JP2022155737A - マイクロledディスプレイ装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】発光効率に優れ、かつ、混色が抑制されたマイクロLEDディスプレイ装置を提供すること。
【解決手段】本発明のマイクロLEDディスプレイ装置は、複数のマイクロLEDを含むマイクロLEDアレイ基板と、複数の該マイクロLEDを封止する封止部と、低屈折率層と、区画して形成された複数の波長変換層とを、背面側からこの順に備え、個々の該波長変換層は、1つの該マイクロLEDと厚み方向で対応して組となるように形成され、該低屈折率層の屈折率が、該封止部の屈折率および波長変換層の屈折率よりも低く、該低屈折率層の屈折率と該封止部の屈折率との差が、0.10以上であり、該低屈折率層の屈折率と波長変換層の屈折率との差は0.10以上である。
【選択図】図1
【解決手段】本発明のマイクロLEDディスプレイ装置は、複数のマイクロLEDを含むマイクロLEDアレイ基板と、複数の該マイクロLEDを封止する封止部と、低屈折率層と、区画して形成された複数の波長変換層とを、背面側からこの順に備え、個々の該波長変換層は、1つの該マイクロLEDと厚み方向で対応して組となるように形成され、該低屈折率層の屈折率が、該封止部の屈折率および波長変換層の屈折率よりも低く、該低屈折率層の屈折率と該封止部の屈折率との差が、0.10以上であり、該低屈折率層の屈折率と波長変換層の屈折率との差は0.10以上である。
【選択図】図1
Description
本発明は、マイクロLEDディスプレイ装置に関する。
近年、新たなディスプレイ装置として、マトリクス状に配列された画素内にマイクロLEDを配置して構成されたマイクロLEDディスプレイの開発が行われている(例えば、特許文献1、特許文献2)。マイクロLEDディスプレイとしては、複数のマイクロLEDを配置して構成されたマイクロLEDアレイ基板と、マイクロLEDアレイ基板上に設けられ、マイクロLEDからの光を吸収して、その光の発光波長を赤色、緑色及び青色の各光の波長に夫々変換する波長変換層(蛍光発光層)のアレイとを備えたディスプレイが提案されている(例えば、特許文献2)。このようなマイクロLEDディスプレイにおいては、サブピクセルごとに、マイクロLEDと波長変換層とが組となって構成されている。
上記のようなマイクロLEDディスプレイにおいては、マイクロLEDからの光が、当該マイクロLEDに対応する以外のサブピクセル(隣接サブピクセル、周辺サブピクセル)へ漏れ、混色が生じるという問題がある。また、波長変換層内での散乱により背面側に戻る光が生じ、十分な発光効率が得られないという問題もある。
本発明の課題は、発光効率に優れ、かつ、混色が抑制されたマイクロLEDディスプレイ装置を提供することにある。
本発明のマイクロLEDディスプレイ装置は、複数のマイクロLEDを含むマイクロLEDアレイ基板と、複数の該マイクロLEDを封止する封止部と、低屈折率層と、区画して形成された複数の波長変換層とを、該マイクロLEDアレイ基板側からこの順に備え、個々の該波長変換層は、1つの該マイクロLEDと厚み方向で対応して組となるように形成され、該低屈折率層の屈折率が、該封止部の屈折率および波長変換層の屈折率よりも低く、該低屈折率層の屈折率と該封止部の屈折率との差が、0.10以上であり、該低屈折率層の屈折率と波長変換層の屈折率との差が、0.10以上である。
1つの実施形態においては、上記低屈折率層の屈折率が、1.25以下である。
1つの実施形態においては、上記低屈折率層が、微細粒子同士が化学的に結合して構成される多孔体からなる空隙層である。
1つの実施形態においては、上記封止部が、粘着剤で構成されている。
1つの実施形態においては、上記個々の波長変換層が、隔壁により、離隔配置されている。
1つの実施形態においては、上記マイクロLEDが、青色LEDまたは紫外線LEDである。
1つの実施形態においては、上記マイクロLEDディスプレイ装置は、上記波長変換層の上記低屈折率層とは反対側の面に配置されたカラーフィルターをさらに有する。
1つの実施形態においては、上記低屈折率層の屈折率が、1.25以下である。
1つの実施形態においては、上記低屈折率層が、微細粒子同士が化学的に結合して構成される多孔体からなる空隙層である。
1つの実施形態においては、上記封止部が、粘着剤で構成されている。
1つの実施形態においては、上記個々の波長変換層が、隔壁により、離隔配置されている。
1つの実施形態においては、上記マイクロLEDが、青色LEDまたは紫外線LEDである。
1つの実施形態においては、上記マイクロLEDディスプレイ装置は、上記波長変換層の上記低屈折率層とは反対側の面に配置されたカラーフィルターをさらに有する。
本発明によれば、発光効率に優れ、かつ、混色が抑制されたマイクロLEDディスプレイ装置を提供することができる。
A.マイクロLEDディスプレイ装置
図1は、本発明の1つの実施形態によるマイクロLEDディスプレイ装置の概略断面図である。本実施形態によるマイクロLEDディスプレイ装置100は、複数のマイクロLED11を含むマイクロLEDアレイ基板10と、複数のマイクロLED11を封止する封止部20と、低屈折率層30と、区画して形成された複数の波長変換層40とを、マイクロLEDアレイ基板側からこの順に備える。代表的には、マイクロLEDアレイ基板10は、駆動基板12と、当該駆動基板12上にアレイ状(マトリクス状)に配列された複数のマイクロLED11とを備える。個々の波長変換層40は、1つのマイクロLED11と厚み方向で対応して組となるように形成される。代表的には、1つのサブピクセルに、波長変換層40とマイクロLED11とがそれぞれひとつずつ含まれる。マイクロLED11からの光を、波長変換層40に透過させることにより、赤色、緑色、青色のサブピクセルを形成することができる。なお、マイクロLEDからの光をそのまま利用するサブピクセルである場合(例えば、青色LEDにより青色サブピクセルを形成する場合)、当該箇所においては、波長変換層は省略されるか、あるいは、他の層(例えば、光拡散層)に代替され得る。1つの実施形態においては、各波長変換層は隔壁50(遮光層)により、離隔配置される。
図1は、本発明の1つの実施形態によるマイクロLEDディスプレイ装置の概略断面図である。本実施形態によるマイクロLEDディスプレイ装置100は、複数のマイクロLED11を含むマイクロLEDアレイ基板10と、複数のマイクロLED11を封止する封止部20と、低屈折率層30と、区画して形成された複数の波長変換層40とを、マイクロLEDアレイ基板側からこの順に備える。代表的には、マイクロLEDアレイ基板10は、駆動基板12と、当該駆動基板12上にアレイ状(マトリクス状)に配列された複数のマイクロLED11とを備える。個々の波長変換層40は、1つのマイクロLED11と厚み方向で対応して組となるように形成される。代表的には、1つのサブピクセルに、波長変換層40とマイクロLED11とがそれぞれひとつずつ含まれる。マイクロLED11からの光を、波長変換層40に透過させることにより、赤色、緑色、青色のサブピクセルを形成することができる。なお、マイクロLEDからの光をそのまま利用するサブピクセルである場合(例えば、青色LEDにより青色サブピクセルを形成する場合)、当該箇所においては、波長変換層は省略されるか、あるいは、他の層(例えば、光拡散層)に代替され得る。1つの実施形態においては、各波長変換層は隔壁50(遮光層)により、離隔配置される。
1つの実施形態においては、上記低屈折率層30は、封止部20のマイクロLEDアレイ基板10とは反対側の面の全面に形成される。また、1つの実施形態においては、上記低屈折率層30は、封止部20に直接(すなわち、他の層を介することなく)設けられる。
低屈折率層30の屈折率は、封止部20の屈折率および波長変換層40の屈折率よりも低い。低屈折率層30の屈折率と封止部20の屈折率との差は0.10以上である。また、低屈折率層30の屈折率と波長変換層40の屈折率との差は0.10以上である。
本発明においては、封止部と波長変換層との間に、低屈折率層を配置することにより、各層間で屈折率差が生じる。その結果、マイクロLEDから発せられ波長変換層内で散乱して背面側に戻ろうとする光の少なくとも一部は、波長変換層と低屈折率層との界面で反射して視認側に出射することができる。その結果、発光効率が向上する。また、マイクロLEDから斜め方向に発せられ、対応する波長変換層(同サブピクセル内の波長変換層)に到達し得ずにその周辺へ向かう光の少なくとも一部は、低屈折率層と封止部との界面で反射し、背面側へ戻される。その結果、混色が抑制される。本発明の実施形態によるマイクロLEDディスプレイ装置は、高精細であることに加え、従来のディスプレイよりも高輝度かつ広色域である点で有利である。
B.低屈折率層
低屈折率層の屈折率は、好ましくは1.30以下であり、より好ましくは1.25以下であり、さらに好ましくは1.20以下であり、特に好ましくは1.15以下である。低屈折率層の屈折率は低いほど好ましいが、その下限は、例えば、1.07以上(好ましくは1.05以上)である。本明細書において、屈折率とは、波長550nmにおいて測定された屈折率をいう。
低屈折率層の屈折率は、好ましくは1.30以下であり、より好ましくは1.25以下であり、さらに好ましくは1.20以下であり、特に好ましくは1.15以下である。低屈折率層の屈折率は低いほど好ましいが、その下限は、例えば、1.07以上(好ましくは1.05以上)である。本明細書において、屈折率とは、波長550nmにおいて測定された屈折率をいう。
上記のとおり、低屈折率層の屈折率と封止部の屈折率との差は0.10以上である。低屈折率層の屈折率と封止部の屈折率との差は、好ましくは0.20以上であり、より好ましくは0.30以上である。このような範囲であれば、上記効果が顕著となる。低屈折率層の屈折率と封止部の屈折率との差の上限は、例えば、0.50(好ましくは0.70)である。
上記のとおり、低屈折率層の屈折率と波長変換層の屈折率との差は0.10以上である。低屈折率層の屈折率と波長変換層の屈折率との差は、好ましくは0.20以上であり、より好ましくは0.30以上である。このような範囲であれば、上記効果が顕著となる。低屈折率層の屈折率と波長変換層の屈折率との差の上限は、例えば、0.50(好ましくは0.70)である。
上記低屈折率層の厚みは、好ましくは0.01μm~1000μmであり、より好ましくは0.05μm~100μmであり、さらに好ましくは0.1μm~80μmであり、特に好ましくは0.3μm~50μmである。
低屈折率層は、任意の適切な構成が採用され得る。1つの実施形態においては、低屈折率層は、空隙を有する。低屈折率層は、好ましくは塗工または印刷等により形成され得る。低屈折率層を構成する材料としては、例えば、国際公開第2004/113966号、特開2013-254183号公報、および特開2012-189802号公報に記載の材料を採用し得る。具体的には、例えば、シリカ系化合物;加水分解性シラン類、ならびにその部分加水分解物および脱水縮合物;有機ポリマー;シラノール基を含有するケイ素化合物;ケイ酸塩を酸やイオン交換樹脂に接触させることにより得られる活性シリカ;重合性モノマー(例えば、(メタ)アクリル系モノマー、およびスチレン系モノマー);硬化性樹脂(例えば、(メタ)アクリル系樹脂、フッ素含有樹脂、およびウレタン樹脂);およびこれらの組み合わせが挙げられる。低屈折率層は、このような材料の溶液または分散液を塗工または印刷等することにより形成され得る。
空隙を有する低屈折率層の空隙率は、好ましくは35体積%以上であり、より好ましくは38体積%以上であり、特に好ましくは40体積%以上である。このような範囲であれば、屈折率が特に低い低屈折率層を形成することができる。低屈折率層の空隙率の上限は、例えば、90体積%以下であり、好ましくは75体積%以下である。このような範囲であれば、強度に優れる低屈折率層を形成することができる。空隙率は、エリプソメーターで測定した屈折率の値から、Lorentz‐Lorenz’s formula(ローレンツ-ローレンツの式)より空隙率を算出された値である。
低屈折率層における空隙(孔)のサイズは、空隙(孔)の長軸の直径および短軸の直径のうち、長軸の直径を指すものとする。空隙(孔)のサイズは、例えば、2nm~500nmである。空隙(孔)のサイズは、例えば2nm以上であり、好ましくは5nm以上であり、より好ましくは10nm以上であり、さらに好ましくは20nm以上である。一方、空隙(孔)のサイズは、例えば500nm以下であり、好ましくは200nm以下であり、より好ましくは100nm以下である。空隙(孔)のサイズの範囲は、例えば2nm~500nmであり、好ましくは5nm~500nmであり、より好ましくは10nm~200nmであり、さらに好ましくは20nm~100nmである。空隙(孔)のサイズは、目的および用途等に応じて、所望のサイズに調整することができる。
空隙(孔)のサイズは、BET試験法により定量化できる。具体的には、比表面積測定装置(マイクロメリティック社製:ASAP2020)のキャピラリに、サンプル(形成された空隙層)を0.1g投入した後、室温で24時間、減圧乾燥を行って、空隙構造内の気体を脱気する。そして、上記サンプルに窒素ガスを吸着させることで吸着等温線を描き、細孔分布を求める。これによって、空隙サイズが評価できる。
低屈折率層のヘイズは、例えば5%未満であり、好ましくは3%未満である。一方、ヘイズは、例えば0.1%以上であり、好ましくは0.2%以上である。ヘイズの範囲は、例えば0.1%以上5%未満であり、好ましくは0.2%以上3%未満である。ヘイズは、例えば、以下のような方法により測定できる。なお、ヘイズは、低屈折率層の透明性の指標である。
空隙層(低屈折率層)を50mm×50mmのサイズにカットし、ヘイズメーター(村上色彩技術研究所社製:HM-150)にセットしてヘイズを測定する。ヘイズ値については、以下の式より算出する。
ヘイズ(%)=[拡散透過率(%)/全光線透過率(%)]×100(%)
空隙層(低屈折率層)を50mm×50mmのサイズにカットし、ヘイズメーター(村上色彩技術研究所社製:HM-150)にセットしてヘイズを測定する。ヘイズ値については、以下の式より算出する。
ヘイズ(%)=[拡散透過率(%)/全光線透過率(%)]×100(%)
上記内部に空隙を有する低屈折率層としては、例えば、多孔質層、および/または空気層を少なくとも一部に有する低屈折率層が挙げられる。多孔質層は、代表的には、エアロゲル、および/または粒子(例えば、中空微粒子および/または多孔質粒子)を含む。低屈折率層は、好ましくはナノポーラス層(具体的には、90%以上の微細孔の直径が10-1nm~103nmの範囲内の多孔質層)であり得る。
上記粒子としては、任意の適切な粒子を採用し得る。粒子は、代表的には、シリカ系化合物からなる。粒子の形状としては、例えば、球状、板状、針状、ストリング状、およびブドウの房状が挙げられる。ストリング状の粒子としては、例えば、球状、板状、または針状の形状を有する複数の粒子が数珠状に連なった粒子、短繊維状の粒子(例えば、特開2001-188104号公報に記載の短繊維状の粒子)、およびこれらの組み合わせが挙げられる。ストリング状の粒子は、直鎖状であってもよく、分岐状であってもよい。ブドウの房状の粒子としては、例えば、球状、板状、および針状の粒子が複数凝集してブドウの房状になったものが挙げられる。粒子の形状は、例えば透過電子顕微鏡で観察することによって確認できる。
低屈折率層の厚みは、好ましくは0.2μm~5μmであり、より好ましくは0.3μm~3μmである。低屈折率層の厚みがこのような範囲であれば、本発明による破損防止効果が顕著なものとなる。さらに、上記所望の厚みの比を容易に実現することができる。
低屈折率層は、代表的には上記のように塗工または印刷により形成され得る。このような構成であれば、低屈折率層をロールトゥロールにより連続的に設けることができる。印刷は、任意の適切な方式が採用され得る。印刷方法は、具体的には、グラビア印刷、オフセット印刷、フレキソ印刷等の有版式の印刷方法であってもよく、インクジェット印刷、レーザー印刷、静電印刷等の無版式の印刷方法であってもよい。
以下、低屈折率層の具体的な構成の一例について説明する。本実施形態の低屈折率層は、微細な空隙構造を形成する一種類または複数種類の構成単位からなり、該構成単位同士が触媒作用を介して化学的に結合している。構成単位の形状としては、例えば、粒子状、繊維状、棒状、平板状が挙げられる。構成単位は、1つの形状のみを有していてもよく、2つ以上の形状を組み合わせて有していてもよい。1つの実施形態においては、上記低屈折率層は、微細粒子同士が化学的に結合して構成される多孔体からなる空隙層である。以下においては、主として、微細粒子同士が化学的に結合して構成される多孔体からなる空隙層である場合について説明する。
このような空隙層は、空隙層形成工程において、例えば微細孔粒子どうしを化学的に結合させることにより形成され得る。なお、本発明の実施形態において「粒子」(例えば、上記微細孔粒子)の形状は特に限定されず、例えば球状でもよく他の形状でもよい。また、本発明の実施形態において、上記微細孔粒子は、例えば、ゾルゲル数珠状粒子、ナノ粒子(中空ナノシリカ・ナノバルーン粒子)、ナノ繊維等であってもよい。微細孔粒子は、代表的には無機物を含む。無機物の具体例としては、ケイ素(Si)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、チタン(Ti)、亜鉛(Zn)、ジルコニウム(Zr)が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。1つの実施形態においては、上記微細孔粒子は、例えばケイ素化合物の微細孔粒子であり、上記多孔体は、例えばシリコーン多孔体である。上記ケイ素化合物の微細孔粒子は、例えば、ゲル状シリカ化合物の粉砕体を含む。また、多孔質層および/または空気層を少なくとも一部に有する低屈折率層の別形態としては、例えば、ナノファイバー等の繊維状物質からなり、該繊維状物質が絡まり合い空隙が形成されて層を成している空隙層がある。このような空隙層の製造方法は特に限定されず、例えば、上記微細孔粒子どうしが化学的に結合している多孔体の空隙層の場合と同様である。さらに別の形態としては、中空ナノ粒子やナノクレイを用いた空隙層、中空ナノバルーンやフッ化マグネシウムを用いて形成した空隙層が挙げられる。空隙層は、単一の構成物質からなる空隙層であってもよいし、複数の構成物質からなる空隙層であってもよい。空隙層は、単一の上記形態で構成されていてもよく、複数の上記形態を含んで構成されていてもよい。
本実施形態においては、多孔体の多孔質構造は、例えば、孔構造が連続した連泡構造体であり得る。連泡構造体とは、例えば上記シリコーン多孔体において、三次元的に孔構造が連なっていることを意味し、孔構造の内部空隙が連続している状態ともいえる。多孔質体が連泡構造を有することにより、空隙率を高めることが可能である。ただし、中空シリカのような独泡粒子(個々に孔構造を有する粒子)を使用する場合には、連泡構造を形成できない。一方、例えばシリカゾル粒子(ゾルを形成するゲル状ケイ素化合物の粉砕物)を使用する場合、当該粒子が三次元の樹状構造を有するために、塗工膜(ゲル状ケイ素化合物の粉砕物を含むゾルの塗工膜)中で当該樹状粒子が沈降および堆積することで、容易に連泡構造を形成することが可能である。低屈折率層は、より好ましくは、連泡構造が複数の細孔分布を含むモノリス構造を有する。モノリス構造は、例えば、ナノサイズの微細な空隙が存在する構造と、同ナノ空隙が集合した連泡構造とを含む階層構造を意味する。モノリス構造を形成する場合、例えば、微細な空隙で膜強度を付与しつつ、粗大な連泡空隙で高い空隙率を付与し、膜強度と高空隙率とを両立することができる。このようなモノリス構造は、好ましくは、シリカゾル粒子に粉砕する前段階のゲル(ゲル状ケイ素化合物)において、生成する空隙構造の細孔分布を制御することにより形成され得る。また例えば、ゲル状ケイ素化合物を粉砕する際、粉砕後のシリカゾル粒子の粒度分布を所望のサイズに制御することにより、モノリス構造を形成することができる。
低屈折率層は、例えば上記のようにゲル状化合物の粉砕物を含み、当該粉砕物同士が化学的に結合している。低屈折率層における粉砕物同士の化学的な結合(化学結合)の形態は、特に制限されず、例えば架橋結合、共有結合、水素結合が挙げられる。
ゲル状化合物のゲル形態は、特に制限されない。「ゲル」とは、一般に、溶質が相互作用のために独立した運動性を失って集合した構造を有し、固化した状態をいう。ゲル状化合物は、例えば、ウェットゲルでもよいし、キセロゲルでもよい。なお、一般に、ウェットゲルは、分散媒を含み、分散媒中で溶質が一様な構造をとるものをいい、キセロゲルは、溶媒が除去されて、溶質が空隙を持つ網目構造をとるものをいう。
ゲル状化合物としては、例えば、モノマー化合物をゲル化したゲル化物が挙げられる。具体的には、上記ゲル状ケイ素化合物としては、例えば、モノマーのケイ素化合物が互いに結合したゲル化物、具体例として、モノマーのケイ素化合物が互いに共有結合、水素結合または分子間力結合したゲル化物が挙げられる。共有結合としては、例えば脱水縮合による結合が挙げられる。
低屈折率層における上記粉砕物の体積平均粒子径は、例えば0.10μm以上であり、好ましくは0.20μm以上であり、より好ましくは0.40μm以上である。一方、体積平均粒子径は、例えば2.00μm以下であり、好ましくは1.50μm以下であり、より好ましくは1.00μm以下である。体積平均粒子径の範囲は、例えば0.10μm~2.00μmであり、好ましくは0.20μm~1.50μmであり、より好ましくは0.40μm~1.00μmである。粒度分布は、例えば、動的光散乱法、レーザー回折法等の粒度分布評価装置、および走査型電子顕微鏡(SEM)、透過型電子顕微鏡(TEM)等の電子顕微鏡等により測定することができる。なお、体積平均粒子径は、粉砕物の粒度のバラツキの指標である。
ゲル状化合物の種類は、特に制限されない。ゲル状化合物としては、例えばゲル状ケイ素化合物が挙げられる。以下、ゲル状化合物がゲル状ケイ素化合物である場合を例として説明するが、これには限定されない。
上記架橋結合は、例えばシロキサン結合である。シロキサン結合としては、例えば以下に示すような、T2の結合、T3の結合、T4の結合が挙げられる。空隙層(低屈折率層)がシロキサン結合を有する場合、いずれか一種の結合を有してもよいし、いずれか二種の結合を有してもよいし、三種全ての結合を有してもよい。シロキサン結合のうち、T2およびT3の比率が多いほど、可撓性に富み、ゲル本来の特性を期待できる。一方で、T4の比率が多いほど、膜強度が発現しやすい。したがって、目的、用途、所望の特性等に応じて、T2、T3およびT4の比率を変えることが好ましい。
また、低屈折率層(空隙層)においては、例えば、含まれるケイ素原子がシロキサン結合していることが好ましい。具体例として、空隙層に含まれる全ケイ素原子のうち、未結合のケイ素原子(つまり、残留シラノール)の割合は、例えば50%未満であり、好ましくは30%以下であり、より好ましくは15%以下である。
ゲル状化合物がゲル状ケイ素化合物である場合、モノマーのケイ素化合物は、特に制限されない。モノマーのケイ素化合物としては、例えば、下記式(1)で表される化合物が挙げられる。ゲル状ケイ素化合物が、上記のように、モノマーのケイ素化合物が互いに水素結合または分子間力結合したゲル化物である場合、式(1)のモノマー間は、例えば、それぞれの水酸基を介して水素結合できる。
式(1)中、Xは、例えば2、3または4であり、好ましくは3または4である。R1は、例えば直鎖もしくは分枝アルキル基である。R1の炭素数は、例えば1~6であり、好ましくは1~4であり、より好ましくは1~2である。直鎖アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基等が挙げられ、分枝アルキル基としては、例えば、イソプロピル基、イソブチル基等が挙げられる。
式(1)で表されるケイ素化合物の具体例としては、例えば、Xが3である下記式(1’)に示す化合物が挙げられる。下記式(1’)において、R1は、式(1)の場合と同様であり、例えばメチル基である。R1がメチル基である場合、ケイ素化合物は、トリス(ヒドロキシ)メチルシランである。Xが3である場合、ケイ素化合物は、例えば、3つの官能基を有する3官能シランである。
式(1)で表されるケイ素化合物の別の具体例としては、Xが4である化合物が挙げられる。この場合、ケイ素化合物は、例えば、4つの官能基を有する4官能シランである。
モノマーのケイ素化合物は、例えば、ケイ素化合物前駆体の加水分解物でもよい。ケイ素化合物前駆体としては、例えば、加水分解によりケイ素化合物を生成できるものであればよく、具体例としては、下記式(2)で表される化合物が挙げられる。
前記式(2)中、Xは、例えば2、3または4であり、
R1およびR2は、それぞれ独立して、直鎖もしくは分枝アルキル基であり、
R1およびR2は、同一でも異なっていてもよく、
R1は、Xが2の場合、互いに同一でも異なっていてもよく、
R2は、互いに同一でも異なっていてもよい。
R1およびR2は、それぞれ独立して、直鎖もしくは分枝アルキル基であり、
R1およびR2は、同一でも異なっていてもよく、
R1は、Xが2の場合、互いに同一でも異なっていてもよく、
R2は、互いに同一でも異なっていてもよい。
XおよびR1は、例えば、式(1)におけるXおよびR1と同じである。R2は、例えば、式(1)におけるR1の例示が援用できる。
式(2)で表されるケイ素化合物前駆体の具体例としては、例えば、Xが3である下記式(2’)に示す化合物が挙げられる。下記式(2’)において、R1およびR2は、それぞれ、式(2)の場合と同様である。R1およびR2がメチル基の場合、ケイ素化合物前駆体は、トリメトキシ(メチル)シラン(以下、「MTMS」ともいう)である。
モノマーのケイ素化合物は、例えば低屈折率性に優れる点から、3官能シランが好ましい。また、モノマーのケイ素化合物は、例えば強度(例えば、耐擦傷性)に優れる点から、4官能シランが好ましい。モノマーのケイ素化合物は、一種類のみを使用してもよいし、二種類以上を併用してもよい。例えば、モノマーのケイ素化合物として、3官能シランのみを含んでもよいし、4官能シランのみを含んでもよいし、3官能シランと4官能シランの両方を含んでもよいし、その他のケイ素化合物をさらに含んでもよい。モノマーのケイ素化合物として二種類以上のケイ素化合物を使用する場合、その比率は特に制限されず、適宜設定できる。
以下、このような低屈折率層の形成方法の一例について説明する。
当該方法は、代表的には、樹脂フィルム上に低屈折率層(空隙層)の前駆体である空隙構造を形成する前駆体形成工程、および、前駆体形成工程後に当該前駆体内部で架橋反応を起こさせる架橋反応工程、を含む。当該方法は、微細孔粒子を含む含有液(以下、「微細孔粒子含有液」または単に「含有液」という場合がある。)を作製する含有液作製工程、および、当該含有液を乾燥させる乾燥工程をさらに含み、前駆体形成工程において、乾燥体中の微細孔粒子どうしを化学的に結合させて前駆体を形成する。含有液は、特に限定されず、例えば、微細孔粒子を含む懸濁液である。なお、以下においては、主として、微細孔粒子がゲル状化合物の粉砕物であり、空隙層がゲル状化合物の粉砕物を含む多孔体(好ましくはシリコーン多孔体)である場合について説明する。ただし、低屈折率層は、微細孔粒子がゲル状化合物の粉砕物以外である場合も、同様に形成することができる。
上記の方法によれば、例えば、非常に低い屈折率を有する低屈折率層(空隙層)が形成される。その理由は、例えば以下のように推測される。ただし、当該推測は、低屈折率層の形成方法を限定するものではない。
上記粉砕物は、ゲル状ケイ素化合物を粉砕したものであるため、粉砕前のゲル状ケイ素化合物の三次元構造が、三次元基本構造に分散された状態となっている。さらに、上記方法では、ゲル状ケイ素化合物の破砕物を樹脂フィルム上に塗工することで、三次元基本構造に基づく多孔性構造の前駆体が形成される。つまり、上記の方法によれば、ゲル状ケイ素化合物の三次元構造とは異なる、粉砕物の塗工による新たな多孔構造(三次元基本構造)が形成される。このため、最終的に得られる空隙層においては、例えば空気層と同程度に機能する低屈折率を実現することができる。さらに、上記の方法においては、砕物同士を化学的に結合させるため、三次元基本構造が固定化される。このため、最終的に得られる空隙層は、空隙を有する構造であるにもかかわらず、十分な強度と可撓性とを維持することができる。
さらに、上記の方法は、上記前駆体形成工程と上記架橋反応工程とを別工程として行う。加えて、架橋反応工程を好ましくは多段階で行う。架橋反応工程を多段階で行うことにより、例えば、架橋反応工程を1段階で行うよりも前駆体の強度をさらに向上させ、高空隙率と強度が両立した低屈折率層を得ることができる。このメカニズムは不明であるが、例えば、以下のように推測される。すなわち、上記のとおり、空隙層の形成と同時に触媒等により膜強度を向上させると、触媒反応の進行により、膜強度は向上するが空隙率が低下する問題がある。これは、例えば、触媒による微細孔粒子どうしの架橋反応の進行により、微細孔粒子どうしの架橋(化学的な結合)の数が増加することにより、結合は強固になるが空隙層全体が凝縮し空隙率が低下するためと考えられる。これに対し、前駆体形成工程と架橋反応工程とを別工程として行い、かつ、架橋反応工程を多段階で行うことにより、例えば、前駆体全体の形態をあまり変化させずに(例えば、全体の凝縮をあまり起こさずに)架橋(化学的な結合)の数を増加させることができると考えられる。ただし、これらは、推測可能なメカニズムの一例であり、低屈折率層の形成方法を限定するものではない。
前駆体形成工程においては、例えば、一定の形状を有する粒子を積層させ、空隙層の前駆体を形成する。この時点での前駆体の強度は非常に弱い。その後、例えば、光もしくは熱活性触媒反応により、微細孔粒子どうしを化学的に結合させ得る生成物(例えば、光塩基発生剤から発生した強塩基触媒等)を発生させる(架橋反応工程の1段階目)。効率よく短時間で反応を進めるためにさらに加熱エージング(架橋反応工程の2段階目)を行なうことにより、微細孔粒子どうしの化学的な結合(架橋反応)がさらに進み強度が向上すると考えられる。例えば、微細孔粒子がケイ素化合物の微細孔粒子(例えばゲル状シリカ化合物の粉砕体)であって、前駆体中に残留シラノール基(Si-OH基)が存在する場合、残留シラノール基どうしが架橋反応により化学的に結合すると考えられる。ただし、この説明も例示であり、低屈折率層の形成方法を限定するものではない。
上記の方法は、微細孔粒子を含む含有液を作製する含有液作製工程を有する。微細孔粒子がゲル状化合物の粉砕物である場合は、粉砕物は、例えばゲル状化合物を粉砕して得られる。ゲル状化合物の粉砕によって、上記のように、ゲル状化合物の三次元構造が破壊され三次元基本構造に分散される。粉砕物の調製の一例は以下のとおりである。
モノマー化合物のゲル化は、例えば、モノマー化合物を、互いに水素結合させることまたは分子間力結合させることで行うことができる。モノマー化合物としては、例えば、上記式(1)で表されるケイ素化合物が挙げられる。式(1)のケイ素化合物は、水酸基を有するため、式(1)のモノマー間は、例えば、それぞれの水酸基を介して水素結合または分子間力結合が可能である。
あるいは、ケイ素化合物は、上記ケイ素化合物前駆体の加水分解物でもよく、例えば、上記式(2)で表されるケイ素化合物前駆体を加水分解して生成してもよい。
モノマー化合物前駆体の加水分解の方法は、特に制限されず、例えば、触媒存在下での化学反応により行うことができる。触媒としては、例えば、シュウ酸、酢酸等の酸等が挙げられる。加水分解反応は、例えば、シュウ酸の水溶液を、ケイ素化合物とジメチルスルホキシドとの混合液(例えば懸濁液)に、室温環境下でゆっくり滴下混合させた後に、そのまま30分程度撹拌することで行うことができる。ケイ素化合物前駆体を加水分解する際は、例えば、ケイ素化合物前駆体のアルコキシ基を完全に加水分解することで、その後のゲル化・熟成・空隙構造形成後の加熱・固定化を、さらに効率良く行うことができる。
モノマー化合物のゲル化は、例えば、モノマー間の脱水縮合反応により行うことができる。脱水縮合反応は、例えば、触媒存在下で行うことが好ましく、触媒としては、例えば、塩酸、シュウ酸、硫酸等の酸触媒、およびアンモニア、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、水酸化アンモニウム等の塩基触媒等の、脱水縮合触媒が挙げられる。脱水縮合触媒としては、塩基触媒が好ましい。脱水縮合反応において、モノマー化合物に対する触媒の添加量は、特に制限されない。触媒は、例えば、モノマー化合物1モルに対して、好ましくは0.1モル~10モル、より好ましくは0.05モル~7モル、さらに好ましくは0.1モル~5モル添加され得る。
モノマー化合物のゲル化は、例えば、溶媒中で行うことが好ましい。溶媒に対するモノマー化合物の割合は、特に制限されない。溶媒としては、例えば、ジメチルスルホキシド(DMSO)、N-メチルピロリドン(NMP)、N,N-ジメチルアセトアミド(DMAc)、ジメチルホルムアミド(DMF)、γ-ブチルラクトン(GBL)、アセトニトリル(MeCN)、エチレングリコールエチルエーテル(EGEE)等が挙げられる。溶媒は、単独で用いてもよく2種類以上を併用してもよい。ゲル化に使用する溶媒を、以下、「ゲル化用溶媒」ともいう。
ゲル化の条件は、特に制限されない。モノマー化合物を含む溶媒に対する処理温度は、例えば20℃~30℃であり、好ましくは22℃~28℃であり、より好ましくは24℃~26℃である。処理時間は、例えば1分~60分であり、好ましくは5分~40分であり、より好ましくは10分~30分である。脱水縮合反応を行う場合、その処理条件は、特に制限されず、これらの例示を援用できる。ゲル化を行うことで、例えば、シロキサン結合が成長し、シリカ一次粒子が形成され、さらに反応が進行することで、一次粒子同士が、数珠状に連なり三次元構造のゲルが生成される。
ゲル化により得られるゲル状化合物は、ゲル化反応の後、熟成処理を施すことが好ましい。熟成処理により、例えば、ゲル化で得られた三次元構造を有するゲルの一次粒子をさらに成長させ、粒子自体のサイズを大きくすることが可能であり、結果的には、粒子同士が接触しているネック部分の接触状態を、点接触から面接触にする(接触面積を増やす)ことができる。熟成処理を行ったゲルは、例えば、ゲル自体の強度が増加し、結果的には、粉砕を行った後の三次元基本構造の強度を向上できる。これにより、例えば、粉砕物を塗工した後の乾燥工程において、三次元基本構造が堆積した空隙構造の細孔サイズが、乾燥過程の溶媒揮発に伴って収縮することを抑制できる。
熟成処理は、例えば、所定の温度で所定の時間、ゲル状化合物をインキュベートすることにより行うことができる。熟成温度は、例えば30℃以上であり、好ましくは35℃以上であり、より好ましくは40℃以上である。一方、熟成温度は、例えば80℃以下であり、好ましくは75℃以下であり、より好ましくは70℃以下である。熟成温度の範囲は、例えば30℃~80℃であり、好ましくは35℃~75℃であり、より好ましくは40℃~70℃である。熟成時間は、例えば5時間以上であり、好ましくは10時間以上であり、より好ましくは15時間以上である。一方、熟成時間は、例えば50時間以下であり、好ましくは40時間以下であり、より好ましくは30時間以下である。熟成時間の範囲は、例えば5時間~50時間であり、好ましくは10時間~40時間であり、より好ましくは15時間~30時間である。なお、熟成条件については、例えば、シリカ一次粒子サイズの増大、およびネック部分の接触面積の増大が得られるよう最適化され得る。さらには、使用している溶媒の沸点を考慮することが好ましく、例えば、熟成温度が高すぎると、溶媒が過剰に揮発してしまい、塗工液(ゲル液)濃度の濃縮により三次元空隙構造の細孔が閉口する等の不具合が生じる可能性がある。一方で、例えば、熟成温度が低すぎる場合は、熟成による効果が十分に得られないばかりでなく、量産プロセスの経時での温度バラツキが増大することとなり、特性に劣る低屈折率層ができる可能性がある。
熟成処理は、例えばゲル化処理と同じ溶媒を使用できる。具体的には、ゲル処理後の反応物(つまり、ゲル状化合物を含む溶媒)に対して、そのまま熟成処理を施すことが好ましい。ゲル化後の熟成処理を終えたゲル(ゲル状化合物、例えば、ゲル状ケイ素化合物)に含まれる残留シラノール基のモル数は、例えば50%以下であり、好ましくは40%以下であり、より好ましくは30%以下である。一方、残留シラノール基のモル数は、例えば1%以上であり、好ましくは3%以上であり、より好ましくは5%以上である。残留シラノール基のモル数の範囲は、例えば1%~50%であり、好ましくは3%~40%であり、より好ましくは5%~30%である。ゲルの硬度を上げる目的では、例えば、残留シラノール基のモル数が低いほど好ましい。シラノール基のモル数が高すぎると、例えば、シリコーン多孔体の前駆体が架橋されるまでに、空隙構造を保持できなくなる可能性がある。一方で、シラノール基のモル数が低すぎると、例えば、微細孔粒子含有液(例えば懸濁液)を作製する工程及び/又はその後の工程において、ゲル状化合物の粉砕物を架橋できなくなり、十分な膜強度を付与できなくなる可能性がある。なお、残留シラノール基のモル数は、例えば、原材料(例えば、モノマー化合物前駆体)のアルコキシ基のモル数を100とした場合の残留シラノール基の割合である。なお、上記はシラノール基の例であるが、例えば、モノマーのケイ素化合物を各種反応性官能基で修飾した場合は、各々の官能基に対しても同様の事項および条件等が適用され得る。
モノマー化合物をゲル化用溶媒中でゲル化した後、得られたゲル状化合物を粉砕する。粉砕は、例えば、ゲル化用溶媒中のゲル状化合物に対して、そのまま粉砕処理を施してもよいし、ゲル化用溶媒を他の溶媒に置換してから、当該他の溶媒中のゲル状化合物に対して、粉砕処理を施してもよい。また例えば、ゲル化反応に用いた触媒および用いた溶媒が、熟成工程後も残存することで、液の経時ゲル化(ポットライフ)、乾燥工程時の乾燥効率低下を発生させる場合は、他の溶媒に置換することが好ましい。上記他の溶媒を、以下、「粉砕用溶媒」ともいう。
粉砕用溶媒は、特に制限されず、例えば有機溶媒が使用できる。有機溶媒としては、沸点が例えば130℃以下、好ましくは100℃以下、より好ましくは85℃以下の溶媒が挙げられる。具体例としては、イソプロピルアルコール(IPA)、エタノール、メタノール、ブタノール、プロピレングリコールモノメチルエーテル(PGME)、メチルセロソルブ、アセトン、ジメチルホムアミド(DMF)、イソブチルアルコール等が挙げられる。粉砕用溶媒は、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
ゲル化用溶媒と粉砕用溶媒との組合せは、特に制限されず、例えば、DMSOとIPA、DMSOとエタノール、DMSOとメタノール、DMSOとブタノール、DMSOとイソブチルアルコールの組合せ等が挙げられる。このように、ゲル化用溶媒を破砕用溶媒に置換することで、例えば、後述する塗膜形成において、より均一な塗工膜を形成することができる。
ゲル状化合物の粉砕方法は、特に制限されず、例えば、超音波ホモジナイザー、高速回転ホモジナイザー、その他のキャビテーション現象を用いる粉砕装置により行うことができる。ボールミル等のメディア粉砕を行う装置は、例えば、粉砕時にゲルの空隙構造を物理的に破壊するのに対し、ホモジナイザー等のキャビテーション方式粉砕装置は、例えば、メディアレス方式のため、ゲル三次元構造にすでに内包されている比較的弱い結合のシリカ粒子接合面を、高速のせん断力で剥離する。これにより、得られるゲル三次元構造は、例えば、一定範囲の粒度分布をもつ空隙構造を保持することができ、塗工・乾燥時の堆積による空隙構造を再形成できる。粉砕の条件は、特に制限されず、例えば、瞬間的に高速の流れを与えることで、溶媒を揮発させることなくゲルを粉砕することができることが好ましい。例えば、上記のような粒度バラツキ(例えば、体積平均粒子径または粒度分布)の粉砕物となるように粉砕することが好ましい。仮に粉砕時間・強度等の仕事量が不足した場合は、例えば、粗粒が残ることとなり緻密な細孔を形成できないばかりか外観欠点も増加し高い品質を得ることができない可能性がある。一方で、仕事量が過多な場合は、例えば、所望の粒度分布よりも微細な粒子となり、塗工・乾燥後に堆積した空隙サイズが微細となり、所望の空隙率が得られない可能性がある。
以上のようにして、微細孔粒子(ゲル状化合物の粉砕物)を含む液(例えば懸濁液)を作製することができる。さらに、微細孔粒子を含む液を作製した後に、または作製工程中に、微細孔粒子どうしを化学的に結合させる触媒を加えることにより、微細孔粒子および触媒を含む含有液を作製することができる。触媒は、例えば、微細孔粒子同士の架橋結合を促進する触媒であってもよい。微細孔粒子どうしを化学的に結合させる化学反応としては、シリカゾル分子に含まれる残留シラノール基の脱水縮合反応を利用することが好ましい。シラノール基の水酸基同士の反応を触媒で促進することで、短時間で空隙構造を硬化させる連続成膜が可能である。触媒としては、例えば、光活性触媒および熱活性触媒が挙げられる。光活性触媒によれば、例えば、前駆体形成工程において、加熱によらずに微細孔粒子どうしを化学的に結合(例えば架橋結合)させることができる。これによれば、例えば、前駆体形成工程において、前駆体全体の収縮が起こりにくいため、より高い空隙率を維持できる。また、触媒に加え、またはこれに代えて、触媒を発生する物質(触媒発生剤)を用いてもよい。例えば、光活性触媒に加え、またはこれに代えて、光により触媒を発生する物質(光触媒発生剤)を用いてもよいし、熱活性触媒に加え、またはこれに代えて、熱により触媒を発生する物質(熱触媒発生剤)を用いてもよい。光触媒発生剤としては、例えば、光塩基発生剤(光照射により塩基性触媒を発生する物質)、光酸発生剤(光照射により酸性触媒を発生する物質)等が挙げられ、光塩基発生剤が好ましい。光塩基発生剤としては、例えば、9-アントリルメチル N,N-ジエチルカルバメート(9-anthrylmethyl N,N-diethylcarbamate、商品名WPBG-018)、(E)-1-[3-(2-ヒドロキシフェニル)-2-プロペノイル]ピペリジン((E)-1-[3-(2-hydroxyphenyl)-2-propenoyl]piperidine、商品名WPBG-027)、1-(アントラキノン-2-イル)エチル イミダゾールカルボキシレート(1-(anthraquinon-2-yl)ethyl imidazolecarboxylate、商品名WPBG-140)、2-ニトロフェニルメチル 4-メタクリロイルオキシピペリジン-1-カルボキシラート(商品名WPBG-165)、1,2-ジイソプロピル-3-〔ビス(ジメチルアミノ)メチレン〕グアニジウム 2-(3-ベンゾイルフェニル)プロピオナート(商品名WPBG-266)、1,2-ジシクロヘキシル-4,4,5,5-テトラメチルビグアニジウム n-ブチルトリフェニルボラート(商品名WPBG-300)、および2-(9-オキソキサンテン-2-イル)プロピオン酸1,5,7-トリアザビシクロ[4.4.0]デカ-5-エン(東京化成工業株式会社)、4-ピペリジンメタノールを含む化合物(商品名HDPD-PB100:ヘレウス社製)等が挙げられる。なお、上記「WPBG」を含む商品名は、いずれも和光純薬工業株式会社の商品名である。光酸発生剤としては、例えば、芳香族スルホニウム塩(商品名SP-170:ADEKA社)、トリアリールスルホニウム塩(商品名CPI101A:サンアプロ社)、芳香族ヨードニウム塩(商品名Irgacure250:チバ・ジャパン社)等が挙げられる。また、微細孔粒子どうしを化学的に結合させる触媒は、光活性触媒および光触媒発生剤に限定されず、例えば、熱活性触媒または尿素のような熱触媒発生剤でもよい。微細孔粒子どうしを化学的に結合させる触媒は、例えば、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、水酸化アンモニウム等の塩基触媒、塩酸、酢酸、シュウ酸等の酸触媒等が挙げられる。これらの中で、塩基触媒が好ましい。微細孔粒子どうしを化学的に結合させる触媒もしくは触媒発生剤は、例えば、粉砕物(微細孔粒子)を含むゾル粒子液(例えば懸濁液)に、塗工直前に添加して使用する、または触媒もしくは触媒発生剤を溶媒に混合した混合液として使用することができる。混合液は、例えば、ゾル粒子液に直接添加して溶解した塗工液、触媒もしくは触媒発生剤を溶媒に溶解した溶液、または、触媒もしくは触媒発生剤を溶媒に分散した分散液でもよい。溶媒は、特に制限されず、例えば、水、緩衝液等が挙げられる。
また、例えば、ゲル含有液には、さらに、前記ゲルの粉砕物同士を間接的に結合させるための架橋補助剤を添加してもよい。この架橋補助剤が、粒子(前記粉砕物)同士の間に入り込み、粒子と架橋補助剤が各々相互作用もしくは結合することで、距離的に多少離れた粒子同士も結合させることが可能であり、効率よく強度を上げることが可能となる。前記架橋補助剤としては、多架橋シランモノマーが好ましい。前記多架橋シランモノマーは、具体的には、例えば、2以上3以下のアルコキシシリル基を有し、アルコキシシリル基間の鎖長が炭素数1以上10以下であってもよく、炭素以外の元素も含んでもよい。前記架橋補助剤としては、例えば、ビス(トリメトキシシリル)エタン、ビス(トリエトキシシリル)エタン、ビス(トリメトキシシリル)メタン、ビス(トリエトキシシリル)メタン、ビス(トリエトキシシリル)プロパン、ビス(トリメトキシシリル)プロパン、ビス(トリエトキシシリル)ブタン、ビス(トリメトキシシリル)ブタン、ビス(トリエトキシシリル)ペンタン、ビス(トリメトキシシリル)ペンタン、ビス(トリエトキシシリル)ヘキサン、ビス(トリメトキシシリル)ヘキサン、ビス(トリメトキシシリル)-N-ブチル-N-プロピル-エタン-1,2-ジアミン、トリス-(3-トリメトキシシリルプロピル)イソシアヌレート、トリス-(3-トリエトキシシリルプロピル)イソシアヌレート等が挙げられる。この架橋補助剤の添加量としては、特に限定されないが、例えば、前記ケイ素化合物の粉砕物の重量に対して0.01~20重量%、0.05~15重量%、または0.1~10重量%である。
次に、封止部上に微細孔粒子を含む含有液(例えば懸濁液)を塗工する(塗工工程)。塗工は、例えば、後述する各種塗工方式を用いることができ、また、これらに限定されない。微細孔粒子(例えばゲル状シリカ化合物の粉砕物)を含む含有液を、封止部上に直接塗工することにより、微細孔粒子および触媒を含む塗工膜を形成することができる。塗工膜は、例えば、塗工層ということもできる。塗工膜を形成することにより、例えば、三次元構造が破壊された粉砕物が沈降・堆積することによって、新たな三次元構造が構築される。なお、例えば、微細孔粒子を含む含有液が、微細孔粒子どうしを化学的に結合させる触媒を含まなくてもよい。例えば、後述するように、塗工膜に、微細孔粒子どうしを化学的に結合させる触媒を吹き付けてから、または吹き付けながら前駆体形成工程を行っても良い。しかし、微細孔粒子を含む含有液が、微細孔粒子どうしを化学的に結合させる触媒を含み、塗工膜中に含まれる触媒の作用により、微細孔粒子どうしを化学的に結合させて多孔体の前駆体を形成してもよい。
上記溶媒(以下、「塗工用溶媒」ともいう)は、特に制限されず、例えば、有機溶媒が使用できる。有機溶媒としては、例えば、沸点150℃以下の溶媒が挙げられる。具体例としては、例えば、IPA、エタノール、メタノール、n-ブタノール、2-ブタノール、イソブチルアルコール、ペンタノール等が挙げられ、また、粉砕用溶媒と同様のものが使用できる。低屈折率層の形成方法が、ゲル状化合物を粉砕する工程を含む場合、塗工膜の形成工程においては、例えば、ゲル状化合物の粉砕物を含む粉砕用溶媒を、そのまま使用してもよい。
塗工工程においては、例えば、溶媒に分散させたゾル状の粉砕物(以下、「ゾル粒子液」ともいう)を、封止部上に塗工することが好ましい。ゾル粒子液は、例えば、封止部上に塗工・乾燥した後に、前記化学架橋を行うことで、一定レベル以上の膜強度を有する空隙層を、連続成膜することが可能である。なお、本発明の実施形態における「ゾル」とは、ゲルの三次元構造を粉砕することで、空隙構造の一部を保持したナノ三次元構造のシリカゾル粒子が溶媒中に分散して流動性を示す状態をいう。
塗工用溶媒における粉砕物の濃度は、特に制限されず、例えば0.3%(v/v)~50%(v/v)であり、好ましくは0.5%(v/v)~30%(v/v)であり、より好ましくは1.0%(v/v)~10%(v/v)である。粉砕物の濃度が高すぎると、例えば、ゾル粒子液の流動性が著しく低下し、塗工時の凝集物・塗工スジを発生させる可能性がある。粉砕物の濃度が低すぎると、例えば、ゾル粒子液の溶媒の乾燥に相当の時間がかかるだけでなく、乾燥直後の残留溶媒も高くなるために、空隙率が低下してしまう可能性がある。
ゾルの物性は、特に制限されない。ゾルのせん断粘度は、10001/sのせん断速度において、例えば100cPa・s以下であり、好ましくは10cPa・s以下であり、より好ましくは1cPa・s以下である。せん断粘度が高すぎると、例えば、塗工スジが発生し、グラビア塗工の転写率の低下等の不具合が見られる可能性がある。逆に、せん断粘度が低すぎる場合は、例えば、塗工時のウェット塗工厚みを厚くすることができず、乾燥後に所望の厚みが得られない可能性がある。
粉砕物の塗工量は、特に制限されず、例えば、所望のシリコーン多孔体(結果として、低屈折率層)の厚み等に応じて適宜設定できる。具体例として、厚み0.1μm~1000μmのシリコーン多孔体を形成する場合、粉砕物の塗工量は、塗工面の面積1m2あたり、例えば0.01μg~60000μgであり、好ましくは0.1μg~5000μgであり、より好ましくは1μg~50μgである。ゾル粒子液の好ましい塗工量は、例えば、液の濃度や塗工方式等と関係するため、一義的に定義することは難しいが、生産性を考慮すると、できるだけ薄層で塗工することが好ましい。塗工量が多すぎると、例えば、溶媒が揮発する前に乾燥炉で乾燥される可能性が高くなる。これにより、溶媒中でナノ粉砕ゾル粒子が沈降・堆積し、空隙構造を形成する前に、溶媒が乾燥することで、空隙の形成が阻害されて空隙率が大きく低下する可能性がある。一方で、塗工量が薄過ぎると、塗工ハジキが発生するリスクが高くなる可能性がある。
さらに、低屈折率層の形成方法は、例えば上記のように、空隙層(低屈折率層)の前駆体である空隙構造を形成する前駆体形成工程を有する。前駆体形成工程は、特に限定されないが、例えば、微細孔粒子含有液を塗工して作製された塗工膜を乾燥させる乾燥工程により、前駆体(空隙構造)を形成してもよい。乾燥工程における乾燥処理によって、例えば、上記の塗工膜中の溶媒(ゾル粒子液に含まれる溶媒)を除去するだけでなく、乾燥処理中に、ゾル粒子を沈降・堆積させ、空隙構造を形成することができる。乾燥処理の温度は、例えば50℃~250℃であり、好ましくは60℃~150℃であり、より好ましくは70℃~130℃である。乾燥処理の時間は、例えば0.1分~30分であり、好ましくは0.2分~10分であり、より好ましくは0.3分~3分である。
乾燥処理は、例えば、自然乾燥でもよいし、加熱乾燥でもよいし、減圧乾燥でもよい。中でも、工業的に連続生産することを前提とした場合は、加熱乾燥を用いることが好ましい。加熱乾燥の方法は、特に制限されず、例えば、一般的な加熱手段が使用できる。加熱手段としては、例えば、熱風器、加熱ロール、遠赤外線ヒーター等が挙げられる。また、使用される溶媒については、乾燥時の溶媒揮発に伴う収縮応力の発生、それによる空隙層(シリコーン多孔体)のクラック現象を抑える目的で、表面張力が低い溶媒が好ましい。溶媒としては、例えば、イソプロピルアルコール(IPA)に代表される低級アルコール、ヘキサン、ペルフルオロヘキサン等が挙げられる。また、上記IPA等にペルフルオロ系界面活性剤もしくはシリコーン系界面活性剤を少量添加し表面張力を低下させてもよい。
さらに、低屈折率層の形成方法は、上記のとおり、前駆体形成工程後に、前駆体内部で架橋反応を起こさせる架橋反応工程を含み、当該架橋反応工程において、光照射または加熱により塩基性物質を発生させ、かつ、架橋反応工程が多段階である。架橋反応工程の1段階目では、例えば、微細孔粒子どうしを触媒(塩基性物質)の作用により化学的に結合させる。これにより、例えば、塗工膜(前駆体)における粉砕物の三次元構造が、固定化される。従来の焼結による固定化を行う場合は、例えば、200℃以上の高温処理を行うことで、シラノール基の脱水縮合、シロキサン結合の形成を誘発する。本形成方法においては、上記の脱水縮合反応を触媒する各種添加剤を反応させることで、例えば、100℃前後の比較的低い乾燥温度、および数分未満の短い処理時間で、連続的に空隙構造を形成、固定化することができる。
化学的に結合させる方法は、特に制限されず、例えば、ゲル状ケイ素化合物の種類に応じて、適宜決定できる。具体例として、化学的な結合は、例えば、粉砕物同士の化学的な架橋結合により行うことができ、その他にも、例えば、酸化チタン等の無機粒子等を粉砕物に添加した場合、無機粒子と粉砕物とを化学的に架橋結合させることも考えられる。また、酵素等の生体触媒を担持させる場合も、触媒活性点とは別の部位と粉砕物とを化学架橋結合させる場合もある。したがって、低屈折率層の形成方法は、例えば、ゾル粒子同士で形成する空隙層(シリコーン多孔体)だけでなく、有機無機ハイブリッド空隙層、ホストゲスト空隙層等の応用展開が考えられる。
上記触媒存在下での化学反応は、低屈折率層の形成方法におけるどの段階で行う(起こる)かは、特に限定されず、例えば、上記多段階の架橋反応工程における少なくとも一つの段階で行う。例えば、低屈折率層の形成方法では、上記のとおり、乾燥工程が前駆体形成工程を兼ねていてもよい。また例えば、乾燥工程後に、多段階の架橋反応工程を行い、その少なくとも一つの段階で、微細孔粒子どうしを触媒の作用により化学的に結合させてもよい。例えば、上記のとおり触媒が光活性触媒である場合には、架橋反応工程において、光照射により、微細孔粒子どうしを化学的に結合させて多孔体の前駆体を形成してもよい。また、触媒が熱活性触媒である場合には、架橋反応工程において、加熱により微細孔粒子どうしを化学的に結合させて多孔体の前駆体を形成してもよい。
上記化学反応は、例えば、事前にゾル粒子液(例えば懸濁液)に添加された触媒を含む塗工膜に対し光照射もしくは加熱、または、塗工膜に触媒を吹き付けてから光照射もしくは加熱、または、触媒を吹き付けながら光照射もしくは加熱することによって、行うことができる。光照射における積算光量は、特に限定されず、波長360nm換算で、例えば200mJ/cm2~800mJ/cm2であり、好ましくは250mJ/cm2~600mJ/cm2であり、より好ましくは300mJ/cm2~400mJ/cm2である。照射量が十分でなく触媒の光吸収による分解が進まず効果が不十分となることを防止する観点からは、200mJ/cm2以上の積算光量が好ましい。加熱処理の条件は、特に制限されない。加熱温度は、例えば50℃~250℃であり、好ましくは60℃~150℃であり、より好ましくは70℃~130℃である。加熱時間は、例えば0.1分~30分であり、好ましくは0.2分~10分であり、より好ましくは0.3分~3分である。あるいは、上記のとおり塗工されたゾル粒子液(例えば懸濁液)を乾燥する工程が、触媒存在下での化学反応を行う工程を兼ねていてもよい。すなわち、塗工されたゾル粒子液(例えば懸濁液)を乾燥する工程において、触媒存在下での化学反応により、粉砕物(微細孔粒子)同士を化学的に結合させてもよい。この場合、乾燥工程後に塗工膜をさらに加熱することにより、粉砕物(微細孔粒子)同士をさらに強固に結合させてもよい。さらに、触媒存在下での化学反応は、微細孔粒子含有液(例えば懸濁液)を作製する工程、および、微細孔粒子含有液を塗工する工程においても起こる場合があると推測される。しかしながら、この推測は、低屈折率層の形成方法を限定するものではない。また、使用される溶媒については、例えば、乾燥時の溶媒揮発に伴う収縮応力の発生、それによる空隙層のクラック現象を抑える目的で、表面張力が低い溶媒が好ましい。例えば、イソプロピルアルコール(IPA)に代表される低級アルコール、ヘキサン、ペルフルオロヘキサン等が挙げられる。
低屈折率層の形成方法においては、架橋反応工程が多段階であることにより、例えば、架橋反応工程が1段階の場合よりも、空隙層(低屈折率層)の強度をさらに向上させることができる。以下、架橋反応工程の2段階目以降の工程を「エージング工程」という場合がある。エージング工程においては、例えば、前駆体を加熱することにより、前駆体内部で架橋反応をさらに促進させてもよい。架橋反応工程において起こる現象およびメカニズムは不明であるが、例えば、上記のとおりである。例えば、エージング工程においては、加熱温度を低温にして、前駆体の収縮を抑制しながら架橋反応を起こさせることで強度を向上させ、高空隙率と強度の両立を達成できる。エージング工程における温度は、例えば40℃~70℃であり、好ましくは45℃~65℃であり、より好ましくは50℃~60℃である。エージング工程を行う時間は、例えば10hr~30hrであり、好ましくは13hr~25hrであり、より好ましくは15hr~20hrである。
以上のようにして形成される低屈折率層は、強度に優れるため、例えば、ロール状の多孔体とすることができ、製造効率が良い、取り扱いやすい等の利点がある。
このようにして形成される低屈折率層(空隙層)は、例えば、さらに他のフィルム(層)と積層して、多孔質構造を含む積層構造体としてもよい。この場合、積層構造体における各構成要素は、例えば、粘着剤または接着剤を介して積層させてもよい。
低屈折率層の具体的な構成および形成方法の詳細は、例えば国際公開第2019/151073号に記載されている。当該公報の記載は、本明細書に参考として援用される。
C.マイクロLEDアレイ基板
マイクロLEDアレイ基板としては、任意の適切な構成のマイクロLEDアレイ基板が用いられ得る。代表的には、図1に示すように、マイクロLEDアレイ基板10は、駆動基板12と、当該駆動基板12上にマトリクス状に配列された複数のマイクロLED11とを備える。
マイクロLEDアレイ基板としては、任意の適切な構成のマイクロLEDアレイ基板が用いられ得る。代表的には、図1に示すように、マイクロLEDアレイ基板10は、駆動基板12と、当該駆動基板12上にマトリクス状に配列された複数のマイクロLED11とを備える。
マイクロLEDとは、チップサイズが、例えば、1μm角~100μm角のLEDを意味する。
1つの実施形態においては、複数のマイクロLEDとして、単一種のマイクロLEDが用いられ得る。1つの実施形態においては、上記マイクロLEDは青色LEDまたは紫外線LEDである。
駆動基板は、マイクロLEDをそれぞれ個別にスイッチ駆動させるように構成され得る。駆動基板は当業者によく知られているため、ここでは説明を省略する。
D.封止部
封止部は、任意の適切な透明材料で形成され得る。封止部を構成する材料としては、例えば、エポキシ系樹脂、シリコーン系樹脂、アクリル系樹脂等が挙げられる。また、封止部は、溶融ガラスにより形成されていてもよい。封止部を構成するガラスとしては、例えば、アクリルガラス、クラウンガラス、フリントガラス、ホウケイ酸ガラス等が挙げられる。
封止部は、任意の適切な透明材料で形成され得る。封止部を構成する材料としては、例えば、エポキシ系樹脂、シリコーン系樹脂、アクリル系樹脂等が挙げられる。また、封止部は、溶融ガラスにより形成されていてもよい。封止部を構成するガラスとしては、例えば、アクリルガラス、クラウンガラス、フリントガラス、ホウケイ酸ガラス等が挙げられる。
封止部は、接着剤または粘着剤から構成されていてもよい。1つの実施形態においては、封止部は、粘着剤から構成される。
接着剤としては、任意の適切な接着剤が用いられ得る。例えば、イソシアネート系、ポリビニルアルコール系、ゼラチン系、ビニル系ラテックス系、水系ポリウレタン、水系ポリエステル等の水系接着剤、紫外線硬化型接着剤、電子線硬化型接着剤等の硬化型接着剤等が挙げられる。
粘着剤としては、任意の適切な粘着剤が用いられ得る。例えば、ゴム系、アクリル系、シリコーン系、ウレタン系、ビニルアルキルエーテル系、ポリビニルアルコール系、ポリビニルピロリドン系、ポリアクリルアミド系、セルロース系等の粘着剤が挙げられる。中でも、光学的透明性に優れ、また、粘着特性、耐候性、耐熱性等に優れる点から、アクリル系粘着剤が好ましく用いられる。
封止部は、波長590nmの光線透過率(23℃)が、例えば80%以上、好ましくは85%以上、より好ましくは90%以上であり得る。また、封止部の波長450nm~500nmの平均光線透過率は、好ましくは70%以上、より好ましくは75%以上、さらに好ましくは80%以上である。また、封止部の波長500nm~780nmの平均光線透過率は、好ましくは80%以上、より好ましくは85%以上、さらに好ましくは90%以上である。
封止部の屈折率は、好ましくは1.40以上であり、より好ましくは1.40~2.00であり、さらに好ましくは1.45~1.80である。
封止部の厚みは、好ましくは200μm以下であり、より好ましくは150μm以下であり、さらに好ましくは100μm以下であり、特に好ましくは50μm以下である。封止部の厚みを薄くすれば、混色抑制の効果が顕著となる。封止部の厚みの下限は、例えば、10μmである。なお、封止部の厚みは、マイクロLEDの低屈折率層側の面から封止部のマイクロLED側の面までの距離であり得る。
E.波長変換層
波長変換層は、マイクロLEDからの励起光を吸収し、所定色を発光する層である。マイクロLEDとして、青色LEDが用いられる場合、マイクロLEDからの励起光を吸収し、赤色を発光する波長変換層により赤色サブピクセルが形成され、当該励起光を吸収し緑色を発光する波長変換層により緑色サブピクセルが形成され得る。また、紫外線LEDが用いられる場合、紫外線により励起されて赤色を発光する波長変換層により赤色サブピクセルが形成され、紫外線により励起されて緑色を発光する波長変換層により緑色サブピクセルが形成され、紫外線により励起されて青色を発光する波長変換層により青色サブピクセルが形成される。
波長変換層は、マイクロLEDからの励起光を吸収し、所定色を発光する層である。マイクロLEDとして、青色LEDが用いられる場合、マイクロLEDからの励起光を吸収し、赤色を発光する波長変換層により赤色サブピクセルが形成され、当該励起光を吸収し緑色を発光する波長変換層により緑色サブピクセルが形成され得る。また、紫外線LEDが用いられる場合、紫外線により励起されて赤色を発光する波長変換層により赤色サブピクセルが形成され、紫外線により励起されて緑色を発光する波長変換層により緑色サブピクセルが形成され、紫外線により励起されて青色を発光する波長変換層により青色サブピクセルが形成される。
1つの実施形態においては、波長変換層は蛍光体粒子を含む。波長変換層は、代表的には、マトリックスと該マトリックス中に分散された蛍光体粒子とを含む。マトリックスを構成する材料(以下、マトリックス材料とも称する)としては、任意の適切な材料を用いることができる。このような材料としては、樹脂、有機酸化物、無機酸化物が挙げられる。マトリックス材料は、好ましくは樹脂である。樹脂は、熱可塑性樹脂であってもよく、熱硬化性樹脂であってもよく、活性エネルギー線硬化性樹脂(例えば、電子線硬化型樹脂、紫外線硬化型樹脂、可視光線硬化型樹脂)であってもよい。好ましくは、熱硬化性樹脂または紫外線硬化型樹脂であり、より好ましくは熱硬化性樹脂である。樹脂は、単独で用いてもよく、組み合わせて(例えば、ブレンド、共重合)用いてもよい。
1つの実施形態においては、蛍光体粒子として、量子ドットが用いられ得る。量子ドットは、波長変換層の波長変換特性を制御し得る。具体的には、異なる発光中心波長を有する量子ドットを適切に組み合わせて用いることにより、所望の発光中心波長を有する光を実現する波長変換層を形成することができる。量子ドットの発光中心波長は、量子ドットの材料および/または組成、粒子サイズ、形状等により調整することができる。量子ドットとしては、例えば、600nm~680nmの範囲の波長帯域に発光中心波長を有する量子ドット(以下、量子ドットA)、500nm~600nmの範囲の波長帯域に発光中心波長を有する量子ドット(以下、量子ドットB)、400nm~500nmの波長帯域に発光中心波長を有する量子ドット(以下、量子ドットC)が知られている。量子ドットAは、励起光(マイクロLEDからの光)により励起され赤色光を発光し、量子ドットBは緑色光を発光し、量子ドットCは青色光を発光する。これらを適切に組み合わせることにより、所定の波長の光を波長変換層に入射および通過させると、所望の波長帯域に発光中心波長を有する光を実現することができる。
量子ドットは、任意の適切な材料で構成され得る。量子ドットは、好ましくは無機材料、より好ましくは無機導体材料または無機半導体材料で構成され得る。半導体材料としては、例えば、II-VI族、III-V族、IV-VI族、およびIV族の半導体が挙げられる。具体例としては、Si、Ge、Sn、Se、Te、B、C(ダイアモンドを含む)、P、BN、BP、BAs、AlN、AlP、AlAs、AlSb、GaN、GaP、GaAs、GaSb、InN、InP、InAs、InSb、ZnO、ZnS、ZnSe、ZnTe、CdS、CdSe、CdSeZn、CdTe、HgS、HgSe、HgTe、BeS、BeSe、BeTe、MgS、MgSe、GeS、GeSe、GeTe、SnS、SnSe、SnTe、PbO、PbS、PbSe、PbTe、CuF、CuCl、CuBr、CuI、Si3N4、Ge3N4、Al2O3、(Al、Ga、In)2(S、Se、Te)3、Al2COが挙げられる。これらは単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。量子ドットは、p型ドーパントまたはn型ドーパントを含んでいてもよい。
量子ドットのサイズは、所望の発光波長に応じて任意の適切なサイズが採用され得る。量子ドットのサイズは、好ましくは1nm~10nmであり、より好ましくは2nm~8nmである。量子ドットのサイズがこのような範囲であれば、緑色および赤色のそれぞれがシャープな発光を示し、高演色性を実現することができる。例えば、緑色光は量子ドットのサイズが7nm程度で発光し得、赤色光は3nm程度で発光し得る。量子ドットのサイズは、量子ドットが例えば真球状である場合には平均粒径であり、それ以外の形状である場合には当該形状における最小軸に沿った寸法である。なお、量子ドットの形状としては、目的に応じて任意の適切な形状が採用され得る。具体例としては、真球状、燐片状、板状、楕円球状、不定形が挙げられる。
量子ドットは、マトリックス材料100重量部に対して、好ましくは1重量部~50重量部、より好ましくは2重量部~30重量部の割合で配合され得る。量子ドットの配合量がこのような範囲であれば、RGBすべての色相バランスに優れたディスプレイを提供することができる。
量子ドットの詳細は、例えば、特開2012-169271号公報、特開2015-102857号公報、特開2015-65158号公報、特表2013-544018号公報、特表2013-544018号公報、特表2010-533976号公報に記載されており、これらの公報の記載は本明細書に参考として援用される。量子ドットは、市販品を用いてもよい。
別の実施形態においては、蛍光体粒子は、その組成に起因するルミネセンスを呈する粒子である。このような蛍光体粒子としては、例えば、硫化物、アルミン酸塩、酸化物、ケイ酸塩、窒化物、YAG、テルビウムアルミニウムガーネット(TAG)ベースの材料が挙げられる。
また、蛍光体粒子として、下記の赤色蛍光体、緑色蛍光体を用いてもよい。赤色蛍光体としては、例えば、Mn4+で活性化された複合フッ化物蛍光体が挙げられる。複合フッ化物蛍光体とは、少なくとも一つの配位中心(例えば、後述のM)を含有し、配位子として作用するフッ化物イオンに囲まれ、必要に応じて対イオン(例えば、後述のA)により電荷を補償される配位化合物をいう。その具体例としては、A2[MF5]:Mn4+、A3[MF6]:Mn4+、Zn2[MF7]:Mn4+、A[In2F7]:Mn4+、A2[M´F6]:Mn4+、E[M´F6]:Mn4+、A3[ZrF7]:Mn4+、Ba0.65Zr0.35F2.70:Mn4+が挙げられる。ここで、Aは、Li、Na、K、Rb、Cs、NH4またはその組み合わせである。Mは、Al、Ga、Inまたはその組み合わせである。M´は、Ge、Si、Sn、Ti、Zrまたはその組み合わせである。Eは、Mg、Ca、Sr、Ba、Znまたはその組み合わせである。配位中心における配位数が6である複合フッ化物蛍光体が好ましい。このような赤色蛍光体の詳細は、例えば特開2015-84327号公報に記載されている。当該公報の記載は、その全体が参考として本明細書に援用される。
緑色蛍光体としては、例えば、β型Si3N4結晶構造を有するサイアロンの固溶体を主成分として含む化合物が挙げられる。好ましくは、このようなサイアロン結晶中に含まれる酸素量を特定量(例えば、0.8質量%)以下とするような処理が行われる。このような処理を行うことにより、ピーク幅が狭い、シャープな光を発光する緑色蛍光体が得られ得る。このような緑色蛍光体の詳細は、例えば特開2013-28814号公報に記載されている。当該公報の記載は、その全体が参考として本明細書に援用される。
波長変換層の厚みは、好ましくは5μm~100μmであり、より好ましくは30μm~50μmである。波長変換層の厚みがこのような範囲であれば、変換効率および耐久性に優れ得る。
上記のとおり、1つの実施形態においては、各波長変換層は隔壁(遮光層)により、離隔配置される。隔壁の幅(すなわち、隣り合う波長変換層の間隔)は、好ましくは0.1μm~100μmであり、より好ましくは1μm~50μmである。本発明においては、隔壁の幅が狭くとも、十分な混色抑制が可能となる。隔壁の幅を狭くすることにより、発光効率に優れるマイクロLEDディスプレイ装置を得ることができる。
上記のとおり、マイクロLEDからの光をそのまま利用するサブピクセルを構成する場合(例えば、青色LEDにより青色サブピクセルを形成する場合)、当該箇所においては、波長変換層は光拡散層に代替され得る。光散乱層には光散乱性粒子を含有することが好ましい。光散乱性粒子を構成する材料としては、例えば、アルミナ、酸化ジルコニウム、酸化チタン、硫酸バリウム等が挙げられる。
1つの実施形態においては、上記マイクロLEDディスプレイ装置は、波長変換層(および/または光拡散層)の低屈折率層とは反対側の面に配置されたカラーフィルターをさらに有する。カラーフィルターは、サブピクセルの発色に応じて、任意の適切な構成とされ得る。1つの実施形態においては、各サブピクセルにおいて、所望とする色以外の発色をカットするようなカラーフィルターが配置される。例えば、赤色サブピクセルおよび緑色サブピクセルにおいて、青の発色をカットするようなカラーフィルターが用いられる。
以下、実施例によって本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例によって限定されるものではない。
[実施例1]
図2(a)に示す構成、すなわち、波長変換層としての赤色蛍光体と緑色蛍光体とを配列し、低屈折率層(屈折率:1.20)と封止部(屈折率:1.50)とを介して、緑色蛍光体直下に青色LEDを配置した構成について、光学シミュレーションによる赤色発光の輝度および緑色発光の輝度を求めた。波長変換層は、いずれもマトリックス部(屈折率1.47)に波長変換粒子(屈折率1.80)を10重量%添加したものである。波長変換層の屈折率は、いずれも1.50である。
本実施例、ならびに、後述の実施例および比較例における光学特性は、Synopsys社光学シミュレーションソフト(Lighttools)を用いて算出した。シミュレーションに使用した光学モデルは以下の通りである。
各RGBの波長変換層の厚みを100μm、幅を100μmとした。各RGBの間に配置された隔壁の幅を50nmとした。各波長変換層に対向する位置にLEDを配置した。本シミュレーションでは混色の影響を調査する目的のため、Greenの波長変換層に対応するLEDのみ配置し、LEDと波長変換層間に封止部(粘着剤層)を配置した。LEDと波長変換層との間の封止部厚みは表1の通りである。低屈折率層の厚みを1.0μmとした。また、本寸法は4K解像度(3840x2160)で78インチを想定している。隔壁は波長変換層間に50.0μmで配置し、透過率を0%として設定した。また、各画素上に受光器を配置した。
図2(a)に示す構成、すなわち、波長変換層としての赤色蛍光体と緑色蛍光体とを配列し、低屈折率層(屈折率:1.20)と封止部(屈折率:1.50)とを介して、緑色蛍光体直下に青色LEDを配置した構成について、光学シミュレーションによる赤色発光の輝度および緑色発光の輝度を求めた。波長変換層は、いずれもマトリックス部(屈折率1.47)に波長変換粒子(屈折率1.80)を10重量%添加したものである。波長変換層の屈折率は、いずれも1.50である。
本実施例、ならびに、後述の実施例および比較例における光学特性は、Synopsys社光学シミュレーションソフト(Lighttools)を用いて算出した。シミュレーションに使用した光学モデルは以下の通りである。
各RGBの波長変換層の厚みを100μm、幅を100μmとした。各RGBの間に配置された隔壁の幅を50nmとした。各波長変換層に対向する位置にLEDを配置した。本シミュレーションでは混色の影響を調査する目的のため、Greenの波長変換層に対応するLEDのみ配置し、LEDと波長変換層間に封止部(粘着剤層)を配置した。LEDと波長変換層との間の封止部厚みは表1の通りである。低屈折率層の厚みを1.0μmとした。また、本寸法は4K解像度(3840x2160)で78インチを想定している。隔壁は波長変換層間に50.0μmで配置し、透過率を0%として設定した。また、各画素上に受光器を配置した。
[比較例1]
図2(b)に示す構成、すなわち、波長変換層としての赤色蛍光体と緑色蛍光体とを配列し、封止部を介して(低屈折率層は配置せず)、緑色蛍光体直下に青色LEDを配置した構成について、光学シミュレーションによる赤色発光の輝度および緑色発光の輝度を求めた。
図2(b)に示す構成、すなわち、波長変換層としての赤色蛍光体と緑色蛍光体とを配列し、封止部を介して(低屈折率層は配置せず)、緑色蛍光体直下に青色LEDを配置した構成について、光学シミュレーションによる赤色発光の輝度および緑色発光の輝度を求めた。
<評価>
比較例1における輝度(100%)に対する、実施例1における輝度の比を表1に示す。なお、LEDと波長変換層との間の封止部の厚みを25μm、75μm、125μmに設定し、それぞれの厚み設定における上記輝度の比を求めた。
上記構成においては、緑色蛍光体と青色LEDが緑色発色のサブピクセルを構成しており、したがって、緑色発光の輝度>赤色発光の輝度の関係を有し、かつ、緑色発光と赤色発光の輝度差が大きいほど混色抑止効果が大きいこととなる。
表1から明らかなように、本発明においては、低屈折率層を配置することにより、不要な赤色発光が抑えられ、かつ、混色が好ましく抑制される。また、このような効果は、LEDと波長変換層との間の封止部の厚みを適切に設定することにより、顕著となる。
比較例1における輝度(100%)に対する、実施例1における輝度の比を表1に示す。なお、LEDと波長変換層との間の封止部の厚みを25μm、75μm、125μmに設定し、それぞれの厚み設定における上記輝度の比を求めた。
上記構成においては、緑色蛍光体と青色LEDが緑色発色のサブピクセルを構成しており、したがって、緑色発光の輝度>赤色発光の輝度の関係を有し、かつ、緑色発光と赤色発光の輝度差が大きいほど混色抑止効果が大きいこととなる。
表1から明らかなように、本発明においては、低屈折率層を配置することにより、不要な赤色発光が抑えられ、かつ、混色が好ましく抑制される。また、このような効果は、LEDと波長変換層との間の封止部の厚みを適切に設定することにより、顕著となる。
[実施例2]
図2(a)に示す構成、すなわち、波長変換層としての赤色蛍光体と緑色蛍光体とを配列し、低屈折率層と封止部(LEDと波長変換層との間の厚み:75μm)とを介して、緑色蛍光体直下に青色LEDを配置した構成(波長変換層の厚みは100μmであり、かつ幅は100μmであり、隔壁厚みは50μmであり、低屈折率層の厚みは1.0μmである)にについて、光学シミュレーションによる赤色発光の輝度および緑色発光の輝度を求めた。
図2(a)に示す構成、すなわち、波長変換層としての赤色蛍光体と緑色蛍光体とを配列し、低屈折率層と封止部(LEDと波長変換層との間の厚み:75μm)とを介して、緑色蛍光体直下に青色LEDを配置した構成(波長変換層の厚みは100μmであり、かつ幅は100μmであり、隔壁厚みは50μmであり、低屈折率層の厚みは1.0μmである)にについて、光学シミュレーションによる赤色発光の輝度および緑色発光の輝度を求めた。
[比較例2]
図2(b)に示す構成、すなわち、波長変換層としての赤色蛍光体と緑色蛍光体とを配列し、封止部(厚み75μm)を介して(低屈折率層は配置せず)、緑色蛍光体直下に青色LEDを配置した構成について、光学シミュレーションによる赤色発光の輝度および緑色発光の輝度を求めた。
図2(b)に示す構成、すなわち、波長変換層としての赤色蛍光体と緑色蛍光体とを配列し、封止部(厚み75μm)を介して(低屈折率層は配置せず)、緑色蛍光体直下に青色LEDを配置した構成について、光学シミュレーションによる赤色発光の輝度および緑色発光の輝度を求めた。
<評価>
比較例2における輝度(100%)に対する、実施例2における輝度の比を表2に示す。なお、低屈折率層の屈折率を1.10、1.20、1.25、1.30に設定し、それぞれの屈折率設定における上記輝度の比を求めた。
表2から明らかなように、本発明においては、低屈折率層を配置することにより、不要な赤色発光が抑えられ、かつ、混色が好ましく抑制される。
比較例2における輝度(100%)に対する、実施例2における輝度の比を表2に示す。なお、低屈折率層の屈折率を1.10、1.20、1.25、1.30に設定し、それぞれの屈折率設定における上記輝度の比を求めた。
表2から明らかなように、本発明においては、低屈折率層を配置することにより、不要な赤色発光が抑えられ、かつ、混色が好ましく抑制される。
10 マイクロLEDアレイ基板
11 マイクロLED
12 駆動基板
20 封止部
30 低屈折率層
40 波長変換層
100 マイクロLEDディスプレイ装置
11 マイクロLED
12 駆動基板
20 封止部
30 低屈折率層
40 波長変換層
100 マイクロLEDディスプレイ装置
Claims (7)
- 複数のマイクロLEDを含むマイクロLEDアレイ基板と、
複数の該マイクロLEDを封止する封止部と、
低屈折率層と、
区画して形成された複数の波長変換層とを、該マイクロLEDアレイ基板側からこの順に備え、
個々の該波長変換層は、1つの該マイクロLEDと厚み方向で対応して組となるように形成され、
該低屈折率層の屈折率が、該封止部の屈折率および波長変換層の屈折率よりも低く、
該低屈折率層の屈折率と該封止部の屈折率との差が、0.10以上であり、
該低屈折率層の屈折率と波長変換層の屈折率との差が、0.10以上である、
マイクロLEDディスプレイ装置。 - 前記低屈折率層の屈折率が、1.25以下である、請求項1に記載のマイクロLEDディスプレイ装置。
- 前記低屈折率層が、微細粒子同士が化学的に結合して構成される多孔体からなる空隙層である、請求項1または2に記載のマイクロLEDディスプレイ装置。
- 前記封止部が、粘着剤で構成されている、請求項1から3のいずれかに記載のマイクロLEDディスプレイ装置。
- 前記個々の波長変換層が、隔壁により、離隔配置されている、請求項1から4のいずれかに記載のマイクロLEDディスプレイ装置。
- 前記マイクロLEDが、青色LEDまたは紫外線LEDである、請求項1から5のいずれかに記載のマイクロLEDディスプレイ装置。
- 前記波長変換層の前記低屈折率層とは反対側の面に配置されたカラーフィルターをさらに有する、請求項1から6のいずれかに記載のマイクロLEDディスプレイ装置。
Priority Applications (5)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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