｓｔ）（アスファルトバインダの移動薄膜への熱及び空気の影響に対する標準試験方法（回転薄膜加熱試験））」及びＡＡＳＨＴＯ Ｒ２８－１２の「Ｓｔａｎｄａｒｄ Ｐｒａｃｔｉｃｅ ｆｏｒ Ａｃｃｅｌｅｒａｔｅｄ Ａｇｉｎｇ ｏｆ Ａｓｐｈａｌｔ Ｂｉｎｄｅｒ Ｕｓｉｎｇ ａ Ｐｒｅｓｓｕｒｉｚｅｄ Ａｇｉｎｇ Ｖｅｓｓｅｌ（ＰＡＶ）（圧力エージングベッセルを使用したアスファルトバインダの加速エージングに対する標準方法）」に従って実施した。中温度試験を実施するために、エージング後に残留物を試験した。アスファルトバインダは、クラックを防ぐためのエネルギーの散逸を可能にするために弾性である必要があるが、クラックを防ぐために硬すぎないようにする必要もある。アスファルト用途では、Ｇ^＊ｓｉｎ（δ）の値が低いほど、典型的には、改善された性能を示す。更なる実施形態では、粒度温度（ｇｒａｄｅ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ）において、最大Ｇ^＊ｓｉｎ（δ）値は５０００ｋＰａであり得る。

剛性

２つの測定の平均を、ＡＡＳＨＴＯ Ｔ３１３－１２の「Ｓｔａｎｄａｒｄ Ｍｅｔｈｏｄ ｏｆ Ｔｅｓｔ ｆｏｒ Ｄｅｔｅｒｍｉｎｉｎｇ ｔｈｅ Ｆｌｅｘｕｒａｌ Ｃｒｅｅｐ Ｓｔｉｆｆｎｅｓｓ ｏｆ Ａｓｐｈａｌｔ Ｂｉｎｄｅｒ Ｕｓｉｎｇ ｔｈｅ Ｂｅｎｄｉｎｇ Ｂｅａｍ Ｒｈｅｏｍｅｔｅｒ（ＢＢＲ）（ベンディング・ビーム・レオメータを使用するアスファルトバインダの曲げクリープ剛性を決定するための標準試験方法）」を使用して、－１２℃でエージングしたサンプルビームの剛性及びｍ値を決定した。低温クラック性能は、アスファルトバインダのクリープ剛性の対数に対する時間の対数の曲線のクリープ剛性及び勾配に関連していると考えられている。

分離特性

分離特性は、ＡＳＴＭ Ｄ７１７３の「Ｓｔａｎｄａｒｄ ｐｒａｃｔｉｃｅ ｆｏｒ ｄｅｔｅｒｍｉｎｉｎｇ ｔｈｅ ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ ｔｅｎｄｅｎｃｙ ｏｆ ｐｏｌｙｍｅｒ ｆｒｏｍ ｐｏｌｙｍｅｒ ｍｏｄｉｆｉｅｄ ａｓｐｈａｌｔ（ポリマー改質アスファルトからのポリマーの分離傾向を決定する標準方法）」に従って測定した。１６３±５℃で４８時間加熱エージングしたサンプル並びに上部セクション及び下部セクションの軟化点特性を比較すると、ポリマー改質アスファルト調製物の安定性に関する情報が得られると考えられる。２．２℃以下の分離差は合格結果と見なされる。

力の延性比

力の延性比は、ＡＡＳＨＴＯ Ｔ３００で指定されているように、４℃の水浴で５ ｃｍ／ｍｉｎで引き離された試験片にもたらされる引張応力を測定することによって決定した。この試験は、材料が伸長中に破裂した場合に、ポリマーがアスファルトサンプルに存在することの指標として役立つ可能性がある。力対伸びの関数としてプロットすると、２つのピークが存在する場合、力の延性比は、２番目と１番目のピークの比率、又は３０ｃｍにおける力と最初のピークとの比率として定義できる。

以下の実施例は、本開示の特徴を説明するものであり、本開示の範囲を限定することを意図するものではない。以下の実験で、本明細書に記載のアスファルト組成物の実施形態の性能を分析した。

以下に記載の比較例及び実施例を製造するために、加熱マントルを備えることができる１クォートの金属製容器を使用して改変ブレンド金属製容器を作製した。１クォートの金属製容器の蓋は、攪拌装置シャフトを収容するための直径約１ｃｍの中央の穴と、熱電対プローブを収容するための直径約３ｍｍの第２の穴とを含むように改変した。攪拌シャフトが蓋に通されて、撹拌シャフト及びモータが混合サンプルに配置される場合、サンプル金属製容器上に蓋で密閉することができる。

実施例１～４

実施例１～４を製造するために使用された材料には、アスファルトバインダとしてＶａｌｅｒｏ（ＴＸ）から供給されたアスファルトバインダ、再生ポリマー成分として黄色度指数が３５．５６であり、Ａｖａｎｇａｒｄ Ｉｎｎｏｖａｔｉｖｅ（Ｈｏｕｓｔｏｎ ＴＸ）から供給され、ＬＬＤＰＥ－ｒｉｃｈなポストコンシューマーリサイクル樹脂であるＮａｔｕｒａ ＰＣＲ、エポキシ官能化エチレンコポリマーとしてＤｏｗＤｕＰｏｎｔ（Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ ＤＥ）から供給されたＥＬＶＡＬＯＹ（商標）ＲＥＴ ＥＰ１１７７、Ｉｎｎｏｐｈｏｓ（Ｃｒａｎｂｕｒｙ ＮＪ）から供給されたポリリン酸（ＰＰＡ）が含まれる。

実施例１、２、３、及び４を製造するために、４５０グラム（ｇ）又は６５０ｇのアスファルトを（上述の）改変ブレンド金属製容器に注ぎ、蓋及び攪拌装置アセンブリを金属製容器に取り付けた。改変ブレンド金属製容器を１６５℃に加熱し、温度が安定したら、エポキシ官能化エチレンコポリマー、再生ポリマー成分、及びポリリン酸を表１に示す比率で改変ブレンド金属製容器に添加した。エポキシ官能化エチレンコポリマーを最初に添加し、２時間混合した。再生ポリマー成分を２番目に加え、２時間混合した。次いで、ポリリン酸を加え、１時間混合した。次いで、サンプルを１６３℃のオーブンに一晩保管してから、試験を実施した。

実施例５

実施例５を製造するために使用された材料には、アスファルトバインダとしてＭａｒａｔｈｏｎ Ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｄｅｔｒｏｉｔ ＭＩ）から供給されたアスファルトバインダ（ＰＧ５８－２８）、約７５％のＬＬＤＰＥ、２０％のポリアミド、及び５％のエチレンビニルアルコールを含む再生ポリマー成分として、黄色度指数が１２．３６のＬＬＤＰＥ－ｒｉｃｈポストインダストリアルリサイクル（ＰＩＲ）樹脂、エポキシ官能化エチレンコポリマーとしてＤｏｗ Ｉｎｃ．（Ｍｉｄｌａｎｄ ＭＩ）から供給されたＥＬＶＡＬＯＹ（商標）ＲＥＴ ＥＰ１１７７、Ｉｎｎｏｐｈｏｓ（Ｃｒａｎｂｕｒｙ ＮＪ）から供給されたポリリン酸（ＰＰＡ）が含まれる。

実施例５を製造するために、３００グラム（ｇ）又はアスファルトを（上述のように）改変したブレンド金属製容器に注いだ。高せん断ブレンダを使用して、ブレンドが均一になるまで（通常は１０～３０分）１８５℃でＰＩＲを処理した。次に、ブレンドを上述の蓋及び攪拌装置のアセンブリに移した（低せん断ブレンド）。改変したブレンド金属製容器を１８５℃に加熱し、温度が安定したら、エポキシ官能化エチレンコポリマーを表２に示される比率で添加し、２時間混合した。次いで、ポリリン酸を添加し、１時間混合した。次いで、サンプルを１６３℃のオーブンに一晩保管してから、試験を実施した。

比較例１～４

比較例１～４を製造するために使用された材料には、アスファルトバインダとしてＶａｌｅｒｏ（ＴＸ）から供給されたアスファルトバインダ、再生ポリマー成分として黄色度指数が３５．５６であり、Ａｖａｎｇａｒｄ Ｉｎｎｏｖａｔｉｖｅ（Ｈｏｕｓｔｏｎ ＴＸ）から供給され、ＬＬＤＰＥ－ｒｉｃｈポストコンシューマーリサイクル樹脂であるＮａｔｕｒａ ＰＣＲ、エポキシ官能化エチレンコポリマーとしてＤｏｗＤｕＰｏｎｔ（Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ ＤＥ）から供給されたＥＬＶＡＬＯＹ（商標）ＲＥＴ ＥＰ１１７７、Ｉｎｎｏｐｈｏｓ（Ｃｒａｎｂｕｒｙ ＮＪ）から供給されたポリリン酸（ＰＰＡ）が含まれる。

比較例１、２、３、及び４を製造するために、４５０グラム（ｇ）又は６５０ｇのアスファルトを（上述のように）改変したブレンド金属製容器に注ぎ、蓋及び攪拌装置アセンブリを金属製容器に取り付けた。改変したブレンド金属製容器を１６５℃に加熱し、温度が安定したら、エポキシ官能化エチレンコポリマー又は再生ポリマー成分のいずれかを表３に示される比率で添加し、２時間混合した。次いで、ポリリン酸を添加し、１時間混合した。次いで、サンプルを１６３℃のオーブンに一晩保管してから、試験を実施した。

比較例５

比較５を製造するために使用された材料には、アスファルトバインダとして Ｖａｌｅｒｏ（ＴＸ）から供給されたアスファルトバインダ、再生ポリマー成分として黄色度指数が３５．５６である、Ａｖａｎｇａｒｄ Ｉｎｎｏｖａｔｉｖｅ（Ｈｏｕｓｔｏｎ ＴＸ）から供給されたＬＬＤＰＥ－ｒｉｃｈポストコンシューマーリサイクル樹脂であるＮａｔｕｒａ ＰＣＲ、スチレン／共役ジエンコポリマーとしてＫｒａｔｏｎ（Ｈｏｕｓｔｏｎ ＴＸ）から供給されたＤ１１０１、及び添加剤としてＥｒｇｏｎ，Ｉｎｃ．から供給されたＢＧＡが含まれる。

比較例５を製造するために、６５０ｇのアスファルトを（上述のように）改変したブレンド金属製容器に注ぎ、蓋及び攪拌装置アセンブリを金属製容器に取り付けた。改変したブレンド金属製容器を１６５℃に加熱し、温度が安定したら、スチレン／共役ジエンコポリマーを表４に示される比率で添加し、２時間混合した。次に、ＢＧＡを加えて１時間混合した。次いで、サンプルを１６３℃のオーブンに一晩保管してから、試験を実施した。

比較例６～８

下記の比較例６～８を製造するために使用された材料には、アスファルトバインダとしてＭａｒａｔｈｏｎ Ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｄｅｔｒｏｉｔ ＭＩ）から供給されたアスファルトバインダ（ＰＧ５８－２８）、約７５％のＬＬＤＰＥ、２０％のポリアミド、及び５％のエチレンビニルアルコールを含む再生ポリマー成分として、黄色度指数が１２．３６のＬＬＤＰＥ－ｒｉｃｈポストインダストリアルリサイクル（ＰＩＲ）樹脂、エポキシ官能化エチレンコポリマーとしてＤｏｗ Ｉｎｃ．（Ｍｉｄｌａｎｄ ＭＩ）から供給されたＥＬＶＡＬＯＹ（商標）ＲＥＴ ＥＰ１１７７、Ｉｎｎｏｐｈｏｓ（Ｃｒａｎｂｕｒｙ ＮＪ）から供給されたポリリン酸（ＰＰＡ）、スチレン／共役ジエンコポリマーとしてＫｒａｔｏｎ（Ｈｏｕｓｔｏｎ ＴＸ）から供給されたＤ１１０１、及び添加剤としてＳｉｇｍａ Ａｌｄｒｉｃｈから供給された硫黄が含まれる。

比較例６、７、及び８を製造するために、約３００～４００グラム（ｇ）のアスファルトを（上述の通り）改変したブレンド金属製容器に注いだ。高せん断ブレンダを使用して、ブレンドが均一になるまで（通常は１０～３０分）、１５５℃～１８５℃でポストインダストリアルリサイクル（ＰＩＲ）及びＳＢＳを処理した。次に、ブレンドを前述の蓋及び攪拌装置のアセンブリに移した（低せん断ブレンド）。改変したブレンド金属製容器を１８５℃に加熱し、温度が安定したら、エポキシ官能化エチレンコポリマーを表５に示される比率で添加し、２時間混合した。次いで、ポリリン酸を添加し、１時間混合した。ＳＢＳブレンドの場合、硫黄を添加し、２時間混合した。次いで、サンプルを１６３℃のオーブンに一晩保管してから、試験を実施した。

比較例１～８及び実施例１～５の比較

表６は、再生ポリマー成分（ＲＰＣ）の量によってグループ分けされた実施例１～５及び比較例１～８の組成物の要約を提供する。

実施例１～５及び比較例１～８の場合、動的せん断レオメータの破壊温度及び位相角はＡＡＳＨＴＯ Ｔ３１５－１２に従って測定し、複合応力クリープ回復はＡＡＳＨＴＯ Ｔ３５０－１４に従って測定し、中間温度試験は、ＡＡＳＨＴＯ Ｔ２４０－１３及びＡＡＳＨＴＯ Ｒ２８－１２に従ってエージングした後、ＡＡＳＨＴＯ Ｔ３１５を使用して２５℃で実施した。表層連続粒度、位相角、及び弾性回復のための動的せん断レオメータ測定、３．２ｋＰＡ（％Ｒ_３．２）_、３．２ｋＰＡ（Ｊ_{ｎｒ，３．２}）及びのＺファクタにおける回復％に対する複合応力クリープ回復測定、及び中温度試験の測定結果を表７に示す。

表６及び７に示すように、再生ポリマー成分もエポキシ官能化エチレンコポリマーも含まない比較例１と比較して、実施例１～４の全ては、より高い連続粒度（ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ ｇｒａｄｉｎｇ）を示し、再生ポリマー成分及びエポキシ官能化エチレンコポリマーがアスファルトサンプルの値を増加させることを示す。更に、再生ポリマー成分（ＰＣＲ）及びエポキシ官能化エチレンコポリマーの混合物を有する実施例１～４は、再生ポリマー成分（ＰＣＲ）（比較例２～３）又はエポキシ官能化エチレンコポリマー（比較例４）のいずれか１つのみを含む比較例２～４と比較して、表層連続粒度（ｕｐｐｅｒ ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ ｇｒａｄｉｎｇ）が増加（改善）していることがわかった。また、実施例２、３は、再生ポリマー成分（ＰＣＲ）とスチレン／共役ジエンコポリマー及びＢＧＡとの組合わせを有する比較例５と比較して、表層連続粒度が増加（改善）したことが見出された。

表６及び７に示すように、再生ポリマー成分もエポキシ官能化エチレンコポリマーも含まない比較例６と比較して、２％のＰＩＲを有する比較例７は、連続粒度の３℃の改善しか示さず、再生ポリマー成分が、アスファルトサンプルの絶対値を有意に増加させたり、位相角を改善したり、高い弾性回復を実証することはなかったと示した。再生ポリマー成分（ＰＩＲ）及びエポキシ官能化エチレンコポリマーの混合物を有する実施例５は、比較例６及び７と比較して、表層連続粒度を増加（改善）させたことが見出された。

前に述べたように、大部分のアスファルト用途では、位相角は７５°未満であることが望ましい。実施例１～４では、再生ポリマー成分及びエポキシ官能化エチレンコポリマーの組合わせにより、位相角が減少（改善）し、比較例１～５では、実施例１～４よりも高い（不十分な）位相角が示されることがわかった。更に、実施例５では、再生ポリマー成分及びエポキシ官能化エチレンコポリマーの組合わせが位相角を減少（改善）させ、比較例６～８は、実施例５よりも高い（不十分な）位相角を示すことが見出された。

前に説明したように、弾性回復率が高いほど、変形後のサンプルの弾性挙動が高いことを意味すると考えられる。表７に示すように、再生ポリマー成分及びエポキシ官能化エチレンコポリマーの組合わせを含む実施例１～４は、低い（不十分な）弾性回復又は破壊を示した比較例１～３と比較して、増加した（改善された）弾性回復を示した。また、実施例２及び４は、エポキシ官能化エチレンコポリマー単独、又は再生ポリマー成分とスチレン／共役ジエンコポリマー及びＢＧＡとの組合わせを有する比較例４及び５と比較して、増加した（改善された）弾性回復を示した。再生ポリマー成分及びエポキシ官能化エチレンコポリマーの組合わせを有する実施例５は、比較例６及び７と比較して、弾性回復が増加した（改善された）ことが見出された。

また、表７に示すように、再生ポリマー成分（ＰＣＲ）及びエポキシ官能化エチレンコポリマーの組合わせを含む実施例１～４は、回復率がより低い（より不十分）と示されている比較例１～３と比較すると、回復率を増加（改善）させ、回復不能なクリープコンプライアンス（Ｊ_ｎｒ）を低減させることが見出された。更に、比較例５及び実施例１は、類似したＪ_{ｎｒ，３．２}値を有し、クリープに対する類似した耐性を示している可能性がある。しかし、実施例１は、比較例５と比較して、有意に改善された回復率を示した。再生ポリマー成分（ＰＩＲ）及びエポキシ官能化エチレンコポリマーの組合わせを有する実施例５は、より低い（より不十分）回復率を示した比較例６及び７と比較して_、回復率を増加（改善）させ、回復不能なクリープコンプライアンス（Ｊ_ｎｒ）を低減させることが見出された。更に、実施例５は、比較例６及び７と比較して、クリープに対する耐性の改善、及び有意に改善された回復率を示し得る_、改善されたＪ_{ｎｒ，３．２}値を有していた。

アスファルト組成物のＺファクタは、％Ｒ_３．２対Ｊ_{ｎｒ，３．２}のプロット上の式％Ｒ_３．２＝２９．３７１（Ｊ_{ｎｒ，３．２}）^{－０．２６３３}、又は「２９ライン」に対して、サンプルがどれほど上（正の数）又は下（負の数）であるかによって定義される。従来、未改質アスファルト組成物は負のＺファクタ値（２９ラインより下）を有しているが、ポリマーで改質されたアスファルト組成物は正のＺファクタ値（２９ラインより上）を有し得る。ここで、実施例１～５のそれぞれは正のＺファクタ値を有していた。実施例１～４も、比較例５よりも高いＺファクタを有する。比較例２～３及び８は、負のＺファクタ値を示し、これは、改質アスファルト組成物では驚くべきことであった。

前述のように、Ｇ^＊ｓｉｎ（δ）の最大許容値は粒度温度で５０００ｋＰａであり、Ｇ^＊ｓｉｎ（δ）の値は低いほど好ましい。表７に示すように、再生ポリマー成分及びエポキシ官能化エチレンコポリマーの組合わせを有する実施例１～４は、比較例２～３及び５と比較して、より低いＧ^＊ｓｉｎ（δ）値を有することが見出された。再生ポリマー成分及びエポキシ官能化エチレンコポリマーの組合わせを有する実施例５は、比較例７及び８と比較して、より低いＧ^＊ｓｉｎ（δ）値を有することが見出された。

エージングした比較例１～５及び実施例１～４の剛性及びｍ値は、前述のようにＡＡＳＨＴＯ Ｔ３１３－１２を使用して試験した。剛性及びｍ値の結果を表８に示す。

実施例１～４では、再生ポリマー成分及びエポキシ官能化エチレンコポリマーの組合わせが、３００ＭＰａ未満の剛性値及び０．３００を超えるｍ値を満たしていることが見出された。したがって、実施例１～４は、比較例２～３及び５と比較して、同等の剛性及びｍ値を示すように思われる。

比較例２、３、及び５並びに実施例１及び４の表９に提供される分離特性は、前述のようにＡＳＴＭ Ｄ５９７６に従って測定した。

前述のように、２．２℃以下の分離差は合格結果とみなされる。表９に提供された結果は、再生ポリマー成分のみを有する比較例２及び３が分離試験を満たさなかったことを示している。再生ポリマー成分及びエポキシ官能化エチレンコポリマーの組合わせを有する実施例１及び４は、分離試験に合格した。

比較例８及び実施例５の力の延性比は、前述のようにＡＡＳＨＴＯ Ｔ３００を使用して試験した。４℃に対するその結果を表１０に提供する。

実施例５において、再生ポリマー成分及びエポキシ官能化エチレンコポリマーの組合わせは、０の比を有する比較例８と比較して、力延性比が０．４であることが見出された。力の延性比が高いほど、性能が向上すると考えられる。ＰＧ６４－２８Ｐ仕様についてＭｉｃｈｉｇａｎ ＤＯＴによって指定されているように、０．３の最小力の延性比が必要とされる。

表７～１０のこれらの結果に基づいて、実施例１～４は、本開示の実施形態が、アスファルトバインダ、再生ポリマー成分、及びエポキシ官能化エチレンコポリマーを含むアスファルト組成物を提供し得、これらは再生ポリマー成分のみ又はエポキシ官能化エチレンコポリマーのみを含むアスファルト組成物と比較して、アスファルト組成物の性能を改善し得る。実施例１～５は、本開示の実施形態が、再生ポリマー成分を組み込むことによって達成され得る、改善された効率を有する持続可能なアスファルト組成物を提供することができることを更に示し得る。更に、エポキシ官能化エチレンを組み込むことにより、より多くの再生ポリマー成分を組み込むことが可能になり、性能結果が改善される可能性がある。

比較例９～１１及び実施例６～７

比較例９～１１及び実施例６～７を製造するために使用された材料には、アスファルトバインダとしてＰｅｔｒｏｂｒａｓ（Ｓａｏ Ｊｏｓｅ ｄｏｓ Ｃａｍｐｏｓ－ＳＰ－Ｂｒａｚｉｌ）によって製造されたＲＥＶＡＰを含んでいた。比較例１０及び実施例６～７には、エポキシ官能化エチレンコポリマーとしてＤｏｗＤｕＰｏｎｔ（Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ ＤＥ－ＵＳ）から供給されたＥＬＶＡＬＯＹ（商標）ＲＥＴ ５１６０及びＡｒｋｅｍａ Ｑｕｉｍｉｃａ Ｌｔｄａ（Ｒｉｏ Ｃｌａｒｏ－ＳＰ－Ｂｒａｚｉｌ）から供給されたポリリン酸（ＰＰＡ）が含まれていた。比較例１１及び実施例６～７は、実施例９～１３を製造するために使用された再生ポリマー成分に、微量のポリプロピレン及びＬＤＰＥを含むＨＤＰＥ－ｒｉｃｈなポストコンシューマーリサイクル樹脂（ＰＣＲ）が含まれていた。ＰＣＲ樹脂は、直径６０ｍｍ、Ｌ／Ｄ４２のＷｏｒｔｅｘ再生押出単軸ラインから供給された。ＰＣＲは、０．３３５２±０．００６０のメルトインデックス（１９０℃及び２．１６ｋｇの荷重で測定）、３８．９０５７±１．２１５３のメルトインデックス（１９０℃、２１．６０ｋｇの荷重で測定）、及び０．９６０２±０．０００４ｇ／ｃｍ^３の密度を示した。ＡＳＴＭ Ｄ６２９０に従って測定した場合、ＰＣＲは、－３２．３３の黄色度指数を有し、青色を示した（測定されたΔｂ^＊－４．８６によって示されるように）。

比較例９～１１及び実施例６～７を製造するために、２０００グラム（ｇ）のアスファルトを、蓋及び撹拌装置アセンブリに取り付けられた改変したブレンド金属製容器に注いだ。改変したブレンド金属製容器を１８０℃に加熱し、温度が安定したら、エポキシ官能化エチレンコポリマー、再生ポリマー成分、及びポリリン酸のうちの１つ又は複数を表１１に示す比率で添加した。エポキシ官能化エチレンコポリマー及び再生ポリマー成分を添加し、乱流系で１．５時間混合した。次に、ポリリン酸を添加し、０．５時間混合した。次いで、サンプルを１６３℃のオーブンに一晩保管してから、試験を実施した。

表１１は、再生ポリマー成分（ＲＰＣ）の量によってグループ分けされた比較例９～１１及び実施例６～７の組成物の要約を提供する。

比較例９～１１及び実施例６～７の比較

比較例９～１１及び実施例６～７の場合、複合応力クリープ回復（ＭＳＣＲ）、回復率（％Ｒ_３．２）、Ｊ_{ｎｒ，３．２}、複合動的せん断レオメータ（ＤＳＲ）の表層連続粒度温度及び位相角は、本開示で前述した方法に従って測定した。方法ＡＳＴＭ Ｄ６３７３に従って、Ｇ^＊／ｓｉｎ（δ）が１．０ｋＰａに等しい場合の表層連続性能粒度温度が定義される。比較例９～１１及び実施例６～７の特性を表１２～１６に示す。

表１２に示すように、比較例９は、再生ポリマー成分又はエポキシ官能化エチレンコポリマーを含まないサンプルを表し、比較例９は、３３．６のＪ_{ｎｒ，３．２}及び０．０％の％Ｒ_３．２値を示した。これらの結果は、方法ＡＡＳＨＴＯ Ｔ３５０による最小要件を満たさなかった。表１３に示すように、エポキシ官能化エチレンコポリマーを含むが再生ポリマー成分を含まない比較例１０は、両方の特性が７６℃で測定された場合、３５％（４７．６％）より高い％Ｒ_３．２及び０．５１～１．００（０．８６）のＪ_{ｎｒ，３．２}を示した。表１４に示すように、再生ポリマー成分を含むがエポキシ官能化エチレンコポリマーを含まない比較例１１は、比較例１０と比較すると不十分な性能であり、３．２ｋＰａ及び７６℃で評価した場合、Ｊ_{ｎｒ，３．２}が２．９９であり、Ｒ％は０．１％であった。したがって、ＡＡＳＨＴＯ Ｔ３５０の方法によれば、ＰＣＲのみを含む組成物は、交通荷重の最小必要標準（Ｓ）レベルを下回る特性を示すように思われる。

更に、表１５に示すように、実施例６は３．２ｋＰａ及び７０℃で評価した場合、Ｊ_{ｎｒ，３．２}は０．６７、％Ｒ_３．２は３０％であり、実施例６は標準（Ｓ）交通荷重の等級を満たしている。表１６に示されるように、実施例７は、３．２ｋＰａ及び７６℃で評価された場合、標準調製物比較例１０と比較して同等の性能を示し、０．４６のＪ_{ｎｒ，３．２}及び４３％の％Ｒ_３．２を示した。したがって、実施例７は、方法ＡＡＳＨＴＯ Ｔ３５０に従って、高（Ｈ）レベルの交通荷重と同様の等級を満たす特性を示した。

前述したように、アスファルト組成物のＺファクタは、％Ｒ_３．２対Ｊ_{ｎｒ，３．２}のプロット上の式％Ｒ_３．２＝２９．３７１（Ｊ_{ｎｒ，３．２}）^{－０．２６３３}、又は「２９ライン」に対して、サンプルがどれほど上（正の数）又は下（負の数）であるかによって定義される。従来、未改質アスファルト組成物は負のＺファクタ値（２９ラインより下）を有しているが、ポリマーで改質されたアスファルト組成物は正のＺファクタ値（２９ラインより上）を有し得る。ここで、比較例１０は正のＺファクタ値を有し、実施例７はわずか７０℃及び７６℃で正のＺファクタ値を有していた。正確なアスファルト組成物である比較例９が負の値を示すことは予想外ではなかった。しかし、比較例１１、実施例６、及び実施例７（５８℃及び６４℃）は、負のＺファクタ値を示し、これは、改質アスファルト組成物にとって驚くべきことであった。

比較例１０及び実施例６～７の表１７に提供されている相分離特性は、前述のようにＡＳＴＭ Ｄ７１７３に従って測定した。

表１１～１７のこれらの結果に基づいて、実施例６～７は、本開示の実施形態が、アスファルトバインダ、再生ポリマー成分、及びエポキシ官能化エチレンコポリマーを含むアスファルト組成物を提供し得、これらは再生ポリマー成分のみ又はエポキシ官能化エチレンコポリマーのみを含むアスファルト組成物と比較して、アスファルト組成物の性能を改善し得る。実施例６～７は、本開示の実施形態が、再生ポリマー成分を組み込むことによって達成できる、持続可能なアスファルト組成物を提供し得ることを更に示すことができる。更に、エポキシ官能化エチレンを組み込むことにより、業界標準を満たし、持続可能性が改善されていない比較アスファルト組成物に匹敵する性能結果を備えた、より多くの再生ポリマー成分の組込みが可能になり得る。

添付の特許請求の範囲に定義される本開示の範囲から逸脱することなく、修正及び変更が可能であることは明らかであろう。より具体的には、本開示のいくつかの態様は、本明細書において好ましい又は特に有利であると認識されているが、本開示は、必ずしもこれらの態様に限定されないことが企図される。

Claims (16)

1. アスファルト組成物であって、
   前記アスファルト組成物の総重量に基づいて、約７０～約９９．５ｗｔ％のアスファルトバインダと、
   前記アスファルト組成物の総重量に基づいて、約０．２５～２０ｗｔ％の再生ポリマー成分と、
   式Ｅ／Ｘ／Ｙ／Ｚを有する、前記アスファルト組成物の総重量に基づいて、約０．１～１０ｗｔ％のエポキシ官能化エチレンコポリマーと、を含み
   式中、Ｅはエチレンから誘導されたコポリマー単位－（ＣＨ_２ＣＨ_２）－であり、
   Ｘは、前記コポリマーの０～約４０ｗｔ％で存在する、コポリマー単位－（ＣＨ_２ＣＲ^１Ｒ^２）－であり、式中Ｒ^１は水素、メチル、又はエチルであり、Ｒ^２は１～１０個の炭素原子のカルボアルコキシ、アシルオキシ、又はアルコキシであり、
   Ｙは、前記コポリマーの０．１～約２５ｗｔ％で存在する、コポリマー単位－（ＣＨ_２ＣＲ^３Ｒ^４）－であり、式中Ｒ^３は水素又はメチルであり、Ｒ^４はカルボグリシドキシ又はグリシドキシであり、
   Ｚは、前記コポリマーの０～約１０ｗｔ％で存在する、一酸化炭素、二酸化硫黄、アクリロニトリル、又は他のモノマーを含むコモノマーから誘導されたコポリマーである、アスファルト組成物。
2. 前記再生ポリマー成分が、該再生ポリマー成分の総重量に基づいて、１ｗｔ％～９９．９９ｗｔ％のエチレン系ポリマー、プロピレン系ポリマー、ポリエステル、ポリ（塩化ビニル）、ポリスチレン、又はポリアミド、エチレンビニルアルコール、エチレンビニルアセテート、ポリ塩化ビニルのうちの１つ又は複数を含む、請求項１に記載のアスファルト組成物。
3. 前記再生ポリマー成分が、該再生ポリマー成分の総重量に基づいて、５１ｗｔ％～９９．９９ｗｔ％のエチレン系ポリマーのうちの１つ又は複数を含む、請求項１又は２に記載のアスファルト組成物。
4. 前記再生ポリマー成分が、約０．８５８グラム毎立方センチメートル（ｇ／ｃｃ）～約０．９７０ｇ／ｃｃの密度を有する、請求項１～３のいずれか一項に記載のアスファルト組成物。
5. 前記再生ポリマー成分が、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従って１９０℃及び２．１６ｋｇの荷重で測定した場合、１０分当たり約２０グラム（ｇ／１０ｍｉｎ）未満のメルトインデックスＩ_２を有する、請求項１～４のいずれか一項に記載のアスファルト組成物。
6. Ｙが、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、グリシジルブチルアクリレート、グリシジルビニルエーテル、並びにグリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、グリシジルブチルアクリレート、及びグリシジルビニルエーテルのうちの２つ以上の組合わせからなる群から選択される、請求項１～５のいずれか一項に記載のアスファルト組成物。
7. 前記エポキシ官能化エチレンコポリマーが、エチレン酢酸ビニルグリシジルメタクリレートターポリマー、エチレンｎ－ブチルアクリレートグリシジルメタクリレートターポリマー、又はエチレンメチルアクリレートグリシジルメタクリレートターポリマーである、請求項１～６のいずれか一項に記載のアスファルト組成物。
8. スチレン／共役ジエンコポリマーを更に含む、請求項１～７のいずれか一項に記載のアスファルト組成物。
9. 酸又は無水物を更に含む、請求項１～８のいずれか一項に記載のアスファルト組成物。
10. 前記酸がポリリン酸である、請求項８に記載のアスファルト組成物。
11. 前記アスファルト組成物の総重量に基づいて、０．０５ｗｔ％～１ｗｔ％の酸又は無水物を含む、請求項８に記載のアスファルト組成物。
12. 前記アスファルト組成物が、５８℃を超える表層連続粒度を有する、請求項１～１１のいずれか一項に記載のアスファルト組成物。
13. 前記アスファルト組成物が５０％を超える弾性回復を有する、請求項１～１２のいずれか一項に記載のアスファルト組成物。
14. 前記再生ポリマー成分が、該再生ポリマー成分の総重量に基づいて、少なくとも０．０１ｗｔ％の汚染物質を更に含む、請求項１～１３のいずれか一項に記載のアスファルト組成物。
15. 前記再生ポリマー成分が、ＡＳＴＭ Ｄ６２９０に従って測定された場合、ゼロではない黄色度指数を有する、請求項１～１４のいずれか一項に記載のアスファルト組成物。
16. アスファルト組成物を製造する方法であって、
    アスファルトバインダ、再生ポリマー成分、及び式Ｅ／Ｘ／Ｙ／Ｚを有するエポキシ官能化エチレンコポリマーを組み合わせることを含み、
    式中、Ｅは、エチレンから誘導されたコポリマー単位－（ＣＨ_２ＣＨ_２）－であり、
    Ｘは、前記コポリマーの０～約４０ｗｔ％で存在する、コポリマー単位－（ＣＨ_２ＣＲ^１Ｒ^２）－であり、式中Ｒ^１は水素、メチル、又はエチルであり、Ｒ^２は１～１０個の炭素原子のカルボアルコキシ、アシルオキシ、又はアルコキシであり、
    Ｙは、前記コポリマーの０．１～約２５ｗｔ％で存在する、コポリマー単位－（ＣＨ_２ＣＲ^３Ｒ^４）－であり、式中Ｒ^３は水素又はメチルであり、Ｒ^４は、カルボグリシドキシ又はグリシドキシであり、
    Ｚは、前記コポリマーの０～約１０ｗｔ％で存在する、一酸化炭素、二酸化硫黄、アクリロニトリル、又は他のモノマーを含むコモノマーから誘導されたコポリマーである、アスファルト組成物を製造する方法。