JP2022147757A - 素子 - Google Patents

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Hideyuki Miyazawa
玄章 近藤
Haruaki Kondo
夕子 駒井
Yuko Komai
潤一郎 名取
Junichiro Natori
智明 菅原
Tomoaki Sugawara
牧人 中島
Makihito Nakajima
剛史 遠藤
Takashi Endo
瑞樹 小田切
Mizuki Odagiri
由樹 星川
Yuki Hoshikawa
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Abstract

【課題】可撓性を有する素子の発電量をさらに向上させることができる素子を提供する。【解決手段】本発明は、凹凸構造を有する上部電極と、可撓性を有する中間層と、前記中間層に密着する下部電極と、を有し、前記上部電極と前記中間層との接触または剥離により電気信号を生じる素子であって、前記下部電極は、前記上部電極と前記中間層とが接触した際に、前記凹凸構造と嵌合可能な形状となる。【選択図】図１

Description

本発明は、素子に関する。
可撓性を有する発電素子（素子の一例）における発電量を向上させる技術が開発されている。例えば、凹凸構造を有する上部電極と、可撓性を有する中間層と、当該中間層に密着する下部電極と、を有する発電素子が開発されている。
ところで、可撓性を有する発電素子には、さらなる発電量の向上が求められている。
本発明は、上記に鑑みてなされたものであって、可撓性を有する素子の発電量をさらに向上させることができる素子を提供することを目的とする。
上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明は、凹凸構造を有する上部電極と、可撓性を有する中間層と、前記中間層に密着する下部電極と、を有し、前記上部電極と前記中間層との接触または剥離により電気信号を生じる素子であって、前記下部電極は、前記上部電極と前記中間層とが接触した際に、前記凹凸構造と嵌合可能な形状となる。
本発明によれば、可撓性を有する素子による発電量をさらに向上させることができる、という効果を奏する。
図１は、本実施の形態にかかる発電素子の構成の一例を説明するための図である。 図２は、本実施の形態にかかる発電素子が有する下部電極の動作の一例を説明するための図である。 図３は、本実施の形態にかかる発電素子の発電量の一例を示す図である。 図４は、本実施の形態にかかる発電素子の発電量の一例を示す図である。 図５は、本実施の形態にかかる発電素子の発電量の一例を示す図である。 図６は、第１実施例にかかる発電素子の発電量の測定に用いる測定装置の一例を示す図である。 図７は、第１実施例にかかる発電素子の発電量の測定に用いた下部電極の材質の一例を示す図である。 図８は、第１実施例にかかる発電素子の発電量の測定結果の一例を示す図である。 図９は、第２実施例にかかる発電素子の発電量の測定結果の一例を示す図である。 図１０は、第３実施例にかかる発電素子の発電量の測定結果の一例を示す図である。
以下に添付図面を参照して、素子の実施の形態を詳細に説明する。
図１は、本実施の形態にかかる発電素子の構成の一例を説明するための図である。図２は、本実施の形態にかかる発電素子が有する下部電極の動作の一例を説明するための図である。本実施の形態にかかる発電素子１（素子の一例）は、図１（ａ）に示すように、上部カバー１００と、上部電極１０１（第１電極の一例）と、中間層１０２と、下部電極１０３（第２電極の一例）と、下部カバー１０４と、を有する。具体的には、発電素子１は、上部カバー１００、上部電極１０１、中間層１０２、下部電極１０３、および下部カバー１０４を、この順に積層した素子であり、必要に応じて、その他の部材を有していても良い。
発電素子１は、例えば、超音波センサ、圧力センサ、触覚センサ、歪みセンサ、加速度センサ、衝撃センサ、振動センサ、感圧センサ、電界センサ、音圧センサ等の各種センサ、特に高電圧を必要としないことからウェラブルセンサ用途に適している。さらに、発電素子１は、加工性に優れた圧電性フィルムとして、ヘッドホン、スピーカー、マイクロホン、水中マイクロホン、ディスプレイ、ファン、ポンプ、可変焦点ミラー、超音波トランスデューサ、圧電トランス、遮音材料、防音材料、アクチュエータ、キーボード等にも適している。さらに、発電素子１は、音響機器、情報処理機、計測機器、医用機器、さらには乗り物や建物、又スキーやラケット等のスポーツ用具に用いる制振材（ダンパー）その他の分野で利用することもできる。
さらに、発電素子１は、以下の用途にも適している。
・波力、水力、風力等の自然エネルギーによる発電
・靴、服、床、アクセサリーに埋め込まれ、人の歩行による発電
・自動車のタイヤ等に埋め込まれ、走行による振動発電
また、発電素子１は、フレキシブル基板上に形成して、板状発電体や逆に電圧をかけて充電する二次電池や、新しいアクチュエータ（人工筋肉）としての活用も期待できる。
上部カバー１００は、上部電極１０１の中間層１０２と接触する面とは反対側の面を覆うカバーである。また、上部カバー１００は、両面テープ１０５等によって、上部電極１０１に接着されている。
上部電極１０１および下部電極１０３の材質としては、例えば、金属、炭素系導電材料、導電性ゴム組成物、導電性高分子、酸化物などが挙げられる。
前記金属としては、例えば、金、銀、銅、アルミニウム、ステンレス、タンタル、ニッケル、リン青銅などが挙げられる。
前記炭素系導電材料としては、例えば、カーボンナノチューブ、炭素繊維、黒鉛などが挙げられる。
前記導電性ゴム組成物としては、例えば、導電性フィラーと、ゴムとを含有する組成物などが挙げられる。
前記導電性フィラーとしては、例えば、炭素材料（例えば、ケッチェンブラック、アセチレンブラック、黒鉛、炭素繊維、カーボンファイバー（ＣＦ）、カーボンナノファイバー（ＣＮＦ）、カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）、グラフェンなど）、金属フィラー（金、銀、白金、銅、アルミニウム、ニッケルなど）、導電性高分子材料（ポリチオフェン、ポリアセチレン、ポリアニリン、ポリピロール、ポリパラフェニレン、およびポリパラフェニレンビニレンのいずれかの誘導体、または、これら誘導体にアニオン若しくはカチオンに代表されるドーパントを添加したものなど）、イオン液体などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
前記ゴムとしては、例えば、シリコーンゴム、アクリルゴム、クロロプレンゴム、多硫化ゴム、ウレタンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、エチレン・プロピレンゴム、ニトリルゴム、フッ素ゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、スチレン・ブタジエンゴム、アクリロニトリル・ブタジエンゴム、エチレン・プロピレン・ジエンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、ポリイソブチレン、変成シリコーンなどが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
前記導電性高分子としては、例えば、ポリエチレンジオキシチオフェン（ＰＥＤＯＴ）、ポリピロール、ポリアニリンなどが挙げられる。
前記酸化物としては、例えば、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化インジウム・酸化亜鉛（ＩＺＯ）、酸化亜鉛などが挙げられる。
上部電極１０１の形態、および下部電極１０３の形態としては、例えば、シート、フィルム、薄膜、織布、不織布、編物、メッシュ、スポンジなどが挙げられる。なお、繊維状の炭素材料が重なって形成された不織布であってもよい。
上部電極１０１の平均厚み、および下部電極１０３の平均厚みは、素子の構造に応じて適宜選択することができるが、導電性および可撓性の点から、０．０１μｍ～１ｍｍが好ましく、０．１μｍ～５００μｍがより好ましい。前記平均厚みが、０．０１μｍ以上であると、機械的強度が適正であり、導電性が向上する。また、前記平均厚みが、１ｍｍ以下であると、素子が変形可能であり、発電性能が良好である。また、下部電極１０３としては、特に、導電性ゴム組成物が好ましい。
上部電極１０１は、凹凸構造を有する上部電極の一例である。具体的には、上部電極１０１は、後述する中間層１０２と接触する面側に凹凸構造を有する電極である。これにより、上部電極１０１が凹凸構造を有することにより、上部電極１０１と中間層１０２との剥離性を向上させることができる。本実施の形態では、上部電極１０１は、その端部に設けられる接着層１０６によって、上部カバー１００および中間層１０２に接着されている可能となっている。
中間層１０２は、可撓性を有する中間層の一例であり、上部電極１０１と下部電極１０３との間に挟まれている。具体的には、中間層１０２は、発電体であり、図１（ｂ）に示すように、一方の面が上部電極１０１の凹凸構造を接触（接着）または剥離する。また、中間層１０２は、図１（ｂ）に示すように、上部電極１０１の凹凸構造と接触または剥離する面と反対側の面に、後述する下部電極１０３が密着している。また、中間層１０２は、当該中間層１０２に蓄積される電荷量を向上させるために、その膜厚が薄いことが好ましい。
好ましくは、中間層１０２においては、以下の条件（１）および条件（２）の少なくともいずれかを満たす。
条件（１）：中間層１０２の面に対して直交する方向から中間層１０２が加圧された際に、中間層１０２における上部電極１０１（第１電極の一例）側の変形量と、中間層１０２における下部電極１０３（第２電極の一例）側の変形量とが、異なる。
条件（２）：中間層１０２の上部電極１０１側における１０μｍ押し込み時のユニバーサル硬度（Ｈ１）と、中間層１０２の下部電極１０３側における１０μｍ押し込み時のユニバーサル硬度（Ｈ２）とが、異なる。
中間層１０２においては、以上のように、両面での変形量、または硬度が異なることにより、大きな発電量を得ることができる。
本実施の形態において、変形量とは、以下の条件で中間層１０２を押し付けた際の、圧子の最大押し込み深さである。
［測定条件］
測定機：フィッシャー社製、超微小硬度計ＷＩＮ－ＨＵＤ
圧子：対面角度１３６°の四角錐ダイヤモンド圧子
初期荷重：０．０２ｍＮ
最大荷重：１ｍＮ
初期荷重から最大荷重までの荷重増加時間：１０秒間
ユニバーサル硬度は、以下の方法により求められる。
［測定条件］
測定機：フィッシャー社製、超微小硬度計ＷＩＮ－ＨＵＤ
圧子：対面角度１３６°の四角錐ダイヤモンド圧子
押し込み深さ：１０μｍ
初期荷重：０．０２ｍＮ
最大荷重：１００ｍＮ
初期荷重から最大荷重までの荷重増加時間：５０秒間
ユニバーサル硬度（Ｈ１）と、ユニバーサル硬度（Ｈ２）との比（Ｈ１／Ｈ２）としては、１．０１以上が好ましく、１．０７以上がより好ましく、１．１３以上が特に好ましい。前記比（Ｈ１／Ｈ２）の上限値としては、特に制限はなく、例えば、使用状態において要求される可撓性の程度、使用状態における負荷等により適宜選択されるが、１．７０以下が好ましい。ここで、前記Ｈ１は、相対的に硬い面のユニバーサル硬度であり、前記Ｈ２は、相対的に柔らかい面のユニバーサル硬度である。
中間層１０２の材質としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ゴム、ゴム組成物などが挙げられる。
前記ゴムとしては、例えば、シリコーンゴム、アクリルゴム、クロロプレンゴム、多硫化ゴム、ウレタンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、エチレン・プロピレンゴム、ニトリルゴム、フッ素ゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、スチレン・ブタジエンゴム、アクリロニトリル・ブタジエンゴム、エチレン・プロピレン・ジエンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、ポリイソブチレン、変成シリコーンなどが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、シリコーンゴムが好ましい。
前記シリコーンゴムとしては、シロキサン結合を有するゴムであれば特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記シリコーンゴムとしては、例えば、ジメチルシリコーンゴム、メチルフェニルシリコーンゴム、フロロシリコーンゴム、変性シリコーンゴム（例えば、アクリル変性、アルキッド変性、エステル変性、エポキシ変性）などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
前記ゴム組成物としては、例えば、フィラーと前記ゴムとを含有する組成物などが挙げられる。これらの中でも、前記シリコーンゴムを含有するシリコーンゴム組成物は発電性能が高いため好ましい。
前記フィラーとしては、例えば、有機フィラー、無機フィラー、有機無機複合フィラーなどが挙げられる。前記有機フィラーとしては、有機化合物であれば特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記有機フィラーとしては、例えば、アクリル微粒子、ポリスチレン微粒子、メラミン微粒子、ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素樹脂微粒子、シリコーンパウダー（シリコーンレジンパウダー、シリコーンゴムパウダー、シリコーン複合パウダー）、ゴム粉末、木粉、パルプ、デンプンなどが挙げられる。前記無機フィラーとしては、無機化合物であれば特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記無機フィラーとしては、例えば、酸化物、水酸化物、炭酸塩、硫酸塩、ケイ酸塩、窒化物、炭素類、金属、又はその他の化合物などが挙げられる。
前記酸化物としては、例えば、シリカ、珪藻土、アルミナ、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化鉄、酸化マグネシウムなどが挙げられる。
前記水酸化物としては、例えば、水酸化アルミニウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウムなどが挙げられる。
前記炭酸塩としては、例えば、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸バリウム、ハイドロタルサイトなどが挙げられる。
前記硫酸塩としては、例えば、硫酸アルミニウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウムなどが挙げられる。
前記ケイ酸塩としては、例えば、ケイ酸カルシウム（ウォラストナイト、ゾノトライト）、ケイ酸ジルコン、カオリン、タルク、マイカ、ゼオライト、パーライト、ベントナイト、モンモロナイト、セリサイト、活性白土、ガラス、中空ガラスビーズなどが挙げられる。
前記窒化物としては、例えば、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素などが挙げられる。
前記炭素類としては、例えば、ケッチェンブラック、アセチレンブラック、黒鉛、炭素繊維、カーボンファイバー、カーボンナノファイバー、カーボンナノチューブ、フラーレン（誘導体を含む）、グラフェンなどが挙げられる。
前記金属としては、例えば、金、銀、白金、銅、鉄、アルミニウム、ニッケルなどが挙げられる。
前記その他の化合物としては、例えば、チタン酸カリウム、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸ジルコン酸鉛、炭化ケイ素、硫化モリブテン、などが挙げられる。なお、前記無機フィラーは、表面処理をしていてもよい。
前記有機無機複合フィラーとしては、有機化合物と無機化合物とを分子レベルで組み合わせた化合物であれば特に制限されずに用いることができる。
前記有機無機複合フィラーとしては、例えば、シリカ・アクリル複合微粒子、シルセスキオキサンなどが挙げられる。
前記フィラーの平均粒径は、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、０．０１μｍ～３０μｍが好ましく、０．１μｍ～１０μｍがより好ましい。前記平均粒径が、０．０１μｍ以上であると、発電性能が向上することがある。また、前記平均粒径が、３０μｍ以下であると、中間層が変形可能であり、発電性能の増加を図ることができる。
前記平均粒径は、公知の粒度分布測定装置、例えば、マイクロトラックＨＲＡ（日機装株式会社製）などを用いて、公知の方法に従って測定することができる。
前記フィラーの含有量は、ゴム１００質量部に対して、０．１質量部～１００質量部が好ましく、１質量部～５０質量部がより好ましい。前記含有量が、０．１質量部以上であると、発電性能が向上することがある。また、前記含有量が、１００質量部以下であると、中間層が変形可能であり、発電性能の増加を図ることができる。
前記その他の成分としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば添加剤などが挙げられる。前記その他の成分の含有量は、本実施の形態の目的を損なわない程度で適宜選定することができる。
前記添加剤としては、例えば、架橋剤、反応制御剤、充填剤、補強材、老化防止剤、導電性制御剤、着色剤、可塑剤、加工助剤、難燃剤、紫外線吸収剤、粘着付与剤、チクソ性付与剤などが挙げられる。
中間層１０２を構成する材料の調製方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。例えば、前記ゴム組成物の調製方法としては、前記ゴムおよび前記フィラー、更に必要に応じて前記その他の成分を混合し、混錬分散することにより調製することができる。
中間層１０２の形成方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。例えば、前記ゴム、前記ゴム組成物の薄膜の形成方法としては、前記ゴム、前記ゴム組成物を、基材上にブレード塗装、ダイ塗装、ディップ塗装、スピンコートなどで塗布し、その後、熱や電子線、空気中水分などで硬化する方法が挙げられる。
中間層１０２の平均厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、変形追従性の点から、０．０１μｍ～１０ｍｍが好ましく、０．１μｍ～１００μｍがより好ましい。また、平均厚みが、好ましい範囲内であると、成膜性が確保でき、かつ変形を阻害することもないため、良好な発電を行うことができるが、発電量向上のためには膜厚は小さいほうが好ましい。
中間層１０２は、絶縁性であることが好ましい。絶縁性としては、１０８Ωｃｍ以上の体積抵抗率を持つことが好ましく、１０１０Ωｃｍ以上の体積抵抗率を持つことがより好ましい。中間層１０２は、複層構造であってもよい。
中間層１０２は、表面改質処理あるいは不活性化処理を実施してもよい。
［表面改質処理］
表面改質処理としては、乾式処理、湿式処理のどちらでもよいが、より好ましいのは乾式処理である。乾式処理としては、例えば、プラズマ処理、コロナ放電処理、電子線照射処理、紫外線照射処理、オゾン処理、放射線（Ｘ線、α線、β線、γ線、中性子線）照射処理などが挙げられる。これらの処理の中でも、処理スピードの点から、プラズマ処理、コロナ放電処理、電子線照射処理が好ましいが、ある程度の照射エネルギーを有し、材料を改質しうるものであれば、これらに限定されない。前記表面改質とは、中間層の表面を、化学的に変化させることを意味する。
［プラズマ処理］
プラズマ処理の場合、プラズマ発生装置としては、例えば、平行平板型、容量結合型、誘導結合型のほか、大気圧プラズマ装置でも可能である。耐久性の観点から、減圧プラズマ処理が好ましい。
プラズマ処理における反応圧力としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、０．０５Ｐａ～１００Ｐａが好ましく、１Ｐａ～２０Ｐａがより好ましい。
プラズマ処理における反応雰囲気としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、不活性ガス、希ガス、酸素などのガスが有効であるが、効果の持続性においてアルゴンが好ましい。また、その際、酸素分圧を５，０００ｐｐｍ以下とすることが好ましい。前記反応雰囲気における酸素分圧が、５，０００ｐｐｍ以下であると、オゾンの発生を抑制でき、オゾン処理装置の使用を控えることができる。
プラズマ処理における照射電力量は、（出力×照射時間）により規定される。前記照射電力量としては、５Ｗｈ～２００Ｗｈが好ましく、１０Ｗｈ～５０Ｗｈがより好ましい。前記照射電力量が、好ましい範囲内であると、中間層１０２に発電機能を付与でき、かつ照射過剰により耐久性を低下させることもない。
［コロナ放電処理］
コロナ放電処理における印加エネルギー（積算エネルギー）としては、６Ｊ／ｃｍ２～３００Ｊ／ｃｍ２が好ましく、１２Ｊ／ｃｍ２～６０Ｊ／ｃｍ２がより好ましい。前記印加エネルギーが、好ましい範囲内であると、中間層１０２に発電機能を付与でき、かつ照射過剰により耐久性を低下させることもない。
［電子線照射処理］
電子線照射処理における照射量としては、１ｋＧｙ以上が好ましく、３００ｋＧｙ～１０ＭＧｙがより好ましい。前記照射量が、好ましい範囲内であると、中間層１０２に発電機能を付与でき、かつ照射過剰により耐久性を低下させることもない。電子線照射処理における反応雰囲気としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、アルゴン、ネオン、ヘリウム、窒素等の不活性ガスが充填し酸素分圧を５，０００ｐｐｍ以下とすることが好ましい。前記反応雰囲気における酸素分圧が、５，０００ｐｐｍ以下であると、オゾンの発生を抑制でき、オゾン処理装置の使用を控えることができる。
［紫外線照射処理］
紫外線照射処理における紫外線としては、波長３６５ｎｍ以下で２００ｎｍ以上が好ましく、波長３２０ｎｍ以下で２４０ｎｍ以上がより好ましい。紫外線照射処理における積算光量としては、５Ｊ／ｃｍ２～５００Ｊ／ｃｍ２が好ましく、５０Ｊ／ｃｍ２～４００Ｊ／ｃｍ２がより好ましい。前記積算光量が、好ましい範囲内であると、中間層１０２に発電機能を付与でき、かつ照射過剰により耐久性を低下させることもない。紫外線照射処理における反応雰囲気としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、アルゴン、ネオン、ヘリウム、窒素等の不活性ガスが充填し酸素分圧を５，０００ｐｐｍ以下とすることが好ましい。前記反応雰囲気における酸素分圧が、５，０００ｐｐｍ以下であると、オゾンの発生を抑制でき、オゾン処理装置の使用を控えることができる。
従来技術として、プラズマ処理、コロナ放電処理、紫外線照射処理、電子線照射処理などにより励起または酸化させることで活性基を形成し、層間接着力を高めることが提案されている。しかし、その技術は、層間への適用に限定され、最表面への適用はむしろ離型性を低下させるため好ましくないことがわかっている。また、反応を酸素リッチな状態下で行い、効果的に反応活性基（水酸基）を導入している。そのため、そのような従来技術は、本実施の形態の表面改質処理とは本質が異なる。
本実施の形態の表面改質処理は、酸素が少なく減圧された反応環境による処理（例えば、プラズマ処理）のため、表面の再架橋及び結合を促し、例えば、「結合エネルギーの高いＳｉ－Ｏ結合の増加」に起因して耐久性が向上し、さらに加えて「架橋密度向上による緻密化」に起因して離型性が向上すると考えられる（なお、本実施の形態においても一部活性基は形成されてしまうが、後述するカップリング剤や風乾処理にて、活性基を不活性化させている。）。
［不活性化処理］
中間層１０２の表面は、各種材料を用いて、適宜不活性化処理が施されてもよい。不活性化処理としては、中間層１０２の表面を不活性化させる処理であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、不活性化剤を中間層１０２の表面に付与する処理が挙げられる。不活性化とは、中間層１０２の表面を、化学反応を起こしにくい性質に変化させることを意味する。この変化は、プラズマ処理、コロナ放電処理、紫外線照射処理、電子線照射処理などによる励起または酸化によって発生した活性基（例えば、－ＯＨなど）を不活性化剤と反応させて、中間層１０２の表面の活性度を下げることで得られる。
前記不活性化剤としては、例えば、非晶質樹脂、カップリング剤などが挙げられる。
前記非晶質樹脂としては、例えば、主鎖にパーフルオロポリエーテル構造を有する樹脂などが挙げられる。
前記カップリング剤としては、例えば、金属アルコキシド、金属アルコキシドを含む溶液などが挙げられる。前記金属アルコキシドとしては、例えば、下記式（１）で表される化合物や、重合度２～１０程度のそれらの部分加水分解重縮合物又はそれらの混合物などが挙げられる。
Ｒ１ （４－ｎ）Ｓｉ（ＯＲ２）ｎ・・・（１）
ただし、上記式（１）中、Ｒ１およびＲ２は、それぞれ独立に、炭素数１～１０の直鎖状又は分枝状のアルキル基、アルキルポリエーテル鎖、及びアリール基のいずれかを表す。ｎは、２～４の整数を表す。
上記の式（１）で表される化合物の具体例としては、例えば、ジメチルジメトキシシラン、ジエチルジエトキシシラン、ジエチルジメトキシシラン、ジエチルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラプロポキシシランなどが挙げられる。耐久性の面から特に好ましいのは、テトラエトキシシランである。
上記の式（１）において、Ｒ１は、フルオロアルキル基であってもよく、更に酸素を介して結合したフルオロアルキルアクリレート、エーテルパーフルオロポリエーテルでもよい。柔軟性、耐久性の点で特に好ましいのは、パーフルオロポリエーテル基である。
さらに、前記金属アルコキシドとしては、例えば、ビニルシラン類〔例えば、ビニルトリス（β－メトキシエトキシ）シラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン等〕、アクリルシラン類〔例えば、γ－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン等〕、エポキシシラン類〔例えば、β－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン等〕、アミノシラン類〔Ｎ－β（アミノエチル）γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－β（アミノエチル）γ－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ－アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ－フェニル－γ－アミノプロピルトリメトキシシラン等〕などが挙げられる。
また、前記金属アルコキシドとしては、金属原子として、Ｓｉ以外に、Ｔｉ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｚｒであるものを単独又は２種以上を混合して用いることも可能である。
前記不活性化処理は、例えば、前記ゴムなどの中間層前駆体に、前記表面改質処理を行った後に、前記中間層前駆体の表面に前記不活性化剤を塗布又はディッピングすること等により含浸させることによって行うことができる。また、プラズマＣＶＤ、ＰＶＤ、スパッタリング、真空蒸着、燃焼化学気相蒸着などの方法で不活性化してもよい。
また、前記中間層前駆体としてシリコーンゴムを用いた場合は、前記表面改質処理を行った後に、空気中に静置して風乾することにより、失活させてもよい。
中間層１０２の厚み方向における酸素濃度のプロファイルは、極大値を有することが好ましい。
中間層１０２の厚み方向における炭素濃度のプロファイルは、極小値を有することが好ましい。
そして、中間層１０２において、前記酸素濃度のプロファイルが極大値を示す位置と、前記炭素濃度のプロファイルが極小値を示す位置とは、一致することがより好ましい。
前記酸素濃度のプロファイル、および前記炭素濃度のプロファイルは、Ｘ線光電子分光分析法（ＸＰＳ）によって求めることができる。測定方法は、例えば、以下の方法が挙げられる。
［測定方法］
測定装置：Ｕｌｖａｃ－ＰＨＩ ＱｕａｎｔｅｒａＳＸＭ、アルバック・ファイ株式会社製
測定光源：Ａｌ（ｍｏｎｏ）
測定出力：１００μｍφ、２５．１Ｗ
測定領域：５００μｍ×３００μｍ
パスエネルギー：５５ｅＶ（ｎａｒｒｏｗ ｓｃａｎ）
エネルギーｓｔｅｐ：０．１ｅＶ（ｎａｒｒｏｗ ｓｃａｎ）
相対感度係数：ＰＨＩの相対感度係数を使用
スパッタ源：Ｃ６０クラスターイオン
Ｉｏｎ Ｇｕｎ 出力：１０ ｋＶ、１０ ｎＡ
Ｒａｓｔｅｒ Ｃｏｎｔｒｏｌ：（Ｘ＝０．５，Ｙ＝２．０）ｍｍ
スパッタレート：０．９ｎｍ／ｍｉｎ（ＳｉＯ２換算）
ＸＰＳでは、光電子効果により飛び出す電子を捕捉することにより、測定対象物中の原子の存在濃度比や結合状態を知ることができる。
前記シリコーンゴムは、シロキサン結合を有し、主成分がＳｉ、Ｏ、及びＣである。そのため、前記中間層において、その材質としてシリコーンゴムを用いた場合、前記ＸＰＳのワイドスキャンスペクトルを測定し、各元素の相対ピーク強度比から、表層から内部に存在する各原子の深さ方向の存在濃度比を求めることができる。
更に、前記シリコーンゴムの場合、Ｓｉの２ｐ軌道の電子が飛び出すエネルギーを測定することにより、珪素に結合している元素及び結合状態を知ることができる。Ｓｉの結合状態を示すＳｉ２ｐ軌道におけるナロースキャンスペクトルからピーク分離を行い、化学結合状態を求めることができる。
一般に、ピークシフトの量は結合状態に依存することが知られており、上記表面処理および／または不活性化処理を行ったシリコーンゴムの場合、Ｓｉ２ｐ軌道において高エネルギー側へのピークシフトが観察され、これはＳｉに結合している酸素の数が増えていることを示す。
中間層１０２の上部電極１０１側の面に表面改質処理や不活性化処理等の表面処理を行った場合、中間層１０２の上部電極１０１側の面が、当該中間層１０２の下部電極１０３側の面よりも硬くなる。従って、中間層１０２の上部電極１０１側の面のユニバーサル硬度Ｈ１が、中間層１０２の下部電極１０３側の面のユニバーサル硬度Ｈ２よりも高くなる。これにより、同じ変形付与力である加圧力Ｆが上部電極１０１側と下部電極１０３側に作用した場合、中間層１０２の上部電極１０１側の変形の度合いが、下部電極１０３側よりも小さくなり、上部電極１０１の凹凸構造をより下部電極１０３に食い込ませることができる。その結果、発電素子１の発電量を増加させることができる。
中間層１０２は、静置状態において初期表面電位を持つ必要はない。なお、静置状態における初期表面電位は、以下の測定条件で測定できる。ここで、初期表面電位を持たないとは、下記測定条件で測定した際に、±１０Ｖ以下を意味する。
［測定条件］
前処理：温度３０℃相対湿度４０％雰囲気に２４ｈ静置後、除電を６０ｓｅｃ（Ｋｅｙｅｎｃｅ製のＳＪ－Ｆ３００を使用）
装置：Ｔｒｅｃｋ Ｍｏｄｅｌ３４４
測定プローブ：６０００Ｂ－７Ｃ
測定距離：２ｍｍ
測定スポット径：直径（Φ）１０ｍｍ
その点で、本実施の形態にかかる発電素子１は、特開２００９－２５３０５０号公報、特開２０１４－０２７７５６号公報、特開昭５４－１４６９６号公報等に記載の技術とは、発電の原理が異なると考えられる。いかなる理論的に拘束されるものではないが、本実施の形態の発電素子１（素子の一例）は、上部電極１０１と中間層１０２との剥離による電荷発生と、その際の中間層１０２への電荷蓄積による静電誘導により電荷が移動して発電すると考えられる。
下部電極１０３（第２電極の一例）は、中間層１０２に密着する下部電極の一例である。そして、発電素子１は、上部電極１０１と中間層１０２との接触または剥離により電気信号を生じさせる素子である。また、下部電極１０３は、図１（ｂ）に示すように、上部電極１０１と中間層１０２とが接触した際に、上部電極１０１の凹凸構造と嵌合可能な形状となる。これにより、図２に示すように、上部電極１０１と中間層１０２とが接触した際（すなわち、上部電極１０１側から下部電極１０３側に負荷が作用した場合）に、上部電極１０１が中間層１０２としての発電体に十分に食い込むことができ、上部電極１０１と中間層１０２との接触面積を増加させることができる。その結果、発電素子１による発電量をさらに向上させることができる。また、下部電極１０３は、上部電極１０１と中間層１０２とが剥離した際に、上部電極１０１の凹凸構造と嵌合可能な形状を維持することが好ましい。
本実施の形態の発電素子１（素子の一例）は、中間層１０２と、上部電極１０１（第１電極の一例）および下部電極１０３（第２電極の一例）の少なくともいずれかとの間に空間を有することが好ましい。そうすることにより、発電量を増やすことができる。
前記空間を設ける方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、中間層１０２と、上部電極１０１（第１電極の一例）および下部電極１０３（第２電極の一例）の少なくともいずれかとの間にスペーサを配置する方法などが挙げられる。
前記スペーサとしては、その材質、形態、形状、大きさなどについては特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記スペーサの材質としては、例えば、高分子材料、ゴム、金属、導電性高分子材料、導電性ゴム組成物などが挙げられる。
前記高分子材料としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリ塩化ビニル、ポリイミド樹脂、フッ素樹脂、アクリル樹脂などが挙げられる。前記ゴムとしては、例えば、シリコーンゴム、アクリルゴム、クロロプレンゴム、多硫化ゴム、ウレタンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、エチレン・プロピレンゴム、ニトリルゴム、フッ素ゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、スチレン・ブタジエンゴム、アクリロニトリル・ブタジエンゴム、エチレン・プロピレン・ジエンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、ポリイソブチレン、変成シリコーンなどが挙げられる。
前記金属としては、例えば、金、銀、銅、アルミニウム、ステンレス、タンタル、ニッケル、リン青銅などが挙げられる。前記導電性高分子材料としては、例えば、ポリチオフェン、ポリアセチレン、ポリアニリンなどが挙げられる。前記導電性ゴム組成物としては、例えば、導電性フィラーとゴムとを含有する組成物などが挙げられる。前記導電性フィラーとしては、例えば、炭素材料（例えば、ケッチェンブラック、アセチレンブラック、黒鉛、炭素繊維、カーボンファイバー、カーボンナノファイバー、カーボンナノチューブ、グラフェンなど）、金属（例えば、金、銀、白金、銅、鉄、アルミニウム、ニッケルなど、導電性高分子材料（例えば、ポリチオフェン、ポリアセチレン、ポリアニリン、ポリピロール、ポリパラフェニレン、及びポリパラフェニレンビニレンのいずれかの誘導体、又は、これら誘導体にアニオン若しくはカチオンに代表されるドーパントを添加したものなど）、イオン液体などが挙げられる。
前記ゴムとしては、例えば、シリコーンゴム、アクリルゴム、クロロプレンゴム、多硫化ゴム、ウレタンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、エチレン・プロピレンゴム、ニトリルゴム、フッ素ゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、スチレン・ブタジエンゴム、アクリロニトリル・ブタジエンゴム、エチレン・プロピレン・ジエンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、ポリイソブチレン、変成シリコーンなどが挙げられる。
前記スペーサの形態としては、例えば、シート、フィルム、織布、不織布、メッシュ、スポンジなどが挙げられる。
前記スペーサの配置パターンとしては、ドット、ライン、格子などが挙げられる。
前記スペーサの形状、大きさ、厚み、設置場所は、素子の構造に応じて適宜選択することができる。
本実施の形態の発電素子１（素子の一例）は、その他の部材として、例えば、上下カバー材を有することができる。上下カバー部材の材質、形状、大きさ、厚さ、構造としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記カバー材の材質としては、例えば、高分子材料、ゴムなどが挙げられる。
前記高分子材料としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリ塩化ビニル、ポリイミド樹脂、フッ素樹脂、アクリル樹脂などが挙げられる。
前記ゴムとしては、例えば、シリコーンゴム、変性シリコーンゴム、アクリルゴム、クロロプレンゴム、多硫化ゴム、ウレタンゴム、ブチルゴム、フロロシリコーンゴム、天然ゴム、エチレン・プロピレンゴム、ニトリルゴム、フッ素ゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、スチレン・ブタジエンゴム、アクリロニトリル・ブタジエンゴム、エチレン・プロピレン・ジエンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、ポリイソブチレンなどが挙げられる。下部カバーとしてはゴム材料が好ましい。
下部カバー１０４は、下部電極１０３の中間層１０２に密着する面とは反対側の面側に設けられている。この場合、下部カバー１０４は、上部電極１０１と中間層１０２とが接触した際に、下部電極１０３と共に、上部電極１０１の凹凸構造と嵌合可能な形状となるものとする。これにより、上部電極１０１と中間層１０２とが接触した際に、上部電極１０１が中間層１０２としての発電体に十分に食い込むことができ、上部電極１０１と中間層１０２との接触面積を増加させることができる。その結果、発電素子１による発電量をさらに向上させることができる。
図３は、本実施の形態にかかる発電素子の発電量の一例を示す図である。図３においては、縦軸は、発電素子１の発電量を表し、横軸は、下部電極１０３に用いる材質を表す。次に、図３を用いて、下部電極１０３に用いる材質の違いによる発電素子１の発電量の差異の一例について説明する。
図３に示すように、上部電極１０１の凹凸構造と嵌合可能な形状に変形し難い金属箔（例えば、アルミ箔）や導電性ポリマー（膜厚：４μｍ）を下部電極１０３として用いた場合と比較して、上部電極１０１の凹凸構造と嵌合可能な形状に変形し易い導電性シリコーンゴムを下部電極１０３として用いた場合の方が、発電素子１の発電量が多くなる。したがって、下部電極１０３には、上部電極１０１の凹凸構造と嵌合可能な形状に変形し易い材質（例えば、導電性シリコーンゴム）を用いることが好ましい。これにより、発電素子１の発電量をさらに向上させることができる。
図４は、本実施の形態にかかる発電素子の発電量の一例を示す図である。図４において、縦軸は、発電素子１の発電量を表し、横軸は、下部電極１０３（膜厚：１０μｍの導電性シリコーンゴム）の硬度を表す。次に、図４を用いて、下部電極１０３の硬度の違いによる発電素子１の発電量の差異の一例について説明する。
図４に示すように、下部電極１０３の硬度が下がり、上部電極１０１の凹凸構造と嵌合し易くなるに従って、発電素子１の発電量が多くなる。したがって、下部電極１０３には、上部電極１０１の凹凸構造と嵌合可能な形状に変形し易い硬度の下部電極を用いることが好ましい。これにより、発電素子１の発電量をさらに向上させることができる。
図５は、本実施の形態にかかる発電素子の発電量の一例を示す図である。図５において、縦軸は、発電素子１の発電量を表し、横軸は、下部電極１０３の弾性率（弾性仕事率）を表す。次に、図５を用いて、下部電極１０３の弾性率の違いによる発電素子１の発電量の差異の一例について説明する。
図５に示すように、下部電極１０３の弾性率が小さくなり、上部電極１０１と中間層１０２との接触面積が増加するに従って（言い換えると、上部電極１０１の凹凸構造と嵌合し易くなるに従って）、発電素子１の発電量が多くなる。したがって、下部電極１０３には、上部電極１０１の凹凸構造と嵌合可能な形状に変形し易い弾性率の下部電極を用いることが好ましい。これにより、発電素子１の発電量をさらに向上させることができる。
このように、本実施の形態にかかる発電素子１によれば、上部電極１０１と中間層１０２とが接触した際に、上部電極１０１が中間層１０２としての発電体に十分に食い込むことができ、上部電極１０１と中間層１０２との接触面積を増加させることができる。その結果、発電素子１による発電量をさらに向上させることができる。
（第１実施例）
本実施例は、下部電極１０３の材質を変えて発電素子１の発電量を測定する例である。
図６は、第１実施例にかかる発電素子の発電量の測定に用いる測定装置の一例を示す図である。本実施例では、測定装置６００は、図６に示すように、上部電極１０１および下部電極１０３に接続される抵抗Ｒ（１０ＭΩ）の両端の電圧を測定可能なオシロスコープ６０１（例えば、テレダインジャパン株式会社 WAVEACE1001）を有する。ここでは、上部電極１０１には、布電極（例えば、セーレン株式会社製 Sui-10-70）を用いる。また、中間層１０２には、シリコーンゴム（信越化学工業株式会社製 KE-106）を用いる。具体的には、中間層１０２は、シリコーンゴムをブレードコートにより下部電極１０３に塗布し、オーブンにて１２０°Ｃかつ５ｍｉｎで硬化させて膜厚１５μｍに製膜し、かつ電子線照射処理（浜松ホトニクス株式会社製 EE-L-RC01）を施して形成しても良い。下部電極１０３は、測定装置６００のステージ上に固定され、かつＧＮＤ接続されている。また、下部電極１０３の硬度および弾性率の測定は、微小硬さ試験機（FISHER SCOPE HM2000 株式会社フィッシャーインストルメンツ製 圧子：Vickers圧子）を用いて実施するものとする。
本実施例では、測定装置６００は、図６に示すように、上部電極１０１が上下方向への可動式となっており、中間層１０２に対する上部電極１０１の接触および剥離動作が可能である。そして、測定装置６００は、上部電極１０１が中間層１０２に対して接触および剥離した際にオシロスコープ６０１により測定される電圧の波形を移動電荷量に換算し、その合計値を発電量として算出する。例えば、測定装置６００は、上部電極１０１と中間層１０２との５０回目の接触および剥離時における発電量を算出する。
図７は、第１実施例にかかる発電素子の発電量の測定に用いた下部電極の材質の一例を示す図である。図８は、第１実施例にかかる発電素子の発電量の測定結果の一例を示す図である。図８において、縦軸は、発電素子１の発電量を表し、横軸は、下部電極１０３の材質を表す。次に、図７および図８を用いて、図６に示す測定装置６００による発電素子１の発電量の測定結果の一例について説明する。
図７および図８に示すように、導電性シリコーンゴムを下部電極１０３として用いた場合における発電素子１の発電量が最も大きい。これは、下部電極１０３の硬度が小さくなるに従い、上部電極１０１と中間層１０２とが接触した際に下部電極１０３も変形しやすく、上部電極１０１と中間層１０２との嵌合形状の形成を容易にし、上部電極１０１と中間層１０２との接触面積が大きくなるためであると考えられる。
（第２実施例）
本実施例は、下部電極１０３（例えば、膜厚：１００μｍの導電性シリコーンゴム）の硬度を変えて発電素子１の発電量を測定した例である。本実施例でも、第１実施例と同様に、図６に示す測定装置６００を用いて発電素子１の発電量を測定したものとする。
図９は、第２実施例にかかる発電素子の発電量の測定結果の一例を示す図である。図９において、縦軸は、発電素子１の発電量を表し、横軸は、下部電極１０３の硬度を表す。図９に示すように、下部電極１０３の硬度が小さくなるに従い、発電素子１の発電量が大きくなる結果が得られた。これは、下部電極１０３の硬度が小さい方が上部電極１０１と中間層１０２とが接触した際に下部電極１０３が変形しやすく、上部電極１０１と中間層１０２との嵌合形状の形成を容易にし、上部電極１０１と中間層１０２との接触面積が大きくなるためであると考えられる。
（第３実施例）
本実施例は、下部電極１０３（例えば、膜厚：１００μｍの導電性シリコーンゴム）の弾性率（弾性仕事率）を変えて発電素子１の発電量を測定した例である。本実施例でも、第１実施例と同様に、図６に示す測定装置６００を用いて発電素子１の発電量を測定したものとする。
図１０は、第３実施例にかかる発電素子の発電量の測定結果の一例を示す図である。図１０において、縦軸は、発電素子１の発電量を表し、横軸は、下部電極１０３の弾性仕事率を表す。図１０に示すように、下部電極１０３の弾性仕事率が小さくなるに従い、発電素子１の発電量が大きくなる結果が得られた。発電素子１の発電量は、接触および剥離の回数に伴う上部電極１０１と中間層１０２との接触面積の増加に従って、やがて飽和する傾向がある。その際、下部電極１０３の弾性仕事率が小さい方が、上部電極１０１と中間層１０２が接触した際に形成される下部電極の変形が維持されやすく、上部電極１０１と中間層１０２との接触面積が安定しやすいためではないかと考えられる。そのため、下部電極１０３の弾性仕事率が小さい方が、発電素子１の発電量が向上したと考えられる。
１ 発電素子
１００ 上部カバー
１０１ 上部電極
１０２ 中間層
１０３ 下部電極
１０４ 下部カバー
１０５ 両面テープ
１０６ 接着層
特開２０１１－１７２３６６号公報 特許第５９４５１０２号公報

Claims (3)

  1. 凹凸構造を有する上部電極と、可撓性を有する中間層と、前記中間層に密着する下部電極と、を有し、前記上部電極と前記中間層との接触または剥離により電気信号を生じる素子であって、
    前記下部電極は、前記上部電極と前記中間層とが接触した際に、前記凹凸構造と嵌合可能な形状となる、素子。
  2. 前記下部電極は、前記上部電極と前記中間層とが剥離した際に前記凹凸構造と嵌合可能な形状を維持する、請求項１に記載の素子。
  3. 凹凸構造を有する上部電極と、可撓性を有する中間層と、前記中間層に密着する下部電極と、前記下部電極の前記中間層に密着する面とは反対側の面側に設けられる下部カバーと、を有し、前記上部電極と前記中間層との接触または剥離により電気信号を生じする素子であって、
    前記下部電極および前記下部カバーは、前記上部電極と前記中間層とが接触した際に、前記凹凸構造と嵌合可能な形状となる、素子。
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