JP2022137055A - Polyester film and applications thereof - Google Patents

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a foldable display which has excellent mass productivity and with which there is no risk of an image displayed on a folding part thereof becoming disturbed after the foldable display has been repeatedly folded, and a mobile terminal device in which such a foldable display is installed, and to this end, to provide a polyester film for a surface protection film and a hard coat film for a surface protection film.
SOLUTION: A polyester film for a surface protection film of a foldable display is characterized in that a refractive index thereof in at least one of a longitudinal direction and a width direction is 1.57 to 1.64. Also there are provided, a hard coat film employing the polyester film for the surface protection film of said foldable display, a foldable display, and a mobile terminal device.
SELECTED DRAWING: Figure 1
COPYRIGHT: (C)2022,JPO&INPIT

Description

本発明は折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ポリエステルフィルム、折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ハードコートフィルム、折りたたみ型ディスプレイ、及び携帯端末機器に関し、繰り返し折りたたんでも、表面に位置しているフィルムの変形による画像の乱れの起こり難い折りたたみ型ディスプレイ及び携帯端末機器、及び前記の折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ポリエステルフィルム及びハードコートフィルムに関する。 The present invention relates to a polyester film for a surface protective film of a foldable display, a hard coat film for a surface protective film of a foldable display, a foldable display, and a mobile terminal device, and the deformation of the film located on the surface even after repeated folding. The present invention relates to a foldable display and a portable terminal device in which image disturbance is unlikely to occur, and a polyester film and a hard coat film for a surface protective film of the foldable display.

携帯端末機器の薄膜軽量化が進み、スマートフォンに代表される携帯端末機器が広く普及している。携帯端末機器には様々な機能が求められている反面、利便性も求められている。そのため普及している携帯端末機器は、簡単な操作は片手ででき、さらに衣服のポケットなどに収納することが前提であるため6インチ程度の小さな画面サイズとする必要がある。 As mobile terminal devices become thinner and lighter, mobile terminal devices represented by smartphones are widely used. Mobile terminal devices are required to have various functions, but at the same time, convenience is also required. For this reason, mobile terminal devices that are in widespread use need to have a small screen size of about 6 inches because it is assumed that they can be easily operated with one hand and stored in a pocket of clothes.

一方、7インチ~10インチの画面サイズであるタブレット端末では、映像コンテンツや音楽のみならず、ビジネス用途、描画用途、読書などが想定され、機能性の高さを有している。しかし、片手での操作はできず、携帯性も劣り、利便性に課題を有する。 On the other hand, tablet terminals with a screen size of 7 inches to 10 inches are expected to be used not only for video content and music, but also for business use, drawing use, reading, etc., and have high functionality. However, it cannot be operated with one hand, is inferior in portability, and has a problem of convenience.

これらを達成するため、特許文献1の複数のディスプレイをつなぎ合わせることでコンパクトにする手法が提案されているが(特許文献1参照)、ベゼルの部分が残るため、映像が切れたものとなり、視認性の低下が問題となり普及していない。 In order to achieve these, a method of making it compact by connecting multiple displays in Patent Document 1 has been proposed (see Patent Document 1), but since the bezel portion remains, the image is cut off and visually recognized. It is not popular due to the problem of declining sexuality.

そこで近年、フレキシブルディスプレイ、折りたたみ型ディスプレイを組み込んだ携帯端末が提案されている。この方式であれば、画像が途切れることなく、大画面のディスプレイを搭載した携帯端末機器として利便性よく携帯できる。 Therefore, in recent years, mobile terminals incorporating flexible displays and foldable displays have been proposed. With this method, the image is not interrupted, and it can be conveniently carried as a mobile terminal equipped with a large-screen display.

ここで、従来の折りたたみ構造を有しないディスプレイや携帯端末機器については、そのディスプレイの表面はガラスなど可撓性を有しない素材で保護することができたが、折りたたみ型ディスプレイにおいて、折りたたみ部分を介して一面のディスプレイとする場合には、可撓性があり、かつ、表面を保護できるハードコートフィルムなどを使用する必要がある。しかしながら、折りたたみ型ディスプレイでは、一定の折りたたみ部分に当たる箇所が繰り返し折り曲げられるため、当該箇所のフィルムが経時的に変形し、ディスプレイに表示される画像を歪める等の問題があった。 Here, in conventional displays and portable terminal devices that do not have a folding structure, the surface of the display could be protected with a non-flexible material such as glass. In the case of a one-sided display, it is necessary to use a hard coat film or the like that is flexible and capable of protecting the surface. However, in the foldable display, since the portion corresponding to the certain folding portion is repeatedly folded, the film at the portion is deformed over time, and there is a problem such as distortion of the image displayed on the display.

そこで、部分的に膜厚を変える手法も提案されているが(特許文献2参照)、量産性に乏しい問題がある。 Therefore, a method of partially changing the film thickness has been proposed (see Patent Document 2), but it has a problem of poor productivity.

特開2010-228391号公報JP 2010-228391 A 特開2016-155124号公報JP 2016-155124 A

本発明は上記のような従来のディスプレイの表面保護部材が有する課題を解決しようとするものであって、量産性に優れており、繰り返し折り曲げた後に折りたたみ部分で表示される画像に乱れを生じるおそれがない折りたたみ型ディスプレイと、そのような折りたたみ型ディスプレイを搭載した携帯端末機器を提供できるようにするため、折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ポリエステルフィルムや表面保護フィルム用ハードコートフィルムを提供しようとするものである。 The present invention is intended to solve the problems of the conventional display surface protection member as described above. To provide a foldable display and a portable terminal equipped with such a foldable display, a polyester film for a surface protective film and a hard coat film for a surface protective film of the foldable display. It is.

即ち、本発明は以下の構成よりなる。
1. 厚みが10~75μmのポリエステルフィルムであって、長手方向及び幅方向の少なくともいずれか一方向の屈折率が1.57~1.64であることを特徴とする折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ポリエステルフィルム。
2. 屈曲方向の屈折率が1.57~1.64であることを特徴とする上記第1に記載の折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ポリエステルフィルム。
(ここで、屈曲方向とは、ポリエステルフィルムを折りたたむ際の折りたたみ部と直交する方向をいう。)
3. 屈曲方向が、ポリエステルフィルムの長手方向に対応していることを特徴とする上記第2に記載の折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ポリエステルフィルム。
4. 上記第1~第3のいずれかに記載の折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ポリエステルフィルムの少なくとも片面に、厚みが1~40μmのハードコート層を有することを特徴とする折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ハードコートフィルム。
5. JIS K5600-5-4:1999に準拠して750g荷重で測定したハードコート層の鉛筆硬度が
H以上であることを特徴とする上記第4に記載の折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ハードコートフィルム。
6. 上記第4又は第5に記載の折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ハードコートフィルムが、ハードコート層を表面に位置させるように表面保護フィルムとして配置された折りたたみ型ディスプレイであって、折りたたんだ際の屈曲半径が5mm以下であることを特徴とする折りたたみ型ディスプレイ。
7. 折りたたみ型ディスプレイの折りたたみ部分を介して連続した単一のハードコートフィルムが配されていることを特徴とする上記第6に記載の折りたたみ型ディスプレイ。
8. 上記第6又は第7に記載の折りたたみ型ディスプレイを有する携帯端末機器。
9. 厚みが10~75μmのポリエステルフィルムの製造方法であって、未延伸ポリエステルシートを長手方向及び幅方向の少なくともいずれか一方向に延伸倍率1.0~3.0倍に延伸する工程を含むことを特徴とする折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ポリエステルフィルムの製造方法。
10. 屈曲方向の延伸倍率1.0~3.0倍であることを特徴とする上記第9に記載の折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ポリエステルフィルムの製造方法。
(ここで、屈曲方向とは、ポリエステルフィルムを折りたたむ際の折りたたみ部と直交する方向をいう。)
11. 屈曲方向が、未延伸ポリエステルシートの長手方向に対応していることを特徴とする上記第10に記載の折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ポリエステルフィルムの製造方法。
That is, the present invention consists of the following configurations.
1. A polyester film for a surface protective film of a foldable display, which is a polyester film having a thickness of 10 to 75 μm and a refractive index in at least one of the longitudinal direction and the width direction of 1.57 to 1.64. the film.
2. 1. The polyester film for a surface protective film of a foldable display as described in 1 above, wherein the refractive index in the bending direction is 1.57 to 1.64.
(Here, the bending direction refers to a direction orthogonal to the folded portion when folding the polyester film.)
3. 2. The polyester film for a surface protective film of a foldable display as described in 2 above, wherein the bending direction corresponds to the longitudinal direction of the polyester film.
4. A surface protective film for a foldable display, comprising a hard coat layer having a thickness of 1 to 40 μm on at least one side of the polyester film for a surface protective film for a foldable display according to any one of the first to third above. for hard coat film.
5. The hard coat film for a surface protective film of a foldable display according to 4 above, wherein the hard coat layer has a pencil hardness of H or more measured with a load of 750 g according to JIS K5600-5-4:1999. .
6. A foldable display in which the hard coat film for a surface protective film of a foldable display according to the above fourth or fifth is arranged as a surface protective film so that the hard coat layer is positioned on the surface, and A foldable display having a bending radius of 5 mm or less.
7. 6. The foldable display according to the sixth aspect, wherein a continuous single hard coat film is arranged through the folded portion of the foldable display.
8. A mobile terminal device having the foldable display according to the sixth or seventh aspect.
9. A method for producing a polyester film having a thickness of 10 to 75 μm, comprising a step of stretching an unstretched polyester sheet in at least one of the longitudinal direction and the width direction at a stretching ratio of 1.0 to 3.0 times. A method for producing a polyester film for a surface protection film of a foldable display.
10. The method for producing a polyester film for a surface protective film of a foldable display according to the ninth aspect, wherein the stretch ratio in the bending direction is 1.0 to 3.0 times.
(Here, the bending direction refers to a direction orthogonal to the folded portion when folding the polyester film.)
11. 10. The method for producing a polyester film for a surface protective film of a foldable display as described in 10 above, wherein the bending direction corresponds to the longitudinal direction of the unstretched polyester sheet.

本発明の折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ポリエステルフィルムやハードコートフィルムを用いた折りたたみ型ディスプレイは、量産性を維持しながら、そのポリエステルフィルムやハードコートフィルムが、繰り返し折りたたんだ後の変形を起こさないため、ディスプレイの折りたたみ部分での画像の乱れを生じないものである。前記のような折りたたみ型ディスプレイを搭載した携帯端末機器は、美しい画像を提供し、機能性に富み、携帯性等の利便性に優れたものである。 The foldable display using the polyester film for the surface protection film of the foldable display and the hard coat film of the present invention maintains mass productivity, and the polyester film and the hard coat film do not cause deformation after repeated folding. Therefore, the image is not distorted when the display is folded. A portable terminal device equipped with a foldable display as described above provides beautiful images, is rich in functionality, and is excellent in convenience such as portability.

本発明における折りたたみ型ディスプレイを折りたたんだ際の屈曲半径の測定箇所を示すための模式図である。FIG. 4 is a schematic diagram showing measurement points of the bending radius when the foldable display according to the present invention is folded. 本発明における折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ポリエステルフィルムの屈曲方向を示すための模式図である。FIG. 3 is a schematic diagram showing the bending direction of the polyester film for the surface protection film of the foldable display of the present invention.

(ディスプレイ)
本発明で言うディスプレイとは、表示装置を全般に指すものであり、ディスプレイの種類としては、LCD、有機ELディスプレイ、無機ELディスプレイ、LED、FEDなどあるが、折曲げ可能な構造を有するLCDや、有機EL、無機ELが好ましい。特に層構成を少なくすることができる有機EL、無機ELが特に好ましく、色域の広い有機ELがさらに好ましい。
(display)
The display referred to in the present invention generally refers to display devices, and the types of displays include LCDs, organic EL displays, inorganic EL displays, LEDs, FEDs, and the like. , organic EL, and inorganic EL are preferred. Particularly preferred are organic EL and inorganic EL, which can reduce the number of layers, and more preferred is organic EL, which has a wide color gamut.

(折りたたみ型ディスプレイ)
折りたたみ型ディスプレイは、連続した1枚のディスプレイが、携帯時は2つ折りにできることでサイズを半減させ、携帯性を向上させた構造となっていることが好ましい。また同時に薄型、軽量化されているものが望ましい。そのため、折りたたみ型ディスプレイの屈曲半径は5mm以下が好ましく、3mm以下がさらに好ましい。屈曲半径が5mm以下であれば、折りたたんだ状態での薄型化が可能となる。屈曲半径は小さいほど良いと言えるが、0.1mm以上で構わず、0.5mm以上であっても構わない。1mm以上であっても、折りたたみ構造を有しない従来のディスプレイに対比して実用性は十分良好である。折りたたんだ際の屈曲半径とは、図1の模式図の符号11の箇所を測定するもので、折りたたんだ際の折りたたみ部分の内側の半径を意味している。なお、後述する表面保護フィルムは、折りたたみ型ディスプレイの折りたたんだ外側に位置していてもよいし、内側に位置していてもよい。
(Foldable display)
The foldable display preferably has a structure in which a single continuous display can be folded in half to reduce the size by half and improve portability. At the same time, it is desirable to be thin and lightweight. Therefore, the bend radius of the foldable display is preferably 5 mm or less, more preferably 3 mm or less. If the bending radius is 5 mm or less, it becomes possible to reduce the thickness in the folded state. Although it can be said that the smaller the bending radius is, the better it is, it may be 0.1 mm or more, or 0.5 mm or more. Even if it is 1 mm or more, practicality is sufficiently good as compared with conventional displays that do not have a folding structure. The bending radius when folded is measured at the point 11 in the schematic diagram of FIG. 1, and means the inside radius of the folded portion when folded. In addition, the surface protection film, which will be described later, may be positioned outside or inside when the foldable display is folded.

(有機EL)
有機ELディスプレイの一般的な構成は、電極/電子輸送層/発光層/ホール輸送層/透明電極からなる有機EL層、画質を向上させるための位相差板、偏光板からなる。
(Organic EL)
A general structure of an organic EL display comprises an organic EL layer composed of electrode/electron transport layer/light emitting layer/hole transport layer/transparent electrode, a retardation plate for improving image quality, and a polarizing plate.

(タッチパネルを有する携帯端末機器)
タッチパネルを有する携帯端末機器に有機ELディスプレイを用いた場合、有機ELディスプレイの上部、もしくは有機EL層/位相差板間にタッチパネルモジュールを配置する。この際、上部から衝撃が加わると、有機EL、タッチパネルの回路が断線するおそれがあるため、表面保護フィルムが必要であり、表面保護フィルムとしてディスプレイの前面に配されるフィルムについて、ディスプレイの少なくとも表面側にはハードコート層が積層されたものであることが好ましい。
(Mobile terminal device having a touch panel)
When an organic EL display is used for a mobile terminal device having a touch panel, a touch panel module is arranged above the organic EL display or between the organic EL layer/phase difference plate. At this time, if an impact is applied from above, the organic EL and touch panel circuits may be disconnected, so a surface protective film is required. A hard coat layer is preferably laminated on the side.

(折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム)
表面保護フィルムとしては、ポリイミドフィルム、ポリエステルフィルム、ポリカーボネートフィルム、アクリルフィルム、トリアセチルセルロースフィルム、シクロオレフィンポリマーフィルムなど光線透過性が高く、ヘイズが低いフィルムであれば使用することができるが、その中でも耐衝撃性が高く、十分な鉛筆硬度を有するポリイミドフィルム、ポリエステルフィルムが好ましく、安価で製造できるポリエステルフィルムが特に好ましい。
(Surface protection film for foldable displays)
As the surface protection film, any film having high light transmittance and low haze such as polyimide film, polyester film, polycarbonate film, acrylic film, triacetyl cellulose film, cycloolefin polymer film, etc. can be used. Polyimide films and polyester films having high impact resistance and sufficient pencil hardness are preferred, and polyester films that can be produced at low cost are particularly preferred.

本発明において、ポリエステルフィルムは、1種類以上のポリエステル樹脂からなる単層構成のフィルムでもよいし、2種類以上のポリエステルを使用する場合、多層構造フィルムでも良いし、繰り返し構造の超多層積層フィルムでもよい。 In the present invention, the polyester film may be a single-layer film made of one or more types of polyester resin, or when two or more types of polyester are used, may be a multi-layer structure film, or may be a super multi-layer laminate film having a repeating structure. good.

ポリエステルフィルムに使用されるポリエステル樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン-2,6-ナフタレート、またはこれらの樹脂の構成成分を主成分とする共重合体からなるポリエステルフィルムが挙げられる。なかでも、力学的性質、耐熱性、透明性、価格などの点から、延伸されたポリエチレンテレフタレートフィルムが特に好ましい。 Polyester resins used in polyester films include, for example, polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyethylene-2,6-naphthalate, and polyester films made of copolymers containing these resin components as main components. . Among them, a stretched polyethylene terephthalate film is particularly preferable in terms of mechanical properties, heat resistance, transparency, price, and the like.

ポリエステルフィルムにポリエステルの共重合体を用いる場合、ポリエステルのジカルボン酸成分としては、例えば、アジピン酸、セバシン酸などの脂肪族ジカルボン酸;テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、2,6-ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸;トリメリット酸、ピロメリット酸などの多官能カルボン酸が挙げられる。また、グリコール成分としては、例えば、エチレングリコール、ジエチレングリコール、1,4-ブタンジオール、プロピレングリコール、ネオペンチルグリコールなどの脂肪酸グリコール;p-キシレングリコールなどの芳香族グリコール;1,4-シクロヘキサンジメタノールなどの脂環族グリコール;平均分子量が150~20,000のポリエチレングリコールが挙げられる。好ましい共重合体の共重合成分の質量比率は20質量%未満である。20質量%未満の場合には、フィルム強度、透明性、耐熱性が保持されて好ましい。 When a polyester copolymer is used for the polyester film, examples of the dicarboxylic acid component of the polyester include aliphatic dicarboxylic acids such as adipic acid and sebacic acid; terephthalic acid, isophthalic acid, phthalic acid, and 2,6-naphthalenedicarboxylic acid. aromatic dicarboxylic acids such as; polyfunctional carboxylic acids such as trimellitic acid and pyromellitic acid. Examples of glycol components include fatty acid glycols such as ethylene glycol, diethylene glycol, 1,4-butanediol, propylene glycol and neopentyl glycol; aromatic glycols such as p-xylene glycol; 1,4-cyclohexanedimethanol and the like. and polyethylene glycols having an average molecular weight of 150 to 20,000. The preferred copolymer has a copolymer content of less than 20% by weight. When the amount is less than 20% by mass, the film strength, transparency and heat resistance are maintained, which is preferable.

また、ポリエステルフィルムの製造において、少なくとも1種類以上の樹脂ペレットの極限粘度は、0.50~1.0dl/gの範囲が好ましい。極限粘度が0.50dl/g以上であると、得られたフィルムの耐衝撃性が向上し、外部衝撃によるディスプレイ内部回路の断線が発生しづらく好ましい。一方、極限粘度が1.00dl/g以下であると、溶融流体の濾圧上昇が大きくなり過ぎることなく、フィルム製造を安定的に操業し易く好ましい。 Further, in the production of the polyester film, the limiting viscosity of at least one kind of resin pellets is preferably in the range of 0.50 to 1.0 dl/g. When the intrinsic viscosity is 0.50 dl/g or more, the impact resistance of the obtained film is improved, and disconnection of the internal circuit of the display due to an external impact is less likely to occur, which is preferable. On the other hand, when the intrinsic viscosity is 1.00 dl/g or less, the filtration pressure of the melted fluid does not increase too much, and the film production can be stably operated, which is preferable.

ポリエステルフィルムの厚みは、10~75μmであることが好ましく、25~75μmであることがさらに好ましい。厚みが10μm以上であると鉛筆硬度向上効果が見られ、厚みが75μm以下であると軽量化に有利である他、可撓性、加工性やハンドリング性などに優れる。 The thickness of the polyester film is preferably 10-75 μm, more preferably 25-75 μm. When the thickness is 10 μm or more, the effect of improving the pencil hardness is observed, and when the thickness is 75 μm or less, it is advantageous for weight reduction and is excellent in flexibility, workability, handleability, and the like.

本発明のポリエステルフィルムの表面は、平滑であっても凹凸を有していても良いが、ディスプレイの表面カバー用途に用いられることから、凹凸由来の光学特性低下は好ましくない。ヘイズとしては、3%以下が好ましく、2%以下がさらに好ましく、1%以下が最も好ましい。ヘイズが3%以下であれば、画像の視認性を向上させることができる。ヘイズの下限は小さいほどよいが、0.1%以上でも構わず、0.3%以上でも構わない。 The surface of the polyester film of the present invention may be smooth or uneven, but since it is used as a surface cover for displays, deterioration in optical properties due to unevenness is not preferable. The haze is preferably 3% or less, more preferably 2% or less, most preferably 1% or less. If the haze is 3% or less, the visibility of the image can be improved. Although the lower limit of haze is better, it may be 0.1% or more, or 0.3% or more.

前記のようにヘイズを低下させる目的からはあまりフィルム表面の凹凸は大きくない方がよいが、ハンドリング製の観点から程度な滑り性を与えるために、凹凸を形成する方法としては、表層のポリエステル樹脂層にフィラーを配合したり、フィラー入りのコート層を製膜途中でコーティングすることで形成することができる。 For the purpose of reducing haze as described above, it is better not to make the unevenness of the film surface too large. It can be formed by blending a filler in the layer or by coating a coat layer containing a filler during film formation.

基材フィルムに粒子を配合する方法としては、公知の方法を採用し得る。例えば、ポリエステルを製造する任意の段階において添加することができるが、好ましくはエステル化の段階、またはエステル交換反応終了後、重縮合反応開始前の段階で、エチレングリコールなどに分散させたスラリーとして添加し、重縮合反応を進めてもよい。また、ベント付き混練押出機を用い、エチレングリコールまたは水などに分散させた粒子のスラリーとポリエステル原料とをブレンドする方法、または混練押出機を用い、乾燥させた粒子とポリエステル原料とをブレンドする方法などによって行うことができる。 A known method can be employed as a method for blending the particles into the base film. For example, it can be added at any stage of polyester production, but is preferably added as a slurry dispersed in ethylene glycol or the like at the stage of esterification, or after the completion of the transesterification reaction and before the start of the polycondensation reaction. Then, the polycondensation reaction may proceed. Alternatively, a method of blending a slurry of particles dispersed in ethylene glycol or water with a polyester raw material using a kneading extruder with a vent, or a method of blending dried particles and a polyester raw material using a kneading extruder. etc.

なかでも、ポリエステル原料の一部となるモノマー液中に凝集体無機粒子を均質分散させた後、濾過したものを、エステル化反応前、エステル化反応中またはエステル化反応後のポリエステル原料の残部に添加する方法が好ましい。この方法によると、モノマー液が低粘度であるので、粒子の均質分散やスラリーの高精度な濾過が容易に行えると共に、原料の残部に添加する際に、粒子の分散性が良好で、新たな凝集体も発生しにくい。かかる観点より、特に、エステル化反応前の低温状態の原料の残部に添加することが好ましい。 Among them, after uniformly dispersing the aggregate inorganic particles in the monomer liquid that is part of the polyester raw material, the filtered one is added to the remainder of the polyester raw material before, during, or after the esterification reaction. A method of adding is preferred. According to this method, since the monomer liquid has a low viscosity, homogeneous dispersion of the particles and high-precision filtration of the slurry can be easily performed. Aggregates are less likely to occur. From this point of view, it is particularly preferable to add it to the rest of the raw materials in a low temperature state before the esterification reaction.

また、予め粒子を含有するポリエステルを得た後、そのペレットと粒子を含有しないペレットとを混練押出しなどする方法(マスターバッチ法)により、さらにフィルム表面の突起数を少なくすることができる。 Further, the number of projections on the film surface can be further reduced by a method of kneading and extruding the pellets of the polyester containing particles and pellets not containing particles (masterbatch method).

また、ポリエステルフィルムは、全光線透過率の好ましい範囲を維持する範囲内で、各種の添加剤を含有していてもよい。添加剤としては、例えば、帯電防止剤、UV吸収剤、安定剤が挙げられる。 Moreover, the polyester film may contain various additives as long as the desired range of total light transmittance is maintained. Additives include, for example, antistatic agents, UV absorbers, and stabilizers.

ポリエステルフィルムの全光線透過率は、85%以上が好ましく、87%以上がさらに好ましい。85%以上の透過率があれば、視認性を十分に確保することができる。ポリエステルフィルムの全光線透過率は高いほどよいと言えるが、99%以下でも構わず、97%以下でも構わない。 The total light transmittance of the polyester film is preferably 85% or more, more preferably 87% or more. A transmittance of 85% or more can ensure sufficient visibility. It can be said that the higher the total light transmittance of the polyester film is, the better it is.

本発明のポリエステルフィルムの表面に、ハードコート層などを形成する樹脂との密着性を向上させるための処理を行うことができる。 The surface of the polyester film of the present invention may be subjected to a treatment for improving adhesion with the resin forming the hard coat layer.

表面処理による方法としては、例えば、サンドブラスト処理、溶剤処理等による凹凸化処理や、コロナ放電処理、電子線照射処理、プラズマ処理、オゾン・紫外線照射処理、火炎処理、クロム酸処理、熱風処理等の酸化処理等が挙げられ、特に限定なく使用できる。 Surface treatment methods include, for example, sandblasting, unevenness treatment by solvent treatment, corona discharge treatment, electron beam irradiation treatment, plasma treatment, ozone/ultraviolet irradiation treatment, flame treatment, chromic acid treatment, hot air treatment, and the like. Examples include oxidation treatment and the like, which can be used without particular limitation.

また、易接着層などの接着向上層により、密着性を向上させることもできる。易接着層としては、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエーテル樹脂など特に限定なく使用でき、一般的なコーティング手法、好ましくはいわゆるインラインコート処方により形成できる。 Adhesion can also be improved by an adhesion improving layer such as an easy-adhesion layer. As the easy-adhesion layer, an acrylic resin, a polyester resin, a polyurethane resin, a polyether resin, or the like can be used without particular limitation, and can be formed by a general coating technique, preferably a so-called in-line coating formulation.

上述のポリエステルフィルムは、例えば、ポリエステル原料の一部となるモノマー液中に無機粒子を均質分散させて濾過した後、ポリエステル原料の残部に添加してポリエステルの重合を行う重合工程と、そのポリエステルをフィルターを介してシート状に溶融押し出し、これを冷却後、延伸して、基材フィルムを形成するフィルム形成工程を経て、製造することができる。 The polyester film described above is produced, for example, by homogenously dispersing inorganic particles in a monomer liquid that is part of the polyester raw material, filtering it, and then adding it to the remainder of the polyester raw material to polymerize the polyester. It can be manufactured through a film forming step of melt-extrusion through a filter into a sheet, cooling and stretching to form a base film.

次に、2軸延伸ポリエステルフィルムの製造方法について、ポリエチレンテレフタレート(以下、PETと記す)のペレットを基材フィルムの原料とした例について詳しく説明するが、これらに限定されるものではない。また、単層構成、多層構成など層数を限定するものではない。 Next, a method for producing a biaxially stretched polyester film will be described in detail by way of example in which pellets of polyethylene terephthalate (hereinafter referred to as PET) are used as the raw material for the base film, but the method is not limited to this. Also, the number of layers is not limited, such as a single layer structure or a multilayer structure.

PETのペレットを所定の割合で混合、乾燥した後、公知の溶融積層用押出機に供給し、スリット状のダイからシート状に押し出し、キャスティングロール上で冷却固化させて、未延伸フィルムを形成する。単層の場合は1台の押し出し機でよいが、多層構成のフィルムを製造する場合には、2台以上の押出機、2層以上のマニホールドまたは合流ブロック(例えば、角型合流部を有する合流ブロック)を用いて、各最外層を構成する複数のフィルム層を積層し、口金から2層以上のシートを押し出し、キャスティングロールで冷却して未延伸フィルムを形成することができる。 PET pellets are mixed in a predetermined ratio, dried, fed to a known melt lamination extruder, extruded into a sheet from a slit-shaped die, cooled and solidified on a casting roll to form an unstretched film. . In the case of a single layer, one extruder is sufficient, but when manufacturing a multi-layer film, two or more extruders, two or more layers of manifolds or confluence blocks (for example, a confluence with a square confluence) A block) can be used to laminate a plurality of film layers constituting each outermost layer, two or more sheets can be extruded from a spinneret, and cooled with casting rolls to form an unstretched film.

この場合、溶融押出しの際、溶融樹脂が約280℃程度に保たれた任意の場所で、樹脂中に含まれる異物を除去するために高精度濾過を行うことが好ましい。溶融樹脂の高精度濾過に用いられる濾材は、特に限定されないが、ステンレス焼結体の濾材は、Si、Ti、Sb、Ge、Cuを主成分とする凝集物および高融点有機物の除去性能に優れるため好ましい。 In this case, during melt extrusion, it is preferable to perform high-precision filtration at an arbitrary location where the molten resin is kept at about 280° C. in order to remove foreign substances contained in the resin. The filter medium used for high-precision filtration of the molten resin is not particularly limited, but the filter medium of the sintered stainless steel has excellent performance in removing agglomerates and high-melting-point organic substances mainly composed of Si, Ti, Sb, Ge, and Cu. Therefore, it is preferable.

さらに、濾材の濾過粒子サイズ(初期濾過効率95%)は、20μm以下が好ましく、特に15μm以下が好ましい。濾材の濾過粒子サイズ(初期濾過効率95%)が20μmを超えると、20μm以上の大きさの異物が十分除去できない。濾材の濾過粒子サイズ(初期濾過効率95%)が20μm以下の濾材を用いて溶融樹脂の高精度濾過を行うことにより、生産性が低下する場合があるが、粗大粒子による突起の少ないフィルムを得る上で好ましい。 Furthermore, the filtration particle size (initial filtration efficiency of 95%) of the filter medium is preferably 20 μm or less, particularly preferably 15 μm or less. If the filtration particle size of the filter medium (initial filtration efficiency of 95%) exceeds 20 μm, foreign matter with a size of 20 μm or more cannot be sufficiently removed. By performing high-precision filtration of molten resin using a filter medium having a filtration particle size (initial filtration efficiency of 95%) of 20 μm or less, productivity may decrease, but a film with few protrusions due to coarse particles can be obtained. preferred above.

ポリエステルフィルムの長手方向(機械流れ方向)及び幅方向の少なくともいずれか一方向の屈折率は1.57~1.64であることが好ましい。そして、ポリエステルフィルムの屈曲方向の屈折率が1.57~1.64であることがより好ましい。ここで、屈曲方向とは、図2のポリエステルフィルム(符号2)上の符号22に示すように、折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルムの用途において想定される折りたたみ部(符号21)と直交する方向を指している。長手方向及び幅方向の少なくともいずれか一方向の屈折率は1.57~1.64であると、繰り返し折りたたんだ際の変型が少なく、折りたたみ型ディスプレイの画質を低下させるおそれがなく好ましい。屈折率は1.575~1.634であることがより好ましい。もちろん、その方向は前記の屈曲方向であることが好ましい。ポリエステルフィルムの屈折率は、延伸倍率を調節することで効果的に調節することができる。未延伸ポリエステルシートを長手方向(機械流れ方向)及び幅方向の少なくともいずれか一方向の延伸倍率を1.0~3.0倍とすることが好ましく、1.0~2.5倍がさらに好ましい。そして、当該延伸方向は前記の屈曲方向であることが好ましい。延伸温度としては、80~140℃が好ましく、90~130℃が更に好ましい。なお延伸時の加熱方法は、熱風加熱方式、ロール加熱方式、赤外加熱方式など従来公知の手段を採用することができる。延伸温度を80~140℃にすることで、上記延伸倍率での延伸による厚みムラを防ぐことができる。 The polyester film preferably has a refractive index of 1.57 to 1.64 in at least one of the longitudinal direction (machine direction) and width direction. More preferably, the refractive index of the polyester film in the bending direction is 1.57 to 1.64. Here, the bending direction is a direction orthogonal to the folded portion (reference numeral 21) assumed in the application of the surface protection film of the folding display, as indicated by reference numeral 22 on the polyester film (reference numeral 2) in FIG. pointing. If the refractive index in at least one of the longitudinal direction and the width direction is 1.57 to 1.64, deformation when repeatedly folded is small, and there is no risk of degrading the image quality of the foldable display, which is preferable. More preferably, the refractive index is between 1.575 and 1.634. Of course, the direction is preferably the bending direction. The refractive index of the polyester film can be effectively adjusted by adjusting the draw ratio. The unstretched polyester sheet is preferably stretched at a draw ratio of 1.0 to 3.0 times, more preferably 1.0 to 2.5 times, in at least one of the longitudinal direction (machine direction) and the width direction. . And it is preferable that the said extending|stretching direction is the said bending direction. The stretching temperature is preferably 80 to 140°C, more preferably 90 to 130°C. As a heating method during stretching, conventionally known means such as a hot air heating method, a roll heating method, and an infrared heating method can be employed. By setting the stretching temperature to 80 to 140° C., thickness unevenness due to stretching at the above stretching ratio can be prevented.

屈曲方向と直交する方向(折りたたみ部の方向)の屈折率は屈曲方向より大きいことがフィルムの力学的特性から好ましく、屈曲方向と直交する方向の延伸倍率としては2.5~5.0倍を例示でき、屈曲方向の延伸倍率より大きいことが好ましい。延伸倍率を2.5倍以上にすることで安定した生産性が得られ、延伸倍率を5倍以下にすることで良好な耐衝撃性が得られる。 It is preferable from the mechanical properties of the film that the refractive index in the direction perpendicular to the bending direction (the direction of the folded portion) is larger than the bending direction, and the draw ratio in the direction perpendicular to the bending direction is 2.5 to 5.0 times. For example, it is preferably larger than the draw ratio in the bending direction. Stable productivity can be obtained by setting the draw ratio to 2.5 times or more, and good impact resistance can be obtained by setting the draw ratio to 5 times or less.

また、ポリエステルフィルムの屈曲方向は、長手方向(機械流れ方向)に対応させることが好ましい。こうすることで、安定した生産性を得ることができる。即ち、未延伸ポリエステルシートを長手方向に1.0~3.0倍、より好ましくは1.0~2.5倍の延伸倍率で延伸することが好ましいポリエステルフィルムを得られることである。そして、幅方向には、2.5~5.0倍の延伸倍率で延伸することが好ましい態様であると言える。 Moreover, it is preferable that the bending direction of the polyester film corresponds to the longitudinal direction (machine flow direction). By doing so, stable productivity can be obtained. That is, the polyester film can be obtained by stretching the unstretched polyester sheet in the longitudinal direction at a draw ratio of 1.0 to 3.0 times, more preferably 1.0 to 2.5 times. And, it can be said that it is a preferable mode to stretch the film in the width direction at a draw ratio of 2.5 to 5.0 times.

具体的には、例えば、PETのペレットを十分に真空乾燥した後、押出し機に供給し、約280℃でシート状に溶融押し出し、冷却固化させて、未延伸PETシートを形成する。得られた未延伸シートを80~120℃に加熱したロールで長手方向に1.0~3.0倍延伸して、一軸配向PETフィルムを得る。さらに、フィルムの端部をクリップで把持して、80~180℃に加熱された熱風ゾーンに導き、乾燥後、幅方向に2.5~5.0倍に延伸する。引き続き、160~240℃の熱処理ゾーンに導き、1~60秒間の熱処理を行うことができる。この熱処理工程中で、必要に応じて、幅方向または長手方向に1~12%の弛緩処理を施してもよい。 Specifically, for example, PET pellets are sufficiently vacuum-dried, supplied to an extruder, melt-extruded into a sheet at about 280° C., and cooled and solidified to form an unstretched PET sheet. The obtained unstretched sheet is stretched 1.0 to 3.0 times in the longitudinal direction with rolls heated to 80 to 120° C. to obtain a uniaxially oriented PET film. Further, the ends of the film are gripped with clips, guided to a hot air zone heated to 80 to 180° C., dried, and stretched 2.5 to 5.0 times in the width direction. Subsequently, it can be guided to a heat treatment zone of 160 to 240° C. and heat treated for 1 to 60 seconds. During this heat treatment step, a relaxation treatment of 1 to 12% may be applied in the width direction or the longitudinal direction, if necessary.

ポリエステルフィルムの極限粘度は、0.50~1.0dl/gの範囲が好ましい。極限粘度が0.50dl/g以上であると、耐衝撃性が向上し、外部衝撃によるディスプレイ内部回路の断線が発生しづらく好ましい。一方、極限粘度が1.00dl/g以下であると、溶融流体の濾圧上昇が大きくなり過ぎることなく、フィルム製造が安定し好ましい。
(易接着層)
The limiting viscosity of the polyester film is preferably in the range of 0.50 to 1.0 dl/g. When the intrinsic viscosity is 0.50 dl/g or more, the impact resistance is improved, and disconnection of the internal circuit of the display due to an external impact is less likely to occur, which is preferable. On the other hand, when the intrinsic viscosity is 1.00 dl/g or less, film production is stable without excessively increasing the filtration pressure of the molten fluid, which is preferable.
(Easy adhesion layer)

易接着層は、前記塗布液を未延伸又は縦方向の1軸延伸フィルムの片面または両面に塗布した後、100~150℃で乾燥し、さらに横方向に延伸して得ることができる。最終的な易接着層の塗布量は、0.05~0.20g/mに管理することが好ましい。塗布量が0.05g/m未満であると、接着性が不十分となる場合がある。一方、塗布量が0.20g/mを超えると、耐ブロッキング性が低下する場合がある。 The easy-adhesion layer can be obtained by applying the above-described coating liquid to one or both sides of an unstretched or longitudinally uniaxially stretched film, drying it at 100 to 150° C., and then stretching it in the transverse direction. It is preferable to control the final coating amount of the easy-adhesion layer to 0.05 to 0.20 g/m 2 . If the coating amount is less than 0.05 g/m 2 , adhesion may be insufficient. On the other hand, if the coating amount exceeds 0.20 g/m 2 , blocking resistance may deteriorate.

易接着層に用いられる樹脂としては、例えばポリエステル系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリエステルポリウレタン樹脂、ポリカーボネートポリウレタン樹脂、アクリル樹脂等、特に限定なく使用できる。易接着層の架橋剤としては、メラミン、イソシアネート化合物、オキサゾリン樹脂、エポキシ樹脂などが挙げられる。それぞれ2種以上を混合して使用することもできる。これらはインラインコートの性質上、水系塗布液によって塗工されることが好ましく、前記の樹脂や架橋剤は水溶性又は水分散性の樹脂や化合物であることが好ましい。 Examples of the resin used for the easy-adhesion layer include polyester-based resins, polyurethane-based resins, polyester-polyurethane resins, polycarbonate-polyurethane resins, acrylic resins, and the like, and can be used without particular limitation. Examples of cross-linking agents for the easy-adhesion layer include melamine, isocyanate compounds, oxazoline resins, and epoxy resins. It is also possible to use a mixture of two or more of them. Due to the nature of in-line coating, these are preferably applied with a water-based coating liquid, and the above resins and cross-linking agents are preferably water-soluble or water-dispersible resins or compounds.

易接着層には易滑性を付与するために粒子を添加することが好ましい。微粒子の平均粒径は2μm以下であることが好ましい。粒子の平均粒径が2μmを超えると、粒子が易接着層から脱落しやすくなる。易接着層に含有させる粒子としては、例えば、酸化チタン、硫酸バリウム、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、シリカ、アルミナ、タルク、カオリン、クレー、リン酸カルシウム、雲母、ヘクトライト、ジルコニア、酸化タングステン、フッ化リチウム、フッ化カルシウム等の無機粒子や、スチレン系、アクリル系、メラミン系、ベンゾグアナミン系、シリコーン系等の有機ポリマー系粒子等が挙げられる。これらは、単独で易接着層に添加されてもよく、2種以上を組合せて添加することもできる。 Particles are preferably added to the easy-adhesion layer to impart lubricity. It is preferable that the average particle size of the fine particles is 2 μm or less. When the average particle size of the particles exceeds 2 μm, the particles tend to fall off from the easy-adhesion layer. Particles contained in the easy-adhesion layer include, for example, titanium oxide, barium sulfate, calcium carbonate, calcium sulfate, silica, alumina, talc, kaolin, clay, calcium phosphate, mica, hectorite, zirconia, tungsten oxide, lithium fluoride, Examples include inorganic particles such as calcium fluoride, and organic polymer particles such as styrene, acrylic, melamine, benzoguanamine, and silicone particles. These may be added to the easy-adhesion layer singly, or two or more of them may be added in combination.

また、塗布液を塗布する方法としては、上記の塗布層と同様に公知の方法を用いることができる。例えば、リバースロール・コート法、グラビア・コート法、キス・コート法、ロールブラッシュ法、スプレーコート法、エアナイフコート法、ワイヤーバーコート法、パイプドクター法、などが挙げられ、これらの方法を単独であるいは組み合わせて行うことができる。 Moreover, as a method of applying the coating liquid, a known method can be used as in the case of the coating layer described above. For example, reverse roll coating method, gravure coating method, kiss coating method, roll brush method, spray coating method, air knife coating method, wire bar coating method, pipe doctor method, etc., and these methods can be used alone. Or it can be performed in combination.

(ハードコート層)
折りたたみ型ディスプレイの表面に位置させてディスプレイを保護するポリエステルフィルムは、少なくともその一方の表面にハードコート層を有していることが好ましい。ハードコート層は、ポリエステルフィルム上のディスプレイ表面側に位置させてディスプレイにおいて用いられることが好ましい。ハードコート層を形成する樹脂としては、アクリル系、シロキサン系、無機ハイブリッド系、ウレタンアクリレート系、ポリエステルアクリレート系、エポキシ系など特に限定なく使用できる。また、2種類以上の材料を混合して用いることもできるし、無機フィラーや有機フィラーなどの粒子を添加することもできる。
(Hard coat layer)
The polyester film placed on the surface of the foldable display to protect the display preferably has a hard coat layer on at least one surface thereof. The hard coat layer is preferably positioned on the display surface side of the polyester film and used in the display. As the resin for forming the hard coat layer, acrylic resins, siloxane resins, inorganic hybrid resins, urethane acrylate resins, polyester acrylate resins, epoxy resins, and the like can be used without particular limitation. Moreover, two or more kinds of materials can be mixed and used, and particles such as inorganic fillers and organic fillers can be added.

(ハードコート層の膜厚)
ハードコート層の膜厚としては、1~40μmが好ましい。1μmより厚ければ十分に硬化し、良好な鉛筆硬度が得られる。また厚みを40μm以下にすることで、ハードコートの硬化収縮によるカールを抑制し、フィルムのハンドリング性を向上させることができる。より好ましくは2~20μm、更に好ましくは3~15μmである。
(Film thickness of hard coat layer)
The thickness of the hard coat layer is preferably 1 to 40 μm. If it is thicker than 1 μm, it will be sufficiently hardened and good pencil hardness will be obtained. Further, by setting the thickness to 40 μm or less, it is possible to suppress curling due to curing shrinkage of the hard coat and improve the handleability of the film. More preferably 2 to 20 μm, still more preferably 3 to 15 μm.

(塗布方法)
ハードコート層の塗布方法としては、マイヤーバー、グラビアコート、ダイコーター、ナイフコーターなど特に限定なく使用でき、粘度、膜厚に応じて適宜選択できる。
(Application method)
The hard coat layer may be applied by a Meyer bar, a gravure coater, a die coater, a knife coater, or the like without particular limitation, and can be appropriately selected depending on the viscosity and film thickness.

(硬化条件)
ハードコート層の硬化方法としては、紫外線、電子線などのエネルギー線や、熱による硬化方法など使用でき、フィルムへのダメージを軽減させるために、紫外線や電子線などによる硬化方法が好ましい。
(Curing conditions)
As a method for curing the hard coat layer, energy beams such as ultraviolet rays, electron beams, or heat can be used, and in order to reduce damage to the film, curing methods using ultraviolet rays, electron beams, or the like are preferable.

(鉛筆硬度)
ハードコート層の鉛筆硬度としては、B以上が好ましく、H以上が更に好ましく、2H以上が特に好ましい。B以上の鉛筆硬度があれば、容易に傷がつくことはなく、視認性を低下させない。一般にハードコート層の鉛筆硬度は高い方が好ましいが10H以下で構わず、8H以下でも構わず、6H以下でも実用上は問題なく使用できる。
(Pencil hardness)
The pencil hardness of the hard coat layer is preferably B or higher, more preferably H or higher, and particularly preferably 2H or higher. If it has a pencil hardness of B or higher, it will not be easily scratched and the visibility will not be lowered. In general, the hard coat layer preferably has a higher pencil hardness, but it may be 10H or less, 8H or less, and even 6H or less can be practically used without any problem.

(ハードコート層の特性)
本発明におけるハードコート層は、上述のような表面の鉛筆硬度を高めてディスプレイの保護をする目的に使用できるものであり、透過率が高いことが好ましい。ハードコートフィルムの透過率としては、87%以上が好ましく、88%以上がさらに好ましい。透過率が87%以上あれば、十分な視認性が得られる。ハードコートフィルムの全光線透過率は、一般的に高いほど好ましいが、99%以下で構わず、97%以下であっても構わない。また、ハードコートフィルムのヘイズは、一般的に低いことが好ましく、3%以下が好ましい。ハードコートフィルムのヘイズは2%以下がより好ましく、1%以下が最も好ましい。ヘイズが3%以下であれば、画像の視認性を向上させることができる。ヘイズは一般的には引くほどよいが0.1%以上でも構わず、0.3%以上でも構わない。
(Characteristics of hard coat layer)
The hard coat layer in the present invention can be used for the purpose of protecting the display by increasing the pencil hardness of the surface as described above, and preferably has high transmittance. The transmittance of the hard coat film is preferably 87% or more, more preferably 88% or more. Sufficient visibility can be obtained if the transmittance is 87% or more. The total light transmittance of the hard coat film is generally preferably as high as possible, but may be 99% or less, or 97% or less. Also, the haze of the hard coat film is generally preferably low, preferably 3% or less. The haze of the hard coat film is more preferably 2% or less, most preferably 1% or less. If the haze is 3% or less, the visibility of the image can be improved. Haze is generally better as it is reduced, but may be 0.1% or more, or 0.3% or more.

ハードコート層には、さらに、他の機能が付加されたものであってもよい。例えば、上記のような一定の鉛筆硬度を有する防眩層、防眩性反射防止層、反射防止層、低反射層および帯電防止層などの機能性が付加されたハードコート層も本発明おいては好ましく適用される。 The hard coat layer may further have other functions. For example, in the present invention, a hard coat layer having added functionality such as an antiglare layer having a certain pencil hardness, an antiglare antireflection layer, an antireflection layer, a low reflection layer and an antistatic layer is also included in the present invention. is preferably applied.

次に、本発明の効果を実施例および比較例を用いて説明する。まず、本発明で実施した特性値の評価方法を下記に示す。 Next, the effects of the present invention will be described using examples and comparative examples. First, the evaluation method of the characteristic value implemented in the present invention is shown below.

(1)極限粘度
フィルムまたはポリエステル樹脂を粉砕して乾燥した後、フェノール/テトラクロロエタン=60/40(質量比)の混合溶媒に溶解した。この溶液に遠心分離処理を施して無機粒子を取り除いた後に、ウベローデ粘度計を用いて、30℃で0.4(g/dl)の濃度の溶液の流下時間及び溶媒のみの流下時間を測定し、それらの時間比率から、Hugginsの式を用い、Hugginsの定数が0.38であると仮定して極限粘度を算出した。
(1) Intrinsic Viscosity A film or polyester resin was pulverized and dried, and then dissolved in a mixed solvent of phenol/tetrachloroethane=60/40 (mass ratio). After centrifuging the solution to remove the inorganic particles, the flow-down time of the solution with a concentration of 0.4 (g/dl) at 30° C. and the flow-down time of the solvent alone were measured using an Ubbelohde viscometer. , and the time ratio thereof, the intrinsic viscosity was calculated using the Huggins equation, assuming that the Huggins constant is 0.38.

(2)耐屈曲性
幅方向50mm×流れ方向100mmの大きさのハードコートフィルムサンプルを用意する。無負荷U字伸縮試験機(ユアサシステム機器社製、DLDMLH-FS)を用いて、屈曲半径2mmを設定し、1回/秒の速度で、20万回屈曲させた。その際、サンプルは長辺側両端部10mmの位置を固定して、屈曲する部位は50mm×80mmとした。屈曲処理終了後、サンプルの屈曲内側を下にして平面に置き、目視検査を行った。
◎ :サンプルの変形を確認できない。
○ :サンプルの変形があるが、水平に置いた際、浮き上がり最大高さが5mm未満。
× :サンプルに折跡があり、水平に置いた際、浮き上がり最大高さが5mm以上。
(2) Bending resistance A hard coat film sample having a size of 50 mm in the width direction and 100 mm in the machine direction is prepared. Using a no-load U-shaped stretching tester (manufactured by Yuasa System Co., Ltd., DLDMLH-FS), the bending radius was set to 2 mm, and bending was performed 200,000 times at a speed of 1 time/second. At that time, the sample was fixed at 10 mm on both ends on the long side, and the bent portion was 50 mm×80 mm. After the bending process was completed, the samples were placed on a flat surface with the inside of the bend facing down and visually inspected.
A: Deformation of the sample cannot be confirmed.
Good: The sample is deformed, but the maximum lifted height is less than 5 mm when placed horizontally.
x: The sample has creases, and when placed horizontally, the maximum floating height is 5 mm or more.

(3)屈折率
JIS K 7142-2008「プラスチックの屈折率測定方法(A法)」に準拠して、アッベ屈折率計(アタゴ社製、NAR-4T、測定波長589nm)を用いて、長手方向の屈折率、幅方向の屈折率を求めた。
(3) Refractive index In accordance with JIS K 7142-2008 "Plastic refractive index measurement method (method A)", using an Abbe refractometer (manufactured by Atago, NAR-4T, measurement wavelength 589 nm), longitudinal direction and the refractive index in the width direction.

(4)鉛筆硬度
ハードコートフィルムの鉛筆硬度をサンプルとして、JIS K 5600-5-4:1999に準拠し、荷重750g、速度1.0mm/sで測定した。
(4) Pencil Hardness The pencil hardness of the hard coat film was measured according to JIS K 5600-5-4:1999 at a load of 750 g and a speed of 1.0 mm/s.

(5)全光線透過率、ヘイズ
ハードコートフィルムをサンプルとして、ヘイズメーター(日本電色工業社製、NDH5000)を用いて測定した。
(5) Total Light Transmittance and Haze Using a hard coat film as a sample, it was measured using a haze meter (manufactured by Nippon Denshoku Industries Co., Ltd., NDH5000).

(ポリエチレンテレフタレートペレット(a)の調製)
エステル化反応装置として、攪拌装置、分縮器、原料仕込口および生成物取り出し口を有する3段の完全混合槽よりなる連続エステル化反応装置を用い、TPAを2トン/hrとし、EGをTPA1モルに対して2モルとし、三酸化アンチモンを生成PETに対してSb原子が160ppmとなる量とし、これらのスラリーをエステル化反応装置の第1エステル化反応缶に連続供給し、常圧にて平均滞留時間4時間で、255℃で反応させた。次いで、上記第1エステル化反応缶内の反応生成物を連続的に系外に取り出して第2エステル化反応缶に供給し、第2エステル化反応缶内に第1エステル化反応缶から留去されるEGを生成ポリマー(生成PET)に対し8質量%供給し、さらに、生成PETに対してMg原子が65ppmとなる量の酢酸マグネシウムを含むEG溶液と、生成PETに対してP原子が20ppmのとなる量のTMPAを含むEG溶液を添加し、常圧にて平均滞留時間1.5時間で、260℃で反応させた。次いで、上記第2エステル化反応缶内の反応生成物を連続的に系外に取り出して第3エステル化反応缶に供給し、さらに生成PETに対してP原子が20ppmとなる量のTMPAを含むEG溶液を添加し、常圧にて平均滞留時間0.5時間で、260℃で反応させた。上記第3エステル化反応缶内で生成したエステル化反応生成物を3段の連続重縮合反応装置に連続的に供給して重縮合を行い、さらに、ステンレス焼結体の濾材(公称濾過精度5μm粒子90%カット)で濾過し、極限粘度0.62dl/gのポリエチレンテレフタレートペレット(a)を得た。
(Preparation of polyethylene terephthalate pellets (a))
As the esterification reactor, a continuous esterification reactor comprising a three-stage complete mixing tank having a stirrer, a partial condenser, a raw material inlet and a product outlet was used, TPA was 2 tons/hr, and EG was TPA1. The amount of antimony trioxide is adjusted to 2 mol per mol, and the amount of antimony trioxide is adjusted so that the Sb atom is 160 ppm with respect to the produced PET. The reaction was carried out at 255° C. with an average residence time of 4 hours. Next, the reaction product in the first esterification reaction can is continuously taken out of the system, supplied to the second esterification reaction can, and distilled from the first esterification reaction can into the second esterification reaction can. 8% by mass of EG is supplied to the produced polymer (produced PET), and an EG solution containing magnesium acetate in an amount such that the Mg atom is 65 ppm relative to the produced PET, and the P atom is 20 ppm relative to the produced PET. EG solution containing the amount of TMPA was added and reacted at normal pressure at 260° C. with an average residence time of 1.5 hours. Next, the reaction product in the second esterification reactor is continuously taken out of the system and supplied to the third esterification reactor, and further contains TMPA in an amount such that the P atom is 20 ppm with respect to the produced PET. The EG solution was added and reacted at normal pressure at 260° C. with an average residence time of 0.5 hours. The esterification reaction product produced in the third esterification reaction can is continuously supplied to a three-stage continuous polycondensation reaction apparatus for polycondensation, and a stainless steel sintered filter material (nominal filtration accuracy of 5 μm 90% cut) to obtain polyethylene terephthalate pellets (a) with a limiting viscosity of 0.62 dl/g.

(ポリエチレンテレフタレートペレット(b)の調製)
ポリエチレンテレフタレートペレット(a)の製造工程について、第3エステル化反応の滞留時間を調節した他は同様の方法にて極限粘度を0.580dl/gに調整し、ポリエチレンテレフタレートペレット(b)を得た。
(Preparation of polyethylene terephthalate pellets (b))
Regarding the production process of polyethylene terephthalate pellets (a), the intrinsic viscosity was adjusted to 0.580 dl/g by the same method except that the residence time of the third esterification reaction was adjusted, and polyethylene terephthalate pellets (b) were obtained. .

(ポリエチレンテレフタレートペレット(c)の調製)
ポリエチレンテレフタレートペレット(a)を、回転型真空重合装置を用い、0.5mmHgの減圧下、220℃で時間を変えて固相重合を行い、極限粘度0.75dL/gのポリエチレンテレフタレートペレット(c)を作成した。
(Preparation of polyethylene terephthalate pellets (c))
Polyethylene terephthalate pellets (a) are solid-phase polymerized at 220° C. for different times under a reduced pressure of 0.5 mmHg using a rotary vacuum polymerization apparatus to obtain polyethylene terephthalate pellets (c) having an intrinsic viscosity of 0.75 dL/g. It was created.

(ウレタン樹脂の重合)
撹拌機、ジムロート冷却器、窒素導入管、シリカゲル乾燥管、及び温度計を備えた4つ口フラスコに、1,3-ビス(イソシアネートメチル)シクロヘキサン72.96質量部、ジメチロールプロピオン酸12.60質量部、ネオペンチルグリコール11.74質量部、数平均分子量2000のポリカーボネートジオール112.70質量部、及び溶剤としてアセトニトリル85.00質量部、N-メチルピロリドン5.00質量部を投入し、窒素雰囲気下、75℃において3時間撹拌し、反応液が所定のアミン当量に達したことを確認した。次に、この反応液を40℃にまで降温した後、トリエチルアミン9.03質量部を添加し、ポリウレタンプレポリマーD溶液を得た。次に、高速攪拌可能なホモディスパーを備えた反応容器に、水450gを添加して、25℃に調整して、2000min-1で攪拌混合しながら、イソシアネート基末端プレポリマーを添加して水分散した。その後、減圧下で、アセトニトリルおよび水の一部を除去することにより、固形分35質量%の水溶性ポリウレタン樹脂(A)を調製した。
(Polymerization of urethane resin)
72.96 parts by mass of 1,3-bis(isocyanatomethyl)cyclohexane and 12.60 parts of dimethylolpropionic acid were added to a four-necked flask equipped with a stirrer, a Dimroth condenser, a nitrogen inlet tube, a silica gel drying tube, and a thermometer. Part by mass, 11.74 parts by mass of neopentyl glycol, 112.70 parts by mass of polycarbonate diol having a number average molecular weight of 2000, and 85.00 parts by mass of acetonitrile and 5.00 parts by mass of N-methylpyrrolidone as solvents were added, and a nitrogen atmosphere was added. After stirring at 75° C. for 3 hours, it was confirmed that the reaction solution reached a predetermined amine equivalent weight. Next, after the temperature of this reaction liquid was lowered to 40° C., 9.03 parts by mass of triethylamine was added to obtain a polyurethane prepolymer D solution. Next, 450 g of water is added to a reaction vessel equipped with a homodisper capable of high-speed stirring, the temperature is adjusted to 25° C., and an isocyanate group-terminated prepolymer is added and dispersed in water while stirring and mixing at 2000 min. did. After that, acetonitrile and part of the water were removed under reduced pressure to prepare a water-soluble polyurethane resin (A) having a solid content of 35% by mass.

(水溶性カルボジイミド化合物の重合)
温度計、窒素ガス導入管、還流冷却器、滴下ロート、および攪拌機を備えたフラスコにイソホロンジイソシアネート200質量部、カルボジイミド化触媒の3-メチル-1-フェニル-2-ホスホレン-1-オキシド4質量部を投入し、窒素雰囲気下、180℃において10時間撹拌し、イソシアネート末端イソホロンカルボジイミド(重合度=5)を得た。次いで、得られたカルボジイミド111.2g、ポリエチレングリコールモノメチルエーテル(分子量400)80gを100℃で24時間反応させた。これに水を50℃で徐々に加え、固形分40質量%の黄色透明な水溶性カルボジイミド化合物(B)を得た。(易接着層塗布液の調製)
(Polymerization of water-soluble carbodiimide compound)
200 parts by mass of isophorone diisocyanate and 4 parts by mass of 3-methyl-1-phenyl-2-phosphorene-1-oxide as a carbodiimidization catalyst were placed in a flask equipped with a thermometer, a nitrogen gas inlet tube, a reflux condenser, a dropping funnel, and a stirrer. and stirred for 10 hours at 180° C. under a nitrogen atmosphere to obtain an isocyanate-terminated isophorone carbodiimide (degree of polymerization=5). Then, 111.2 g of the obtained carbodiimide and 80 g of polyethylene glycol monomethyl ether (molecular weight 400) were reacted at 100° C. for 24 hours. Water was gradually added to this at 50° C. to obtain a yellow transparent water-soluble carbodiimide compound (B) having a solid content of 40% by mass. (Preparation of easy-adhesion layer coating liquid)

下記の塗剤を混合し、塗布液を作成した。
水 16.97質量部
イソプロパノール 21.96質量部
ポリウレタン樹脂(A) 3.27質量部
水溶性カルボジイミド化合物(B) 1.22質量部
粒子 0.51質量部
(平均粒径40nmのシリカゾル、固形分濃度40質量%)
界面活性剤 0.05質量部
(シリコーン系、固形分濃度100質量%)
A coating solution was prepared by mixing the following coating agents.
Water 16.97 parts by mass Isopropanol 21.96 parts by mass Polyurethane resin (A) 3.27 parts by mass Water-soluble carbodiimide compound (B) 1.22 parts by mass Particles 0.51 parts by mass (silica sol having an average particle size of 40 nm, solid content Concentration 40% by mass)
Surfactant 0.05 part by mass (silicone type, solid content concentration 100% by mass)

上記のポリエチレンテレフタレートマスターペレット(a)を180℃で8時間減圧乾燥(3Torr)した後、押出機に、ポリエチレンテレフタレートのペレット(a)を押出機にそれぞれ供給し、285℃で融解した。このポリマーを、ステンレス焼結体の濾材(公称濾過精度10μm粒子95%カット)で濾過し、口金よりシート状にして押し出した後、静電印加キャスト法を用いて表面温度30℃のキャスティングドラムに接触させ冷却固化し、未延伸フィルムを作った。この未延伸フィルムを長手方向には延伸せず(延伸する場合は、85℃で延伸)、前記塗布液をロールコート法でPETフィルムの片面に塗布した後、80℃で20秒間乾燥した。なお、最終(二軸延伸後)の乾燥後の塗布量が0.06g/m2になるように調整した。その後、このフィルムをテンターを用いて幅方向
に95℃で4.0延伸し、220℃にて5秒間熱処理し、表1のNo.1のポリエチレンテレフタレートフィルムを得た。若干の条件調整を行った他は上記とほぼ同様の工程に、ポリエチレンテレフタレートマスターペレット(b)~(c)を供給し、表1のNo.2~9のポリエチレンテレフタレートフィルムを得た。
After drying the polyethylene terephthalate master pellets (a) at 180°C for 8 hours under reduced pressure (3 Torr), the polyethylene terephthalate pellets (a) were supplied to the extruder and melted at 285°C. This polymer was filtered through a stainless steel sintered filter medium (nominal filtration accuracy: 10 μm, 95% cut of particles), extruded from a spinneret in the form of a sheet, and cast onto a casting drum with a surface temperature of 30° C. using an electrostatic casting method. They were brought into contact and cooled to solidify to form an unstretched film. This unstretched film was not stretched in the longitudinal direction (when stretched, it was stretched at 85° C.), and the coating solution was applied to one side of the PET film by roll coating, followed by drying at 80° C. for 20 seconds. The final (after biaxial stretching) coating amount after drying was adjusted to 0.06 g/m 2 . Thereafter, this film was stretched at 95° C. for 4.0 times in the width direction using a tenter, and heat-treated at 220° C. for 5 seconds. No. 1 polyethylene terephthalate film was obtained. Polyethylene terephthalate master pellets (b) to (c) were supplied to the same process as described above except that some conditions were adjusted. 2-9 polyethylene terephthalate films were obtained.

(ハードコート塗布液aの調製)
アクリレート系無機ナノフィラー含有ハードコート剤(日揮触媒化成社製、ELCOM(登録商標)LP-1001、固形分濃度61%)100重量部に、レベリング剤(ビックケミージャパン社製、BYK307、固形分濃度100%)0.1重量部を添加し、MEKで希
釈して固形分濃度40重量%のハードコート塗布液aを調製した。
(Preparation of hard coat coating solution a)
100 parts by weight of a hard coating agent containing an acrylate-based inorganic nanofiller (ELCOM (registered trademark) LP-1001, solid content concentration 61%, manufactured by Nikki Shokubai Kasei Co., Ltd.), a leveling agent (BYK307, manufactured by BYK Chemie Japan Co., Ltd., solid content concentration 100%) was added and diluted with MEK to prepare a hard coat coating solution a having a solid concentration of 40% by weight.

(ハードコート塗布液bの調製)
ウレタンアクリレート系ハードコート剤(荒川化学工業社製、ビームセット(登録商標)577、固形分濃度100%)95重量部、光重合開始剤(BASFジャパン社製、イルガキュア(登録商標)184、固形分濃度100%)5重量部、レベリング剤(ビックケミージャパン社製、BYK307、固形分濃度100%)0.1重量部を混合し、トルエン/MEK=1/1の溶媒で希釈して、濃度40%の塗布液bを調製した。
(Preparation of hard coat coating liquid b)
Urethane acrylate hard coating agent (manufactured by Arakawa Chemical Industries, Ltd., Beamset (registered trademark) 577, solid content concentration 100%) 95 parts by weight, photopolymerization initiator (manufactured by BASF Japan, Irgacure (registered trademark) 184, solid content Concentration 100%) 5 parts by weight, leveling agent (BYK307 manufactured by BYK Chemie Japan Co., Ltd., solid concentration 100%) 0.1 parts by weight, diluted with a solvent of toluene / MEK = 1/1, concentration 40 % coating solution b was prepared.

(実施例1)
ポリエチレンテレフタレートフィルムNo.3の一方の面にマイヤーバーを用いて、ハードコート塗布液aを乾燥後の膜厚が5.0μmになるように塗布し、80℃で1分間乾燥させた後、紫外線を照射し(高圧水銀ランプ、積算光量200mJ/cm)、ハードコートフィルムを得た。
(Example 1)
Polyethylene terephthalate film no. Using a Meyer bar, hard coat coating liquid a was applied to one side of 3 so that the film thickness after drying was 5.0 μm, dried at 80 ° C. for 1 minute, and then irradiated with ultraviolet rays (high pressure Mercury lamp, cumulative light intensity 200 mJ/cm 2 ), and a hard coat film was obtained.

(実施例2~8、比較例1~2)
実施例1と同様の方法にて、表2中の条件でハードコートフィルムを作成した。
(Examples 2-8, Comparative Examples 1-2)
A hard coat film was prepared under the conditions shown in Table 2 in the same manner as in Example 1.

作成したフィルムを、25μm厚の粘着層を介して有機ELモジュールに貼合し、図1における屈曲半径の相当する半径が3mmの全体の中央部で二つ折りにできるスマートフォンタイプの折りたたみ型ディスプレイを作成した。ハードコートフィルムは折りたたみ部分を介して連続した1枚のディスプレイの表面に配され、ハードコート層をそのディスプレイの表面に位置するように配されている。各実施例のハードコートフィルムを用いたものは、中央部で二つ折りに折りたたんで携帯できるスマートフォンとして動作及び視認性を満足するものであった。一方、各比較例のハードコートフィルムを使用した折りたたみ型ディスプレイは、使用頻度が増えるに従って、ディスプレイの折りたたみ部で画像の歪を生じてきたように感じ、あまり好ましいものではなかった。 The resulting film is attached to an organic EL module via an adhesive layer with a thickness of 25 μm to create a smartphone-type foldable display that can be folded in half at the center with a radius of 3 mm, which corresponds to the bending radius in Fig. 1. did. The hard coat film is arranged on the surface of one continuous display via the folded portion, and the hard coat layer is arranged so as to be positioned on the surface of the display. The smartphone using the hard coat film of each example satisfies the operation and visibility as a smartphone that can be folded in half at the center and carried. On the other hand, the foldable display using the hard coat film of each comparative example was not very preferable because it seemed that the folding portion of the display caused image distortion as the frequency of use increased.

Figure 2022137055000002
Figure 2022137055000002

Figure 2022137055000003
Figure 2022137055000003

本発明の折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ポリエステルフィルムやハードコートフィルムを用いた折りたたみ型ディスプレイによれば、量産性を維持しながら、折りたたみ型ディスプレイの表面に位置しているポリエステルフィルムやハードコートフィルムが繰り返し折りたたまれた後の変形を起こさないため、ディスプレイの折りたたみ部分での画像の乱れを生じることがない。本発明のポリエステルフィルムやハードコートフルムを表面保護フィルムとして使用した折りたたみ型ディスプレイを搭載した携帯端末機器は、美しい画像を提供し、機能性に富み、携帯性等の利便性に優れたものである。 According to the foldable display using the polyester film and the hard coat film for the surface protection film of the foldable display of the present invention, the polyester film and the hard coat film are positioned on the surface of the foldable display while maintaining mass productivity. Since the display does not deform after being repeatedly folded, there is no distortion of the image at the folded portion of the display. A portable terminal device equipped with a foldable display using the polyester film or hard-coated film of the present invention as a surface protective film provides beautiful images, is rich in functionality, and is excellent in convenience such as portability. .

1 : 折りたたみ型ディスプレイ
11: 屈曲半径
2 : 折りたたみ型ディスプレイの表面保護フィルム用ポリエステルフィルム
21: 折りたたみ部
22: 屈曲方向(折りたたみ部と直交する方向)
1: folding display 11: bending radius 2: polyester film for surface protection film of folding display 21: folding part 22: bending direction (direction perpendicular to the folding part)

Claims (7)

測定波長589nmにおける長手方向及び幅方向の少なくともいずれか一方向の屈折率が1.57~1.64であり、
屈曲方向を有する、ディスプレイ用ポリエステルフィルム。
(ここで、屈曲方向とは、ポリエステルフィルムを折りたたむ際の折りたたみ部と直交する方向をいう。)
The refractive index in at least one of the longitudinal direction and the width direction at a measurement wavelength of 589 nm is 1.57 to 1.64,
A polyester film for display, having a bending direction.
(Here, the bending direction refers to a direction orthogonal to the folded portion when folding the polyester film.)
測定波長589nmにおける屈曲方向の屈折率が1.57~1.64である、請求項1に記載のディスプレイ用ポリエステルフィルム。 2. The polyester film for displays according to claim 1, wherein the refractive index in the bending direction at a measurement wavelength of 589 nm is from 1.57 to 1.64. ポリエステルフィルムの極限粘度は、0.50~1.0dl/gであり、 The intrinsic viscosity of the polyester film is 0.50 to 1.0 dl / g,
ポリエステルフィルムのヘイズは、3%以下であり、 The haze of the polyester film is 3% or less,
ポリエステルフィルムの全光線透過率は、85%以上である、請求項1に記載のディスプレイ用ポリエステルフィルム。 The polyester film for display according to claim 1, wherein the polyester film has a total light transmittance of 85% or more.
ディスプレイが、折りたたみ型ディスプレイまたはタッチパネルを有する携帯端末機器である、請求項1に記載のディスプレイ用ポリエステルフィルム。 2. The polyester film for display according to claim 1, wherein the display is a foldable display or a portable terminal device having a touch panel. 請求項1から4までのうちいずれか1項に記載のポリエステルフィルムの少なくとも片面に、厚みが1~40μmのハードコート層を有する、ディスプレイ用ハードコートフィルム。 A hard coat film for display, comprising a hard coat layer having a thickness of 1 to 40 μm on at least one surface of the polyester film according to any one of claims 1 to 4 . 請求項に記載のディスプレイ用ハードコートフィルムが、ハードコート層を表面に位置させるように表面保護フィルムとして配置された折りたたみ型ディスプレイ。 A foldable display in which the display hard coat film according to claim 5 is arranged as a surface protective film so that the hard coat layer is positioned on the surface. 請求項6に記載の折りたたみ型ディスプレイを有する携帯端末機器。 A mobile terminal device comprising the foldable display according to claim 6 .
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