JP2022110664A - 坩堝、結晶体および光学素子 - Google Patents

Abstract

【課題】結晶体内での添加元素のバラツキが小さい結晶体を得ることができる坩堝と、その坩堝を用いて得られる結晶体と、その結晶体を用いた光学素子とを提供すること。【解決手段】結晶の原料となる融液を溜める融液貯留部２４と、結晶の形状を制御するノズル部３４と、を有する坩堝である。ノズル部３４は、融液を融液貯留部２４からノズル部３４の端面３５に流出させるノズル孔３６を有する。ノズル孔３６の内周面の表面粗さが１０μｍ以下である。【選択図】図３

Description

本発明は、たとえばマイクロ引き下げ法（以下、μ－ＰＤ法ともいう）などに用いる坩堝と、その坩堝を用いて育成される結晶体と、その結晶体を用いた光学素子に関する。

μ－ＰＤ法は、坩堝底部に形成されたノズル孔を通過する原料融液を種結晶に接触させた後、種結晶を下方に移動することで結晶成長を行う方法の一種である。坩堝内の均一な原料融液が、ノズル孔から連続的かつ強制的に排出して結晶化するため、結晶成長方向の組成変動が少ない特徴を有する。

またノズル孔が設置され、ノズル孔を通過して坩堝外側に出た原料融液が濡れ拡がるノズル面の形状により、結晶成長面の形状を規定できるため、結晶成長時の形状精度が高い結晶が育成可能である。

単結晶材料は、目的の材料特性を付加させる手段として、単結晶構成元素以外の異種元素（ドーパント）を添加させる事例が多い。特に、レーザー用光学結晶、非線形光学結晶、シンチレータ用発光結晶、蛍光体結晶等の光学結晶は、ドーパントにより光学特性が大きく変化するため、結晶内のドーパント濃度分布が、結晶全体の光学特性に大きく作用する。

特許文献１に記載の坩堝では、ノズルの端面に複数のノズル孔を設け、結晶内の添加元素の均一化を図っている。しかしながら、従来の坩堝の構成では、特に偏析係数が１より小さい元素を添加元素とする場合には、育成された結晶内の添加元素のバラツキが大きいことが本発明者により判明した。

特開２００８－２３９３５２号公報

本発明は、このような実状に鑑みてなされ、その目的は、結晶体内での添加元素のバラツキが小さい結晶体を得ることができる坩堝と、その坩堝を用いて得られる結晶体と、その結晶体を用いた光学素子とを提供することである。

上記の課題を解決するために、鋭意検討した結果、本発明者は、ノズル孔の内周面の表面粗さを、所定値以下とすることで、特に偏析係数が１未満の添加元素であっても結晶体の内部に均一に分散することを見出し、本発明を完成させるに至った。

すなわち、本発明に係る坩堝は、
結晶の原料となる融液を溜める融液貯留部と、結晶の形状を制御するノズル部と、を有する坩堝であって、
前記ノズル部は、前記融液を前記融液貯留部から前記ノズル部の端面に導くノズル孔を有し、
前記ノズル孔の内周面の表面粗さが１０μｍ以下であることを特徴とする。

本発明の坩堝によれば、ノズル孔の内周面の表面粗さを、所定値以下とすることで、特に偏析係数が１未満の添加元素であっても結晶体の内部に均一に分散させることができる。その理由としては、必ずしも明らかではないが、たとえば次のように考えられる。

添加元素を結晶体の内部に均一に分散させるために、坩堝のノズル端に複数のノズル孔を設け、各ノズル孔から融液を結晶成長面に吐出させることが提案されている。しかしながら、従来の坩堝では、ノズル孔の内周面の表面粗さにまでは着目していなかったため、ノズル孔間での融液の流出量に差異が生じることなどが原因で、添加元素を結晶体の内部に均一に分散させることが困難であった。

本発明の坩堝では、ノズル孔の内周面の表面粗さを所定値以下とすることで、各ノズル孔からの融液の流出が安定になると共に、各ノズル孔からの融液の流出量が略均等になり、添加元素を結晶体の内部に均一に分散させることが容易になると考えられる。さらに、坩堝のノズル端に単一のノズル孔が形成される場合であっても、ノズル孔の内周面の表面粗さまでは管理しない従来の坩堝に比べて、ノズル孔からの融液の流出が安定化され、添加元素を結晶体の内部に均一に分散させることが容易になる。

好ましくは、前記ノズル部は、複数の分割部品の組立体であり、前記ノズル孔は、それぞれの前記分割部品の合せ面に形成してある溝が組み合わされて形成される。

坩堝は、融液の温度に耐える耐熱性や、誘導加熱が可能なことなどが要求され、たとえば加工が困難な金属などで構成されることが多い。そのため、坩堝に形成されるノズル孔の加工が困難であり、ノズル孔の内周面の表面粗さを１０μｍ以下にすることは容易ではなかった。

本発明の好ましい態様では、ノズル孔を構成することになる溝を、それぞれの分割部品の合せ面に形成し、分割部品を組み合わせることでノズル孔が形成される。孔の加工とは異なり、溝の加工は、加工面が外部に露出するために表面粗さの精度を出しやすく、表面粗さを１０μｍ以下、５μｍ以下、あるいは１μｍ以下にすることは容易である。そのため、分割部品を組み合わせることで溝同士が組み合わされてノズル孔を形成することになり、そのノズル孔の内周面の表面粗さを所定値以下にすることも容易になる。

分割部品の合せ面に複数の溝を形成し、分割部品を組み合わせることで複数のノズル孔を形成することもできる。各溝の加工は、表面粗さの精度を出しやすく、複数の溝の表面粗さの精度を略均一にすることも容易である。そのため、各ノズル孔からの融液の流出量が略均等になり、添加元素を結晶体の内部に均一に分散させることが、さらに容易になる。

好ましくは、前記溝は、前記合せ面の途中または端角部で、前記融液貯留部から前記ノズル部の端面まで延び、前記溝が、前記ノズル孔の内周面の一部を形成している。このように構成することで、ノズル孔の内周面の表面粗さを所定値以下にすることが容易になる。

好ましくは、前記分割部品は、前記ノズル部の外側面を構成する第１部品と、前記第１部品に組み合わされる第２部品と、を有する。ノズル部の外側面を構成する第１部品に、第２部品を組み合わせることにより、容易に表面粗さが所定値以下の平滑な内周面を持つノズル孔を有するノズル部を形成することができる。なお、第２部品自体も、分割部品の組み合わせであってもよい。

好ましくは、前記第１部品は、前記融液貯留部と一体化しており、前記第２部品は、前記融液貯留部から分離可能に形成してある。このように構成してあることで、容易にノズル部を形成することができる。また、融液貯留部と第１部品が一体化しているため、融液が確実にノズル部の端面で漏出する。

好ましくは、前記第１部品の内側面は前記融液貯留部から前記ノズル部の端面の中心に近づく方向に向かって傾斜しており、
前記第２部品の外側面は、前記第１部品の内側面に対応して傾斜しており、
前記第１部品の内側面と前記第２部品の外側面とが対向して組み合わされる。

このように構成してあることで、第２部品を第１部品の開口に挿入して落とし込むのみで、第２部品は抜け落ちず、容易にノズル部を形成することができる。また、第２部品の外側面と、第１部品の内側面とが、それぞれの合せ面となり、これらの合せ面には溝が形成してあり、第１部品と第２部品とを組み合わせることで、融液貯留部からノズル部の端面の中心に近づく方向に向かって傾斜するノズル孔を、容易に形成することもできる。

好ましくは、前記内周面には、前記融液貯留部に貯留してある融液との濡れ性が高い濡れ性改善層がコーティングしてある。このように構成してあることで、溶融液がノズル孔を通過して端面に流出しやすくなり、結晶体内の添加元素のバラツキを効果的に抑制することができる。

好ましくは、坩堝は、イリジウム、レニウム、モリブデン、タンタル、タングステン、白金、または、これらの合金で構成してある。これらの金属（合金含む）は、耐熱性に優れ、しかも誘導加熱し易く、坩堝として好ましく用いられる。また、このような材質の坩堝を用いると、高融点の結晶の製造が可能となる。

ただし、これらの材質は、一般的には加工が困難であるが、本発明の好ましい坩堝の構成では、これらの金属に孔を加工して形成することなく、分割部品の外面に溝を形成し分割部品を組み合わせることでノズル孔を形成するために、ノズル孔の内周面の表面粗さを所定値以下の精度で加工しやすい。

本発明に係る結晶体（好ましくは単結晶）は、上記のいずれかに記載の坩堝を用いて製造され、偏析係数１未満の添加元素を含んでもよい。本発明に係る坩堝を用いて育成される結晶は、理想的な柱状の形状に近くなる。また、この結晶体は異相が混入しにくくなり、さらに、多結晶化しにくい。

また、本発明に係る結晶体の製造方法は、
結晶の原料となる融液を、ノズル部に形成してある内周面の表面粗さが１０μｍ以下のノズル孔のノズル孔出口から流出させる工程を有する。

本発明の製造方法によれば、偏析係数が１未満の添加元素が含まれる場合であっても、添加元素の濃度バラツキが抑制された結晶体を得ることができる。本発明の製造方法により得られる結晶体は、結晶性が向上し、単結晶に成りやすく、多結晶化を抑制することができると共に、クラックの発生も抑制される。

また、本発明の製造方法を用いて得られる結晶体は、結晶体は、光学素子として好ましく用いられる。

さらに、本発明の方法を用いることで、結晶成長の安定化が確保され、結晶体の形状精度が向上する。そのため、結晶体の加工ロスが少なくなり、高品質の結晶体を高効率で製造することができる。

図１は本発明の一実施形態に係る坩堝を持つ結晶製造装置の概略断面図である。 図２は図１に示す坩堝のII部分の拡大断面図である。 図３は図１に示す坩堝の一部断面斜視図である。 図４Ａは図２に示すノズル部の構成を詳細に示す概略分解斜視図である。 図４Ｂは図２に示すノズル部端面のIVＢ－IVＢ線に沿う平面図である。 図５Ａは本発明の他の実施形態に係る坩堝におけるノズル部端面の平面図である。 図５Ｂは本発明の他の実施形態に係る坩堝におけるノズル部端面の平面図である。 図６は本発明のさらに他の実施形態に係る坩堝の拡大断面図である。 図７は本発明の実施例と比較例に係る添加元素の濃度偏差の比較を示すグラフである。

以下、本発明を、図面に示す実施形態に基づき説明する。

第１実施形態
図１に示すように、本実施形態の結晶製造装置２は、坩堝４と、耐火炉６とを有する。坩堝４については、後述する。耐火炉６は、耐火材で構成され、坩堝４の周りを２重に覆っている。耐火炉６には、坩堝４からの融液の引き下げ状態を観察するための観察窓が形成してあってもよい。

耐火炉６は、さらに外ケーシング８により覆われており、外ケーシング８の外周には、坩堝４の全体を加熱するための主ヒータ１０が設置してある。本実施形態では、外ケーシングは、たとえば石英管で形成してあり、主ヒータ１０としては、誘導加熱コイル１０を用いている。坩堝４の下方には、種結晶保持治具１２により保持された種結晶１４が配置される。種結晶１４としては、製造されるべき結晶と同一または同種類の結晶が用いられる。たとえば製造すべき結晶がＣｅドープのＹＡＧ結晶であれば、添加物を含まないＹＡＧ単結晶などが用いられる。

種結晶保持治具１２の素材は特に限定されないが、使用温度である１９００℃付近において影響の少ない緻密アルミナ等で構成されることが好ましい。種結晶保持治具１２の形状と大きさも特に限定されないが、耐火炉６に接触しない程度の径である棒状の形状であることが好ましい。

坩堝４の下端外周には、筒状のアフターヒータ１６が設置されている。アフターヒータ１６には、耐火炉６の観察窓と同位置に観察窓が形成してあってもよい。アフターヒータ１６は、坩堝４に連結して用いられ、筒状のアフターヒータ１６の内部空間に、図２に示す坩堝４のノズル部３４のノズル孔出口３８が位置するように配置され、ノズル部３４とノズル孔出口３８から引き出される融液とを加熱可能になっている。図１に示すアフターヒータ１６は、たとえば坩堝４と同様（同一である必要はない）な材質などで構成され、坩堝４と同様に高周波コイル１０によりアフターヒーター１６が誘導加熱されることで、アフターヒーター１６の外表面から輻射熱が発生し、ヒータ１６の内部を加熱可能になっている。

なお、図示しないが、結晶製造装置２には、耐火炉６の内部を減圧する減圧手段、減圧をモニターする圧力測定手段、耐火炉６の温度を測定する温度測定手段および耐火炉６の内部に不活性ガスを供給するガス供給手段などが設けられている。

結晶の融点が高いなどの理由から、坩堝４の材質はイリジウム、レニウム、モリブデン、タンタル、タングステン、白金、または、これらの合金であることが好ましい。また、坩堝４はカーボン製であってもよい。坩堝４を、坩堝４以外の部材の発熱により間接的に加熱する場合、結晶化する材料の融液と反応せず、融点で軟化等の現象が生じない坩堝４が好適である。誘導加熱（高周波加熱）等により坩堝４自体が発熱体となる場合、さらに電気伝導性を有し、外部磁界により加熱する材料が好適である。例としてＩｒ（イリジウム）、Ｍｏ（モリブデン）、Ｗ（タングステン）、Ｒｅ（レニウム）、Ｐｔ（白金）、白金合金が挙げられる。また、坩堝４の材質の酸化による結晶への異物混入を防止するために、坩堝４の材質としては、イリジウム（Ｉｒ）を用いることがより好ましい。

なお、１５００℃以下の融点の物質を対象とする場合は、坩堝４の材質としてＰｔを使用することが可能である。また、坩堝４の材質としてＰｔを使用する場合には、大気中での結晶成長が可能である。１５００℃を超える高融点物質を対象とする場合は、坩堝４の材質として、Ｉｒ等を用いるため、結晶成長はＡｒ等の不活性ガス雰囲気下で行われることが好ましい。耐火炉６の材質は特に限定されないが、保温性や使用温度、結晶への不純物混入防止の観点からアルミナであることが好ましい。

次に、本実施形態の結晶製造装置２に用いる坩堝４について詳細に説明する。図２に示すように、本実施形態に係る坩堝４は、結晶の原料となる融液３０を溜める融液貯留部２４と、結晶の形状を制御するノズル部３４とを有する。なお、坩堝４が大型の場合には、融液貯留部２４の長手方向の途中で複数の部材を接合して坩堝４を構成してもよい。融液貯留部２４は、有底筒状の収容壁２６を有する。収容壁２６の内面に一定量の融液３０を融液貯留部２４に貯留可能になっている。

本実施形態では、坩堝４は、μ－ＰＤ法に用いられ、ノズル部３４は、ノズル部３４が融液貯留部２４の鉛直方向の下側に位置し、融液貯留部２４に貯留してある融液３０は、ノズル部３４の下端面３５に形成してあるノズル孔出口３８から、種結晶１４により鉛直方向の下側に引き出されるようになっている。

ノズル部３４は、融液貯留部２４を構成する収容壁２６の底部外面２８の略中央部から突出しているノズル外側面３７を有する。ノズル外側面３７の最下端が、ノズル部３４の下端面３５と交差し、下端面３５と外側面３７との境界に位置する角部が、下端面３５の外周縁３５ａとなる。

結果として、ノズル部３４の下端面３５は、収容壁２６の底部外面２８から鉛直下方（引き出し方向Ｚ）に向けて所定距離Ｚ１で突出している。所定距離Ｚ１は、好ましくは、ノズル孔出口３８から引き出される融液が底部外面２８には付着しないように決定され、好ましくは、１～５ｍｍ、さらに好ましくは１～２ｍｍである。ノズル部３４は、融液を溜める融液貯留部２４からノズル部３４の下端面３５に流出させるノズル孔３６を有する。ノズル部３４の下端面３５は、引出方向Ｚに実質的に垂直で平坦な面である。

融液貯留部２４を構成する収容壁２６の底部内面は、中央に位置するノズル部３４に向けてテーパ状に傾斜する傾斜面を有し、貯留部２４に貯留してある融液３０は、ノズル部３４に形成してある各ノズル孔３６のノズル孔入口３２に向けて流れ込むようになっている。各ノズル孔３６は、融液貯留部２４の底部に向けて開口するノズル孔入口３２と、ノズル部３４の下端面３５で開口するノズル孔出口３８とを有する。

図３に示すように、ノズル部３４は、第１部品５０と第２部品５６との組立体で構成してある。第１部品５０は、融液貯留部２４の収容壁２６と一体化している略四角筒形状の分割部品であり、内側に略四角柱の開口を有する枠体である。第２部品５６は、第１部品５０の開口に入り込んで嵌合するように、略四角柱の形状を持ち、略三角柱形状の２つの分割部品５６ａが組み合わされて形成される。第２部品５６は、第１部品５０の開口に入り込んで嵌合することで、ノズル部３４を形成している。

略四角筒形状の第１部品５０は、融液貯留部２４を構成する収容壁２６の底部外面２８の略中央部から突出しており、ノズル部３４のノズル外側面３７を構成している。図２および図３に示すように、第１部品５０と第２部品５６の間と、第２部品５６の分割部品５６ａ相互間にノズル孔３６が形成してある。

図４Ａに示すように、略四角筒状の第１部品５０の開口の内周面（内側面）５２の４つの角部には、融液貯留部２４から下端面３５まで通じる溝５４が形成してある。各溝５４の横断面は円の一部形状（円の約３／４の円弧形状）を有する。四角柱状の第２部品５６の４つの角部には、溝５４に対応する位置で、横断面が円の一部形状（溝５４の円弧を補完してノズル孔となる円弧形状）を有する溝６２ａ，６２ｂが、引き出し方向Ｚと略平行な方向（多少傾斜してもよい／以下同様）に沿ってそれぞれ形成してある。

なお、二つの溝６２ａは、それぞれ、略三角柱形状の２つの分割部品５６ａの一対の外側面５８の交差角部（外側面５８の一端）に形成してあり、他の二つの溝６２ｂは、分割部品５６の各合せ面６０，６０が組み合わされることで形成される。各溝６２ｂは、略三角柱形状の２つの分割部品５６ａの各合せ面６０の両端に形成してある分割溝６２ｂ１が組み合わされることで形成される。分割溝６２ｂ１は、合せ面６０と外側面５８との交差角部に、引き出し方向Ｚと略平行な方向に沿って形成してある。

また、各第２部品５６の分割部品５６ａの合せ面６０の途中（図では中央付近）には、引き出し方向Ｚと略平行な方向に沿って、溝６２ｃがそれぞれ形成してある。これらの溝６２ｃは、分割部品５６ａの合せ面６０の相互が合わさることで、溝６２ｃ同士が組み合わされて図２に示す中央に位置するノズル孔３６を形成する。

本実施形態では、一対の分割部品５６ａの合せ面６０の相互が組み合わせられて第２部品５６が形成され、第２部品５６は、その外側面５８が第１部品５０の内側面５２と組み合わせられてノズル部３４が形成される。その点では、第２部品５６の外側面５８と、第１部品５０の内側面５２とは、それぞれ合せ面とも言える。したがって、図２に示す各ノズル孔３６の一部を構成する図４Ａに示す溝５４，６２ａ，６２ｂ１，６２ｃは、合せ面６０，５８，５２の途中または端角部で、融液貯留部２４からノズル部３４の下端面３５まで延び、ノズル孔３６の内周面の一部を形成している。

これらの溝５４，６２ａ，６２ｂ１，６２ｃの内面の表面粗さは、１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは１μｍ以下に研磨されている。また、合せ面６０と、同様に合せ面となる外側面５８および内側面５２も、これらの溝と同様に、あるいは溝の表面粗さよりもより小さく、１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは１μｍ以下に研磨されている。研磨のための手段としては、特に限定されず、電解研磨、化学研磨、およびこれらの研磨方法と、物理的な研磨方法を組み合わせた複合研磨などが例示される。

分割部品６２ｂ１の合せ面６０の相互間では、溝６２ｃ以外では、図２に示す融液３０が漏れないように密着するように表面粗さが小さいことが好ましい。また、第２部品５６の外側面５８と、第１部品５０の内側面５２とは、それぞれ合せ面となることから、合せ面６０と同様に、溝６２ａ，６２ｂ１，６２ｃ以外では、図２に示す融液３０が漏れないように密着するように表面粗さが小さいことが好ましい。

本実施形態では、第１部品５０の内側面５２は、融液貯留部２４から端面３５の中央付近に向かって内側にわずかに傾斜している。また、第２部品５６の外側面５８は、内側面５２の傾斜に対応するように傾斜していることが好ましい。そのように構成することで、第２部品５６を上から第１部品５０の開口に挿入し易くなり、しかも、第２部品５６が第１部品５０から下方に落下することを抑制することができる。なお、第２部品５６が第１部品５０に組み合わされた状態で、第２部品５６の下端面が第１部品５０の下端面と面一になり、これらが一体となり下端面３５を構成している。

なお、これらの溝５４，６２ａ，６２ｂ１，６２ｃの内面には、図示省略してある濡れ性改善層が形成してあってもよい。濡れ性改善層としては、たとえば、希土類アルミニウム・ガーネット化合物では、酸化アルミ層、アルミニウムを含まない希土類ガーネット化合物、希土類酸化ケイ酸化合物では、同組成に含まれる希土類の酸化物層、あるいは、ＬｉＣａＡｌＦ_６、ＢａＬｉＦ_３等のアルカリ土類金属を含むフッ化物に関しては、同組成に含まれるアルカリ土類金属のフッ化物層(ＣａＦ_２,ＢａＦ_２）が例示される。これらの溝５４，６２ａ，６２ｂ１，６２ｃの内面にのみ濡れ性改善層が形成してあることが好ましいが、第２部品５６の上端面および下端面と、第１部品５０の下端面にも濡れ性改善層が形成してあることが好ましい。分割部品５６ａの合せ面６０および外側面５８と、第１部品５０の内側面５２とは、融液３０が入り込まないことが好ましいが、濡れ性改善層が形成してあってもよい。

図４Ｂに示すように、本実施形態では、ノズル部３４の下端面３５から見た外形形状は矩形であり、下端面３５の外周縁３５ａも矩形となるが、外周縁３５ａの形状は、矩形に限らず、円形、六角形、その他の多角形状、楕円形状、あるいは、その他の異形形状であってもよい。外周縁３５ａの形状が、図２に示す坩堝４を用いたμ－ＰＤ法により製造される結晶の外側面形状を規定する。

本実施形態では、たとえば図４Ｂに示すように、ノズル孔３６の下端面３５でのノズル孔出口３８は、下端面３５の中心と４つの角部近くに形成してある。これら５つのノズル孔出口３８は、図２に示すノズル孔３６を通して、対応するノズル孔入口３２に繋がっている。

本実施形態では、各ノズル孔３６の流路断面は、入口３２および出口３８と共に円形であり、それぞれのノズル孔３６は、結晶の引き下げ方向Ｚと略平行に延びている。ただし、各ノズル孔出口３８の断面形状は、円形に限らず、多角形、楕円形、その他の形状にすることも可能である。

図１に示す本実施形態の坩堝４を有する結晶製造装置２は、μ－ＰＤ法などに好ましく用いられる。坩堝４の融液貯留部２４に投入される原料は、メインヒータ１０などで加熱されて、図２に示す溶融液３０となり、ノズル部３４のノズル孔３６を通して、ノズル孔出口３８から種結晶１４により引き出され、種結晶１４を引き下げることにより結晶を成長させて結晶体を得る。

次に、本実施形態の結晶製造装置２を用いる結晶の製造方法について簡単に説明する。本実施形態の結晶製造装置２では、まず、図１に示す坩堝４の融液貯留部２４に、得ようとする結晶体の原料を入れ、主ヒータ１０を起動させ融液貯留部２４を加熱する。融液貯留部２４が加熱されることで原料は融液貯留部２４内で溶融し融液３０となり、ノズル部３４のノズル孔入口３２からノズル孔３６に流れる。融液３０は、ノズル孔３６を経て、ノズル孔出口３８で種結晶１４の上端に接触する。

その前後で、アフターヒータ―１６も起動され、ノズル部３４付近を加熱する。本実施形態の坩堝４を用いることで、ノズル部に形成してあるノズル孔３６のノズル孔出口３８から吐出された融液３０は種結晶１４の引き下げにより結晶化される。

本実施形態の坩堝４では、ノズル孔３６の内周面の表面粗さを所定値以下とすることで、各ノズル孔３６からの融液の流出が安定になると共に、各ノズル孔３６からの融液の流出量が略均等になり、添加元素を結晶体の内部に均一に分散させることが容易になる。なお、坩堝４のノズル端３５に単一のノズル孔３６が形成される場合であっても、ノズル孔３６の内周面の表面粗さまでは管理しない従来の坩堝に比べて、ノズル孔３６からの融液の流出が安定化され、添加元素を結晶体の内部に均一に分散させることが容易になる。

本実施形態では、ノズル部３４は、複数の分割部品５０，５６ａ，５６ａの組立体であり、ノズル孔３６は、それぞれの分割部品５０，５６ａ，５６ａの合せ面６０，５８，５２に形成してある溝６２ａ，６２ｂ１，６２ｃ，５４が組み合わされて形成される。

坩堝４は、融液の温度に耐える耐熱性や、誘導加熱が可能なことなどが要求され、たとえば加工が困難な金属などで構成されることが多い。そのため、坩堝４に形成されるノズル孔３６の加工が困難であり、ノズル孔３６の内周面の表面粗さを１０μｍ以下にすることは容易ではなかった。

本実施形態では、ノズル孔３６を構成することになる溝６２ａ，６２ｂ１，６２ｃ，５４を、それぞれの分割部品５０，５６ａ，５６ａの合せ面６０，５８，５２に形成し、分割部品５０，５６ａ，５６ａを組み合わせることでノズル孔３６が形成される。孔の加工とは異なり、溝の加工は、加工面が外部に露出するために表面粗さの精度を出しやすく、表面粗さを１０μｍ以下、５μｍ以下、あるいは１μｍ以下にすることは容易である。そのため、分割部品５０，５６ａ，５６ａを組み合わせることで溝６２ａ，６２ｂ１，６２ｃ，５４同士が組み合わされてノズル孔３６を形成することになり、そのノズル孔３６の内周面の表面粗さを所定値以下にすることも容易になる。

本実施形態では、第１部品５０の内側面（内周面）５２に複数の溝５４を形成し、第１部品５０の開口に、複数の分割部品５６ａから成る第２部品５６を挿入し、これらを組み合わせることで複数のノズル孔３６を形成してある。また、第２部品５６は、複数の分割部品５６ａを組み合わせることで形成され、各合わせ面６０に形成してある溝６２ｃを組み合わせて、ノズル孔３６を形成している。各溝６２ａ，６２ｂ１，５４の加工は、表面粗さの精度を出しやすく、複数の溝の表面粗さの精度を略均一にすることも容易である。そのため、各ノズル孔３６からの融液３０の流出量が略均等になり、添加元素を結晶体の内部に均一に分散させることが、さらに容易になる。

さらに、本実施形態では、第１部品５０の内側面５２は融液貯留部２４からノズル部３４の下端面３５の中心に近づく方向に向かって傾斜しており、第２部品５６の外側面５８は、第１部品５０の内側面５２に対応して傾斜している。このように構成してあることで、第２部品５６を第１部品５０の開口に挿入して落とし込むのみで、第２部品５６は抜け落ちず、容易にノズル部３４を形成することができる。また、第２部品５６の外側面５８と、第１部品５０の内側面５２とが、それぞれの合せ面となり、これらの合せ面には溝６２ａ，６２ｂが形成してあり、第１部品５０と第２部品５６とを組み合わせることで、融液貯留部２４からノズル部３４の下端面３５の中心に近づく方向に向かって傾斜するノズル孔３６を、容易に形成することもできる。

また、本実施形態では、ノズル孔３６の内周面には、融液貯留部２４に貯留してある融液３０との濡れ性が高い濡れ性改善層がコーティングしてある。このように構成してあることで、溶融液３０がノズル孔３６を通過して下端面３５に流出しやすくなり、結晶体内の添加元素のバラツキを、さらに効果的に抑制することができる。

また、本実施形態では、一般的には加工が困難である金属に孔を加工して形成することなく、分割部品５６ａ，５６ａの外側面５８に溝６２ａ，６２ｂを形成したり、第１部品５０の内側面５２の内角部に溝５４を形成したり、合せ面６０の中央に溝６２ｃを形成している。そして、これらの分割部品を組み合わせることでノズル孔３６を形成している。そのために、ノズル孔３６の内周面の表面粗さを所定値以下の精度で加工しやすい。

本実施形態に係る結晶体（好ましくは単結晶）は、上記に記載の坩堝４を用いて製造され、偏析係数１未満の添加元素を含んでもよい。本実施形態に係る坩堝４を用いて育成される結晶は、理想的な柱状の形状に近くなる。また、この結晶体は異相が混入しにくくなり、さらに、多結晶化しにくい。

また、本実施形態に係る坩堝４を使用することにより、ノズル孔出口３８から成長した結晶体中の組成（賦活剤含む）の濃度分布は、特に、引下方向Ｚに垂直な面で、略均一になる。また、引下方向Ｚに平行な面でも、略均一になる。本実施形態の装置２を用いて、たとえばＹＡＧ：Ｃｅを製造する場合には、Ｃｅのような賦活剤が均一に分散されたＹＡＧ：Ｃｅなどの結晶体を得ることができる。

また、本実施形態に係る結晶体の製造方法は、結晶の原料となる融液３０を、ノズル部３４に形成してある内周面の表面粗さが１０μｍ以下のノズル孔３６のノズル孔出口３８から流出させる工程を有する。本実施形態の製造方法によれば、偏析係数が１未満の添加元素が含まれる場合であっても、添加元素の濃度バラツキが抑制された結晶体を得ることができる。本実施形態の製造方法により得られる結晶体は、結晶性が向上し、単結晶に成りやすく、多結晶化を抑制することができると共に、クラックの発生も抑制される。

また、本実施形態の製造方法を用いて得られる結晶体は、結晶体は、光学素子として好ましく用いられる。さらに、本実施形態の方法を用いることで、結晶成長の安定化が確保され、結晶体の形状精度が向上する。そのため、結晶体の加工ロスが少なくなり、高品質の結晶体を高効率で製造することができる。

第２実施形態
図５Ａに示すように、本実施形態に係る結晶製造装置は、ノズル部３４の分割部品（第２部品）が第１実施形態と異なるのみであり、共通する部分の説明は省略し、以下、異なる部分について主として詳細に説明する。以下において説明しない部分は、第１実施形態の説明と同様である。

本実施形態に係る坩堝のノズル部３４は、第１部品５０と第２部品１５６との組立体である。第２部品１５６は、４つの四角柱形状の分割部品１５６ａが組合わされ、四角筒枠状の第１部品５０の内側に嵌合してノズル部３４を形成している。

第２部品１５６の外側面５８（合せ面）と第１部品５０の内側面５２（合せ面）との間と、第２部品１５６を構成する分割部品１５６ａの合せ面６０同士の間に、それぞれノズル孔１３６が形成してある。ノズル孔１３６は、第１実施形態と同様に、部品の合せ面に形成してある溝が組み合わされて形成される。ノズル孔１３６およびノズル孔出口１３８の配置と個数は自由に決定することができる。

第３実施形態
図５Ｂおよび図６に示すように、本実施形態に係る結晶製造装置は、ノズル部３４の分割部品（第１部品および第２部品）が第１または第２実施形態と異なるのみであり、共通する部分の説明は省略し、以下、異なる部分について主として詳細に説明する。以下において説明しない部分は、第１または第２実施形態の説明と同様である。

本実施形態に係る坩堝のノズル部３４は、第１部品５０と単一の第２部品２５６との組立体である。第２部品２５６は、四角筒枠状の第１部品５０の内側の開口にジャストフィットして嵌合する大きさの分割部品である。この第２部品２５６が第１部品５０の内側に嵌合してノズル部３４を形成している。

第２部品２５６の外側面５８（合せ面）と第１部品５０の内側面５２（合せ面）との間にノズル孔２３６が形成してある。ノズル孔２３６は、第１または第２実施形態と同様に、部品の合せ面に形成してある溝が組み合わされて形成される。ノズル孔２３６の配置と個数は、自由に決定することができる。

本実施形態では、図５Ｂに示す第２部品２５６の外側面５８を、図６に示す融液貯留部２４からノズル部３４の下端面３５に向けて、ノズルの下端面３５の中心４２に近づく方向に傾けてある。また、第１部品５０の内側面５２も、それに合わせて傾けてある。その結果、図６に示すように、本実施形態に係るノズル孔２３６は、ノズル孔入口２３２からノズル孔出口２３８に向けて、端面３５の中心４２に近づく方向に向かって傾斜している。

また、本実施形態によれば、ノズル孔２３６では、融液貯留部２４に開口するノズル孔入口２３２に比較して、ノズル孔出口２３８が下端面３５の中心に近づくように流路の全体が傾斜している。このように構成してあることで、ノズル孔出口３８から吐出された原料融液が、結晶成長面に沿って結晶の外側から内側に向き易くなる。

また、本実施形態では、図５Ｂに示すように、ノズル孔２３６の下端面３５でのノズル孔出口２３８は、下端面３５の外周縁３５ａの近くに位置するノズル孔形成領域４０に配置してある。また、本実施形態では、ノズル孔出口２３８は、ノズル孔形成領域４０の範囲内で、周方向に沿って所定間隔で断続的に形成してある複数の個別な出口２３８で構成してある。複数の出口２３８は、図６に示す複数の個別なノズル孔２３６を通して、対応する複数のノズル孔入口２３２に繋がっている。

本実施形態では、各ノズル孔２３６の流路断面は、入口２３２および出口２３８と共に円形であり、それぞれのノズル孔２３６は、入口２３２から出口２３８まで流路断面が一定であるが、必ずしも一定である必要はない。たとえば、本実施形態では、出口２３８のみを周方向に沿って複数の個別な出口２３８で構成し、ノズル孔２３６は、これらの複数の出口２３８を周方向に沿って繋ぐ単一のリング状孔としてもよい。また、ノズル孔入口２３２に関しも、ノズル孔２３６と同様に、複数の出口２３８を周方向に沿って繋ぐ単一のリング状開口としてもよい。

その場合には、融液貯留部２４の近くでは、第１部品５０と第２部品２５６との合せ面の間には、リング状の隙間または開口が形成されてもよい。リング状の隙間または開口は、引き出し方向Ｚに略平行であってもよい。あるいは、融液貯留部２４の近くでは、第２部品２５６が形成されずに柱状の空間となっていてもよい。ただし、ノズル部２３４の下端面３５の近くでは、第１部品５０と第２部品２５６との合せ面の相互間は、ノズル孔２３６以外では、接触していることが好ましく、融液が漏れないことが好ましいが、多少漏れてもよい。また、個別のノズル孔出口２３８の断面形状も、円形に限らず、多角形、楕円形、その他の形状にすることも可能である。これらの変形は、第１実施形態および第２実施形態でも同様に適用可能である。

図５Ｂに示すように、本実施形態では、ノズル孔形成領域４０の内側に位置する下端面３５の中心４２を含む領域は、ノズル孔出口３８が実質的に形成されないノズル孔非形成領域４４である。なお、本実施形態において、下端面３５の中心４２とは、下端面３５の平面形状の幾何学的中心あるいは重心を意味する。たとえば下端面３５の外周縁３５ａの形状が円の場合には、下端面３５の中心４２とは、円の中心を意味する。また、図５Ｂに示すように、外周縁３５ａの形状が四角または六角などの多角形状、楕円形状、その他の異形形状の場合には、下端面３５の重心を意味する。下端面３５は、第１部品５０の下端面および第２部品２５６の下端面の合計である。

図５Ｂに示すように、ノズル孔形成領域４０は、下端面３５の中心４２から外周縁３５ａまでの距離Ｒの１／２を周方向に結ぶ仮想境界線４６と、外周縁３５ａとの間の範囲内に位置する。さらに好ましくは、ノズル孔形成領域４０は、下端面３５の中心４２から外周縁３５ａまでの距離Ｒの２／３（さらに好ましくは３／４）を周方向に結ぶ仮想境界線４６と、前記外周縁との間の範囲内に位置する。

なお、仮想境界線４６の中心４２からの距離は、α×Ｒとして表すことができ、αは、好ましくは１／２以上、さらに好ましくは２／３以上、特に好ましくは３／４以上であり、αの上限は、１未満であり、（Ｒ－α×Ｒ）で示されるノズル孔形成領域４０の範囲内に、ノズル孔出口３８が形成されるように決定される。ノズル孔出口２３８は、可能な限り、外周端３５ａの近くに形成されることが好ましい。

各ノズル孔出口２３８の内径（または開口面積）は、特に限定されず。各ノズル孔出口２３６がノズル孔形成領域４０の範囲（Ｒ－α×Ｒ）内に収まるように決定される。各ノズル孔出口２３８が円形の場合には、出口２３８の内径は、たとえば（Ｒ－α×Ｒ）の１／１０～９／１０程度である。また、ノズル孔形成領域４０の範囲内に位置するノズル孔出口２３８の配置数は、特に限定されないが、たとえば周方向に沿って、好ましくは４以上であり、さらに好ましくは６以上であり、特に好ましくは８以上である。

外周縁３５ａの形状が円の場合には、仮想境界線４６の形状も円となり、その仮想境界線４６の円の半径の大きさが、外周縁３５ａの距離（半径）Ｒのα倍となる。また、外周縁３５ａの形状が六角形の場合には、仮想境界線４６の形状も六角形となり、その仮想境界線４６の形状は、外周縁３５ａの形状のα倍の相似形となる。さらに、図５Ｂに示すように、外周縁３５ａの形状が四角形の場合には、仮想境界線４６の形状も四角形となり、その仮想境界線４６の形状は、外周縁３５ａの形状のα倍の相似形となる。外周縁３５ａの形状が、その他の異形形状の場合でも、その仮想境界線４６の形状は、外周縁３５ａの形状のα倍の相似形となる。

なお、仮想境界線４６の内側（中心４２を含む領域）が、ノズル孔非形成領域４４となり、その領域には、ノズル孔出口３８が実質的に形成されない。「ノズル孔出口３８が実質的に形成されない」の意味については、後述する。

本実施形態の坩堝４を用いることで、ノズル部３４の端面３５の外周縁３５ａの近くに位置するノズル孔形成領域４０に配置してあるノズル孔出口３８から、種結晶１４により引き下げられる融液は、下端面３５に沿ってノズル孔非形成領域４４の中心４２に向けて流れて結晶成長を行う。

すなわち、本実施形態の坩堝４を用いることで、結晶成長はノズル部３４の端面３５の外周縁３５ａ近くから始まり内側に向けて進行する。そのため、偏析係数が１未満の添加元素が融液に含まれている場合であっても、その添加元素は、結晶中に取り込まれにくく、育成過程で徐々に濃くなるため、育成初期の外縁部に添加元素が偏析する現象を効果的に抑制することができる。

したがって、本実施形態の坩堝４を用いて得られる結晶体は、偏析係数が１未満の添加元素が含まれる場合であっても、結晶体の外側面近くでの添加元素（ドーパント）の過剰偏析が抑制されている。本実施形態の結晶体は、結晶性が向上し、単結晶に成りやすく、多結晶化を抑制することができると共に、クラックの発生も抑制される。

また、本実施形態の坩堝４を用いて得られる結晶体は、結晶体の中央近くでの添加元素（ドーパント）の濃度希薄化を抑制することができ、結晶体へのドーパント添加効果が増大する。得られた結晶体は、光学素子として好ましく用いられる。さらに、本実施形態の坩堝４を用いることで、結晶成長の安定化が確保され、結晶体の形状精度が向上する。そのため、結晶体の加工ロスが少なくなり、高品質の結晶体を高効率で製造することができる。

また、本実施形態では、ノズル部３４の下端面３５における外縁部３５ａの近くにノズル孔形成領域４０を配置し、その内側をノズル孔非形成領域４４とすることで、原料融液がノズル孔出口３８を通過した後、結晶成長面に沿って移動する融液の流れが、結晶の外周側から内側に向かい易くなる。そのため、本実施形態に係る坩堝４を用いて育成される結晶は、理想的な柱状の形状に近くなる。また、この結晶体は異相が混入しにくくなり、さらに、多結晶化しにくい。

なお、本実施形態において、ノズル孔非形成領域４４において、「ノズル孔出口が実質的に形成されない」とは、ノズル孔形成領域４０に形成してあるノズル孔出口３８の内径よりも小さいノズル孔出口を多少は形成してもよいと言う趣旨である。あるいは、ノズル孔出口３８の内径が同じだとしても、ノズル孔出口非形成領域４４には、ノズル孔形成領域４０に形成してあるノズル孔出口３８の数よりも、たとえば１／１０以下程度に少ない数でノズル孔出口３８を多少は形成してもよいとの趣旨である。

以下、本発明を、さらに詳細な実施例に基づき説明するが、本発明は、これら実施例に限定されない。

実施例１
図１に示す結晶製造装置２を用い、Ｃｅ：ＹＡＧ（ＣｅがドープしてあるＹＡＧ）の単結晶から成る蛍光体を製造した。育成に用いた坩堝１はイリジウム製で、外径２０ｍｍ、内径１８ｍｍ、高さ５０ｍｍの円筒形状であった。装置２は、図２～図４Ｂに示す構造のノズル部３４を有し、合計５個のノズル孔３６のノズル孔出口３８が、ノズル端面３５の四隅に外周縁３５ａより１．０ｍｍ内側の位置とノズル端面３５の中心に配置され、鉛直方向（引下方向）に貫通していた。ノズル端面３５は、５．０ｍｍ×５．０ｍｍの四角形（Ｒ＝２．５ｍｍ）であり、各ノズル孔３６の内径は、０．４ｍｍであった。
（表面粗さ評価）
ノズル孔３６の内周面３６ａをオリンパス社製レーザ顕微鏡（ＬＥＸＴ－ＯＬＳ４１００）を用いて、ノズル孔３６の内周面３６ａにつき１０回ずつ測定し、算術平均粗さＲａを求めた。

本実施例に係るノズル孔３６の内周面３６ａの算術平均粗さＲａは６～９μｍであった。

（試料の作製）
それぞれ純度９９．９９％のＡｌ_２ Ｏ_３ 、Ｙ_２ Ｏ_３ 、ＣｅＯ_２ の各酸化物粉末を、モル比でＹ_２ Ｏ_３ ：Ａｌ_２ Ｏ_３ ＝３．０：５．０、かつＣｅＯ_２ ／（ＣｅＯ_２ ＋（１／２）Ｙ_２ Ｏ_３ ）＝０．０１となる組成比で、計１０ｇの原料を配合し、結晶育成用の原料とした。同原料を充填した坩堝４を単結晶育成装置２内に設置して、約２０００°Ｃまで１時間かけて加熱した。

Ｎ_２ ガス流雰囲気にて、結晶方位＜１１１＞を長手方向とするＹ_３ Ａｌ_５ Ｏ_１２単結晶を種結晶１４として用い、図２に示すように、種結晶１４の先端を、坩堝４の下端に具備してあるノズル部３４に接触させ、ノズル部３４のノズル孔出口３８から出た原料融液が、種結晶１４の先端に濡れ拡がる状態を経て、種結晶１４を徐々に降下させて、毎分０．２０ｍｍの引下げ速度で結晶成長を行った。

約５ｍｍ角、長さ４０ｍｍの四角柱状のＣｅ：ＹＡＧ単結晶が得られた。単結晶は、濃黄色かつ透明で、外観目視では結晶内部にインクルージョン等の析出物が観られなかった。結晶体の４側面は何れも平滑であり、引下方向に直交する断面は、結晶全体に渡りほぼ正方形状であった。

得られた結晶体について、以下のようにして、評価用の試料をサンプリングして、以下の評価を行った。

（評価用試料のサンプリング）
マイクロ引下げ法により育成した結晶を各１０本育成した。一つの結晶から引下げ方向に異なる位置で３つの評価用サンプルを作製した。各サンプルは、引下げ育成時の結晶体の外側面が外周縁となるように、引下げ方向と直交する切断面で試料を切り出して作製した。さらに結晶内部が観察できるように両面を鏡面研磨し、厚さ約１ｍｍの評価用平板サンプルを用意した。合計で３０点のサンプルを用いて、育成結晶の組成バラツキを評価した。

（組成バラツキの評価）
育成した結晶内の組成分布は、各サンプル中の添加元素Ｃｅを、ＩＣＰ－ＭＳ分析装置（Ａｇｉｌｅｎｔ社製７５００Ｓ）を用いて、レーザーアブレーションＩＣＰ質量分析法により評価した。各サンプルの組成分布測定結果から、統計的に四分位数を求めて、Ｃｅ濃度の偏差の比較評価を行った。

サンプルでの最大値と最小値の差が小さいほど組成バラツキが小さいと判断した。３０個のサンプルについて行った結果を図７に示す。

実施例２
ノズル孔３６の内周面３６ａの算術平均粗さＲａが３～４μｍの範囲にある点以外は、実施例１と同様なノズル部３４を有する坩堝を用いて、マイクロ引下げ法により、Ｃｅ：ＹＡＧ単結晶を育成した。

実施例１と同じ原料、同じ育成条件で結晶育成を行い、実施例１と同様な評価を行った。結果を、図７に示す。

実施例３
ノズル孔３６の内周面３６ａの算術平均粗さＲａが０．６～０．８μｍの範囲にある点以外は、実施例１で用いた坩堝と、同じ材料、形状の坩堝を用いて、マイクロ引下げ法によりＣｅ：ＹＡＧ単結晶を育成した。

実施例１と同じ原料、同じ育成条件で結晶育成を行い、実施例１と同様な評価を行った。結果を、図７に示す。

実施例４
実施例３と同一仕様の坩堝に対して、ノズル孔３６の内周面３６ａに、ＡＬＤ（原子層堆積）装置（ＪＳＷアフティ社製ＡＦＡＬＤ－８）により、成膜温度１５０℃で、前駆体ガスとしてトリメチルアルミニウム（ＴＭＡ）、酸化剤として酸素（Ｏ_２ ）を用いてＡｌ_２ Ｏ_３ コーティングを施した。ノズル孔３６の内周面３６ａにＡｌ_２ Ｏ_３ コーティングが施されている以外は、実施例３で用いた坩堝と、同じ材料、形状の坩堝を用いて、マイクロ引下げ法によりＣｅ：ＹＡＧ単結晶を育成した。

実施例１と同じ原料、同じ育成条件で結晶育成を行い、実施例１と同様な評価を行った。結果を、図７に示す。

比較例１
一般的なノズル部を有する坩堝を用い、ノズル孔はワイヤー放電加工により形成した。ノズル孔３６の内周面３６ａの算術平均粗さＲａが１２～１８μｍの範囲であった。それ以外は、実施例１と同じ原料、装置、雰囲気および育成条件で結晶育成を行い、実施例１と同様な評価を行った。結果を、図７に示す。

評価
図７に示すように、実施例１～４の結果は、比較例１の結果と比較して、サンプルでのＣｅ濃度の最大値と最小値の差が小さく、組成バラツキが小さいという結果を示している。特に、実施例４，３，２，１の順で結果がよかった。

２… 結晶製造装置
４… 坩堝
６… 耐火炉（耐火材）
８… 外ケーシング
１０… 主ヒータ
１２… 種結晶保持治具
１４… 種結晶
１６… アフターヒータ
２４… 融液貯留部
２６… 収容壁
２８… 底部外面
３０… 融液
３２，２３２… ノズル孔入口
３４．１３４，２３４… ノズル部
３５… 端面
３５ａ… 外周縁
３６，１３６，２３６… ノズル孔
３６ａ… 内周面
３７… 外側面
３８，１３８，２３８… ノズル孔出口
４０… ノズル孔形成領域
４２… 中心
４４… ノズル孔非形成領域
４６… 仮想境界線
５０… 第１部品（分割部品）
５２… 内側面（合せ面）
５４… 溝
５６，１５６，２５６… 第２部品（分割部品）
５６ａ，１５６ａ，２５６ａ… 分割部品
５８… 外側面（合せ面）
６０… 合せ面
６２ａ，６２ｂ，６２ｃ… 溝

Claims (10)

1. 結晶の原料となる融液を溜める融液貯留部と、結晶の形状を制御するノズル部と、を有する坩堝であって、
   前記ノズル部は、前記融液を前記融液貯留部から前記ノズル部の端面に導くノズル孔を有し、
   前記ノズル孔の内周面の表面粗さが１０μｍ以下である坩堝。
2. 前記ノズル部は、複数の分割部品の組立体であり、
   前記ノズル孔は、それぞれの前記分割部品の合せ面に形成してある溝が組み合わされて形成される請求項１に記載の坩堝。
3. 前記溝は、前記合せ面の途中または端角部で、前記融液貯留部から前記ノズル部の端面まで延び、
   前記溝が、前記ノズル孔の内周面の一部を形成している請求項２に記載の坩堝。
4. 前記分割部品は、前記ノズル部の外側面を構成する第１部品と、前記第１部品に組み合わされる第２部品と、を有する請求項２または３に記載の坩堝。
5. 前記第１部品は、前記融液貯留部と一体化しており、
   前記第２部品は、前記融液貯留部から分離可能に形成してある請求項４に記載の坩堝。
6. 前記第１部品の内側面は前記融液貯留部から前記ノズル部の端面の中心に近づく方向に向かって傾斜しており、
   前記第２部品の外側面は、前記第１部品の内側面に対応して傾斜しており、
   前記第１部品の内側面と前記第２部品の外側面とが対向して組み合わされる請求項４または５のいずれかに記載の坩堝。
7. 前記内周面には、前記融液貯留部に貯留してある融液との濡れ性が高い濡れ性改善層がコーティングしてある請求項１～６のいずれかに記載の坩堝。
8. イリジウム、レニウム、モリブデン、タンタル、タングステン、白金、または、これらの合金で構成してある請求項１～７のいずれかに記載の坩堝。
9. 請求項１～８のいずれかに記載の坩堝を用いて製造される結晶体。
10. 請求項９に記載の結晶体を有する光学素子。

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