JP2022016108A - タイヤ用ゴム組成物及びタイヤ - Google Patents

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Abstract

【課題】高速での耐欠け性能を向上するタイヤ用ゴム組成物及びタイヤを提供する。【解決手段】シリカを含む充填材と、シランカップリング剤とを含み、前記シランカップリング剤は、アルコキシシリル基及び硫黄原子を含み、かつアルコキシシリル基及び硫黄原子を連結する炭素原子の数が６個以上である有機珪素化合物を含み、２３℃における破断伸びＥＢ〔％〕と、３０℃における複素弾性率Ｅ＊〔ＭＰａ〕との比（ＥＢ／Ｅ＊）が、下記（式１）を満たすタイヤ用ゴム組成物。（式１）ＥＢ／Ｅ＊≧７０【選択図】なし

Description

本発明は、タイヤ用ゴム組成物及びタイヤに関する。
自動車用タイヤには、種々の性能が要求され、シランカップリング剤によりゴム性能を向上する技術などが提案されている。例えば、特許文献１は、シリカ及びシランカップリング剤を用い、その投入方法を最適化することで、低燃費性、耐摩耗性を改善することを開示している。
特開２０１９－１５６９３０号公報
しかしながら、輸送の高速化に伴い、連続で高速走行することも珍しくなくなっており、そのような状況におけるトレッド部の耐欠け性能には改善の余地がある。
本発明は、前記課題を解決し、高速での耐欠け性能を向上するタイヤ用ゴム組成物及びタイヤを提供することを目的とする。
本発明は、シリカを含む充填材と、シランカップリング剤とを含み、前記シランカップリング剤は、アルコキシシリル基及び硫黄原子を含み、かつアルコキシシリル基及び硫黄原子を連結する炭素原子の数が６個以上である有機珪素化合物を含み、
２３℃における破断伸びＥＢ〔％〕と、３０℃における複素弾性率Ｅ＊〔ＭＰａ〕との比（ＥＢ／Ｅ＊）が、下記（式１）を満たすタイヤ用ゴム組成物に関する。
（式１）
ＥＢ／Ｅ＊≧７０
ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量が５～１２０質量部、シリカ１００質量部に対する前記有機珪素化合物の含有量が５～１５質量部であることが好ましい。
ブタジエンゴムと、スチレンブタジエンゴム及び／又はイソプレン系ゴムとを含むことが好ましい。
ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量が１５～４０質量％、スチレンブタジエンゴムの含有量が３５～８５質量％であることが好ましい。
ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量が１０～４５質量％、イソプレン系ゴムの含有量が４０～８５質量％であることが好ましい。
ゴム成分１００質量部に対するカーボンブラックの含有量が５～８０質量部であることが好ましい。
ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量（質量％）、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）が、下記（式２）を満たすことが好ましい。
（式２）
ブタジエンゴムの含有量＜シリカの含有量≦５０
ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量（質量％）、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）が下記式を満たすことが好ましい。
シリカの含有量－ブタジエンゴムの含有量≧２０
ゴム成分１００質量部に対するカーボンブラックの含有量（質量部）、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）が、下記（式３）を満たすことが好ましい。
（式３）
カーボンブラックの含有量＞シリカの含有量
ゴム成分１００質量部に対するカーボンブラックの含有量（質量部）、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）が、下記式を満たすことが好ましい。
カーボンブラックの含有量－シリカの含有量≧２０
前記ゴム成分１００質量部に対する硫黄の含有量が５．０質量部以下であることが好ましい。
本発明はまた、前記ゴム組成物からなるタイヤ部材を有するタイヤに関する。
タイヤ部材がキャップトレッドであることが好ましい。
タイヤ部材がベーストレッドであることが好ましい。
本発明によれば、シリカを含む充填材と、シランカップリング剤とを含み、前記シランカップリング剤は、アルコキシシリル基及び硫黄原子を含み、かつアルコキシシリル基及び硫黄原子を連結する炭素原子の数が６個以上である有機珪素化合物を含み、２３℃における破断伸びＥＢ〔％〕と、３０℃における複素弾性率Ｅ＊〔ＭＰａ〕との比（ＥＢ／Ｅ＊）が前記（式１）を満たすタイヤ用ゴム組成物であるので、高速での耐欠け性能を改善できる。
本発明は、ＥＢ／Ｅ＊≧７０でかつ、シリカを含む充填材とアルコキシシリル基及び硫黄原子を連結する炭素原子の数が６個以上である有機珪素化合物を含むシランカップリング剤とを含むタイヤ用ゴム組成物（加硫後のゴム組成物）である。前記ゴム組成物は、高速での耐欠け性能を向上できる。
前述の作用効果が得られる理由は必ずしも明らかではないが、以下のメカニズムにより奏するものと推察される。
ＥＢ／Ｅ＊≧７０に調整することで、ゴム全体の変形も小さくし、かつ追従できる変形量を大きくすることが可能となるため、急な衝撃が加わった際に良好な耐欠け性能、耐剥離性を付与できる。更に、シランカップリング剤としてアルコキシシリル基及び硫黄原子を含み、かつアルコキシシリル基及び硫黄原子を連結する炭素原子の数が６個以上である有機珪素化合物、すなわち長鎖のシランカップリング剤を用いることで、シリカ－ポリマー間の結合がフレキシブルな状態となり、入力の緩和が更に可能となる。従って、前記ゴム組成物（加硫後のゴム組成物）を用いることで、高速での耐欠け性能が改善されると推察される。
このように、前記ゴム組成物は、「ＥＢ／Ｅ＊≧７０」でかつ、シリカを含む充填材とアルコキシシリル基及び硫黄原子を含み、かつアルコキシシリル基及び硫黄原子を連結する炭素原子の数が６個以上である有機珪素化合物を含むシランカップリング剤とを含む構成にすることにより、高速での耐欠け性能を向上するという課題（目的）を解決するものである。すなわち、「ＥＢ／Ｅ＊≧７０」の構成は課題（目的）を規定したものではなく、本願の課題は、高速での耐欠け性能を向上することであり、そのための解決手段として当該パラメーターを満たすような構成にしたものである。
前記ゴム組成物（加硫後のゴム組成物）は、２３℃における破断伸びＥＢ〔％〕と、３０℃における複素弾性率Ｅ＊〔ＭＰａ〕との比（ＥＢ／Ｅ＊）が、下記（式１）を満たす。
（式１）
ＥＢ／Ｅ＊≧７０
高速での耐欠け性能の観点から、ＥＢ／Ｅ＊は、８０以上が好ましく、９０以上がより好ましく、１００以上が更に好ましい。上限は特に限定されないが、２００以下が好ましく、１５０以下がより好ましく、１３０以下が更に好ましい。
前記ゴム組成物（加硫後のゴム組成物）は、２３℃における破断伸びＥＢ〔％〕が１５０％以上が好ましく、３００％以上がより好ましく、４００％以上が更に好ましく、５００％以上が特に好ましい。上限は、好ましくは９００％以下、より好ましくは８５０％以下、更に好ましくは８００％以下、特に好ましくは７５０％以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
前記ゴム組成物（加硫後のゴム組成物）は、３０℃における複素弾性率Ｅ＊が４．０ＭＰａ以上が好ましく、５．０ＭＰａ以上がより好ましく、７．０ＭＰａ以上が更に好ましく、８．０ＭＰａ以上が特に好ましい。上限は、好ましくは１５．０ＭＰａ以下、より好ましくは１２．０ＭＰａ以下、更に好ましくは１０．０ＭＰａ以下、特に好ましくは９．０ＭＰａ以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
なお、ゴム組成物（加硫後のゴム組成物）の破断伸びＥＢ、複素弾性率Ｅ＊は、ゴム組成物に配合される薬品（特に、ゴム成分、充填材、軟化剤、硫黄、加硫促進剤、シランカップリング剤）の種類や量により調整が可能である。例えば、複素弾性率Ｅ＊は、軟化剤の減量、充填材の増量、硫黄の増量により大きくなる傾向がある。破断伸びＥＢは、軟化剤の増量、充填材の減量、アルコキシシリル基及び硫黄原子を含み、かつアルコキシシリル基及び硫黄原子を連結する炭素原子の数が６個以上である有機珪素化合物の使用により大きくなる傾向がある。
ゴム組成物（加硫後のゴム組成物）のＥＢ／Ｅ＊≧７０を実現する方法は、例えば、アルコキシシリル基及び硫黄原子を含み、かつアルコキシシリル基及び硫黄原子を連結する炭素原子の数が６個以上である有機珪素化合物の使用などが挙げられる。
なお、本明細書において、ゴム組成物（加硫後のゴム組成物）の破断伸びＥＢは、ＪＩＳ Ｋ ６２５１：２０１７に準拠し、７号ダンベル型の試験片を用いて、２３℃で引張試験を実施することで測定される。ゴム組成物（加硫後のゴム組成物）の複素弾性率Ｅ＊は、ＧＡＢＯ社製のイプレクサーを用いて、周波数１０Ｈｚ、初期歪５％、動歪１％、温度３０℃の条件にて測定される。
（ゴム成分）
ゴム組成物に使用可能なゴム成分としては、例えば、ジエン系ゴムを使用できる。ジエン系ゴムとしては、イソプレン系ゴム、ブタジエンゴム（ＢＲ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、スチレンイソプレンブタジエンゴム（ＳＩＢＲ）、エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）などが挙げられる。また、ブチル系ゴム、フッ素ゴムなども挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。なかでも、高速での耐欠け性能を向上できる観点から、ＢＲ、ＳＢＲ、イソプレン系ゴムが好ましい。特に、キャップトレッドの場合はＢＲとＳＢＲとの併用、ベーストレッドの場合はＢＲとイソプレン系ゴムとの併用が望ましい。
このような作用効果が得られる理由は必ずしも明らかではないが、以下のメカニズムにより奏するものと推察される。
タイヤの低発熱化を目的に、ゴム成分の補強剤としてシリカが用いられているが、シリカはシランカップリング剤を介してポリマーと結合するため、ポリマーとシリカ界面ではカーボンブラックの様な粘りが生じない。そのため、高速での入力が加わった際に、結合部が一気に切断されてしまい、ゴム相の剥離が生じることが懸念される。そこで、例えば、ゴム成分として、ブタジエンゴムと、スチレンブタジエンゴム及び／又はイソプレン系ゴムとを導入すると、スチレンブタジエンゴムを含有させた場合にはスチレン部とブタジエン（部／ゴム）による海島構造、イソプレン系ゴムを含有させた場合にはイソプレン系ゴムとブタジエンゴムとの海島構造を形成させ、入力を緩和することが可能となる。従って、高速での耐欠け性能が顕著に改善されるものと推察される。
上記ジエン系ゴムは、非変性ジエン系ゴムでもよいし、変性ジエン系ゴムでもよい。
変性ジエン系ゴムとしては、シリカ等の充填剤と相互作用する官能基を有するジエン系ゴムであればよく、例えば、ジエン系ゴムの少なくとも一方の末端を、上記官能基を有する化合物（変性剤）で変性された末端変性ジエン系ゴム（末端に上記官能基を有する末端変性ジエン系ゴム）や、主鎖に上記官能基を有する主鎖変性ジエン系ゴムや、主鎖及び末端に上記官能基を有する主鎖末端変性ジエン系ゴム（例えば、主鎖に上記官能基を有し、少なくとも一方の末端を上記変性剤で変性された主鎖末端変性ジエン系ゴム）や、分子中に２個以上のエポキシ基を有する多官能化合物により変性（カップリング）され、水酸基やエポキシ基が導入された末端変性ジエン系ゴム等が挙げられる。
上記官能基としては、例えば、アミノ基、アミド基、シリル基、アルコキシシリル基、イソシアネート基、イミノ基、イミダゾール基、ウレア基、エーテル基、カルボニル基、オキシカルボニル基、メルカプト基、スルフィド基、ジスルフィド基、スルホニル基、スルフィニル基、チオカルボニル基、アンモニウム基、イミド基、ヒドラゾ基、アゾ基、ジアゾ基、カルボキシル基、ニトリル基、ピリジル基、アルコキシ基、水酸基、オキシ基、エポキシ基等が挙げられる。なお、これらの官能基は、置換基を有していてもよい。なかでも、アミノ基（好ましくはアミノ基が有する水素原子が炭素数１～６のアルキル基に置換されたアミノ基）、アルコキシ基（好ましくは炭素数１～６のアルコキシ基）、アルコキシシリル基（好ましくは炭素数１～６のアルコキシシリル基）が好ましい。
ＢＲは特に限定されず、例えば、高シス含量のハイシスＢＲ、シンジオタクチックポリブタジエン結晶を含有するＢＲ、希土類系触媒を用いて合成したＢＲ（希土類ＢＲ）等を使用できる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。なかでも、ＢＲは、シス含量が９０質量％以上のハイシスＢＲを含むことが好ましい。該シス含量は、９５質量％以上がより好ましい。なお、シス含量は、赤外吸収スペクトル分析法によって測定できる。
また、ＢＲは、非変性ＢＲでもよいし、変性ＢＲでもよい。変性ＢＲとしては、変性ジエン系ゴムと同様の官能基が導入された変性ＢＲが挙げられる。また、ＢＲは、水素添加ブタジエン重合体（水添ＢＲ）も使用可能である。
ＢＲとしては、例えば、宇部興産（株）、ＪＳＲ（株）、旭化成（株）、日本ゼオン（株）等の製品を使用できる。
ゴム成分１００質量％中のＢＲの含有量は、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、更に好ましくは１５質量％以上、特に好ましくは２０質量％以上である。上限は、好ましくは６０質量％以下、より好ましくは４５質量％以下、更に好ましくは４０質量％以下、特に好ましくは３５質量％以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物をキャップトレッドに使用する場合、ゴム成分１００質量％中のＢＲの含有量は、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは１５質量％以上、更に好ましくは２０質量％以上、特に好ましくは２５質量％以上である。上限は、好ましくは６０質量％以下、より好ましくは４５質量％以下、更に好ましくは４０質量％以下、特に好ましくは３５質量％以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物をベーストレッドに使用する場合、ゴム成分１００質量％中のＢＲの含有量は、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、更に好ましくは１５質量％以上、特に好ましくは２０質量％以上である。上限は、好ましくは６０質量％以下、より好ましくは５０質量％以下、更に好ましくは４５質量％以下、特に好ましくは４０質量％以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ＳＢＲとしては特に限定されず、例えば、乳化重合スチレンブタジエンゴム（Ｅ－ＳＢＲ）、溶液重合スチレンブタジエンゴム（Ｓ－ＳＢＲ）等を使用できる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
ＳＢＲのスチレン含有量は、好ましくは５質量％以上、より好ましくは２０質量％以上、更に好ましくは２５質量％以上である。該スチレン含有量は、好ましくは４５質量％以下、より好ましくは４０質量％以下、更に好ましくは３５質量％以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
なお、本明細書において、スチレン含有量は、１Ｈ－ＮＭＲ測定によって測定できる。
ＳＢＲのビニル結合量は、好ましくは３質量％以上、より好ましくは５質量％以上、更に好ましくは７質量％以上である。該ビニル結合量は、好ましくは２５質量％以下、より好ましくは１５質量％以下、更に好ましくは１３質量％以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
なお、本明細書において、ビニル結合量（１，２－結合ブタジエン単位量）は、赤外吸収スペクトル分析法によって測定できる。
ＳＢＲは、非変性ＳＢＲでもよいし、変性ＳＢＲでもよい。変性ＳＢＲとしては、変性ジエン系ゴムと同様の官能基が導入された変性ＳＢＲが挙げられる。また、ＳＢＲとして、水素添加スチレン－ブタジエン共重合体（水添ＳＢＲ）も使用可能である。
ＳＢＲとしては、例えば、住友化学（株）、ＪＳＲ（株）、旭化成（株）、日本ゼオン（株）等により製造・販売されているＳＢＲを使用できる。
ゴム成分１００質量％中のＳＢＲの含有量は、ゴム成分１００質量％中のＳＢＲの含有量は、好ましくは５質量％以上、より好ましくは２０質量％以上、更に好ましくは３０質量％以上、特に好ましくは３５質量％以上である。上限は、好ましくは９０質量％以下、より好ましくは８５質量％以下、更に好ましくは８０質量％以下、特に好ましくは７５質量％以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物をキャップトレッドに使用する場合、ゴム成分１００質量％中のＳＢＲの含有量は、好ましくは３５質量％以上、より好ましくは５０質量％以上、更に好ましくは６０質量％以上、特に好ましくは６５質量％以上である。上限は、好ましくは９０質量％以下、より好ましくは８５質量％以下、更に好ましくは８０質量％以下、特に好ましくは７５質量％以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
イソプレン系ゴムとしては、天然ゴム（ＮＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、改質ＮＲ、変性ＮＲ、変性ＩＲ等が挙げられる。ＮＲとしては、例えば、ＳＩＲ２０、ＲＳＳ♯３、ＴＳＲ２０等、ゴム工業において一般的なものを使用できる。ＩＲとしては、特に限定されず、例えば、ＩＲ２２００等、ゴム工業において一般的なものを使用できる。改質ＮＲとしては、脱タンパク質天然ゴム（ＤＰＮＲ）、高純度天然ゴム（ＵＰＮＲ）等、変性ＮＲとしては、エポキシ化天然ゴム（ＥＮＲ）、水素添加天然ゴム（ＨＮＲ）、グラフト化天然ゴム等、変性ＩＲとしては、エポキシ化イソプレンゴム、水素添加イソプレンゴム、グラフト化イソプレンゴム等、が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
ゴム成分１００質量％中のイソプレン系ゴムの含有量は、好ましくは５質量％以上、より好ましくは２０質量％以上、更に好ましくは３０質量％以上、特に好ましくは４０質量％以上である。上限は、好ましくは９０質量％以下、より好ましくは８５質量％以下、更に好ましくは８０質量％以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物をベーストレッドに使用する場合、好ましくは３０質量％以上、より好ましくは４０質量％以上、更に好ましくは５０質量％以上、特に好ましくは６０質量％以上である。上限は、好ましくは９０質量％以下、より好ましくは８５質量％以下、更に好ましくは８０質量％以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
（シリカ）
ゴム組成物には、充填材としてシリカが配合される。使用可能なシリカとしては、乾式法シリカ（無水シリカ）、湿式法シリカ（含水シリカ）などが挙げられる。なかでも、シラノール基が多いという理由から、湿式法シリカが好ましい。市販品としては、デグッサ社、ローディア社、東ソー・シリカ（株）、ソルベイジャパン（株）、（株）トクヤマ等の製品を使用できる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
シリカの窒素吸着比表面積（Ｎ２ＳＡ）は、好ましくは５０ｍ２／ｇ以上、より好ましくは１００ｍ２／ｇ以上、更に好ましくは１５０ｍ２／ｇ以上である。また、シリカのＮ２ＳＡの上限は特に限定されないが、好ましくは３５０ｍ２／ｇ以下、より好ましくは２５０ｍ２／ｇ以下、更に好ましくは２００ｍ２／ｇ以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
なお、シリカのＮ２ＳＡは、ＡＳＴＭ Ｄ３０３７－９３に準じてＢＥＴ法で測定される値である。
ゴム組成物において、シリカの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは１５質量部以上、更に好ましくは２０質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは１５０質量部以下、より好ましくは１００質量部以下、更に好ましくは８０質量部以下、特に好ましくは５０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。特に、シリカの含有量を５０質量部以下にする場合、海島構造内でシリカ同士による入力の伝播を遮ることが可能となるため、高速での耐欠け性能が顕著に改善されると推察される。
ゴム組成物をキャップトレッドに使用する場合、シリカの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは１５質量部以上、更に好ましくは２０質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは１５０質量部以下、より好ましくは１２０質量部以下、更に好ましくは８０質量部以下、特に好ましくは５０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物をベーストレッドに使用する場合、シリカの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは１０質量部以上、更に好ましくは１５質量部以上、特に好ましくは２０質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは１２０質量部以下、より好ましくは８０質量部以下、更に好ましくは６０質量部以下、特に好ましくは４０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物は、高速での耐欠け性能の観点から、ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量（質量％）、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）が下記（式２）を満たすことが好ましい。
（式２）
ブタジエンゴムの含有量＜シリカの含有量≦５０
ゴム組成物は、高速での耐欠け性能の観点から、ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量（質量％）、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）が下記式を満たすことが好ましい。
シリカの含有量－ブタジエンゴムの含有量≧５
該シリカの含有量－該ブタジエンゴムの含有量は、５以上が好ましく、１０以上がより好ましく、２０以上が更に好ましい。上限は、１００以下が好ましく、６０以下がより好ましく、５０以下が更に好ましく、４０以下が特に好ましい。上記範囲内にすることで、良好な劣化後のタイヤの耐久性が得られる傾向がある。
（シランカップリング剤）
ゴム組成物に使用されるシランカップリング剤は、アルコキシシリル基及び硫黄原子を含み、かつアルコキシシリル基及び硫黄原子を連結する炭素原子の数が６個以上である有機珪素化合物を含むものである。このような有機珪素化合物は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。前記有機珪素化合物のなかでも、下記平均組成式（Ｉ）で表される有機珪素化合物が好ましい。
Figure 2022016108000001
 （式中、ｘは、硫黄原子の平均個数を表し、３．５以上である。ｍは、６以上の整数を表す。Ｒ１～Ｒ６は、同一若しくは異なって炭素数１～６のアルキル基又はアルコキシ基を表し、Ｒ１～Ｒ３の少なくとも１つ及びＲ４～Ｒ６の少なくとも１つが前記アルコキシ基である。なお、Ｒ１～Ｒ６は、前記アルキル基又は前記アルコキシ基が結合した環構造を形成したものでもよい。）
ｘは、前記有機珪素化合物の硫黄原子の平均個数を表す。ｘは、３．５以上１２以下が好ましい。ここで、硫黄原子の平均個数、珪素原子の個数は、蛍光Ｘ線により組成物中の硫黄量、珪素量を測定しそれぞれの分子量より換算した値である。
ｍは、６以上の整数を表し、好ましくは６以上１４以下である。
アルキル基（Ｒ１～Ｒ６）の炭素数に関し、好ましくは炭素数１以上５以下である。アルキル基は、直鎖状、分岐状、環状のいずれでもよい。具体的には、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、ｉｓｏ－ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基等が挙げられる。
アルコキシ基（Ｒ１～Ｒ６）は、好ましくは炭素数１以上５以下である。アルコキシ基中の炭化水素基は、直鎖状、分岐状、環状のいずれでもよい。具体的には、メトキシ基、エトキシ基、ｎ－プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ－ブトキシ基等が挙げられる。
Ｒ１～Ｒ３の少なくとも１つ及びＲ４～Ｒ６の少なくとも１つが炭素数１～６のアルコキシ基であり、好ましくは、Ｒ１～Ｒ３、Ｒ４～Ｒ６のそれぞれ２つ以上が炭素数１～６のアルコキシ基である。
なお、Ｒ１～Ｒ６は、炭素数１～６のアルキル基、アルコキシ基が結合した環構造を形成したものでもよい。例えば、（ｉ）Ｒ１がエトキシ基、Ｒ２がメチル基が結合した環構造、（ｉｉ）Ｒ１がエチル基、Ｒ２がメチル基が結合した環構造、を形成する場合、それぞれ、Ｒ１及びＲ２で「－Ｏ－Ｃ２Ｈ４－ＣＨ２－」、「－Ｃ２Ｈ４－ＣＨ２－」という２価の基が形成され、Ｓｉに結合した構造が挙げられる。
前記有機珪素化合物は、例えば、特開２０１８－６５９５４号公報に記載の製造方法で調製できる。具体的には、特開２０１８－６５９５４号公報に記載の式（Ｉ－１）のハロゲン基含有有機珪素化合物、及びＮａ２Ｓで表される無水硫化ソーダ、更に必要により硫黄を反応させることにより、前記有機珪素化合物を製造することが可能である。上記反応を行う際、スルフィド鎖の調整のため、硫黄の添加は任意であり、所望の平均組成式（Ｉ）の化合物となるように、平均組成式（Ｉ－１）の化合物と無水硫化ソーダと必要により硫黄との配合量から決定すればよい。例えば、平均組成式（Ｉ）の化合物のｘを３．５にしたい場合、無水硫化ソーダ１．０ｍｏｌと、硫黄２．５ｍｏｌと、式（Ｉ－１）の化合物２．０ｍｏｌとを反応させればよい。
そして、シランカップリング剤としてアルコキシシリル基及び硫黄原子を含み、かつアルコキシシリル基及び硫黄原子を連結する炭素原子の数が６個以上である有機珪素化合物、すなわち、長鎖シランカップリング剤を用いると、化合物中のアルコキシ基がシリカ表面の水酸基と反応することで、シリカ表面を疎水化し、かつ該化合物の炭素鎖が長いことに起因して従来のシランカップリング剤よりも疎水化の影響が大きくなるため、シリカの分散性が顕著に向上する。また、長鎖構造により、シリカ－ポリマー間の結合がフレキシブルな状態となり、入力の緩和も可能となる。従って、このような長鎖シランカップリング剤を用いることで、高速での耐欠け性能の改善が可能となる。
ゴム組成物において、前記有機珪素化合物の含有量は、シリカ１００質量部に対して、好ましくは０．１質量部以上、より好ましくは３質量部以上、更に好ましくは５質量部以上、特に好ましくは７質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは５０質量部、より好ましくは２０質量部以下、更に好ましくは１５質量部以下、特に好ましくは１０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。なお、前記平均組成式（Ｉ）で表される有機珪素化合物の含有量も同様の範囲が望ましい。
ゴム組成物は、アルコキシシリル基及び硫黄原子を含み、かつアルコキシシリル基及び硫黄原子を連結する炭素原子の数が６個以上である有機珪素化合物以外の他のシランカップリング剤を含んでもよい。
他のシランカップリング剤としては、特に限定されず、例えば、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）テトラスルフィド、ビス（４－トリエトキシシリルブチル）テトラスルフィド、ビス（３－トリメトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（２－トリメトキシシリルエチル）テトラスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）トリスルフィド、ビス（４－トリメトキシシリルブチル）トリスルフィド、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）ジスルフィド、ビス（４－トリエトキシシリルブチル）ジスルフィド、ビス（３－トリメトキシシリルプロピル）ジスルフィド、ビス（２－トリメトキシシリルエチル）ジスルフィド、ビス（４－トリメトキシシリルブチル）ジスルフィド、３－トリメトキシシリルプロピル－Ｎ，Ｎ－ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、２－トリエトキシシリルエチル－Ｎ，Ｎ－ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、３－トリエトキシシリルプロピルメタクリレートモノスルフィド、などのスルフィド系、３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、２－メルカプトエチルトリエトキシシラン、Ｍｏｍｅｎｔｉｖｅ社製のＮＸＴ、ＮＸＴ－Ｚなどのメルカプト系、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシランなどのビニル系、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－アミノプロピルトリメトキシシランなどのアミノ系、γ－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、などのグリシドキシ系、３－ニトロプロピルトリメトキシシラン、３－ニトロプロピルトリエトキシシランなどのニトロ系、３－クロロプロピルトリメトキシシラン、３－クロロプロピルトリエトキシシランなどのクロロ系などがあげられる。市販品としては、デグッサ社、Ｍｏｍｅｎｔｉｖｅ社、信越シリコーン（株）、東京化成工業（株）、アヅマックス（株）、東レ・ダウコーニング（株）等の製品を使用できる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
ゴム組成物において、シランカップリング剤の含有量（前記有機珪素化合物、他のシランカップリング剤の総量）は、シリカ１００質量部に対して、好ましくは０．１質量部以上、より好ましくは３質量部以上、更に好ましくは５質量部以上、特に好ましくは７質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは５０質量部、より好ましくは２０質量部以下、更に好ましくは１５質量部以下、特に好ましくは１０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
（他の充填材）
シリカ以外の他の充填材としては特に限定されず、ゴム分野で公知の材料を使用でき、例えば、カーボンブラック、炭酸カルシウム、タルク、アルミナ、クレイ、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム、マイカなどの無機フィラー等が挙げられる。なかでも、カーボンブラックが好ましい。
ゴム組成物において、充填材の含有量（充填材の合計含有量）は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは１５質量部以上、更に好ましくは２０質量部以上、特に好ましくは２５質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは２００質量部以下、より好ましくは１３０質量部以下、更に好ましくは１２０質量部以下、特に好ましくは１００質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物をキャップトレッドに使用する場合、充填材の含有量（充填材の合計含有量）は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは２０質量部以上、より好ましくは４０質量部以上、更に好ましくは５０質量部以上、特に好ましくは６０質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは２００質量部以下、より好ましくは１３０質量部以下、更に好ましくは１００質量部以下、特に好ましくは８０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物をベーストレッドに使用する場合、充填材の含有量（充填材の合計含有量）は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは１５質量部以上、更に好ましくは２０質量部以上、特に好ましくは２５質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは１００質量部以下、より好ましくは８０質量部以下、更に好ましくは６０質量部以下、特に好ましくは５０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物に使用可能なカーボンブラックとしては、特に限定されないが、Ｎ１３４、Ｎ１１０、Ｎ２２０、Ｎ２３４、Ｎ２１９、Ｎ３３９、Ｎ３３０、Ｎ３２６、Ｎ３５１、Ｎ５５０、Ｎ７６２等が挙げられる。市販品としては、旭カーボン（株）、キャボットジャパン（株）、東海カーボン（株）、三菱化学（株）、ライオン（株）、新日化カーボン（株）、コロンビアカーボン社等の製品を使用できる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
カーボンブラックの窒素吸着比表面積（Ｎ２ＳＡ）は、３０ｍ２／ｇ以上が好ましく、５０ｍ２／ｇ以上がより好ましく、７０ｍ２／ｇ以上が更に好ましい。また、上記Ｎ２ＳＡは、２５０ｍ２／ｇ以下が好ましく、２００ｍ２／ｇ以下がより好ましく、１８０ｍ２／ｇ以下が更に好ましく、１６０ｍ２／ｇ以下が更に好ましい。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物をキャップトレッドに使用する場合、カーボンブラックの窒素吸着比表面積（Ｎ２ＳＡ）は、５０ｍ２／ｇ以上が好ましく、１００ｍ２／ｇ以上がより好ましく、１２０ｍ２／ｇ以上が更に好ましく、１３０ｍ２／ｇ以上が特に好ましい。また、上記Ｎ２ＳＡは、２５０ｍ２／ｇ以下が好ましく、２００ｍ２／ｇ以下がより好ましく、１８０ｍ２／ｇ以下が更に好ましく、１６０ｍ２／ｇ以下が更に好ましい。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物をベーストレッドに使用する場合、カーボンブラックの窒素吸着比表面積（Ｎ２ＳＡ）は、３０ｍ２／ｇ以上が好ましく、５０ｍ２／ｇ以上がより好ましく、７０ｍ２／ｇ以上が更に好ましい。また、上記Ｎ２ＳＡは、１２０ｍ２／ｇ以下が好ましく、９０ｍ２／ｇ以下がより好ましく、８０ｍ２／ｇ以下が更に好ましい。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
なお、カーボンブラックの窒素吸着比表面積は、ＪＩＳ Ｋ６２１７－２：２００１によって求められる。
ゴム組成物において、カーボンブラックの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは１５質量部以上、更に好ましくは２０質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは２００質量部以下、より好ましくは１５０質量部以下、更に好ましくは１００質量部以下、特に好ましくは８０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物をキャップトレッドに使用する場合、カーボンブラックの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは１０質量部以上、更に好ましくは２０質量部以上、特に好ましくは３０質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは１５０質量部以下、より好ましくは１００質量部以下、更に好ましくは８０質量部以下、特に好ましくは６０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物をベーストレッドに使用する場合、カーボンブラックの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは１５質量部以上、更に好ましくは２０質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは１００質量部以下、より好ましくは８０質量部以下、更に好ましくは５０質量部以下、特に好ましくは４０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物は、高速での耐欠け性能の観点から、ゴム成分１００質量部に対するカーボンブラックの含有量（質量部）、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）が下記（式３）を満たすことが好ましい。
（式３）
カーボンブラックの含有量＞シリカの含有量
ゴム組成物において、ゴム成分１００質量部に対するカーボンブラックの含有量（質量部）、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）が下記式を満たすことが好ましい。
カーボンブラックの含有量－シリカの含有量≧１０
カーボンブラックの含有量－シリカの含有量は、２０質量部以上がより好ましく、２５質量部以上が更に好ましい。上限は、１００質量部以下が好ましく、８０質量部以下がより好ましく、６０質量部以下が更に好ましく、５０質量部以下が特に好ましい。上記範囲内にすることで、良好な劣化後のタイヤの耐久性が得られる傾向がある。
（可塑剤）
ゴム組成物には、可塑剤を配合してもよい。可塑剤とは、ゴム成分に可塑性を付与する材料であり、例えば、液体可塑剤（常温（２５℃）で液体状態の可塑剤）、樹脂（常温（２５℃）で固体状態の樹脂）等が挙げられる。
ゴム組成物において、可塑剤の含有量（可塑剤の総量）は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは２質量部以上、更に好ましくは５質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは１００質量部以下、より好ましくは７０質量部以下、更に好ましくは５０質量部以下、特に好ましくは３０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物をキャップトレッドに使用する場合、可塑剤の含有量（可塑剤の総量）は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは１０質量部以上、更に好ましくは１５質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは１００質量部以下、より好ましくは７０質量部以下、更に好ましくは５０質量部以下、特に好ましくは３０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物をベーストレッドに使用する場合、ゴム組成物において、可塑剤の含有量（可塑剤の総量）は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは２質量部以上、更に好ましくは５質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは５０質量部以下、より好ましくは３０質量部以下、更に好ましくは２０質量部以下、特に好ましくは１０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物に使用可能な液体可塑剤（常温（２５℃）で液体状態の可塑剤）としては特に限定されず、オイル、液状ポリマー（液状樹脂、液状ジエン系ポリマーなど）などが挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
ゴム組成物において、液体可塑剤の含有量は、好ましくは１質量部以上、より好ましくは２質量部以上、更に好ましくは５質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは１００質量部以下、より好ましくは７０質量部以下、更に好ましくは５０質量部以下、特に好ましくは３０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物をキャップトレッドに使用する場合、液体可塑剤の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは１０質量部以上、更に好ましくは１５質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは１００質量部以下、より好ましくは７０質量部以下、更に好ましくは５０質量部以下、特に好ましくは３０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
ゴム組成物をベーストレッドに使用する場合、液体可塑剤の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは２質量部以上、更に好ましくは５質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは５０質量部以下、より好ましくは３０質量部以下、更に好ましくは２０質量部以下、特に好ましくは１０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
オイルとしては、例えば、プロセスオイル、植物油、又はその混合物が挙げられる。プロセスオイルとしては、例えば、パラフィン系プロセスオイル、アロマ系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイルなどを用いることができる。植物油としては、ひまし油、綿実油、あまに油、なたね油、大豆油、パーム油、やし油、落花生油、ロジン、パインオイル、パインタール、トール油、コーン油、こめ油、べに花油、ごま油、オリーブ油、ひまわり油、パーム核油、椿油、ホホバ油、マカデミアナッツ油、桐油等が挙げられる。市販品としては、出光興産（株）、三共油化工業（株）、（株）ジャパンエナジー、オリソイ社、Ｈ＆Ｒ社、豊国製油（株）、昭和シェル石油（株）、富士興産（株）、日清オイリオグループ（株）等の製品を使用できる。なかでも、プロセスオイル（パラフィン系プロセスオイル、アロマ系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル等）、植物油が好ましい。
ゴム組成物において、オイルの含有量は、好ましくは１質量部以上、より好ましくは２質量部以上、更に好ましくは５質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは１００質量部以下、より好ましくは７０質量部以下、更に好ましくは５０質量部以下、特に好ましくは３０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。なお、オイルの含有量には、油展オイルに含まれるオイルも含まれる。
ゴム組成物をキャップトレッドに使用する場合、オイルの含有量は、好ましくは５質量部以上、より好ましくは７質量部以上、更に好ましくは１０質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは１００質量部以下、より好ましくは７０質量部以下、更に好ましくは５０質量部以下、特に好ましくは３０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。なお、オイルの含有量には、油展オイルに含まれるオイルも含まれる。
ゴム組成物をベーストレッドに使用する場合、オイルの含有量は、好ましくは１質量部以上、より好ましくは２質量部以上、更に好ましくは５質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは５０質量部以下、より好ましくは３０質量部以下、更に好ましくは２０質量部以下、特に好ましくは１０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。なお、オイルの含有量には、油展オイルに含まれるオイルも含まれる。
液状樹脂としては、テルペン系樹脂（テルペンフェノール樹脂、芳香族変性テルペン樹脂を含む）、ロジン樹脂、スチレン系樹脂、Ｃ５系樹脂、Ｃ９系樹脂、Ｃ５／Ｃ９系樹脂、ジシクロペンタジエン（ＤＣＰＤ）樹脂、クマロンインデン系樹脂（クマロン、インデン単体樹脂を含む）、フェノール樹脂、オレフィン系樹脂、ポリウレタン樹脂、アクリル樹脂等が挙げられる。また、これらの水素添加物も使用可能である。
液状ジエン系ポリマーとしては、２５℃で液体状態の液状スチレンブタジエン共重合体（液状ＳＢＲ）、液状ブタジエン重合体（液状ＢＲ）、液状イソプレン重合体（液状ＩＲ）、液状スチレンイソプレン共重合体（液状ＳＩＲ）、液状スチレンブタジエンスチレンブロック共重合体（液状ＳＢＳブロックポリマー）、液状スチレンイソプレンスチレンブロック共重合体（液状ＳＩＳブロックポリマー）、液状ファルネセン重合体、液状ファルネセンブタジエン共重合体等が挙げられる。これらは、末端や主鎖が極性基で変性されていても構わない。また、これらの水素添加物も使用可能である。
ゴム組成物に使用可能な上記樹脂（常温（２５℃）で固体状態の樹脂）としては、例えば、常温（２５℃）で固体状態の芳香族ビニル重合体、クマロンインデン樹脂、クマロン樹脂、インデン樹脂、フェノール樹脂、ロジン樹脂、石油樹脂、テルペン系樹脂、アクリル系樹脂などが挙げられる。また、樹脂は、水添されていてもよい。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、芳香族ビニル重合体、石油樹脂、テルペン系樹脂が好ましい。
ゴム組成物が上記樹脂を含有する場合、上記樹脂の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは３質量部以上、更に好ましくは５質量部以上である。該含有量の上限は、好ましくは２００質量部以下、より好ましくは１００質量部以下、更に好ましくは５０質量部以下、特に好ましくは２０質量部以下である。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
上記樹脂の軟化点は、６０℃以上が好ましく、７０℃以上がより好ましく、８０℃以上が更に好ましい。上限は、１６０℃以下が好ましく、１３０℃以下がより好ましく、１１５℃以下が更に好ましい。上記範囲内にすることで、高速での耐欠け性能を向上できる傾向がある。
なお、上記樹脂の軟化点は、ＪＩＳ Ｋ６２２０－１：２００１に規定される軟化点を環球式軟化点測定装置で測定し、球が降下した温度である。
上記芳香族ビニル重合体は、芳香族ビニルモノマーを構成単位として含むポリマーである。例えば、α－メチルスチレン及び／又はスチレンを重合して得られる樹脂が挙げられ、具体的には、スチレンの単独重合体（スチレン樹脂）、α－メチルスチレンの単独重合体（α－メチルスチレン樹脂）、α－メチルスチレンとスチレンとの共重合体、スチレンと他のモノマーの共重合体などが挙げられる。
上記クマロンインデン樹脂は、樹脂の骨格（主鎖）を構成する主なモノマー成分として、クマロン及びインデンを含む樹脂である。クマロン、インデン以外に骨格に含まれるモノマー成分としては、スチレン、α－メチルスチレン、メチルインデン、ビニルトルエンなどが挙げられる。
上記クマロン樹脂は、樹脂の骨格（主鎖）を構成する主なモノマー成分として、クマロンを含む樹脂である。
上記インデン樹脂は、樹脂の骨格（主鎖）を構成する主なモノマー成分として、インデンを含む樹脂である。
上記フェノール樹脂としては、例えば、フェノールと、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、フルフラールなどのアルデヒド類とを酸又はアルカリ触媒で反応させることにより得られるポリマー等の公知のものを使用できる。なかでも、酸触媒で反応させることにより得られるもの（ノボラック型フェノール樹脂など）が好ましい。
上記ロジン樹脂としては、天然ロジン、重合ロジン、変性ロジン、これらのエステル化合物、これらの水素添加物に代表されるロジン系樹脂等が挙げられる。
上記石油樹脂としては、Ｃ５系樹脂、Ｃ９系樹脂、Ｃ５／Ｃ９系樹脂、ジシクロペンタジエン（ＤＣＰＤ）樹脂、これらの水素添加物などが挙げられる。なかでも、ＤＣＰＤ樹脂、水添ＤＣＰＤ樹脂が好ましい。
上記テルペン系樹脂は、テルペンを構成単位として含むポリマーであり。例えば、テルペン化合物を重合して得られるポリテルペン樹脂、テルペン化合物と芳香族化合物とを重合して得られる芳香族変性テルペン樹脂などが挙げられる。また、これらの水素添加物も使用できる。
上記ポリテルペン樹脂は、テルペン化合物を重合して得られる樹脂である。該テルペン化合物は、（Ｃ５Ｈ８）ｎの組成で表される炭化水素及びその含酸素誘導体で、モノテルペン（Ｃ１０Ｈ１６）、セスキテルペン（Ｃ１５Ｈ２４）、ジテルペン（Ｃ２０Ｈ３２）などに分類されるテルペンを基本骨格とする化合物であり、例えば、α－ピネン、β－ピネン、ジペンテン、リモネン、ミルセン、アロオシメン、オシメン、α－フェランドレン、α－テルピネン、γ－テルピネン、テルピノレン、１，８－シネオール、１，４－シネオール、α－テルピネオール、β－テルピネオール、γ－テルピネオールなどが挙げられる。
上記ポリテルペン樹脂としては、上述したテルペン化合物を原料とするピネン樹脂、リモネン樹脂、ジペンテン樹脂、ピネン／リモネン樹脂などが挙げられる。なかでも、ピネン樹脂が好ましい。ピネン樹脂は、通常、異性体の関係にあるα－ピネン及びβ－ピネンの両方を含んでいるが、含有する成分の違いにより、β－ピネンを主成分とするβ－ピネン樹脂と、α－ピネンを主成分とするα－ピネン樹脂とに分類される。
上記芳香族変性テルペン樹脂としては、上記テルペン化合物及びフェノール系化合物を原料とするテルペンフェノール樹脂や、上記テルペン化合物及びスチレン系化合物を原料とするテルペンスチレン樹脂などが挙げられる。また、上記テルペン化合物、フェノール系化合物及びスチレン系化合物を原料とするテルペンフェノールスチレン樹脂も使用できる。なお、フェノール系化合物としては、例えば、フェノール、ビスフェノールＡ、クレゾール、キシレノールなどが挙げられる。また、スチレン系化合物としては、スチレン、α－メチルスチレンなどが挙げられる。
上記アクリル系樹脂は、アクリル系モノマーを構成単位として含むポリマーである。例えば、カルボキシル基を有し、芳香族ビニルモノマー成分とアクリル系モノマー成分とを共重合して得られる、スチレンアクリル樹脂等のスチレンアクリル系樹脂などが挙げられる。なかでも、無溶剤型カルボキシル基含有スチレンアクリル系樹脂を好適に使用できる。
上記無溶剤型カルボキシル基含有スチレンアクリル系樹脂とは、副原料となる重合開始剤、連鎖移動剤、有機溶媒などを極力使用せずに、高温連続重合法（高温連続塊重合法）（米国特許第４，４１４，３７０号明細書、特開昭５９－６２０７号公報、特公平５－５８００５号公報、特開平１－３１３５２２号公報、米国特許第５，０１０，１６６号明細書、東亜合成研究年報ＴＲＥＮＤ２０００第３号ｐ４２－４５等に記載の方法）により合成された（メタ）アクリル系樹脂（重合体）である。なお、本明細書において、（メタ）アクリルは、メタクリル及びアクリルを意味する。
上記アクリル系樹脂を構成するアクリル系モノマー成分としては、例えば、（メタ）アクリル酸や、（メタ）アクリル酸エステル（２エチルヘキシルアクリレート等のアルキルエステル、アリールエステル、アラルキルエステルなど）、（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリルアミド誘導体などの（メタ）アクリル酸誘導体が挙げられる。なお、（メタ）アクリル酸は、アクリル酸及びメタクリル酸の総称である。
上記アクリル系樹脂を構成する芳香族ビニルモノマー成分としては、例えば、スチレン、α－メチルスチレン、ビニルトルエン、ビニルナフタレン、ジビニルベンゼン、トリビニルベンゼン、ジビニルナフタレンなどの芳香族ビニルが挙げられる。
また、上記アクリル系樹脂を構成するモノマー成分として、（メタ）アクリル酸や（メタ）アクリル酸誘導体、芳香族ビニルと共に、他のモノマー成分を使用してもよい。
上記可塑剤としては、例えば、丸善石油化学（株）、住友ベークライト（株）、ヤスハラケミカル（株）、東ソー（株）、Ｒｕｔｇｅｒｓ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社、ＢＡＳＦ社、アリゾナケミカル社、日塗化学（株）、（株）日本触媒、ＥＮＥＯＳ（株）、荒川化学工業（株）、田岡化学工業等の製品を使用できる。
（他の材料）
前記ゴム組成物は、耐クラック性、耐オゾン性等の観点から、老化防止剤を含有することが好ましい。
老化防止剤としては特に限定されないが、フェニル－α－ナフチルアミン等のナフチルアミン系老化防止剤；オクチル化ジフェニルアミン、４，４’－ビス（α，α’－ジメチルベンジル）ジフェニルアミン等のジフェニルアミン系老化防止剤；Ｎ－イソプロピル－Ｎ’－フェニル－ｐ－フェニレンジアミン、Ｎ－（１，３－ジメチルブチル）－Ｎ’－フェニル－ｐ－フェニレンジアミン、Ｎ，Ｎ’－ジ－２－ナフチル－ｐ－フェニレンジアミン等のｐ－フェニレンジアミン系老化防止剤；２，２，４－トリメチル－１，２－ジヒドロキノリンの重合物等のキノリン系老化防止剤；２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－メチルフェノール、スチレン化フェノール等のモノフェノール系老化防止剤；テトラキス－［メチレン－３－（３’，５’－ジ－ｔ－ブチル－４’－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン等のビス、トリス、ポリフェノール系老化防止剤などが挙げられる。なかでも、ｐ－フェニレンジアミン系老化防止剤、キノリン系老化防止剤が好ましく、Ｎ－（１，３－ジメチルブチル）－Ｎ’－フェニル－ｐ－フェニレンジアミン、２，２，４－トリメチル－１，２－ジヒドロキノリンの重合物がより好ましい。市販品としては、例えば、精工化学（株）、住友化学（株）、大内新興化学工業（株）、フレクシス社等の製品を使用できる。
ゴム組成物において、老化防止剤の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは０．２質量部以上、より好ましくは０．５質量部以上である。該含有量は、好ましくは７．０質量部以下、より好ましくは４．０質量部以下である。
ゴム組成物は、ステアリン酸を含むことが好ましい。ゴム組成物において、ステアリン酸の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは０．５～１０質量部、より好ましくは０．５～５質量部である。
なお、ステアリン酸としては、従来公知のものを使用でき、例えば、日油（株）、ＮＯＦ社、花王（株）、富士フイルム和光純薬（株）、千葉脂肪酸（株）等の製品を使用できる。
ゴム組成物は、酸化亜鉛を含むことが好ましい。ゴム組成物において、酸化亜鉛の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは０．５～１０質量部、より好ましくは１～５質量部である。
なお、酸化亜鉛としては、従来公知のものを使用でき、例えば、三井金属鉱業（株）、東邦亜鉛（株）、ハクスイテック（株）、正同化学工業（株）、堺化学工業（株）等の製品を使用できる。
ゴム組成物には、ワックスを配合してもよい。ゴム組成物において、ワックスの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは０．５～１０質量部、より好ましくは１～５質量部である。
ワックスとしては特に限定されず、石油系ワックス、天然系ワックスなどが挙げられ、また、複数のワックスを精製又は化学処理した合成ワックスも使用可能である。これらのワックスは、単独で使用しても、２種類以上を併用してもよい。
石油系ワックスとしては、パラフィンワックス、マイクロクリスタリンワックス等が挙げられる。天然系ワックスとしては、石油外資源由来のワックスであれば特に限定されず、例えば、キャンデリラワックス、カルナバワックス、木ろう、ライスワックス、ホホバろうなどの植物系ワックス；ミツロウ、ラノリン、鯨ろうなどの動物系ワックス；オゾケライト、セレシン、ペトロラクタムなどの鉱物系ワックス；及びこれらの精製物などが挙げられる。市販品としては、例えば、大内新興化学工業（株）、日本精蝋（株）、精工化学（株）等の製品を使用できる。
ゴム組成物には、ポリマー鎖に適度な架橋鎖を形成し、良好な性能を付与するという点で、硫黄を配合することが好ましい。
ゴム組成物において、硫黄の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは０．１質量部以上、より好ましくは０．３質量部以上、更に好ましくは０．５質量部以上である。該含有量は、好ましくは５．０質量部以下、より好ましくは３．０質量部以下、更に好ましくは２．０質量部以下である。
硫黄としては、ゴム工業において一般的に用いられる粉末硫黄、沈降硫黄、コロイド硫黄、不溶性硫黄、高分散性硫黄、可溶性硫黄などが挙げられる。市販品としては、鶴見化学工業（株）、軽井沢硫黄（株）、四国化成工業（株）、フレクシス社、日本乾溜工業（株）、細井化学工業（株）等の製品を使用できる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
ゴム組成物は、加硫促進剤を含むことが好ましい。
ゴム組成物において、加硫促進剤の含有量は特に制限はなく、要望する加硫速度や架橋密度に合わせて自由に決定すれば良いが、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは０．５質量部以上、より好ましくは１．０質量部以上、更に好ましくは１．５質量部以上である。上限は、好ましくは８．０質量部以下、より好ましくは６．０質量部以下、更に好ましくは５．０質量部以下である。
加硫促進剤の種類は特に制限はなく、通常用いられているものを使用可能である。加硫促進剤としては、２－メルカプトベンゾチアゾール、ジ－２－ベンゾチアゾリルジスルフィド、Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアジルスルフェンアミド等のチアゾール系加硫促進剤；テトラメチルチウラムジスルフィド（ＴＭＴＤ）、テトラベンジルチウラムジスルフィド（ＴＢｚＴＤ）、テトラキス（２－エチルヘキシル）チウラムジスルフィド（ＴＯＴ－Ｎ）等のチウラム系加硫促進剤；Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアゾールスルフェンアミド、Ｎ－ｔ－ブチル－２－ベンゾチアゾリルスルフェンアミド、Ｎ－オキシエチレン－２－ベンゾチアゾールスルフェンアミド、Ｎ－オキシエチレン－２－ベンゾチアゾールスルフェンアミド、Ｎ，Ｎ’－ジイソプロピル－２－ベンゾチアゾールスルフェンアミド等のスルフェンアミド系加硫促進剤；ジフェニルグアニジン、ジオルトトリルグアニジン、オルトトリルビグアニジン等のグアニジン系加硫促進剤を挙げることができる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。なかでも、スルフェンアミド系、グアニジン系、ベンゾチアゾール系加硫促進剤が好ましい。
ゴム組成物には、前記成分以外にも、タイヤ工業において一般的に用いられている配合剤、例えば、離型剤等の材料を適宜配合してもよい。
前記ゴム組成物の製造方法としては、公知の方法を用いることができ、例えば、前記各成分をオープンロール、バンバリーミキサーなどのゴム混練装置を用いて混練し、その後加硫する方法などにより製造できる。
混練条件としては、加硫剤及び加硫促進剤以外の添加剤を混練するベース練り工程では、混練温度は、通常５０～２００℃、好ましくは８０～１９０℃であり、混練時間は、通常３０秒～３０分、好ましくは１分～３０分である。加硫剤、加硫促進剤を混練する仕上げ練り工程では、混練温度は、通常１００℃以下、好ましくは室温～８０℃である。また、加硫剤、加硫促進剤を混練した組成物は、通常、プレス加硫などの加硫処理が施される。加硫温度としては、通常１２０～２００℃、好ましくは１４０～１８０℃である。
前記ゴム組成物を適用できる部材としては、キャップトレッド、ベーストレッド、サイドウォール、ビードエイペックス、クリンチエイペックス、インナーライナー、アンダートレッド、ブレーカートッピング、プライトッピング、インサート（サイドウォール補強層）等、空気入りタイヤの各部材に好適に使用できる。なかでも、キャップトレッド、ベーストレッドに好適に使用できる。
タイヤは、ゴム組成物を用いて通常の方法により製造される。すなわち、上記成分を配合したゴム組成物を未加硫の段階でキャップトレッド、ベーストレッド等の形状に合わせて押し出し加工し、他のタイヤ部材とともに、タイヤ成型機上にて通常の方法で成形することにより、未加硫タイヤを形成する。この未加硫タイヤを加硫機中で加熱加圧することで、タイヤが得られる。
タイヤとしては、空気入りタイヤ、非空気入りタイヤなどが挙げられる。なかでも、空気入りタイヤが好ましい。タイヤは、乗用車用タイヤ、大型乗用車用、大型ＳＵＶ用タイヤ、トラック、バスなどの重荷重用タイヤ、ライトトラック用タイヤ、二輪自動車用タイヤ、レース用タイヤ（高性能タイヤ）、ランフラットタイヤなどに使用可能である。なかでも、乗用車用タイヤに好適に使用できる。
実施例に基づいて、本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらのみに限定されるものではない。
以下、実施例及び比較例で使用した各種薬品について、まとめて説明する。
ＳＢＲ３８３０：旭化成（株）製のタフデン３８３０（スチレン含有量３３質量％、ゴム固形分１００質量部に対してオイル分３７．５質量部含有）
ＢＲ：宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ（シス含量９７質量％）
ＮＲ：ＴＳＲ２０
カーボンブラック１：キャボットジャパン（株）製のショウブラックＮ１３４（Ｎ２ＳＡ１４８ｍ２／ｇ）
カーボンブラック２：キャボットジャパン（株）製のショウブラックＮ３３０（Ｎ２ＳＡ７５ｍ２／ｇ）
シリカ：エボニックデグッサ社製のウルトラジルＶＮ３（Ｎ２ＳＡ１７５ｍ２／ｇ）
有機珪素化合物１：下記製造例１で合成したシランカップリング剤
有機珪素化合物２：エボニックデグッサ社製のＳｉ２６６（ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド）
ワックス：日本精鑞（株）製のオゾエースワックス
老化防止剤：大内新興化学工業（株）製のノクラック６Ｃ（Ｎ－フェニル－Ｎ’－（１，３－ジメチルブチル）－ｐ－フェニレンジアミン）（６ＰＰＤ）
オイル：出光興産（株）製のダイアナプロセスＮＨ－７０Ｓ（アロマ系プロセスオイル）
ステアリン酸：日油（株）製の桐
酸化亜鉛：三井金属鉱業（株）製の酸化亜鉛２種
硫黄：鶴見化学工業（株）製の粉末硫黄
加硫促進剤ＣＢＳ：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＣＺ（Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアゾリルスルフェンアミド）
加硫促進剤ＴＢＢＳ：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＮＳ（Ｎ－ｔｅｒｔ－ブチル－２－ベンゾチアジルスルフェンアミド（ＴＢＢＳ））
加硫促進剤ＤＰＧ：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＤ（１，３－ジフェニルグアニジン）
（製造例：有機珪素化合物１の合成）
撹拌機、還流冷却器、滴下ロートおよび温度計を備えた２Ｌセパラブルフラスコに、無水硫化ソーダ７８．０ｇ（１．０モル）、硫黄８０．３ｇ（２．５モル）およびエタノール４８０ｇを仕込み、８０℃に加熱した。その中に、６－クロロヘキシルトリエトキシシラン５６６ｇ（２．０モル）を滴下投入し、８０℃にて１０時間加熱撹拌した。この反応液を、濾過板を用いて加圧濾過することで、反応の進行とともに生成した塩が除去された濾液を得た。得られた濾液を１００℃まで加熱し、１０ｍｍＨｇ以下の減圧下でエタノールを留去することで、反応生成物として有機珪素化合物１（シランカップリング剤）を得た。得られた有機珪素化合物１は、化合物中に含まれる硫黄量が１８．５質量％であり、有機珪素化合物１分子中に含まれる平均の硫黄の原子数Ｘは３．５であり、ｍの値は６であった。
＜実施例及び比較例＞
（キャップトレッドゴム組成物の製造）
表１に示す配合内容に従い、（株）神戸製鋼所製の１．７Ｌバンバリーミキサーを用いて、硫黄及び加硫促進剤以外の材料を１５０℃の条件下で５分間混練りし、混練物を得た。次に、得られた混練物に硫黄及び加硫促進剤を添加し、オープンロールを用いて、８０℃の条件下で５分間練り込み、未加硫のキャップトレッドゴム組成物を得た。
得られた未加硫のキャップトレッドゴム組成物を１７０℃で２０分間、０．５ｍｍ厚の金型でプレス加硫し、キャップトレッドゴム組成物（加硫後のゴム組成物）を得た。
（試験用タイヤの製造（キャップトレッド））
上記で得られた未加硫のキャップトレッドゴム組成物をキャップトレッドの形状に成形し、タイヤ成型機上で他のタイヤ部材と共に貼り合わせて未加硫タイヤを形成し、１７０℃で１０分間加硫し、２１５／５５Ｒ１７サイズの試験用タイヤ（キャップトレッド）を得た。
（ベーストレッドゴム組成物の製造）
表２に示す配合内容に従い、（株）神戸製鋼所製の１．７Ｌバンバリーミキサーを用いて、硫黄及び加硫促進剤以外の材料を１５０℃の条件下で５分間混練りし、混練物を得た。次に、得られた混練物に硫黄及び加硫促進剤を添加し、オープンロールを用いて、８０℃の条件下で５分間練り込み、未加硫のベーストレッドゴム組成物を得た。
得られた未加硫のベースレッドゴム組成物を１７０℃で２０分間、０．５ｍｍ厚の金型でプレス加硫し、ベースレッドゴム組成物（加硫後のゴム組成物）を得た。
（試験用タイヤの製造（ベーストレッド））
上記で得られた未加硫のベーストレッドゴム組成物をベーストレッドの形状に成形し、タイヤ成型機上で他のタイヤ部材と共に貼り合わせて未加硫タイヤを形成し、１７０℃で１０分間加硫し、２１５／５５Ｒ１７サイズの試験用タイヤ（ベーストレッド）を得た。
得られたキャップトレッドゴム組成物及び試験用タイヤ（キャップトレッド）を用いて、以下の物性測定、評価を行い、結果を表１に示した。また、得られたベースレッドゴム組成物及び試験用タイヤ（ベーストレッド）を用いて、同様に物性測定、評価を行い、結果を表２に示した。なお、表１、２の基準比較例は、それぞれ比較例１－１、２－１とした。
〔破断伸び〕
ＪＩＳ Ｋ ６２５１：２０１７に準拠し、上記キャップトレッドゴム組成物、ベースレッドゴム組成物からなる７号ダンベル型の試験片を用いて、２３℃で引張試験を実施し、破断伸びＥＢ（％）を測定した。
〔粘弾性測定〕
ＧＡＢＯ社製のイプレクサーを用いて、周波数１０Ｈｚ、初期歪５％、動歪１％、温度３０℃の条件下における上記キャップトレッドゴム組成物、ベースレッドゴム組成物の複素弾性率Ｅ＊を測定した。
〔高速での耐欠け性能〕
国産２０００ＣＣの自動車の全輪に試験用タイヤを装着し、時速１００ｋｍで悪路（未舗装で、砂や石が散乱し、路面の凹凸が大きい悪路）を走行させ、走行終了時のトレッド部の欠け、剥離の総和を求め、逆数として指数化した（基準比較例：１００）。指数が大きいほど、高速での耐欠け性能に優れている。
Figure 2022016108000002
Figure 2022016108000003
各表より、ＥＢ／Ｅ＊≧７０でかつ、シリカを含む充填材とアルコキシシリル基及び硫黄原子を連結する炭素原子の数が６個以上である有機珪素化合物を含むシランカップリング剤とを含む実施例のタイヤは、高速での耐欠け性能に優れていた。

Claims (14)

  1. シリカを含む充填材と、シランカップリング剤とを含み、
    前記シランカップリング剤は、アルコキシシリル基及び硫黄原子を含み、かつアルコキシシリル基及び硫黄原子を連結する炭素原子の数が６個以上である有機珪素化合物を含み、
    ２３℃における破断伸びＥＢ〔％〕と、３０℃における複素弾性率Ｅ＊〔ＭＰａ〕との比（ＥＢ／Ｅ＊）が、下記（式１）を満たすタイヤ用ゴム組成物。
    （式１）
    ＥＢ／Ｅ＊≧７０
  2. ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量が５～１２０質量部、
    シリカ１００質量部に対する前記有機珪素化合物の含有量が５～１５質量部である請求項１記載のタイヤ用ゴム組成物。
  3. ブタジエンゴムと、スチレンブタジエンゴム及び／又はイソプレン系ゴムとを含む請求項１又は２記載のタイヤ用ゴム組成物。
  4. ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量が１５～４０質量％、スチレンブタジエンゴムの含有量が３５～８５質量％である請求項１～３のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
  5. ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量が１０～４５質量％、イソプレン系ゴムの含有量が４０～８５質量％である請求項１～３のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
  6. ゴム成分１００質量部に対するカーボンブラックの含有量が５～８０質量部である請求項１～５のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
  7. ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量（質量％）、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）が、下記（式２）を満たす請求項１～６のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
    （式２）
    ブタジエンゴムの含有量＜シリカの含有量≦５０
  8. ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量（質量％）、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）が下記式を満たす請求項１～７のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
    シリカの含有量－ブタジエンゴムの含有量≧２０
  9. ゴム成分１００質量部に対するカーボンブラックの含有量（質量部）、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）が、下記（式３）を満たす請求項１～８のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
    （式３）
    カーボンブラックの含有量＞シリカの含有量
  10. ゴム成分１００質量部に対するカーボンブラックの含有量（質量部）、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）が、下記式を満たす請求項１～９のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
    カーボンブラックの含有量－シリカの含有量≧２０
  11. 前記ゴム成分１００質量部に対する硫黄の含有量が５．０質量部以下である請求項１～１０のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
  12. 請求項１～１１のいずかに記載のゴム組成物からなるタイヤ部材を有するタイヤ。
  13. タイヤ部材がキャップトレッドである請求項１２記載のタイヤ。
  14. タイヤ部材がベーストレッドである請求項１２記載のタイヤ。
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