JP2022515937A - ポリマーにもとづいた保存可能期間の延長のための組成物及び方法 - Google Patents

Abstract

本開示は、食品組成物の保存可能期間を延長するための組成物、溶液、及び方法に関する。例えば、本開示は、絹フィブロインを含む食品組成物又は溶液に関する。いくつかの例において、当該組成物は絹フィブロイン層で被覆されていてもよい。本開示はまた食品組成物を調製する方法にも関する。当該方法は、絹フィブロインの断片を用いて、食品組成物を噴霧被覆すること、浸漬被覆すること、又は混合することを含む。

Description

本願は、2018年12月10日に提出された米国仮特許出願622/777512に由来する優先権を主張し、これにより参照することによってそのまま援用される。

本開示の態様は、フィブロインタンパク質の調製のための組成物、溶液、及び方法、並びに日持ちしないものの保存可能期間の延長に関する使用及び基体上での使用に関する。

世界で生産された食料の三分の一が毎年廃棄され、全ての果物及び野菜の45%超が使われず腐敗している。食料廃棄は強力で、経済学的、社会的、環境的な影響がある。有名な非営利国際環境擁護団体である天然資源防護協議会（NRDC）によると、アメリカは食料供給の40%を失い、毎年1650億ドルの経済的損失が推定されている。本開示の一実施形態は、日持ちしないものの保存可能期間を延長することによる、食料廃棄の減少及び入手可能な食料の増加に関するより広い社会の要求に直接的に応えるものである。本開示の一実施形態は、流通の改善を介して収益を増加すること、廃棄を減少すること、並びに冷蔵貯蔵及び輸送に関連したコストを減少することによって、有意な商業的価値を示す。

本開示の例となる組成物は、日持ちしないものの保存可能期間の延長、並びにエネルギーを大量消費し、コストが非常に大きい低温流通体系への依存の減少が可能である、天然由来で食べられる絹被覆を含む。本開示の当該絹被覆は、無臭で、低コストで、食用で、堆肥にでき、生分解性であってもよい。日持ちしない食品の表面に付着させると、これらの被覆は当該食品の保存可能期間を劇的に延長することができる。今日の最先端の食品保存戦略の多くが、石油にもとづいた合成被覆、遺伝子組み換え、使い捨て包装、及び低温流通体系への重度の依存に頼っている。これらの方法はまずまずの成功を示してきたが、より少ない二酸化炭素排出量を伴って食品廃棄を減少させる自然な方法を求める人々にとっては、あまり持続可能ではない。本開示の被覆組成物は、これらの方法を増補又はこれらの方法を置き換える、有用な独自の組合せを提供する。

絹フィブロインは、蚕、蜘蛛、又はその他の昆虫から産生及び抽出され得る構造タンパク質である。そうでなければ、合成的に作り出すことも可能である。絹フィブロインは、これらに限定されないが、タサールサン（Antheraea mylitta）、オニグモ（Araneus bicentenarius）、オニグモ（Araneus ventricosus）、カイコガ（Bombyx mori）、カイコガ（Bombyx mandarins）、ハチノスツヅリガ（Galleria mellonella）、ジョロウグモ（Nephila clavipes）、ジョロウグモ（Nephila madagascariensis）、及びアシナガグモ（Tetragnatha versicolor）のような種によって自然に産生される。絹フィブロインの特有な特性は、親水性スペーサーによって分けられた疎水性ブロックからなる構造に由来する。自然な状態では、無定形領域によって互い違いにされた高秩序の結晶領域によって形成されたベータシートで構成されている。この特有な構造が、絹フィブロインをベースとした物質に高いレベルの強さ及び強靭さをもたらす。絹フィブロイン溶液が加工されて取り得る形態が幅広いことは、組織工学のための足場、固定術のための骨ねじ、及び薬物送達のための徐放性製剤を含む、いくつかの高度技術への適応の面で、絹フィブロイン溶液を魅力的にしている。

その他の昆虫の中で、上記カイコガ（Bombyx mori）の蚕は繭でその人生を始める。一つの繭は、数百メートルの絹からできていることもある。繭それ自体は、主として二つのタンパク質、フィブロイン及びセリシンからできている。その他の成分部分と共に、上記フィブロインは繭の内側及び外側のガス拡散を制御するのを助けている。同様に、そのような制御は、絹フィブロインをベースとした物質で達成可能である。腐敗の主な様式が酸化、劣化、脱水に関係しているならば、これは日持ちしないものの保存可能期間の延長に応用できる。農業に応用したとき、絹フィブロインの同調性は、異なる農産物のタイプにわたる用途の広さを可能にする。絹フィブロインは、様々な程度の溶解度及び通気性を有する高分子の被覆を形成する。微調整は、濃度、剪断力、添加物、温度、及び後処理のような、異なる生産パラメーターによって可能になる。これらのパラメーターを調節することで、絹フィブロインの組織構造を制御することができる。構造上の違いは、結晶化度、伸縮性、溶解度、及び多孔性に最終的に影響を与え、ガス及び水の拡散挙動を変化させるだけでなく、微生物の成長率を下げる。絹被覆は、対象とする異なる保存方法又は生産物のために設計されることもできる。

いくつかの態様において、本開示は以下の実施形態に関する。一実施形態は、絹フィブロインを含む食品組成物であって、絹フィブロインがあらかじめ粉末状の形態、又は粉末状絹フィブロインが溶媒で再構成された溶液である食品組成物に関する。本開示の食品組成物は、調理された、調製された、加工された、又は生の状態のいずれかにおいて食べることができ、及び微生物の成長、色、含水量、質量損失、味、匂い、テクスチャー、ウイルス若しくは真菌の成長、硬さ又はその他のパラメーターのような一つ又は複数の変化を典型的には含む少なくとも一つのタイプの質の損傷又は減少の影響を受けやすい、物質を含んでもよい。限定しない例は、調理された又はされていない肉、タンパク質、炭水化物、農産物、木の実、穀物、種、乳製品、飲み物、加工食品（例えば、チョコレート、アメ、チップス、お菓子、エナジーバー）、ガム、錠剤、カプセル、植物、根菜類、真菌、胞子、パン、ドライフルーツ、乾燥野菜、乾燥食品、及び医療用食品等である。更なる例は、例えばバナナの皮、アボカドの皮、ピスタチオ若しくは木の実の殻、又は柑橘類の皮等の、食料の皮又は外層を含む。

別の実施形態は、絹フィブロインを含む溶液に関する。いくつかの態様において、当該溶液の25%以下が、絹フィブロイン断片を含んでいてもよい。いくつかの更なる態様においては、当該絹フィブロイン断片の10%以下が400キロダルトン（kDa）より大きい分子量を有していてもよい。いくつかの代わりとなる更なる態様において、当該絹フィブロイン断片の45%以下が300 kDaより大きい分子量を有していてもよい。

別の実施形態は、基体を含む組成物に関する。いくつかの態様において、当該基体は少なくとも一層の絹フィブロイン層に被覆されていてもよい。いくつかの態様において、少なくとも一層の絹フィブロイン層の厚さは、約12 nmから約180 μmの範囲であってもよい。本開示の基体は、調理された、調製された、加工された、又は生の形態で食べることができる、日持ちしないもの、日持ちしない品目、日持ちしない商品、又は日持ちしない製品を含んでいてもよい。これらの用語は、悪化、腐敗、劣化しやすいものとして定義されてもよい。日持ちしないものの限定しない例は、食料、食料品目、アメ、肉、ガム、農産物、焼いたもの、野菜、果物、パワーバー、グラノーラバー、シリアル、チョコレート、加工食品、錠剤、砂糖、タンパク質粉末、フレーバー粉末、及びその他のものを含む。食べられる皮及び被覆も含まれてもよい。更なる例は、バナナの皮、柑橘類の皮、アボカドの皮、又はピスタチオ若しくは木の実の殻のような食べられない皮及び被覆を含む。

別の実施形態は、食品組成物を調整する方法に関する。いくつかの態様において、当該方法は絹フィブロイン断片を含む溶液で、食品組成物を噴霧被覆することを含んでいてもよい。いくつかの態様において、当該絹フィブロイン断片は10kDaから600kDaの範囲であってもよい。

別の実施形態は、食品組成物を調製する方法に関する。いくつかの態様において、当該食品組成物は、絹フィブロイン断片を含む溶液で、食品組成物を浸漬被覆することを含んでいてもよい。いくつかの態様において、当該絹フィブロイン断片は10kDaから600kDaの範囲であってもよい。

別の実施形態は、食品組成物を調製する方法に関する。いくつかの態様において、当該食品組成物は、食品組成物を絹フィブロイン断片と混合することを含んでいてもよい。いくつかの態様において、当該絹フィブロイン断片は10kDaから600kDaの範囲であってもよい。

図1Aは、0、5、11日後の、絹組成物で処理していないアボカド（コントロール）、及び絹組成物で処理し、さらに水アニーリング工程（a water-annealing step）に曝したアボカド（silk-water ann.）における、質量損失のパーセンテージを表している。 図1Bは、11日後の、絹組成物で処理していないアボカド（コントロール）、及び絹組成物で処理し、さらに水アニーリング工程（a water-annealing step）に曝したアボカド（silk-water ann.）を表している。水アニーリングは、フィブロインを水又は水蒸気に曝しフィブロインの結晶化度の増加させることを指すことができる。 図2Aは、0、6、14日後の、絹組成物で処理していないアボカド（コントロール）、及び絹組成物で処理し、水アニーリング工程に曝していないアボカド（silk-nonwater ann.）における、質量損失のパーセンテージを表している。 図2Bは、14日後の、絹組成物で処理していないアボカド（コントロール）、及び絹組成物で処理し、水アニーリング工程に曝していないアボカド（silk-nonwater ann.）を表している。 図3は、10日後の噴霧及び浸漬によって塗布された絹組成物を有するアボカドの質量損失のパーセンテージを表している。 図4Aは、室温で9日後の絹組成物で処理したバナナ（silk）に対する、絹組成物で処理していないバナナ（コントロール）における、質量損失のパーセンテージを表している。 図4Bは、図4Aのバナナを表している。 図5Aは、絹組成物で被覆したアボカドに対する、被覆していないアボカド（uncoated）を表している。 図5Bは、絹組成物で被覆した牛肉に対する、被覆していない牛肉（uncoated）を表している。 図6は、絹組成物で被覆していない（コントロール）又は被覆した、40°Fで三日間置いた牛肉上での、細菌の成長を表している。 図7は、9日後の、コントロールである非処理肉製品（コントロール）、並びに緑茶又はアセロラのような活性剤及び絹フィブロイン溶液及び賦形剤で処理した肉製品を表している。 図8は、基準日（0日）並びに3、5、7、及び9日後の、コントロールである非処理アボカド、及び噴霧塗布によって絹フィブロイン溶液で被覆したアボカドの硬さを表している（n=60）。 図9Aは、24日後の、コントロールである非処理のホウレンソウ、及び噴霧塗布によって絹フィブロイン溶液で被覆したホウレンソウを表している。 図9Bは、基準日（0日）並びに5、10、及び12日後の、コントロールである非処理のホウレンソウ、及び噴霧塗布によって絹フィブロイン溶液で被覆したホウレンソウの、ホウレンソウ質量保持を表している。 図10Aは、絹フィブロイン粉末を表している。 図10Bは、絹フィブロイン溶液を表している。

本開示の実施形態は、食品組成物の保存可能期間を延長するための、組成物、溶液、及び方法である。

一実施形態は、絹フィブロインを含む食品組成物に関してでもよい。いくつかの態様において、絹フィブロインは図10Aのような乾燥粉末であってもよい。いくつかの更なる態様において、絹フィブロインは図10Bのような液体の形態であってもよい。いくつかの態様において、溶液は溶媒と混合された絹フィブロイン粉末を含んでいてもよい。いくつかの態様において、当該溶媒は液体であってもよい。いくつかの更なる態様において、当該溶媒はpH 6.0を下回る酸であってもよい。代替物としては、当該溶媒はアルコール又は水であってもよい。その他の態様においては、当該溶媒は酢酸であってもよい。いくつかの態様において、絹フィブロイン粉末は添加物を含む混合物の状態であってもよい。いくつかの代替となる実施形態においては、液体溶媒は添加物を含んでいてもよい。いくつかの実施形態において、絹フィブロイン粉末混合物及び液体溶液の両方は添加物を含んでいてもよい。いくつかの代替となる態様において、絹フィブロインを、溶液に混合する前に、添加物とともに乳化してもよい。例えば、液体絹フィブロインを、溶液に混合する前に、添加物と混合又はドライブレンドしてもよい。いくつかの態様において、当該添加物は、糖類、可塑剤、又は架橋剤の少なくとも一つであってもよい。例えば、糖類添加物は糖アルコール（sugar-ol）、多価アルコール（poly-ol）、又は吸湿性ポリマー（例えば、ポリエチレングリコール）であってもよい。その他の例においては、糖類添加物が架橋剤である場合、当該架橋剤は光反応性であってもよい。特に、架橋剤は、例えば、西洋ワサビペルオキシダーゼ、リシルオキシダーゼ、スベリン酸ジサクシンイミジル、グルタル酸ジサクシンイミジル、N-ヒドロキシコハク酸イミドエステル、又はアリールアジドの一つ又は複数であってもよい。いくつかの代替となる態様においては、添加物は細菌、金属、酵素、又は生物製剤の一つ又は複数を含んでいてもよい。例えば、当該金属はアルカリ金属、アルカリ土類金属、又は遷移金属の一つ又は複数を含んでいてもよい。その他の例においては、当該生物製剤はインスリングラルギン、インフリキシマブ、リツキシマブ、エタネルセプト、アダリムマブ、モノクローナル抗体、トラスツズマブ、又はその他の生物製剤であってもよい。その他の例においては、添加物は、RNAのようなオリゴヌクレオチドであってもよい。当該RNAは、tRNA、mRNA、rRNA、snRNA、srpRNA、gRNA、TERC、SL RNA、crRNA、miRNA、siRNA、又はeRNAであってもよい。代替物としては、その他の例においては、添加物は、酵素（例えば、RNase若しくはDNase）、脂肪酸、糖類（例えば、糖アルコール）、又は無機物であってもよい。例えば、当該酵素は、エレプシンマルターゼ、ラクターゼ、スクラーゼ、ジサッカリダーゼ、舌リパーゼ、リゾチーム、唾液アミラーゼ、ペプシン、胃リパーゼ、その他のリパーゼ、塩酸、内因子、ムチン、ガストリン、トリプシノーゲン、導管細胞、カルボキシペプチダーゼ、及びエラスターゼ等を含んでいてもよい。いくつかのその他の代替となる態様においては、添加物は、着色剤、キレート剤、リガンド、抗菌薬、フィラー、香料、又は香味料の少なくとも一つであってもよい。例えば、当該着色剤は、アルラレッド、ポンソー3R、アマランス、エリスロシン、インジゴチン、ライトグリーンSF、ナフトールイエロー、オレンジ1、キノリンイエロー、タートラジン、E1スーツ（例えば、E100、E161b等）、アントシアニン、ベータシアニン、カロテノイド、又はフェノールであってもよい。その他の例においては、当該キレート剤は、エチレンジアミン四酢酸（EDTA）、トランスフェリン、又はデフェロキサミン（desferrixoxamine）であってもよい。その他の例においては、当該抗菌薬は、酢酸、安息香酸、ナタマイシン、ナイシン、硝酸塩、亜硝酸塩、プロピオン酸、ソルビン酸、亜硫酸塩、又は二酸化硫黄であってもよい。その他の例においては、当該フィラーはセルロースであってもよい。その他の代替となる実施形態においては、添加物は、ビタミン、栄養素、酸化防止剤、及びタンパク質の少なくとも一つであってもよい。いくつかの例において、当該タンパク質は、ペプチド、アミノ酸（例えば、翻訳後アミノ酸）、又は合成アミノ酸であってもよい。栄養素は、無機物、タンパク質、炭水化物、脂肪、Q10、グルタチオン、リチウム、プロバイオティクス、グリシン、DHA、フラボノイド、又はその他のものとして定義されてもよい。酸化防止剤は、ビタミンC、ビタミンE、セレン、カロテノイド、チオール、カタラーゼ、活性酸素分解酵素、尿酸、及びユビキノールを含んでいてもよい。いくつかの更なる代替となる実施形態においては、添加物は、緑茶抽出物、ローズマリー抽出物、フェノール系酸化防止剤、カテキン、アセロラ、トコフェロール、カモミール抽出物、マルピギア・エマルギナタ（malphigia emarginata）、カメリア・シネンシス（camellia sinensis）、エピカテキン、エピガロカテキン、ガロカテキン（gallochatechin）、没食子酸エピガロカテキン、ビタミンA、ビタミンE、及び/又はビタミンCの少なくとも一つであってもよい。いくつかの態様において、添加物を、反応促進剤又は賦形剤と混合してもよい。例えば、添加物を、ポリエチレングリコール又はキシリトールと混合してもよい。いくつかの更なる態様において、添加物を、反応促進剤又は賦形剤とともに乳化し、絹フィブロイン溶液に混合してもよい。いくつかの更なる態様において、当該溶液を、噴霧被覆によって食品組成物上に塗布してもよい。代替方法としては、当該溶液を、浸漬被覆によって食品組成物上に塗布してもよい。いくつかの態様において、当該絹フィブロインを、塗布の前後でアニーリングしなくてもよい。いくつかの更なる態様において、当該食品組成物は多層の絹フィブロイン層を含んでいてもよい。例えば、食料に絹フィブロイン溶液で噴霧し、乾かし、次いでもう一度噴霧することができる。これを任意の回数行い、厚さ及び追加の層を加えることができる。いくつかの更なる態様において、当該食料組成物は、各層が機能を果たす、多層を含んでいてもよい。例えば、食品を絹フィブロインで被覆してもよい。次いで、水が外層に浸透して中の絹フィブロイン層に達しないように、上記絹フィブロインで被覆された食品を、疎水性又は防水である別の被覆でそれ自体を被覆してもよい。いくつかの更なる態様において、錠剤の被覆が利用されてもよく、絹フィブロインは工業的に関係あるドラム内で被覆される。錠剤被覆は、被膜被覆と同様に付加的に使用されてもよい。

図1A、1B、2A、2B、5A、5B、9A、及び9Bは、噴霧又は浸漬被覆による食品上への絹の塗布は、塗布工程がアニーリング工程と組合せられているかどうかに関わらず、食品の保存に役立つことを実証している。従って、これらの発見は、絹の塗布をアニーリング工程と組合せることはアボカドのような食品生産物の保存及び保存可能期間の延長にとって必要ではないことを示している。従って、本発明は、予期しなかったことに、付加的なアニーリング工程は食品生産物の保存可能期間の延長にとって必要ないことを実証している。絹で食品生産物を噴霧又は浸漬被覆することは、食品生産物の保存を最適化するために十分である。このことは、アニーリング工程の存在に関係なく、絹の塗布をされた食品のパーセント質量損失がコントロールに比べて有意に減少したことを示す図1A、2A、3、及び4Aによってさらに補強されている。図8もアボカドの硬さも絹の処理を受けて一貫して強化されていることを実証している。

図6で説明するように、食品上への絹の塗布は細菌の成長を遅くすることも示した。図7で実証したように、牛肉上への絹の塗布は、牛肉の見た目及び感触に関してコントロールに比べて保存を向上させるだけではなく、細菌の成長率（図6）も改善した。これは、図7で見られるように、緑茶及びアセロラの抽出物のような添加物とあるとさらに向上し得る。さらに微生物の成長率を減少させるだけではなく、食品をより長くより新鮮に保つために、絹フィブロインを酢酸又はその他の溶媒に溶解してもよい。

本実施形態のいくつかの態様において、食品組成物の外表面の全て又は実質的に全てを、絹フィブロインで被覆してもよい。いくつかの態様において、絹フィブロイン被膜は10kDaから600kDaの範囲の絹フィブロイン断片を含んでいてもよい。いくつかの態様において、食品組成物の表面の一層の絹フィブロイン層の厚さは少なくとも12 nmであってもよい。いくつかの更なる態様において、一層の絹フィブロイン層の厚さは180 μm以下であってもよい。いくつかの更なる態様において、絹フィブロイン被覆は、絹フィブロインを基体に添加し、乾燥させ、さらにもう一層加えた、多くの層を含んでいてもよい。これを、多数回行い、層の数を増加させてもよい。いくつかの態様において、少なくとも一層の厚さが約5 umから180 umである。いくつかの態様において、追加の層は異なる被覆を含んでいてもよい。実施形態のいくつかのその他の態様において、絹フィブロイン溶液を空気乾燥、凍結乾燥、真空乾燥、又は熱乾燥によって乾燥させてもよい。実施形態のいくつかの代替となる態様において、絹フィブロインは食品組成物に混合してもよい。実施形態のいくつかの態様において、絹フィブロインは食品組成物中の微生物の成長を遅くすることができる。その他の代替となる実施形態においては、絹フィブロインは食品組成物中の水分輸送特性を変化させることができる。いくつかの更なる実施形態において、食品組成物内の水分及びガス輸送特性を変化させることは、例えば多量の湿気を防ぐことによって、食品組成物の保存可能期間を延長することができる。これは、従来のサンドウィッチ又はグラノーラバーのような調製された食品の組成物に対して行うことができる。

別の実施形態は、絹フィブロインを含む溶液に関してであってもよい。いくつかの態様において、当該溶液の25%以下が、絹フィブロイン断片を含んでいてもよい。いくつかの更なる態様において、当該絹フィブロイン断片の10%以下が400 kDaより大きい分子量を有していてもよい。いくつかの代替となる更なる態様において、当該絹フィブロイン断片の45%以下が300 kDaより大きい分子量を有していてもよい。

別の実施形態は、基体を含む組成物に関してであってもよい。いくつかの態様において、当該基体は日持ちしないもの、日持ちしない品目、日持ちしない商品、又は日持ちしない製品を含んでいてもよい。日持ちしないものは、すぐに悪化、腐敗、若しくは痛みやすい品目又は製品を含んでいてもよい。日持ちしないもの例は、食料、食料品目、アメ、肉、ガム、農産物、焼いたもの、野菜、果物、パワーバー、チョコレート、及び加工食品を含む。いくつかの態様において、上記基体は少なくとも一層の絹フィブロイン層に被覆されていてもよい。いくつかの態様において、当該少なくとも一層の絹フィブロイン層は添加物を含んでいてもよい。いくつかの態様において、当該添加物は、基体上に被覆された絹フィブロイン層を安定化する機能を持っていてもよい。代替方法としては、当該添加物は、基体上に被覆されたその他の材料を安定化させてもよい。いくつかの態様において、当該添加物は、着色剤、酸化防止剤、微生物、酵素、タンパク質、糖類、酸、又は可塑剤であってもよい。いくつかの態様において、当該添加物は、絹フィブロイン層の柔軟性及び/又は弾力性を増加させてもよい。いくつかの態様において、少なくとも一層の絹フィブロイン層の厚さは、約12 nmから約180 μmの範囲であってもよい。いくつかの態様において、絹フィブロイン層は乾燥させた絹フィブロイン溶液を含んでいてもよい。いくつかの更なる態様において、絹フィブロイン溶液は25%以下の絹フィブロイン断片を含んでいてもよい。いくつかの態様において、絹フィブロイン溶液の結晶化度は、基体への添加後に増加してもよい。いくつかの態様において、絹フィブロイン溶液の結晶化度を増加させることは、絹フィブロイン溶液のpHを変えること、絹フィブロイン溶液から水、溶媒、若しくは添加物を取り除くこと、絹フィブロイン溶液を水アニーリングすること、又は絹フィブロイン溶液にメタノール、酢酸、及び/若しくはエタノールを加えることを含んでいてもよい。当該溶液の結晶化度増加させることは、任意の上記手段又は似た手段によって、基体又は食品組成物上に絹フィブロインを塗布する前又は後に、行ってもよい。

別の実施形態は、食品組成物の調製の方法に関してであってもよい。いくつかの態様において、当該方法は食品組成物を噴霧被覆することを含んでいてもよい。いくつかの代替となる態様において、食品組成物は食品組成物を浸漬被覆することを含んでいてもよい。いくつかの代替となる態様において、食品組成物は食品組成物を混合することを含んでいてもよい。いくつかの態様において、食品組成物は絹フィブロイン断片を用いて、噴霧被覆、浸漬被覆、又は混合されてもよい。いくつかの態様において、当該絹フィブロイン断片は10kDaから600kDaの範囲であってもよい。

さらに、ここで理解を助ける実施形態が説明されている一方で、同等の要素、改良、省略、組合せ（例えば、様々な実施形態にわたる態様の）、改作、及び/又は交替を有する任意の及び全ての実施形態の範囲は、本開示にもとづいて、当業者によって理解されるであろう。請求項の限定は請求項で使用された言葉にもとづいて広く解釈されるべきであり、本明細書中又は出願の実施の間に説明した例に限定しない。それらの例は非排他的と解釈される。さらに、本公開した方法の工程は、工程の並び替え及び/又は工程の挿入若しくは削除によることを含む任意の方法で改良されてもよい。それゆえ、本明細書及び例は、一例に過ぎないと考えられ、本来の範囲及び意図は、以下の請求項及びそれらの同等の全ての範囲によって示されることを意図している。

Claims (26)

1. 絹フィブロインが、粉末として又は粉末状絹フィブロインが溶媒で再構成された溶液としてのいずれかとして食品組成物に加えられた、絹フィブロインを含む食品組成物。
2. 絹フィブロインが、噴霧被覆法を使用して食品組成物上に塗布された溶液中に含まれる、請求項1に記載の食品組成物。
3. 絹フィブロインが、浸漬被覆法を使用して食品組成物上に塗布された溶液中に含まれる、請求項1に記載の食品組成物。
4. 絹フィブロインが、食品組成物に混合された、請求項1に記載の食品組成物。
5. 絹フィブロインが、食品組成物上に塗布され、塗布後にアニールされていない、請求項1に記載の食品組成物。
6. 食品組成物の外表面の全て又は実質的に全てが絹フィブロインで被覆された、請求項1に記載の食品組成物。
7. 絹フィブロインが、塗布後に空気乾燥、凍結乾燥、真空乾燥、又は熱乾燥によって乾燥させた絹フィブロイン溶液である溶液中に含まれる、請求項1に記載の絹フィブロイン。
8. 絹フィブロインで被覆された外表面の厚さが、少なくとも12nm及び約180um以下の一層から構成される、請求項6に記載の食品組成物。
9. 絹フィブロインで被覆された外表面の厚さが、少なくとも一層の厚さが約5umから約180umである複数の絹フィブロイン層から構成される、請求項6に記載の食品組成物。
10. 絹フィブロインが、食品組成物の微生物の成長を遅くする、請求項1に記載の食品組成物。
11. 絹フィブロインが溶液中に含まれ、溶液の溶媒が水、pH 6.0を下回る酸、又はアルコールの少なくとも一つである、請求項1に記載の食品組成物。
12. 絹フィブロイン粉末又は溶媒の少なくとも一つが添加物を含む、請求項1に記載の食品組成物。
13. 添加物が、糖類、可塑剤、架橋剤、細菌、金属、酵素、生物製剤、抗菌薬、キレート剤、栄養素、ビタミン、酸化防止剤、フィラー、微生物、又はタンパク質の少なくとも一つである、請求項12に記載の食品組成物。
14. 添加物が、着色剤、香料、香味料、緑茶抽出物、ローズマリー抽出物、フェノール系酸化防止剤、カテキン、アセロラ抽出物、カモミール抽出物、マルピギア・エマルギナタ（malphigia emarginata）、カメリア・シネンシス（camellia sinensis）、エピカテキン、エピガロカテキン、ガロカテキン、又は没食子酸エピガロカテキンの少なくとも一つである、請求項12に記載の食品組成物。
15. 絹フィブロインが食品組成物内のガス輸送特性を変化させ、それによって食品組成物の保存可能期間を延長させる、請求項1に記載の食品組成物。
16. 絹フィブロインが、10kDaから600kDaの範囲の分子量を有する絹フィブロイン断片から構成される被覆内に含まれる、請求項1に記載の食品組成物。
17. ・溶液の25%以下（重量/体積）が絹フィブロイン断片から構成され、
    ・絹フィブロイン溶液内の絹フィブロイン断片の10%以下が400 kDaを上回る分子量を有し、及び
    ・絹フィブロイン溶液内の絹フィブロイン断片の45%以下が300 kDaを上回る分子量を有する、
    絹フィブロインを含む溶液。
18. 少なくとも一層の絹フィブロイン層の厚さが約12nmから約180umである、少なくとも一層の絹フィブロイン層で被覆された基体を含む組成物。
19. 絹フィブロイン層が乾燥させた絹フィブロイン溶液から構成され、溶液が溶液内に25%以下の絹フィブロイン断片を含む、請求項18に記載の組成物。
20. 絹フィブロイン溶液の結晶化度が、基体への絹フィブロイン溶液の添加後に増加する、請求項19に記載の組成物。
21. 絹フィブロイン溶液の結晶化度が、絹フィブロイン溶液のpHを変えること、絹フィブロイン溶液から水、溶媒、若しくは添加物を取り除くこと、絹フィブロイン溶液を水アニーリングすること、又は絹フィブロイン溶液にメタノール、酢酸、及び/若しくはエタノールのいずれかを加える/取り除くことの少なくとも一つによって、基体への絹フィブロイン溶液の添加後に増加する、請求項19に記載の絹フィブロイン層。
22. 前記少なくとも一層の絹フィブロイン層がさらに添加物を含む、請求項18に記載の組成物。
23. 添加物が、糖類、可塑剤、架橋剤、細菌、金属、酵素、生物製剤、抗菌薬、キレート剤、栄養素、ビタミン、酸化防止剤、フィラー、微生物、又はタンパク質の少なくとも一つである、請求項22に記載の組成物。
24. 添加物が、着色剤、香料、香味料、緑茶抽出物、ローズマリー抽出物、フェノール系酸化防止剤、カテキン、アセロラ抽出物、カモミール抽出物、マルピギア・エマルギナタ（malphigia emarginata）、カメリア・シネンシス（camellia sinensis）、エピカテキン、エピガロカテキン、ガロカテキン、又は没食子酸エピガロカテキンの少なくとも一つである、請求項22に記載の組成物。
25. 添加物が絹フィブロイン層の柔軟性及び弾力性を増加させる、請求項22に記載の組成物。
26. 10kDaから600kDaの間の範囲である絹フィブロイン断片を含む溶液で、噴霧被覆、浸漬被覆すること、又はその食品組成物に混合することの少なくとも一つを含む、食品組成物を調製することの方法。

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