JP2022046733A - 安定な電解質材料およびこれを含む溶媒材料 - Google Patents

安定な電解質材料およびこれを含む溶媒材料 Download PDF

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Abstract

【課題】独立して使用することができ、または溶液材料において使用することができる安定な電解質材料を提供する。
【解決手段】以下の化学構造を有する物質の組成物：
Figure 2022046733000015

上記式中、ｘは３以上の奇数の整数であり；
ｙは１～２０の整数であり；
Ｚは－１～－３の電荷を有する第１４族～第１７族の単原子イオンの１つであるか、ま
たは、－１～－３の電荷を有する多原子イオンである。
【選択図】なし

Description

関連出願の相互参照
本出願は、２０１５年４月２３日に提出された米国仮出願番号第６２／１５２，００９
号に対して優先権を主張するものである。
発明の分野
本発明は、得られる溶液を初期の溶液組成に応じて酸性または塩基性にすることができ
る種々の水溶液に組み込むことができる物質の組成物に関する。
２つの異なった電荷タイプ、すなわち、正に帯電したカチオン（＋）のモル数と負に荷
電したアニオン（－）のモル数とが化学量論的に電荷バランスがとれ、安定した電荷の中
性水溶液を生成すると、閉じた系の内部エネルギーが安定するという科学的事実は、熱力
学の法則に基づいて、長く受け入れられている。中性溶液中の静電荷タイプは、同数の負
の静電荷（－）によってバランスされる正の静電荷（＋）を必然的に有することが広く認
識されている。しかしながら、酸性水溶液に関して実施された研究は、様々な溶液が酸性
プロトンイオンを処理し、過剰にしうることを示している。
この現象は、水分子が溶液中に存在する不均衡な電荷を安定化するのに有効であるとい
う結論を支持する。水溶液中に存在する水分子は、任意の不均衡な電荷を安定化させ、電
荷のバランスがとれた溶液を生じると考えられている。この結果は熱力学の法則に適合し
、水分子の孤立電子対からなり、電荷の均衡をとる新しいタイプの求核試薬(charge bala
ncing neucleophile)の存在を強く示唆する。
不均衡な電荷の存在が仮定されているが、水分子の様々な種が過渡状態(transient sta
tes)で存在する可能性がある。複雑な水分子の安定した形態は、これらが同定され生成さ
れるならば、望ましい特徴および特性を有すると考えられている。したがって、独立して
使用することができ、または溶液材料において使用することができる安定した電解質材料
を製造することが望ましいであろう。
本明細書中、以下の化学構造を有する物質の組成物が開示される：
Figure 2022046733000001
上記式中、ｘは３以上の奇数の整数であり；
ｙは１～２０の整数であり；
Ｚは多原子イオンまたは単原子イオンである。
また、以下の化合物：
Figure 2022046733000002
上記式中、ｘは３以上の奇数の整数であり；
ｙは１～２０の整数であり；
Ｚは多原子イオンまたは単原子イオンである；および溶媒を含む溶液もまた開示される
。
詳細な説明
オキソニウムイオン由来の複合体(complex)として広く解釈される、水溶液中で使用す
ることができる新規な電解質が本明細書中に開示される。本明細書で定義される「オキソ
ニウムイオン複合体(oxonium ion complex)」は、一般に、少なくとも１つの３価の酸素
結合(trivalent oxygen bond)を有する正の酸素カチオンとして定義される。ある実施形
態において、酸素カチオンは、１つ、２つおよび３つの３価結合酸素カチオン(trivalent
ly bonded oxygen cation)から主に構成され、上記カチオンの混合物として存在する集団
として、または、１つ、２つおよび３つの３価結合酸素カチオンのみを有する物質として
、水溶液中に存在する。３価の酸素カチオンを有するオキソニウムイオンの非限定的な例
としては、ヒドロニウムイオンの少なくとも１つを挙げることができる。
ある実施形態では、酸素カチオンは、１つ、２つおよび３つの３価結合酸素アニオン(t
rivalently bonded oxygen anion)から主に構成され、上記アニオンの混合物として存在
する集団として、または、１つ、２つまたは３つの３価結合酸素アニオンのみを有する材
料として、水溶液中に存在すると考えられる。
本明細書に開示される物質の組成物が水性溶媒または有機溶媒などの溶媒と混合される
場合、得られる組成物は、ヒドロニウムイオン、ヒドロニウムイオン複合体およびこれら
の混合物より構成されうる溶液である。適当なカチオン性物質は、ヒドロキソニウムイオ
ン複合体とも称されうる。物質の組成物およびこれを含む溶液は、低いｐＨ値が求められ
る様々な用途において有用性を有しうる。本明細書に開示される化合物および材料はまた
、特定の洗浄および消毒用途に限定されない様々な状況において適用性を有しうる。
極微量のカチオン性ヒドロニウムが、水素イオンの存在下で水分子から水中に自発的に
形成しうることが理論化されている。いずれの理論にも拘束されることなく、天然に存在
するヒドロニウムイオンは極めてまれであると考えられている。水中の天然に存在するヒ
ドロニウムイオンの濃度は、４８０，０００，０００分の１以下であると推定される。ヒ
ドロニウムイオンがたとえ生じたとしても、ヒドロニウムイオン化合物は非常に不安定で
ある。天然に存在するヒドロニウムイオンは、典型的にはナノ秒の範囲の寿命を有する不
安定な遷移化学種であると理論付けられている。天然に存在するヒドロニウムイオン種は
反応性であり、水によって容易に溶媒和され、したがってこれらのヒドロニウムイオン（
ヒドロン;hydron）は遊離状態では存在しない。
本明細書に開示される安定なヒドロニウム材料は、純水に導入された際、識別できる状
態で残存するものである。本明細書に開示されている安定なヒドロニウム材料は、水分子
と複合体を形成して（錯形成して）様々な形状の水和ケージを形成することができると考
えられており、その非限定的な例は以下でより詳細に説明する。本明細書に開示される安
定な電解質材料は、水溶液などの極性溶媒中に導入されたとき安定であり、望ましくはま
たは必要に応じてこれに付随する溶媒から単離することができる。
例えばｐＫａ≧１．７４であるものといった従来の強い有機酸および無機酸は、水に添
加されると、水溶液中で完全にイオン化する。このように生成されたイオンは、存在する
水分子をプロトン化してＨ３Ｏ＋を形成し、安定なクラスターを会合させる。例えばｐＫ
ａ＜１．７４であるものといったより弱い酸は、水溶液に加えたときに、水溶液中におい
て完全ではないもののイオン化し、特定の用途において有用性を有しうる。したがって、
安定な電解質材料を製造するために用いられる酸物質は、１以上の酸の組み合わせであり
うると考えられる。ある実施形態では、酸物質は、より弱い酸と共に、１．７４以上のｐ
Ｋａを有する少なくとも１つの酸を含む。
本開示において、本明細書で定義される安定なヒドロニウム電解質材料が水溶液に添加
されたときに、極性溶媒を生成し、その溶液中に当初存在する水素イオン濃度とは無関係
に、対応する溶液に添加された安定なヒドロニウム物質の量に依存する実効ｐＫａを与え
ることが、全く予想外に見いだされた。得られる溶液は、極性溶媒として機能することが
でき、安定なヒドロニウム物質の添加前の初期溶液ｐＨが６～８である場合には、特定の
用途において０～５の実効ｐＫａを示すことができる。
本明細書で開示される安定な電解質材料は、得られる溶媒のｐＨおよび／または得られ
る溶液の実効もしくは実際のｐＫａを効果的に調整するために、アルカリ性範囲にある、
例えば８～１２の初期ｐＨを有する溶液に添加することができると考えられる。本明細書
で開示される安定な電解質材料の添加は、発熱性、酸化など、これらに限定されない知覚
可能な反応特性を伴わずに、アルカリ溶液に添加することができる。
水性自己解離(aqueous auto-dissociation)の結果として水中に存在する理論的なヒド
ロニウムイオンの酸性度は、水中の酸の濃度を判断するために用いられる間接的な尺度で
ある。強酸は、理論上のヒドロニウムイオン材料よりも良好なプロトンドナーと考えられ
、そうでなければ、酸のかなりの部分が非イオン化状態で存在するであろう。先に示した
ように、水性自己解離(aqueous auto-dissociation)に由来する理論的なヒドロニウムイ
オンは、種として不安定であり、その発生は確率的で、仮に存在するとしても、これに付
随する水溶液中において極端に低濃度で存在しうる。一般に、水溶液中のヒドロニウムイ
オンは、４８０，０００，０００分の１未満の濃度で存在し、単離することができるが、
仮にそうであったとしても、例えばＨＦ－ＳｂＦ５ＳＯ２のような構造にある超酸溶液に
結合したモノマーとして固相または液相有機合成(liquid phase organosynthesis)によっ
て自然の水溶液から単離されうる。このような物質は、極めて低濃度でしか単離すること
ができず、単離すると容易に分解する。
これとは対照的に、本明細書で開示される安定なヒドロニウム材料は、長期間持続し、
続いて、望ましくはまたは必要に応じて溶液から単離することができる、濃縮されたヒド
ロニウムイオンの供給源を提供する。
ある実施形態において、物質の組成物は、以下の化学構造を有する：
Figure 2022046733000003
上記式中、ｘは３～１１の奇数の整数であり；
ｙは１～１０の整数であり；
Ｚは多原子または単原子イオンである。
多原子イオンＺは、１つ以上のプロトンを供与する能力を有する酸に由来するイオンか
ら誘導することができる。付随する酸は、２３℃でｐＫａ≧１．７の値を有するものであ
りうる。用いられる多原子イオンＺは、＋２以上の電荷を有するものでありうる。そのよ
うな多原子イオンの非限定的な例として、硫酸イオン、炭酸イオン、リン酸イオン、シュ
ウ酸イオン、クロム酸イオン、重クロム酸イオン、ピロリン酸イオン、およびこれらの混
合物が挙げられる。ある実施形態では、多原子イオンは、ｐＫａ値≦１．７を有する酸に
由来するイオンを含む多原子イオンを含む混合物から誘導することができると考えられる
。
本明細書に開示される安定な電解質材料は、標準的な温度および圧力下で安定であり、
油性の液体として存在しうる。安定な電解質材料を水または他の極性溶媒に添加して、１
ｐｐｍを超える実効濃度の安定なヒドロニウムイオンを含む極性溶液を生成することがで
きる。ある実施形態では、本明細書に開示される安定な電解質材料は、適切な水性溶媒ま
たは有機溶媒と混合されたときに、１０～１００ｐｐｍよりも大きい濃度の安定なヒドロ
ニウムイオン物質の実効濃度を提供することができる。
全く予想外なことに、本明細書に開示された安定な電解質材料の添加により得られ、溶
液中に存在するヒドロニウムイオン複合体は、総酸に対する遊離酸の比が付随して変化す
ることなく、得られる溶媒材料の酸機能性(acid functionality)を変化させることが見出
された。酸機能性の変化としては、例えば、測定されたｐＨの変化、遊離酸対総酸の比の
変化、比重の変化およびレオロジーのような特性が挙げられる。初期ヒドロニウムイオン
複合体(initial hydronium ion complex)を含む安定な電解質材料の製造に用いられる現
存の酸物質と比較して、スペクトルおよびクロマトグラフィーの結果の変化もまた注目さ
れる。本明細書に開示される安定な電解質材料の添加は、遊離酸対総酸の比において観察
される変化と相関しないｐＫａの変化をもたらす。
このように、本明細書に開示される安定なヒドロニウム電解質材料を、初期ｐＨが６～
８である水溶液に添加すると、実効ｐＫａが０～５である溶液が得られる。また、得られ
る溶液のｐＫａは、カロメル電極、特定イオンＯＲＰプローブによって測定された場合、
０より小さい値となりうると解される。本明細書で使用される用語「実効ｐＫａ」は、得
られる溶媒中に存在する利用可能な総ヒドロニウムイオン濃度の尺度である。したがって
、物質のｐＨおよび／またはその関連するｐＫａは、これ（ら）を測定したとき、－３～
７の数値を示す可能性がある。
典型的には、溶液のｐＨは、そのプロトン濃度の尺度であるか、または－ＯＨ部分の反
比例としての尺度である。本明細書で開示される安定な電解質材料は、極性溶液に導入さ
れると、水素プロトンとヒドロニウムイオン電解質材料および／またはその付随する格子
もしくはケージとの、少なくとも部分的な配位を容易にすると考えられる。このように、
導入された安定なヒドロニウムイオンは、水素イオンを伴って、導入された水素の選択的
な官能性(functionality)を可能にする状態で存在する。
より具体的には、本明細書に開示される安定な電解質材料は、以下の一般式を有しうる
：
Figure 2022046733000004
ｘは３以上の奇数の整数であり；
ｙは１～２０の整数であり；
Ｚは－１～－３の電荷を有する第１４族～第１７族の単原子イオンの１つであるか、ま
たは、－１～－３の電荷を有する多原子イオンである。
本明細書に開示される物質の組成物において、Ｚとして用いられうる単原子成分として
は、例えば、フッ化物イオン、塩化物イオン、ヨウ化物イオンおよび臭化物イオンなどの
第１７族ハロゲン化物イオン；窒化物イオンおよびリン化物イオンなどの第１５族材料、
ならびに酸化物イオンおよび硫化物イオンなどの第１６族材料が挙げられる。多原子成分
としては、例えば、炭酸イオン、炭酸水素イオン、クロム酸イオン、シアン化物イオン、
窒化物イオン、硝酸イオン、過マンガン酸イオン、リン酸イオン、硫酸イオン、亜硫酸イ
オン、亜塩素酸イオン、過塩素酸イオン、臭化水素酸(hydrobromite)イオン、臭化物イオ
ン、臭素酸イオン、ヨウ化物イオン、硫酸水素イオン、亜硫酸水素イオンが挙げられる。
物質の組成物は、上に列挙した物質に対して単一物質から構成されてもよいし、または、
列挙した化合物の１つ以上の組み合わせから構成されてもよいと考えられる。
ある実施形態において、ｘは３～９の整数であり、他の実施形態では、ｘは３～６の整
数であることも考えられる。
ある実施形態では、ｙは１～１０の整数であり；他の実施形態では、ｙは１～５の整数
である。
ある実施形態において、本明細書に開示される物質の組成物は、以下の式を有しうる：
Figure 2022046733000005
ｘは３～１２の奇数の整数であり；
ｙは１～２０の整数であり；
Ｚは－１～－３の電荷を有する第１４族～第１７族の単原子イオンの１つであるか、ま
たは、－１～－３の電荷を有する多原子イオンである。ある実施形態では、ｘは３～９で
あり、ｙは１～５の整数である。
物質の組成物は、値ｘが３より大きい整数の平均分布であり、好ましくは、３～１０の
整数である異性体分布として存在することが考えられる。
本明細書に開示される物質の組成物は、適当な無機酸に適当な無機水酸化物を添加する
ことによって形成することができる。上記無機酸は、約１．１８～１．９３の比重を有し
；２２～７０°ボーメ(baume)の密度を有していてもよい。ある実施形態では、無機酸は
、１．５３～１．８５の比重を有し；５０～６７°ボーメの密度を有すると考えられる。
無機酸は、単原子酸または多原子酸のいずれかでありうる。
用いられる無機酸は、同質であってもよく、または規定されたパラメータの範囲内にあ
る種々の酸化合物の混合物であってもよい。酸は、意図されたパラメータから外れる酸化
合物を１つ以上含む混合物であってもよいが、他の物質と組み合わせると、規定された範
囲内の平均酸組成値を与えることも考えられる。用いられる無機酸または酸は、任意の適
当な等級または純度のものでありうる。場合によっては、技術グレード(tech grade)およ
び／または食品グレードの材料を様々な用途において適切に使用することができる。
本明細書に開示される安定な電解質材料を調製する際に、無機酸は、任意の適切な体積
の液体の形態で、任意の適切な反応容器中に収められうる。様々な実施形態において、反
応容器は、適切な容量の非反応性ビーカーでありうることが意図される。用いられる酸の
量は、５０ｍＬほどの小さいものであってもよい。最大５０００ガロン、あるいはそれよ
りも大きな体積もまた、本開示の範囲内にあると考えられる。
無機酸は、室温または室温付近といった適切な温度で反応容器中に保持されうる。初期
の無機酸を約２３～約７０℃の範囲に維持することは、本開示の範囲内である。しかしな
がら、１５～約４０℃の範囲内のより低い温度を採用することもできる。
無機酸は、プロセスの特定の用途において採用される１～２．５ＨＰの機械的エネルギ
ーを与える撹拌レベルで、適切な手段によって撹拌され、約０．５ＨＰ～３ＨＰの範囲の
機械エネルギーが付与される。撹拌は、種々の適当な機械的手段によって行うことができ
、当該機械的手段としては、例えば、ＤＣサーボドライブ、電気インペラ、磁気撹拌器、
化学インダクタ(chemical inductor)などが挙げられるが、これに限定されない。
撹拌は、水酸化物の添加の直前に間隔をあけて開始してもよく、また、水酸化物導入工
程の少なくとも一部の間に、間隔をあけて継続してもよい。
本明細書に開示される方法において、選択される酸物質は、少なくとも７以上の平均モ
ル濃度（Ｍ）を有する濃酸であってもよい。ある手順では、平均モル濃度は少なくとも１
０以上であり；特定の用途では、７～１０の平均モル濃度が有用である。用いられる選択
された酸物質は、純粋な液体、液体スラリー、または本質的に濃縮された形態の溶解した
酸の水溶液として存在してもよい。
適切な酸物質は、水性物質または非水性物質のいずれかでありうる。適当な酸物質の非
限定的な例としては、以下の１つ以上が挙げられる：塩酸、硝酸、リン酸、塩素酸、過塩
素酸、クロム酸、硫酸、過マンガン酸、青酸、臭素酸、臭化水素酸、フッ化水素酸、ヨウ
素酸、フルオロホウ酸、フルオロケイ酸、フルオロチタン酸。
ある実施形態において、用いられる規定体積の液体濃強酸は、５５～６７°ボーメの比
重を有する硫酸でありうる。この物質を反応容器に入れ、１６～７０℃の温度で機械的に
撹拌することができる。
開示された方法のある特定の用途では、非反応性容器中に計量され、規定量で存在する
、濃硫酸等の撹拌されている酸に、計量された規定量の適当な水酸化物材料が添加されう
る。添加される水酸化物の量は、沈殿物および／または懸濁固体もしくはコロイド懸濁液
として組成物中に存在する固体物質を生成するのに十分な量である。用いられる水酸化物
材料は、水溶性または部分的に水溶性の無機水酸化物であってもよい。本明細書に開示さ
れる方法において用いられる部分的に水溶性の水酸化物は、一般に、それらが添加される
酸物質との混和性を示すものである。適当な部分的に水溶性の無機水酸化物の非限定的な
例としては、共に用いられる酸において少なくとも５０％の混和性を示すものがある。無
機水酸化物は、無水物であっても、水和物であってもよい。
水溶性無機水酸化物の非限定的な例としては、例えば、水溶性アルカリ金属水酸化物、
アルカリ土類金属水酸化物および希土類水酸化物が挙げられる；これらは、単独でまたは
互いに組み合わせて使用してもよい。他の水酸化物も、本開示の範囲内にあると解される
。「水溶性」の用語は、用いられる水酸化物材料と関連して定義され、標準温度および標
準圧力において水中で７５％以上の溶解特性を示す材料と定義される。利用される水酸化
物は、典型的には、酸物質に導入されうる液体物質である。水酸化物は、全くの溶液、懸
濁液または過飽和スラリー(a super-saturated slurry)として導入することができる。あ
る実施形態では、水溶液中の無機水酸化物の濃度は、それが導入され、共に用いられる酸
の濃度に依存しうると考えられる。水酸化物材料の適当な濃度の非限定的な例は、５モル
の物質(5 mole material)の５～５０％を超える水酸化物濃度である。
適当な水酸化物材料としては、例えば、水酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カ
リウム、水酸化アンモニウム、水酸化カルシウム、水酸化ストロンチウム、水酸化バリウ
ム、水酸化マグネシウムおよび／または水酸化銀が挙げられるが、これらに限定されない
。無機水酸化物溶液は、その使用時、５モルの物質の５～５０％の無機水酸化物濃度を有
していてもよく、特定の用途では５～２０％の濃度が採用される。ある方法では、無機水
酸化物材料は、消石灰(slaked lime)として存在するような適当な水溶液中の水酸化カル
シウムでありうる。
開示される方法では、液体または流体形態の無機水酸化物は、所定の共鳴時間(resonan
ce time)を与えるため、規定時間にわたって１回または複数回、計量された分量で、撹拌
されている酸物質に導入される。概説される方法における共鳴時間は、本明細書に開示さ
れるヒドロニウムイオン材料が発達する環境を促進し提供するのに必要な時間間隔である
と考えられる。本明細書に開示される方法にて採用される共鳴時間間隔は、典型的には１
２～１２０時間であり、共鳴時間間隔は２４～７２時間であり、その中の増分は特定の用
途において利用される。
この方法の様々な用途において、無機水酸化物は、複数の計量された分量において撹拌
されている分量の上表面の酸に導入される。通常は、共鳴時間の間にわたって、無機水酸
化物材料の全量が、複数の計量された量の一部として導入される。多くの場合、計量され
た追加分の冒頭導入(Front loaded metered addition)が採用されている。本明細書中で
使用される「計量された追加分の冒頭導入(Front loaded metered addition)」の用語は
、共鳴時間の最初の部分の間により多くの分量で、水酸化物の全分量が添加されることを
意味すると解釈される。望ましい共鳴時間の初期比率は、全共鳴時間の最初の２５％～５
０％であると考えられる。
添加される計量された各分量の割合は、外部プロセス条件、ｉｎ ｓｉｔｕプロセス条
件、特定の材料特性といった非限定的な要因に基づいて変化しうるか、または同じであり
うると理解されるべきである。計量された分量の数は、３～１２であってもよいと考えら
れる。各計量された分量を添加する間隔は、開示される方法の特定の用途において５～６
０分でありうる。実際の添加間隔は、特定の用途では、６０分～５時間でありうる。
この方法の特定の用途では、添加物の有無にかかわらず、６６°ボーメ濃硫酸５０ｍＬ
に５重量／体積％（ｗ／ｖ％）の水酸化カルシウム材料１００ｍＬを２ｍＬ／分で、５回
の供給で添加する。水酸化物材料を硫酸に添加すると、液体の濁りが増加した材料が生成
する。液体の濁りの増加は、沈殿物としての硫酸カルシウムを示唆している。生成した硫
酸カルシウムは、懸濁し、溶解した固体の調整された濃度を得ることを目的として、継続
して行なわれる水酸化物の添加に伴った様式で除去することができる。
いずれの理論にも拘束されるものではないが、本明細書に記載した方法で水酸化カルシ
ウムを硫酸に添加すると、初期の水素プロトンまたは硫酸と関連したプロトンが消費され
、水素プロトン酸素化(hydrogen proton oxygenation)が起こり、水酸化物の添加時にお
いて一般的に予想されるように、問題となるプロトンがオフガス(off-gassed)されないと
考えられる。代わりに、１個のプロトンまたは複数のプロトンは、液体材料中に存在する
イオン性水分子成分と再結合する。
規定された適当な共鳴時間が経過した後、得られた材料は、２０００ガウスを超える値
で非双極磁場(a non-bi-polar magnetic field)に曝露される；特定の用途では、２００
万ガウスを超える磁場が採用される。特定の状況では、１０，０００～２００万ガウスの
磁場が使用されうると考えられる。磁場は、種々の適当な手段によって形成することがで
きる。適当な磁場発生器の非限定的な一例が、Wurzburgerの米国特許第７，１２２，２６
９号において見出され、その明細書は参照により本明細書に組み込まれる。
プロセスの間に生成され、沈殿物または懸濁した固体として存在する固体物質は、任意
の適当な手段によって除去することができる。かような除去手段としては、例えば以下が
挙げられるが、これらに限定されない：重力濾過、強制濾過(forced filtration)、遠心
分離機、逆浸透など。
本明細書に開示される安定な電解質材料の組成物は、室温かつ相対湿度５０～７５％で
保管された場合に少なくとも１年間は安定であると考えられる貯蔵安定性のある粘性液体
である。安定な電解質材料の組成物は、様々な最終用途において無溶媒で(neat)使用する
ことができる。安定な電解質材料の組成物は、電荷バランスの取れていない酸性プロトン
の全モル数の８～９％を含む、１．８７～１．７８モル濃度の物質を有しうる。
本明細書に開示される方法から得られる安定な電解質材料の組成物は、水素電量測定(h
ydrogen coulometery)およびＦＦＴＩＲスペクトル分析を介して滴定的(titramtrically)
に測定される場合、２００～１５０Ｍの濃度のモル濃度、ある場合には１８７～１７８Ｍ
の濃度のモル濃度を有する。この材料は、１．１５を超える重量測定範囲(gravimetric r
ange)を有し；ある場合には、１．９より大きな範囲である。この物質は、分析すると、
１モルの水に含まれる水素に対して、１立方ミリリットル当たり最大１３００体積倍のオ
ルト水素(orthohydrogen)を生じることが示されている。
開示されるような物質の組成物は、適当な極性溶媒に導入され、１５体積％を超える濃
度のヒドロニウムイオンを含む溶液を与えうることも考えられる。ある用途では、ヒドロ
ニウムイオンの濃度は２５％よりも大きくすることができ、また、ヒドロニウムイオンの
濃度は１５～５０体積％となりうると考えられる。
適当な極性溶媒は、水性物質、有機物質、または水性および有機物質の混合物のいずれ
かでありうる。極性溶媒が有機成分を含む状況では、有機成分としては、以下の少なくと
も１つを含みうる：５個未満の炭素原子を有する飽和および／または不飽和の短鎖アルコ
ール、および／または５個未満の炭素原子を有する飽和および不飽和の短鎖カルボン酸。
溶媒が水および有機溶媒を含む場合、水対溶媒の比は、水：溶媒が、それぞれ１：１～４
００：１であることが意図される。適当な溶媒の非限定的な例としては、水、酢酸、メタ
ノール、エタノール、ｎ－プロパノール、イソプロパノール、ｎ－ブタノール、ギ酸など
の極性プロトン性溶媒として分類される様々な物質が挙げられる。
本明細書中で定義された物質の組成物を添加して得られる溶媒材料中に存在するイオン
複合体は、一般に安定であり、これを生成するために作り出された環境の存在下で酸素供
与体として機能することができる。この材料は、任意の適切な構造を有し、一般に安定で
あり、酸素供与体として機能することができる溶媒和を形成していてもよい。
得られる溶液の特定の実施形態は、ある濃度のイオンを含むが、当該イオンは、以下の式
によって表される：
Figure 2022046733000006
上記式中、ｘは３以上の奇数の整数である。
本明細書に開示される化合物のイオン性の形態は、本開示ではヒドロニウムイオン複合
体と呼ばれる個々のイオン複合体中に７個よりも多い水素原子を有する独特なイオン複合
体で存在すると考えられる。本明細書で使用される「ヒドロニウムイオン複合体(hydroni
um ion complex)」の用語は、カチオンＨｘＯｘ－１＋（ここで、ｘは３以上の整数であ
る）を取り囲む分子のクラスターとして広く定義することができる。ヒドロニウムイオン
複合体は、少なくとも４つの追加の水素分子と、水分子としてそれに会合した（錯形成し
た）化学量論的割合の酸素分子とを含んでもよい。したがって、本明細書の方法で用いら
れうるヒドロニウムイオン複合体の非限定的な例の式表示は、以下の式によって表される
：
Figure 2022046733000007
上記式中、ｘは３以上の奇数の整数であり；
ｙは１～２０の整数であり；ある実施形態において、ｙは、３～９の整数であってもよ
い。
本明細書に開示される種々の実施形態において、ヒドロニウムイオン複合体の少なくと
も一部は、以下の式：
Figure 2022046733000008
上記式中、ｘは１～４の整数であり；
ｙは０～２の整数である；を有するヒドロニウムイオンの溶媒和構造として存在すると
考えられる。
かような構造において、式：
Figure 2022046733000009
で表されるコアは、複数のＨ２Ｏ分子によってプロトン化される。本明細書に開示される
物質の組成物中に存在するヒドロニウム複合体は、アイゲン(Eigen)複合体カチオン、ツ
ンデル(Zundel)複合体カチオンまたはこれら２つの混合物として存在しうると考えられる
。アイゲン溶媒和構造は、ヒドロニウム複合体が３つの隣接する水分子に強く結合した状
態で、Ｈ９Ｏ４＋構造の中心にヒドロニウムイオンを有しうる。ツンデル溶媒和複合体は
、プロトンが２つの水分子によって等しく共有されているＨ５Ｏ２＋複合体でありうる。
溶媒和複合体は、通常、アイゲン溶媒和構造とツンデル溶媒和構造との間の平衡状態で存
在する。これまで、それぞれの溶媒和構造複合体は、一般に、ツンデル溶媒和構造に有利
な平衡状態で存在していた。
本開示は、少なくとも部分的に、アイゲン複合体に有利な平衡状態でヒドロニウムイオ
ンが存在する安定した材料を生成することができるという予期せぬ発見に基づいている。
本開示はまた、プロセスの流れの中でアイゲン複合体の濃度を増加させることにより、増
強された酸素供与体である新規な種のオキソニウム材料を提供することができるという、
予期せぬ発見に基づくものである。
本明細書に開示されるプロセスの流れでは、ある実施形態において、アイゲン溶媒和状
態とツンデル溶媒和状態との比が１．２対１～１５対１との間であり；他の実施形態では
、１．２対１～５対１の間の比でありうる。
本明細書で開示される新規な酸素供給体であるオキソニウム材料は、一般に、過剰のプ
ロトンイオンで緩衝される熱力学的に安定な水性酸溶液として説明することができる。あ
る実施形態において、プロトンイオンの過剰分は、遊離した水素含有量によって測定され
るように、１０％～５０％の過剰水素イオンの量でありうる。
本明細書で論じる方法で用いられるオキソニウム複合体は、様々なプロセスによって用
いられる他の材料を含むことができると考えられる。水和したヒドロニウムイオンを生成
する一般的な方法の非限定的な例は、米国特許第５，８３０，８３８号に開示されており
、その明細書は参照により本明細書に組み込まれる。
本明細書に開示される組成物は、以下の化学構造を有する：
Figure 2022046733000010
上記式中、ｘは３以上の奇数の整数であり；
ｙは１～２０の整数であり；
Ｚは多原子イオンであるか、または、単原子イオンである。
用いられる多原子イオンは、１以上のプロトンを供与する能力を有する酸に由来するイ
オンでありうる。関連する酸は、２３℃でｐＫａ≧１．７の値を有するものでありうる。
用いられるイオンは、＋２以上の電荷を有するイオンでありうる。そのようなイオンの非
限定的な例としては、例えば、硫酸イオン、炭酸イオン、リン酸イオン、クロム酸イオン
、重クロム酸イオン、ピロリン酸イオン、およびこれらの混合物が挙げられる。ある実施
形態において、多原子イオンは、ｐＫａ≦１．７の値を有する酸に由来するイオンを含む
多原子イオン混合物を含む混合物から誘導することができると考えられる。
ある実施形態において、物質の組成物は、以下の化学構造を有しうる：
Figure 2022046733000011
上記式中、ｘは３～１１の奇数の整数であり；
ｙは１～１０の整数であり；
Ｚは多原子イオンであるか、または、単原子イオンである。
用いられる多原子イオンは、１以上のプロトンを供与する能力を有する酸に由来するイ
オンでありうる。関連する酸は、２３℃でｐＫａ≧１．７の値を有するものでありうる。
用いられるイオンは、＋２以上の電荷を有するイオンでありうる。そのようなイオンの非
限定的な例としては、例えば、硫酸イオン、炭酸イオン、リン酸イオン、シュウ酸イオン
、クロム酸イオン、重クロム酸イオン、ピロリン酸イオン、およびこれらの混合物が挙げ
られる。ある実施形態において、多原子イオンは、ｐＫａ≦１．７の値を有する酸に由来
するイオンを含む多原子イオン混合物を含む混合物から誘導することができると考えられ
る。
ある実施形態において、物質の組成物は、以下の少なくとも１つの化学量論的にバラン
スのとれた(balanced)化学組成物からなり：水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソト
リ硫酸塩（１：１）；水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリ炭酸塩（１：１）；
水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリリン酸（１：１）；水素（１＋）、トリア
クア－μ３－オキソトリシュウ酸塩（１：１）；水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキ
ソトリクロム酸塩（１：１）；水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリ重クロム酸
塩（１：１）；水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリピロリン酸塩（１：１）；
およびこれらの混合物；ある群から選択される極性溶媒と混合される。
本明細書に開示された発明をより良く理解するために、以下の実施例を提示する。実施
例は例示的なものとみなされるべきであり、本開示または特許請求される主題の範囲を限
定するものと見なすべきではない。
実施例１
非反応性容器中に、Ｈ２ＳＯ４の質量分率９８％、平均モル濃度（Ｍ）が７超であり、
比重６６°ボーメ(baume)である濃縮液体硫酸５０ｍＬを入れ、磁気スターラーにより撹
拌しながら２５℃で維持し、１ＨＰの機械的エネルギーを上記液体に付与することにより
、本明細書に開示される新規な物質の組成物を調製する。
撹拌を開始した時点で、計量された水酸化ナトリウムを、撹拌されている酸物質の上面
に添加する。用いられる水酸化ナトリウム材料は、５Ｍ水酸化カルシウムの２０％水溶液
であり、計量された分量を、２ｍＬ／分の速度で５時間間隔にわたって５回導入し、共鳴
時間(resonance time)を２４時間とする。計量された各分量の導入間隔は３０分である。
水酸化カルシウムの硫酸への添加に伴って、硫酸カルシウム固体の形成を示す濁りが生
成する。当該固体は、プロセス中に定期的に沈殿することが可能であり、当該沈殿物は、
反応溶液との接触から除去される。
２４時間の共鳴時間が完了した時点で、得られた物質を２４００ガウスの非双極磁場(a
non-bi-polar magnetic field)に曝露することで、観察可能な沈殿物および懸濁した固
体が２時間で生成する。得られた物質を遠心分離し、強制濾過して(force filtered)、沈
殿物および懸濁した固体を単離する。
実施例２
実施例１で製造した材料を個々のサンプルに分離する。貯蔵安定性を決定するために、
標準的な温度および５０％の相対湿度でいくつかのサンプルを密閉容器内に保存する。他
のサンプルは、組成を決定するために分析手順に供される。試験サンプルをＦＦＴＩＲス
ペクトル分析に供し、水素電量測定(hydrogen coulometry)で滴定する。サンプル材料は
、２００～１５０Ｍの濃度のモル濃度および１８７～１７８Ｍの濃度を有する。当該材料
は、１．１５を超える重量測定範囲(gravimetric range)を有し；ある場合には、１．９
よりも大きな範囲である。この組成物は安定であり、さらに、電荷バランスの取れていな
い酸性プロトンを全モル数の８～９％含む、１．８７～１．７８モル濃度の物質を含む。
ＦＦＴＩＲ分析により、この物質が式：水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリ硫
酸（１：１）を有していることが示される。
実施例３
標準温度および標準圧力下、実施例１において概説した方法に従って製造された材料の
５ｍＬ分を、５ｍＬ分の脱イオン化された蒸留水に混合する。過剰水素イオン濃度は、１
５体積％超として測定され、当該材料のｐＨは１であると決定される。
本発明は、現在最も実用的で好ましい実施形態と現在考えられているものに関連して記
載されているが、本発明は開示された実施形態に限定されるものではなく、むしろ、特許
請求の範囲の精神および範囲内に含まれる改変および等価な配置を含み、その範囲は、法
律で許容されるようなすべてのそのような改変および同等の構造を包含するように最も広
い解釈が与えられる。

Claims (18)

  1. 以下の化学構造を有する物質の組成物：
    Figure 2022046733000012
     上記式中、ｘは３以上の奇数の整数であり；
    ｙは１～２０の整数であり；
    Ｚは－１～－３の電荷を有する第１４族～第１７族の単原子イオンの１つであるか、ま
    たは、－１～－３の電荷を有する多原子イオンである。
  2. ｘが３～１１の整数であり、ｙが１～１０の整数である、請求項１に記載の物質の組成
    物。
  3. 前記多原子イオンが－２以上の電荷を有する、請求項１に記載の物質の組成物。
  4. Ｚが硫酸イオン、炭酸イオン、リン酸イオン、シュウ酸イオン、クロム酸イオン、重ク
    ロム酸イオン、ピロリン酸イオン、およびこれらの混合物からなる群から選択される、請
    求項３に記載の物質の組成物。
  5. 以下の少なくとも１つの化学量論的にバランスのとれた化学組成からなる、請求項１に
    記載の物質の組成物：水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリ硫酸塩（１：１）；
    水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリ炭酸塩（１：１）；水素（１＋）、トリア
    クア－μ３－オキソトリリン酸塩（１：１）；水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソ
    トリシュウ酸塩（１：１）；水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリクロム酸塩（
    １：１）；水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリ重クロム酸塩（１：１）；水素
    （１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリピロリン酸塩（１：１）；およびこれらの混合
    物。
  6. 以下の化学構造を有する物質の組成物：
    Figure 2022046733000013
     上記式中、ｘは３以上の奇数の整数であり；
    ｙは１～２０の整数であり；
    Ｚは－１～－３の電荷を有する第１４族～第１７族の単原子イオンの１つであるか、ま
    たは、－１～－３の電荷を有する多原子イオンである。
  7. ｘが３～１１の整数であり、ｙが１～１０の整数である、請求項６に記載の物質の組成
    物。
  8. 前記多原子イオンが－２以上の電荷を有する、請求項６に記載の物質の組成物。
  9. Ｚが硫酸イオン、炭酸イオン、リン酸イオン、シュウ酸イオン、クロム酸イオン、重ク
    ロム酸イオン、ピロリン酸イオン、およびこれらの混合物からなる群から選択される、請
    求項８に記載の物質の組成物。
  10. 以下の少なくとも１つの化学量論的にバランスのとれた化学組成からなる、請求項６に
    記載の物質の組成物：水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリ硫酸塩（１：１）；
    水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリ炭酸塩（１：１）；水素（１＋）、トリア
    クア－μ３－オキソトリリン酸塩（１：１）；水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソ
    トリシュウ酸塩（１：１）；水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリクロム酸塩（
    １：１）；水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリ重クロム酸塩（１：１）；水素
    （１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリピロリン酸塩（１：１）；およびこれらの混合
    物。
  11. 式：
    Figure 2022046733000014
     上記式中、ｘは３以上の奇数の整数であり；
    ｙは１～２０の整数であり；
    Ｚは多原子イオンである；を有する化学組成物と、
    極性溶媒と、を含み、
    前記化学組成物の少なくとも一部は、Ｈ９Ｏ４＋：ＳＯ４Ｈと、安定なヒドロニウム（
    Ｈ３Ｏ＋）クラスターを含む作用架橋配位子との配位した結合体においてＨ９Ｏ４＋とし
    て存在する、化学製剤。
  12. ｘが３～１１の整数であり、ｙが１～１０の整数である、請求項１１に記載の化学製剤
    。
  13. Ｚが－２以上の電荷を有する多原子イオンから選択される、請求項１２に記載の化学製
    剤。
  14. 前記極性溶媒が、水、１～４の炭素原子を有する短鎖アルコールおよびこれらの混合物
    からなる群から選択される、請求項１１に記載の化学製剤。
  15. 以下の少なくとも１つの化学量論的にバランスのとれた化学組成からなる、請求項１１
    に記載の化学組成物：水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリ硫酸塩（１：１）；
    水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリ炭酸塩（１：１）；水素（１＋）、トリア
    クア－μ３－オキソトリリン酸塩（１：１）；水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソ
    トリシュウ酸塩（１：１）；水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリクロム酸塩（
    １：１）；水素（１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリ重クロム酸塩（１：１）；水素
    （１＋）、トリアクア－μ３－オキソトリピロリン酸塩（１：１）；およびこれらの混合
    物。
  16. 安定な電解質が、約０．０５体積％～約５０体積％存在する、請求項１１に記載の化学
    製剤。
  17. 安定な電解質が、実効ｐＫａを０～５とするのに十分な量で存在する、請求項１１に記
    載の化学製剤。
  18. 安定な電解質が、約１体積ｐｐｍ～約２５体積％の実効ヒドロニウムイオン濃度とする
    のに十分な量で存在する、請求項１１に記載の化学製剤。
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